Một số nghiên cứu lý thuyết về tán xạ raman và laser raman

Khi chiếu mộtchùm ánh sáng đơn sắc vào một môi trờng hoạt chất thì ở chùm sáng tán xạ,ngoài bức xạ có tần số bằng tần số của bức xạ kích thích ban đầu, còn có cácbức xạ có tần số lớn hơn

Trờng đại học vinh

Khoa vật lý

*****************

Trơng thị yến

Một số nghiên cứu lý thuyết

về tán Raman và laser raman

Khóa luận tốt nghiệp

Chuyên ngành: Quang học - Quang phổ

Cán bộ hớng dẫn: TS Chu Văn Lanh

VINH - 2010

Mở đầu

Hiện tợng tán xạ Raman đợc Raman phát hiện năm 1928 Khi chiếu mộtchùm ánh sáng đơn sắc vào một môi trờng hoạt chất thì ở chùm sáng tán xạ,ngoài bức xạ có tần số bằng tần số của bức xạ kích thích ban đầu, còn có cácbức xạ có tần số lớn hơn và nhỏ hơn Khi chiếu chùm bức xạ vào một tấm kính

ảnh thì nhận đợc một dải vạch khác nhau gọi là phổ Raman Vạch có tần số nhỏhơn gọi là vạch Stokes, vạch có tần số lớn hơn là vạch đối Stokes Nhng do hiệusuất của nó quá thấp nên việc tiến hành quan sát và nghiên cứu nó gặp phảinhiều khó khăn

Vào những năm sáu mơi, là giai đoạn đánh dấu sự ra đời và phát triển củalaser, một trong những thành tựu quan trọng nhất của thế kỷ XX, sự phát triểncủa nó đã có ảnh hởng to lớn và trực tiếp lên mọi lĩnh vực của khoa học,côngnghệ và cuộc sống

Chính vào thời điểm này, các nhà khoa học đã dùng nguồn sáng laser đểnghiên cứu các hoạt chất Raman và đã phát hiện tán xạ Raman cỡng bức Điềunày đã đa quá trình nghiên cứu tán xạ Raman phát triển lên một giai đoạn mới,khả quan hơn và thật sự đợc các nhà khoa học quan tâm đặc biệt Tán xạ Ramancỡng bức với nguồn laser có cờng độ mạnh, cho ta một hiệu suất tán xạ cao Vìvậy việc tiến hành quan sát và nghiên cứu nó dễ dàng Những kết quả nghiêncứu thực nghiệm cho thấy khả năng ứng dụng của tán xạ Raman trong khoa học

và trong cuộc sống là rất to lớn Đặc biệt quang phổ Raman là một trong nhữngcông cụ quan trọng để nghiên cứu cấu tạo của vật chất Ngời ta sử dụng quangphổ Raman là một trong những công cụ quan trọng để nghiên cứu cấu tạo củavật chất Ngời ta sử dụng quang phổ Raman để nghiên cứu các hợp chất hữu cơ,vô cơ, hoá lý, hoá sinh

Hiện nay, ở nớc ta các trung tâm quốc gia đều có các phòng nghiên cứu,ứng dụng tán xạ Raman và đã thu đợc một số kết quả khả quan

Song song với các công trình nghiên cứu thực nghiệm, thì có rất nhiềucác công trình lý thuyết nghiên cú về tán xạ Raman Các nhà nghiên cứu lýthuyết đã đa ra các mô hình vật lý mô tả quá trình tán xạ Raman cỡng bức

Dựa trên hiệu ứng tán xạ Raman cỡng bức thì các nhà khoa học đã chếtạo ra laser Raman

Luân văn này nằm trong tiến trình của các quá trình nghiên cứu đó

Luân văn bao gồm 3 chơng :

Chơng 1: Chúng tôi trình bày tổng quan về tán xạ Raman.

