Nghiên cứu tương quan tỷ số các đồng vị phóng xạ môi trường và ứng dụng trong bài toán đánh giá nguồn gốc trầm tích

Nghiên cứu nguồn gốc trầm tích từ lưu vực hồ Xuân Hương 111 Phụ lục A: Hàm lượng các nuclit phóng xạ trong các lớp đất theo profin A-1 A-3 Phụ lục B: Hàm lượng 137Cs trong các lớp đất đố

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO BỘ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ

VIỆN NĂNG LƯỢNG NGUYÊN TỬ VIỆT NAM

PHAN SƠN HẢI

NGHIÊN CỨU TƯƠNG QUAN TỶ SỐ CÁC

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO BỘ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ

VIỆN NĂNG LƯỢNG NGUYÊN TỬ VIỆT NAM

PHAN SƠN HẢI

NGHIÊN CỨU TƯƠNG QUAN TỶ SỐ CÁC

i1

Luận án cũng đã sử dụng một số thông tin từ nhiều nguồn số liệu khác nhau, các thông tin đều được trích dẫn rõ nguồn gốc

i3

BẢNG KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT

Bq : Becquerel - Đơn vị đo hoạt độ phóng xạ (1 Bq = 1 phân rã/1 giây) Bq/kg : Becquerel/ kilôgam - Đơn vị đo hoạt độ riêng

Ci : Curie - Đơn vị đo hoạt độ phóng xạ (1 Ci = 3,7 x 1010 Bq)

cm :Xentimét - Đơn vị đo độ dài

cps : Counts per second - Số đếm trong 1 giây

dpm : Disintegrations per minute - Số phân rã trong 1 phút

eV : Electron volt - Đơn vị đo năng lượng (1 eV = 1,602176 x 10-19 J)

g : Gam - Đơn vị đo khối lượng

IAEA : International Atomic Energy Agency - Cơ quan Năng lượng Nguyên

tử Quốc tế keV : Kiloelectron volt - Đơn vị đo năng lượng (1 keV = 103 eV)

kg : Kilôgam - Đơn vị đo khối lượng

ksec : Kilosecond - Đơn vị đo thời gian (1 ksec = 103 s)

L : Lít - Đơn vị đo thể tích

m : Mét - Đơn vị đo độ dài

MeV : Megaelectron volt - Đơn vị đo năng lượng (1 MeV = 106 eV)

mi : minute - Phút

mm : milimét - Đơn vị đo độ dài

PGS : Phó Giáo sư

ppb : Parts per billion - Phần tỷ (1 ppb = 10-9)

ppm : Parts per million - Phần triệu (1 ppm = 10-6)

r : Hệ số tương quan giữa hai đại lượng ngẫu nhiên

SE : Sai số chuẩn của trung bình mẫu

T1/2 : Chu kỳ bán rã của hạt nhân phóng xạ (T1/2 = ln2/λ)

α : Hạt alpha - Hạt nhân He4

i4

λ : Hằng số phân rã phóng xạ (s-1

) μg/L : Microgam/lít

μs : Microsecond - Micro giây

1.1.2 Hàm lượng khối lượng và hàm lượng phóng xạ 7

1.2.4.1 Sự linh động và vận chuyển trong chất lỏng 11 1.2.4.2 Sự linh động và vận chuyển trong pha keo 11 1.2.4.3 Sự linh động và vận chuyển trong chất hạt 12 1.2.4.4 Sự linh động và vận chuyển trong pha khí 12 1.2.5 Các quá trình kết lắng trong môi trường gần bề mặt 12

1.3.2 Sự tách phân đoạn các actinit khác và con cháu của chúng 14

1.5 Phân tích đồng vị phóng xạ môi trường tại Việt Nam 18 1.5.1 Phân tích các đồng vị phóng xạ môi trường trên phổ kế gamma 18 1.5.2 Phân tích các đồng vị phóng xạ môi trường trên phổ kế anpha 22 1.6 Tình hình nghiên cứu liên quan đến đề tài luận án trên thế giới 22 1.7 Tình hình nghiên cứu liên quan đến đề tài luận án tại Việt Nam 23

i6

Chương 2: Các giả thuyết và phương pháp nghiên cứu 25

2.3.1 Phân tích các đồng vị phóng xạ môi trường 26 2.3.1.1 Phân tích đồng vị phóng xạ trên hệ phổ kế gamma 26 2.3.1.2 Phân tích các đồng vị thori trên hệ phổ kế anpha 33 2.3.2 Phân tích nguyên tố bằng huỳnh quang tia X (XRF) 39

2.4.2 Vị trí nghiên cứu và phương pháp thu góp mẫu 40

3.3.2 Các đồng vị phóng xạ dãy urani và thori trong trầm tích 92 3.3.2.1 Các đồng vị phóng xạ trong trầm tích và trong đất gốc 93 3.3.2.2 Hàm lượng các đồng vị phóng xạ theo độ sâu lớp trầm tích 96

3.3.3 Phân bố các đồng vị phóng xạ theo cấp hạt 102 3.3.3.1 Phân bố các đồng vị phóng xạ theo cấp hạt trong đất bề mặt 102 3.3.3.2 Phân bố các đồng vị phóng xạ theo cấp hạt trong trầm tích 106

i7

4.1 Nghiên cứu nguồn gốc trầm tích từ lưu vực hồ Xuân Hương 111

Phụ lục A: Hàm lượng các nuclit phóng xạ trong các lớp đất theo profin A-1 A-3 Phụ lục B: Hàm lượng 137Cs trong các lớp đất đối với một số dạng

sử dụng đất khác nhau B-1 B-2 Phụ lục C: Hàm lượng các nuclit phóng xạ quan tâm trong đất bề mặt

tại 11 vị trí nghiên cứu C-1 C-7 Phụ lục D: Hàm lượng các nuclit phóng xạ quan tâm trong trầm tích

tại các vị trí nghiên cứu D-1 D-3 Phụ lục E: Thành phần cấp hạt của các mẫu đất và trầm tích E-1 Phụ lục F: Hàm lượng các nuclit phóng xạ theo cấp hạt F-1 F-3 Phụ lục G: Hàm lượng các nuclit phóng xạ trong mẫu trầm tích

lưu vực hồ Xuân Hương G-1 G-2 Phụ lục H: Hàm lượng các nuclít phóng xạ trong đất lưu vực

và trầm tích hồ Thác Mơ H-1 H-5 Phụ lục I: Hàm lượng một số nguyên tố trong trầm tích hồ Thác Mơ I-1 I-2

i8

DANH MỤC BẢNG

Bảng 1.1 Dãi hàm lượng trung bình của urani, thori và tỷ số Th/U

trong các loại đá khác nhau 10

Bảng 1.2 Các nhóm chính trong dãy urani, thori và các vạch gamma quan tâm 19

Bảng 2.1 Đặc trưng phông của hệ phổ kế gamma HPGe30/19 27

Bảng 2.2 Phông gamma khi đo mẫu nhựa Reversol P-9509 NW 28

Bảng 2.3 Số liệu phân rã alpha của các đồng vị thori 34

Bảng 2.4 Khái quát về vị trí nghiên cứu và số mẫu thu góp 46

Bảng 3.1 Thay đổi số đếm theo bề dày mẫu đối với vạch 46 keV 50

Bảng 3.2 Thay đổi số đếm theo bề dày mẫu đối với vạch 63 keV 50

Bảng 3.3 Thay đổi tốc độ đếm theo thời gian nhốt radon đối với mẫu chuẩn đất IAEA-312 52

Bảng 3.4 Giới hạn phát hiện với độ tin cậy 95% đối với các đồng vị phóng xạ trong mẫu đất và trầm tích, thời gian đo 24 giờ 56

Bảng 3.5 Kết quả phân tích các mẫu chuẩn so sánh 57

Bảng 3.6 Kết quả phân tích so sánh quốc tế do IAEA tổ chức 57

Bảng 3.7 Đặc trưng thống kê của δ230(%) và δ232(%) 62

Bảng 3.8 Đặc trưng thống kê của δ232(%) với số mẫu n = 97 64

Bảng 3.9 Đặc trưng thống kê của hoạt độ 137Cs trong các lớp đất 66

Bảng 3.10a Các thông số thống kê về đồng vị phóng xạ của profin ESP1 70

Bảng 3.10b Các thông số thống kê về đồng vị phóng xạ của profin ESP2 70

Bảng 3.10c Các thông số thống kê về đồng vị phóng xạ của profin ESP3 71

Bảng 3.10d Các thông số thống kê về đồng vị phóng xạ của profin FSP1 72

Bảng 3.10e Các thông số thống kê về đồng vị phóng xạ của profin FSP2 72

Bảng 3.11 Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại vị trí A 74

Bảng 3.12 Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại vị trí B 75

Bảng 3.13 Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại vị trí C 76

Bảng 3.14 Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại vị trí D 78

Bảng 3.15 Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại vị trí E 79

Bảng 3.16a Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại vị trí F1 81

Bảng 3.16b Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại vị trí F2 82

i9

Bảng 3.17a Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại vị trí G1 83

Bảng 3.17b Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại vị trí G2 84

Bảng 3.18 Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại vị trí H 85

Bảng 3.19 Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại vị trí I 87

Bảng 3.20 Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại vị trí K 88

Bảng 3.21 Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại vị trí L 89

Bảng 3.22 Giá trị trung bình tỷ số 226 Ra/232Th và 230Th/232Th

tại các vùng khảo sát 91

Bảng 3.23 Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại C 93

Bảng 3.24 Đặc trưng thống kê của tỷ số 226Ra/232Th, 230Th/232Th

trong đất và trầm tích 94

Bảng 3.25 Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ tại E 95

Bảng 3.26 Đặc trưng thống kê của tỷ số 226Ra/232Th, 230Th/232Th

trong đất và trầm tích 95

Bảng 3.27 Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ trong các lớp trầm tích của profin FTP1 96

