Luận án Tiến sĩ Vật lý: Nghiên cứu các tính chất động học và phát triển hệ laser rắn tử ngoại sử dụng vật liệu pha tạp ion Ce3+

Mục tiêu của Luận án nhằm nghiên cứu các quá trình động học phát xạ cho laser rắn tử ngoại Ce:LiCAF băng rộng, có khả năng phát đơn xung ngắn dưới nano giây. Đánh giá ảnh hưởng của năng lượng laser bơm, thông số BCH lên độ rộng xung laser lối ra. Mời các bạn cùng tham khảo!

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC

VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM

HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ

-

PHẠM VĂN DƯƠNG

NGHIÊN CỨU CÁC TÍNH CHẤT ĐỘNG HỌC

VÀ PHÁT TRIỂN HỆ LASER RẮN TỬ NGOẠI

LUẬN ÁN TIẾN SĨ VẬT LÝ

HÀ NỘI – 2021

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC

VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM

HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ

-

PHẠM VĂN DƯƠNG

NGHIÊN CỨU CÁC TÍNH CHẤT ĐỘNG HỌC

VÀ PHÁT TRIỂN HỆ LASER RẮN TỬ NGOẠI

LỜI CẢM ƠN

Luận án này được thực hiện và hoàn thành tại Khoa Vật lý, Học viện Khoa

học & Công nghệ và Trung tâm Ðiện tử học Lượng tử, Viện Vật lý, Viện Hàn lâm

KH&CN Việt Nam duới sự hướng dẫn khoa học của PGS.TS Phạm Hồng Minh và

GS.TS Nguyễn Ðại Hưng

Trước hết, tôi xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc đến hai Thầy hướng dẫn, đầu

tiên là PGS.TS Phạm Hồng Minh, người Thầy trực tiếp dẫn dắt, chỉ bảo tận tình và

tạo mọi điều kiện thuận lợi nhất cho tôi trong suốt thời gian thực hiện luận án này

Tôi xin gửi tới GS.TS Nguyễn Ðại Hưng, nguời Thầy dã chỉ bảo tận tình, định

huớng phương pháp nghiên cứu khoa học và động viên tôi trong suốt quá trình

học tập

Tôi xin trân trọng cảm ơn Học viện Khoa học và Công nghệ, Viện Hàn lâm

Khoa học và Công nghệ Việt Nam đã hỗ trợ tôi trong thời gian nghiên cứu và thực

hiện luận án Dưới sự hỗ trợ tận tâm của Lãnh đạo, các Phòng, Ban đã tạo mọi điều

kiện thuận lợi nhất cho tôi trong suốt thời gian qua

Ðồng thời, học viên cũng gửi lời cảm ơn chân thành tới Trung tâm Vật lý

Quốc tế và GS N.Sarukura, Ðại học Osaka, Nhật Bản đã có sự hỗ trợ to lớn đối với

NCS trong thời gian thực hiện luận án

Tôi xin chân thành cảm ơn tất cả các Thầy, Cô, các Anh Chị và đồng nghiệp

tại Viện Vật lý nơi tôi học tập và công tác, vì sự cộng tác và giúp đỡ quý báu để tôi

hoàn thành bản luận án này Tôi xin ghi nhớ sự quan tâm chỉ bảo của tất cả các

Thầy, Cô, các Anh Chị và mọi người

Cuối cùng, tôi đặc biệt gửi lời cảm ơn tới gia đình, những người luôn luôn

yêu thương, tin tưởng, cổ vũ và động viên tôi trong quá trình học tập

Hà nội, ngày tháng năm 20

Nghiên cứu sinh

Phạm Văn Dương

LỜI CAM ÐOAN

Tôi xin cam đoan luận án Tiến sỹ Vật lý, chuyên ngành Quang học với đề

tài: “Nghiên cứu các tính chất động học và phát triển hệ laser rắn tử ngoại sử

dụng vật liệu pha tạp ion Ce 3+” là đề tài nghiên cứu của riêng tôi, dưới sự hướng

dẫn khoa học của PGS TS Phạm Hồng Minh và GS.TS Nguyễn Ðại Hưng

Các số liệu và tài liệu trong luận án là trung thực và chưa được công bố trong bất kỳ công trình nghiên cứu nào Tất cả những tham khảo, các kế thừa đều được trích dẫn và tham chiếu đầy đủ

Hà nội, ngày tháng năm 20

Nghiên cứu sinh

Phạm Văn Dương

MỤC LỤC

BẢNG KÝ HIỆU HOẶC CHỮ CÁI VIẾT TẮT i

DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU ii

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ, BIỂU ĐỒ iii

MỞ ĐẦU 1

CHƯƠNG I: VẬT LIỆU VÀ LASER TỬ NGOẠI Ce:FLUORIDE 6

1.1 Các nguồn laser phát trực tiếp bức xạ tử ngoại và môi trường Ce:Fluoride 6

1.1.1 Các nguồn laser phát trực tiếp bức xạ tử ngoại 6

1.1.2 Laser tử ngoại sử dụng môi trường tinh thể pha tạp ion đất hiếm 9

1.1.3 Môi trường tinh thể Ce:LaF và Ce:LuF 12

1.1.4 Môi trường tinh thể Ce:LLF và Ce:YLF 13

1.1.5 Môi trường tinh thể Ce:LiSAF 15

1.1.6 Môi trường tinh thể Ce:LiCAF 17

1.2 Laser tử ngoại Ce:LiCAF phát xung ngắn 21

1.2.1 Phát xung ngắn bằng các nguồn bơm xung ngắn 21

1.2.2 Phát xung ngắn bằng phương pháp tự tiêm thụ động 22

1.2.3 Phát xung ngắn bằng phương pháp khóa mode BCH 23

1.2.4 Phát xung ngắn bằng phương pháp quá độ BCH 24

1.3 Laser tử ngoại Ce:LiCAF phát băng hẹp và điều chỉnh bước sóng 25

1.3.1 Cấu hình sử dụng lăng kính 25

1.3.2 Cấu hình sử dụng phin lọc lưỡng chiết 26

1.3.3 Cấu hình sử dụng cách tử 27

Kết luận chương I 31

CHƯƠNG II: NGHIÊN CỨU CÁC TÍNH CHẤT ĐỘNG HỌC CHO LASER TỬ NGOẠI SỬ DỤNG TINH THỂ Ce:LiCAF 32

2.1 Mô hình lý thuyết cho động học phát xạ laser đa bước sóng 32

2.1.1 Sơ đồ các mức năng lượng của ion Ce 3+ pha tạp trong nền Fluoride 32

2.1.2 Hệ phương trình tốc độ đa bước sóng mô tả động học phát xạ laser 34

2.1.3 Thông số tính toán động học phát xạ sử dụng môi trường tinh thể Ce:LiCAF 36

2.2 Động học phát xạ laser tử ngoại Ce:LiCAF băng rộng và phát xung ngắn bằng phương pháp quá độ buồng cộng hưởng 37

2.2.1 Động học phát xạ laser tử ngoại Ce:LiCAF phát băng rộng 37

2.2.2 Ảnh hưởng của năng lượng laser bơm lên độ rộng xung laser lối ra 40

2.2.3 Ảnh hưởng của hệ số phản xạ gương ra lên độ rộng xung laser lối ra 42 2.2.4 Ảnh hưởng của chiều dài BCH lên độ rộng xung laser lối ra 44

2.2.5 Laser tử ngoại Ce:LiCAF phát xung ngắn quá độ BCH 46

2.3 Động học phát xạ laser tử ngoại Ce:LiCAF băng hẹp, điều chỉnh bước sóng sử dụng cách tử Littrow 48

2.3.1 Mô hình nghiên cứu động học cho laser tử ngoại Ce:LiCAF phát băng hẹp, điều chỉnh bước sóng sử dụng cách tử Littrow 49

2.3.2 Động học phát xạ băng hẹp và điều chỉnh bước sóng của laser Ce:LiCAF sử dụng cách tử Littrow 49

2.3.3 Động học phát xạ băng hẹp, đơn xung ngắn của laser Ce:LiCAF

sử dụng cách tử Littrow 52

Kết luận chương II 58

CHƯƠNG III: NGHIÊN CỨU VÀ PHÁT TRIỂN HỆ LASER TỬ NGOẠI RẮN SỬ DỤNG MÔI TRƯỜNG TINH THỂ Ce:LiCAF 59

3.1 Hệ thực nghiệm laser tử ngoại rắn Ce:LiCAF 59

3.1.1 Các thiết bị và linh kiện quang học sử dụng trong hệ thực nghiệm 59

3.1.2 Sự phụ thuộc của thông số chùm bơm lên thiết kế hệ thực nghiệm cho laser tử ngoại Ce:LiCAF 61

3.1.3 Thiết kế hệ laser Ce:LiCAF rắn phát trực tiếp bức xạ tử ngoại 63

3.2 Laser tử ngoại Ce:LiCAF băng rộng phát đơn xung ngắn 65

3.2.1 Đặc trưng của laser tử ngoại Ce:LiCAF phát băng rộng 65

3.2.2 Nghiên cứu động học phát xạ băng rộng của laserUV Ce:LiCAF 67

3.2.2 Ảnh hưởng của các thông số lên độ rộng xung lối ra 69

3.2.3 Laser tử ngoại Ce:LiCAF phát đơn xung ngắn bằng phương pháp quá độ buồng cộng hưởng 73

3.3 Laser tử ngoại Ce:LiCAF băng hẹp, điều chỉnh bước sóng, đơn xung ngắn sử dụng cấu hình cách tử Littrow… ……… 74

3.3.1 Laser tử ngoại Ce:LiCAF sử dụng cấu hình cách tử Littrow 75

3.3.2 Laser Ce:LiCAF băng hẹp, điều chỉnh bước sóng, đơn xung ngắn 75

3.4 Laser tử ngoại Ce:LiCAF sử dụng tinh thể cắt dạng kim cương 79

3.4.1 Tinh thể Ce:LiCAF cắt dạng kim cương 80

3.4.2 Sự phân bố huỳnh quang trong tinh thể cắt dạng kim cương 81

3.4.3 Hệ laser tử ngoại Ce:LiCAF sử dụng tinh thể cắt dạng kim cương 82

3.5 Laser tử ngoại Ce:LiCAF sử dụng cấu hình phản xạ nội toàn phần 84

3.5.1 Cấu hình BCH vòng sử dụng cặp lăng kính Pellin-Broca 84

3.5.2 Hệ laser tử ngoại Ce:LiCAF sử dụng cấu hình phản xạ nội toàn phần 85 3.5.3 Đặc trưng phát xạ của laser Ce:LiCAF sử dụng cấu hình phản xạ nội toàn phần 86