Dựa theo mô hình của Gamire chúng tôi tìm mối quan hệ giữa tán xạRaman tự phát và tán xạ Raman cỡng bức dới tác động của trờng laser Xác định

độ phân cực của trờng Stokes và trờng đối Stokes Giải hệ phơng trình tơng tácbốn sóng để xác định quá trình truyền sóng Stokes và sóng đối Stokes, qua đóxác định đợc mối quan hệ giữa trờng Stokes và trờng đối Stokes

Chơng 2: Chúng tôi trình bày tán xạ Raman cỡng bức trong gần đúng ba

chiều

Trong chơng này chúng tôi trình bày lý thuyết về tán xạ Raman cỡng bứctrong việc mô tả sự truyền sóng Stokes trong không gian ba chiều ở đây trờnglaser và trạng thái cơ bản của phân tử( nguyên tử) đã đợc đề cập đến Cờng độcủa sóng Stokes đã đợc tính toán và đợc xem xét trong các giới hạn đặc biệt

Chơng 3: Chúng tôi trình bày cở sở lý thuyết nghiên cứu động học laser

Trong quá trình học tập và nghiên cứu, mặc dù đã rất cố gắng, song donhững điều kiện hạn chế về khách quan và chủ quan, nên bản luận văn chắcchắn còn tồn tại nhiều khiếm khuyết, rất mong nhận đợc những ý kiến đóng góp

và giúp đỡ của các cán bộ khoa học, của thầy cô và bạn bè

Vinh, tháng 04 năm 2010

Sinh viên thực hiện:

Trơng Thị Yến

Chơng 1 TổNG QUAN Về Tán xạ Raman

1.1 Tán xạ Raman

Hiện tợng tán xạ Raman đợc nhà bác học Raman phát hiện vào năm 1928.

Khi hội tụ chùm sáng vào môi trờng vật chất (chất lỏng) ông phát hiện ra rằng:Trong chùm sáng thứ cấp sau khi đi qua môi trờng, ngoài thành phần có tần sốbằng tần số ánh sáng vào còn có hai thành phần có tần số lớn hơn và nhỏ hơn(hình 1.1)

Hiệu tần số của các thành phần chính bằng tần số dịch chuyển giữa cácmức năng lợng dao động hoặc quay trong phân tử môi trờng Nh vậy khi chiếumột chùm ánh sáng có tần số ω0 vào một môi trờng gồm các phân tử sẽ xảy racác quá trình tán xạ sau đây: Tán xạ Rayleigh tự phát, là tán xạ ánh sáng thứcấp, tần số bức xạ của nó bằng tần số của nguồn sáng chiếu vào ω0; Tán xạRaman tự phát: là kết quả tơng tác của ánh sáng tới với những kiểu dao độnghoặc quay của phân tử trong môi trờng Tán xạ Raman bao gồm hai thành phần:Stokes và đối Stokes Thành phần Stokes ứng với tần số nhỏ hơn tần số của ánhsáng tới (dịch về phía phổ màu đỏ-red shift) ωS = ω0 -ωd, thành phần đối Stokes

có tần số lớn hơn tần số của ánh sáng tới (dịch về phía phổ màu lục- blue shift) ωA = ω0 +ωd

Môi trường tán xạ Raman

ánh sáng bơm tần số ω0

ánh sáng tán xạ tần số ω S , ω 0 ω A

Hình 1.1- Hiện tượng tán xạ Raman

Hiện tợng tán xạ Raman tự phát đợc giải thích dựa trên sơ đồ lợng tử cácmức năng lợng của phân tử trình bày trong hình 1.2 Các mức năng lợng củaphân tử bao gồm các mức điện tử, trong đó các mức J là mức điện tử kích thíchcao Trong mức điện tử cơ bản chứa nhiều mức năng lợng dao động Các mứcdao động này cách nhau một khoảng bằng nhau ứng với tần số ωd nằm trongvùng hồng ngoại trung (4.000 - 650cm-1) Trong mỗi mức năng lợng dao độnglại có nhiều mức năng lợng quay Các mức năng lợng quay cách nhau mộtkhoảng bằng nhau ứng với tần số ωq nằm trong vùng hồng ngoại xa (650 -

10cm-1) Đối với các môi trờng tán xạ Raman thì các mức J đợc gọi là các mứckích thích cộng hởng xa khi ω0 <<(Ej− Ea)/  và đợc gọi là mức kích thích cộng

hởng gần khi ω0 ≈(Ej− Ea)/  Điều này đợc trình bày cụ thể trên hình 1.3.

