Tom tat luận án tiến sĩ về môi trường

Nhằm tăng hiệu quả của các quá trình chuyển hóa, những chất xúc tác phù hợp đã được nghiên cứu và sử dụng.. Về hoạt tính xúc tác, vật liệu perovskit ABO3 đã và đang là tâm điểm của sự ch

Trang 1

MỞ ĐẦU

1 Lý do chọn đề tài

Tình trạng ô nhiễm môi trường ở cả ba dạng rắn, lỏng, khí

đang ngày một gia tăng trên phạm vi toàn cầu

Để giảm thiểu sự ô nhiễm môi trường, trên thế giới và ở Việt

Nam, đã có nhiều công trình nghiên cứu xử lí theo các phương pháp

khác nhau Một trong số những phương pháp đó là thực hiện phản

ứng chuyển hóa các chất độc hại thành các chất không độc hại hoặc ít

độc hại hơn Nhằm tăng hiệu quả của các quá trình chuyển hóa,

những chất xúc tác phù hợp đã được nghiên cứu và sử dụng

Chất xúc tác thường được dùng trong những năm trước đây là

các kim loại quí và hợp chất của chúng Sử dụng loại xúc tác này rất

có hiệu quả trong quá trình xử lí, tuy nhiên giá thành cao, không lợi

về mặt kinh tế

Về hoạt tính xúc tác, vật liệu perovskit ABO3 đã và đang là

tâm điểm của sự chú ý đối với nhiều nhà khoa học trong nước và trên

thế giới.Những hệ perovskitpha tạp thể hiện nhiều tính chất xúc tác

đặc thù.Họ perovskit loại cobanit LaCoO3 và manganit LaMnO3 đã

và đang được đặc biệt quan tâm vì chúng có hoạt tính xúc tác cao

Việc chế tạo xúc tác cho phản ứng xử lí các hợp chất hữu cơ dễ

bay hơi VOCs (Volatile Organic Compounds) cũng là phần nghiên

cứu quan trọng của ngành xúc tác Những dung môi hữu cơ thải ra từ

công nghiệp hóa chất như benzen, toluen, m-xylen, … đang ảnh

hưởng không ít đến môi trường làm việc của con người

2 Mục đích, đối tượng và phạm vi nghiên cứu

Trên cơ sở khảo sát các yếu tố ảnh hưởng đến quá trình tổng hợp theo phương pháp sol-gel xitrat của vật liệu kiểu perovskit đơn pha thuộc các hệ La1-xCexMnO3, La1-xCexCoO3, LaFe1-xMnxO3, LaFe1-xCoxO3, La1-ySryFe1-xMnxO3 và La1-ySryFe1-xCoxO3 Từ đó tìm điều kiện tối ưu để tổng hợp vật liệu mong muốn

Xác định một số đặc trưng cấu trúc của vật liệu tổng hợp Chọn một số vật liệu tiêu biểu để nghiên cứu khả năng xúc tác trong phản ứng oxi hóa m-xylen hoặc khí CO

3 Phương pháp nghiên cứu

Tổng hợp vật liệu được thực hiện theo phương pháp sol-gel xitrat Để xác định đặc trưng cấu trúc của vật liệu sẽ sử dụng các phương pháp hóa lí và vật lí như: TG/DTA, XRD, EDX, SEM, TEM

và BET Phần nghiên cứu khả năng xúc tác được tiến hành trên hệ vi dòng kết nối với hệ sắc kí khí Xác định hỗn hợp khí thoát ra sau phản ứng bằng hệ EFI ADS500 của hãng ARAB – Úc hoặc bằng máy

Lancomd

4 Ý nghĩa khoa học và thực tiễn của đề tài nghiên cứu

Đề tài nghiên cứu có ý nghĩa là xây dựng được qui trình tổng hợp một số hệ perovskit có hoạt tính xúc tác cao trong vấn đề xử lý các chất gây ô nhiễm môi trường Đồng thời đề tài cũng cho thấy phần nào mối quan hệ giữa cấu trúc của vật liệu perovskit và hoạt tính xúc tác của chúng trong phản ứng oxi hóa các chất hữu cơ dễ bay hơi

