Khảo sát ảnh hưởng của tham số chuẩn hóa và năng lượng xung bơm lên hiệu xuất phát của laser phát sóng stokes luận văn thạc sỹ vật lý

3 Khảo sát quá trình hình thành xung Stokes trong buồng cộng hởng.4 Khảo sát ảnh hởng của các tham số chuẩn hóa và năng lợng xungbơm lên hiệu suất phát của Laser phỏt súng Stokes.. Meng

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO

TRƯỜNG ĐẠI HỌC VINH

- -NGUYỄN NHƯ SỸ

KHẢO SÁT ẢNH HƯỞNG CỦA THAM SỐ CHUẨN HÓA VÀ NĂNG LƯỢNG XUNG BƠM LÊN HIỆU XUẤT PHÁT CỦA LASER PHÁT SÓNG STOKES

LUẬN VĂN THẠC SỸ

VINH - 2011

Mục lục

Trang

Mục lục 1

Mở đầu 3

Chơng1 Cơ sở lý thuyết của laser phỏt súngStokes 1.1 Tán xạ Raman……… 6

1.2 Cờng độ các thành phần tán xạ… 9

1.3 Cờng độ tán xạ Raman……….13

1.4 Tán xạ Raman cỡng bức……… 16

1.5 Giới hạn giữa tán xạ Raman tự phát và tán xạ Raman cỡng bức 18

1.6 Tán xạ Raman cỡng bức mô tả qua độ phân cực phi tuyến 21

1.7 Cờng độ tán xạ Raman cỡng bức trong không gian ba chiều………31

1.7.1 Phơng trình Maxwell - Block ba chiều……… 32

1.7.2 Lời giải gần trục của phơng trình Maxwell – Block…………33

1.7.3 Lời giải không gần trục của hệ phơng trình Maxwell-Block….35 1.7.4 Cờng độ của sóng Stokes tổng quát ba chiều……….…………37

1.7.5 Cờng độ Stokes trong trờng hợp giới hạn thời gian ngắn……37

1.7.6 Cờng độ Stokes trong trạng thái ổn định……… 37

1.7.7 Trờng hợp tổng quát……… 38

1.8 Cấu trúc laser Raman Stokes………38

1.9 Hệ phơng trình tốc độ cho biên độ trờng trong buồng cộng hởng 40

1.10 Hệ phơng trình tốc độ cho công suất trong buồng cộng hởng……41

1.11 Giá trị của ngỡng bơm cho laser phỏt song Stokes……… 42

1.12 Phơng trình tốc độ không thứ nguyên……… 43

1.13 Kết luận chơng……….45

Chơng 2 Khảo sát ảnh hởng của các tham số chuẩn hóa và năng lợng

xung bơm lên hiệu suất phát của laser phỏt súng Stokes.

2.1 Quá trình hình thành sóng Stokes trong chế độ ổn định………47

2.2 Quá trình hình thành xung Stokes trong buồng cộng hởng………….49

23 ảnh hởng của tham số chuẩn hoá  và  lên hiệu suất phát………….51

2.4 ảnh hởng của năng lợng xung bơm lên hiệu suất phát……….53

2.5 Kết luận chơng……….54

Kết luận chung……… 56

Tài liệu tham khảo 57

Mở đầu

1 Lý do chọn đề tài.

Dựa trên hiệu ứng tán xạ Raman cỡng bức các nhà khoa học đã quan tâm nghiên cứu và tạo ra các laser Raman Laser Raman có các u điểm nổi bật

hơn so với các laser thông thờng là có thể sử dụng nhiều loại vật liệu làm môitrờng khuếch đại và phát đợc các bớc sóng thay đổi

Trong những năm gần đây, một số kết quả nghiên cứu lý thuyết về laserRaman đã đợc công bố Tuy nhiên những kết quả trên tập trung chủ yếu cholaser phát liên tục, công suất thấp Trong khi đó nhiều ứng dụng trong đờisống cần đến laser Raman có công suất cao phát xung Những nghiên cứu lýthuyết cho laser loại này rất quan trọng, song vẫn còn bỏ ngỏ Chính vì vậy

chúng tôi chọn đề tài nghiên cứu: Khảo sát ảnh h“ Khảo sát ảnh h ởng của các tham số chuẩn hóa và năng lợng xung bơm lên hiệu suất phát của laser Stokes ”

2 Tình hình nghiên cứu của đề tài.

Tùy thuộc vào mục đích sử dụng và yêu cầu về tính chất mà nhiều loạilaser Raman khác nhau đợc quan tâm nghiên cứu và chế tạo

