Tóm Tắt Luận Án Tiếng Việt.pdf

1 BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO BỘ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆN NĂNG LƯỢNG NGUYÊN TỬ VIỆT NAM **************** NGUYỄN THỊ THU HÀ NGHIÊN CỨU VÀ PHÁT TRIỂN VẬT LIỆU LITHIUM ALUMINATE (LiAlO2) ĐỂ ĐO LIỀU PHOTON C[.]

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO BỘ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ

VIỆN NĂNG LƯỢNG NGUYÊN TỬ VIỆT NAM

****************

NGUYỄN THỊ THU HÀ

NGHIÊN CỨU VÀ PHÁT TRIỂN VẬT LIỆU LITHIUM ALUMINATE

(LiAlO2) ĐỂ ĐO LIỀU PHOTON

Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử và hạt nhân

Mã số: 9.44.01.06 Người hướng dẫn khoa học:

1 TS Trịnh Văn Giáp

2 TS Nguyễn Trọng Thành TÓM TẮT LUẬN ÁN TIẾN SỸ VẬT LÝ

Hà Nội – 2023

MỞ ĐẦU

Đo liều bức xạ trong các lĩnh vực vật lý, y tế và an toàn bức xạ là các phép

đo, tính toán và đánh giá liều bức xạ ion hóa được hấp thụ bởi một vật thể, thường

là cơ thể con người Điều này áp dụng cho cả xác định liều chiếu trong cơ thể (do nuốt hoặc hít phải các chất phóng xạ) hoặc liều chiếu ngoài do phơi nhiễm bởi các nguồn bức xạ Đánh giá, đo liều chiếu trong dựa trên một số kỹ thuật như giám sát, xét nghiệm sinh học hoặc chụp ảnh bức xạ, trong khi đo liều chiếu ngoài dựa trên các phép đo bằng liều kế hoặc suy ra từ các phép đo được thực hiện bởi các thiết bị an toàn bức xạ khác Phép đo liều bức xạ đã được ứng dụng rộng rãi trong lĩnh vực đo liều cá nhân, đo liều môi trường và nghiên cứu vật liệu Đây là phương pháp tin cậy để đánh giá liều bức xạ tích lũy theo thời gian đối với các nhân viên làm việc tiếp xúc với bức xạ Ngày càng có nhiều cơ sở y

tế ứng dụng các thiết bị phát bức xạ và nguồn phóng xạ trong chẩn đoán và điều trị, chiếu xạ cộng hưởng nên nhu cầu liều kế có độ nhạy cao và tin cậy là hết sức cần thiết Có nhiều loại liều kế nhiệt phát quang đã được nghiên cứu chế tạo như CaSO4: Dy; LiF: Mg, Ti; LiF: Mg, Cu, P; Li2B4O7: Cu; Al2O3:C…, đây là các liều kế thông dụng trong đo liều photon

Về tính chất nhiệt phát quang, các hợp chất chứa lithium có cường độ nhiệt phát quang cao, trong đó có vật liệu LiAlO2 Vật liệu này đã được nghiên cứu và ứng dụng trong nhiều lĩnh vực khác nhau như trong ghi đo bức xạ và trong đo liều bức xạ Việc nghiên cứu và phát triển vật liệu mới này dùng trong đo liều photon rất có tiềm năng trong thực tế Trong nước đã có những nghiên cứu chế tạo vật liệu nhiệt phát quang ứng dụng trong đo liều như Li2B4O7:Cu; LiF: Mg,