Bảng 3.28a Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ trong các lớp trầm tích của profin GTP1 98

Bảng 3.28b Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ trong các lớp trầm tích của profin GTP2 98

Bảng 3.28c Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ trong các lớp trầm tích của profin GTP3 99

Bảng 3.29 Các thông số thống kê chính về đồng vị phóng xạ trong các lớp trầm tích của profin HTP1 100

Bảng 3.30 Thống kê về hàm lượng đồng vị phóng xạ trong các cấp hạt và trong mẫu tổng của ES11 103

Bảng 3.31 Thống kê về hàm lượng đồng vị phóng xạ trong các cấp hạt và trong mẫu tổng của ES12 105

Bảng 3.32 Thống kê về hàm lượng đồng vị phóng xạ trong các cấp hạt và trong mẫu tổng của ET7 107

Bảng 3.33 Thống kê về hàm lượng đồng vị phóng xạ trong các cấp hạt và trong mẫu tổng của MT1 108

Bảng 4.1 Các đồng vị và tỷ số đồng vị quan tâm trong mẫu trầm tích 114

Bảng 4.2 Các tham số sử dụng trong đánh giá giả thiết thống kê H0: μ 1 = μ 2 116

Bảng 4.7 Các tham số sử dụng trong đánh giá giả thiết thống kê H0: μ 1 = μ 2 130 Bảng 4.8 Phần trầm tích đóng góp của vùng A và B vào vùng C

Bảng 4.9 Các tham số sử dụng trong đánh giá giả thiết thống kê H0: μ 1 = μ 2 132 Bảng 4.10 Các tham số sử dụng trong đánh giá giả thiết thống kê H0: μ 1 = μ 2 133 Bảng 4.11 Phần trầm tích đóng góp của vùng C và E vào vùng K

Bảng 4.12 Đặc trưng thống kê hàm lượng 137Cs (Bq/kg)

trong đất bề mặt lưu vực hồ 135 Bảng 4.13 Phần đóng góp của các loại đất canh tác đến trầm tích hồ 136

i11

DANH MỤC HÌNH

Hình 1.3 Sơ đồ biểu diễn sự liên kết giữa đá, đất và trầm tích

Hình 2.1 Hình học đo và các đại lượng được dùng trong tích phân 29 Hình 2.2 Phổ α của thori với đồng vị đánh dấu 229Th và không có 229Th 36

Hình 2.4 Mô hình nghiên cứu và sơ đồ lấy mẫu tại vị trí C 44 Hình 2.5 Mô hình nghiên cứu và sơ đồ lấy mẫu đất tại vị trí E 44

Hình 3.1 Sự thay đổi tỷ số hiệu suất đếm theo bề dày mẫu đối với

Hình 3.2 Thay đổi hiệu suất ghi tương đối theo bề dày mẫu đối

Hình 3.3 Mẫu được gia công theo dạng đĩa mỏng (a) và hình giếng (b) 51 Hình 3.4 Tỷ số số đếm đo được và số đếm kỳ vọng tại các đỉnh gamma

đặc trưng của 214Pb và 214Bi đối với mẫu IAEA 312 52 Hình 3.5 Thay đổi tốc độ đếm tương đối tại các đỉnh gamma đặc trưng

của 214Pb và 214Bi theo thời gian nhốt radon của mẫu đất 53 Hình 3.6 Thay đổi tốc độ đếm tại các đỉnh gamma đặc trưng của 214

K 60 Hình 3.12 Quan hệ hàm lượng phóng xạ 230Th và 232Th được xác định

theo 2 đồng vị chuẩn 229Th và 228Th 61 Hình 3.13 Thăng giáng của các độ lệch δ230(%) và δ232(%) theo

Hình 3.14 Quan hệ hàm lượng 232Th xác định theo phương pháp γ và α 63 Hình 3.15 Thăng giáng của độ lệch δ232(%) theo giá trị trung bình 63 Hình 3.16 Phân bố của 137Cs theo độ sâu đất tại vị trí không xáo trộn 65

Ra và 232Th, 228Ra và 228Th, 238U và 232Th

Hình 3.22 Quan hệ giữa 226Ra và 232Th, 228Ra và 228Th, 238U và 232Th

Hình 3.23 Quan hệ giữa các cặp đồng vị phóng xạ theo vị trí mẫu tại C 77 Hình 3.24 Quan hệ giữa 226Ra và 232Th, 228Ra và 228Th, 238U và 232Th

Hình 3.32 Phân bố hàm lượng phóng xạ theo độ sâu trầm tích 96 Hình 3.33 Quan hệ 226Ra và 232Th, 228Ra và 228Th, 238U và 232Th

Hình 3.34 Quan hệ 226

Ra và 232Th, 228Ra và 228Th theo độ sâu trầm tích 99 Hình 3.35 Quan hệ 226Ra và 238U, 226Ra và 232Th, 228Ra và 228Th

Hình 4.4 Tỷ số 226Ra/232Th và 230Th/232Th trong mẫu trầm tích

Hình 4.5 Các vị trí lấy mẫu trầm tích hồ Thác Mơ (TM1 ÷ TM105)

và vị trí lấy mẫu đất trong lưu vực (TMD1 ÷ TMD8) 120 Hình 4.6 Sơ đồ dòng chảy các nhánh sông và các vùng lấy mẫu trầm tích 121 Hình 4.7 Hoạt độ phóng xạ của các đồng vị mẹ và các đồng vị con

tương ứng đối với 105 mẫu trầm tích hồ Thác Mơ 123 Hình 4.8 Quan hệ giữa 226

Ra và 232Th theo vị trí mẫu tại các vùng khảo sát 124 Hình 4.9 Quan hệ giữa 230Th và 232Th theo vị trí mẫu tại các vùng khảo sát 125 Hình 4.10 Tỷ số 226

Ra/232Th tại các vị trí lấy mẫu trầm tích 128 Hình 4.11 Tỷ số 230Th/232Th tại các vị trí lấy mẫu trầm tích 129 Hình 4.12 Quan hệ giữa các cặp nguyên tố vết trong trầm tích

Hình 4.13 Quan hệ giữa các cặp nguyên tố vết trong trầm tích

MỞ ĐẦU

Nguồn gốc trầm tích là một thông số quan trọng trong lĩnh vực nghiên cứu địa chất và môi trường Thông tin này giúp chúng ta hiểu biết về diễn biến các quá trình trong quá khứ, trên cơ sở đó có thể dự báo xu thế trong tương lai Do đó, bài toán nhận biết nguồn gốc trầm tích luôn được quan tâm từ nhiều góc độ khác nhau Đối với nước ta, nhu cầu nhận biết nguồn gốc trầm tích tại các hồ chứa nước, vùng cửa sông và vùng ven biển đang ngày càng bức thiết

Đối với các hồ chứa mà đặc biệt là hồ thuỷ điện, ngoài thông số tốc độ bồi lắng trầm tích cần phải được xác định sau từng khoảng thời gian để đánh giá tuổi thọ hồ

và an toàn đập, nguồn gốc trầm tích gây bồi lấp hồ là một thông tin quan trọng cần

có trong kế hoạch xây dựng giải pháp công trình và phi công trình nhằm giảm thiểu bồi lắng, duy trì tuổi thọ thiết kế của nhà máy

Đối với các vùng cửa sông - nơi đang tồn tại các kênh dẫn tàu, cơ chế và nguồn gốc trầm tích gây bồi lấp luồng tàu là một đề tài đang được quan tâm của nhiều nhà chuyên môn cũng như các nhà quản lý Luồng tàu vào cảng Hải Phòng trên cửa Nam Triệu và luồng tàu cảng Cần Thơ trên cửa Định An là những ví dụ điển hình

về mức độ bồi lấp nghiêm trọng của trầm tích Tại các vùng này, độ sâu của luồng tàu thường không duy trì được lâu sau nạo vét, trung bình chỉ sau khoảng hai đến ba tháng là bị trả về độ sâu tự nhiên Nguồn gốc trầm tích là một cơ sở khoa học quan trọng để có thể lý giải về tính hợp lý của luồng tàu hiện tại, cũng như về các biện pháp công trình bảo vệ luồng

Đối với vùng ven biển nước ta, sự biến đổi khí hậu toàn cầu đang làm thay đổi quy luật bồi/ xói đã được hình thành trong quá khứ Nhiều vùng ngập mặn đang bị xói lở nghiêm trọng trong thời gian gần đây (Cửa Sông Dinh - Bình Thuận, Gành Hào - Bạc Liêu, v.v ) Để dự báo được xu thế biến đổi của đường bờ biển trong tương lai, rất cần nhiều thông tin phải được thu thập, trong đó nguồn gốc trầm tích

là một thông tin không thể thiếu được

Trên thế giới, các đặc trưng của trầm tích như khoáng vật học, màu sắc, từ tính, thành phần nguyên tố hoá học đã được nghiên cứu khá sớm và áp dụng thành công tại nhiều vùng để nhận biết nguồn gốc trầm tích [24,25,28,34,36,89 92] Tuy thế, người ta nhận thấy không có bất kỳ một đặc trưng nào có thể chỉ thị nguồn gốc trầm

tích cho mọi vùng địa chất Vì vậy, công việc tìm kiếm các chất chỉ thị mới để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích vẫn luôn luôn thu hút sự quan tâm của các nhà khoa học

