Khảo sát ảnh hưởng của độ dài buồng cộng hưởng và bán kính mặt thắt chùm tia lên công suất của laser đối stokes luận văn thạc sỹ vật lý

Hiệu tần số của các thành phần chính bằng tần số dịch chuyển giữa cácmức năng lợng dao động hoặc quay trong phân tử môi trờng.. Nh vậy khichiếu một chùm ánh sáng có tần số w0 vào một môi

Mục lục

Mục lục………1

Mở đầu 3

Chơng1 Cơ sở lý thuyết của laser đối Stokes 1.1 Tán xạ Raman 4

1.2 Cờng độ các thành phần tán xạ 7

1.3 Cờng độ tán xạ Raman 11

1.4 Tán xạ Raman cỡng bức 14

1.5 Giới hạn giữa tán xạ Raman tự phát và tán xạ Raman cỡng bức 16

1.6 Tán xạ Raman cỡng bức mô tả qua độ phân cực phi tuyến 19

1.7 Cờng độ tán xạ Raman cỡng bức trong không gian ba chiều 29

1.7.1 Phơng trình Maxwell - Block ba chiều 29

1.7.2 Lời giải gần trục của phơng trình Maxwell – Block 31

1.7.3 Lời giải không gần trục của hệ phơng trình Maxwell-Block 33

1.7.4 Cờng độ của sóng Stokes tổng quát ba chiều 34

1.7.5 Cờng độ Stokes trong trờng hợp giới hạn thời gian ngắn 35

1.7.6 Cờng độ Stokes trong trạng thái ổn định 35

1.7.7 Trờng hợp tổng quát 35

1.8 Hệ phơng trình tốc độ cho công suất trờng trong buồng cộng hởng 36

1.9 Kết luận chơng……… … 40

Chơng 2 Khảo sỏt ảnh hưởng của độ dài buồng cộng hưởng và bỏn kớnh mặt thắt chựm tia lờn cụng suất của Laser đối Stokes 2.1 Biểu tức tỉ số công suất Stokes và đối Stokes trong chế độ ổn định 42

2.2 ảnh hởng của tỉ số mất mát trong buồng cộng hởng 43

2.3 ảnh hởng của độ lệch pha 45

2.4 Hệ phơng trình tốc độ không thứ nguyên trong chế độ không ổn định 46

2.5 Quá trình hình thành xung trong buồng cộng hởng .47

2.6 ảnh hởng của độ dài buồng cộng hởng 49

2.7 ảnh hởng của bán kính mặt thắt chùm tia 50

2.8 Kết luận chơng 53

Kết luận chung 55

Tài liệu tham khảo 57

Mở đầu

1 Lý do chọn đề tài.

Bức xạ laser là nguồn sáng kết hợp với nhiều tính chất u việt nh: tính

định hớng, mật độ công suất cao và đơn sắc Những tính chất u việt đó đã mở

ra những ứng dụng rộng lớn trong khoa học, công nghệ và trong đời sốnghàng ngày Hiệu quả ứng dụng càng cao thì nhu cầu nâng cao phẩm chất củachùm tia laser càng lớn Một trong những nhu cầu đó là mở rộng vùng phổphát xạ và thay đổi đợc bớc sóng phát của bức xạ laser Nhiều laser có bớcsóng thay đổi đã đợc nghiên cứu, thiết kế và chế tạo dựa trên cơ sở phổ phátxạ băng rộng của các phân tử hoạt chất và hiệu ứng quang phi tuyến Các lasernày đã đợc đa vào sử dụng trong khoa học, kĩ thuật và đời sống

Dựa trên hiệu ứng tán xạ Raman cỡng bức các nhà khoa học đã quantâm nghiên cứu và tạo ra các laser Raman Laser Raman có các u điểm nổi bậthơn so với các laser thông thờng là có thể sử dụng nhiều loại vật liệu làm môitrờng khuếch đại và phát đợc các bớc sóng thay đổi trong vùng hồng ngoại

gần Đồng thời laser Raman có nhiều ứng dụng trong khoa học - công nghệ và

đời sống

Trong những năm gần đây, một số kết quả nghiên cứu lý thuyết về laserRaman đã đợc công bố Tuy nhiên những kết quả trên tập trung chủ yếu cholaser phát liên tục, công suất thấp Trong khi đó nhiều ứng dụng trong đờisống cần đến laser Raman có công suất cao phát xung, đặc biệt laser Ramanphát bớc sóng không ảnh hởng đến mặt ứng dụng trong quân sự Nhữngnghiên cứu lý thuyết cho laser loại này rất quan trọng, song vẫn còn bỏ ngỏ