Kết luận chương III 88

KẾT LUẬN CHUNG 89

DANH MỤC CÔNG TRÌNH KHOA HỌC ĐÃ CÔNG BỐ 91

TÀI LIỆU THAM KHẢO 93

PHỤ LỤC 104

BẢNG KÝ HIỆU HOẶC CHỮ CÁI VIẾT TẮT

UV Tử ngoại

VUV Tử ngoại chân không

Ce:Fluoride Vật liệu Fluoride pha tạp Cerium (Ce3+)

σ ai Tiết diện hấp thụ tại bước sóng λi

σ ei Tiết diện phát xạ tại bước sóng λi

β Hệ số mất mát trong một chu trình đi-về trong BCH

τ Thời gian sống huỳnh quang của ion hoạt chất

τ c Thời gian sống của photon trong BCH

P abs Công suất laser bơm được hấp thụ

P in Công suất laser bơm

α a Hệ số hấp thụ của môi trường hoạt chất

τ p Độ rộng xung bơm

r Bán kính vết bơm

TIR Phản xạ nội toàn phần (Total internal reflection)

PB Lăng kính Pellin – Broca

DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU

Bảng 1.2 Đặc trưng quang học của một số tinh thể phi tuyến

điển hình

08

Bảng 2.1 Các thông số sử dụng trong nghiên cứu động học

cho laser tử ngoại Ce:LiCAF

36

Bảng 2.2 Ảnh hưởng của năng lượng laser bơm lên độ rộng xung

laser lối ra đối với laser Ce:LiCAF phát băng rộng

41

Bảng 2.3 Ảnh hưởng của hệ số phản xạ gương ra lên độ rộng xung

laser lối ra đối với laser Ce:LiCAF phát băng rộng

43

Bảng 2.4 Ảnh hưởng của chiều dài BCH lên độ rộng xung laser lối

ra đối với laser Ce:LiCAF phát băng rộng

45

Bảng 2.5 Ảnh hưởng của năng lượng laser bơm lên độ rộng xung

laser lối ra và độ rộng phổ phát xạ cho laser Ce:LiCAF sử dụng cách tử Littrow

54

Bảng 2.6 Ảnh hưởng của chiều dài BCH lên độ rộng xung laser lối

ra và độ rộng phổ phát xạ cho laser Ce:LiCAF sử dụng cách tử Littrow

55

Bảng 2.7 Ảnh hưởng của chiều dài BCH lên độ rộng xung laser lối

ra và độ rộng phổ phát xạ cho laser Ce:LiCAF sử dụng cách tử Littrow

57

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ, BIỂU ĐỒ

Hình 1.1 a) Sơ đồ nguyên lý cho việc phát họa ba bậc cao để

phát các bức xạ tử ngoại gần và tử ngoại chân không

b) Hệ phát họa ba bậc bốn và họa ba bậc năm của laser Nd:YAG

08

Hình 1.2 Sơ đồ các mức năng lượng trong chuyển dời 4f n – 4f n-1 df

của các ion Ce 3+ , Pr 3+ , Nd 3+ , Tm 3+

10

Hình 1.3 Phổ hấp thụ và phát xạ của ion Ce 3+ trong nền

LaF, LiCAF, LiSAF, YLF, LiLuF, CaF 2 , (Y,Lu)PO 4 , và YAG

11

Hình 1.4 a) Phổ hấp thụ (a) và phát xạ (b) của môi trường

Ce 3+ :LaF 3 pha tạp 0.1% Ce 3+ (1) và 1% (2) Phổ hấp thụ (c) và phát xạ (d) của môi trường Ce 3+ :LuF 3 với nồng độ pha tạp 0.1% (1) và 1% (2)

13

Hình 1.5 Phổ hấp thụ ánh sáng phân cực của Ce:LLF (a) và

Ce:YLF (b) ở nhiệt độ T=300K, phân cực π (1) và phân cực σ (2) với nồng độ pha tạp Ce 3+ 0,2% đều được bơm bằng laser KrF Phổ huỳnh quang phân cực của Ce:LLF (c) và Ce:YLF (d) tương ứng với phân cực π (1)

và σ (2)

14

Hình 1.6 Phổ hấp thụ và phát xạ của môi trường Ce:LiSAF,

với nguồn bơm phân cực khác nhau

16

Hình 1.9 Phổ hấp thụ của chất nền LiCAF, LiSAF và LiSCAF

pha tạp Ce 3+

18

Hình 1.10 Phổ hấp thụ và phát xạ của môi trường Ce:LiCAF,

ứng với phân cực khác nhau của nguồn bơm

20

Hình 1.12 a) Laser tử ngoại Ce:LiCAF phát xung ngắn bơm bằng

xung nano giây bởi họa ba bậc bốn của laser Nd:YAG

b) Laser Ce:LiCAF phát xung 75 ps với BCH ngắn, chất lượng thấp được bơm bằng laser xung 150 ps

21

Hình 1.13 a) Laser tử ngoại Ce:LiCAF phát xung ngắn bằng

phương pháp tự tiêm thụ động b) Xung laser tín hiệu;

c) Chuỗi xung sau khi khuếch đại trong BCH phản hồi cho laser tử ngoại Ce:LiCAF phát xung ngắn bằng phương pháp SSPT

22

Hình 1.14 Laser tử ngoại Ce:LiCAF khóa mode phát xung

cực ngắn

23

Hình 1.15 a) Laser tử ngoại Ce:LiCAF điều chỉnh bước sóng sử

dụng lăng kính tán sắc; b) vùng điều chỉnh bước sóng 280-315 nm

26

Hình 1.16 a) Laser tử ngoại Ce:LiCAF băng hẹp, điều chỉnh bước

sóng sử dụng tấm phin lọc lưỡng chiết MgF 2 dày 250 µm; b) vùng điều chỉnh bước sóng

27

Hình 1.17 Cấu hình BCH sử dụng cách tử tại vị trí Littrow cho

phát xạ laser băng hẹp và điều chỉnh bước sóng

28

Hình 1.18 Cấu hình cách tử góc là cho laser băng hẹp và điều

chỉnh bước sóng

29

Hình 2.1 Sơ đồ cấu trúc mức năng lượng và chuyển dời

của ion Ce 3+ trong nền fluoride

33

Hình 2.2 Động học phát xạ băng rộng của laser tử ngoại

Ce:LiCAF với các thông số mô phỏng: L=20 mm,

R 1 =100%, R 2 =30%, năng lượng laser bơm thay đổi từ ngưỡng phát đến rất cao trên ngưỡng

38

Hình 2.3 Biểu diễn tiến trình phát xung và cường độ xung laser

lối ra theo hàm logarit tự nhiên

39

Hình 2.4 Ảnh hưởng của năng lượng laser bơm lên động học của

phát xạ laser Ce:LiCAF (trái) và độ rộng xung laser lối

ra (phải) Thông số BCH L=20 mm, R 1 =100%, R 2 =

41

30%, năng lượng laser bơm thay đổi 2÷6 mJ

Hình 2.5 Ảnh hưởng của hệ số phản xạ gương ra lên động học

phát xạ của laser Ce:LiCAF (trái) và độ rộng xung laser lối ra (phải) với các hệ số phản xạ gương ra khác nhau Thông số mô phỏng: R 1 =100%; L= 20 mm; E b = 5,6 mJ, R 2 thay đổi (từ 10% đến 30%)

43

Hình 2.6 Ảnh hưởng của chiều dài BCH lên động học phát xạ

của laser Ce:LiCAF (trái) và độ rộng xung laser lối ra

BCH với thông số R 1 =100%; R 2 =30%; E b = 5,6 mJ, chiều dài BCH thay đổi từ 20÷60 mm

45

Hình 2.7 Sự phụ thuộc của độ rộng đơn xung laser ngắn nhất

thu được với các BCH khác nhau theo năng lượng laser bơm

46

Hình 2.8 Động học phát xạ xung laser pico giây Ce:LiCAF với

cấu hình quá độ BCH chiều dài L=20 mm: a) R 1 =25%,

R 2 =14%, E b = 9,5 mJ; b) R 1 =25%, R 2 =14%, E b = 10,5

mJ Độ rộng xung laser lối ra lần lượt là 292 ps và

267 ps

47

Hình 2.9 Phổ phát xạ băng hẹp của laser tử ngoại Ce:LiCAF,

cấu hình sử dụng cách tử Littrow với đỉnh phổ tại bước sóng 288,5 nm được bơm tại năng lượng laser bơm

E b =9,5 mJ; góc quay cách tử β i =20,3 o

50

Hình 2.10 Sự điều chỉnh bước sóng phát xạ của laser tử ngoại

Ce:LiCAF khi quay cách tử Littrow Góc quay cách tử 18,9 o ÷ 23,3 o , vùng bước sóng ghi nhận từ 278 nm đến

302 nm với BCH L=20 mm, gương ra R 2 =14%, năng lượng laser bơm E b =15 mJ

51

Hình 2.11 Ảnh hưởng của năng lượng laser bơm lên động học

phát xạ băng hẹp, xung đơn ngắn bơm gần ngưỡng của laser tử ngoại Ce:LiCAF sử dụng cách tử Littrow

Thông số mô phỏng: L=20 mm, cách tử 2400 vạch/mm,

hệ số phản xạ của cách tử R g = 30%, gương ra R 2 =14%,

53

tại bước sóng 288,5 nm với năng lượng laser bơm E b thay đổi từ 4,9 mJ đến 9,8 mJ

Hình 2.12 Ảnh hưởng của chiều dài BCH lên độ rộng xung và độ

rộng phổ laser băng hẹp sử dụng cách tử Littrow

Thông số mô phỏng: tại bước sóng 288,5 nm, năng lượng laser bơm E b =9,5 mJ; hệ số phản xạ của cách tử