Trong những năm gần đây, từ khi công nghệ chế tạo tinh thể bán dẫn Sivới kích thớc bé, nhất là các tinh thể bán dẫn có cấu trúc nanô thì các laserRaman bán dẫn đợc u tiên phát triển mạnh Laser Raman sợi quang phát triểnmạnh trong công nghệ thông tin quang Laser này sẽ phát bức xạ trực tiếptrong sợi quang mà không cần đến hệ thống lái tia vào sợi quang Nhữngnghiên cứu về lý thuyết cũng nh thực nghiệm và ứng dụng laser Raman sợiquang đợc công bố nhiều trong những năm đầu của thế kỷ 21

Song song với các nghiên cứu thực nghiệm là các nghiên cứu lý thuyếtnhằm tìm ra đợc điều kiện để tối u hoá các tính chất của chùm laser Raman.Một trong những tính chất cần phải nâng cao đó là công suất phát mà suy đếncùng là hiệu suất phát Một laser có hiệu suất phát cao sẽ mang lại cho chúng

ta nhiều lợi ích: tiết kiệm đợc kích thớc hoạt chất, giảm công suất bơm, kéotheo giảm kích thớc laser Cũng nh các laser cổ điển mà chúng ta đã biết, hiệusuất phát phụ thuộc vào các tham số nh hệ số khuếch đại của hoạt chất, chiềudày hoạt chất, công suất nguồn bơm, chiều dài buồng cộng hởng và hệ sốphản xạ của các gơng cấu thành buồng cộng hởng

3 Mục đích và nhiệm vụ nghiên cứu.

Mục đích nghiên cứu của luận văn là:

1) Nghiên cứu về quá trình tán xạ Raman cỡng bức

2) Nghiên cứu về cơ sở lý thuyết của laser Raman Stokes

3) Khảo sát quá trình hình thành xung Stokes trong buồng cộng hởng.4) Khảo sát ảnh hởng của các tham số chuẩn hóa và năng lợng xungbơm lên hiệu suất phát của Laser phỏt súng Stokes

Để thực hiện mục đích trên, nhiệm vụ của luận văn là: khảo sát quátrình tán xạ Raman cỡng bức trong không gian ba chiều, từ hệ phơng trình tốc

độ đợc L.S Meng dẫn ra, chúng tôi phát triển thành hệ phơng trình tốc độkhông thứ nguyên biểu diễn năng lợng và độ rộng của xung bơm dạng Gauss.Bằng cách áp dụng các thông số thực nghiệm, chúng tôi nghiên cứu ảnh hởngcủa các thông số này lên qúa trình hình thành xung của các sóng trong buồngcộng hởng, hiệu suất phát của laser Raman phát sóng Stokes Từ đó rút ra các

điều kiện tối u cho hiệu suất năng lợng của laser Raman phát sóng Stokes

4 Cơ sở lý luận và phơng pháp nghiên cứu.

Luận văn sử dụng phơng pháp nghiên cứu lý thuyết xuất phát từ nguyên

lý hoạt động của laser, hiện tợng tán xạ Raman cỡng bức và qúa trình tơng tácphi tuyến bốn sóng Sử dụng lý thuyết bán cổ điển, phơng pháp gần đúngsóng quay, gần đúng đờng bao biến đổi chậm,

5 ý nghĩa lý luận và thực tiễn của đề tài

Đề tài Khảo sát ảnh h“ Khảo sát ảnh h ởng của các tham số chuẩn hóa và năng lợng xung bơm lên hiệu suất năng lợng phát của Laser phỏt súng Stokes” sẽ

đóng góp vào: Hoàn thiện lý thuyết về laser Raman; Giải thích rõ về cơ chếhoạt động của laser Raman phát sóng Stokes; Đa ra đợc định hớng cho thựcnghiệm chế tạo laser Raman bơm xung ngắn; Hệ thống hoá và bổ sung thêmcác kiến thức về tán xạ cỡng bức, lý thuyết laser và tơng tác phi tuyến bốnsóng,

6 Bố cục của luận văn

Ngoài phần mở đầu, kết luận, phụ lục, danh mục đề tài, tài liệu thamkhảo, luận văn có 2 chơng:

Ch

ơng 1. Cơ sở lý thuyết của laser phỏt súng Stokes.

ơng 2. Khảo sát ảnh hởng của các tham số chuẩn hóa và năng

l-ợng xung bơm lên hiệu suất phát của laser phỏt súng Stokes

Phần kết luận chung sẽ nêu những kết quả chính của luận văn

Chơng 1

Trong chơng này chúng tôi nghiên cứu các quá trình về tán xạ Raman

là cơ sở quan trọng để chế tạo ra laser Stokes Sau đó chúng tôi sẽ dẫn ra hệphơng trình tốc độ cho biên độ trờng, hệ phơng trình tốc độ cho công suấttrong buồng cộng hởng, hệ phơng trình tốc độ cho công suất không thứnguyên của laser Stokes Đây chính là những cơ sở quan trọng để nghiên cứu

