Nghiêncứu phương pháp xác định đồng thời hàm lượng Radon và Thoron trongkhông khí sử dụng detector vết hạt nhân

Với mục đích xây dựng được phương pháp ghi đo đồng thời hàm lượng radonradon-222 và thoron radon-220 trong không khí phục vụ cho việc đánh giá liều chiếu do radon gây ra đối với con ngườ

MỞ ĐẦU

Thuật ngữ “Radon” (Rn) – dùng để chỉ các đồng vị của nguyên tố khí phóng

xạ có số thứ tự 86 trong Bảng Hệ thống tuần hoàn Mendeleev Các đồng vị này đều

là khí trơ, không màu, không mùi Trong tự nhiên, Rn là sản phẩm phân rã của cácchuỗi phóng xạ tự nhiên: chuỗi 238U (sinh ra 222Rn, có chu kỳ bán rã là 3,82 ngày);chuỗi 232Th (sinh ra 220Rn, còn gọi là thoron, có chu kỳ bán rã là 55,6 giây); và chuỗi

235U (sinh ra 219Rn, còn gọi là actinon, có hàm lượng rất nhỏ và chu kỳ bán rã ngắn

là 3.96 giây)[36]

Các sản phẩm phân rã Rn hay còn gọi là con cháu của Rn, thường bám vào cáchạt sol khí, hoặc tồn tại tự do trong không khí Chúng phát bức xạ gamma, các hạtbeta và hạt alpha, gây ra liều chiếu trong cơ thể con người thông qua đường hô hấp

Uỷ ban khoa học về các hiệu ứng bức xạ nguyên tử của Liên Hợp Quốc,UNSCEAR (United Nations Scientific Committee on the Effects of AtomicRadiation) năm 2000 đã thống kê và cho thấy đóng góp của Rn vào liều chiếu bức

xạ cho con người gây bởi các bức xạ tự nhiên lên tới 50% Chính vì thế Rn có thểđược xem như là một nguồn phóng xạ tự nhiên có ảnh hưởng lớn nhất đến sức khỏecủa con người

Các thiết bị ghi đo hàm lượng radon trong không khí, hầu hết đều dựa trênnguyên tắc tương tác của alpha (do Rn và con cháu của nó bức xạ) với vật liệudetector Mặc dù đều là các đồng vị phân rã alpha, nhưng thành phần chủ yếu ảnhhưởng đến hàm lượng radon trong không khí là radon-222 và radon-220 vì thời giansống của chúng là tương đối lớn.Với chu kì bán rã 4 giây, nên actinon (hay radon-219) gần như không đóng góp vào lượng Rn trong không khí và ít ảnh hưởng đến

cơ thể con người

Với mục đích xây dựng được phương pháp ghi đo đồng thời hàm lượng radon(radon-222) và thoron (radon-220) trong không khí phục vụ cho việc đánh giá liều

chiếu do radon gây ra đối với con người, tác giả mạnh dạn chọn đề tài: “Nghiên cứu phương pháp xác định đồng thời hàm lượng Radon và Thoron trong không khí sử dụng detector vết hạt nhân” Trong luận văn tác giả tập trung trình

bày quá trình tương tác hạt alpha và hình thành vết ẩn trên phim LR115 đến các quátrình tẩm thực hóa học hiện vết, đếm vết trên phim, và phân tích kết quả hàm lượng

Rn trong không khí

Luận văn được chia thành ba chương chính:

o Chương 1: Tổng quan về khí Radon, và các phương pháp xác định hàm lượng Rn trong môi trường.

o Chương 2: Sử dụng detector vết hạt nhân (SSNTD) để ghi đo các hạt mang điện tích.

o Chương 3: Thực nghiệm và kết quả phân tích hàm lượng 222,

radon-220 trong không khí.

Luận văn là một phần công việc trong đề tài cấp cơ sở đang được thực hiện tạiViện Khoa học và Kỹ thuật Hạt nhân, là kết quả lao động nghiêm túc, kết hợp vớinhững kiến thức tham khảo, cùng với sự hướng dẫn tận tình của giảng viên, Tiến sỹTrịnh Văn Giáp và tập thể cán bộ Trung tâm an toàn bức xạ và bảo vệ môi trường,Viện Khoa học và Kỹ thuật Hạt nhân Tuy nhiên, do hạn chế về thời gian, chắc chắnluận văn không thể tránh khỏi những thiếu sót Rất mong nhận được những ý kiếnđóng góp của các thầy cô, các bạn đồng nghiệp để luận văn được hoàn thiện, có thểứng dụng kết quả nghiên cứu trong tương lai Hy vọng luận văn sẽ là một tài liệutham khảo hữu ích, đề cập tương đối đầy đủ tổng quan về phương pháp ghi đoradon-222 và radon-220 trong không khí sử dụng detector vết hạt nhân cho tất cảnhững ai quan tâm đến vấn đề này