R g =30%, gương ra R 2 =14%, chiều dài BCH thay đổi từ

20 mm đến 60 mm

55

Hình 2.13 Ảnh hưởng của hệ số phản xạ gương ra lên độ rộng

xung và độ rộng phổ laser băng hẹp sử dụng cách tử Littrow Thông số mô phỏng tại bước sóng 288,5 nm, chiều dài BCH L=20 mm, năng lượng laser bơm E b =9,5 mJ; hệ số phản xạ của cách tử R g =30%, gương ra thay đổi từ 10% đến 22%

56

Hình 3.1 Sự phụ thuộc của ngưỡng phá hủy và năng lượng bơm

bão hòa của tinh thể Ce:Fluoride vào bán kính vết bơm

62

Hình 3.2 Sự phụ của đường kính và tiết diện của chùm laser vào

khoảng cách tinh thể so với điểm hội tụ của chùm laser bơm, 0 <z< 100 mm

63

Hình 3.3 Sơ đồ hệ laser tử ngoại rắn Ce:LiCAF được bơm bằng

laser Nd:YAG Q-switching (4ω, 266 nm, 10 Hz, 7 ns)

64

Hình 3.4 Ảnh chụp hệ laser tử ngoại rắn Ce:LiCAF bơm bằng

họa ba bậc bốn của laser Nd:YAG (266 nm, 10 Hz, 7 ns) đã được phát triển

66

Hình 3.5 a) Sự phụ thuộc của năng lượng laser lối ra vào năng

lượng bơm hấp thụ trong tinh thể với BCH có chiều dài L=20 mm, R 1 =96,7 % và R 2 =30 %, hiệu suất H=33%

b) Phổ phát xạ của laser Ce:LiCAF, BCH chiều dài L=20 mm, R 1 =96,7%, R 2 =30%, được bơm bởi laser Nd:YAG 4ω, năng lượng xung bơm 10 mJ, đỉnh phổ 288,5 nm

66

Hình 3.6 Động học phát xạ cho laser tử ngoại Ce:LiCAF băng

rộng với năng lượng laser bơm khác nhau

68

Hình 3.7 Ảnh hưởng của năng lượng laser bơm lên độ rộng xung

laser tử ngoại Ce:LiCAF với BCH 25 mm, R 1 = 96,7%,

R 2 = 30%

69

Hình 3.8 Ảnh hưởng của chiều dài buồng cộng hưởng lên độ

rộng xung laser tử ngoại Ce:LiCAF, R 1 = 96,7% và R 2

= 30%, năng lượng bơm E b =8 mJ

71

Hình 3.9 Ảnh hưởng của hệ số phản xạ gương lên độ rộng xung

laser tử ngoại Ce:LiCAF với L=20 mm, năng lượng laser bơm E b = 8 mJ, R 1 = 96,7%% và R 2 thay đổi lần lượt 14%, 25% và 30%

72

Hình 3.10 Xung laser 447 ps ghi nhận được bằng phương pháp

quá độ BCH cho laser tử ngoại Ce:LiCAF phát băng rộng với BCH 20 mm, R 1 =25%, R 2 =14%, tại năng lượng bơm E b =8 mJ

72

Hình 3.11 Laser tử ngoại Ce:LiCAF băng hẹp và điều chỉnh bước

sóng sử dụng cấu hình cách tử Littrow được bơm bằng họa ba bậc bốn của laser Nd:YAG

75

Hình 3.12 Độ rộng phổ phá xạ băng hẹp tại bước sóng 290 nm

của laser tử ngoại Ce:LiCAF cấu hình sử dụng cách tử Littrow, BCH chiều dài 20 mm, cách tử G= 2400 vạch/mm, R g =30%; R 2 =14%, E b = 14 mJ

76

Hình 3.13 Độ rộng xung laser tương ứng với bước sóng điều chỉnh

của laser tử ngoại Ce:LiCAF sử dụng cấu hình cách tử Littrow tại năng lượng laser bơm E b =14 mJ

77

Hình 3.14 Độ rộng xung ngắn nhất thu được tại bước sóng 281,5

nm trong vùng điều chỉnh với năng lượng laser bơm

14 mJ

78

Hình 3.16 Tinh thể Ce:LiCAF cắt dạng kim cương sử dụng trong 80

hệ thực nghiệm phát xạ laser tử ngoại

Hình 3.17 a) Cấu hình bơm một mặt và hai mặt tương ứng với

huỳnh quang, b) trên bề mặt AB, c) bơm hai mặt và huỳnh quang trên mặt AB và DA, d) bơm một mặt DA

81

Hình 3.18 Hệ thực nghiệm laser tử ngoại sử dụng tinh thể

Ce:LiCAF cắt dạng kim cương được bơm bằng họa ba bậc bốn của laser Nd:YAG

82

Hình 3.19 Sự phụ thuộc của hiệu suất laser vào năng lượng laser

bơm với cấu hình sử dụng tinh thể Ce:LiCAF cắt dạng kim cương

83

Hình 3.20 a) Đường truyền của chùm laser tới tại góc Brewter (θ β )

trong lăng kính Pellin-Broca b) Cấu hình vòng phản xạ nội toàn phần được sử dụng làm BCH cho laser

84

Hình 3.21 Cấu hình hệ thực nghiệm Ce:LiCAF sử dụng cấu hình

phản xạ nội toàn phần

85

Hình 3.22 Sự phụ thuộc của năng lượng laser tử ngoại Ce:LiCAF

vào năng lượng kích thích của laser Nd:YAG Hiệu suất 3,8%, hiệu suất chuyển đổi cực đại 2,1%

86

Hình 3.23 Phổ băng rộng (a) và độ rộng xung (b) của laser tử

ngoại Ce:LiCAF sử dụng cấu hình TIR với hai lăng kính PB Đỉnh phổ tại bước sóng 289 nm, độ rộng phổ 3,5 nm, độ rộng xung 4,4 ns

87

MỞ ĐẦU

Bức xạ tử ngoại (UV radiation) lần đầu được phát hiện bởi nhà Vật lý

người Đức J W Ritter (1801) khi quan sát thấy bức xạ phía dưới vùng ánh sáng khả kiến, thường được gọi dưới tên “tia oxy hóa”, "tia hóa học", "tithonic rays” [1-2] Năm 1878 ảnh hưởng của ánh sáng bước sóng ngắn lên vi khuẩn, có hiệu quả khử trùng đã được phát hiện [3-6] Các quan sát thấy được khi đánh giá khả năng hấp thụ mạnh của bức xạ tử ngoại dưới 200 nm trong không khí và được đặt tên bức xạ tử ngoại chân không vào năm 1893 bởi nhà Vật lý người Đức Victor Schumann Vào năm 1903, bức xạ tử ngoại được biết đến với bước sóng 250 nm

có ảnh hưởng hiệu quả nhất tới vi khuẩn và phải đến năm 1960, ảnh hưởng của bức xạ tử ngoại lên các phân tử DNA mới được biết đến [4, 7-9]

Sự ra đời của laser năm 1960 với đặc trưng ưu việt của nó đã mang lại bước tiến nhảy vọt trong công nghệ của các nguồn phát bức xạ tử ngoại Tùy thuộc vào vùng bước sóng, đặc trưng của từng loại laser khác nhau mà chúng có ứng dụng riêng

Laser UV có rất nhiều ứng dụng quan trọng trải rộng trên nhiều lĩnh vực khoa học và công nghệ như trong hóa học, vật lý, kỹ thuật, khoa học vật liệu, y học, thông tin lượng tử, quang điện tử, sinh học và khoa học môi trường [10-17] Các ứng dụng của laser tử ngoại như: tia UV công suất cao có thể được sử dụng

để cắt và khoan lỗ nhỏ trong nhiều loại vật liệu, bao gồm các vật liệu trong suốt với ánh sáng nhìn thấy, nguồn UV liên tục được ứng dụng trong in thạch bản kích thước nhỏ, trong sản xuất chip bán dẫn [18] Các nguồn UV phát liên tục và xung có thể được sử dụng để chế tạo cách tử Bragg, phẫu thuật mắt, chữa trị tật

về khúc xạ bằng laser …

Các nguồn laser tử ngoại thông dụng hiện đang sử dụng bao gồm: laser khí phân tử N2, H2 [19-21]; laser khí hiếm (Ar+, Kr+, Ne+) [22, 23]; laser excimer [24-27]; laser màu phát bức xạ tử ngoại [28-32]; laser bán dẫn [33, 34]; các nguồn laser tử ngoại thu được bằng phương pháp biến đổi tần số [35-38] Nhược điểm chung của nguồn phát bức xạ tử ngoại này là thiết kế phức tạp, môi trường độc tính; hoặc là những vấn đề về kích thước, bảo dưỡng, hiệu suất, độ rộng xung, khả năng điều chỉnh bước sóng và tính linh hoạt, độ rộng phổ, độ

rộng xung của các laser này chưa phù hợp cho các ứng dụng rộng rãi trong vùng UV Vì những lý do này, giải pháp tối ưu để thu được một nguồn bức xạ tử ngoại hiệu quả, đáng tin cậy, nhỏ gọn và chi phí hợp lý là phát triển các nguồn laser rắn

Trong nghiên cứu môi trường, ví dụ nghiên cứu mật độ và phân bố ozone,

do đặc điểm phổ hấp thụ nằm trong vùng bước sóng 240 – 340 nm nên các nguồn laser tử ngoại sẽ được dùng làm nguồn kích thích cho hệ Lidar Raman Cụ thể như, nghiên cứu môi trường khi khảo sát tầng khí quyển như vùng phổ hấp thụ 288-299 nm cho ozone (O3), vùng hấp thụ 299-305 nm cho phân tử khí sulphur dioxide (SO2) [16, 17]