Hình1.2- Sơ đồ các mức năng lượng và

các chuyển dịch trong tán xạ Raman

a, b : các mức dao động; a j , b j : các mức quay; J: là các mức điện tử

bơm

Nguồn ánh sáng chiếu vào môi trờng có tần số ω0, là tập hợp các phô tôn

có năng lợng  ω0 Khi năng lợng photon thoả mãn điều kiện  ω 0 <<(E J − E a)hoặc  ω 0 <<(E J − E b) ta gọi là tơng tác cộng hởng xa Sau khi hấp thụ photon,các phân tử đang ở trạng thái a hoặc b sẽ nhảy lên một mức năng lợng trung

gian nào đó (E tg < E J).

Nguyên tử hay phân tử tồn tại ở trạng thái đó trong một thời gian nhất

định rồi nhảy về các trạng thái có mức năng lợng b hoặc a và tái bức xạ cácphoton Các photon thứ cấp này sẽ phát xạ ra khỏi môi trờng Phụ thuộc vàotrạng thái ban đầu và trạng thái cuối của các dịch chuyển mà ta có các bức xạthứ cấp là Rayleigh, Stokes hay đối Stokes

Nếu trạng thái ban đầu và trạng thái cuối đều là a hoặc đều là b (cùngmức năng lợng) ta có tán xạ Rayleigh Nếu trạng thái ban đầu có mức năng lợngthấp hơn mức năng lợng của trạng thái cuối ta có tán xạ Raman Stokes Ngợc lại

b j

a

b

Đối Stokes

khi trạng thái ban đầu có năng lợng lớn hơn mức năng lợng của trạng thái cuối

ta có tán xạ Raman đối Stokes Cờng độ ánh sáng tán xạ là khác nhau đối vớimỗi tần số khác nhau Trong đó mạnh nhất là tán xạ Rayleigh với tần ω 0

Điều này có thể giải thích vì rằng trong trạng thái cân bằng nhiệt, phầnlớn các phân tử nằm ở trạng thái năng lợng thấp nhất a tuân theo phân bố

Boltzmann Số phân tử nằm ở trạng thái dao động kích thích b rất nhỏ Do đó

khi các phô tôn ngoài tác động vào môi trờng thì số lợng phân tử có mức năng ợng thấp sẽ hấp thụ phô tôn lớn hơn số lợng phân tử hấp thụ photon nằm ở mứcnăng lợng cao Từ nguyên tắc này mà cờng độ tán xạ Stokes cũng lớn hơn tán xạ

l-đối Stokes Do đó khó có thể quan sát đợc ánh sáng tán xạ l-đối Stokes khi kíchthích bằng chùm ánh sáng không đơn sắc Tuy nhiên điều này cũng chỉ đúng vớitán xạ Raman tự phát Để thấy đợc sự khác nhau về cờng độ tán xạ ta dẫn ra tỉ lệcờng độ của các thành phần tán xạ

1.2 Cờng độ các thành phần tán xạ

Khi cho một trờng điện từ tác động lên hệ nguyên tử Do sự tơng tác của

điện trờng mà trong phân tử xuất hiện mô men lỡng cực μ cu tỉ lệ thuận với cờng

độ E của thành phần điện của trờng Hệ số tỉ lệ là độ phân cực α của phân tử

αE

μcu = (1.1)Nếu ta biểu diễn:

t cosω E

E = 0 0 (1.2)Trong đó E 0 là biên độ của điện trờng E, ω 0 là tần số bức xạ thì mô men lỡngcực dao động với tần số ω 0

t cosω αE

μcu = 0 0 (1.3)Theo điện động lực học, mỗi lỡng cực dao động trở thành nguồn bức xạ

có cờng độ I tỉ lệ thuận với bình phơng biên độ của mômen lỡng cực điện vàluỹ thừa bậc bốn của tần số dao động:

4

0

2

cu ω M

Từ (1.3) ta thấy biên độ của mô men cảm ứng là tích của biên độ điện ờng và độ phân cực của phân tử M cu = αE 0, nên ta có:

tr-4 0

2 0

2 E ω α

Đây chính là cờng độ của tán xạ Rayleigh

Năm 1923 Smecal phát hiện ra rằng trong chùm bức xạ tán xạ xuất hiệncác phô tôn có năng lợng khác  ω 0 của phô tôn tán xạ Rayleigh Năm 1925bằng lý thuyết cơ lợng tử Kramer và Heisenberg đã phát hiện và khẳng địnhrằng trong các phô tôn tán xạ có thể tìm thấy không chỉ phô tôn có năng lợng

0

ω

 , mà còn các phô tôn có năng lợng (ω 0 ± ω d, q) Năm 1927 Dirac đã khẳng

định lại điều này bằng lý thuyết cơ học lợng tử tán xạ

Năm 1928, nhà khoa học ấn Độ Chandrasekhar Venkat Raman đã công

bố kết quả thí nghiệm về hiện tợng tán xạ mà các nhà lý thuyết nêu ra trên cácchất Benzen lỏng Cũng trong năm đó Landsberg và Mandelsztam cũng khảo sátthành công hiện tợng tán xạ trên tinh thể thạch anh Hiện tợng tán xạ đó đợc gọi

là hiện tợng tán xạ Raman

Cơ chế tán xạ Raman đợc giải thích nhờ lý thuyết phân cực của Placzek.Mô men lỡng cực cảm ứng gây ra do bức xạ điện trờng tỉ lệ với độ phân cực củaphân tử tuân theo công thức (1.1) Chúng ta nhớ lại rằng độ phân cực chính là

đại lợng vật lý xác định độ tự do về thế năng của điện tử so với hạt nhân trong

điện trờng Độ phân cực càng lớn thì mối liên kết giữa điện tử và hạt nhân hoặctâm dơng của phân tử càng yếu và độ linh động của điện tử càng lớn Cần chú ýrằng trong thời gian dao động bình thờng theo chu kỳ của cấu trúc phân tử, thìlực liên kết giữa các điện tử trong phân tử cũng thay đổi theo chu kỳ Tức là độphân cực sẽ là hàm của toạ độ dao động chuẩn

( )q f

Hàm số (1.6) có thể phân tích thành chuỗi Maclaurin với giả thiết độ lệch

q gần bằng không Với trờng hợp phân tử hai nguyên tử có một toạ độ chuẩn q

ta có

q

α 2

1 q q

α α

q

0 q 2 2 0

q 0

=

=

=

Sử dụng gần đúng điều hoà (giả thiết rằng dao động chuẩn dao động gần

điều hoà) ta chỉ quan tâm đến hai số hạng đầu, các số hạng sau bỏ qua Do độlệch q cũng thay đổi theo chu kỳ, nên ta có:

t Qcosω

Nh vậy trong gần đúng điều hoà thì:

t Qcosω q

α α

0

0 ∂ 

∂ +

trong đó Q là biên độ và ω dlà tần số dao động chuẩn của phân tử

Từ (1.9) ta thấy độ phân cực α sẽ thay đổi theo tần số dao động chuẩnkhi và chỉ khi ∂ α/ ∂ q ≠ 0

Sau khi thay (1.9) vào (1.3) ta nhận đợc

t tcosω cosω QE q

α t cosω E α

0 0

0 0

cu ∂ 

∂ +

1 cos

α 2 1

t ω ω cos QE q

α 2

1 t cosω E α μ

d 0 0 0

d 0 0 0 0

0 0 cu

=

(1.11)

Công thức (1.11) giải thích một cách tờng minh hiện tợng Raman Mômen lỡng cực dao động sẽ có ba thành phần với ba tần số khác nhau: Rayleigh(tần số ω 0), Stokes (ω 0 − ω d) và đối Stokes (ω 0 + ω d)