CHƯƠNG I TỔNG QUAN VỀ KHÍ RADON VÀ CÁC PHƯƠNG PHÁP XÁC ĐỊNH

HÀM LƯỢNG RADON TRONG MÔI TRƯỜNG

1.1 Nguồn gốc của radon trong môi trường không khí

Radon là loại khí không màu, không mùi, và đơn nguyên tử Là loại khí trơ,nặng nhất trong 6 khí hiếm tạo thành nhóm 18 (hay còn gọi là nhóm 0) trong bảng

hệ thống tuần hoàn các nguyên tố hóa học Không giống như các khí trong nhóm,

nó không phải đồng vị bền, tất cả chúng là những đồng vị phóng xạ Trong tự nhiênradon có 3 đồng vị, mỗi đồng vị liên quan đến 1 chuỗi phân rã phóng xạ khác nhau,bắt đầu của các chuỗi này lần lượt là 238U, 232Th, và 235U Radon-222 có chu kì bán rã3.8 ngày[38], được tạo ra từ chuỗi phân rã của 238U Đây là đồng vị quan trọng nhấttrong 3 đồng vị của radon vì hàm lượng của nó trong không khí và ảnh hưởng của

nó đến sức khỏe Radon-220, hay còn gọi là thoron, là một sản phẩm trong chuỗiphân rã của thorium (232Th), có chu kì bán rã 55,6 giây[38] Mặc dù radon-220 có chu

kì bán rã ngắn, nhưng nó cũng góp phần vào sự phơi nhiễm bức xạ trong nhà bởihàm lượng của nó và các sản phẩm phân rã của nó trong không khí Đồng vị cuốicùng trong ba đồng vị là radon-219 (thường gọi là actinon, sản phẩm trong chuỗiphóng xạ của actinium – hay 235U) có đóng góp không đáng kể vào liều chiếu bức

xạ đối với con người bởi radon-219 không chỉ có độ phổ biến trong tự nhiên thấp(nhỏ hơn khoảng 20 lần so với 238U) mà còn có chu kì bán ra rất ngắn (4 giây)

Tính chất ở thể khí:

Độ tan, cm 3 kg -1, trong nước ở 1 atm áp

suất riêng phần:

- ở 0 0 C 510

Độ tan, cm 3 kg -1, trong dung dịch ở áp

Hệ số khuyếch tán trong không khí,

Chuỗi phân rã của 238U, 232Th, 235U được minh họa tương ứng như phụ lục: 1, 2,

và 3 Chuỗi phóng xạ bao gồm một chuỗi các phân rã phóng xạ biến đổi liên tiếp vàcuối cùng kết thúc là đồng vị bền chì Đó là các quá trình phân rã phóng xạ phát rahạt beta, nhưng chủ yếu là alpha Trong một số trường hợp các phân rã alpha vàbeta cũng có thể kèm theo phát bức xạ gamma

238U, 232Th, và 235U là những nguyên tố nguyên thủy, chúng hiện hữu ngay khitrái đất hình thành và có chu kì bán rã tương đương tuổi trái đất (khoảng 4.5x109năm) Tuy vậy sự phân bố tự nhiên của 238U, 232Th là khác nhau tùy theo nền địachất, và chúng nằm dải rác trên khắp vỏ Trái Đất Hàm lượng trung bình cao nhấtcủa các nguyên tố phóng xạ trên được tìm thấy ở đất đá trung tính (alkaline

500 Bq.kg-1 (13.5 pCi.g-1), đá núi lửa có hàm lượng thấp hơn khoảng 80 đến 100Bq.kg-1 (2 đến 35 pCi.g-1) Các đá trầm tích, đất sét có hàm lượng cao hơn 40 và 50Bq.kg-1 (1 và 1.5 pCi.g-1) tương ứng với 238U và 232Th Tính trung bình trên vỏ tráiđất, phân bố hàm lượng phổ biến của các loại đất đá khác nhau là 50 Bq.kg-1 (1.4pCi.g-1) cho mỗi loại nguyên tố phóng xạ trên[38].

Vì radium – khi phân rã tạo thành radon – có trong đất đá ở mọi nơi trên TráiĐất, nên radon phân bố ở khắp mọi nơi Trong không khí chúng bám vào các hạtsoil khí, hơn nữa chúng có thể hòa tan trong nước, chính vì vậy radon tồn tại cả bênngoài không khí, bên trong ngôi nhà, và trong vật liệu xây dựng, nhưng vật mangnguồn radon phổ biến nhất là soil khí Sự trao đổi không khí trong và ngoài nhà phụthuộc vào cấu trúc ngôi nhà, và ảnh hưởng rất nhiều đến hàm lượng của radon trongnhà, tuy nhiên tốc độ thâm nhập của soil khí vào nhà chịu tác động của nhiều yếu

tố khác nhau Cả tốc độ thâm nhập của soil khí và tốc độ trao đổi không khí đều phụthuộc vào các điều kiện ngoài nhà như tốc độ gió, sự chênh lệch nhiệt độ giữa bêntrong và bên ngoài ngôi nhà Thêm nữa, là yếu tố địa chất, lượng mưa, và kiến trúccủa công trình xây dựng cũng ảnh hưởng đến hàm lượng radon Đối với ngôi nhàthường xuyên đóng kín, hàm lượng radon trong nhà chủ yếu phụ thuộc vào vật liệuxây dựng và cấu tạo địa chất dưới móng ngôi nhà

1.2 Ảnh hưởng của radon với sức khỏe con người.

