Hoạt tính hấp phụ RDB trên vật liệu có thể do sự tương tác tĩnh điện giữa điện tích dương của bề mặt vật liệu với điện tích âm của phân tử RDB, tương tác của nhóm kỵ nước và liên kết π[r]
Trang 1CỘNG HÒA XÃ HỘI CHỦ NGHĨA VIỆT NAM
Độc lập – Tự do – Hạnh phúc
BẢN TRÍCH YẾU LUẬN ÁN
Họ và tên NCS: MAI THỊ THANH
Tên đề tài luận án: “Nghiên cứu biến tính vật liệu ZIF-8 và một số ứng dụng”
Chuyên ngành: Hóa lý thuyết và Hóa lý Mã số: 62.44.01.19
Người hướng dẫn: 1 PGS.TS Đinh Quang Khiếu
2 PGS.TS Nguyễn Phi Hùng
Cơ sở đào tạo: Trường Đại học Khoa học – Đại học Huế
1 MỤC ĐÍCH VÀ ĐỐI TƯỢNG NGHIÊN CỨU
1.1 Mục đích nghiên cứu
Tổng hợp và biến tính ZIF-8 bằng sắt (Fe-ZIF-8), bằng niken (Ni-ZIF-8) Vật liệu tổng hợp được có tính xúc tác và hấp phụ cao, có thể biến tính điện cực và làm tiền chất để tổng hợp lưỡng oxide
1.2 Đối tượng nghiên cứu
- Vật liệu khung hữu cơ kim loại ZIF-8
- Các loại phẩm nhuộm được cung cấp từ công ty dệt Thủy Dương, thành phố Huế
Remazol Deep black RGB (RDB) (phẩm nhuộm anion), Astrazon black AFDL (phẩm nhuộm cation), Dianix black (phẩm nhuộm trung tính), Fuchsin kiềm, xanh methylen
2 CÁC PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU ĐÃ SỬ DỤNG
2.1 Xác định đặc trưng cấu trúc vật liệu: XRD, FT-IR, TG-DTA, SEM, TEM,
XPS, BET, DR- UV-Vis, DLS
2.2 Phân tích định tính, định lượng: UV-Vis, AAS
2.3 Phương pháp khác: Thống kê
Trang 23 CÁC KẾT QUẢ CHÍNH VÀ KẾT LUẬN
qua nhiều tháng (12 tháng), bền trong nước (14 ngày) và bền trong dung dịch có pH
từ 2,7 đến 12, bền trong nước và các dung môi hữu cơ ở nhiệt độ sôi qua nhiều giờ (8 h)
2 Đã nghiên cứu sử dụng điện cực biến tính BiF/Naf/ZIF-8/GCE để xác định
mặt điện cực như sau: số điện tử trao đổi của PbII gấp 2 lần số proton trao đổi trên bề mặt điện cực, hệ số chuyển điện tử trên bề mặt điện cực là α = 0,458 và hằng số chuyển điện tử Ks = 248,3 s-1 Quá trình xảy ra trên điện cực biến tính là
là 0,290 μA/ppb; giới hạn phát hiện 4,16 ppb và giới hạn định lượng là 12,5 ppb Theo sự hiểu biết của chúng tôi, Đây là lần đầu tiên được công bố kết quả xác định PbII
trong nước bằng điện cực biến tính BiF/Naf/ZIF-8/GCE theo phương pháp volt - ampere hòa tan anode
3 Vật liệu ZIF-8 được biến tính trực tiếp bằng sắt, được đưa vào dưới dạng FeII
hỗn hợp ban đầu, vật liệu Fe-ZIF-8 có diện tích bề mặt cao và sắt chủ yếu tồn tại ở dạng FeII được xem thay thế đồng hình với ZnII trong cấu trúc ZIF-8 Với tỉ lệ mol
FeII cao hơn, hỗn hợp FeII và FeIII cùng tồn tại trong ZIF-8 Vật liệu ZIF-8 và
CO2 trên ZIF-8 cao hơn so với CH4 Khả năng hấp phụ khí CO2, CH4 của ZIF-8 lớn hơn nhiều so với Fe-ZIF-8 giảm dần khi hàm lương sắt trong các mẫu Fe-ZIF-8 tăng lên
4 Nghiên cứu ứng dụng vật liệu ZIF-8 và Fe-ZIF-8 để hấp phụ phẩm nhuộm RDB trong dung dịch Chúng tôi đã sử dụng phương trình Natarajan- Khalaf kết hợp với phương pháp phục hồi để nghiên cứu động học quá trình hấp phụ thuận nghịch trên vật liệu ZIF-8 và Fe-ZIF-8 Quá trình hấp phụ RDB trên vật liệu ZIF-8 và Fe-ZIF-8
Trang 3bao gồm hấp phụ vật lý và hấp phụ hóa học Quá trình khuếch tán phẩm nhuộm RDB vào vật liệu chủ yếu là khuếch tán màng và tương thích với mô hình hồi qui tuyến tính hai giai đoạn của Weber Dung lượng hấp phụ phẩm nhuộm RDB trên vật liệu được cải thiện rất tốt khi biến tính ZIF-8 bằng Fe Hoạt tính hấp phụ RDB trên vật liệu có thể do sự tương tác tĩnh điện giữa điện tích dương của bề mặt vật
liệu với điện tích âm của phân tử RDB, tương tác của nhóm kỵ nước và liên kết π-π
giữa các vòng thơm của RDB với các vòng thơm imidazole trong khung của ZIF-8
khung Fe-ZIF-8 Vật liệu ZIF-8 và Fe-ZIF-8 sau khi hấp phụ được tái sinh bằng dung dịch NaOH 0,001M Dung lượng hấp phụ thay đổi không đáng kể và cấu trúc vật liệu vẫn bền vững sau ba lần sử dụng
5 Đã nghiên cứu hoạt tính xúc tác quang của vật liệu ZIF-8 và Fe-ZIF-8 Khi thêm sắt vào vật liệu ZIF-8, hoạt tính xúc tác quang hóa của vật liệu Fe-ZIF-8 chuyển về vùng khả kiến và có thể dùng ánh sáng tự nhiên để kích thích quang hóa Vật liệu Fe-ZIF-8 bền trong môi trường phản ứng quang hóa, hoạt tính xúc tác và cấu trúc gần như không đổi sau ba lần sử dụng
6 Đã đề xuất phương pháp tổng hợp vật liệu nano lưỡng oxide kim loại loại p-NiO/n-ZnO với kích thước 10 - 15 nm, có hoạt tính xúc tác quang rất cao dưới ánh sáng mặt trời Vật liệu p-NiO/n-ZnO có tính thuận từ và có khả năng xúc tác quang
cho phản ứng phân hủy phẩm nhuộm RDB, fuchsin kiềm và xanh methylene dưới ánh sáng mặt trời Theo sự hiểu biết của chúng tôi, kết quả tổng hợp nano lưỡng
oxide p-NiO/n-ZnO bằng phương pháp phân hủy nhiệt vật liệu khung hữu cơ kim
loại (Ni,Zn)-ZIF-8 lần đầu tiên được công bố
Huế, ngày 02 tháng 7 năm 2017
Người hướng dẫn Nghiên cứu sinh
PGS.TS Đinh Quang Khiếu Mai Thị Thanh