Trang 2

5 Bố cục của luận án

- Nội dung chính của luận án gồm: 3 trang mở đầu, 30 trang

tổng quan, 21 trang thực nghiệm, 80 trang kết quả và thảo luận, 2

trang kết luận, 1 trang danh mục công trình đã công bố, 13 trang tài

liệu tham khảo Toàn bộ nội dung chính của luận án có 96 hình và 31

bảng

- Phần phụ lục của luận án gồm các giản đồ XRD của các mẫu

đã tổng hợp, các kết quả xác định bề mặt riêng theo phương pháp

BET của một số mẫu, các bảng kết quả nghiên cứu hoạt tính xúc tác

Chương 1: TỔNG QUAN

Trong chương này đã đề cập đến các hợp chất hữu cơ dễ bay

hơi (VOC) và CO như những chất gây ô nhiễm khí quyển quan trọng;

nhu cầu xử lý chúng bằng các phản ứng oxi hóa xúc tác; các chất xúc

tác perovskit chịu nhiệt tốt, rẻ tiền, hoạt tính cao; các phương pháp

tổng hợp perovskit pha tạp, đặc biệt là phương pháp sol-gel xitrat

Chương 2: THỰC NGHIỆM VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU

2.1 Tổng hợp vật liệu theo phương pháp sol-gel xitrat:

Các vật liệu perovskit được tổng hợp theo qui trình tổng quát sau:

Hình 2.1 Quy trình tổng hợp vật liệu

2.1.1 Khảo sát điều kiện tổng hợp 6 hệ đã nêu

Sử dụng quy trình 2.1 như trên, chúng tôi đã khảo sát các yếu

tố chính ảnh hưởng đến việc tổng hợp mẫu vật liệu thuộc hệ này Đó

là các yếu tố: Chất đầu, pH, tỉ lệ số mol axit xitric và tổng số mol ion kim loại, nhiệt độ nung, thời gian nung

Sản phẩm

Gel

Dung dịch ∑M n+ (dd)

Thêm axit xitric, ammoniac, khuấy ở 70-80oC

(pH thích hợp)

Xerogel

Sấy ở 90-120oC trong ~ 15 giờ

Bột sau khi nung sơ

Nghiền, nung sơ bộ ở 300-480oC, trong

2-4h

Nghiền nhỏ, nung ở to> 500oC, trong thời gian

tùy theo mẫu

Sol

Khuấy ở 70-80oC, pH thích hợp

Trang 3

2.1.2 Tổng hợp perovskit La 0,3 Sr 0,7 Fe 0,8 Mn 0,2 O 3 (LS3FM1) và

La 0,6 Sr 0,4 Fe 0,1 Co 0,9 O 3 (LS3FC6) trên chất mang:

Peroskit La0,3Sr0,7Fe0,8Mn0,2O3 và La0,6Sr0,4Fe0,1Co0,9O3 được

đưa lên chất mang bằng phương pháp tẩm tiền chất vô cơ là các phức

chất xitrat của các nguyên tố cần đưa vào

Chất mang được xử lí bằng cách nung ở nhiệt độ 9000C trong 3

giờ.Trước khi sử dụng được sấy ở 1800C trong nhiều giờ cho đến khi

khối lượng không đổi và được bảo quản trong bình hút ẩm

Dung dịch phức của các nguyên tố hợp phần được tổng hợp

bằng cách trộn đều các muối nitrat của La3+, Sr2+, Fe3+,Mn2+ hoặc

La3+, Sr2+, Fe3+,Co2+ theo tỉ lệ hợp thức Sau đó thêm từ từ dung dịch

axit xitric vào dung dịch muối hỗn hợp cho đến khi đạt tỉ lệ k = Cit :