ảnh hởng của các tham số đặc trng trong buồng cộng hởng lên cơ chế phát củalaser Stokes

1.1 Tán xạ Raman

Hiện tợng tán xạ Raman đợc nhà bác học Raman phát hiện vào năm

1928 Khi hội tụ chùm sáng vào môi trờng vật chất (chất lỏng) ông phát hiện

ra rằng, trong chùm sáng thứ cấp sau khi đi qua môi trờng, ngoài thành phần

có tần số bằng tần số ánh sáng vào còn có hai thành phần có tần số lớn hơn vànhỏ hơn (hình 1.1) [1], [2], [3]

Hiệu tần số của các thành phần chính bằng tần số dịch chuyển giữa cácmức năng lợng dao động hoặc quay trong phân tử môi trờng Nh vậy khichiếu một chùm ánh sáng có tần số w0 vào một môi trờng gồm các phân tử sẽxảy ra các quá trình tán xạ sau đây: Tán xạ Rayleigh tự phát, là tán xạ ánhsáng thứ cấp, tần số bức xạ của nó bằng tần số của nguồn sáng chiếu vào w0;Tán xạ Raman tự phát: là kết quả tơng tác của ánh sáng tới với những kiểudao động hoặc quay của phân tử trong môi trờng Tán xạ Raman bao gồm haithành phần: Stokes và đối Stokes Thành phần Stokes ứng với tần số nhỏ hơn

tần số của ánh sáng tới (dịch về phía phổ màu đỏ-red shift) w S = w 0 -w d, thànhphần đối Stokes có tần số lớn hơn tần số của ánh sáng tới (dịch về phía

phổ màu lục- blue shift) w A = w 0 +wd

Môi tr ờng tán xạ Raman

ánh sáng bơm tần số ω0

ánh sáng tán xạ tần số ωS , ω 0 và ω A

Hình 1.1- Hiện t ợng tán xạ Raman

Hiện tợng tán xạ Raman tự phát đợc giải thích dựa trên sơ đồ lợng tửcác mức năng lợng của phân tử trình bày trong hình 1.2 Các mức năng lợngcủa phân tử bao gồm các mức điện tử, trong đó các mức J là mức điện tử kíchthích cao Trong mức điện tử cơ bản chứa nhiều mức năng lợng dao động Các

mức dao động này cách nhau một khoảng bằng nhau ứng với tần số ω d nằm

trong vùng hồng ngoại trung (4.000 - 650cm-1) Trong mỗi mức năng lợng dao

động lại có nhiều mức năng lợng quay Các mức năng lợng quay cách nhau

một khoảng bằng nhau ứng với tần số ω q nằm trong vùng hồng ngoại xa (650

- 10cm-1) Đối với các môi trờng tán xạ Raman thì các mức J đợc gọi là cácmức kích thích cộng hởng xa khi w0 E  J E a  và đợc gọi là mức kích thíchcộng hởng gần khi w0 E  J E a  Điều này đợc trình bày cụ thể trên hình 1.3[3], [22]

Hình1.2 - Sơ đồ các mức năng l ợng và các chuyển dịch trong tán xạ Raman

Nguồn ánh sáng chiếu vào môi trờng có tần số w0, là tập hợp các phôtôn có năng lợng  w 0 Khi năng lợng photon thoả mãn điều kiện

Nguyên tử hay phân tử tồn tại ở trạng thái đó trong một thời gian nhất

định rồi nhảy về các trạng thái có mức năng lợng b hoặc a và tái bức xạ các

photon Các photon thứ cấp này sẽ phát xạ ra khỏi môi trờng Phụ thuộc vàotrạng thái ban đầu và trạng thái cuối của các dịch chuyển mà ta có các bức xạthứ cấp là Rayleigh, Stokes hay đối Stokes

Nếu trạng thái ban đầu và trạng thái cuối đều là a hoặc đều là b (cùng mức

năng lợng) ta có tán xạ Rayleigh Nếu trạng thái ban đầu có mức năng lợngthấp hơn mức năng lợng của trạng thái cuối ta có tán xạ Raman Stokes Ngợclại khi trạng thái ban đầu có năng lợng lớn hơn mức năng lợng của trạng tháicuối ta có tán xạ Raman đối Stokes Cờng độ ánh sáng tán xạ là khác nhau

b j

a

b

Đối Stokes

Hình1.3 - Các quá trình tán xạ

a

j

ω A ω ω

Rayleigh

ω d

Rayleigh

đối với mỗi tần số khác nhau Trong đó mạnh nhất là tán xạ Rayleigh với tần

0

w [3], [20], [22]