Nghiên cứu sử dụng các đồng vị phóng xạ môi trường làm chất chỉ thị cho nguồn gốc trầm tích là một hướng mới trong thời gian gần đây Các công trình công

bố phần lớn được thực hiện tại các nước có nền khoa học tiên tiến như Mỹ, Anh,

Úc Các đồng vị phóng xạ rơi lắng như 7Be, 137Cs, 210Pb được nghiên cứu sử dụng

để nhận biết tầng đất xuất xứ của trầm tích và cơ chế xói mòn lưu vực [31,33,43,47,75,81,85,86] Các đồng vị phóng xạ dãy urani và thori được nghiên cứu để ứng dụng trong khảo sát đánh giá nguồn gốc không gian của trầm tích [60,64,65,71,72,79,88,93,94]

Tại Việt Nam, đồng vị phóng xạ môi trường chủ yếu được sử dụng để nghiên cứu xói mòn đất và tốc độ tích luỹ trầm tích [5,6,7,12,14,16 18,39] Các công trình nghiên cứu liên quan đến nguồn gốc trầm tích khá ít, việc sử dụng đồng vị phóng xạ

để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích còn rất hạn chế Trong những năm qua, đồng vị phóng xạ nhân tạo đã được sử dụng để nghiên cứu cơ chế và nguồn gốc gây bồi lấp các luồng tàu trong vùng cửa sông [13,27,37] Các chỉ thị phóng xạ nhân tạo loại này chỉ cho chúng ta hình ảnh di chuyển bùn cát đáy trong một vùng hẹp vài km2

và trong khoảng thời gian vài tháng Việc sử dụng các đồng vị phóng xạ môi trường để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích đối với một vùng không gian rộng và trong khoảng thời gian dài chưa được tiến hành ở nước ta

Trong bối cảnh như thế, đề tài luận án được đặt ra nhằm mục tiêu:

• Cải tiến, phát triển thêm công cụ phân tích các đồng vị phóng xạ môi trường

có độ chính xác và ổn định cao, đáp ứng yêu cầu của bài toán nghiên cứu nguồn gốc trầm tích sử dụng đồng vị phóng xạ tự nhiên;

• Khảo sát, nghiên cứu quy luật phân bố hàm lượng, tỷ số đồng vị của các đồng vị phóng xạ môi trường trong đất bề mặt và trong trầm tích, trong mối quan hệ xói mòn - trầm tích, đối với các loại đất phổ biến trong vùng đất dốc

ở Tây Nguyên và Đông Nam Bộ; từ đó, xây dựng phương pháp ứng dụng đồng vị phóng xạ môi trường để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích tại Việt Nam

Để đạt được mục tiêu trên, luận án cần giải quyết các nội dung sau:

1 Cải tiến phương pháp phân tích các đồng vị phóng xạ môi trường trên phổ kế gamma nhằm nâng cao độ chính xác và độ ổn định theo thời gian

2 Phát triển phương pháp phân tích các đồng vị thori trên hệ phổ kế anpha

3 Khảo sát sự phân bố hàm lượng đồng vị 137Cs: (i) Trong đất bề mặt đối với các loại hình sử dụng đất phổ biến trong vùng Tây Nguyên và Đông Nam Bộ; (ii) Trong trầm tích và trong đất gốc đối với các dạng sử dụng đất khác nhau

4 Khảo sát sự phân bố hàm lượng và tỷ số các đồng vị phóng xạ dãy urani và thori: (i) Trong đất bề mặt theo độ sâu và theo vị trí không gian; (ii) Trong trầm tích theo độ sâu và theo không gian; (iii) Trong trầm tích và trong đất gốc

5 Khảo sát sự phân bố hàm lượng và tỷ số đồng vị phóng xạ trong các cấp hạt khác nhau của đất và trầm tích nhằm đánh giá ảnh hưởng của quá trình phân tách cấp hạt trong tự nhiên

6 Xây dựng phương pháp sử dụng các đặc trưng phóng xạ (đồng vị và tỷ số đồng vị) để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích; tiến hành thử nghiệm trên một số lưu vực có quy mô diện tích khác nhau nhằm minh chứng cho khả năng của phương pháp và ý nghĩa thực tiễn của luận án

Ý nghĩa khoa học:

1 Xây dựng được phương pháp phân tích các đồng vị phóng xạ dãy urani, thori trên phổ kế gamma và anpha có đủ độ nhạy, độ tin cậy và ổn định để phát hiện sự thay đổi tinh tế về hàm lượng của chúng trong môi trường đất và trầm tích

2 Xây dựng được đặc trưng phân bố của đồng vị 137Cs theo độ sâu lớp đất bề mặt, theo các loại hình sử dụng đất điển hình ở Việt Nam; từ đó đã xây dựng được luận cứ khoa học cho việc sử dụng chỉ thị phóng xạ 137Cs trong nghiên cứu nguồn gốc trầm tích

3 Đã thu thập được bộ số liệu về mức hàm lượng của các đồng vị phóng xạ chính thuộc dãy urani, thori (238

U, 230Th, 226Ra, 232Th, 228Th, 228Ra) trong 560 mẫu đất bề mặt và trầm tích đối với 11 vùng, với 7 loại đất phổ biến ở Tây Nguyên và Đông Nam Bộ Số liệu thu được là nguồn tham khảo tốt cho các nghiên cứu tiếp theo liên quan đến lĩnh vực này

4 Đã phát hiện tính ổn định khá cao của tỷ số 230Th/232Th trong nhiều vùng đất dưới tác động của các quá trình tự nhiên như phong hóa, xói mòn rửa trôi và kết lắng trầm tích; từ đó đã xây dựng được luận cứ khoa học cho việc sử dụng tỷ số

230

Th/232Th trong nghiên cứu nguồn gốc trầm tích tại các vùng lưu vực nước ta

5 Đã phát hiện và chứng minh tính ổn định của tỷ số 226Ra/232Th trong một số loại đất dưới tác động của các quá trình tự nhiên như phong hóa, xói mòn rửa trôi và kết lắng trầm tích; từ đó đã xây dựng được luận cứ khoa học về khả năng sử dụng tỷ

số 226Ra/232Th trong nghiên cứu nguồn gốc trầm tích tại nước ta

6 Đã phát hiện có sự tương quan giữa 226Ra và 232Th với hệ số tương quan cao tại các vùng đất có tỷ số 226

Ra/232Th thay đổi Điều này mở ra khả năng ứng dụng quy luật tương quan giữa 226

Ra và 232Th để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích tại một

số vùng đặc trưng trong nước

7 Đã xây dựng và chứng minh cho luận cứ khoa học: trong một số nền địa chất,

có thể sử dụng tỷ số 226Ra/232Th và 230Th/232Th trên đối tượng mẫu trầm tích tổng để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích, thay vì đối tượng mẫu cấp hạt thành phần như nhiều công trình đã tiến hành trên thế giới Việc thu thập mẫu trầm tích tổng thường

dễ dàng và ít tốn kém hơn thu thập mẫu theo các cấp hạt

Ý nghĩa thực tiễn:

1 Luận án đã chứng minh được khả năng sử dụng đồng vị 137Cs (chỉ thị đơn), tỷ

số 226Ra/232Th và 230Th/232Th (chỉ thị kép) để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích tại Việt Nam Các chỉ thị phóng xạ này góp phần giải quyết một số bài toán liên quan đến quá trình xói mòn, bồi lắng đang đặt ra tại nước ta

2 Các chỉ thị phóng xạ nêu trên đã được ứng dụng để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích tại một phần lưu vực hồ Xuân Hương và hồ thuỷ điện Thác Mơ Kết quả nghiên cứu đã giúp các nhà quản lý và khai thác công trình hiểu biết về nguồn gốc trầm tích, góp phần định hướng các giải pháp khả thi nhằm giảm thiểu bồi lắng, kéo dài tuổi thọ của hồ

Những đóng góp mới của luận án:

1 Cải tiến phương pháp phân tích các đồng vị phóng xạ dãy urani, thori trên phổ kế gamma nhằm giải quyết các vấn đề: làm cho các đồng vị radon cân bằng phóng xạ với các đồng vị mẹ; giảm thiểu tối đa các ảnh hưởng khác như mật độ

mẫu, hiệu ứng tự hấp thụ đến kết quả phân tích

2 Xây dựng được phương pháp phân tích các đồng vị thori trên phổ kế anpha, đặc biệt là phương pháp không cần dùng đồng vị vết nhân tạo 229Th làm nội chuẩn

3 Minh chứng được khả năng chỉ thị nguồn gốc trầm tích của đồng vị 137Cs đối với các vùng lưu vực trong nước ta; từ đó đã xây dựng được phương pháp đánh giá nguồn gốc trầm tích bằng đồng vị 137Cs

4 Phát hiện quy luật tương quan giữa 226Ra và 232Th theo vị trí trong đất bề mặt

và trong trầm tích đối với các vùng khảo sát; đồng thời cũng phát hiện tính không đổi của tỷ số 226Ra/232Th theo vị trí không gian và tính bảo toàn của tỷ số này trong quá trình chuyển hoá đất - trầm tích đối với một số nền địa chất cụ thể; từ đó minh chứng khả năng chỉ thị nguồn trầm tích của tỷ số 226Ra/232Th đối với các vùng này