∑Mn+

= 1,6 Dung dịch phản ứng được khuấy liên tục ở nhiệt độ

70-800C Môi trường của phản ứng được ổn định ở giá trị pH = 6 bằng

các dung dịch NH3 hoặc CH3COOH Dung dịch được khuấy cho đến

khi màu của hỗn hợp ổn định và pH hầu như không thay đổi với thời

gian.Sau khi ngừng khuấy, cho toàn bộ lượng chất mang đã được

chuẩn bị vào dung dịch đang nóng và đảo đều để toàn bộ lượng dung

dịch được ngấm hết lên chất mang Tỉ lệ về khối lượng giữa chất xúc

tác và chất mang được tính toán vào khoảng 1:40 Đem sản phẩm thu

được sau khi tẩm sấy ở 1200C trong khoảng 15 giờ Nung sản phẩm

sấy ở 7000C trong 3 – 4 giờ

2.2 Phương pháp nghiên cứu đặc trưng của vật liệu

2.2.1 Giản đồ phân tích nhiệt

Giản đồ phân tích nhiệt được đo trên máy Labsys TG/DSC

Setaram - Pháp

2.2.2.Phương pháp nhiễu xạ tia X

Giản đồ nhiễu xạ tia X được ghi trên máy D8 – Advance -Bruker – Germany

2.2.3 Phương pháp phổ tán sắc năng lượng tia X (EDX)

Phổ EDX được đo trên thiết bị EDAX9900 gắn với SEM

2.2.4 Phương pháp kính hiển vi điện tử quét (Scanning Electron Microscopy - SEM)

Hình thái bề mặt của vật liệu được xác định trên hệ FE – SEM của máy HITACHI S-4800 – Nhật

2.2.5 Phương pháp kính hiển vi điện tử truyền qua (TEM)

Các ảnh TEM của vật liệu được chụp trên kính hiển vi điện tử truyền qua JEOL TEM 5410 LV – Nhật

2.2.6 Xác định bề mặt riêngtheo phương pháp BET

Kết quả xác định bề mặt riêng được đo trên máy COULTER – SA3100 - Mỹ và trên máy TRISTAR 3000V6.07A - Mỹ

2.3 Phương pháp nghiên cứu vi cấu trúc của vật liệu

Chúng tôi đã nghiên cứu vi cấu trúc của hệ La0,9Ce0,1MnO3 theo phương pháp Warren-Averbach và Williamson-Hall để xét sự ảnh hưởng nhiệt độ nung và thời gian nung đến kích thước hạt của vật liệu

2.4 Kỹ thuật và phương pháp nghiên cứu hoạt tính xúc tác của vật liệu tổng hợp:

2.4.1 Hệ thiết bị và điều kiện phản ứng:

a Oxi hóa m-xylen:

Nghiên cứu hoạt tính xúc tác trên hệ thiết bị vi dòng

b Oxi hóa monoxit cacbon:

Nghiên cứu hoạt tính xúc tác trênhệ thiết bị vi dòng

Trang 4

2.4.2 Phương pháp xác định phần trăm các khí trong hỗn hợp các khí sản phẩm phản ứng oxi hóa m – xylen:

Hỗn hợp khí thoát ra sau phản ứng được thu và phân tích bằng

hệ EFI ADS500 của hãng ARAB – Úc để xác định nồng độ CO, CO2

và hydrocacbon (VOC) theo % thể tích

Chương 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN

3.1 Khảo sát điều kiện tổng hợp vật liệu

Đã sử dụng qui trình tổng quát 2.1 để tổng hợp các hệ vật liệu,trong đó những điều kiện tối ưu cho từng hệ vật liệu được khảo sát riêng Những kết quả nghiên cứu về các điều kiện tổng hợp perovskit và đặc trưng của chúng được trình bày tóm tắt trong các bảng 3.1, 3.4, 3.6, 3.7, 3.9 và 3.10