Chính vì vậy tác gỉa chọn đề tài nghiên cứu: “Khảo sát ảnh hởng của độ dài buồng cộng hởng và bán kính mặt thắt chùm tia lên công suất của Laser

đối Stokes ”

Chơng 1

Cơ sở lý thuyết của laser đối stokes

Trong chơng này tác giả nghiên cứu các quá trình về tán xạ Raman làcơ sở quan trọng để chế tạo ra laser đối stokes Sau đó sẽ dẫn ra hệ phơngtrình tốc độ cho biên độ trờng, hệ phơng trình tốc độ cho công suất trongbuồng cộng hởng của laser đối Stokes Đây chính là những cơ sở quan trọng

để nghiên cứu ảnh hởng của các tham số đặc trng trong buồng cộng hởng lêncơ chế phát của laser đối Stokes

1.1 Tán xạ Raman

Hiện tợng tán xạ Raman đợc nhà bác học Raman phát hiện vào năm

1928 Khi hội tụ chùm sáng vào môi trờng vật chất (chất lỏng) ông phát hiện

ra rằng, trong chùm sáng thứ cấp sau khi đi qua môi trờng, ngoài thành phần

có tần số bằng tần số ánh sáng vào còn có hai thành phần có tần số lớn hơn vànhỏ hơn (hình 1.1) [1], [2], [3]

Hiệu tần số của các thành phần chính bằng tần số dịch chuyển giữa cácmức năng lợng dao động hoặc quay trong phân tử môi trờng Nh vậy khichiếu một chùm ánh sáng có tần số w0 vào một môi trờng gồm các phân tử sẽxảy ra các quá trình tán xạ sau đây: Tán xạ Rayleigh tự phát, là tán xạ ánhsáng thứ cấp, tần số bức xạ của nó bằng tần số của nguồn sáng chiếu vào w0;Tán xạ Raman tự phát: là kết quả tơng tác của ánh sáng tới với những kiểudao động hoặc quay của phân tử trong môi trờng Tán xạ Raman bao gồm haithành phần: Stokes và đối Stokes Thành phần Stokes ứng với tần số nhỏ hơn

tần số của ánh sáng tới (dịch về phía phổ màu đỏ-red shift) w S = w0 -wd, thànhphần đối Stokes có tần số lớn hơn tần số của ánh sáng tới (dịch về phía

phổ màu lục- blue shift) w A = w0 +wd

Môi tr ờng tán xạ Raman

ánh sáng bơm tần số ω0

ánh sáng tán xạ tần số ωS , ω 0 và ω A

Hình 1.1- Hiện t ợng tán xạ Raman

Hiện tợng tán xạ Raman tự phát đợc giải thích dựa trên sơ đồ lợng tửcác mức năng lợng của phân tử trình bày trong hình 1.2 Các mức năng lợngcủa phân tử bao gồm các mức điện tử, trong đó các mức J là mức điện tử kíchthích cao Trong mức điện tử cơ bản chứa nhiều mức năng lợng dao động Các

mức dao động này cách nhau một khoảng bằng nhau ứng với tần số ω d nằm

trong vùng hồng ngoại trung (4.000 - 650cm-1) Trong mỗi mức năng lợng dao

động lại có nhiều mức năng lợng quay Các mức năng lợng quay cách nhau

một khoảng bằng nhau ứng với tần số ω q nằm trong vùng hồng ngoại xa (650

-10cm-1) Đối với các môi trờng tán xạ Raman thì các mức J đợc gọi là các mứckích thích cộng hởng xa khi w0 E  J E a  và đợc gọi là mức kích thíchcộng hởng gần khi w0 E  J E a  Điều này đợc trình bày cụ thể trên hình 1.3[3], [22]

Hình1.2 - Sơ đồ các mức năng l ợng và các chuyển dịch trong tán xạ Raman

Nguồn ánh sáng chiếu vào môi trờng có tần số w0, là tập hợp các phôtôn có năng lợng  w 0 Khi năng lợng photon thoả mãn điều kiện

Nguyên tử hay phân tử tồn tại ở trạng thái đó trong một thời gian nhất

định rồi nhảy về các trạng thái có mức năng lợng b hoặc a và tái bức xạ các

photon Các photon thứ cấp này sẽ phát xạ ra khỏi môi trờng Phụ thuộc vàotrạng thái ban đầu và trạng thái cuối của các dịch chuyển mà ta có các bức xạthứ cấp là Rayleigh, Stokes hay đối Stokes