5 Phát hiện quy luật tương quan giữa 230Th và 232Th trong đất bề mặt, trong trầm tích và tính bảo toàn tỷ số 230

Th/232Th trong quá trình chuyển hoá đất - trầm tích đối với các nền địa chất cụ thể ở Việt Nam; từ đó minh chứng khả năng chỉ thị nguồn trầm tích của tỷ số 230

Th/232Th đối với các vùng này

6 Xây dựng được phương pháp sử dụng tỷ số 230Th/232Th và tỷ số 226Ra/232Th

để nghiên cứu nguồn gốc không gian của trầm tích tại các vùng lưu vực ở Việt Nam

7 Đã áp dụng phương pháp mới để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích tại hồ Xuân Hương (lưu vực nhỏ) và hồ thuỷ điện Thác Mơ (lưu vực lớn); từ đó đưa ra thông tin về nguồn gốc trầm tích gây bồi lắng các hồ này, làm cơ sở khoa học để quản lý và khai thác hồ tốt hơn trong tương lai Các kết quả nghiên cứu này, cùng với các kết quả nghiên cứu ở nhiều nước khác, đã làm phong phú thêm khả năng chỉ thị nguồn trầm tích của các đồng vị phóng xạ môi trường trên các loại nền địa chất khác nhau trên thế giới

Cấu trúc luận án

Luận án gồm phần mở đầu, 4 chương chính và kết luận, cụ thể như sau:

- Chương 1: Tổng quan

- Chương 2: Các giả thuyết và phương pháp nghiên cứu

- Chương 3: Kết quả và thảo luận

- Chương 4: Các ứng dụng điển hình

Chương 1 TỔNG QUAN

1.1 Các đồng vị phóng xạ môi trường

Các đồng vị phóng xạ có mặt lâu dài trong môi trường một cách tự nhiên hoặc

do con người tạo ra được gọi là các đồng vị phóng xạ môi trường Các đồng vị phóng xạ môi trường quan tâm của luận án bao gồm 137Cs và các đồng vị trong các dãy phóng xạ urani và thori Đồng vị phóng xạ nhân tạo 137Cs (T1/2 = 30,07 năm) có mặt trong môi trường do các vụ thử hạt nhân trong khí quyển và một số sự cố của lò phản ứng hạt nhân [84] Do có chu kỳ bán rã dài, đồng vị này khi được phóng thích vào môi trường sẽ tồn tại khá lâu và đóng vai trò như là đồng vị phóng xạ môi trường Dãy phóng xạ urani bắt đầu bằng 238U và kết thúc bằng đồng vị bền 206Pb; dãy thori bắt đầu bằng 232Th và kết thúc bằng 208Pb Các đồng vị thuộc các dãy phóng xạ nói trên cùng với chu kỳ bán rã của chúng được đưa ra trên Hình 1.1 và Hình 1.2 [41]

1.1.1 Hoạt độ phóng xạ và sự cân bằng vĩnh cửu

Đối với các dãy phóng xạ urani và thori, ngoại trừ đồng vị mẹ và đồng vị con bền cuối cùng, các đồng vị trung gian luôn bao gồm 2 quá trình: quá trình tạo thành

do đồng vị mẹ phân rã và quá trình phân rã của chính nó Trong một hệ kín, khi thời gian bán rã của đồng vị mẹ lớn hơn rất nhiều thời gian bán rã của đồng vị con, thì sau một khoảng thời gian nào đó hoạt độ phóng xạ của đồng vị mẹ cân bằng với hoạt độ phóng xạ của đồng vị con Các biểu thức tường minh được trình bày tóm tắt như sau [83]:

Trong trường hợp đồng vị phóng xạ mẹ phân rã và tạo thành đồng vị con bền thì quy luật thay đổi số hạt nhân phóng xạ theo thời gian t được mô tả bởi hệ thức:

A( ) ( ) 0 (1.2) trong đó, A0 = N0 là hoạt độ phóng xạ tại thời điểm t = 0

Trong trường hợp hạt nhân con (2) cũng phân rã phóng xạ:

)3()

2()

1( 1 2 (bền) (1.3)

thì chúng ta có kết quả sau:

t e N t

1

) (

)

1 2

0 1 1 0

2 2

t t

t

e e

N e

N t

)

1 2

0 1 1 2

t t

e e

N t

N (1.6) Nếu thời gian bán rã của đồng vị mẹ (T1/2)1 lớn hơn rất nhiều thời gian bán rã của đồng vị con (T1/2)2 và chỉ xét trong khoảng thời gian t thoả mãn điều kiện ( T1/2)2 << t << (T1/2)1 thì chúng ta sẽ có:

2 2 1

1N N (1.7)

Sự cân bằng phóng xạ này thường được gọi là cân bằng vĩnh cửu Đối với trường hợp tổng quát, khi đồng vị mẹ của dãy có thời gian bán rã lớn hơn rất nhiều so với các đồng vị con thì: 1N1 2N2 3N3 n N n (1.8)

1.1.2 Hàm lượng khối lượng và hàm lượng phóng xạ

Trên thế giới hiện đang dùng hai khái niệm khác nhau là hàm lượng theo khối lượng (mass concentration) và hàm lượng phóng xạ (activity concentration) [52]

Khái niệm hàm lượng phóng xạ cũng được sử dụng trong luận án đối với các đồng

vị phóng xạ Cũng cần lưu ý rằng, trong khi hàm lượng phóng xạ của các đồng vị trong các dãy phóng xạ là gần như bằng nhau khi có cân bằng vĩnh cửu, thì hàm lượng khối lượng của chúng khác nhau rất nhiều Ví dụ trong trường hợp cân bằng vĩnh cửu, với hàm lượng theo khối lượng của 238U là 3ppm (tương ứng với hàm lượng phóng xạ khoảng 40 Bq/kg) thì hàm lượng theo khối lượng của 234

U, 230Th và

226Ra tương ứng là 0,167ppb, 0,050ppb và 0,00107ppb

1.2 Sơ lƣợc về địa hoá của các actinit

1.2.2 Sự liên kết địa hóa

Thori và urani tập trung trong lớp đá vỏ với tỷ số trung bình khoảng 3,5 Độ phổ cập của urani và thori trong một số loại đá được đưa ra trong Bảng 1.1 Urani và thori được đưa ưu tiên vào trong macma kết tinh muộn và các dung dịch còn lại sau

đó Vì thế nên chúng được tìm thấy kết tụ chủ yếu với granit và pecmatit Khi bị phân đoạn khỏi đồng vị mẹ 230

Th, radi thường được tìm thấy ở trong các kết tủa thủy nhiệt như barit và liên quan với kết tủa chì Bismuth chỉ có một đồng vị bền và thường thấy tập trung trong apatit, sulphit, pecmatit và trong các khoáng đất hiếm

Bảng 1.1 Dãi hàm lượng trung bình của urani, thori và tỷ số Th/U trong các loại

đá khác nhau

Nung chảy

Granit Granodiorit Riolit Daxit Gabro Bazan

2,2 – 6,1 2,2 – 6,1 2,2 – 6,1 2,2 – 6,1 0,8 0,1 - 1

8 – 33

8 – 33

8 – 33

8 – 33 3,8 0,2 - 5

3,5 – 6,3 3,5 – 6,3 3,5 – 6,3 3,5 – 6,3 4,3

1 - 5

Biến chất

Eclogit Granulite Gơnai

Đá phiến Phyllite Slate (acđoa)

0,3 – 3 4,9 2,0 2,5 1,9 2,7

0,2 – 0,5

21 5-27 7,5-19 5,5 7,5

2 – 4,3 4,3 1-30

≥ 3 2,9 2,8

Trầm tích

Orthoquartzite Greywach Phiến sét:

- Xanh-xám

- Vàng-đỏ

- Đen Bauxit

Đá vôi Đolomit Photphat Evaporit Động vật thân mềm sống Thân mềm hóa thạch San hô

Cát và sét biển Than bùn Than non Than đá Nhựa đường (Asphalt) Dầu

0,45-3,2 0,5-2

2-4 2-4 3-1250 11.4

~ 2 0,03-2 50-300

< 0,1

< 0,01-0,5 0,5-8 2-4 0,7-4 1-12

< 50-80 10-6000 10-3760 4-77

1,5-9 1-7

10-13 10-13

-

49 0-2,4

- 1-5

< 1 rất nhỏ rất nhỏ nhỏ 1-30 1-5

1.2.3 Ảnh hưởng của sự phong hóa

Ở những nơi môi trường đất bề mặt bị oxy hóa, cả urani và thori đều có thể trở nên linh động theo các cách khác nhau Phần lớn thori được vận chuyển trong các khoáng bền không tan hoặc bị hấp phụ trên bề mặt của các khoáng sét Ngược lại, urani có thể hoặc di chuyển trong dung dịch như là một ion phức, hoặc bị hấp phụ trên bề mặt của khoáng sét hoặc các mảnh vụn Cả hai nguyên tố xuất hiện trong đá

ở trạng thái oxy hóa 4+, nhưng urani có thể bị oxy hóa đến các trạng thái 5+ và 6+ trong môi trường gần bề mặt Trạng thái oxy hóa 6+ là bền nhất và tạo thành các ion phức uranyl có thể hòa tan mà chúng đóng vai trò quan trọng nhất đối với sự dịch chuyển urani trong quá trình phong hóa [35,54].