3.1.1 Kết quả đối với hệ La 1-x Ce x MnO 3 (bảng 3.1)

3.1.2 Kết quả đối với hệ LaFe 1-x Mn x O 3 (bảng 3.4)

3.1.3 Kết quả đối với hệ La 1-y Sr y Fe 1-x Mn x O 3 (bảng 3.6)

3.1.4 Kết quả đối với hệ La 1-x Ce x CoO 3 (bảng 3.7)

3.1.5 Kết quả đối với hệ LaFe 1-x Co x O 3 (bảng 3.9)

3.1.6 Kết quả đối với hệ La Sr Fe Co O (bảng 3.10)

Trang 5

Bảng 3.1 Kết quả XRD và kích thước trung bình của tinh thể tính theo Debye – Scherrer

của các mẫu thuộc hệ La 1-x Ce x MnO 3

TT Kí hiệu Pha chính theo kết quả

XRD Đặc điểm

d (nm)

Điều kiện tổng hợp

Tỉ lệ pha tạp k pH

Nhiệt

độ nung ( 0 C)

Thời gian nung (giờ)

2 M24 La0,96 MnO 3,05 ; Rhombo.H

; nền thấp

LaOCl ; Tetragonal

3 M18 La0,951 Mn0,951O3 ;

Rhombo.H ; nền thấp

Tách CeO2, cubic ;

4 M15 La0,951 Mn0,951O3 ;

Tách CeO2, cubic ;

5 M3 LaRhombo.H ; nền thấp 0,951Mn0,951O3 ; nền hơi nhiễu 24,64 x = 0,05 1,6 5,0 700 3

6 M14 LaRhombo.H ; nền thấp 0,951Mn0,951O3 ; Tách CeO; 2θ = 28; d = 3,167 2, cubic; ít x = 0,05 1,6 5,0 900 3

7 M41 La0,88 MnO 2,92 ;

8 M22(1) La0,88 MnO2,92 ;

Rhombo.H ; nền thấp Nền hơi nhiễu 19,42 x = 0,1 1,6 5,0 800 2

10 M22(3) La0,88 MnO2,92 ;

Trang 6

12 M50(5) La0,88 MnO 2,92 ;

13 M46 La 0,88 MnO 2,92 ; Rhombo.H có CeO 2 ít , cubic x = 0,1 1,6 6,0 800 3

14 M29 La0,88 MnO 2,92 ;

Rhombo.H ; nền nhiễu

Tách La 2 O 3 , cubic;

15 M17 La0,951 Mn 0,951 O 3 ;

Rhombo.H

tách Mn 3 O 4 lượng

16 M21 La0,88 MnO2,92 ;

17 M23 La0,951 Mn0,951O3 ;

Tách CeO2, cubic

18 M31

La 0,88 MnO 2,92 ; Rhombo.H ; nền hơi nhiễu

Tách CeO2, cubic

19 M55

La0,88MnO2,92 ; Rhombo.H ; nền hơi nhiễu

Tách CeO2, cubic

20 M40 La0,88 MnO2,92 ;

21 M52 La0,88 MnO2,92 ;

22 M56 La0,88 MnO2,92 ;

23 M30 LaRhombo.H ; nền nhiễu 0,951Mn0,951O3 ; Tách La2θ = 27; d = 3,297 2O3 cubic , x = 0,1 3,0 5,0 800 3

24 M53 La0,88 MnO 2,92 ;

10

25 M39

La 0,88 MnO 2,92 ; Rhombo.H ; nền hơi nhiễu

Tách CeO 2 , cubic

26 M38 La0,88 MnO2,92 ;

Tách CeO2, cubic

27 M48 La0,88MnO2,92 ; Rhombo.H

có CeO 2 nhiều cubic, 2θ = 28; d = 3,145

28 M36 La0,88 MnO2,92 ;

Tách CeO2, cubic

29 M35 La0,88 MnO2,92 ;

Tách CeO2, cubic

30 M51

La 0,88 MnO 2,92 ; Rhombo.H ; nền cao, nhiễu

31 M49(4) La0,96 MnO3,05 ;

32 M1 LaMnO 3 ; cubic; nền thấp Tách CeO2, cubic,

33 M4 LaMnO 3 ; cubic; nền thấp Tách CeO2, cubic,

34 M91

La 0,95 Mn 0,89 O 3 ; Rhombo.H ; nền cao, nhiễu

Tách CeO2, cubic,

35 M45 La; nền hơi nhiễu 0,96MnO3,05; Rhombo.H Tách CeO2θ = 28; d = 3,120 2, cubic, x = 0,2 1,6 5,0 700 6

(k là tỉ lệ giữa số mol axit xitric và tổng số mol ion kim loại; k = Cit : ∑M n+ )