Điều này có thể giải thích vì rằng trong trạng thái cân bằng nhiệt, phần

lớn các phân tử nằm ở trạng thái năng lợng thấp nhất a tuân theo phân bố Boltzmann Số phân tử nằm ở trạng thái dao động kích thích b rất nhỏ Do đó

khi các phô tôn ngoài tác động vào môi trờng thì số lợng phân tử có mức nănglợng thấp sẽ hấp thụ phô tôn lớn hơn số lợng phân tử hấp thụ photon nằm ởmức năng lợng cao Từ nguyên tắc này mà cờng độ tán xạ Stokes cũng lớnhơn tán xạ đối Stokes Do đó khó có thể quan sát đợc ánh sáng tán xạ đốiStokes khi kích thích bằng chùm ánh sáng không đơn sắc Tuy nhiên điều nàycũng chỉ đúng với tán xạ Raman tự phát Để thấy đợc sự khác nhau về cờng độtán xạ ta dẫn ra tỉ lệ cờng độ của các thành phần tán xạ

1.2 Cờng độ các thành phần tán xạ.

Khi cho một trờng điện từ tác động lên hệ nguyên tử Do sự tơng táccủa điện trờng mà trong phân tử xuất hiện mô men lỡng cực cu tỉ lệ thuậnvới cờng độ E của thành phần điện của trờng Hệ số tỉ lệ là hệ số phân cực 

Trong đó E0là biên độ của điện trờng E, w 0 là tần số bức xạ thì mô men ỡng cực dao động với tần số w 0:

l-t E

cu  0 cos w 0

Theo điện động lực học, mỗi lỡng cực dao động trở thành nguồn bức xạ

có cờng độ I tỉ lệ thuận với bình phơng biên độ của mômen lỡng cực điện vàluỹ thừa bậc bốn của tần số dao động:

4

0 2

4 0

2 0 2

w

Đây chính là cờng độ của tán xạ Rayleigh

Năm 1923 Smecal phát hiện ra rằng trong chùm bức xạ tán xạ xuất hiệncác phô tôn có năng lợng khác  w 0 của phô tôn tán xạ Rayleigh Năm 1925bằng lý thuyết cơ lợng tử Kramer và Heisenberg đã phát hiện và khẳng địnhrằng trong các phô tôn tán xạ có thể tìm thấy không chỉ phô tôn có năng lợng

0

w

 , mà còn các phô tôn có năng lợng w 0  wd , q Năm 1927 Dirac đãkhẳng định lại điều này bằng lý thuyết cơ học lợng tử tán xạ

Năm 1928, nhà khoa học ấn Độ Chandrasekhar Venkat Raman đã công

bố kết quả thí nghiệm về hiện tợng tán xạ mà các nhà lý thuyết nêu ra trên cácchất Benzen lỏng Cũng trong năm đó Landsberg và Mandelsztam cũng khảosát thành công hiện tợng tán xạ trên tinh thể thạch anh Hiện tợng tán xạ đó đ-

ợc gọi là hiện tợng tán xạ Raman

Cơ chế tán xạ Raman đợc giải thích nhờ lý thuyết phân cực [3], [14].Mô men lỡng cực cảm ứng gây ra do bức xạ điện trờng tỉ lệ với độ phân cựccủa phân tử tuân theo công thức (1.1) Chúng ta nhớ lại rằng độ phân cựcchính là đại lợng vật lý xác định độ tự do về thế năng của điện tử so với hạtnhân trong điện trờng Độ phân cực càng lớn thì mối liên kết giữa điện tử vàhạt nhân hoặc tâm dơng của phân tử càng yếu và độ linh động của điện tửcàng lớn Cần chú ý rằng trong thời gian dao động bình thờng theo chu kỳ củacấu trúc phân tử, thì lực liên kết giữa các điện tử trong phân tử cũng thay đổitheo chu kỳ Tức là hệ số phân cực sẽ là hàm của tọa độ dao động chuẩn:

q

q q

Nh vậy trong gần đúng điều hoà thì

t Q

trong đó Q là biên độ và wd là tần số dao động chuẩn của phân tử

Từ (1.9) ta thấy hệ số phân cực  sẽ thay đổi theo tần số dao độngchuẩn khi và chỉ khi   q 0

Sau khi thay (1.9) vào (1.3) ta nhận đợc:

t t

QE q t

0 0

2

1 cos cos

Ta có:

QE q

t QE

q t

E

d

d cu

w w



w w

 w

0

0 0

0 0

0 0

cos 2

1

cos 2

1 cos

(1.11)

Công thức (1.11) giải thích một cách tờng minh hiện tợng Raman Mômen lỡng cực dao động sẽ có ba thành phần với ba tần số khác nhau: Rayleigh(tần sốw 0), Stokes w0  wd và đối Stokes (w0  wd)