Nghiên cứu vật lý và công nghệ cho vật liệu laser và laser rắn là hướng khoa học và công nghệ thời sự, đang được phát triển rất mạnh trên thế giới, vì nó không chỉ mang ý nghĩa khoa học cơ bản và phát triển công nghệ mà còn có ý nghĩa thực tiễn và ứng dụng cấp thiết Do đó, nhiều trung tâm, viện nghiên cứu

và trường đại học trên thế giới có các chương trình nghiên cứu trong việc phát triển vật liệu và nguồn phát laser cũng như đánh giá tính thực tiễn của các hệ thống laser này trong nhiều ứng dụng khác nhau Ví dụ, Trung tâm nghiên cứu Quang tử, Đại học Macquarie Sydney, Úc đang cố gắng phát triển nguồn laser rắn phát xung cực ngắn trong vùng bước sóng tử ngoại cho ứng dụng quang phổ laser [39-41] Trung tâm nghiên cứu về biến đổi khí hậu thuộc Viện Hàn lâm Khoa học Đài Loan là một trong những trung tâm không phát triển laser nhưng lại có nhu cầu cấp thiết sử dụng laser trong quan trắc môi trường thông qua kỹ thuật LIDAR (Light Detection and Ranging - LIDAR) [42, 43] Viện nghiên cứu Vật liệu thuộc Đại học Tohoku, Nhật Bản nuôi tinh thể định hướng ứng dụng, trong đó có ứng dụng làm môi trường phát laser [44-46]

Trên thế giới, vật liệu và công nghệ laser tử ngoại vẫn đang được các nhà khoa học đặc biệt quan tâm nghiên cứu Bằng việc tính toán và thực nghiệm, người ta đã chứng minh khi thay đổi áp suất, nhiệt độ lên tinh thể theo một hay

ba chiều sẽ dẫn đến sự thay đổi độ rộng vùng cấm của vật liệu Ce:Fluoride, từ đó

có thể mở rộng phổ phát xạ của laser [47-56]

Gần đây, một số nghiên cứu cho laser tử ngoại phát xung ngắn và điều chỉnh bước sóng cũng đã được thực hiện Với việc sử dụng chế độ khóa mode BCH một laser xung ngắn 6 ps đã được phát triển thành công Hơn nữa, khi sử dụng phin lọc lưỡng chiết trong BCH, một laser xung ngắn và điều chỉnh bước sóng đã được nghiên cứu [39, 40]

Trước những kết quả KH-CN mang tính cách mạng của giới khoa học quốc tế dựa trên cơ sở phát triển và ứng dụng laser, hiện nay ở trong nước, các cơ

sở nghiên cứu khoa học, ứng dụng và đào tạo (về vật lý, khoa học vật liệu, hoá lý, y-sinh học, thông tin và môi trường ) đang ngày càng có nhu cầu trong việc ứng dụng các nguồn laser, đặc biệt là các nguồn laser đặc chủng để nâng cao khả năng, chất lượng và trình độ nghiên cứu, ứng dụng và đào tạo - đáp ứng các đòi hỏi của sự hội nhập Khoa học - Công nghệ trong khu vực và quốc tế

Ở Việt Nam, không nhiều nhà khoa học và viện nghiên cứu tập trung vào hướng vật liệu và công nghệ laser, do đó, các nghiên cứu và định hướng ứng dụng laser còn hạn chế Gần đây, tại Viện Vật lý - Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam, hệ laser màu tử ngoại phát xung pico-giây dựa trên phương pháp nhân tần số, ứng dụng trong hệ LIDAR đã được nghiên cứu và phát triển thành công [57-59] Sử dụng phương pháp phản hồi phân bố với môi trường hoạt chất Rhodamine 6G được bơm bằng hòa ba bậc hai của laser Nd:YAG ở bước sóng 532 nm bước sóng phát ra 565,8 nm và 572,6 nm Sau khi sử dụng tinh thể BBO để nhân tần, bước sóng laser tử ngoại ở 282,9 nm và 286,4 nm đã được phát triển Tuy nhiên với việc sử dụng chất màu làm môi trường hoạt chất cho laser, cũng như sử dụng tinh thể BBO để chuyển đổi bước sóng laser từ vùng khả kiến sang vùng tử ngoại nên năng lượng laser lối ra là nhỏ, chỉ cỡ vài nano-jun, hiệu suất chuyển đổi bước sóng này rất thấp chỉ cỡ vài %, độ ổn định của laser không cao, chất màu có khả năng gây độc hại tới môi trường xung quanh và người sử dụng Do vậy, nó hạn chế nhiều ứng dụng, ngay cả ứng dụng trong hệ LIDAR

Trong vài thập niên gần đây, bằng việc sử dụng vật liệu Fluoride pha tạp ion đất hiếm dựa trên dịch chuyển 4f-5d, người ta đã phát triển thành công các môi trường hoạt chất laser phát trực tiếp bức xạ tử ngoại như: Ce3+

:LiSrAlF6

(280-320 nm); Ce3+:LiCaAlF6 (Ce:LiCAF, 280-320 nm) [60-64]; Ce3+:LuLiF4(Ce:LLF, 300-340 nm) và Ce3+:YLiF4 (Ce:YLF, 300-340 nm) [65-67]; Ce3+:LaF3

và Ce3+:LuF3 (Ce:LaF và Ce:LuF, 275-315 nm) [68-70] Ưu điểm của các môi trường hoạt chất laser này là phổ phát xạ rộng, hiệu suất laser cao, mật độ công suất bơm bão hòa và ngưỡng bơm phá hủy lớn

Trong các vật liệu tinh thể laser tử ngoại Ce-Fluoride thì môi trường tinh thể Ce:LiCAF được ứng dụng rộng rãi hơn cả, do nó có những ưu điểm vượt trội hơn so với các môi trường Ce-Fluoride khác Môi trường tinh thể Ce:LiCAF có đỉnh phổ hấp thụ mạnh tại bước sóng 266 nm phù hợp với bơm quang học bằng họa ba bậc bốn của laser Nd:YAG, vùng điều chỉnh bước sóng rộng (280 - 320 nm), tiết diện phát xạ laser lớn (σe= 6x10-18 cm2), mật độ năng lượng bơm bão hòa cao (115 mJ/cm2), ngưỡng phá hủy lớn (5 J/cm2), hiệu suất lên đến 46% [60-

63, 71]… Tất cả các ưu điểm của môi trường Ce:LiCAF là thuận lợi cho việc phát triển các laser tử ngoại rắn, phát xung ngắn, băng hẹp, điều chỉnh bước sóng

và công suất cao

Từ các phân tích trên, việc nghiên cứu và phát triển các nguồn laser rắn tử ngoại: công suất cao, xung ngắn, băng hẹp và có khả năng điều chỉnh bước sóng tại Việt Nam mang tính cấp thiết, có ý nghĩa khoa học và tính ứng dụng cao

Xuất phát từ các yêu cầu đó, tôi chọn đề tài “Nghiên cứu các tính chất

động học và phát triển hệ laser rắn tử ngoại sử dụng vật liệu pha tạp ion Ce 3+ ”

làm hướng nghiên cứu chính của mình

Mục tiêu của luận án bao gồm:

- Nghiên cứu các quá trình động học phát xạ cho laser rắn tử ngoại Ce:LiCAF băng rộng, có khả năng phát đơn xung ngắn dưới nano giây Đánh giá ảnh hưởng của năng lượng laser bơm, thông số BCH lên độ rộng xung laser lối ra

- Nghiên cứu động học phát xạ băng hẹp và điều chỉnh bước sóng của laser tử ngoại sử dụng tinh thể Ce:LiCAF sử dụng cách tử Littrow Đánh giá ảnh hưởng của năng lượng laser bơm, thông số BCH lên độ rộng phổ

phát xạ và độ rộng xung laser lối ra

- Phát triển hệ laser tử ngoại Ce:LiCAF rắn được bơm bằng họa ba bậc 4

của laser Q-switching Nd:YAG ở bước sóng 266 nm phát băng rộng, đơn

xung ngắn và phát băng hẹp, điều chỉnh bước sóng sử dụng cấu hình

cách tử Littrow

- Nghiên cứu một số cấu hình mở rộng cho laser tử ngoại Ce:LiCAF là

tiền đề cho việc phát triển các bộ khuếch đại công suất cao và ở trong các

điều kiện hoạt động đặc biệt

Luận án được thực hiện bằng cả nghiên cứu lý thuyết và nghiên cứu thực

nghiệm Các nghiên cứu lý thuyết về động học phát xạ đơn xung ngắn sử dụng

phương pháp quá độ buồng cộng hưởng; phát băng hẹp, điều chỉnh bước sóng sử

dụng cấu hình cách tử Littrow cho môi trường Ce:LiCAF đã được thực hiện, các

kết quả tối ưu được sử dụng trong việc thiết kế hệ thực nghiệm cho laser tử ngoại

Ce:LiCAF Nghiên cứu thực nghiệm được thực hiện với BCH laser tử ngoại

Ce:LiCAF xung đơn ngắn, băng hẹp và điều chỉnh bước sóng Ngoài ra, việc

phát triển cấu hình sử dụng tinh thể cắt dạng kim cương cũng như cấu hình phản

xạ nội toàn phần để mở rộng khả năng phát xạ cũng như ứng dụng của laser tử

ngoại Ce:LiCAF đã được thực hiện

Từ các nghiên cứu này, luận án được trình bày trong 03 chương:

Chương 1: Vật liệu và laser tử ngoại Ce:LiCAF

Chương 2: Động học phát xạ laser tử ngoại sử dụng môi trường tinh thể

Ce:LiCAF

Chương 3: Nghiên cứu và phát triển hệ laser tử ngoại rắn sử dụng

môi trường tinh thể Ce:LiCAF

Luận án được thực hiện tại Khoa Vật lý, Học viện Khoa học và Công nghệ

(GUST, VAST) và Trung tâm Điện tử học Lượng tử - Viện Vật lý, Viện Hàn lâm

KH&CN Việt Nam, dưới sự hướng dẫn khoa học của PGS.TS Phạm Hồng Minh

và GS TS Nguyễn Đại Hưng

CHƯƠNG I VẬT LIỆU VÀ LASER TỬ NGOẠI Ce:FLUORIDE

Chương I trình bày một số nguồn laser phát trực tiếp bức xạ tử ngoại hiện

đang được sử dụng trong nghiên cứu và ứng dụng, đặc biệt là đặc trưng quang

học của các môi trường hoạt chất pha tạp ion đất hiếm pha tạp ion Ce3+

có khả năng phát xạ laser trong vùng bước sóng tử ngoại nhờ dịch chuyển 4f-5d Ngoài

ra, chúng tôi cũng trình bày một số kỹ thuật phát xung ngắn và phát bức xạ băng

hẹp, điều chỉnh bước sóng cho laser tử ngoại sử dụng môi trường Ce:LiCAF

1.1 Các nguồn laser phát trực tiếp bức xạ tử ngoại và môi trường

Ce:Fluoride

Ánh sáng tử ngoại (Ultraviolet light – UV) là các bức xạ điện từ trong

vùng bước sóng từ 10 nm đến 400 nm (30 PHz÷750 THz) Cho đến nay, một số

nguồn laser phát trực tiếp bức xạ tử ngoại đã được sử dụng trong nghiên cứu

khoa học, chế tạo, đời sống và y-sinh học [1-6] Sau đây, chúng tôi trình bày

một số nguồn laser phát trực tiếp bức xạ tử ngoại đã được biết đến, và các môi

trường tinh thể Fluoride pha tạp ion Ce3+

được phát triển cho laser trong vùng

tử ngoại

1.1.1 Các nguồn laser phát trực tiếp bức xạ tử ngoại

Laser khí phân tử Môi trường hoạt chất của các laser khí phân tử như:

Laser khí nitrogen N2 (337,1 nm) [19, 20]; laser khí Hydro (160 nm, 116 nm)

[21] Nguồn bơm cho laser khí thường sử dụng phương pháp phóng điện với

điện áp cao hoặc đèn cao áp Laser nguồn laser này thường có công suất lên đến

hàng chục W, tuy nhiên chỉ phát ở chế độ xung (ns) và không có khả năng điều

chỉnh bước sóng

Laser khí hiếm Một số môi trường laser ion khí hiếm cũng phát xạ liên

tục trong vùng tử ngoại như ion argon (Ar+

, 351,1-385,8 nm, 333,6-363,8 nm, 275,4-305,5 nm) hoặc ion krypton (Kr+, 275,4-305,5 nm, 337,5-365,4 nm), neon

(Ne+, 332,4 nm) với công suất lên đến hàng oát, laser khí hiếm được sử dụng

rộng rãi cho các mục đích nghiên cứu khoa học và công nghệ [21-23]

Laser eximer Laser eximer (Excited Dimmer) là laser khí phân tử, hoạt

động dựa trên sự dịch chuyển giữa các mức điện tử dao động, phát bức xạ nằm trong vùng tử ngoại, tử ngoại chân không và có công suất phát xạ lớn [24-27] Môi trường hoạt chất của laser excimer là các phân tử excimer và chỉ hoạt động ở chế độ xung [25, 26], bao gồm: He2, Ne2; ArF, KrF, XeF, XeO HgBr Hiện nay, laser excimer được ứng dụng trong khoa học kỹ thuật, y sinh học, phẫu thuật, làm nguồn kích thích cho một số môi trường laser, khoan cắt công nghiệp Nhược điểm của dòng laser này chỉ phát xung nano giây, không có khả năng điều chỉnh bước sóng, môi trường độc hại, dẫn đến nhiều hạn chế về ứng dụng

Laser màu phát bức xạ tử ngoại Một số hoạt chất là chất màu phát bức xạ

tử ngoại được chỉ ra ở Bảng 1.1 [28, 29] Laser màu với môi trường hoạt chất là chất màu hữu cơ đa nguyên tử, dễ dàng tan trong các dung môi ethyl, rượu, hay nước Các phân tử chất màu với năng lượng được chia thành nhiều mức dao động và mức quay dẫn đến laser màu thường phát băng rộng, có khả năng điều

Đỉnh phổ (nm)

Nhược điểm của các laser màu là môi trường độc hại, hiệu suất và ngưỡng bơm bão hòa thấp, hầu như chỉ phát ở vùng tử ngoại A, hạn chế trong việc phát

triển các nguồn laser công suất cao

Laser bán dẫn phát bức xạ tử ngoại Một số chất bán dẫn cũng có khả

năng phát bức xạ laser trong vùng tử ngoại như: AlN (210 nm), ZnS (330 nm), ZnO (370 nm), CdxS (320 nm - 490 nm), GaN (340 nm) Các laser bán dẫn với

đặc tính nhỏ gọn Tuy nhiên, nhược điểm của các laser bán dẫn là công suất thấp,

độ định hướng không cao, phát xạ chủ yếu trong vùng tử ngoại A, bức xạ có tính đơn sắc cao nên không có khả năng điều chỉnh bước sóng [33, 34]

Laser tử ngoại thu được bằng phương pháp biến đổi tần số Đây là một

trong những kỹ thuật laser bước sóng ngắn phổ biến hiện nay dựa trên các hiệu ứng phi tuyến [35] Thông thường, kỹ thuật phát các bức xạ UV và VUV được dùng như: phát họa ba bậc cao, trộn tần số thông qua việc sử dụng các tinh thể phi tuyến [35, 36], sơ đồ nguyên lý cho việc phát bức xạ tử ngoại sử dụng phương pháp biến đổi tần số được trình bày trên Hình 1.1 Bằng cách sử dụng các tinh thể phi tuyến khác nhau cho các quá trình tạo ra họa ba, người ta có thể

dễ dàng chuyển đổi bức xạ laser từ vùng bước sóng dài thành bước sóng vùng

UV

Hình 1.1 a) Sơ đồ nguyên lý cho việc phát họa ba bậc cao để phát các bức xạ tử

ngoại gần và tử ngoại chân không b) Hệ phát họa ba bậc bốn và họa ba bậc năm của laser Nd:YAG [35, 36]

Hiện nay, các tinh thể phi tuyến được sử dụng phổ biến nhất trong việc phát UV và một phần trong VUV bao gồm: KDP, ADP, KTP, LBO và BBO, CLBO, CBO, và LB4 [35-38], được trình bày trong Bảng 1.2

Tại Việt Nam, bằng việc sử dụng phương pháp phản hồi phân bố với môi trường hoạt chất Rhodamine 6G được bơm bằng hòa ba bậc hai của laser Nd:YAG ở bước sóng 532 nm, bước sóng laser phát xạ 565,8 nm và 572,6 nm Sau khi sử dụng tinh thể BBO để nhân tần, nhóm Đỗ Quang Hòa, Viện Vật lý thu

nhận được laser tử ngoại ở bước sóng 282,9 nm và 286,4 nm được sử dụng trong quan trắc khí quyển [57]

Bảng 1.2 Đặc trưng quang học của một số tinh thể phi tuyến điển hình

Tinh thể

phi tuyến

Vùng truyền qua (µm)

đi qua tinh thể phi tuyến để phát họa ba, hiệu suất nhận được sau khi biến đổi tần

số giảm dần Đồng thời, chất lượng chùm sau biến đổi phụ thuộc lớn vào độ phù hợp pha, dẫn đến yêu cầu cao về kỹ thuật điều chỉnh

1.1.2 Laser tử ngoại sử dụng môi trường tinh thể pha tạp ion đất hiếm

Việc phát triển laser rắn tử ngoại dựa trên các môi trường hoạt chất pha tạp các ion đất hiếm như Ce3+, Pr3+, Nd3+, Tm3+… với các chuyển dời 5d → 4f đang được các nhà khoa học đặt kỳ vọng cao cho phát xạ laser tử ngoại trong vùng UV [72-77]

Điển hình như, một số môi trường như Ce:LLF và Ce:LiCAF hiện đang được đặc biệt quan tâm, vì hiệu suất laser có thể lên tới 60% và khả năng điều chỉnh bước sóng từ 270 nm cho đến 340 nm [64, 65] Trong vùng VUV, cho đến nay, mới chỉ có môi trường Nd:LaF3 phát laser ở vùng tử ngoại chân không [20] Tinh thể Nd:LaF3 được bơm quang học bởi laser F2 (157 nm), phát xạ ở bước sóng 172 nm (nhờ dịch chuyển 4f5d → 4f3), đây là bước sóng laser ngắn nhất cho đến thời nay của các môi trường hoạt chất pha tạp ion đất hiếm [73] Còn với các vật liệu pha tạp Tm3+, Pr3+ cho đến nay vẫn chưa phát laser thành công [74-

77] Sơ đồ năng lượng cho chuyển dời 4f-5d của các ion đất hiếm được chỉ ra

trong Hình 1.2

Hình 1.2 Sơ đồ các mức năng lượng trong chuyển dời 4f n – 4f n-1 5d

của các ion Ce 3+ , Pr 3+ , Nd 3+ , Tm 3+ [74, 75]

Vật liệu pha tạp các ion như Ce3+, Pr3+, Nd3+, hoặc Tm3+ được đặc trưng

không chỉ bởi sự dịch chuyển quang học của cấu trúc 4f↔5d trong miền UV mà

còn bởi sự chuyển tiếp nội tại 4f↔4f (đối với Pr3+, Nd3+, hoặc Tm3+) như trong

Hình 1.2 Điều này có nghĩa là phát xạ tử ngoại của chúng có thể được kích thích

bởi sự hấp thụ đa photon trong mức năng lượng 4f Đồng thời, năng lượng giữa

hai mức laser trên và mức laser dưới từ 35 eV đến 90 eV (103 cm-1), điều này

cho phép phổ phát xạ trải rộng từ vùng tử ngoại gần cho tới vùng tử ngoại sâu

Đặc biệt, các mức 4fn-15d được chia thành nhiều mức con, cho khả năng phát

huỳnh quang với dải phổ rộng lên đến vài chục nano mét [74, 75]

Cho đến nay, mới có một số môi trường có khả năng phát laser như:

Nd:LaF, Ce:LaF, Ce:LiSAF, Ce:LiCAF, Ce:YLF, Ce:LiLuF Các môi trường

khác mới chỉ dừng lại ở việc phát huỳnh quang mà chưa phát laser [78-82] Mặc

dù vậy, có thể thấy được tiềm năng trong việc phát triển các nguồn laser rắn phát

bức xạ tử ngoại và tử ngoại chân không, sử dụng các môi trường pha tạp các ion

đất hiếm nhờ dịch chuyển 4f-5d

Các nghiên cứu chỉ ra rằng, dịch chuyển 5d - 4f của ion đất hiếm Ce3+ pha

tạp trong các nền fluoride với sự tương tác mạnh giữa cấu trúc mạng với lớp điện

tử 5d, dẫn đến sự mở rộng phổ huỳnh quang Các kết quả đã được chỉ ra đối với

Ce3+:LaF (276 ÷ 312 nm) và Ce3+:LuF (288 ÷ 322 nm); Ce3+:YLF và Ce3+:LLF

(300 ÷ 340 nm); Ce3+:LiSAF và Ce3+:LiCAF(280 ÷ 320 nm) Điều này cho thấy

các vật liệu pha tạp ion đất hiếm này là môi trường hoạt chất lý tưởng để phát

triển các tinh thể cho laser UV có khả năng điều chỉnh bước sóng [60-70]