Cu, P; Li2B4O7:Cu, Ag, P và CaSO4:Dy Tuy nhiên, để có thể sử dụng như một liều kế bức xạ, liều kế phải có ít nhất một tính chất vật lý là hàm của đại lượng được đo và có thể được sử dụng để đo liều bức xạ với sự hiệu chuẩn phù hợp Liều kế bức xạ phải thể hiện một số tính chất như độ chính xác, ngưỡng ghi nhận, đáp ứng liều tuyến tính, độ suy giảm, khả năng tái sử dụng… Không phải tất cả các liều kế đều có thể đáp ứng các yêu cầu về độ nhạy, độ bền, độ tương đương

mô, dải liều tuyến tính…nên mặc dù đã có nhiều loại liều kế khác nhau nhưng hiện nay các vật liệu làm liều kế vẫn thu hút được sự quan tâm của nhiều nhóm nghiên cứu Trên thế giới cũng đã có một số tác giả nghiên cứu về vật liệu LiAlO2 nhưng hiện tại vật liệu này vẫn chưa trở thành vật liệu đo liều thương mại Do

đó, tác giả “Nghiên cứu và phát triển vật liệu lithium aluminate (LiAlO2 ) để đo liều photon” là có ý nghĩa khoa học và thực tiễn

Xuất phát từ những yêu cầu trên, luận án tập trung vào ba mục tiêu chính sau:

- Nghiên cứu phương pháp chế tạo vật liệu LiAlO2 đơn pha gamma

- Nghiên cứu, khảo sát đặc trưng cấu trúc hình thái học của vật liệu LiAlO2sau khi được chế tạo

- Nghiên cứu, khảo sát một số đặc tính đo liều của vật liệu γ-LiAlO2 khi

được chiếu bức xạ gamma

Trong luận án này, vật liệu LiAlO2 sau khi được chế tạo bằng ba phương pháp tổng hợp khác nhau được khảo sát đặc trưng cấu trúc hình thái học bằng các kỹ thuật điển hình nhiễu xạ tia X (XRD) và kính hiển vi điện tử quét (SEM) Vật liệu sau khi được chiếu bức xạ gamma, beta được tiến hành đo tín hiệu nhiệt phát quang trên thiết bị đọc liều Harshaw Bằng việc sử dụng các phương pháp phân tích, phương pháp làm khớp, các mô hình động học một số kết quả đặc tính đo liều, các tham số bẫy đã được nghiên cứu và báo cáo Ngoài ra, luận án đã bước đầu xây dựng mạng nơron nhân tạo để nhận dạng, đánh giá liều của vật liệu LiAlO2 cũng được nghiên cứu và trình bày trong luận án

Ngoài phần mở đầu, kết luận và tài liệu tham khảo, nội dung chính của luận

án được trình bày trong 4 chương như sau:

Chương 1 nghiên cứu tổng quan trình bày tương tác của bức xạ với vật chất, các đại lượng, đơn vị và phương pháp đo liều bức xạ, và tổng quan về vật liệu LiAlO2

Chương 2 trình bày phương pháp nghiên cứu và chế tạo vật liệu LiAlO2; phương pháp khảo sát đặc trưng cấu trúc hình thái học của LiAlO2 bằng kỹ thuật nhiễu xạ tia X (XRD) và kính hiển vi điện tử quét (SEM); phương pháp nghiên cứu, khảo sát đặc tính đo liều của vật liệu LiAlO2; khảo sát các tham số động học của LiAlO2 bằng các phương pháp khác nhau; xây dựng chương trình phân tích đường cong nhiệt phát quang tích phân của LiAlO2 bằng phương pháp giải chập Chương 3 trình bày kết quả chế tạo và khảo sát đặc trưng cấu trúc hình thái học của vật liệu LiAlO2; kết quả đặc tính đo liều của vật liệu LiAlO2;

Chương 4 bước đầu xây dựng và áp dụng mạng nơron nhân tạo để nhận dạng, đánh giá liều và xác định các tham số động học của vật liệu LiAO2 sau khi được chế tạo

1 Nghiên cứu tổng quan

1.1 Tương tác của bức xạ với vật chất

1.1.1 Sự ion hóa trực tiếp và gián tiếp

Ion hóa trực tiếp: Bức xạ ion hoá trực tiếp là loại bức xạ được tạo thành từ các hạt mang điện có động năng đủ lớn để có thể gây nên hiệu ứng ion hoá (bứt electron ra khỏi vỏ nguyên tử)