Ta sẽ so sánh độ lớn cờng độ giữa ba vạch này Thật vậy: mật độ c trú

trên mức kích thích N b nhỏ hơn nhiều mật độ c trú ở mức thấp hơn N a , do đó

chuyển dịch đối Stokes sẽ nhỏ hơn chuyển dịch Stokes theo phân bốBoltzmann:

kT kT

E

a

b e e d N

4 0 2 0 2 2

0

0 0 0

d A

d S

R

E Q q I

E Q q I

E I

w w



w w

0 2 0 2 0

4 0 2 0 2 2



E

E Q q I

R

Trong vùng phổ Raman ở vùng nhìn thấy và cực tím thì w w do đó0 d

có thể lấy gần đúng w 0  wd  w 0 Nh vậy tỉ số tần số bậc bốn trong (1.14)không lớn hơn một Ngoài ra   q thông thờng nhỏ hơn  0và biên độ dao

động Q là đại lợng rất nhỏ Kết quả cho ta thấy phổ Stokes sẽ yếu hơn phổ

Rayleigh cỡ 1000 lần Và tỉ lệ giữa thành phần đối Stokes và Stokes sẽ là:

d kT

d

d S

E Q q

E Q q I

w w

w w

w w



w w

0 2 0 2 2

0

4 0 2 0 2 2

Bởi vì w  w suy ra 0 d w0 wd 4/ w0  wd4  1, nên tỉ lệ cờng độ I / A I S

quyết định bởi mật độ c trú của các mức dao động Để biết cờng độ của tánxạ đối Stokes ta cần phải biết cờng độ tán xạ Stokes, nhiệt độ môi trờng vàmức năng lợng chênh lệch giữa hai mức dao động Trớc hết ta tính cờng độtán xạ Raman

1.3 Cờng độ tán xạ Raman.

Điều kiện xuất hiện phổ Raman là sự thay đổi độ phân cực theo khoảngcách của dao động chuẩn Điều này xuất phát từ biểu thức (1.11), vì khi đạohàm của độ phân cực bằng không thì chỉ có duy nhất phổ Rayleigh Để ý rằngtrong vùng hồng ngoại chỉ duy nhất xuất hiện dao động này So sánh với quytắc chọn lọc trong vùng hồng ngoại và vùng Raman cho ta thấy rằng một sốdao động không hoạt động trong vùng hồng ngoại sẽ hoạt động trong vùngRaman và ngợc lại Ví dụ dao động của phân tử hai nguyên tử đồng chất sẽkhông hoạt động trong vùng hồng ngoại nhng hoạt động trong vùng Raman

Mô men lỡng cực của phân tử là một véc tơ, nhng độ phân cực lại là một

đại lợng không phải véc tơ mà là một ten xơ Đại lợng này rất phức tạp và có thểtởng tợng nh một khối elip với mặt xung quanh là điểm cuối của các véc tơ phâncực Ta gọi đây là ten xơ phân cực hay elip phân cực (xem hình 1.4) Dạng củaelip phân cực đợc biểu diễn bởi ba bán trục xx; yy; zz vuông góc với nhau Babán trục này tạo thành vết của ten xơ-giản đồ phân cực

Trờng hợp chung nhất của giản đồ phân cực là khối elip có ba trục kháckhau khi xx  yy  zz Trờng hợp thờng gặp trong hầu hết các phân tử là khốielip quay khi xx  yy  zz, tức là có hai trục bằng nhau và khác trục thứ ba

Nh vậy khối elip này có hai trục đối xứng (gọi là hai trục quay) Các phân tửthẳng thờng có dạng ten xơ phân cực loại này Trờng hợp đặc biệt là ten xơphân cực tròn khi xx  yy  zz Loại phân cực này thờng gặp ở các phân tử

đồng nhất, khả năng tơng tác với trờng là nh nhau ở tất cả mọi hớng Khi đó

độ phân cực trung bình sẽ là tb  xx  yy  zz

Phân cực không đồng nhất, tức là phân cực có dạng elip sẽ có độ phâncực trung bình:

do chuyển dịch của phân tử từ mức a đến mức b sẽ là [18]:

0 2 3 4

 w

Trong công thức này E và ω 0 là véc tơ cờng độ và tần số của thành phần

điện của bức xạ đợc kích thích, ω d là tần số dao động giữa hai mức a và b Đạilợng  ab là hệ số đáp ứng của mô men dịch chuyển ab trong vùng hồngngoại:

z

y

x ,,



dV, còn mômen lỡng cực đợc lấy tích phân theo thành phần toạ độ chuẩn dq,

ta có:

dq b a

0

2 6

j i j i

n

i

i i

q q q q

q q

Khi lấy tích phân (1.18) ta chỉ giữ lại hai số hạng gần đúng điều hoà

đầu và bỏ qua các số hạng còn lại:

0 0

n

i

i i

q q

Số hạng thứ nhất xác định cờng độ tán xạ Rayleigh (a = b) tỉ lệ với

 0 Số hạng thứ hai xác định cờng độ tán xạ Raman trong gần đúng điều

hoà do chuyển dịch giữa hai mức a và b của dao động chuẩn thứ i Cờng độ

tích phân Icủa vạch Raman từ mức 0 đến mức 1 của dao động thứ i sẽ tỉ lệ

thuận với bình phơng đạo hàm của độ phân cực theo toạ độ chuẩn của dao

động này:

Từ (1.14) và (1.15) ta thấy cờng độ tán xạ Raman tự phát rất yếu, khó

có thể quan sát đợc một cách rõ ràng nếu kích thích bằng chùm ánh sáng

không kết hợp, công suất yếu Tuy nhiên những khó khăn trên đã đợc loại bỏ

từ khi laser ra đời Nhờ ánh sáng kết hợp có cờng độ lớn mà hiện tợng tán xạ

Raman đối Stokes cũng nh Stokes đợc quan sát rõ ràng hơn Sau đây chúng ta

sẽ xem xét điều kết luận trên

1.4 Tán xạ Raman cỡng bức

Quá trình tán xạ Raman gọi là tự phát nếu sự biến đổi hằng số điện môi

không phụ thuộc vào trờng ngoài [3], [12]:

 đặc trng cho sự thăng giáng của môi trờng Chính thành phần này sẽ gây

nên hiện tợng tán xạ Khi đó cờng độ của ánh sáng tán xạ Raman tự phát

trong đó, I 0 là cờng độ ánh sáng kích thích, V là thể tích môi trờng tán xạ, l là

khoảng cách từ đầu thu đến tâm môi trờng tán xạ và R T là hệ số tán xạ Bằng

lý thuyết nhiệt động học về tán xạ ánh sáng vô hớng ta có thể đa ra biểu thức

16

sin 1



 w

 

trong đó  là góc tạo bởi hớng thu và trục của chùm tia tới (xem hình 1.5 ),

N là số phân tử trong môi trờng.

Nh vậy qua (1.25) ta thấy, hệ số tán xạ hoàn toàn không phụ thuộc vào c

-ờng độ ánh sáng vào, hay nói cách khác c-ờng độ tán xạ phụ thuộc tuyến tính

vào cờng độ ánh sáng kích thích

Khi cờng độ của laser bơm đủ mạnh hơn một giá trị ngỡng xác định thì

ánh sáng Stokes phát ra đợc khuếch đại đáng kể theo hàm mũ Quá trình nàygọi là tán xạ Raman cỡng bức [3], [5], [7], [21]

Ngợc với tán xạ tự phát, hiện tợng tán xạ trong đó sự thăng giáng hằng số

điện môi phụ thuộc cảm ứng vào trờng ngoài đợc gọi là tán xạ cỡng bức Hệ

số khuếch đại Raman cỡng bức là biểu thức có sự tham gia của cờng độ trờng

laser kích thích (I L):

2 2 2

trong đó wL là tần số bức xạ laser kích thích, b là tham số đồng tiêu bằng hai

lần độ dài Rayleigh, phụ thuộc vào bán kính mặt thắt chùm tia bơm nếu chùmtia này có dạng phân bố không gian Gauss, I Llà cờng độ chùm tia laser kíchthích So sánh (1.25) và (1.26) ta thấy hệ số khuếch đại Raman tự phát làkhông đổi đối với một môi trờng nhất định, trong khi đó hệ số tán xạ Ramancỡng bức phụ thuộc vào cờng độ trờng laser tơng tác Rõ ràng cờng độ của tr-ờng tán xạ sẽ phụ thuộc phi tuyến vào cờng độ trờng laser kích thích Tán xạcỡng bức có hiệu suất lớn hơn nhiều so với tán xạ tự phát Ví dụ chỉ có gần 10-

6 số phô tôn trong chùm tia kích thích bị tán xạ tự phát trên 1 cm môi trờng,

trong khi đó có thể đạt đến 100% số photon bị tán xạ cỡng bức

Hiệu ứng cỡng bức không những có u điểm về mặt cờng độ mà còn có u

điểm về mặt cấu trúc chùm tia phát xạ Nhờ hiệu ứng cỡng bức mà các phôtôn bị cỡng bức sẽ cùng pha với phô tôn kích thích, đồng thời có hớng trùngvới hớng của phô tôn kích thích đó