Nếu trạng thái ban đầu và trạng thái cuối đều là a hoặc đều là b (cùng mức

năng lợng) ta có tán xạ Rayleigh Nếu trạng thái ban đầu có mức năng lợngthấp hơn mức năng lợng của trạng thái cuối ta có tán xạ Raman Stokes Ngợclại khi trạng thái ban đầu có năng lợng lớn hơn mức năng lợng của trạng tháicuối ta có tán xạ Raman đối Stokes Cờng độ ánh sáng tán xạ là khác nhau

b j

a

b

Đối Stokes

Rayleigh

ω d

Rayleigh

đối với mỗi tần số khác nhau Trong đó mạnh nhất là tán xạ Rayleigh với tần

0

w [3], [20], [22]

Điều này có thể giải thích vì rằng trong trạng thái cân bằng nhiệt, phần

lớn các phân tử nằm ở trạng thái năng lợng thấp nhất a tuân theo phân bố Boltzmann Số phân tử nằm ở trạng thái dao động kích thích b rất nhỏ Do đó

khi các phô tôn ngoài tác động vào môi trờng thì số lợng phân tử có mức nănglợng thấp sẽ hấp thụ phô tôn lớn hơn số lợng phân tử hấp thụ photon nằm ởmức năng lợng cao Từ nguyên tắc này mà cờng độ tán xạ Stokes cũng lớn hơntán xạ đối Stokes Do đó khó có thể quan sát đợc ánh sáng tán xạ đối Stokeskhi kích thích bằng chùm ánh sáng không đơn sắc Tuy nhiên điều này cũngchỉ đúng với tán xạ Raman tự phát Để thấy đợc sự khác nhau về cờng độ tánxạ ta dẫn ra tỉ lệ cờng độ của các thành phần tán xạ

1.2 Cờng độ các thành phần tán xạ

Khi cho một trờng điện từ tác động lên hệ nguyên tử Do sự tơng táccủa điện trờng mà trong phân tử xuất hiện mô men lỡng cực cu tỉ lệ thuậnvới cờng độ E của thành phần điện của trờng Hệ số tỉ lệ là hệ số phân cực 

của phân tử [3]: cu  E (1.1)

Trong đó E0là biên độ của điện trờng E, w 0 là tần số bức xạ thì mô men ỡng cực dao động với tần số w 0: cu  E0cos w0t (1.3)

l-Theo điện động lực học, mỗi lỡng cực dao động trở thành nguồn bức xạ

có cờng độ I tỉ lệ thuận với bình phơng biên độ của mômen lỡng cực điện vàluỹ thừa bậc bốn của tần số dao động: 4

0 2

2 0 2

w

 E

Đây chính là cờng độ của tán xạ Rayleigh

Năm 1923 Smecal phát hiện ra rằng trong chùm bức xạ tán xạ xuất hiệncác phô tôn có năng lợng khác  w 0 của phô tôn tán xạ Rayleigh Năm 1925bằng lý thuyết cơ lợng tử Kramer và Heisenberg đã phát hiện và khẳng định

rằng trong các phô tôn tán xạ có thể tìm thấy không chỉ phô tôn có năng l ợng

0

w

 , mà còn các phô tôn có năng lợng w 0  wd , q Năm 1927 Dirac đãkhẳng định lại điều này bằng lý thuyết cơ học lợng tử tán xạ

Năm 1928, nhà khoa học ấn Độ Chandrasekhar Venkat Raman đã công

bố kết quả thí nghiệm về hiện tợng tán xạ mà các nhà lý thuyết nêu ra trên cácchất Benzen lỏng Cũng trong năm đó Landsberg và Mandelsztam cũng khảosát thành công hiện tợng tán xạ trên tinh thể thạch anh Hiện tợng tán xạ đó đ-

ợc gọi là hiện tợng tán xạ Raman

Cơ chế tán xạ Raman đợc giải thích nhờ lý thuyết phân cực [3], [14].Mô men lỡng cực cảm ứng gây ra do bức xạ điện trờng tỉ lệ với độ phân cựccủa phân tử tuân theo công thức (1.1) Chúng ta nhớ lại rằng độ phân cựcchính là đại lợng vật lý xác định độ tự do về thế năng của điện tử so với hạtnhân trong điện trờng Độ phân cực càng lớn thì mối liên kết giữa điện tử vàhạt nhân hoặc tâm dơng của phân tử càng yếu và độ linh động của điện tửcàng lớn Cần chú ý rằng trong thời gian dao động bình thờng theo chu kỳ củacấu trúc phân tử, thì lực liên kết giữa các điện tử trong phân tử cũng thay đổitheo chu kỳ Tức là hệ số phân cực sẽ là hàm của tọa độ dao động chuẩn:

q

q q

Do độ lệch q cũng thay đổi theo chu kỳ, nên ta có: qQcos wd t (1.8)

Nh vậy trong gần đúng điều hoà thì: Q t

trong đó Q là biên độ và wd là tần số dao động chuẩn của phân tử

Từ (1.9) ta thấy hệ số phân cực  sẽ thay đổi theo tần số dao độngchuẩn khi và chỉ khi   q 0