Trang 7

của các mẫu thuộc hệ LaFe 1-x Mn x O 3

TT Kí hiệu

Pha chính theo kết quả XRD

Đặc điểm

d (nm)

Tỉ lệ pha tạp

Nhiệt độ nung (0C)

Thời gian nung (giờ)

3 LFM10 La0,93MnO3 ; Rhombo.H nền thấp 20,59 x = 0,2 1,6 5,0 800 3

4 LFM11 La 0,93 MnO 3 ; Rhombo.H Nền hơi nhiễu 19,58 x = 0,2 1,6 5,0 700 3

5 LFM12 La 0,93 MnO 3 ; Rhombo.H Nền hơi nhiễu 20,76 x = 0,2 1,6 6,0 800 3

6 LFM13 La0,93MnO3; Rhombo.H Nền hơi nhiễu 20,51 x = 0,2 1,4 5,0 800 3

7 LFM4 La0,93MnO3; Rhombo.H Nền cao, nhiễu 15,35 x = 0,2 1,6 5,0 600 3

8 LFM5 La0,93MnO3; Rhombo.H Nền cao, nhiễu 18,98 x = 0,2 1,8 5,0 800 3

9 LFM15 La 0,93 MnO 3 ; Rhombo.H Nền cao, nhiễu mạnh 17,21 x = 0,2 2,2 5,0 800 3

12

của các mẫu thuộc hệ La 1-y Sr y Fe 1-x Mn x O 3

TT Kí hiệu Pha chính theo kết quả XRD Đặc điểm d

(nm)

Tỉ lệ pha tạp (y, x) k pH

Nhiệt độ nung ( 0 C)

1 LS3FM5 La 0,5 Sr 0,5 Fe 0,8 Mn 0,2 O 3-α , cubic Nền thấp 22,61 0,5 ; 0,2 1,6 6,0 800 4

2 LS3FM11 La0,5Sr0,5Fe0,8Mn0,2O3-α , cubic Nền thấp 19,69 0,5 ; 0,2 1,6 6,0 700 4

3 LS3FM6 La0,5Sr0,5FeO3 , Rhombo.H Nền thấp 22,61 0,5 ; 0,0 1,6 6,0 700 4

6 LS3FM3 La0,3Sr0,7Fe0,8Mn0,2O3-α, cubic Nền thấp 21,78 0,7 ; 0,2 1,6 6,0 700 6

Trang 8

Bảng 3.7.Kết quả XRD và kích thước trung bình của tinh thể tính theo Debye – Scherrer

của các mẫu thuộc hệ La 1-x Ce x CoO 3

TT Kí hiệu Pha chính theo kết

quả XRD Đặc điểm

d (nm)