1 5 Giới hạn giữa tán xạ Raman tự phát và tán xạ Raman cỡng bức

Tán xạ Raman tự phát đợc trình bày ở trên, tiêu biểu cho một quá trìnhyếu, hiệu suất không lớn Thậm chí đối với những chất ngng tụ mạnh (mật độcao) tiết diện tán xạ trong một đơn vị thể tích đối với tán xạ Raman Stokes chỉkhoảng 10-6 cm -1 Nghĩa là nếu có 106 hạt đi qua 1cm môi trờng tán xạ thì chỉ

có một hạt đợc tán xạ Do đó hiệu suất của tán xạ Raman tự phát rất nhỏ, nênviệc khảo sát nó cha đợc đầy đủ Vào những năm 60, laser đã ra đời và ngời tabắt đầu sử dụng nó để nghiên cứu sự tơng tác của trờng ánh sáng với vật chất.Dới sự kích thích bởi cờng độ laser, sẽ thu đợc hiệu suất tán xạ cao từ (20 ữ30) % Nh vậy, tán xạ Raman cỡng bức tiêu biểu cho một quá trình tán xạmạnh dới tác dụng của trờng laser với vật chất

ở đây chúng ta sẽ trình bày tán xạ Raman tự phát và tán xạ Raman cỡngbức gây bởi ánh sáng laser Khi cờng độ laser nhỏ sẽ xảy ra quá trình tán xạRaman tự phát và khi cờng độ laser đủ lớn sẽ xảy ra quá trình tán xạ Raman c-ỡng bức Vấn đề là chúng ta cần xác định đợc mối quan hệ giữa hai quá trình

đó và chỉ ra khi nào sẽ xảy ra quá trình tán xạ Raman tự phát và tán xạ Ramancỡng bức Để giải quyết đợc điều đó, chúng ta sử dụng giả thiết nh sau [3],[15]:

Giả sử một chùm laser đợc chiếu vào một môi trờng Raman Gọi m L là số

photon trung bình trong mode laser, m s là số photon trung bình trong mode

Stokes, và D là một hằng số tỉ lệ nào đó có giá trị phụ thuộc vào tính chất của

môi trờng Khi đó Garmire giả thiết rằng: trong một đơn vị thời gian xác suất

để một photon từ mode laser chuyển sang mode Stokes đợc xác định bởi [3]:

P s = Dm L (m s + 1) (1.27) Giả thiết này đợc thoả mãn vì thừa số m L dẫn tới sự phụ thuộc tuyến tính của tốc độ tán xạ vào cờng độ laser, và thừa số (m s + 1) dẫn tới tán xạ cỡng bức qua sự tham gia của số photon Stokes m s và sự tán xạ tự phát qua sự tham

gia của đơn vị (một phô tôn Stokes) Sự phụ thuộc của xác suất P s vào thừa số

(m s + 1) còn cho biết sự phụ thuộc cỡng bức và tự phát vào tốc độ bức xạ tổng

cộng đối với sự biến đổi một photon của hệ nguyên tử

Vì P s là xác suất trong một đơn vị thời gian để một photon trong modelaser biến đổi thành một photon trong mode Stokes, do đó tốc độ biến đổi theo

thời gian của số photon Stokes chính bằng xác suất P s Do đó:

s

s P dt

dm

(1.29)

Mỗi một mode Stokes tơng ứng với một sóng lan truyền theo trục z trong môi

trờng tán xạ với vận tốc c/n khi đó dz = c/ndt, dẫn đến:

) 1 ( /

1 /

dm n c dz

c dz

dm

(1.31)

Sử dụng kết quả (1.31) để xác định quá trình tán xạ Raman tự phát và quátrình tán xạ Raman cỡng bức tơng ứng với hai trờng hợp giới hạn đối ngợcnhau tơng ứng với ms << 1 và m s >> 1

+ Nếu m s << 1, tức là số photon trong mode Stokes nhỏ hơn đơn vị rất nhiều Khi đó, ta có thể bỏ qua m S ở vế phải (1.31) và thu đợc:

L

s Dm n c dz

dm

/

1

Giải (1.32) với giả thiết trờng laser không bị ảnh hởng bởi tơng tác và m L

không phụ thuộc vào z, khi đó thu đợc kết quả:

n c z

/

1

Giới hạn này tơng ứng với tán xạ Raman tự phát ở đây cờng độ Stokes tỉ

lệ với chiều dài của môi trờng Raman và số photon của trờng laser

+ Nếu m s >> 1 nghĩa là số phô tôn trong mode Stokes rất lớn Vì vậy ta

có thể bỏ qua đơn vị trong (1.31) và thu đợc:

s L

s Dm m n

c dz

Trong phơng trình (1.35): m s (0) là số photon trong mode Stokes tại đầu

vào của môi trờng Raman Phơng trình (1.35) mô tả tán xạ Raman cỡng bức

Cờng độ Stokes tăng nhanh theo quy luật hàm e mũ, với khoảng cách truyền

qua môi trờng Giá trị lớn nhất của cờng độ Stokes đợc quan sát tại lối ra củamiền tơng tác