Các sản phẩm phân rã Rn phát ra tia gamma, các hạt beta và đặc biệt là các hạtalpha Các hạt alpha này có khoảng chạy tự do rất ngắn nên bị dừng lại ở các mô vànăng lượng của chúng sẽ tập trung phá hủy các tế bào mô mà hậu quả là có thể gâyung thư[38]

Trong hai thập kỉ gần đây, có nhiều báo cáo nghiêm túc được công bố chứng tỏviệc phơi nhiễm radon là một trong những nguyên nhân chính của căn bệnh ung thưphổi Radon là một khí phóng xạ có rất nhiều trong tự nhiên, thâm nhập và tích tụrất nhiều trong ngôi nhà của chúng ta[59] Đã có thống nhất trong việc khẳng địnhRadon là một tác nhân của căn bệnh ung thư trong hầu hết các công bố của các côngtrình nghiên cứu của các tạp chí sức khỏe uy tín trên khắp các quốc gia và thế giới

cũng như cơ quan quốc tế nghiên cứu bệnh ung thư (International Agency for

Organization - WHO), Ủy ban về hiệu ứng sinh học của bức xạ ion hóa thuộc học

viện quốc gia khoa học Hoa Kì (Biological Effects of Ionizing Radiation (BEIR

IV)[7] Committee of the National Academy of Sciences), Hội đồng quốc tế về an

toàn bức xạ (ICRP)[24], và hội đồng quốc gia về đo lường và an toàn bức xạ (NCRP)[34] Tuy nhiên, mức độ nghiêm trọng của liều chiếu và sự phơi nhiễm radon chưađược đề cập đầy đủ trong các tài liệu phổ thông Đặc biệt ở nước ta hiện nay

Trong các nguồn bức xạ ion hóa, đóng góp của bức xạ tự nhiên chiếm tỉ lệ lớnnhất trong tổng trung bình tương đương liều tính cho cả năm đối với dân chúng.55% của tổng liều là do radon[35] Bức xạ do y tế, tia vũ trụ, nguồn bức xạ trên tráiđất, các bức xạ tiềm ẩn bên trong cơ thể, và các bức xạ từ nguồn gốc thực phẩmchiếm phần còn lại Những nguồn bức xạ luôn gây sự nguy hiểm như các sản phẩm

của nhà máy điện hạt nhân và các vụ thử vũ khí chỉ chiếm 1% (minh họa trên hình

1) Hơn nữa đối với liều chiếu trong vòng đời bởi radon lớn hơn rất nhiều so với

liều bức xạ trung bình tại Châu Âu và Châu Á từ tai nạn hạt nhân Chernobyl (minh

họa trên hình 2) [37]

Hình 2: So sánh liều chiếu bởi một số nguồn bức xạ theo thang logarit[38].

Đã có những nghiên cứu dịch tễ hay nghiên cứu sức khỏe của cộng đồng, dùtheo những tầng lớp riêng hay cả cộng đồng nói chung, theo những cách khác nhau

về ảnh hưởng đến sức khỏe của radon Hầu hết các cuộc điều tra dịch tễ, diễn rahoàn toàn ngẫu nhiễn, đưa ra những kết luận cuối cùng đều mang tính linh hoạt,thận trọng bởi với nhiều nguyên nhân tác động đến sức khỏe như hút thuốc lá vàradon đều là những tác nhân gây lên ung thư phổi

Radon được khẳng định là tác nhân đứng thứ hai của căn bệnh ung thư phổi,chỉ sau thuốc lá, tác nhân khiến 146.000 bệnh nhân ung thư phổi bị chết ước tính tại

Mỹ hàng năm[2] Cơ quan bảo vệ môi trường Mỹ (EPA) thống kê các trường hợpchết vì ung thư phổi tại Mỹ liên quan đến phơi nhiễm radon trong nhà ở vàokhoảng 13.600, và với 7000 đến 30.000 trường hợp[57] nghi ngờ liên quan hoặc chưa

có biểu hiện rõ ràng việc đánh giá liều của radon dựa trên mô hình chiếu liều của

ủy ban BEIR IV cũng như của cơ quan bảo vệ môi trường Mỹ (EPA) và ở trong hầuhết các tài liệu trước đây[56, 58] Một số biểu hiện không rõ ràng trong việc tính liềucủa radon có liên quan chủ yếu đến ảnh hưởng của việc hút thuốc Tác dụng sẽ gấpnhiều lần nếu đồng thời bị ảnh hưởng của cả liều radon và việc hút thuốc EPA đã sosánh số người chết vì ung thư phổi liên quan đến radon với những nguyên nhânkhác: uống rượu khi lái xe – 23.400; chết đuối – 4.600; chết vì hỏa hoạn – 4.400; tainạn máy bay – 1000 (tính trên hàng năm tại Mỹ), những con số đủ để khẳng địnhradon có vai trò vô cùng quan trọng trong vấn đề sức khỏe môi trường[56,57]

Các nghiên cứu về ung thư phổi đối với thợ mỏ quặng uranium[38] đều cho thấyxảy ra sự gia tăng tỉ lệ mắc ung thư phổi vì bị phơi nhiễm các sản phẩm phân rã củaradon Tuy nhiên với các nghiên cứu cộng đồng nói chung đều rất phức tạp bởi trênthực tế lược sử quá trịnh bị phơi nhiễm radon là rất khó để xây dựng lại, trong khi

họ luôn phải di chuyển và thay đổi nơi cư trú

Radon đã được ghi nhận là mối nguy hiểm tiềm tàng cho sức khỏe dân chúngtại Mỹ cách đây hơn 30 năm trước[38] Để hiểu và giải quyết có hiệu quả vấn đềradon, cần thiết phải nắm vững được tính chất vật lý, ảnh hưởng của nó với sứckhỏe, cách thức và kĩ thuật đo đạc, khu vực ảnh hưởng của nó, nguyên lý và cáchthức giảm bớt nồng độ