Trong một hệ địa chất, các đồng vị con cháu của urani và thori có nồng độ được xác định bởi nồng độ của đồng vị mẹ và thời gian kể từ khi hệ trở nên đóng kín đối với việc dịch chuyển của các nuclit Đối với một hệ kín, hoạt độ của tất cả các đồng

vị con sẽ bằng hoạt độ của đồng vị mẹ trong một khoảng thời gian cỡ 106

năm thành tạo; trạng thái này được gọi là cân bằng thế kỷ Tuy nhiên, trong hầu hết môi trường địa chất gần bề mặt hoặc ngay ở bề mặt, sự di cư của các nuclit đều xảy ra do các quá trình vật lý hoặc hóa học Ví dụ như khí radon có thể khuếch tán ra khỏi hạt khoáng gây nên sự mất cân bằng phóng xạ giữa các đồng vị ở phía trên và phía dưới radon trong các dãy phân rã; hoặc sự mất mát một đồng vị trung gian do tính hòa tan trong nước của nó mạnh (ví dụ như radi) cũng có thể là một nguyên nhân gây ra

sự mất cân bằng giữa chúng [35]

1.2.4 Các chu trình địa hóa

1.2.4.1 Sự linh động và vận chuyển trong chất lỏng

Ở trạng thái oxy hóa 4+ cả urani và thori gần như là không linh động trong môi trường gần bề mặt ở nhiệt độ thấp Tuy nhiên, urani có thể trở nên linh động hơn khi bị oxy hóa lên trạng thái 6+ Trong những dung dịch nước tinh khiết, dưới điều kiện khử, U4+

có thể tạo thành các phức hydroxýt Trong các dạng U4+ hòa tan thì U(OH)4 chiếm ưu thế và độ hòa tan của urani vào khoảng 10-9,5 M (khoảng 0,06 ppb) Các phức uranyl dễ hòa tan hơn nhiều so với các dạng uranous Trong nước ngầm oxy hoá có cacbonat hoặc cacbonat axit cao, độ tan của urani có thể vượt quá 1g/l Ảnh hưởng của nồng độ ion đến độ hòa tan urani trong nước ngầm đã được xác nhận khi dùng phương pháp mô hình nhiệt động học [35]

Độ hòa tan của thori trong nước tự nhiên cực kỳ thấp (nhỏ hơn 1 x 10-4

ppb) do

độ hòa tan thấp của ThO2 và khả năng hấp phụ của ion thori lên mặt các hạt [35,54]

1.2.4.2 Sự linh động và vận chuyển trong pha keo

Khả năng linh động của các actinit và con của chúng trong pha keo (vật liệu ở sau phin lọc 0,45 m) đang được quan tâm ngày càng nhiều trong những năm gần đây Trong nước ngầm, các thể keo có thể chứa các chất kết tủa, các vi khuẩn, chất

hữu cơ và các mảnh khoáng hoặc đá vụn Urani, thori và các đồng vị con cháu có thể hấp thu hoặc kết tủa lên các keo này một cách thuận nghịch hoặc không thuận nghịch Các đồng vị bị hấp thu không thuận nghịch có thể không tách ra sau đó do

sự thay đổi tính chất hóa học của nước ngầm, quá trình oxy hóa khử hoặc do tính tan hạn chế, và sẽ di chuyển với vận tốc của nước ngầm [23,35]

1.2.4.3 Sự linh động và vận chuyển trong chất hạt

Sự vận chuyển của urani và thori ở dạng chất hạt (kích thước lớn hơn 0,45 m) được kiểm soát bởi các tính chất vật lý và vận tốc dòng chảy của môi trường vận chuyển, ngoại trừ ở những nơi có phản ứng hoá học xẩy ra trên vùng biên của pha

Vì độ hoà tan cực thấp của nó trong nước tự nhiên, thori được vận chuyển phần lớn trong pha hạt Thậm chí khi thori được sinh ra trong dung dịch do phân rã phóng xạ của urani, nó nhanh chóng thủy phân và bám lên bề mặt hạt gần nhất Không phải tất cả urani có mặt trong đá được chuyển vào dung dịch trong quá trình phong hoá Một số urani liên kết chặt vào trong các khoáng phụ và chúng bền vững đối với sự công phá hoá học Ví dụ như zicon có thể chứa tới 6.000 ppm urani, một ít trong đó

bị mất trong quá trình phong hóa, vận chuyển và lắng đọng [23,35]

1.2.4.4 Sự linh động và vận chuyển trong pha khí

Hai sản phẩm tạo thành do phân rã phóng xạ của dãy urani và thori ở thể khí là radon và heli Radon có 3 đồng vị, trong đó phổ biến nhất và sống dài nhất là 222Rn (T1/2 = 3,8 ngày) Heli được tạo thành trong quá trình phân rã anpha Sự mất mát heli từ khoáng không gây ra sự mất cân bằng giữa các thành viên của dãy phóng xạ Tuy nhiên, nếu heli có khả năng khuếch tán ra khỏi mạng thì sẽ làm tăng khả năng mất radon [35]

1.2.5 Các quá trình kết lắng trong môi trường gần bề mặt

1.2.5.1 Kết tủa sinh học và vô cơ

Nếu urani có mặt trong dung dịch ở dạng cácbonat, sự khử áp suất riêng phần của CO2 bằng cách xả khí với khí quyển sẽ làm cho urani kết tủa, thường đồng kết tủa với các khoáng khác Trong nước biển, sự kết tủa khoáng cacbonat hầu như luôn luôn là một quá trình sinh học, trong đó urani liên kết vào xương của sinh vật qua một chất nền hữu cơ Hàm lượng urani thay đổi rất mạnh giữa các động vật biển

Vỏ động vật thân mềm đang sống chứa một lượng urani nhỏ hơn một bậc so với san

hô Một vài ion khác sẽ đồng kết tủa với urani từ dung dịch Trong điều kiện oxy

hoá và trong sự có mặt của các ion kali và vanadi (VO2+, .) khoáng uranyl và cacnotit sẽ kết tủa tại pH trung tính Trong các điều kiện axit hoặc kiềm, urani trở nên hòa tan tốt hơn ở dạng UO2+ hoặc như là một phức anion và như vậy sự kết tủa

sẽ không xảy ra ngoại trừ thế oxy hóa của hệ giảm xuống Khả năng bị hòa tan vô

cơ và kết tủa trở lại của urani có thể là quá trình quan trọng nhất trong môi trường

tự nhiên gây ra sự mất cân bằng giữa các đồng vị [35]

1.2.5.2 Sự hấp phụ

Các hạt nhân nguyên tử ít có khả năng hòa tan trong dãy urani bị loại khỏi dung dịch do bị hấp phụ lên trên bề mặt các hạt, các hydroxyt và oxyt không tan, các khoáng sét Sự vượt trội của 230

Th và 231Pa so với urani trong các lớp trầm tích trên cùng ở vùng biển sâu đã được ghi nhận trong nhiều nghiên cứu Kết tủa của urani với các chất hữu cơ xảy ra trực tiếp do U4+

hấp phụ bề mặt, hoặc gián tiếp qua sự kết tủa của các phức uranyl không tan và tiếp theo là khử đến U4+

[35]

1.2.5.3 Trầm tích

Trong các hồ, cửa sông và các môi trường ở thềm lục địa, thori và urani có mặt trong các mảnh khoáng vụn đến từ các vùng lục địa Trong vùng biển sâu xa nơi cung cấp trầm tích, khoáng sét được pha loãng với trầm tích có nguồn gốc từ sinh học như gai vôi, tảo cát, v.v Các trầm tích này bị thiếu hụt các đồng vị thori nhưng vẫn chứa các đồng vị dãy urani có độ lớn xác định bởi mức hàm lượng của chúng trong nước biển Một số đồng vị trong dãy urani như 210Pb và con cháu của nó có mặt trong trầm tích được bổ sung thêm từ khí quyển 210Pb có mặt trong khí quyển

do phân rã của khí phóng xạ 222Rn Trong môi trường gần bờ, 210Pb được bổ sung từ sông ra và từ phân rã của 226Ra trong nước biển [23,35]

1.3 Sự mất cân bằng phóng xạ

1.3.1 Sự tách phân đoạn các đồng vị urani

Các đồng vị mẹ của 2 dãy phóng xạ urani (238

U và 235U) có đặc trưng hóa học tương đương và tỷ số phổ cập đồng vị trong các vật liệu tự nhiên 238

U/235U = 137,5 Thông thường sự tách phân đoạn các đồng vị nặng trong các quá trình hóa học là có thể bỏ qua đối với môi trường tự nhiên Tuy nhiên, người ta quan sát thấy có sự tách phân đoạn của các đồng vị 238

U và 234U trong đá Sau đó, người ta cũng thấy rằng

234U trong nước biển vượt trội hơn một ít so với 238

U Sự mất cân bằng giữa 238U và

234U trong nước tự nhiên và trong trầm tích đã được chứng minh là một quy luật tất

U phân rã anpha gây ra sai hỏng mạng tinh thể xung quanh nguyên tử

mẹ Nguyên tử 234U tạo ra thường bị dịch chuyển khỏi vị trí ban đầu do hiệu ứng giật lùi và do đó dễ bị lôi đi bởi các chất lỏng ăn mòn (nước mưa, nước ngầm, các chất lỏng thủy nhiệt, v.v ) [35]

- Sự ôxy hoá:

Một hiệu ứng khác được cho là đẩy mạnh sự chiết 234

U ra khỏi vị trí sai hỏng là quá trình oxy hóa trong khi phân rã phóng xạ Do mất các electron qũy đạo khi phát

ra các hạt alpha và beta, hoặc do thay đổi mức năng lượng giữa trạng thái ban đầu

và trạng thái sau dịch chuyển, trạng thái oxy hóa U4+ có thể chuyển thành U6+ Ion uranyl được tạo thành có khả năng tan tốt hơn ion uranous trước đó [35]