Hình 1.3 trình bày phổ hấp thụ và phổ phát xạ, bước sóng laser bơm của

một số môi trường laser Ce:Fluoride khác nhau với vùng điều chỉnh bước sóng

trong dải UV của vật liệu Fluoride pha tạp Ce3+ đã được biết đến (Ce:LLF,

Ce:YLF, Ce:LiCAF, Ce:LSAF, và Ce:LaF) [71]

Hình 1.3 Phổ hấp thụ và phát xạ của ion Ce 3+ trong nền LaF, LiCAF, LiSAF, YLF, LiLuF, CaF 2 , (Y,Lu)PO 4 , và YAG [71]

Ưu điểm của các môi trường Fluoride pha tạp ion Ce3+ bao gồm: thời gian

sống ở mức laser trên cỡ nano-giây (30 ns), hiệu suất lượng tử cao, phổ phát xạ

rộng (40 nm), công suất bão hòa và ngưỡng phá hủy cao [60, 82] Tất cả những

ưu điểm này chứng minh rằng Ce:Fluoride là môi trường laser tiềm năng nhất trong việc phát triển laser vùng tử ngoại

Tuy nhiên, các vật liệu như Ce:YAG và Ce:YLF lại hấp thụ mạnh ở trạng thái kích thích (ESA) đối với bức xạ tại bước sóng huỳnh quang hoặc bước sóng bơm Điều này dẫn đến, mất mát quang học, dập tắt hoạt động laser và hình thành các tâm màu tạm thời hoặc vĩnh viễn [71, 80, 83] Việc lựa chọn các nền rắn phù hợp để giảm thiểu tối đa ESA và tăng khả năng khuếch đại của môi trường là cần thiết

Dưới đây, các đặc trưng quang học cho một số môi trường Ce:Fluoride điển hình đã được trình bày và phát triển làm môi trường hoạt chất cho phát xạ laser trong vùng tử ngoại

1.1.3 Môi trường tinh thể Ce:LaF và Ce:LuF

Một số chất nền lathanium trifluorides pha tạp Ce3+, điển hình như LaF3,

và LuF3, là một trong những lựa chọn để phát triển môi trường hoạt chất cho laser tử ngoại với các dải điều chỉnh khác nhau [68-70]

Ion Ce3+ chứa một điện tử đơn 4f1 có phổ ion tự do đã được Lang nghiên cứu chi tiết [84] Các tương tác spin quỹ đạo chia cấu hình trạng thái cơ bản thành mức 2F7/2 nằm cách 2253 cm-1 so với mức 2F5/2 Cấu hình kích thích đầu tiên bao gồm một electron trong vỏ 5d1 Hiệu ứng trường tinh thể tác động lên điện trường ở mức 4f của ion Ce3+ ít hơn nhiều so với tương tác spin Do đó, các nghiên cứu hướng tới việc các mức 2F5/2 và 2F7/2 sẽ chỉ bị nhiễu loạn ít hơn bởi trường tinh thể Tuy nhiên, do bán kính hiệu dụng lớn của electron ở lớp 5d tương tác mạnh mẽ với mạng tinh thể, do đó tương tác trường tinh thể sẽ mạnh hơn tương tác spin Đối với các vị trí đối xứng cation tìm thấy trong LaF3 (C2(4))

và trong LuF3 (C1h(5)), trạng thái 5d của Ce3+ chia thành năm mức Sự phân tách này được phản ánh bởi phổ kích thích năm đỉnh, được biểu diễn trên Hình 1.4

Phổ huỳnh quang cho thấy hai đỉnh rộng là kết quả của sự chuyển tiếp từ mức đáy của trạng thái 5d sang các mức 2F7/2 và 2F5/2 Trong cả hai trường hợp, phổ huỳnh quang được tách rời khỏi phổ kích thích với sự thay đổi tiết diện phát

xạ gây ra bởi dịch chuyển Stokes 4,7x103 cm-1 cho LuF3:Ce và 5,2x103 cm-1 đối với LaF3:Ce [70]

Hình 1.4 a) Phổ hấp thụ (a) và phát xạ (b) của môi trường Ce 3+ :LaF 3 pha tạp 0.1% Ce 3+ (1) và 1% (2) Phổ hấp thụ (c) và phát xạ (d) của môi trường

Ce 3+ :LuF 3 với nồng độ pha tạp 0.1% (1) và 1% (2) [68-70]

Năm đỉnh kích thích trải rộng (Hình 1.4a,c) trong vùng tần số lớn trùng với bước sóng phát xạ của các laser excimer công suất cao, như laser KrF (249

nm và 250 nm), laser ArF (193,3 nm) và laser KrCl (222 nm), đây là điều kiện lý tưởng để lựa chọn nguồn bơm cho các môi trường laser Ce:LaF và Ce:LuF với vùng điều chỉnh của Ce:LaF là 278 – 322 nm (Hình 1.4b), còn Ce:LuF là 280-

345 nm (Hình 1.4d) Tuy nhiên, quá trình nuôi cho đơn tinh thể Ce:LaF và Ce:LuF có chất lượng quang học tốt gặp nhiều khó khăn, dẫn đến việc sử dụng hai môi trường này làm môi trường hoạt chất laser là hiếm gặp Đồng thời, cho đến nay chỉ có duy nhất một công bố về phát xạ cho laser Ce:LaF [68]

1.1.4 Môi trường tinh thể Ce:LLF và Ce:YLF

Do các cấu trúc mạng tinh thể Ce:LLF và Ce:YLF là tương đồng về cấu trúc, định lượng hóa học và các thông số mạng tinh thể [64-67], cho nên, các tính chất quang học của môi trường Ce:LLF trong các nghiên cứu được so sánh với Ce:YLF

Các đơn tinh thể Ce:LLF và Ce:YLF thường được nuôi bằng kỹ thuật Bridgman-Stockbarger với nồng độ Ce3+ thay đổi từ 0,05-1,5% [65-67] Do các liên kết mạnh của ion Ce3+ trong mạng tinh thể LLF sẽ dẫn đến sự dịch chuyển các đỉnh hấp thụ của Ce:LLF về phía bước sóng ngắn hơn, cũng như trong phân chia các mức năng lượng của dải quang phổ là rõ rệt hơn so với môi trường Ce:YLF [67] Hình 1.5 biểu diễn phổ hấp thụ và phát xạ của môi trường Ce:LLF

và Ce:YLF, được kích thích bằng laser excimer KrF (bước sóng 245 nm) hoặc họa ba bậc 5 laser Nd:YAG Q-switchied (bước sóng 213 nm)

Hình 1.5 Phổ hấp thụ ánh sáng phân cực của Ce:LLF (a) và Ce:YLF (b) ở nhiệt

độ T=300K, phân cực π (1) và phân cực σ (2) với nồng độ pha tạp Ce 3+

0,2% đều được bơm bằng laser KrF Phổ huỳnh quang phân cực của Ce:LLF (c) và Ce:YLF (d) tương ứng với phân cực π (1) và σ (2) [67]

Sự thay đổi năng lượng hấp thụ của ion Ce3+ trong nền LLF là nhỏ hơn so với sự thay đổi trong nền YLF, sự thay đổi của các dải không vượt quá 340 cm-l(Hình 1.5a,b) Tuy nhiên, đối với phổ phát xạ, sự dịch chuyển của đỉnh phát xạ

về phía bước sóng ngắn của môi trường Ce:YLF diễn ra mạnh hơn khi được kích thích bằng ánh sáng phân cực Đường cong (1) và (2) ở Hình 1.5c,d cho thấy, phổ huỳnh quang của tinh thể Ce:LLF được đặc trưng bởi sự dịch chuyển Stokes lớn hơn so với phổ huỳnh quang của Ce:YLF Đối với laser sử dụng chuyển tiếp 5d- 4f trong sơ đồ của hai mức dao động điện tử, cho thấy sự giảm ngưỡng dao

động và tăng phạm vi điều chỉnh bước sóng quang phổ của tinh thể Ce:LLF mạnh hơn so với môi trường Ce:YLF

Các thông số của môi trường Ce:LLF như: hệ số khuếch đại tín hiệu nhỏ (1 mJ/cm2) là 4,3 lần với mật độ năng lượng bơm 0,5 J/cm2, thời gian sống của các ion Ce3+ ở trạng thái kích thích 40 ns, mật độ năng lượng bơm bão hòa 50 mJ/cm2 ở bước sóng 325 nm là cao hơn rất nhiều so với các chất màu hữu cơ (1 mJ/cm2), và tiết diện phát xạ cỡ 1017 cm2 Những kết quả này cho thấy tiềm năng của môi trường Ce:LLF được sử dụng làm môi trường khuếch đại công suất cho laser tử ngoại

Khả năng hấp thụ của tâm màu đối với bước sóng laser (ESA) của hai môi trường trong cùng điều kiện, đối với môi trường Ce:LLF là nhỏ hơn đáng kể so với môi trường Ce:YLF Hơn nữa, laser Ce:LLF hoạt động ổn định ở tần số 5 Hz, trong khi laser Ce:YLF chỉ hoạt động ổn định ở tần số <1 Hz [65-67] Thực tế này là do sự khác biệt về động học hình thành tâm màu tạm thời trong các môi

trường laser này [66, 67]

1.1.5 Môi trường tinh thể Ce:LiSAF

Môi trường Ce:LiSAF có phổ phát xạ trong vùng 280-320 nm và đỉnh hấp thụ tại bước sóng 266 nm, do vậy có thể sử dụng họa ba bậc bốn của các laser

Nd3+ làm nguồn bơm [60-64, 71] Trong môi trường Ce:LiSAF, ion Ce3+ thay thế cho các vị trí bát diện Ca2+/Sr2+, điều này dẫn đến sự mất cân bằng điện tích trong tinh thể Đồng thời cũng dẫn đến sự khác nhau trong tương tác của các ion Ce3+với trường tinh thể khi được kích thích của nguồn bơm phân cực