Tỉ lệ pha

1 KH15 LaCoO3, Rhombo.R nền hơi nhiễu 12,37 x = 0,0 1,6 6,0 700 3

2 KH34 LaCoO3, Rhombo.R nền cao, nhiễu mạnh 12,23 x = 0,05 1,6 6,0 700 3

3 KH9a2 LaCoO 3 , Rhombo.R nền cao, nhiễu mạnh 12,50 x = 0,05 2,0 6,0 900 3

4 Mẫu 4 LaCoO3, Rhombo.R nền cao, nhiễu mạnh 16,50 x = 0,05 1,6 6,5 700 3

5 KH36 LaCoO3, Rhombo.R nền hơi nhiễu, tách CeO2

6 KH14 LaCoO 3 , Rhombo.R

nền cao, nhiễu mạnh, có

cả dạng LaCoO 3 , Rhombo.H

7 KH35 LaCoO3, Rhombo.R nền thấp hơi nhiễu 11,77 x = 0,1 1,6 6,0 700 3

8 KH17 LaCoO 3 , Rhombo.R nền hơi nhiễu tách CeO2

9 KH41 LaCoO 3 , Rhombo.R nền cao, nhiễu mạnh 12,25 x = 0,1 1,5 6,0 700 3

13 KH9a3 LaCoO 3 , Rhombo.R nền hơi nhiễu, tách x = 0,1 1,6 6,0 800 3

14

CeO 2 cubic 2θ = 28; d = 3,135

14 KH16 LaCoO3, Rhombo.R nền hơi nhiễu, tách CeO2

16 KH10-10 LaCoO3, Rhombo.R

nền cao, nhiễu mạnh, tách CeO2 cubic 2θ = 28; d = 3,144

17 KH44 LaCoO3, Rhombo.R

19 KH44a LaCoO3, Rhombo.R

nền cao, nhiễu mạnh; tách CeO2 cubic 2θ = 28; d = 3,151

20 KH26 LaCoO3, Rhombo.H

21 KH25B LaCoO3, Rhombo.R nền cao, nhiễu mạnh, tách

nền cao, nhiễu; tách La Hexagonal , Ce 7 O 12

Rhombo.H

nền cao, nhiễu mạnh; tách CeO 2 cubic 2θ = 28; d = 3,130

Trang 9

Bảng 3.9 Đặc điểm XRD và kích thước trung bình của tinh thể tính theo Debye – Scherrer

của các mẫu thuộc hệ LaFe 1-x Co x O 3

TT Kí hiệu Pha chính theo kết

quả XRD Đặc điểm

d (nm)

Tỉ lệ pha

3 LFC3 LaCoO3, cubic

nền thấp; Tách Fe 2 O 3

tetragonal, 2θ = 36; d

= 2,505

4 LFC7 LaFe0,6Co0,4O3,cubic nền thấp 30,55 x = 0,4 1,6 6,0 600 2

5 LFC8 LaFe0,6Co0,4O3 , cubic nền thấp 38,43 x = 0,4 1,6 6,0 700 2

6 LFC9 LaFe 0,6 Co 0,4 O 3 ,cubic nền thấp 38,43 x = 0,4 2,0 6,0 700 2

7 LFC10 LaFe 0,6 Co 0,4 O 3 ,cubic nền thấp 40,33 x = 0,4 2,5 6,0 700 2

16

Bảng 3.10 Đặc điểm XRD và kích thước trung bình của tinh thể tính theo Debye – Scherrer

của các mẫu thuộc hệ La 1-y Sr y Fe 1-x Co x O 3

TT Kí hiệu Pha chính theo XRD Đặc điểm d

(nm)

Tỉ lệ pha

Nhiệt độ nung ( 0 C)

1 LS3FC9 La0,6Sr0,4Fe0,1Co0,9O3 , cubic Nền hơi nhiễu 24,66 0,4 ; 0,9 1,6 7,0 700 3

2 LS3FC8 La 0,6 Sr 0,4 Fe 0,1 Co 0,9 O 3 , cubic Nền hơi nhiễu 24,34 0,4 ; 0,9 1,2 6,0 700 3

4 LS3FC6 La0,6Sr0,4Fe0,1Co0,9O3 , cubic Nền thấp 21,35 0,4 ; 0,9 1,6 6,0 700 3

5 LS3FC5 La0,6Sr0,4Fe0,1Co0,9O3 , cubic Nền thấp 25,38 0,4 ; 0,9 1,6 6,0 800 3

8 LS3FC10 La0,6Sr0,4Fe0,1Co0,9O3 , cubic Nền hơi nhiễu 27,28 0,4 ; 0,9 1,6 4,0 700 3

9 LFSC11 La0,6Sr0,4Fe0,1Co0,9O3 , cubic Nền hơi nhiễu 25,19 0,4 ; 0,9 1,6 5,0 700 3

10 LS3FC1 La 0,6 Sr 0,4 CoO 3 , cubic Nền hơi nhiễu 20,32 0,4 ; 1,0 1,6 6,0 700 3

(k là tỉ lệ giữa số mol axit citric và tổng số mol ion kim loại; k = Cit : ∑M n+ )