Ta sẽ so sánh độ lớn cờng độ giữa ba vạch này Thật vậy: mật độ c trú trênmức kích thích Nb nhỏ hơn nhiều mật độ c trú ở mức thấp hơn Na, do đó chuyển

dịch đối Stokes sẽ nhỏ hơn chuyển dịch Stokes theo phân bố Boltzmann

kT

ω kT

4 d 0 2 0 2 2 0 S

4 0 2 0 2 0 R

ω ω E Q q

α I

; ω ω E Q q

α I

; ω E α I

0

2 0

2 0

4 d 0

2 0 2 2 0 R

ω E α

ω ω E Q q α I

Trong vùng phổ Raman ở vùng nhìn thấy và cực tím thì ω 0 >> ω d do đó

có thể lấy gần đúng ω 0 − ω ≈ ω 0 Nh vậy tỉ số tần số bậc bốn trong (1.14) không

lớn hơn một Ngoài ra ∂ α/ ∂ q thông thờng nhỏ hơn α 0và biên độ dao động Q

là đại lợng rất nhỏ Kết quả cho ta thấy phổ Stokes sẽ yếu hơn phổ Rayleigh cỡ

1000 lần Và tỉ lệ giữa thành phần đối Stokes và Stokes sẽ là

4 d 0 kT ω

4 d 0 2 0 2 2 0

4 d 0

2 0 2 2 0 S

ω ω

ω ω e

ω ω E Q q α

ω ω E Q q α I

Bởi vì ω 0 >> ω d suy ra (ω0+ ωd) (4/ ω0− ωd)4 ≈ 1, nên tỉ lệ cờng độ I A /I s

quyết định bởi mật độ c trú của các mức dao động Để biết cờng độ của tán xạ

đối Stokes ta cần phải biết cờng độ tán xạ Stokes, nhiệt độ môi trờng và mứcnăng lợng chênh lệch giữa hai mức dao động Trớc hết ta tính cờng độ tán xạRaman

1.3 Tán xạ Raman cỡng bức

Quá trình tán xạ Raman gọi là tự phát nếu sự biến đổi hằng số điện môi(hay độ phân cực) không phụ thuộc vào trờng ngoài:

Δε ε

ε = 0+ (1.16)Trong đó ε 0 là hằng số điện môi của môi trờng, còn Δε đặc trng cho sự thănggiáng của độ thẩm điện môi Chính thành phần này sẽ gây nên hiện tợng tán xạ.Khi đó cờng độ của ánh sáng tán xạ đợc tính theo công thức sau:

2

0 S

L

RV I

I = (1.17)

Trong đó, I0 là cờng độ ánh sáng kích thích, V là thể tích môi trờng tán xạ, L làkhoảng cách từ đầu thu đến tâm môi trờng tán xạ và R là hệ số tán xạ.Bằng lý thuyết nhiệt động học về tán xạ ánh sáng vô hớng ta có thể đa ra biểuthức cho hệ số tán xạ nh sau:

cN 16π

φ sin ω 1 ε

2 4 0 2

−

= (1.18)

Trong đó φ là góc tạo bởi hớng thu và trục của chùm tia tới (xem hình 1.5 ), N

là số phân tử trong môi trờng

Nh vậy qua (1.18) ta thấy, hệ số tán xạ hoàn toàn không phụ thuộc vào ờng độ ánh sáng vào, hay nói cách khác cờng độ tán xạ phụ thuộc tuyến tínhvào cờng độ ánh sáng kích thích

c-Khi cờng độ của laser bơm đủ mạnh hơn một giá trị ngỡng xác định thì

ánh sáng Stokes phát ra đợc khuếch đại đáng kể theo hàm mũ Quá trình này gọi

là tán xạ Raman cỡng bức

Ngợc với tán xạ tự phát, hiện tợng tán xạ trong đó sự thăng giáng hằng số

điện môi phụ thuộc cảm ứng vào trờng ngoài đợc gọi là tán xạ cỡng bức Hệ sốtán xạ cỡng bức là biểu thức có sự tham gia của cờng độ trờng laser kích thích(IL):

L

0 L

2 S

2 2

I ω

σ ω bn ω

c Nπ

đối với một môi trờng nhất định, trong khi đó hệ số tán xạ Raman cỡng bức phụthuộc vào cờng độ trờng laser tơng tác Rõ ràng cờng độ của trờng tán xạ sẽ phụthuộc phi tuyến vào cờng độ trờng laser kích thích Tán xạ cỡng bức có hiệusuất lớn hơn nhiều so với tán xạ tự phát Ví dụ chỉ có gần 10-6 số phô tôn trongchùm tia kích thích bị tán xạ tự phát trên 1 cm môi trờng, trong khi đó có thể đạt