Ion hóa gián tiếp: Bức xạ ion hoá gián tiếp là loại bức xạ gồm những thành

phần không có điện tích (bức xạ điện từ, nơtron) nhưng khi tương tác với môi

trường chúng có thể sinh ra bức xạ ion hoá trực tiếp

1.1.2 Tương tác của bức xạ ion hóa với vật chất

Tương tác của hạt alpha với vật chất: Phân rã alpha là hiện tượng hạt nhân

Tương tác của hạt beta với vật chất: Phân rã beta là hiện tượng hạt nhân tự

động phát ra các electron, positron Sau khi phân rã, hạt nhân mẹ không thay đổi

số khối A, nhưng điện tích Z thay đổi một đơn vị Có ba loại phân rã beta Bao

gồm: Phân rã - , Phân rã + và hiện tượng chiếm electron được mô tả theo các

A + υ (1.3)

𝑒−+ X →AZ Z−1AY+ υ (1.4)

Tương tác của tia gamma và tia X với vật chất: Bức xạ tia X và tia gamma là

bức xạ ion hóa gián tiếp (không có điện tích, không có khối lượng), khả năng ion

hóa được xem là kém so với các hạt mang điện, nhưng có khả năng đâm xuyên

lớn, tùy thuộc vào năng lượng của chúng Do đó cần phải che chắn bằng vật liệu

có mật độ lớn và bề dày nhất định Bức xạ tia X và gamma có nhiều ứng dụng

trong y tế (chẩn đoán hình ảnh, xạ trị), công nghiệp (khử trùng), nông nghiệp

(đột biến gen), …Do có khả năng đâm xuyên cao nên tia gamma và tia X di

chuyển một khoảng cách khá dài trong quá trình tương tác với vật chất và khi đó

có thể xảy ra ba hiệu ứng chính gồm: hiệu ứng quang điện, hiệu ứng tán xạ

compton và hiệu ứng tạo cặp

Tương tác của nơtron với vật chất: Bức xạ nơtron là bức xạ ion hóa gián tiếp

(không mang điện), có khối lượng lớn và khả năng đâm xuyên rất mạnh Nơtron

được che chắn bằng các vật liệu nhẹ nhiều hydro như nước, parafin, polyetylen

Chùm nơtron có nhiều ứng dụng trong công nghiệp và trong y tế, cùng nhiều

ngành nghề khác Nơtron sinh ra từ sự phân hạch hạt nhân hoặc phản ứng hạt

nhân Ban đầu là các nơtron nhanh với năng lượng E > 100keV Các nơtron

nhanh sau đó bị làm chậm do va chạm với các hạt nhân nguyên tử chất làm chậm

để tạo thành nơtron trung gian và nơtron nhiệt Các nơtron tương tác với vật chất

thông qua ba hiệu ứng: tán xạ đàn hồi, tán xạ không đàn hồi và bắt notron Tán

xạ đàn hồi và tán xạ không đàn hồi dẫn đến làm chậm nơtron nhanh và nơtron

trung gian Sự bắt nơtron chỉ xảy ra đối với notron nhiệt dẫn đến phản ứng hạt nhân

1.2 Các đại lượng, đơn vị và phương pháp đo liều

1.2.1 Các đại lượng và đơn vị đo liều

Mục đích của phép đo liều bức xạ là xác định năng lượng đã bị hấp thụ trong vật chất dưới tác dụng của bức xạ ion hóa Các bức xạ ion hóa bao gồm alpha, beta, tia X, tia gamma và nơtron Cơ chế và hiệu suất hấp thụ phụ thuộc vào loại