1.3 Các phương pháp xác định hàm lượng radon trong môi trường[60, 61]Nồng độ Rn có thể đo bằng nhiều cách với các loại thiết bị khác nhau TheoCEI/IEC 61577-1, hiện có đến 18 loại thiết bị đo Rn tức thời (trực tiếp) và 6 loạithiết bị đo Rn tích lũy (thụ động) Các phương pháp đo cũng khác nhau nhưngchung quy lại có hai phương pháp chính là đo tức thời và đo tích lũy

Tại Australia, Tiêu chuẩn Australian Standard AS 2365.4 – 1995 đã đưa raTiêu chuẩn về 3 phương pháp ghi đo nồng độ Rn trong nhà ở, đó là phương pháp đotức thời (trực tiếp), đo ngắn ngày bằng detector than hoạt tính (1 đến 7 ngày), vàphương pháp đo tích lũy dài ngày (từ 1 tuần đến 1 năm).

Trong “Cẩm nang về Rn cho cư dân“ do EPA ban hành (U.S EPA, 2005) trìnhbày phương pháp đo xác định nồng độ Rn trong nhà ở và định hướng giảm thiểu.EPA khuyến nghị nên bắt đầu bằng phương pháp đo tức thời, thực hiện trongkhoảng từ 2 đến 7 ngày, ở tầng thấp nhất của ngôi nhà và trong điều kiện nhà đóngkín Việc kiểm tra theo phương pháp đo tức thời là nhằm đảm bảo các cư dân đượcthông báo sớm một khi ngôi nhà có nồng độ Rn cao Nếu kết quả của phép đo bằngphương pháp đo tức thời bằng hoặc lớn hơn 4 pCi/L (148 Bq/m3), hay lớn hơn 0,02

WL, thì phải tiến hành một phép đo tiếp theo dài ngày hơn để xác định kết quảchính xác về nồng độ Rn trung bình trong nhà ở Có thể thực hiện bằng một tronghai phương pháp: đo tức thời hoặc đo tích lũy Phương pháp đo tích lũy có ưu điểm

là có thể được tiến hành dài hơn 90 ngày (tới 365 ngày) và cho kết quả về nồng độ

Rn trung bình trong nhà ở với độ tin cậy cao hơn so với kết quả đo ngắn ngày bằngphương pháp đo tức thời

1.3.1 Các thiết bị và phương pháp ghi đo tức thời (trực tiếp) nồng độ Rn:

Phương pháp đo tức thời sử dụng những thiết bị đo đếm liên tục khí Rn Không khí được đưa vào một buồng đếm và số đếm được ghi lại bằng thiết bị điện

tử Số đếm được đếm lặp lại cho từng giai đoạn, được lưu lại và sau đó có thể in ra Phương pháp này phù hợp với cách đo ngẫu nhiên tức thời (từ vài phút đến 1 tuần)

CR (Continuous Radon Monitoring) – Quan trắc liên tục: Phương pháp này

bao gồm những thiết bị đo đếm liên tục nồng độ khí Rn Không khí được bơm vàobuồng đếm là buồng nhấp nháy hay buồng ion hoá Số đếm nhấp nháy được ghi lạibằng thiết bị điện tử

GS (Grab Radon/Scintillation Cell) - Đo tức thời dùng buồng nhấp nháy:

Phương pháp này hút khí qua một phin lọc để đẩy các sản phẩm con cháu Rn rakhỏi buồng nhấp nháy Sau đó sử dụng bơm chân không hút khí qua buồng nhấpnháy tới khi không khí bên trong ống cân bằng với không khí được thu góp và hànkín lại Để phân tích mẫu khí này, một cửa sổ của buồng được nối với một ống nhânquang điện để đếm xung nhấp nháy sinh ra do hạt anpha phân rã từ Rn tác dụng lênlớp sulphua kẽm phủ tráng bên trong thành buồng

SC (Three-Day Integrating Evacuated Scintillation Cell) - Đo 3 ngày dùng

buồng nhấp nháy: Phương pháp này gồm một buồng nhấp nháy nối với van điềukhiển và máy đo áp suất Khi tiến hành công việc van này được tháo ra Tại nơi thugóp mẫu kỹ thuật viên đọc chỉ số áp suất và mở van Không khí được thổi chậm quavan, giai đoạn lấy mẫu khoảng 3 ngày Kết thúc giai đoạn thu mẫu kỹ thuật viênđóng van lại, ghi chỉ số áp suất và gửi buồng nhấp nháy về phòng thí nghiệm Quitrình phân tích như phương pháp GS

CW (Continuous Working Level Monitoring) Đo liên tục Mức làm việc

-WL: Phương pháp này gồm những thiết bị ghi đo liên tục các sản phẩm phân rã của

Rn Sản phẩm phân rã Rn thu được bằng cách bơm không khí qua một phin lọc Cácloại detector như khếch tán hay hàng rào mặt đếm các hạt anpha sinh ra do phân rã