đến 100% số photon bị tán xạ cỡng bức

Hiệu ứng cỡng bức không những có u điểm về mặt cờng độ mà còn có u

điểm về mặt cấu trúc chùm tia phát xạ Nhờ hiệu ứng cỡng bức mà các phô tôn

bị cỡng bức sẽ cùng pha với phô tôn kích thích, đồng thời có hớng trùng với ớng của phô tôn kích thích đó

h-1 4 Tán xạ Raman cỡng bức theo quan điểm lợng tử

Tán xạ Raman tự phát đợc trình bày ở trên, tiêu biểu cho một quá trìnhyếu, hiệu suất không lớn Thậm chí đối với những chất ngng tụ mạnh (mật độ

cao) tiết diện tán xạ trong một đơn vị thể tích đối với tán xạ Raman Stokes chỉkhoảng 10-6 cm -1 Nghĩa là nếu có 106 hạt đi qua 1cm môi trờng tán xạ thì chỉ có

một hạt đợc tán xạ Do đó hiệu suất của tán xạ Raman tự phát rất nhỏ, nên việckhảo sát nó cha đợc đầy đủ Vào những năm 60, Laser đã ra đời và ngời ta bắt

đầu sử dụng nó để nghiên cứu sự tơng tác của trờng ánh sáng với vật chất Dới

sự kích thích bởi cờng độ Laser, sẽ thu đợc hiệu suất tán xạ cao từ 20 - 30%

Nh vậy, tán xạ Raman cỡng bức tiêu biểu cho một quá trình tán xạ mạnh dớitác dụng của trờng Laser với vật chất

ở đây chúng ta sẽ trình bày tán xạ Raman tự phát và tán xạ Raman cỡngbức gây bởi ánh sáng laser Khi cờng độ Laser nhỏ sẽ xảy ra quá trình tán xạRaman tự phát và khi cờng độ laser đủ lớn sẽ xảy ra quá trình tán xạ Raman c-ỡng bức Vấn đề là chúng ta cần xác định đợc mối quan hệ giữa hai quá trình đó

và chỉ ra khi nào sẽ xảy ra quá trình tán xạ Raman tự phát và tán xạ Raman ỡng bức Để giải quyết đợc điều đó, chúng ta sử dụng giả thiết của Garmire nhsau:

c-Giả sử một chùm Laser đợc chiếu vào một môi trờng Raman Gọi mL là

số photon trung bình trong mode laser, ms là số photon trung bình trong modeStokes, và D là một hằng số tỉ lệ nào đó có giá trị phụ thuộc vào tính chất củamôi trờng Khi đó Garmire giả thiết rằng: trong một đơn vị thời gian xác suất đểmột photon từ mode laser chuyển sang mode Stokes đợc xác định bởi:

Ps = DmL (ms + 1) (1.20)Giả thiết này đợc thoả mãn vì thừa số mL dẫn tới sự phụ thuộc tuyến tính

của tốc độ tán xạ vào cờng độ laser, và thừa số ms + 1 dẫn tới tán xạ cỡng bứcqua sự tham gia của số photon Stokes ms và sự tán xạ tự phát qua sự tham giacủa đơn vị (một phô tôn Stokes) Sự phụ thuộc của xác suất Ps vào thừa số (ms +

1) còn cho biết sự phụ thuộc cỡng bức và tự phát vào tốc độ bức xạ tổng cộng

đối với sự biến đổi một photon của hệ nguyên tử

Vì Ps là xác suất trong một đơn vị thời gian để một photon trong modelaser biến đổi thành một photon trong mode Stokes, do đó tốc độ biến đổi theothời gian của số photon Stokes chính bằng xác suất Ps Do đó:

dm

s L

s = + (1.22)Mỗi một mode Stokes tơng ứng với một sóng lan truyền theo trục z trongmôi trờng tán xạ với vận tốc c/n khi đó dz = c/ndt, dẫn đến:

Dm c/n

1 dt

dm c/n

1 dz

dm

s L s

1 dz

dm

S L

s = + (1.24)