và năng lượng của bức xạ cũng như thành phần của chất hấp thụ Đặc biệt khi bị chiếu bức xạ, hiệu ứng sinh học xảy ra đối với các tổ chức tế bào của cơ thể sống khác nhau là khác nhau và hoàn toàn phụ thuộc vào loại bức xạ Ảnh hưởng của bức xạ ion hóa được đánh giá thông qua liều lượng bức xạ mà cơ thể sống phải nhận trong các hoạt động lao động-sản xuất cũng như sinh hoạt hàng ngày Một

hệ thống các đơn vị và các tiêu chuẩn được xây dựng để đánh giá các hiệu ứng sinh học khác nhau ứng với các loại bức xạ khác nhau Các đại lượng và đơn vị này được Ủy ban quốc về đơn vị và đo lường bức xạ (ICRU) và Ủy ban quốc tế

về An toàn bức xạ (ICRP) chấp nhận và đang được sử dụng rộng rãi bao gồm các đại lượng: hoạt độ phóng xạ, liều hấp thụ và suất liều hấp thụ, Kerma, tương đương liều cá nhân, liều chiếu và suất liều chiếu, liều tương đương và suất liều tương đương, liều hiệu dụng và suất liều hiệu dụng, giới hạn liều và phân bổ liều theo chiều sâu

1.2.2 Các phương pháp đo liều bức xạ

Để phát hiện và xác định năng lượng đã hấp thụ trong vật chất dưới tác dụng của bức xạ ion hóa, người ta thường dựa trên những thay đổi hóa lý gây bởi sự tương tác giữa bức xạ ion hóa với vật chất Cho đến nay, đã có nhiều phương pháp có khả năng phát hiện và đo các loại bức xạ khác nhau Trên cơ sở cưỡng bức là phương pháp nhiệt phát quang và phương pháp quang cưỡng bức quang Dựa trên sự hình thành các tâm màu là phương pháp hóa màu của thủy tinh và chất dẻo Ngoài ra, phương pháp dùng phim, đo nhiệt lượng v.v …

1.2.3 Phương pháp đo liều nhiệt phát quang

Các nghiên cứu về động học của quá trình nhiệt phát quang được bắt đầu từ công bố của Urbach (1930), sau đó là nhóm tác giả Randall và Wilkins (1945), Garlick và Gibson (1948) Các nghiên cứu này đã lập được mối liên hệ giữa nhiệt

độ xuất hiện, hình dạng và kích thước của đỉnh nhiệt phát quang với các thông

số bẫy như độ sâu E của bẫy, tần số thoát s, mật độ điện tử bị bắt trước khi đốt nóng n, bậc động học b của quá trình nhiệt phát quang Tiếp theo là hàng loạt nghiên cứu đã xây dựng được các hệ thức, phương pháp biểu diễn mối liên hệ

giữa các thông số bẫy với số liệu thực nghiệm nhiệt phát quang

Động học bậc 1 (mô hình Randall-Wilkins)

Ưu điểm của phương trình 1.5 đó là nó chỉ có hai tham số tự do là cường

độ IM và nhiệt độ TM tại vị trí cao nhất của đỉnh mà có thể thu được trực tiếp từ đường cong thực nghiệm

Động học bậc 2 (Garlick and Gibson model)

1.2.4 Các tham số động học của đo liều nhiệt phát quang

Việc ghi nhận tín hiệu nhiệt phát quang nhờ vào hệ đầu thu (ống nhân quang điện, photodiot) kết quả cho ta một đường cong đặc trưng có thể có một hoặc nhiều cực đại tại các vị trí nhiệt độ và cường độ khác nhau Dạng của đường cong mô tả tính chất phân bố của các mức định xứ trong vùng cấm của vật liệu, diện tích dưới đường cong phản ánh liều tích lũy trong quá trình vật liệu tương tác với bức xạ ion hóa Mỗi đỉnh trên đường cong được đặc trưng bởi nhiệt độ

TM (nhiệt độ tại vị trí cao nhất của đỉnh), năng lượng kích hoạt E (hay độ sâu bẫy), và hệ số tần số s (hay tần số thoát) … gọi là các thông số động học đặc trưng xác định sự tồn tại một trạng thái bắt điện tích trong vùng cấm của vật liệu