Rn trên phin lọc Thiết bị quan trắc chứa mạch vi xử lý để lưu giữ số đếm, xác định

độ lặp theo từng chu kỳ thời gian và lưu giữ số liệu Chương trình đo được thiết lậpkhoảng 24 giờ

GW (Grab Working Level) - Đo tức thời: Phương pháp này thu mẫu bằng cách

cho một thể tích không khí xác định trước qua một phin lọc Rn phân rã trên phinlọc đó Thời gian thu mẫu khoảng 5 phút một lần Sản phẩm phân rã của Rn đượcđếm bằng detector anpha

Tại Việt Nam, các thiết bị ghi đo tức thời (trực tiếp) nồng độ Rn bao gồm:

Buồng Lucas: Dùng ống đếm nhấp nháy Mẫu khí được đưa vào buồng nhấp

nháy qua một phin lọc để loại bỏ sản phẩm phân rã của Rn và bụi Khi Rn phân rãtrong buồng nhấp nháy, con cháu của nó bám lại trên thành bên trong buồng Hạt

anpha do phân rã của Rn và các con cháu của nó tác dụng vào lớp sulphua kẽmtráng trên thành buồng và phát ra tín hiệu nhấp nháy.

Máy đo Pylon AB - 5: Các sản phẩm phân rã ngắn ngày của Rn khi được sinh

ra lập tức bám vào các hạt sol có sẵn trong không khí Bằng cách hút không khí quaphin lọc có hiệu suất bắt giữ các hạt sol khí cao và đo hoạt độ phóng xạ anpha củaphin lọc có thể tính được hoạt độ riêng phần của Rn, RaA, RaC, RaC’ và nănglượng bức xạ anpha tiềm tàng của chúng trong một đơn vị thể tích không khí

Máy đo RAD-7: Hệ đo bao gồm 02 buồng đo phông thấp 0,7 lít, bên trong

được lắp detector mỏng đo alpha Điện áp làm việc của detector từ 2000 đến 2500V.Chế độ đo nhanh (sniff) có thể đánh giá được nồng độ Rn mà không cần phải chờsau 48 giờ Kỹ thuật này thường được sử dụng để đo Rn trong các nhà cao tầng Hệ

đo này có thể đo được các đồng vị con cháu Rn sống ngắn như Po-216 Hệ đo có

bộ phận đo Rn trong nước và khí đất

Máy đo RDA-200: Đo hàm lượng Rn và con cháu Rn Rn-222, Tn-220,

Ra-226 Đưa ra kết quả là WL

Máy đo AlphaGuard PQ2000 PRO: Là máy đo đa năng sử dụng buồng ion

hóa, có thể cho thông tin về nồng độ Rn, áp suất , nhiệt độ và độ ẩm Thiết bị có thểnối với bộ xử lý số liệu và phần mềm máy tính để có thể điều hành online từ xa

Hệ đo nhấp nháy lỏng: Rn được thu góp từ một thiết bị như máy hút khí hoặc

được lấy trực tiếp từ các nguồn nước khoáng, được hấp phụ vào dung môi hữu cơ

và đo bằng hệ đo nhấp nháy lỏng

1.3.2 Các thiết bị và phương pháp ghi đo tích lũy (thụ động) nồng độ Rn:

Phương pháp đo tích lũy chủ yếu sử dụng các thiết bị đo thụ động như các loại detector vết hạt nhân, than hoạt tính, liều kế nhiệt phát quang để hấp thụ Rn và các sản phẩm phân rã của Rn, nồng độ Rn chỉ được xác định sau khi các detector được xử lý, đo đạc và tính toán trong phòng thí nghiệm Phương pháp đo tích lũy sử dụng detector vết hạt nhân để đo nồng độ Rn trong nhà ở thích hợp với thời gian đo dài từ 1 tuần đến 1 năm [60, 61] Một số phương pháp tiêu biểu:

AC (Activated carbon Absorption) – Hấp thụ bằng than hoạt tính: Phương

pháp này sử dụng một hộp kín, hộp này được mở ra tại nơi cần thu góp khí Rn Rntrong không khí hấp thụ vào các hạt than hoạt tính nhỏ Kết thúc giai đoạn phơichiếu hộp này được đóng kín lại và gửi về phòng thí nghiệm để phân tích

Phân rã gamma từ Rn hấp phụ trong than hoạt tính được đếm bằng detectornhấp nháy và tính toán qua hệ số chuẩn để đưa ra nồng độ Rn Thời gian phơi chiếu

từ 2 đến 7 ngày phụ thuộc vào thiết kế thí nghiệm Vì than hoạt tính hấp thụ và giảihấp thụ Rn liên tục nên phương pháp này không đưa ra được phép đo tổng nếu quáthời gian phơi chiếu quá dài