Sử dụng kết quả (1.24) để xác định quá trình tán xạ Raman tự phát và quátrình tán xạ Raman cỡng bức tơng ứng với hai trờng hợp giới hạn đối ngợc nhautơng ứng với ms << 1 và ms >> 1

• Nếu ms << 1, tức là số photon trong mode Stokes nhỏ hơn đơn vịrất nhiều Khi đó, ta có thể bỏ qua m s ở vế phải (1.24) và thu đợc:

s Dm L

c/n

1 dz

dm = (1.25)

Giải (1.25) với giả thiết trờng laser không bị ảnh hởng bởi tơng tác và mL

không phụ thuộc vào z, khi đó thu đợc kết quả

( ) Dm z

c/n

1 z

ms = L (1.26)Giới hạn này tơng ứng với tán xạ Raman tự phát ở đây cờng độ Stokes tỉ

lệ với chiều dài của môi trờng Raman và số photon của trờng laser

• Nếu ms >> 1 nghĩa là số phô tôn trong mode Stokes rất lớn Vì vậy ta

có thể bỏ qua đơn vị trong (1.24) và thu đợc:

s Dm L m s

c/n

1 dz

G = L S đợc gọi là hệ số khuếch đại Raman

Trong phơng trình (1.28): ms( )0 là số photon trong mode Stokes tại đầuvào của môi trờng Raman Phơng trình (1.27) mô tả tán xạ Raman cỡng bức C-ờng độ Stokes tăng nhanh theo quy luật hàm e mũ, với khoảng cách truyền quamôi trờng Giá trị lớn nhất của cờng độ Stokes đợc quan sát tại lối ra của miền t-

ơng tác

1.5 Độ phân cực của trờng Stokes và trờng đối Stokes

Trong phần này, chúng ta xác định độ phân cực toàn phần của trờngStokes và đối Stokes khi xem tán xạ Raman cỡng bức là quá trình tơng tác bốnsóng Giả thiết mỗi bức xạ quang học tơng ứng với một kiểu dao động Để cho

đơn giản, ta xem kiểu dao động đó là một dao động điều hoà, với tần số cộng ởng ω v, hằng số suy giảm γ và q~ là độ lệch khoảng cách trung bình giữa cáchạt nhân từ giá trị cân bằng ~q 0 (hình 1.6) Phơng trình mô tả dao động của phân

h-tử là:

( )

m

t F

~ q

~ ω q

~ ω dt

q~

d 2γ dt q

~

v

2 v 2

2

= + + (1.29)

ở đây F là lực tác động vào các hạt nhân của các nguyên tử, m là khối lợng rútgọn các phân tử

Khi có trờng ngoài tác dụng, độ phân cực của các phân tử không phải làhằng số, mà phụ thuộc vào khoảng cách giữa các hạt nhân theo phơng trình:

( ) q ( ) z, t

q

α α

t z, α

0

0 ∂ 

∂ +

= , (1.30)

trong đó α 0là độ phân cực của phân tử, ứng với khoảng cách giữa các hạt nhân

Sự biến đổi theo thời gian của chiết suất sẽ làm thay đổi một chùm sángkhi đi qua môi trờng Dới tác dụng của trờng quang học E~( ) z, t , mỗi phân tử sẽ

bị phân cực và làm xuất hiện mô men lỡng cực định xứ tại toạ độ z , đợc xác

~ t z, P

~ 2

1

W = = 2 (1.32)Chú ý năng lợng ta lấy theo giá trị trung bình bình phơng biên độ trờng Trờng quang học tác dụng vào các hạt nhân của các nguyên tử một lực là:

E~ ( ) z, t

q

~

α 2

1 q

~ d

Hình 1.6 -Mô hình phân tử tán xạ Raman

( ) t

E~( )z,t A e( ) A ei ( k z ω t ) cc

s t ω z k i

= − − (1.34)Thay (1.34) vµo (1.33) ta cã:

( ) [A A e ( )] cc

q

~

α 2

1 t z,

2 v

q

~

α m

1 Ω q ω Ω q 2iΩ Ω q Ω

* S L 0

ω 2iγ Ω

A A q~

α m

1 Ω q

+ Ω

t z, E

~ t z, α

~ N t z, p

~ N t z, P

t ω z k i s t ω z k i L Ωt

kz i 0

s s L

L

* 0

s q Ω A e s

q

~

α N ω P

2 v 2

S

2 L 2

0

ω 2iγ Ω

A A q

~

α m

N ω P

+ Ω

Gọi độ cảm Raman Stokes là: χ R( )ω s Khi đó ta đặt biên độ phức củaphân cực Stokes P( )ω s theo độ cảm là:

S

2 L S R

N ω

χ

s L

2 s L

2 v

2

0 s

R

− +

( ) [ω (ω ω )].[ω (ω ω )] 2i(ω ω )γ

q~

α 6m

N ω

χ

s L v

L s s L v

2

0 s

Từ (1.45) thu đợc độ cảm Raman Stokes ở gần tần số cộng hởng là:

Hình 1.7- Sự phụ thuộccủa độ cảm Raman vào

( ) 2ω [ω (ω ω )] 2iω γ

q~

α 6m

N ω

χ

v v

L s v

2

0 S

N ω

χ

v L s

2

0 v

s

c n

ω i 12

α = − π , (1.48)

đợc gọi là hệ số hấp thụ Stokes

Do độ cảm có phần ảo nhỏ hơn phần thực, mà phần ảo của độ cảm( )s

Tơng tự nh xác định độ cảm Raman Stokes, độ cảm Raman đối Stokesxác định bằng cách thay ω s bởi ω anên ta đợc:

γ

a L

2 a L

2 v

2

0 a

R

ω ω 2i ω

ω ω

q~

α 6m

N ω

χ

− +

( ) [ω (ω ω q~)] iγ

α 12mω

N ω

χ

v L a

2

0 a

Từ đó biên độ trờng đối Stokes tăng theo hàm mũ theo phơng trình sau:

ω i 12

a

a

Khi có sự tơng tác bốn sóng: hai sóng laser kích thích với hai sóng Stokes

và đối Stokes nên xác định đợc độ cảm Stokes χ R( )ω a

N ω

χ

a L

2 a L

2 v

2

0 a

F

− +

Khi đó độ phân cực toàn phần của trờng đối Stokes là tổng của sự thamgia bởi biểu diễn (1.50) và (1.52), đợc xác định theo biểu thức:

( ) ( ) ( ) * i ( k k ) z

s L a F

ik s

2 L a R a

trong đó số hạng thứ nhất cuả (1.54) cho biết độ phân cực của trờng đối Stokes

Số hạng thứ hai là của độ phân cực do tơng tác bốn sóng gây ra

Tơng tự xét sự tơng tác bốn sóng đối với trờng Stokes đợc sinh ra với qúatrình đó là:

γ ω ω 2i ω

ω ω

q

α 3m

N ω

χ

s L

2 S L

2 v

2

0 s

F

− +

( ) ( ) ( ) * i ( k k ) z

S L s F

ik S

2 L s R s

F

a R s F

ω 2χ ω χ

ω 2χ ω

* a a a a a

kz i

* a s s s s

e A k A

α dz dA

e A k A

α dz

j

c n

i 12

α π ω

−

= (1.59a)

( ) 2 L j F nj

j

c n

πiω

k = (1.59b)Với j = a hoặc s

Và độ lệch pha:

a s

L k k k

k

Δ = − − (1.59c)Dạng hệ phơng trình (1.58) chỉ ra rằng mỗi biên độ của sóng Stokes cũng

nh sóng đối Stokes đều đợc quyết định bởi thành phần khuếch đại Raman hoặcmất mát Raman (số hạng thứ nhất bên phải) và bởi thành phần hợp pha (số hạngthứ hai) Số hạng mô tả tơng tác trộn bốn sóng có ảnh hởng lớn khi độ lệch phavô cùng nhỏ Trong môi trờng tán sắc thông thờng thì chiết suất ứng với bớcsóng laser bao giờ cũng nhỏ hơn trung bình chiết suất của sóng Stokes và đốiStokes (hình 1.9a)

Vì lý do đó mà điều kiện hợp pha hoàn toàn ( ∆ k = 0)chỉ có thể đạt đợckhi sóng Stokes truyền lan theo phơng tạo với phơng sóng laser một góc kháckhông (hình 1.9b)