1.2.5 Vật liệu dùng trong đo liều nhiệt phát quang

Có rất nhiều vật liệu tự nhiên hoặc được tổng hợp có tính chất nhiệt phát quang Tuy nhiên, không phải tất cả các vật liệu đều thích hợp với đo liều bức

xạ Với mục đích đo liều bức xạ, vật liệu nhiệt phát quang cần phải thỏa mãn một số yêu cầu sau: đường cong nhiệt phát quang tương đối đơn giản, nhiệt độ của đỉnh chính trong khoảng 180-300 0C, độ nhạy cao, độ suy giảm do quang, nhiệt thấp, bức xạ nhiệt phát quang ít phụ thuộc vào năng lượng bức xạ, cường

độ tín hiệu nhiệt phát quang phụ thuộc tuyến tính trong khoảng liều bức xạ quan tâm, có số nguyên tử hiệu dụng (Zeff) tương đương hoặc gần tương đương chỉ số

Zeff của mô tế bào sống (cơ thể) Trong lịch sử phát triển của hệ thống đo liều nhiệt phát quang, nhiều vật liệu đã được nghiên cứu thành công và được sử dụng rộng rãi Vật liệu được sử dụng phổ biến nhất là LiF: Mg, Ti (TLD-100) Tiếp theo là một số vật liệu với các tên thương phẩm quen thuộc như: LiF: Mg, Cu, P

(TLD-100H); CaF2: Dy (TLD-200); Al2O3:C 500) và CaSO4: Dy

(TLD-900) …

1.3 Tổng quan về vật liệu LiAlO 2

1.3.1 Vật liệu LiAlO2 và ứng dụng trong đo liều bức xạ

LiAlO2 là một chất điện môi, cấu trúc tinh thể của lithium aluminate có thể được tìm thấy trong các pha alpha (α- LiAlO2), pha beta (β- LiAlO2), và pha gamma (γ- LiAlO2)

Bảng 1.1: Một vài tính chất của lithium aluminate

Khối lượng phân tử 65,92 g·mol−1

Độ hòa tan trong nước Không hòa tan

Trong đo liều cá nhân, thông tin một liều kế cá nhân sẽ cung cấp là cho biết lượng bức xạ ion hóa mà người đeo liều kế đó đã tiếp xúc, bị phơi nhiễm Thông tin liều bức xạ đã tiếp xúc rất quan trọng đối với sức khỏe của những người thường xuyên làm việc trong môi trường phóng xạ Liều kế là một thiết bị đo liều tích lũy dạng thụ động Sự tích lũy năng lượng bức xạ dựa trên cơ chế bắt các điện tử và

lỗ trống được sinh ra khi các bức xạ ion hóa tương tác với vật liệu liều kế bởi các bẫy tương ứng và các điện tử, lỗ trống bị bắt tồn tại với thời gian sống khá dài Bản chất của các bẫy này chính là các mức năng lượng định xứ trong vùng cấm năng lượng của vật liệu

1.3.2 Tổng quan nghiên cứu về vật liệu LiAlO2 trong và ngoài nước

Phương pháp tổng hợp vật liệu LiAlO2 bằng phản ứng pha rắn đã được báo cáo bởi một số tác giả Trong đó muối lithium với alumina được trộn và thiêu kết ở nhiệt độ cao trong môi trường không khí, quá trình phản ứng tạo ra hợp chất lithium aluminate pha gamma (γ-LiAlO2) Tác giả Kinoshita và cộng sự đã tổng hợp γ-LiAlO2 bằng phản ứng giữa alumina với alkali carbonate hoặc với alkali hydroxide Tác giả Becerril và cộng sự thu được γ-LiAlO2 bao gồm một lượng nhỏ của LiAl5O8 từ phản ứng giữa Li2CO3 và bột Al2O3 ở nhiệt độ 1000