SSNTD (Solid State Nuclear Track Detector) - Detector vết hạt nhân: SSNTD

là những tấm phim nhỏ bằng nhựa đặt trong một hộp có nắp làm phin lọc để ngănbụi và loại bỏ sản phẩm phân rã của Rn Rn khuếch tán vào trong hộp, hạt anphaphát ra từ Rn và con cháu của nó tác động vào detector gây ra các hư hỏng nhỏ (vếtẩn) Kết thúc giai đoạn chiếu, detector được gửi về phòng thí nghiệm Tại đâydetector được xử lý hoá học (tẩm thực) để làm lộ rõ những vết ẩn có thể đếm đượctrên kính hiển vi hay thiết bị đếm tự động Số vết trên một đơn vị diện tích trongmột đơn vị thời gian sẽ tương đương với nồng độ Rn trong không khí SSNTD hoạtđộng như một thiết bị đo tích lũy để đưa ra nồng độ trung bình cho cả giai đoạnchiếu

UTD (Unfiltered Track Detection) - Detector vết hạt nhân không phin lọc:

Phương pháp này được tiến hành giống như phương pháp SSNTD chỉ khác là nókhông dùng phin lọc để loại trừ các sản phẩm con cháu của Rn và các hạt alpha

khác Detector không phin lọc là một tấm phim bằng cellulonitorat phụ thuộc nănglượng.

LS (Charcoal Liquid Scintillation) – Hấp thụ bằng than hoạt tính và đo trên

máy đo nhấp nháy lỏng: Phương pháp này sử dụng một lọ nhỏ chứa than hoạt tính

để thu góp Rn, khí Rn hấp thụ vào than hoạt tính như phương pháp AC Sau khiphơi chiếu (thu góp) từ 2 đến7 ngày lọ này được bọc kín và gửi về phòng thínghiệm phân tích Rn hấp phụ trong than hoạt tính được đếm bằng hệ đo nhấp nháylỏng

EL (Electret Ion Chamber: Long-Term) – Buồng ion hoá tia lửa điện (đo dài

ngày): Phương pháp này bao gồm một detector tích điện gắn với một hộp nhỏ(buồng ion hoá) Trong giai đoạn phơi chiếu Rn khuếch tán vào hộp qua một phinlọc Quá trình phân rã Rn và con cháu của nó trong buồng ion hoá sẽ tạo ra các tialửa điện Hệ số chuẩn liên quan tới điện thế bên trong buồng ion hóa Detector ELđược phơi chiếu từ 1 tới 12 tháng và cho kết quả đo tích lũy nồng độ Rn

RP (Radon Progeny (Decay Product) Integrating Sampling Unit) - Đo tổng

các con cháu Rn: Phương pháp này thu mẫu bằng một bơm khí tốc độ chậm quamột phin lọc Tuỳ thuộc vào detector được sử dụng, bức xạ phát ra từ các sản phẩmphân rã Rn được bắt trên hai detector là liều kế nhiệt phát quang(ThermoLuminescent Dosimeters - TLDs) và detector vết hay buồng ion hóa tia lửađiện Thời gian lấy mẫu ít nhất là 72 giờ Sau đó các thiết bị ghi đo này được gửi vềphòng thí nghiệm Phân tích các detector vết hay buồng ion hóa tia lửa điện đượcthực hiện theo qui trình phân tích SSNTD, EL hoặc ES Detector TLD được phântích bằng thiết bị nhiệt huỳnh quang

Tại Việt Nam cũng chủ yếu sử dụng phương pháp đo Rn tích lũy SSNTD Loạipolycabonate Iupylon của Nhật Bản với cấu hình đo là urban cup (KfK chamber)đang được sử dụng phổ biến để đo nồng độ Rn trong nhà ở Ngoài ra còn có các loại

detector khác như LR115, CR39 Cũng cần nhấn mạnh là với điều kiện kinh tế của

Việt Nam ta chưa có điều kiện để mua số lượng lớn thiết bị đo chủ động vì giáthành của chúng quá đắt Trong tương lai gần, để điều tra nồng độ Rn trong nhà ở

chúng ta cần dựa chủ yếu vào phương pháp đo tích lũy sử dụng SSNTD có giáthành rẻ và có khả năng triển khai đồng thời tại nhiều vị trí.

CHƯƠNG 2

SỬ DỤNG DETECTOR VẾT HẠT NHÂN (SSNTD)

ĐỂ GHI ĐO CÁC HẠT MANG ĐIỆN TÍCH

Có thể khẳng định chắc chắn rằng detector vết hạt nhân - SSNTD là công cụ ghi đo radon hiệu quả, giá thành rẻ và có khả năng triển khai đồng thời tại nhiều vị trí, rất phù hợp với hoàn cảnh nước ta hiện vẫn đang thiếu thốn để đầu tư các thiết

bị đắt tiền Quy trình của phương pháp gồm 3 giai đoạn chính: phơi chiếu SSNTD trong Rn môi trường; tẩm thực; đếm vết và xử lý kết quả (minh họa như hình 3)

Hình 3: Quy trình ghi do radon bằng phương pháp SSNTD.

2.1 Thế nào là SSNTD ? - SSNTD loại LR-115.

Một vật liệu được coi là SSNTD dùng để ghi đo các hạt mang tích điện cần

phải thỏa mãn hai tiêu chuẩn: một là có điện trở suất phải lớn hơn 2000 Ω.cm và

dạng plastic được cho như bảng 2.