Hình 1.6 biểu diễn phổ hấp thụ (đường liền), phát xạ (đường nét đứt) của

môi trường Ce:LiSAF khi được kích thích bởi nguồn bơm phân cực khác nhau [61, 71] Nhận thấy rằng, đối với môi trường Ce:LiSAF, tiết diện hấp thụ và tiết diện phát xạ đều phụ thuộc vào sự phân cực của nguồn kích thích Đỉnh phổ hấp thụ của môi trường Ce:LiSAF tương ứng với nguồn bơm phân cực σ và phân cực

π so với trục tinh thể lần lượt là 272 nm và 266 nm Đỉnh phát xạ tương ứng 290

nm (σ) và 285 nm (π) với hiệu suất laser ra cho đến nay mới chỉ đạt được 17% Thời gian sống huỳnh quang của ion Ce3+ ở mức năng lượng 5d là 28 ns [60]

Hình 1.6 Phổ hấp thụ (đường liền) và phát xạ (đường nét đứt) của môi trường

Ce:LiSAF, với nguồn bơm phân cực khác nhau [61]

Các kết quả trong [61, 63] chỉ ra rằng, đối với môi trường Ce:LiSAF tiết diện ESA tại 290 nm trong trường hợp phân cực  (ESA = 4,610-18 cm2) thì cao hơn trong trường hợp phân cực  (ESA = 2,710-18 cm2) Sự chênh lệch này xuất phát từ cấu trúc dạng lớp của tinh thể, trong đó khoảng cách năng lượng từ mức 5d lên dải dẫn đối với phân cực  (được xác định bởi các hàm sóng điện trường

Sr2+) thì thấp hơn so với trường hợp phân cực  (do các hàm sóng điện trường

Li+) Các thông số cho môi trường Ce:LiCAF được chỉ ra trong Bảng 1.3

Bảng 1.3 Thông số của môi trường Ce:LiSAF [60, 61]

Thông số

Phân cực π

Phân cực

σ

Phân cực π

Phân cực

σ Tiết diện hấp thụ σabs (10-18 cm2) 7,3 6,6 - - Tiết diện phát xạ σEM (10-18 cm2) - - 9,5 6,1 Tiết diện ESA σESA (10-18 cm2) 6,5 23 2,7 4,6 Tiết diện khuếch đại (10-18 cm2) - - 6,8 1,5

Sự hình thành tâm màu trong Ce:LiSAF phụ thuộc vào chất lượng tinh thể,

cụ thể là liên quan đến sự hiện diện của các tạp chất Nhóm Bayramian đã phát hiện ra rằng khi pha tạp kết hợp đồng thời ion Na+ cùng với ion Ce3+ vào tinh thể LiSAF để bổ sung điện tích thì dẫn đến sự suy giảm đáng kể khả năng hình thành tâm màu, do đó làm tăng hiệu suất laser [63] Các nghiên cứu cho sự điều chỉnh bước sóng của laser Ce:LiSAF đã được thực hiện với yếu tố lọc lựa như: lăng

kính Suprasil được cắt góc Brewter, cách tử Littrow, với công suất tại bước sóng

290 nm chỉ vài trăm µJ, vùng điều chỉnh bước sóng từ 285nm đến 300 nm, được thể hiện trong Hình 1.7

Hình 1.7 Vùng điều chỉnh bước sóng của laser Ce:LiSAF [63]

Hạn chế của môi trường tinh thể Ce:LiSAF là có sự hấp thụ của các tâm màu đối với bước sóng laser, dẫn đến hiệu suất laser không cao, do vậy thường không được sử dụng trong các hệ thực nghiệm phát trực tiếp bức xạ tử ngoại

1.1.6 Môi trường tinh thể Ce:LiCAF

Môi trường laser Ce:LiCAF được công bố lần đầu tiên vào năm 1993 bởi nhóm nghiên cứu M A Dubinskii [85] Đến nay, môi trường này đã được chứng minh là hiệu quả nhất cho phát triển các hệ laser tử ngoại rắn Cho đến nay, tinh thể Ce:LiCAF được nuôi bằng các kỹ thuật như Bridgeman-Stockbarger [80], Czochraski [82], micro pulling down [45], đạt được những kết quả nổi bật trong việc phát bức xạ tử ngoại với khả năng điều chỉnh bước sóng trong dải rộng lên đến 40 nm tùy thuộc nồng độ, trong khi hiệu suất lượng tử của Ce:LiCAF trên 90% [86], hiệu suất laser lên đến 46% [87]

Những tinh thể này có cấu trúc colquiriite và thuộc nhóm không gian P31c

với hằng số mạng a = 4,996 Å, c = 9,636 Å [60-64] Các mẫu tinh thể đơn được khảo sát bởi kỹ thuật X-ray, cho phép xác định trục quang học a và c Các khảo

sát cho thấy, điện trường bên trong môi trường hoạt chất song song với trục

quang học c [64] Tinh thể chất nền LiCAF là tinh thể đơn trục với sáu nguyên tử

flo (F-) bao quanh một nguyên tử lithium (Li+), canxi (Ca2+) hoặc nhôm (Al3+), mỗi cation Li+, Ca2+ và Al3+ chiếm một vị trí bát diện như trong Hình 1.8

Hình 1.8 Cấu trúc mạng tinh thể của chất nền LiCAF [48]

Cấu trúc này cũng được mô tả bằng cách xếp chồng các lớp nguyên tử kim

loại và flo song song với trục c [48, 64] Bằng các tính toán lý thuyết để khảo sát

các yếu tố như: khối lượng tối ưu, cấu trúc điện tử, mật độ tổng và một phần của các trạng thái và năng lượng vùng cấm của tinh thể LiCAF đã được thực hiện [48] Hấp thụ ở trạng thái kích thích (ESA), đặc biệt được quan tâm đối với môi trường Ce:LiCAF và thường được so sánh với môi Ce:LiSAF do có sự tương tự

về cấu trúc mạng tinh thể, các tính chất quang học Các nghiên cứu thực nghiệm cho thấy, hiện tượng ESA của môi trường Ce:LiSAF lớn hơn so với Ce:LiCAF, dẫn đến, hiệu suất lượng tử của laser Ce:LiCAF cao hơn, được biểu diễn trên Hình 1.9

Hình 1.9 Phổ hấp thụ của chất nền LiCAF, LiSAF và LiSCAF pha tạp Ce 3+ [48]

Hình 1.9 cho thấy, ESA phụ thuộc mạnh vào cấu trúc mạng tinh thể của chất nền khi pha tạp ion Ce3+ ESA xảy ra khi một electron được kích thích từ mức 5d của ion Ce3+ bị kẹt trong một tạp chất hoặc tâm màu được biểu hiện bởi

các dải hấp thụ rộng Các ion Ce3+ khi pha tạp trong chất nền LiCAF hoặc LiSAF

sẽ thay thế vị trí bát diện của Ca2+ hoặc Sr2+, tuy nhiên kích thước của ion Ce3+(1,15 Å) xấp xỉ bằng kích thước của ion Ca2+ (1,14 Å), nhưng nhỏ hơn ion Sr2+(1,27 Å) Do đó, liên kết của ion Ce3+ cần được mở rộng trong chất nền LiSAF

để bù đắp cho điều này Cả hai yếu tố là ESA và sự cạnh tranh phân cực trong quá trình phát laser dẫn đến giảm hiệu suất chuyển đổi của laser ra Tiết diện hấp thụ và phát xạ của môi trường tinh thể Ce:LiCAF được chỉ ra trong Bảng 1.4

Bảng 1.4 Tiết diện hấp thụ và phát xạ của môi trường Ce:LiCAF [60, 61]

Thông số

266 nm 290 nm Phân

cực π

Phân cực σ

Phân cực π

Phân cực σ Tiết diện hấp thụ σabs (10-18 cm2) 7,5 5,8 - - Tiết diện phát xạ σEM (10-18 cm2) - - 9,6 6,2 Tiết diện ESA σESA (10-18 cm2) 5,5 9,9 3,6 2,2 Tiết diện khuếch đại σeff (10-18 cm2) - - 6,0 4,0

So sánh các thông số ở Bảng 1.3 và 1.4 cho thấy, tiết diện ESA phân cực

 (tại 290 và 266 nm) của môi trường Ce:LiCAF lại thấp hơn so với Ce:LiSAF, bởi vì sự lan truyền không gian hàm sóng điện trường của Sr2+ lớn hơn so với

Ca2+ Đây là ưu điểm vượt trội của môi trường tinh thể Ce:LiCAF so với Ce:LiSAF, làm tăng hiệu suất phát xạ

Hình 1.10 Phổ hấp thụ (đường liền nét) và phát xạ (đường nét đứt) của môi

trường Ce:LiCAF, ứng với phân cực khác nhau của nguồn bơm [61]

Phổ phát xạ (đường liền) và phổ phát xạ (đường nét đứt) cũng phụ thuộc

mạnh vào sự phân cực [61] Phổ hấp thụ và phát xạ của môi trường Ce:LiCAF, ứng với phân cực khác nhau của nguồn bơm được biểu diễn bởi Hình 1.10

Ưu điểm lớn nhất của môi trường tinh thể Ce:LiCAF có dải hấp thụ từ 250

nm đến 282 nm, với cực đại tại bước sóng 266 nm (phân cực π) và 272 nm (phân cực σ), vì thế, môi trường tinh thể này có thể được bơm bởi họa ba bậc bốn của các laser Nd3+ ở bước sóng 266 nm (như Nd:YAG, Nd:YAP, Nd:YLF, và Nd:YVO4) Hơn nữa, phổ phát xạ của môi trường tinh thể Ce:LiCAF là một dải rộng, từ 280 nm đến 320 nm, vì vậy, môi trường tinh thể này thích hợp cho việc phát triển các nguồn laser điều chỉnh bước sóng và phát xung ngắn [39-41] Ngoài ra, tiết diện phát xạ lớn của môi trường Ce:LiCAF là ưu điểm để giảm ngưỡng phát của laser Vùng điều chỉnh bước sóng của laser Ce:LiCAF được chỉ

ra trong Hình 1.11 [41, 62]

Hình 1.11 Vùng điều chỉnh bước sóng của laser Ce:LiCAF [41, 62]