0C Gần đây, γ-LiAlO2 được tổng hợp bằng các phương pháp nung chảy và gel Đặc tính phát quang cưỡng bức quang (OSL) của Lithium aluminate lần đầu tiên được nghiên cứu năm 2008 bởi tác giả Mittani và cộng sự Tác giả Dhabekar

sol-và cộng sự đã mô tả các đường cong nhiệt phát quang tích phân của LiAlO2: Ce

và LiAlO2: Mn Các tính chất nhiệt phát quang của LiAlO2: Mn cũng được nghiên cứu bởi tác giả Teng và cộng sự Đường cong nhiệt phát quang tích phân của LiAlO2 không pha tạp cũng được trình bày bởi tác giả Lee và cộng sự…

Ở Việt Nam, một số năm trở lại đây đã có một số cơ sở: Viện Khoa học Vật liệu, Viện Vật lý, Viện Nghiên cứu và Ứng dụng công nghệ Nha Trang– thuộc Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam; Viện Nghiên cứu hạt nhân; Đại học Huế, đã và đang nghiên cứu về một số vật liệu nhiệt phát quang nhằm ứng dụng trong đo liều bức xạ (chủ yếu là đo liều bức xạ photon) trên cơ sở nghiên cứu và chế tạo một số vật liệu như: CaSO4:Dy; Al2O3; Li2B4O7:Cu; … Qua tìm hiểu tình hình nghiên cứu vật liệu TL trong nước, tác giả thấy rằng LiAlO2 là vật liệu mới có nhiều tiềm năng trong đo liều bức xạ và chưa được nghiên cứu Với những lý đo được đề cập ở trên, tác giả tập trung tiến hành nghiên cứu và phát triển vật liệu LiAlO2 cho ứng dụng trong đo liều photon

2 Phương pháp nghiên cứu, chế tạo vật liệu LiAlO2

2.1 Phương pháp chế tạo vật liệu LiAlO 2

2.1.1 Dụng cụ và thiết bị chính dùng cho chế tạo vật liệu

Cân phân tích Máy khuấy từ gia nhiệt Tủ sấy

Lò nung 1000 0 C Lò nung 1700 0 C Máy nghiền trộn Hình 2.1: Một số hình ảnh thiết bị chính dùng trong chế tạo LiAlO2

2.1.2 Phương pháp chế tạo vật liệu LiAlO 2

Hình 2.2: Sơ đồ chế tạo bột LiAlO2 bằng phương pháp sol-gel

Hình 2.3: Sơ đồ chế tạo bột LiAlO2 bằng phương pháp phản ứng pha rắn

Hình 2.4: Sơ đồ chế tạo bột LiAlO2 bằng phương pháp sol-gel với EDTA

2.2 Khảo sát đặc trưng cấu trúc hình thái học của LiAlO 2

2.2.1 Phương pháp nhiễu xạ tia X (XRD)

Nhiễu xạ X-ray là một kỹ thuật phân tích không phá hủy, cung cấp thông tin

về cấu trúc tinh thể, trạng thái, định hướng tinh thể, và các thông số cấu trúc khác, chẳng hạn như kích thước trung bình hạt hay các khuyết tật tinh thể Bản chất của nhiễu xạ tia X là hiện tượng các chùm tia X nhiễu xạ trên các mặt tinh thể của chất rắn Các phép đo nhiễu xạ tia X của vật liệu LiAlO2 được thực hiện trên máy D8 Advanced–Bruker của Đức tại Viện Khoa học và vật liệu

Hình 2.5: Hình ảnh và cấu tạo của thiết bị nhiễu xạ tia X (XRD)