SSNTD LR-115 thỏa mãn cả hai điều kiện trên và có thể dùng để ghi các hạt điện tích nặng và hạt alpha có năng lượng từ 1,7 đến 4,2MeV SSNTD LR-115 gồm

một lớp cellulose nitrar mỏng, màu đỏ thẫm và được phủ trên tấm polyester (PET)dày 100μm

Có hai loại SSNTD LR-115: loại để ghi các hạt alpha có năng lượng từ 1,7 đến4,2MeV thường kí hiệu là LR-115 loại 2 (hoặc Strippable LR-115 type 2), loại nhạy

với các hạt alpha năng lượng thấp là LR-115 loại 1 Với SSNTD LR-115 dùng đểghi notron thì phía trên lớp nhạy cellulose nitrar có phủ lớp Lithium, thường được

kí hiệu là LR-115 loại 1B Bề dày lớp nhạy cellulose nitrar của SSNTD LR-115loại 1 là 6 μm và SSNTD LR-115 loại 2 là 12μm

Bảng 2: Một số loại vật liệu SSNTD dạng plastic.

(g.cm -3 )

Hệ số khúc xạ

cellulose

nitrate

C5H8O9N2

72% C5H8O9N226% C10H10O

CN-851)*

CA-80151)LR-1151)Daicel2)GOST3)21228-75

1.521.52

1.42-1.451.4

1.51

1.5051.5

(*): Hẵng sản xuất: 1) Kodak Pathe; 2) Dai Nippon Co., Japan; 3) USSR;

2.2 Quá trình tạo vết ẩn trên SSNTD LR-115

Khi hạt alpha đi vào lớp nhạy của SSNTD, sẽ tạo ra vết ẩn Sự hình thành vết

ẩn được chia thành hai quá trình chính: quá trình tạo khuyết tật và hồi phục khuyếttật[11, 13, 18, 19, 31]

Quá trình hình thành khuyết tật có thể chia thành các giai đoạn:

i) Giai đoạn tiền tương tác của hạt alpha với nguyên tử của vật liệu, nó xảy ratrong khoảng thời gian rất ngắn (cỡ 10-17s)

ii) Giai đoạn thác lũ điện tử tạo ra xung quanh đường đi của hạt và để lại mộtvùng plasma điện tích và tạo ra các phân tử hoạt hóa bên ngoài vùng plasmanày Quá trình này lâu hơn quá trình tiền tương tác 1000 lần (cỡ 10-14 s)

iii) Giai đoạn thác lũ nguyên tử, xảy ra do tương tác Coulomb bởi phần plasmatích điện còn lại Quá trình diễn ra trong khoảng 10-12s

Quá trình hồi phục khuyết tật có thể được chia thành hai giai đoạn:

i) Giai đoạn kết hợp các khuyết tật nguyên tử ở bên trong lõi vết (trackcore) tạo ra sự mở rộng các khuyết tật kéo dài trong khoảng thời gian 10-10s.ii) Giai đoạn phục hồi các khuyết tật phân tử gây bởi các phản ứng kiểu hoạthóa trong vùng quầng vết (track halo) Quá trình này xảy ra trong khoảng 1s

Hình 4: Lát cắt theo trục (a) và theo đường kính (b) của vết hạt nhân trên detector loại polymer

Lát cắt theo trục và theo đường kính của vết ẩn được thể hiện trên hình 4 Phần

lõi của vết, có đường kính khoảng 10 nm, tương ứng với phạm vi của vùng thác lũnguyên tử Trong vùng này khối lượng phân tử giảm đi đáng kể Xung quanh lõi vết

(track core) được bao quanh một vùng quầng vết (track halo), có đường kính

khoảng từ 100-1000nm, tương ứng với phạm vi vùng thác lũ điện tử, tại vùng này

có sự thay đổi hẳn về tính chất hóa học

Độ nhạy năng lượng của một số loại detector với hạt alpha được thể hiện như

bảng 3 Các giá trị năng lượng đều mang tính tương đối, giá trị chính xác phụ thuộc

rất nhiều điều kiện khác như điều kiện tẩm thực, sự phơi nhiễm với oxygen, tia cựctím v.v Bởi vậy để detector có độ nhạy tốt với sự ion hóa, các điều kiện quang học,

về các thông số môi trường cần phải được lưu ý

Bảng 3: Giới hạn năng lượng hạt alpha có thể ghi nhận của một số loại detector [11]

Loại Plastic E min (MeV) E max (MeV)

Hình 5: Minh họa nguyên lý của tẩm thực vết hạt nhân của loai detector dày (a) và

loại detector mỏng (b).

Quá trình chuyển từ vết không quan sát được thành quan sát được xác địnhtheo hai quá trình diễn ra đồng thời: một là quá trình ăn mòn hóa học dọc theo vếthạt nhân theo một tốc độ tuyến tính Vt; hai là quá trình ăn mòn hóa học vật liệu trêndetector, với tốc độ chậm hơn Vb Tùy theo loại SSNTD với điều kiện tẩm thựcthích hợp, các detector có thể được phân thành hai loại: i) detector mỏng, theo đóhầu hết vết sau khi tẩm thực đều là các lỗ xuyên qua, và loại ii) detector dày, vớiloại này bề dày của lớp detector còn lại (sau khi tẩm thực) lớn hơn độ sâu của vết đã

tẩm thực (minh họa như hình 5)

Sau khi tẩm thực với điều kiện thích hợp, đường kính vết đạt đến cỡ μm, nên

có thể được quan sát bằng kính hiển vi quang học

Detector Dung dịch tẩm thực Nhiệt độ ( 0 C) Thời gian (h) V b (μm.h -1 )

chuẩn được xác định thường là 1,2

Hình 6: Đường biểu diễn tỉ số tốc độ tẩm thực V, theo bề dày còn lại của một

số loại detector ghi nhận hạt alpha.