Sau khi thay (1.9) vào (1.3) ta nhận đợc:

t t

QE q t

0 0

2

1 cos cos

Ta có:

QE q

t QE

q t

E

d

d cu

w w



w w

 w

0

0 0

0 0

0 0

cos 2

1

cos 2

1 cos

(1.11)

Công thức (1.11) giải thích một cách tờng minh hiện tợng Raman Mômen lỡng cực dao động sẽ có ba thành phần với ba tần số khác nhau: Rayleigh(tần sốw 0), Stokes w0  wd và đối Stokes (w0  wd)

Ta sẽ so sánh độ lớn cờng độ giữa ba vạch này Thật vậy: mật độ c trú

0

4 0 2 0 2 2

0

4 0

d S

R

E Q

q

I

E Q



w w

2 2

4 0 2 0 2 2



E

E Q q I

Trong vùng phổ Raman ở vùng nhìn thấy và cực tím thì w w do đó0 d

có thể lấy gần đúng w 0  wd  w 0 Nh vậy tỉ số tần số bậc bốn trong (1.14)không lớn hơn một Ngoài ra   q thông thờng nhỏ hơn  0và biên độ dao

động Q là đại lợng rất nhỏ Kết quả cho ta thấy phổ Stokes sẽ yếu hơn phổ

Rayleigh cỡ 1000 lần Và tỉ lệ giữa thành phần đối Stokes và Stokes sẽ là:

d kT

E Q q I

w w

w w w

w



w w

0 2 0 2 2

0

4 0 2 0 2 2

1.3 Cờng độ tán xạ Raman

Điều kiện xuất hiện phổ Raman là sự thay đổi độ phân cực theo khoảngcách của dao động chuẩn Điều này xuất phát từ biểu thức (1.11), vì khi đạohàm của độ phân cực bằng không thì chỉ có duy nhất phổ Rayleigh Để ý rằngtrong vùng hồng ngoại chỉ duy nhất xuất hiện dao động này So sánh với quytắc chọn lọc trong vùng hồng ngoại và vùng Raman cho ta thấy rằng một sốdao động không hoạt động trong vùng hồng ngoại sẽ hoạt động trong vùngRaman và ngợc lại Ví dụ dao động của phân tử hai nguyên tử đồng chất sẽkhông hoạt động trong vùng hồng ngoại nhng hoạt động trong vùng Raman

Mô men lỡng cực của phân tử là một véc tơ, nhng độ phân cực lại là một

đại lợng không phải véc tơ mà là một ten xơ Đại lợng này rất phức tạp và có thểtởng tợng nh một khối elip với mặt xung quanh là điểm cuối của các véc tơ phâncực Ta gọi đây là ten xơ phân cực hay elip phân cực (xem hình 1.4) Dạng củaelip phân cực đợc biểu diễn bởi ba bán trục xx; yy; zz vuông góc với nhau Babán trục này tạo thành vết của ten xơ-giản đồ phân cực

Trờng hợp chung nhất của giản đồ phân cực là khối elip có ba trục kháckhau khi xx  yy  zz Trờng hợp thờng gặp trong hầu hết các phân tử là khốielip quay khi xx  yy  zz, tức là có hai trục bằng nhau và khác trục thứ ba.

Nh vậy khối elip này có hai trục đối xứng (gọi là hai trục quay) Các phân tửthẳng thờng có dạng ten xơ phân cực loại này Trờng hợp đặc biệt là ten xơphân cực tròn khi xx  yy  zz Loại phân cực này thờng gặp ở các phân tử

đồng nhất, khả năng tơng tác với trờng là nh nhau ở tất cả mọi hớng Khi đó

độ phân cực trung bình sẽ là tb  xx  yy  zz

Phân cực không đồng nhất, tức là phân cực có dạng elip sẽ có độ phâncực trung bình:

do chuyển dịch của phân tử từ mức a đến mức b sẽ là [18]:

0 2 3 4 9

 w

Trong công thức này E và ω 0 là véc tơ cờng độ và tần số của thành phần

điện của bức xạ đợc kích thích, ω d là tần số dao động giữa hai mức a và b Đạilợng  ab là hệ số đáp ứng của mô men dịch chuyển ab trong vùng hồngngoại:

αzz

αxx

αyy

Hình1.4- Elip phân cực của các phân tử

Chúng ta cần chú ý đến sự khác nhau giữa  ab và ab Khác vớimô men lỡng cực  là véc tơ, thì   là ten xơ có chỉ số dơng  và  Haichỉ số này nhận một trong ba giá trị của hệ toạ độ Đề các:  x ,,y z và

z

y

x ,,



 Hơn nữa, độ phân cực đợc lấy tích phân theo thành phần thể tích

dV, còn mômen lỡng cực đợc lấy tích phân theo thành phần toạ độ chuẩn dq,

ta có:

dq

b a

0

2 6

j i j i

n i

i i

q q q q

q q

Khi lấy tích phân (1.18) ta chỉ giữ lại hai số hạng gần đúng điều hoà

đầu và bỏ qua các số hạng còn lại:

0 0

n i

i i

q q

Số hạng thứ nhất xác định cờng độ tán xạ Rayleigh (a = b) tỉ lệ với

 0 Số hạng thứ hai xác định cờng độ tán xạ Raman trong gần đúng điều

hoà do chuyển dịch giữa hai mức a và b của dao động chuẩn thứ i Cờng độ

tích phân Icủa vạch Raman từ mức 0 đến mức 1 của dao động thứ i sẽ tỉ lệ

thuận với bình phơng đạo hàm của độ phân cực theo toạ độ chuẩn của dao

Từ (1.14) và (1.15) ta thấy cờng độ tán xạ Raman tự phát rất yếu, khó

có thể quan sát đợc một cách rõ ràng nếu kích thích bằng chùm ánh sángkhông kết hợp, công suất yếu Tuy nhiên những khó khăn trên đã đợc loại bỏ

từ khi laser ra đời Nhờ ánh sáng kết hợp có cờng độ lớn mà hiện tợng tán xạ

Raman đối Stokes cũng nh Stokes đợc quan sát rõ ràng hơn Sau đây chúng ta

sẽ xem xét điều kết luận trên

16

sin 1



 w

 

trong đó  là góc tạo bởi hớng thu và trục của chùm tia tới (xem hình 1.5 ),

N là số phân tử trong môi trờng.

Nh vậy qua (1.25) ta thấy, hệ số tán xạ hoàn toàn không phụ thuộc vào ờng độ ánh sáng vào, hay nói cách khác cờng độ tán xạ phụ thuộc tuyến tínhvào cờng độ ánh sáng kích thích

c-Khi cờng độ của laser bơm đủ mạnh hơn một giá trị ngỡng xác định thì

ánh sáng Stokes phát ra đợc khuếch đại đáng kể theo hàm mũ Quá trình nàygọi là tán xạ Raman cỡng bức [3], [5], [7], [21]

Ngợc với tán xạ tự phát, hiện tợng tán xạ trong đó sự thăng giáng hằng số

điện môi phụ thuộc cảm ứng vào trờng ngoài đợc gọi là tán xạ cỡng bức Hệ

số khuếch đại Raman cỡng bức là biểu thức có sự tham gia của cờng độ trờng

laser kích thích (I L):

2 2 2

trong đó wL là tần số bức xạ laser kích thích, b là tham số đồng tiêu bằng hai

lần độ dài Rayleigh, phụ thuộc vào bán kính mặt thắt chùm tia bơm nếu chùmtia này có dạng phân bố không gian Gauss, I Llà cờng độ chùm tia laser kíchthích So sánh (1.25) và (1.26) ta thấy hệ số khuếch đại Raman tự phát làkhông đổi đối với một môi trờng nhất định, trong khi đó hệ số tán xạ Ramancỡng bức phụ thuộc vào cờng độ trờng laser tơng tác Rõ ràng cờng độ của tr-ờng tán xạ sẽ phụ thuộc phi tuyến vào cờng độ trờng laser kích thích Tán xạcỡng bức có hiệu suất lớn hơn nhiều so với tán xạ tự phát Ví dụ chỉ có gần 10-

6 số phô tôn trong chùm tia kích thích bị tán xạ tự phát trên 1 cm môi trờng,

trong khi đó có thể đạt đến 100% số photon bị tán xạ cỡng bức

Hiệu ứng cỡng bức không những có u điểm về mặt cờng độ mà còn có u

điểm về mặt cấu trúc chùm tia phát xạ Nhờ hiệu ứng cỡng bức mà các phôtôn bị cỡng bức sẽ cùng pha với phô tôn kích thích, đồng thời có hớng trùngvới hớng của phô tôn kích thích đó