2.2.2 Phương pháp kính hiển vi điện tử quét (SEM)

Kính hiển vi điện tử quét (Scanning Electron Microscope, SEM), là một

loại kính hiển vi điện tử có thể tạo ra ảnh với độ phân giải cao của bề mặt mẫu vật bằng cách sử dụng một chùm điện tử hẹp quét trên bề mặt mẫu Hình thái học của vật liệu LiAlO2 sau bước thiêu kết được tiến hành đo trên hệ thiết bị kính hiển vi điện tử quét S-4800 của Hãng Hitachi của Nhật tại Viện Khoa học và vật liệu

Hình 2.6: Hình ảnh và nguyên lý của kính hiển vi điện tử quét (SEM) 2.3 Nghiên cứu, khảo sát đặc tính đo liều của LiAlO 2

2.3.1 Nguồn chiếu xạ

- Chiếu bức xạ gamma sử dụng nguồn 137 Cs có hoạt độ ~ 1.1Ci

Hình 2.7: Hình ảnh nguồn và sơ đồ phân rã của 137 Cs

- Nguồn chiếu Beta là nguồn bức xạ 90Sr có hoạt độ 1.5GBq (40.54 mCi)

Hình 2.8: Hình ảnh nguồn và sơ đồ phân rã của Sr-90

2.3.2 Thiết bị đo nhiệt phát quang

Các phép đo tín hiệu nhiệt phát quang được thực hiện trên máy đọc Harshaw TLD 4000 tại phòng thí nghiệm Trung tâm An toàn bức xạ, Viện Khoa học và

kỹ thuật hạt nhân và máy đọc Harshaw TLD 3500 của Viện Khoa học vật liệu

Hình 2.9: Hình ảnh của thiết bị đọc liều Harshaw 3500 (a) và Harshaw 4000 (b)

2.4 Phân tích đường cong nhiệt phát quang của LiAlO2 bằng phương pháp giải chập

Để hiểu rõ hơn về đường cong nhiệt phát quang tích phân của vật liệu LiAlO2với các bậc động học khác nhau, chúng tôi thực hiện tính toán bằng các phương trình động học mô tả quá trình nhiệt phát quang bằng phần mềm do chúng tôi xây dựng trên ngôn ngữ lập trình Matlab Để có số liệu thu được thích hợp cho việc làm khớp thì chúng ta cần phải chọn phương trình động học thích hợp để khớp với đường cong thực nghiệm Những phương trình động học nhiệt phát quang cơ bản này được chuyển thành hàmI=I (IM, E, TM, T) Các giá trị ban đầu của E, TM, IM và b được đánh giá sử dụng các phương trình động học, ở đó IM và

TM, có thể thu được trực tiếp từ đường cong nhiệt phát quang thực nghiệm Thừa

số đánh giá chất lượng khớp hàm FOM (Figure of Merit) được tính để đánh giá chất lượng làm khớp giữa đường thực nghiệm và đường lý thuyết Quy trình tiếp tục được thực hiện bằng cách thay đổi các tham số làm khớp cho đến khi thu được giá trị FOM là nhỏ nhất có thể

(2.1) trong đó ye và yf mô tả số liệu cường độ nhiệt phát quang thực nghiệm và các giá

trị của hàm làm khớp Lấy tổng theo p của tất cả các điểm thực nghiệm

3 Kết quả nghiên cứu và phát triển vật liệu LiAlO2

3.1 Kết quả chế tạo và khảo sát đặc trưng cấu trúc của vật liệu LiAlO 2

3.1.1 Ảnh hưởng của nhiệt độ thiêu kết và giá trị pH đến cấu trúc pha của mẫu được chế tạo

Mẫu sau khi được điều chỉnh giá trị pH và xử lý nhiệt, tiến hành thiêu kết ở các nhiệt độ khác nhau trong thời gian 4 giờ Trước tiên, vật liệu được thiêu kết

ở 600 0C, sản phẩm chính thu được thành phần chiếm khoảng 80% là (Al2Li(OH)6)2CO3H2O còn 20 % là LiOH.H2O hoặc Li2CO3 Tiến hành nâng nhiệt độ thiêu kết lên 800 0C thì cấu trúc pha của vật liệu có sự thay đổi rõ rệt, thành phần (Al2Li(OH)6)2CO3H2O giảm xuống còn khoảng trên 40%, thành phần