1.6 Tán xạ Raman cỡng bức mô tả qua độ phân cực phi tuyến

Trong phần này, chúng tôi xác định độ phân cực toàn phần của trờngStokes và đối Stokes khi xem tán xạ Raman cỡng bức là quá trình tơng tác bốn

sóng (four-wave interaction) [3], [11] Giả thiết mỗi bức xạ quang học tơng

ứng với một kiểu dao động Để cho đơn giản, ta xem kiểu dao động đó là mộtdao động điều hoà, với tần số cộng hởng wv, hằng số suy giảm  và q~là độlệch khoảng cách trung bình giữa các hạt nhân từ giá trị cân bằng q~ 0 (hình1.6) Phơng trình mô tả dao động của phân tử là:

m

t F q dt

q d dt

q d

v

) (

~

~

~ 2

~

2 2

~

~ )

trong đó  0là độ phân cực của phân tử, ứng với khoảng cách giữa các hạtnhân đợc giữ cố định tại vị trí cân bằng

Theo (1.37), khi phân tử dao động điều hoà thì độ phân cực biến đổitheo thời gian dẫn tới chiết suất của môi tr ờng cũng biến đổi theo thờigian và đợc xác định bởi:

) (

~ 4 1 ) (

~ ) (

trong đó  ~ t ( ): “ Khảo sát ảnh hhằng số” điện môi của môi trờng, N số phân tử của môi

tr-ờng Sự biến đổi theo thời gian của chiết suất môi trờng sẽ làm thay đổi cờng

độ của một chùm ánh sáng khi đi qua môi trờng Dới tác dụng của trờngquang học E~(z,t), mỗi phân tử sẽ bị phân cực và làm xuất hiện mô men lỡngcực định xứ tại toạ độ z, đợc xác định với :

) , (

~ )

, (

~ ,

~ 2

t z E t

z E t z p

(1.39) Chú ý năng lợng ta lấy theo giá trị trung bình bình phơng biên độtrờng Trờng quang học tác dụng vào các hạt nhân của các nguyên tửmột lực là:

q d

q0  ~

)

, (

c c e

A e

A t z

S t z k i

, (

0

c c e

A A q t

q ~  q (  ) ei(kzt) c c

ở đây q() là biên độ dao động của phân tử Thay (1.40) vào (1.36) và sử

dụng (1.42) ta đợc:

* 0

~

1 ) ( 2 ) ( 2 ) (

2

S A L

A q m

q v q

2

* 0

~ 1 ) (

v i

s A L A q m q

~ ) , (

~ )

, (

~ ) , (

~

) ( )

( 0

) (

c c e

A e

A cc e

q q N

t z E t z N t z p N t z P

t z k i s t

z k i

L L L S S

t kz i

( ) , (

~

c c e

P t z

q N

z ik v

S L

i

A A q m

N

2 0

2

~ )

(

w



 w

S L S

w w

 w



) (

2 ) (

~ ) 6

( )

2 0

S L s

L v S R

i

q m N



) (

2 ) (

) (

~ ) 6

( )

(

2 0

S L V

L S s L v S R

i

q m N

Từ (1.52) thu đợc độ cảm Raman Stokes ở gần tần số cộng hởng là:

w w w  w  w

 w



V V

L S v S

R

i

q m N

2 ) (

2

~ ) 6

( )



i

q m

N

V L S

v S

~ ) 12

( ) (

2

Phơng trình mô tả biên độ sóng Stokes tơng tác bốn sóng là [1], [3]:

S S

i w  w



đợc gọi là hệ số hấp thụ Stokes

Do độ cảm có phần ảo nhỏ hơn phần thực, mà phần ảo của độ cảm R( wS)âm,

do đó S sẽ là một số thực âm

Từ đó có biên độ sóng Raman Stokes tăng theo hàm mũ:

z S

S z t A t e S

 ( 0 , ) )

Tơng tự nh xác định độ cảm Raman Stokes, độ cảm Raman đối Stokes xác

định bằng cách thay ws bởi wanên ta đợc:

 w w w

w w

 w



) (

2 ) (

~ ) 6

( )

2 0

a L a

L v a R

i

q m N



i

q m

N

V L a

v a

~ ) 12

( )

iw  w





Khi có sự tơng tác bốn sóng: hai sóng laser kích thích với hai sóng Stokes

và đối Stokes nên xác định đợc độ cảm Stokes R( wa):

 w w w

w w

 w



) (

2 ) (

~ ) 3

( )

2 0

a L a

L v a F

i

q m N

F w  w

Quan hệ giữa độ cảm Raman Stokes và đối Stokes thể hiện trên hình1.8 Khi đó độ phân cực toàn phần của trờng đối Stokes là tổng của sự thamgia bởi biểu diễn (1.57) và (1.59), đợc xác định theo biểu thức:

z k k i S L a F z

ik a L a R a

) ( 3 )

( 6 )