- Sự giật lùi khi phát anpha:

Như đã đề cập đến ở trên, mạng tinh thể có thể bị phá hỏng bởi phân rã phóng xạ

và giật lùi của hạt nhân Khi các hạt nhân 238U nằm gần bề mặt khoáng vật, sự phát hạt anpha của 238U có thể làm cho hạt nhân con 234Th bắn vào môi trường xung quanh hạt khoáng do hiện tượng giật lùi [35]

1.3.2 Sự tách phân đoạn các actinit khác và con cháu của chúng

1.3.2.1 Các đồng vị thori

Như đã nêu ở trên, các đồng vị 238

U và 234U bị tách phân đoạn trong các quá trình tự nhiên vì hiệu ứng giật lùi khi phát anpha và vì sự khác biệt trạng thái oxy hóa và liên kết Các hiệu ứng này cũng tương tự đối với sự tách phân đoạn các đồng

vị thori [35]

1.3.2.2 Các đồng vị protactini

Chỉ có đồng vị 231Pa là có ý nghĩa trong quá trình làm mất cân bằng phóng xạ, còn đồng vị 234Pa có thời gian sống quá ngắn (T1/2 = 1,18 phút) nên sự di cư của nó không đáng kể Đồng vị 231

Pa nhanh chóng bị lấy đi khỏi nước trước khi rã thành

227Ac vì sự thủy phân và hấp phụ trên bề mặt các hạt trong nước [35]

thường vượt trội hơn mẹ của nó 230Th trong hầu hết nước tự nhiên do radi có tính tan lớn hơn thori, dẫn đến sự khuếch tán của radi từ trầm tích vào nước Trong đất

và trầm tích, 226Ra thường vượt trội hơn 230Th và 238U do sự kết tủa qua trao đổi ion trên sét và hưu cơ trong quá trình nước thấm qua đất, hoặc do sự chiết lọc có ưu tiên của 238U từ đất hoặc đá mẹ 228Ra (sinh ra từ 232Th) có thời gian sống ngắn hơn nhưng cũng giống như 226Ra, nồng độ của nó trong nước tự nhiên lớn hơn đồng vị

mẹ [66,53]

1.3.2.4 Các đồng vị radon

Độ linh động lớn của các đồng vị radon là một trong những nguyên nhân chính dẫn đến mất cân bằng phóng xạ trong dãy urani và thori Sự khuếch tán của khí hay hòa tan trong nước là kiểu di chuyển chính của radon [53]

1.3.3 Sự mất cân bằng phóng xạ trong đất

Khi đá phân hủy gần mặt đất, các thành phần nguyên tố của chúng di chuyển theo 3 con đường thông qua chu trình phong hóa và xói mòn: (i) hoà tan; (ii) phản ứng và hình thành các khoáng thủy phân (như sét chẳng hạn); và (iii) lưu lại trong các khoáng bền không phản ứng Sự tích lũy 2 dạng sau cùng của khoáng không tan được biết đến như là regolit hoặc đất Khoáng sau cùng cũng tạo thành trầm tích trong sông suối Trong quá trình phân hủy và tái tạo thành trầm tích, có nhiều công đoạn dễ dẫn đến mất cân bằng phóng xạ trong dãy urani [74]

1.3.3.1 Giai đoạn chớm phong hóa

Các nghiên cứu chứng tỏ rằng, đá núi lửa chưa bị phong hóa thường thể hiện tình trạng mất cân bằng phóng xạ giữa các đồng vị sống dài trong dãy urani Điều này được giải thích rằng: trên một thang thời gian 100 nghìn năm urani dễ dịch chuyển qua các lỗ trống và kẽ nứt cỡ micromet hơn là thori Nền đá xét về tổng thể

là ở trong trạng thái cân bằng phóng xạ, nhưng các mẫu đơn lẻ có thể ở trong trạng thái mất cân bằng phóng xạ Tuy nhiên trong một vài trường hợp, đá - như một hệ tổng thể, sẽ có hàm lượng phóng xạ 230Th vượt trội hơn 238U, mà điều này chứng tỏ rằng urani bị chiết khỏi pha rắn và đi vào hệ thống nước ngầm nhanh hơn tốc độ phân rã 230Th [74]

1.3.3.2 Sự mất cân bằng trong đất

Trong các loại đất mà tại đó chiết lọc do nước đóng vai trò quan trọng, nguyên nhân chính dẫn đến mất cân bằng phóng xạ là do urani bị mất nhiều hơn thori và các

đồng vị ít linh động khác Trong các loại đất oxy hóa thì radi cũng ít linh động Dưới các điều kiện khử, như các vùng đầm lầy, urani ít linh động hơn radi và mất cân bằng cũng sẽ diễn ra Các tác nhân hóa học là hết sức quan trọng trong việc gây

ra sự mất cân bằng phóng xạ trong các dãy phóng xạ tự nhiên [74]

Trong các loại đất mà sự chiết lọc diễn ra không mạnh, sự mất mát các thành phần linh động sẽ không chiếm ưu thế và các yếu tố khác như mất do hiệu ứng giật lùi của hạt nhân khi phát hạt anpha có thể trở nên có ý nghĩa Khi đó, tỷ số hoạt độ

234

U/238U sẽ lệch khỏi 1 ở một mức độ nào đó ở trong cả pha rắn lẫn pha nước Sự thiếu hụt con cháu phía sau trong dãy phóng xạ có thể đáng kể hơn các đồng vị kể trên vì sự phân rã anpha liên tiếp của các đồng vị này [42,74]

Urani có xu hướng tích lũy trong đất ở một mức độ nào đó vì bị hấp phụ trên bề mặt sét, cũng như sự tập trung của nó trong các khoáng bền còn lại sau quá trình phong hóa Tuy nhiên, vì khả năng tan tốt của nó trong nước ngầm oxy hóa, một phần lớn urani trở nên linh động và bị rửa trôi dưới dạng các ion phức hòa tan Độ linh động tương đối trong dãy urani sắp xếp theo thứ tự sau: 234

U > 238U > 230Th Cả hai đồng vị urani có độ linh động hóa học lớn hơn thori và 234U linh động hơn 238

U

vì hiệu ứng giật lùi [42]

Thori ít tan có xu hướng tích lũy trong regolit cùng với các nguyên tố bền và các nguyên tố thủy phân có độ phổ cập lớn hơn như titan và sắt [54,74]

1.3.4 Sự mất cân bằng phóng xạ trong trầm tích

1.3.4.1 Trầm tích sông

Các tính toán cân bằng khối lượng chứng tỏ rằng, hầu hết urani vận chuyển từ sông ra biển dưới dạng chất hạt chứ không phải dạng dung dịch Các nghiên cứu chứng tỏ rằng, tỷ số hoạt độ và hàm lượng của các nguyên tố dãy urani trong trầm tích sông phản ánh bản chất có trong đất: tỷ số 230

Th/234U có giá trị trung bình trong khoảng 1,2 - 1,6 và 234

U/238U nằm trong khoảng 0,85 - 1,0 Phù sa sông thường có

tỷ số hoạt độ urani tương tự với nước sông vì có sự trao đổi và cân bằng Các nghiên cứu cũng chứng tỏ rằng có sự tương quan giữa 230

Th và 232Th trong phù sa của sông Điều này khẳng định rằng hai đồng vị thori thể hiện giống nhau trong quá trình phong hóa [54,74]

1.3.4.2 Trầm tích biển

a) Các đồng vị urani

Trong nước biển, sự khử urani từ U6+

về U4+ là cơ chế chính để urani bị lôi khỏi dung dịch Với hàm lượng trung bình của urani trong nước biển khoảng 3,3 g/l và thời gian lưu của nó 3 x 105 năm, giá trị trung bình thông lượng rơi lắng urani trên đáy biển là 1,5 x 1010

g/năm, tức là khoảng 1,05 x 1013 nguyên tử/cm2/năm Nhiều nghiên cứu đã chứng tỏ rằng, trầm tích không tạo thành hệ kín đối với urani Sự thiếu hụt 234U dọc theo độ sâu trầm tích được giải thích là do 234U di chuyển từ trầm tích vào nước Khi 238U phân rã anpha thì 234Th bị giật lùi và rơi vào các bọng nước trong tinh thể, dẫn đến đồng vị con của nó là 234U sẽ đi vào môi trường nước [48,67]

b) Các đồng vị thori và 231 Pa

Các đồng vị trong nhóm này dễ phản ứng với các hạt và vì vậy có thời gian lưu rất ngắn trong nước biển Không giống như urani, các đồng vị thori đi vào trầm tích biển theo một số con đường địa hóa khác nhau 232Th chủ yếu lắng xuống đáy như

là một phần liên kết của các vật vụn đến từ lục địa Đối với các đồng vị khác của thori và 231Pa, nguồn gốc chính của chúng trong trầm tích là do phân rã phóng xạ

Th 228Ra được sinh ra từ 232Th trong trầm tích và khuếch tán vào nước biển Các con sông cũng là một nguồn cung cấp 228

Ra quan trọng [48,53]

1.4 Chu trình xói mòn trong tự nhiên

Trong tự nhiên 3 thành phần môi trường là đá, đất và trầm tích liên kết với nhau trong chu trình xói mòn Sơ đồ biểu diễn sự liên kết này được đưa ra trong Hình 1.3

Cơ chế đầu tiên của xói mòn là sự phong hóa mà trong đó các quá trình hóa học và

cơ học tác động làm khối đá vỡ vụn Sản phẩm còn lại của sự phong hóa đá là đất Quá trình hình thành đất trồng trọt như ngày nay là một quá trình phức tạp nhưng

kết quả cuối cùng là các nguyên tố dễ tan như Na, Ca, Mg, bị mất bớt và dẫn đến các nguyên tố ít tan hơn như Al, Fe, Mn, được làm giàu lên trong cột đất [26,74].