LiOH.H2O xuất hiện rất ít hoặc không xuất hiện, nhưng một điều tuyệt vời là đã xuất hiện cấu trúc pha gamma của LiAlO2 chiếm khoảng trên 30% Tiếp tục nâng nhiệt độ thiêu kết lên 900 0C thì cấu trúc đơn pha gamma đạt 100 % với giá trị pH=1±0.1 còn các giá trị pH khác vẫn có một phần các tạp chất xuất hiện trong cấu trúc pha của LiAlO2

3.1.2 Kết quả phổ nhiễu xạ tia X

Hình 3.1 trình bày kết quả nghiên cứu khảo sát đo phổ nhiễu xạ tia X của mẫu ứng với các nhiệt độ thiêu kết khác nhau: 600 0C, 800 0C, 900 0C và 1000 0C

Hình 3.1: Giản đồ nhiễu xạ tia X của vật liệu được chế tạo bằng phương pháp sol-gel

nung ở nhiệt độ: (a) 600 0 C; (b) 800 0 C, (c) 900 0 C và (d) 1000 0 C

Hình 3.2 trình bày kết quả nghiên cứu khảo sát đo phổ nhiễu xạ tia X của mẫu được chế tạo bằng phương pháp phản ứng pha rắn và phương pháp sol-gel ứng với các nhiệt độ thiêu kết khác nhau: 900 0C và 1000 0C

Hình 3.2: Giản đồ nhiễu xạ tia X của LiAlO2 được chế tạo bằng phương pháp pha rắn

ở nhiệt độ nung (a) 900 0 C, (b) 1000 0 C được so sánh với kết quả chế tạo bằng phương

pháp sol-gel được nung ở (c) 900 0 C, (d) 1000 0 C

Hình 3.3 trình bày giản đồ nhiễu xạ tia X của mẫu được chế tạo bằng phương pháp sol-gel kết hợp với EDTA được thiêu kết ở các nhiệt độ khác nhau: 600 0C,

800 0C, 900 0C và 1000 0C

Hình 3.3: Giản đồ nhiễu xạ tia X của vật liệu được chế tạo bằng phương pháp sol-gel

kết hợp với EDTA được nung ở nhiệt độ khác nhau: (a) 600 0 C, (b) 800 0 C, (c) 900 0 C

3.1.3 Kết quả đo kính hiển vi điện tử quét

Hình 3.4: Hình ảnh SEM của γ-LiAlO2 được chế tạo bằng ba phương pháp: (a) sol-gel; (b) phản ứng pha rắn và (c) sol-gel kết hợp với EDTA cùng thiêu kết ở nhiệt độ 900 0 C

Từ kết quả khảo sát cấu trúc và hình thái học của vật liệu LiAlO2, cho thấy rằng cấu trúc và hình thái học phụ thuộc mạnh vào nhiệt độ thiêu kết và phương pháp chế tạo vật liệu

3.2.1 Phông và giới hạn phát hiện của vật liệu LiAlO2

Giới hạn phát hiện (DL) được xác định bằng ba lần độ lệch chuẩn (σ) của 10 giá trị phông của LiAlO2 (DL = 3 × σ) Độ lệch chuẩn giá trị phông của LiAlO2 xác định là σ = 6 µGy Trong thí nghiệm này giới hạn phát hiện được đánh giá bằng 3 lần độ lệch chuẩn và có giá trị là 18 µGy

3.2.2 Độ đồng đều của vật liệu LiAlO2 sau khi được chế tạo

Việc chế tạo và ứng dụng vật liệu đo liều có một thông số quan trọng đầu tiên

là độ đồng đều của bột sau khi được chế tạo Kết quả kiểm tra độ đồng đều của