1 5 Giới hạn giữa tán xạ Raman tự phát và tán xạ Raman cỡng bức

Tán xạ Raman tự phát đợc trình bày ở trên, tiêu biểu cho một quá trìnhyếu, hiệu suất không lớn Thậm chí đối với những chất ngng tụ mạnh (mật độcao) tiết diện tán xạ trong một đơn vị thể tích đối với tán xạ Raman Stokes chỉkhoảng 10-6 cm -1 Nghĩa là nếu có 106 hạt đi qua 1cm môi trờng tán xạ thì chỉ

có một hạt đợc tán xạ Do đó hiệu suất của tán xạ Raman tự phát rất nhỏ, nênviệc khảo sát nó cha đợc đầy đủ Vào những năm 60, laser đã ra đời và ngời ta

bắt đầu sử dụng nó để nghiên cứu sự tơng tác của trờng ánh sáng với vật chất.Dới sự kích thích bởi cờng độ laser, sẽ thu đợc hiệu suất tán xạ cao từ (20 ữ30) % Nh vậy, tán xạ Raman cỡng bức tiêu biểu cho một quá trình tán xạmạnh dới tác dụng của trờng laser với vật chất

ở đây chúng ta sẽ trình bày tán xạ Raman tự phát và tán xạ Raman cỡngbức gây bởi ánh sáng laser Khi cờng độ laser nhỏ sẽ xảy ra quá trình tán xạRaman tự phát và khi cờng độ laser đủ lớn sẽ xảy ra quá trình tán xạ Raman c-ỡng bức Vấn đề là chúng ta cần xác định đợc mối quan hệ giữa hai quá trình

đó và chỉ ra khi nào sẽ xảy ra quá trình tán xạ Raman tự phát và tán xạ Ramancỡng bức Để giải quyết đợc điều đó, chúng ta sử dụng giả thiết nh sau [3],[15]:

Giả sử một chùm laser đợc chiếu vào một môi trờng Raman Gọi m L là số

photon trung bình trong mode laser, m s là số photon trung bình trong mode

Stokes, và D là một hằng số tỉ lệ nào đó có giá trị phụ thuộc vào tính chất của

môi trờng Khi đó Garmire giả thiết rằng: trong một đơn vị thời gian xác suất đểmột photon từ mode laser chuyển sang mode Stokes đợc xác định bởi [3]:

P s = Dm L (m s + 1) (1.27) Giả thiết này đợc thoả mãn vì thừa số m L dẫn tới sự phụ thuộc tuyến tính của tốc độ tán xạ vào cờng độ laser, và thừa số (m s + 1) dẫn tới tán xạ cỡng bức qua sự tham gia của số photon Stokes m s và sự tán xạ tự phát qua sự tham

gia của đơn vị (một phô tôn Stokes) Sự phụ thuộc của xác suất P s vào thừa số

(m s + 1) còn cho biết sự phụ thuộc cỡng bức và tự phát vào tốc độ bức xạ tổng

cộng đối với sự biến đổi một photon của hệ nguyên tử

Vì P s là xác suất trong một đơn vị thời gian để một photon trong modelaser biến đổi thành một photon trong mode Stokes, do đó tốc độ biến đổi theo

thời gian của số photon Stokes chính bằng xác suất P s Do đó:

s

s P dt

dm

(1.29)

Mỗi một mode Stokes tơng ứng với một sóng lan truyền theo trục z trong môi

trờng tán xạ với vận tốc c/n khi đó dz = c/ndt, dẫn đến:

) 1 ( /

1 /

dm n c dz

dm

(1.31)

Sử dụng kết quả (1.31) để xác định quá trình tán xạ Raman tự phát và quátrình tán xạ Raman cỡng bức tơng ứng với hai trờng hợp giới hạn đối ngợcnhau tơng ứng với ms << 1 và ms >> 1

+ Nếu m s << 1, tức là số photon trong mode Stokes nhỏ hơn đơn vị rất nhiều Khi đó, ta có thể bỏ qua m S ở vế phải (1.31) và thu đợc:

L

n c dz

dm

/

1

Giải (1.32) với giả thiết trờng laser không bị ảnh hởng bởi tơng tác và m L

không phụ thuộc vào z, khi đó thu đợc kết quả:

n c z

/

1

Giới hạn này tơng ứng với tán xạ Raman tự phát ở đây cờng độ Stokes tỉ

lệ với chiều dài của môi trờng Raman và số photon của trờng laser

+ Nếu m s >> 1 nghĩa là số phô tôn trong mode Stokes rất lớn Vì vậy ta

có thể bỏ qua đơn vị trong (1.31) và thu đợc:

s L

n c dz

Trong phơng trình (1.35): m s (0) là số photon trong mode Stokes tại đầu

vào của môi trờng Raman Phơng trình (1.35) mô tả tán xạ Raman cỡng bức

Cờng độ Stokes tăng nhanh theo quy luật hàm e mũ, với khoảng cách truyền

qua môi trờng Giá trị lớn nhất của cờng độ Stokes đợc quan sát tại lối ra củamiền tơng tác