Bên cạnh đó, tinh thể Ce:LiCAF có mật độ năng lượng bão hòa lớn (115 mJ/cm2) và ngưỡng phá hủy cao (5 J/cm2) nên rất thích hợp để phát triển các nguồn laser UV công suất cao [71] Tinh thể Ce:LiCAF lại có thời gian sống huỳnh quang đủ dài (25÷30 ns), tùy thuộc vào nồng độ pha tạp của ion Ce3+trong chất nền) phù hợp cho các bộ khuếch đại nhiều lần truyền qua [62] Với những ưu điểm nổi bật của môi trường tinh thể Ce:LiCAF, chúng tôi lựa chọn môi trường này làm môi trường hoạt chất phát triển các nguồn laser tử ngoại trong các nghiên cứu của luận án

Các ưu điểm nổi trội của các laser màu, laser Ti:Sapphire, Cr:LiSAF, … là vùng điều chỉnh bước sóng rộng từ vùng hồng ngoại gần đến vùng nhìn thấy; phát các xung cực ngắn pico và femto giây Từ đó, người ta cũng mong đợi kết quả của các vật liệu trong vùng tử ngoại về khả năng phát xung cực ngắn, băng hẹp và điều chỉnh bước sóng Với mục tiêu phát triển các nguồn laser tử ngoại phát xung ngắn, băng rộng, băng hẹp và điều chỉnh bước sóng cho các ứng dụng nghiên cứu môi trường, luận án trình bày một số kết quả nghiên cứu đã được công bố về công nghệ trong laser tử ngoại, bao gồm: phát xung ngắn, băng hẹp, điều chỉnh bước sóng cho laser tử ngoại Ce:LiCAF

1.2 Laser tử ngoại Ce:LiCAF phát xung ngắn

1.2.1 Phát xung ngắn bằng các nguồn bơm xung ngắn

Phát xung ngắn bằng nguồn bơm nano giây Hệ phát xung ngắn của laser

Ce:LiCAF được bơm bằng nguồn bơm xung nano giây với độ rộng xung laser lối

ra dưới nano giây được chỉ ra trong Hình 1.12a BCH dài 15 mm được tạo bởi một gương phản xạ cao và gương ra có hệ số truyền qua 80% ở bước sóng laser Tinh thể được bơm dọc bằng xung 20 mJ, 10 ns, 1 Hz, 266 nm là họa ba bậc 4 của laser Nd:YAG, thấu kính tiêu cự 300 mm với mật độ năng lượng 300 mJ/cm2, năng lượng hấp thụ là 5 mJ

Hình 1.12 a) Laser tử ngoại Ce:LiCAF phát xung ngắn bơm bằng xung nano

giây bởi họa ba bậc bốn của laser Nd:YAG [88] b) Laser Ce:LiCAF phát xung

75 ps với BCH ngắn, chất lượng thấp được bơm bằng laser xung 150 ps [89]

Kết quả chỉ ra rằng, với xung bơm nano giây khi sử dụng BCH ngắn, xung đơn đầu ra có độ rộng là 600 ps Theo cách đơn giản này, xung dưới nano giây có

thể được tạo ra từ một laser Ce:LiCAF được bơm bởi laser Nd:YAG 10 ns switched [88]

Q-Phát xung ngắn bằng nguồn bơm xung pico giây Để tạo xung ngắn hơn,

nhóm GS N Sarukura sử dụng nguồn bơm xung pico giây là họa ba bậc bốn của laser Nd:YAG khóa mode, tần số 10 Hz [89] Laser Ce:LiCAF phát tần số thấp, được tạo bởi gương phản xạ cao và gương ra có hệ số truyền qua 80% ở bước sóng laser Chiều dài BCH 15 mm, tinh thể kích thước 10 mm, pha tạp 1% ion

Ce3+ Độ rộng xung laser Ce:LiCAF thu được thể hiện trong Hình 1.12b đo được

là 150 ps với độ rộng xung bơm là 75 ps

1.2.2 Phát xung ngắn bằng phương pháp tự tiêm thụ động

a)

Hình 1.13 a) Laser tử ngoại Ce:LiCAF phát xung ngắn bằng phương pháp tự

tiêm thụ động [90] b) Xung laser tín hiệu; c) Chuỗi xung sau khi khuếch đại trong BCH phản hồi cho laser tử ngoại Ce:LiCAF phát xung ngắn bằng phương pháp SSPT [92]

Liu và Ewart [90, 91] trình bày một kỹ thuật cho việc phát các xung laser công suất cao, nano và dưới nano giây ổn định, hiệu quả - được gọi là kỹ thuật tự tiêm thụ động Sơ đồ hệ laser tử ngoại Ce:LiCAF tự tiêm thụ động (SSPT) phát xung ngắn được biểu diễn trên Hình 1.13a Laser phát xung ngắn bằng phương pháp tự tiêm thụ động sử dụng nguyên lý tạo xung thứ cấp, với một bộ dao động phát xung ngắn ở gần ngưỡng, và một độ dao động thực hiện quá trình khuếch đại tái phát, tự bơm Hình 1.13b biểu diễn đơn xung từ BCH phát xung tín hiệu

và chuỗi xung từ BCH phản hồi cho laser Ce:LiCAF (Hình 13c) Với BCH chiều dài 15 mm và chiều dài tinh thể 5 mm, thu nhận được độ rộng xung là 600 ps Trong khi đó, laser Ce:LLF với chiều dài tinh thể 25 mm; BCH 30 mm; độ rộng

xung là 950 ps [91, 92]

1.2.3 Phát xung ngắn bằng phương pháp khóa mode BCH

Một phương pháp nổi bật được sử dụng để phát các xung cực ngắn đối với môi trường Ce:LiCAF là phương pháp khóa mode trong BCH Với đặc trưng phổ phát xạ của môi trường Ce:LiCAF có độ rộng băng phổ 40 nm, điều này về mặt

lý thuyết có khả năng phát các xung ngắn lên đến 3 fs Thời gian sống huỳnh quang của ion Ce3+ ở mức laser trên là 30 ns dẫn đến yêu cầu mật độ công suất bơm cao hoạt động ở chế độ CW hoặc khóa mode [39-41] Hệ thực nghiệm phát xung khóa mode đối với laser tử ngoại Ce:LiCAF được thể hiện trong Hình 1.14 [39]

Hình 1.14 Laser tử ngoại Ce:LiCAF khóa mode phát xung cực ngắn [39]

Nguồn bơm là họa ba bậc 4 của laser Nd:YAG phân cực π, độ rộng xung

28 ps, tần số lặp lại 80 MHz, công suất 2 W ở bước sóng 266 nm Chiều dài BCH được tính toán ở chế độ khóa mode bằng việc thay đổi vị trí gương CM3 Công suất laser ra tối đa là 52 mW, với gương ra có hệ số truyền qua 3% Ngưỡng phát laser là 580 mW, phát ra các xung UV ngắn tới 6 ps với hiệu suất 13% Cho đến nay, đây là độ rộng xung ngắn nhất ghi nhận được đối với laser tử ngoại Ce:LiCAF phát trực tiếp

1.2.4 Phát xung ngắn bằng phương pháp quá độ BCH

Độ rộng xung laser ra là kết quả của sự tương tác giữa nghịch đảo độ tích lũy và các photon trong BCH được đặc trưng bởi độ phẩm chất của BCH, sự phụ

thuộc của độ rộng xung laser lối ra τ c vào độ phẩm chất Q được biểu diễn bởi biểu thức [79, 93, 94]:

trong đó, ω là tần số cộng hưởng trong BCH

Phương pháp tạo xung ngắn được đề xuất dựa trên thực tế là xung laser có thể ngắn hơn xung bơm, do các đặc tính của BCH Giả sử tốc độ bơm dạng xung Gaussian với độ rộng xung T1 thì để nhận được xung laser lối ra (t c) ngắn hơn nhiều lần so với xung bơm đòi hỏi giá trị T1/τc cao Tỷ lệ T1/τc có thể dễ dàng đạt được giá trị lớn với BCH laser chỉ bao gồm môi trường hoạt chất và hai gương Hơn nữa, nếu BCH laser ngắn sử dụng gương có hệ số phản xạ thấp, khi đó thời

gian sống của photon trong BCH không dài hơn thời gian một lần đi lại l/c [93]

Phương pháp quá độ BCH (BCH ngắn, chất lượng thấp, được bơm gần ngưỡng) là phương pháp đơn giản để trực tiếp tạo ra các xung laser ngắn dưới nano giây Điều này được dựa trên tương quan giữa thời gian sống huỳnh quang của điện tử ở trạng thái kích thích và thời gian đi lại của photon trong BCH Độ rộng xung phát xạ laser phụ thuộc mạnh vào thời gian sống của photon trong BCH, năng lượng bơm và độ rộng xung bơm Thời gian sống của photon trong BCH có thể được xác định bởi hệ số phản xạ của gương và chiều dài BCH Thời gian sống của photon trong BCH τc được cho bởi [106]:

trong đó, L- chiều dài BCH; n, l – chiết suất, chiều dài môi trường hoạt chất, R 1 ,

Từ biểu thức (1.2), một đại lượng cũng được nhắc đến là thời gian đi-về trong một chu trình của BCH, là suy biến của của thời gian sống photon trong buồng cộng hưởng, được xác định như sau [106]:

Nhận thấy rằng, với phương pháp quá độ BCH thì độ rộng xung laser lối

ra phụ thuộc rất lớn vào độ phẩm chất BCH, chiều dài BCH và chiều dài tinh thể

Do đó, hoàn toàn có thể xây dựng một laser tử ngoại Ce:LiCAF với cấu hình đơn giản để phát các xung ngắn dưới nano giây phù hợp với các điều kiện của phòng thí nghiệm Quang tử, Viện Vật lý bằng phương pháp này Các đại lượng như thời gian sống của photon trong BCH và thời gian đi-về trong một chu trình BCH sẽ được sử dụng để tính toán độ rộng xung laser lối ra trong nghiên cứu động học phát xạ laser tử ngoại Ce:LiCAF ở phần sau

1.3 Laser tử ngoại Ce:LiCAF phát băng hẹp và điều chỉnh bước sóng

Bằng việc sử dụng một gương quay có hệ số phản xạ cao có thể phản xạ bước sóng lọc lựa tương ứng với góc lệch của lăng kính Một số tác giả [62, 87,