Hình 1.3 Sơ đồ biểu diễn sự liên kết giữa đá, đất và trầm tích trong chu trình xói mòn

Các sản phẩm bị xói mòn từ đất, lắng đọng lại tại các vùng trũng thấp và hình thành trầm tích Trong quá trình vận chuyển từ vị trí xói mòn đến vị trí lắng đọng, trầm tích bị phân tách cấp hạt theo cơ chế cơ học trong dòng chảy Sau khi lắng đọng tại vị trí nào đó, trầm tích cũng có thể tham gia các chu trình tiếp theo như chúng linh động trở lại, trải qua quá trình tương tự như quá trình hình thành đất, hoặc trở nên chai cứng để tạo thành đá trầm tích [26]

Việc nghiên cứu để tìm ra các chỉ thị đồng vị phóng xạ tự nhiên giúp chúng ta nhận biết nguồn gốc trầm tích phải tính đến các hiệu ứng chủ yếu trong chu trình xói mòn đã đề cập đến ở trên

1.5 Phân tích đồng vị phóng xạ môi trường tại Việt Nam

1.5.1 Phân tích các đồng vị phóng xạ môi trường trên phổ kế gamma

Đa số các đồng vị trong dãy phóng xạ urani, thori và 137Cs được xác định bằng phổ kế gamma phông thấp [2] Phông của hệ đo càng thấp thì độ nhạy phân tích càng cao Do đó, vật liệu che chắn đầu dò được chọn khá kỹ lưỡng theo hướng độ tinh khiết của vật liệu càng cao càng tốt và tuổi vật liệu càng lâu càng tốt

Chai cứng

Phong hóa Phần

không tan Các muối tan

Đi theo dung dịch

Phương pháp phân tích các đồng vị phóng xạ trong mẫu môi trường đã được phát triển khá sớm tại Việt Nam [44] Trong những năm sau đó, hầu hết các phòng thí nghiệm phân tích phóng xạ môi trường trong nước đều sử dụng phương pháp phân tích gần như là giống nhau Nội dung cơ bản của phương pháp phân tích các đồng vị phóng xạ môi trường trên phổ kế gamma như sau:

• Các đồng vị phóng xạ trong mẫu phân tích được xác định trên cơ sở so sánh tốc độ đếm tại vạch gamma quan tâm của mẫu phân tích với mẫu chuẩn có cùng hình học đo

• Đối với các đồng vị đơn lẻ như 137

Cs, 40K và 7Be việc lựa chọn vạch gamma dùng để phân tích khá đơn giản 137Cs được xác định tại vạch năng lượng 661,6 keV (85,2%), 40K được xác định tại vạch 1460,8 keV (10,7%), còn 7Be được xác định tại vạch 477,6 keV (10,34%)

Bảng 1.2 Các nhóm chính trong dãy urani, thori và các vạch gamma quan tâm

gamma

Vạch gamma, keV (Cường độ,%)

Th-234 Th-234 Pa-234m

63,3 (4,3) 92,6 (0,08)

241,9 (7,5) 295,2 (19,2) 351,9 (37,1) 609,3 (46,1)

Ac-228 Ac-228 Ac-228

338,4 (12) 911,1 (29) 968,9 (17)

Pb-212 Bi-212 Tl-208 Tl-208

238,6 (43,6) 727,2 (6,6) 583,1 (85,8) 2614,6 (99,8)

• Các đồng vị trong dãy urani và thori được phân tích theo từng nhóm vì các nhóm này thường liên quan đến khả năng mất cân bằng phóng xạ do chu kỳ bán rã

hoặc đặc trưng hóa lý Các nhóm và tham số chính liên quan đến đồng vị phóng xạ dãy urani, thori được đưa ra trong Bảng 1.2 [32,56].

• 232Th chỉ có các vạch gamma cường độ yếu nằm trong vùng năng lượng thấp nên không xác định trực tiếp được trên phổ kế gamma Nó được xác định qua đồng

vị con là 228Ac Đồng vị 228Ac phát một số vạch gamma khá mạnh, đặc trưng nhất là 338,4 keV, 911,1 keV và 968,9 keV

• Đồng vị 228

Th và 224Ra được xác định từ vạch 241 keV của 224

Ra Tuy nhiên, trong phép tính toán cần hiệu chỉnh sự đóng góp của 214Pb tại vạch 241 keV Sự đóng góp này có thể được hiệu chỉnh dựa trên tỷ số cường độ các vạch 241keV/295keV và 241keV/352keV của 214

• Đối với các đồng vị trong dãy urani, hai đồng vị 234

U và 230Th không xác định được trên phổ kế gamma vì các vạch gamma của chúng có cường độ rất yếu và lại nằm trong vùng có tán xạ Compton mạnh; các đồng vị khác được xác định theo

2 trường hợp sau:

* Trường hợp không có cân bằng phóng xạ giữa 226 Ra và 222 Rn

Đồng vị 226

Ra phân rã α kèm theo phát một số vạch , trong đó vạch 186,2 keV

có cường độ lớn nhất (3,3%) Tuy thế, đồng vị 235U cũng có vạch năng lượng 185,7keV (54%) Để phân tích 226Ra theo vạch 186,2 keV, chúng ta phải loại trừ phần đóng góp của 235U vào trong vạch này Phương pháp loại trừ như sau:

(i) Trước hết xác định hoạt độ 234Th theo vạch 63,3 keV (4,3%) và 234

Pa theo vạch 1001 keV (0,6%)

(ii) Tiếp theo xác định hoạt độ 238U theo hai đồng vị con là 234

Th và 234Pa với giả thiết đạt được cân bằng phóng xạ

(iii) Cuối cùng 235U được suy ra từ 238U theo tỷ số 235

U/238U bằng 0,04604 và phần đóng góp của nó vào vạch 186 keV được đánh giá dựa trên các hằng

số hạt nhân và hiệu suất ghi của detectơ

Nói chung, các đồng vị 238

U, 235U và 226Ra được xác định theo cách này có độ chính xác không cao do một số nguyên nhân: hiệu suất phát gamma thấp tại các

vạch 63 keV và 1001 keV; hiệu suất ghi bức xạ gamma của loại detectơ vỏ bọc bằng nhôm khá thấp đối với vùng năng lượng <100 keV; đóng góp sai số của hiệu suất ghi và các hằng số hạt nhân sử dụng

* Trường hợp đạt cân bằng phóng xạ giữa 226 Ra và 222 Rn

Phương pháp tốt nhất để xác định 226

Ra là thông qua việc xác định các đồng vị con cháu 214Pb và 214Bi sau khi cân bằng phóng xạ giữa 226Ra và các đồng vị này đạt được Trong số các đồng vị con cháu của 226

Ra thì 222Rn (T1/2 = 3,82 ngày) sống lâu nhất Nếu nhốt kín được radon trong mẫu thì sau một thời gian khoảng 6 lần chu kỳ bán rã của 222Rn trở lên, sự cân bằng phóng xạ giữa 226Ra và các đồng vị con cháu

sẽ đạt được Khi đó, 226Ra được xác định qua hai đồng vị con là 214

Pb và 214Bi tại các vạch gamma nêu trong Bảng 1.2

Tiếp theo phần đóng góp của 226Ra vào vạch 186 keV được xác định dựa trên tỷ

số cường độ các vạch 242keV/186keV, 295keV/186keV, 352keV/186keV và 609keV/186keV Các tỷ số này xác định được bằng thực nghiệm khi dùng mẫu chuẩn 226Ra thuần khiết (không có các đồng vị mẹ của 226Ra) Từ đó, xác định được

Ra và 222Rn

Để nhốt radon, mẫu được cho vào trong các hộp nhựa có hình học đo mong muốn và đổ một lớp parafin lên bề mặt mẫu Cách nhốt radon như đã đề cập không thể làm làm cân bằng phóng xạ giữa radon và đồng vị mẹ một cách triệt để Vì radon là một khí trơ và là sản phẩm của quá trình phân rã anpha nên rất dễ thoát ra ngoài do hiện tượng giật lùi của hạt nhân và sự khuếch tán Việc nhốt kín radon cũng là một vấn đề khó khăn của nhiều phòng thí nghiệm trên thế giới Vào cuối thập kỷ 80 của thế kỷ XX, nhóm nghiên cứu tại Úc đã thử nghiệm dùng nhựa polyester để nhốt raddon và cho kết quả rất tốt [69]

Với mục tiêu sử dụng công cụ phân tích để tìm kiếm, phát hiện các đặc trưng về đồng vị phóng xạ có khả năng chỉ thị nguồn gốc trầm tích, phương pháp phân tích đang sử dụng tại phòng thí nghiệm cần phải được cải tiến nhằm nâng cao độ chính xác, hạ thấp sai số phép phân tích các đồng vị dãy urani