1.6 Tán xạ Raman cỡng bức mô tả qua độ phân cực phi tuyến

Trong phần này, chúng tôi xác định độ phân cực toàn phần của trờngStokes và đối Stokes khi xem tán xạ Raman cỡng bức là quá trình tơng tác bốn

sóng (four-wave interaction) Giả thiết mỗi bức xạ quang học tơng ứng với

một kiểu dao động Để cho đơn giản, ta xem kiểu dao động đó là một dao

động điều hoà, với tần số cộng hởng wv, hằng số suy giảm  và q~là độ lệchkhoảng cách trung bình giữa các hạt nhân từ giá trị cân bằng q~ 0 (hình 1.6).Phơng trình mô tả dao động của phân tử là:

m

t F q dt

q d dt

q d

v

) (

~

~

~ 2

~

2 2

~

~ )

q0  ~

Theo (1.37), khi phân tử dao động điều hoà thì độ phân cực biến đổitheo thời gian dẫn tới chiết suất của môi trờng cũng biến đổi theo thờigian và đợc xác định bởi:

) (

~ 4 1 ) (

~ ) (

trong đó  ~ t ( ): “hằng số” điện môi của môi trờng, N số phân tử của môi

tr-ờng Sự biến đổi theo thời gian của chiết suất môi trờng sẽ làm thay đổi cờng

độ của một chùm ánh sáng khi đi qua môi trờng Dới tác dụng của trờngquang học E~(z,t), mỗi phân tử sẽ bị phân cực và làm xuất hiện mô men lỡngcực định xứ tại toạ độ z, đợc xác định với : ~p(z,t)   E~(z,t)

Năng lợng cần thiết để xác lập dao động của mô men lỡng cực này là:

2

1 ,

~ ,

~ 2

t z E t

z E t z p

(1.39)

Chú ý năng lợng ta lấy theo giá trị trung bình bình ph ơng biên độtrờng Trờng quang học tác dụng vào các hạt nhân của các nguyên tửmột lực là:

, (

c c e

A e

A t z

S t z k i

, (

0

c c e

A A q t

S

L k k

k   ;   w  w

(1.43) Giải phơng trình (1.36), với biểu thức (1.38) và giả thiết dạng nghiệm là:

)

~

1 ) ( 2 ) ( 2 ) (

2

S A L

A q m

q v q

2

* 0

~ 1 ) (

v i

s A L A q m q

~ ) , (

~ )

, (

~ ) , (

~

) ( )

( 0

) (

c c e

A e

A cc e

q q N

t z E t z N t z p N t z P

t z k i s t

z k i

t kz i

( )

,

(

~

c c e

q N

i

A A q m

N

2 2

0 2

~ )

R( w )A 2A e S



(1.50)

So sánh (1.49) và (1.50) thu đợc:

 w w w

w w

 w



) (

2 ) (

~ ) 6

( )

2

0

S L s

L v S R

i

q m N



) (

2 ) (

) (

~ ) 6

( )

(

2

0

S L V

L S s L v S R

i

q m N



w



V V

L S v S

R

i

q m N

2 ) (

2

~ ) 6

( )



i

q m

N

V L S

v S

~ ) 12

( ) (

Phơng trình mô tả biên độ sóng Stokes tơng tác bốn sóng là [1], [3]:

S S

i w  w



đợc gọi là hệ số hấp thụ Stokes

Do độ cảm có phần ảo nhỏ hơn phần thực, mà phần ảo của độ cảm R( wS)âm,

do đó S sẽ là một số thực âm

Từ đó có biên độ sóng Raman Stokes tăng theo hàm mũ:

z S

S z t A t e S

) ,

w w

 w



) (

2 ) (

~ ) 6

( )

2

0

a L a

L v a R

i

q m N



i

q m

N

V L a

v a

~ ) 12

( )

i w  w





Khi có sự tơng tác bốn sóng: hai sóng laser kích thích với hai sóng Stokes

và đối Stokes nên xác định đợc độ cảm Stokes R( wa):

 w w w

w w

 w



) (

2 ) (

~ ) 3

( )

2

0

a L a

L v a F

i

q m N

Quan hệ giữa độ cảm Raman Stokes và đối Stokes thể hiện trên hình1.8 Khi đó độ phân cực toàn phần của trờng đối Stokes là tổng của sự thamgia bởi biểu diễn (1.57) và (1.59), đợc xác định theo biểu thức:

z k k i S L a F z

ik a L a R a

w w

 w



) (

2 ) (

~ ) 3

( )