Trang 10

3.2 Nghiên cứu vi cấu trúc của hệ La 0,9 Ce 0,1 MnO 3

Đã sử dụng các phương pháp Warren-Averbach và phương

pháp Williamson-Hall để nghiên cứu sự ảnh hưởng của nhiệt độ

nung, thời gian nung đến quá trình hình thành hạt vật liệu của các

mẫu La0,9Ce0,1MnO3 Kết quả cho thấy sự kết đám của vật liệu là nhỏ,

sự co cụm chỉ gồm 2-3 hạt

3.3 Một số đặc trưng của vật liệu đã tổng hợp

3.3.1 Xác định kích thước hạt theo Debye-Scherrer

Chúng tôi đã tính kích thước tinh thể theo phương trình

Debye-Scherrer của các mẫu đơn pha thuộc các hệ đã tổng hợp Kết

quả tính toán được đưa ra trên các bảng 3.1, 3.4, 3.6, 3.7, 3.9, 3.10

3.3.2 Kết quả chụp kính hiển vi điện tử quét (SEM)

Kết quả đo kính hiển vi điện tử quét cho thấy tất cả các mẫu

perovskit được chụp đều có bề mặt xốp, hạt thu được có dạng hình

que,một số có hình tấm hoặc hình cầu.Kích thước hạt tương đối đồng

đều, chứng tỏ sự phân bố kích thước hạt hẹp.Đường kính trung bình của

hạt khoảng 40-80 nm tùy từng mẫu

3.3.3 Kết quả chụp kính hiển vi điện tử truyền qua (TEM)

Kết quả ảnh TEM của các mẫu chụp cũng cho thấy hạt có dạng

hình tấm, tương đối đồng đều, đường kính hạt khoảng 20 - 40 nm

3.3.4 Kết quả đo diện tích bề mặt riêngtheo BET

Một số mẫu đã được đo diện tích bề mặt riêng và tính theo

phương pháp BET, kết quả ở bảng sau:

Bảng 3.16 Diện tích bề mặt tính theo BET của một số mẫu tổng hợp

T

Kí hiệu mẫu Thành phần vật liệu

Kích thước tinh thể (nm)

Diện tích BET (m 2 /g)

5 LS3FM1 La 0,3 Sr 0,7 Fe 0,8 Mn 0,2 O 3-α ; cubic 19,57 28,56

6 LS3FC6 La 0,6 Sr 0,4 Fe 0,1 Co 0,9 O 3 ; cubic 21,35 24,35

3.4 Hoạt tính xúc tác của một số vật liệu đã tổng hợp

3.4.1 Hoạt tính xúc tác của một số vật liệu đã tổng hợp đối với phản ứng oxi hóa m-xylen

3.4.1.1 Khảo sát hoạt tính xúc tác theo nhiệt độ:

a Ảnh hưởng của thành phần pha đến độ chuyển hóa m-xylen:

Kết quả cho thấy độ chuyển hóa m-xylen khi dùng các mẫu xúc tác đều cao hơn nhiều so với không dùng xúc tác (đường KXT) Nhiệt độ ảnh hưởng rõ rệt đến hoạt tính xúc tác của tất cả các mẫu khảo sát Khi nhiệt độ phản ứng tăng, độ chuyển hóa tăng, tăng nhanh ở vùng từ 2500C và đạt gần như 100% ở 3000C Độ chuyển hóa đạt 100% ở nhiệt độ từ 3500C (với mẫu KH35: La0,9Ce0,1CoO3)

và ở nhiệt độ từ 4000C (với mẫu M22(2): La0,9Ce0,1MnO3) Với các mẫu khảo sát, độ chuyển hóa m-xylen đạt giá trị T50 ở khoảng nhiệt

độ 250-3000C Đối với 3 mẫu M22(2), KH35 và KH16, đạt giá trị

Định dạng
Số trang	13
Dung lượng	334,91 KB