1.5.2 Phân tích các đồng vị phóng xạ môi trường trên phổ kế anpha

Việc sử dụng phổ kế anpha để phân tích các đồng vị phóng xạ môi trường ở Việt Nam được bắt đầu từ năm 1998 tại Viện Nghiên cứu hạt nhân [6] Sau đó vài năm, một số cơ sở nghiên cứu trong Viện Năng lượng nguyên tử Việt Nam và một số trường đại học cũng được trang bị các hệ phổ kế anpha Do là một kỹ thuật phân tích mới nên các phòng thí nghiệm tự xây dựng các quy trình phân tích cho mình trên cơ sở tham khảo một số quy trình đang sử dụng trên thế giới Vì phải xử lý hoá học trong quá trình chuẩn bị mẫu nên tuỳ theo khả năng và nhu cầu công việc mà các phòng thí nghiệm hướng đến các đối tượng phân tích khác nhau như các đồng vị urani, các đồng vị thori, các đồng vị radi, v.v Nhìn chung, để phân tích các đồng

vị của một nguyên tố đòi hỏi phải có quy trình xử lý mẫu riêng và cùng một nguyên

tố nhưng trong các đối tượng mẫu khác nhau (đất, trầm tích, nước ngọt, nước biển, thực vật, v.v ) cũng cần phải có quy trình xử lý riêng [2] Vì thế, nhiệm vụ đặt ra là phải xây dựng quy trình phân tích các đồng vị thori trong đất và trầm tích để giải quyết những vấn đề tiếp theo của luận án

1.6 Tình hình nghiên cứu liên quan đến đề tài luận án trên thế giới

Các đồng vị rơi lắng từ khí quyển như 7

Be, 137Cs, 210Pb đã được sử dụng khá sớm để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích (chỉ định lớp đất xuất xứ của trầm tích) tại nhiều nước, đặc biệt là nguồn gốc phù sa [33,43,47,85] Tỷ số 137Cs/210Pb được Wallbrink sử dụng để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích và nhận biết cơ chế xói mòn chính của lưu vực [86] Ưu thế của các đồng vị phóng xạ rơi lắng là có khả năng cung cấp thông tin về lớp đất xuất xứ của trầm tích (từ lớp đất bề mặt hay các lớp sâu phía dưới) Tất cả các đặc trưng của trầm tích được dùng để chỉ thị nguồn trầm tích trước đây như khoáng vật học, màu sắc, từ tính, thành phần nguyên tố hoá học không có khả năng cho biết thông tin như thế vì chúng gần như là giống nhau theo

urani và thori trong đất đá để khảo sát nguồn gốc trầm tích cũng được nghiên cứu tại nhiều phòng thí nghiệm trên thế giới với các mức độ và cách tiếp cận khác nhau Trong nghiên cứu của mình, Meijer và các cộng sự đã sử dụng hoạt độ phóng xạ tự nhiên của khoáng nặng trong cát để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích biển [63÷65] Trong quá trình nghiên cứu trầm tích và xói mòn đất ở Úc, Murray và các cộng sự

đã phát hiện thấy có sự tương quan giữa 226Ra với một số đồng vị trong dãy thori đối với các mẫu trầm tích [70,71] Cũng chính nhóm nghiên cứu này đã phát hiện thấy có sự tương quan giữa 230

Th và 232Th trong trầm tích [73]

Các tương quan nói trên đã thu hút được sự quan tâm của nhiều nhà khoa học trên thế giới và chúng bắt đầu được nghiên cứu để ứng dụng trong bài toán đánh giá nguồn gốc trầm tích Đến năm 2003, Yeager và các cộng sự đã đưa ra một số bằng chứng về khả năng sử dụng các tỷ số đồng vị trong dãy urani và thori như là các chất chỉ thị cho nguồn gốc trầm tích [93] Hai năm sau, cũng chính nhóm nghiên cứu này đã sử dụng các tỷ số 226

Ra/232Th, 226Ra/230Th và 228Ra/232Th để nhận biết nguồn gốc phù sa trong dòng chảy của sông tại bang Texas, Mỹ [94] Ngoài ra, một

số này trong khu vực nghiên cứu Vì vậy, khả năng sử dụng các tỷ số đồng vị trong dãy urani và thori vẫn đang được tiếp tục nghiên cứu tại nhiều phòng thí nghiệm trên thế giới

1.7 Tình hình nghiên cứu liên quan đến đề tài luận án tại Việt Nam

Hầu hết các phòng thí nghiệm trong nước quan tâm đến các đồng vị phóng xạ môi trường ở khía cạnh an toàn bức xạ và đánh giá nhiễm bẩn phóng xạ là chính [1,2,15] Việc nghiên cứu, tìm kiếm khả năng sử dụng các đồng vị này như là các chất chỉ thị cho quá trình môi trường còn rất hạn chế Đồng vị 137

Cs bắt đầu được nghiên cứu, sử dụng để đánh giá tốc độ xói mòn đất tại nước ta từ khoảng năm

2000 [5,7,12,14,16,18] Các đồng vị 210Pb và 137Cs được nghiên cứu, sử dụng khá

thành công trong lĩnh vực xác định tuổi trầm tích và tốc độ bồi lắng các hồ chứa nước [6,39] Trong nghiên cứu trầm tích, ban đầu người ta chỉ quan tâm đến thông

số tốc độ tích lũy trầm tích Sau đó, nhu cầu hiểu biết về nguồn gốc trầm tích ngày càng bức thiết

Do nhu cầu cấp thiết trong việc tìm kiếm giải pháp ổn định lòng dẫn, chống bồi lấp các luồng tàu trong vùng cửa sông, nhóm nghiên cứu của Viện Nghiên cứu hạt nhân đã sử dụng các đồng vị phóng xạ nhân tạo sản xuất tại Lò phản ứng hạt nhân

Đà Lạt để nghiên cứu sự vận chuyển của bùn cát đáy tại cửa Nam Triệu (luồng tàu vào cảng Hải Phòng) và cửa Định An (luồng tàu vào cảng Cần Thơ) [13,27,37] Ưu điểm của kỹ thuật này là cho phép chúng ta hình dung sự vận chuyển của bùn cát đáy (hướng, vận tốc, lưu lượng vận chuyển) trong từng thời đoạn ngắn đối với vùng khảo sát Tuy nhiên, thực tế cho thấy kỹ thuật này không cho phép chúng ta khảo sát trên một vùng rộng (> 10 km2) và trong một thời gian dài (> 6 tháng) vì không thể đưa một lượng phóng xạ quá lớn vào môi trường và do hạn chế về thời gian sống của các đồng vị đánh dấu

Để khắc phục nhược điểm trên, các đồng vị phóng xạ môi trường được bắt đầu nghiên cứu để tìm kiếm khả năng sử dụng chúng như là các chỉ thị nguồn của trầm tích Một số kết quả nghiên cứu ban đầu tại vùng cửa sông Nam Triệu đã cho thấy tiềm năng của loại chỉ thị này [38] Một thời gian sau đó, đề tài của nghiên cứu sinh được mở ra nhằm nghiên cứu khả năng và xây dựng phương pháp sử dụng các đồng

vị phóng xạ môi trường trong nghiên cứu nguồn gốc trầm tích Cho đến nay, các công bố trong nước liên quan đến lĩnh vực này rất hạn chế

Chương 2 CÁC GIẢ THUYẾT VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU

Chương này trình bày các giả thuyết sẽ được xem xét trong luận án để xây dựng phương pháp sử dụng các đồng vị phóng xạ trong dãy urani, thori và 137Cs trong nghiên cứu nguồn gốc trầm tích Đồng thời, phương pháp luận và các phương pháp phân tích được sử dụng để giải quyết vấn đề nêu ra cũng được đề cập đến ở đây

2.1 Các giả thuyết đưa ra

Việc xây dựng phương pháp sử dụng các đồng vị phóng xạ trong dãy urani, thori và 137Cs như là các chất chỉ thị để nghiên cứu nguồn gốc trầm tích tại nước ta dựa trên các giả thuyết sau đây:

1 Sau sự kiện có nhiều vụ nổ hạt nhân trong khí quyển, lớp đất mỏng bề mặt được gắn đồng

có thể sử dụng nó nhận biết tầng đất xuất xứ của trầm tích

mòn và phân tách cấp hạt tạo nên trầm tích không làm thay đổi các tỷ số đồng vị dãy urani với đồng vị dãy thori Tức là các tỷ số đồng vị dãy urani với đồng vị dãy thori của trầm tích bằng các tỷ số này của đất sinh ra trầm tích

3 Quá trình hình thành đất làm mất cân bằng phóng xạ giữa các đồng vị trong dãy urani và thori, dẫn đến làm thay đổi các tỷ số đồng vị giữa 2 dãy này Tuy thế, quá trình xói mòn và phân tách cấp hạt trong dòng chảy dẫn đến một số đồng vị phóng xạ trong dãy urani và thori có sự tương quan tuyến tính với nhau Do đó, sự tương quan này trong trầm tích có sự liên hệ với đất gốc

2.2 Phương pháp kiểm định giả thuyết

Để kiểm định giả thuyết 1 trong Mục 2.1, sự phân bố của 137Cs theo độ sâu đã được khảo sát một cách chi tiết tại 5 vị trí không bị xói mòn hoặc bồi tích tại vùng Lâm Đồng Tiếp theo, phân bố hàm lượng phóng xạ của 137Cs trong 3 lớp đất 0 6cm, 6 30cm và 30 40cm được khảo sát tại 3 vùng có cách thức canh tác khác nhau (đất không cày xới, đất ít bị cày xới và đất cày xới thường xuyên) Nếu như hàm lượng phóng xạ 137Cs trong các lớp đất khác biệt nhau rõ rệt thì chúng ta có thể

so sánh hàm lượng của nó trong trầm tích và trong đất để suy ra tầng đất xuất xứ của trầm tích Trong trường hợp tinh tế hơn, nếu hàm lượng phóng xạ 137Cs trong