2

0

S L a

L v S F

i

q m N

ik S L S R S

(

) ( 2 ) (

a F S

F

S R S

F

w

 w



w

 w

z k i a S S S S

e A k A dz

dA

e A k A dz

12

L j R j

j

c n

i

w

 w



2 ) (

6

L j F j

j

c n

i

k   w  w (1.66b)

và độ lệch pha: k  2kL  ks  ka (1.66c)Dạng hệ phơng trình (1.65) chỉ ra rằng mỗi biên độ của sóng Stokes cũng

nh sóng đối Stokes đều đợc quyết định bởi thành phần khuếch đại Ramanhoặc mất mát Raman (số hạng thứ nhất bên phải) và bởi thành phần hợp pha(số hạng thứ hai) Số hạng mô tả tơng tác trộn bốn sóng có ảnh hởng lớn khi

độ lệch pha vô cùng nhỏ Trong môi trờng tán sắc thông thờng thì chiết suấtứng với bớc sóng laser bao giờ cũng nhỏ hơn trung bình chiết suất của sóngStokes và đối Stokes (hình 1.9a)

Vì lý do đó mà điều kiện hợp pha hoàn toàn (k  0) chỉ có thể đạt đợckhi sóng Stokes truyền lan theo phơng tạo với phơng sóng laser một góc kháckhông (hình 1.9b)

Với những góc khác với góc hợp pha, k sẽ rất lớn, khi đó chỉ số hạngthứ nhất bên trái (1.65) là quan trọng Trong hớng này thì hai phơng trình liênkết với nhau, sóng Stokes đợc khuếch đại, còn sóng đối Stokes bị giảm Trongphơng mà độ lệch pha rất nhỏ thì cả hai số hạng bên phải đều quan trọng vàhai phơng trình đều đợc giải đồng thời Sau đây chúng tôi sẽ giải hệ phơngtrình cho cả Stokes và đối Stokes

Giải hệ phơng trình (1.65) ta tìm đợc biên độ của trờng Stokes và trờng đốiStokes trong tán xạ Raman cỡng bức [1], [3]:

a S

z g S

s S

S S

e A k i g

A k

e A k i g

A k g g

k i e

z

A

) 0 ( 2 )

0 (

) 0 ( 2 )

0 ( 2

a

z g a a a

a a

e A k A

k i g

e A k A

k i g

g g

k i e z

A

) 0 ( )

0 ( 2

) 0 ( )

0 ( 2 2

*

2

1 2

1

a s a

s a

g            (1.67c)

Sự phụ thuộc của g vào độ lệch pha k thể hiện trên hình 1.10 Theoquang học phi tuyến wS, wa ,n , a n S là tần số Stokes và đối Stokes, chiếtsuất của môi trờng Raman; S, a là các hệ số hấp thụ Stokes và đối Stokes,

a s s a

a s S

-Kết quả cho thấy hệ số khuếch đại liên kết phụ thuộc vào độ lệch pha k

i

2 1 4

1 2

2 1

i A



 

Nh vậy trong trờng hợp này đối với mode (+) thì sóng đối Stokes mạnhnhất trong tán xạ Raman cỡng bức, còn Stokes yếu Ngợc lại đối với mode (-)thì sóng Stokes là mạnh nhất còn đối Stokes lại tham gia rất yếu

1.7 Cờng độ tán xạ Raman cỡng bức trong không gian ba chiều

Trong mục này chúng tôi trình bày lý thuyết về tán xạ Raman cỡng bứctrong việc mô tả sự truyền sóng Stokes trong không gian ba chiều và sự lệchpha va chạm ở đây trờng laser và trạng thái cơ bản của phân tử (nguyên tử)

đã đợc đề cập đến Cờng độ và hàm tự tơng quan không-thời gian đã đợc tínhtoán và đợc xem xét trong các giới hạn đặc biệt

1.7.1 Phơng trình Maxwell - Block ba chiều

Xuất phát từ hệ phơng trình Maxwell-Block cho quá trình tán xạ Raman ỡng bức trong không gian ba chiều dới dạng [22], [23]:

c-) (

*

* 2 )

( 2

2 2

2 1 ˆ ( , ). 2. ˆ ( , ) ( , ) i t k z

L S

z k t i

t c

k e

t r E t c

, ( ˆ )

,

ik t r Q t

r Q

ở đây:EˆL(r,t) là toán tử biên độ trờng laser biến đổi chậm; EˆS (r,t) là toán

tử biên độ trờng Stokes biến đổi chậm phụ thuộc vào tần số; Qˆ(r,t) là toán tửphân cực của môi trờng; Qˆ và Fˆ(r,t) mô tả thăng giáng và sự tắt dần tơngứng; Fˆ(r,t) là toán tử Langevin;  là tốc độ thay đổi pha va chạm; k L , k S làcác véctơ sóng laser và sóng Stokes đợc xác định qua các tần số sóng wLvà

1 1

1 3

2 1

S m L m

m m m

d d k

w w w

* 1 2

.

2   w

 (1.80)