2.4 Đếm vết trên SSNTD sau khi tẩm thực

Hiện nay, trên thế giới có 03 phương pháp đếm vết trên detector phổ biến nhất,bao gồm: đếm vết sử dụng kính hiển vi quang học, phương pháp đếm vết tự độngbằng phần mềm nhận dạng vết, và đếm vết bằng phương pháp tia lửa điện

o Đếm vết sử dụng kính hiển vi quang học: Sử dụng một kính hiển vi quang

học có độ phóng đại từ 100 đến 500 lần để đếm các vết trên detector Với 1detector, sẽ được đếm nhiều lần tại nhiều vị trí khác nhau trên cùng một kíchthước thị trường, kết quả của mật độ vết được lấy trung bình trên tất cả các lầnđếm đó Phương pháp này có nhược điểm là thời gian đếm tương đối lớn, dễtạo sai sót trong khi đếm đặc biệt khi mật độ vết cao, khó thao tác khi thựchiện vì phải căn chỉnh tiêu cự để thu được ảnh rõ nét

o Đếm vết sử dụng kính hiển có gắn camere kĩ thuật số: cũng giống như

phương pháp trên, ngoài kính hiển vi quang học còn được gắn thêm mộtcamera ghi lại toàn bộ hình ảnh trên thị trường, hình ảnh được truyền đến một

máy tính, tại đây một phần mềm được cài đặt sẵn cho phép tự động đếm cácvết trên thị trường một cách nhanh chóng Tất cả các thao tác dịch chuyển vàchọn thị trường có thể được điều khiển tự động bởi máy tính hoặc do ngườidùng thao tác Đây là phương pháp khá phổ biến tại các trung tâm và cácphòng thí nghiệm lớn trên thế giới, hiệu quả, nhanh chóng và chính xác lànhững ưu điểm nổi bật của phương pháp, tuy nhiên với giá thành đầu tư banđầu cao, nên nó vẫn chưa phù hợp với các nước đang phát triển như chúng tahiện nay.

o Đếm vết bằng phương pháp tia lửa điện: là phương pháp dựa trên sự phóng

điện giữa 2 bản cực qua các khuyết tật Phương pháp có đầu tư ban đầu ít, dễthực hiện, nhanh chóng Tuy nhiên với mật độ vết cao (lớn hơn 3000 vết) sẽxảy ra hiện tượng chồng chập khiến kết quả không còn chính xác Sau đây xinđược trình bày rõ hơn về phương pháp, cũng như giới thiệu thiết bị đếm vếtđược chế tạo tại Viện Khoa học và Kỹ thuật Hạt nhân

Việc xác định các vết đã được tẩm thực với loại detector vết dạng rắn sẽ khókhăn nếu dùng kính hiển vi quang học, hơn nữa mất nhiều thời gian và tốn kém.Điều đó phải được cân nhắc khi chúng ta đo đạc các phân rã hạt nhân trong mộtvùng rộng bằng các detector vết hạt nhân, khi đó cần một lượng lớn các mẫu đặt tạicác vị trí khác nhau Việc thực hiện đếm vết tự động bằng phương pháp phân tíchảnh hoặc phương pháp đếm bằng tia lửa điện sẽ được lựa chọn trước tiên Phươngpháp phân tích ảnh có chi phí khá tốn kém và thường chỉ được đầu tư trong cácphòng thí nghiệm và các trung tâm nghiên cứu lớn Kĩ thuật đếm tia lửa điện, thựchiện trên các detector dạng phim, có giá thành rẻ, dễ thực hiện, nhanh chóng để đếmvết, một phương pháp thành công và được sử dụng rộng rãi trong việc đếm vết đãtẩm thực hiện nay

Kĩ thuật đếm tia lửa điện, được phát hiện đầu tiên bởi Cross và Tommasino(1970), được phát triển, cải tiến và công bố rất nhiều trong các báo cáo sau đó[46], [6], [53], [10] Mạch nguyên lý của hệ đếm tia lửa điện được trình bày trên hình 7

Hình 7: Sơ đồ nguyên lý của phương pháp đếm tia lửa điện.

Trong thiết bị đếm tia lửa điện, SSNTD sau khi tẩm thực được đặt giữa haiđiện Các detector mỏng (bề dày khoảng 6-10 μm) được đặt ở phía trên điện cựcthường được làm từ đồng thau, và một điện cực là lá plastic được phủ nhôm Phầnmặt phủ nhôm của lá plastic phải tiếp giáp với detector Để lá plastic, detector mỏng

và điện cực luôn được tiếp giáp nhau cần đặt một vật có khối lượng đáng kể đặt lênchúng (thường dùng vật nặng có lót xốp hoặc đệm mềm) Khi đưa cao áp vào haiđiện cực, sự đánh tia lửa điện giữa hai điện cực xuyên qua các vết Điều này sẽ tạo

ra các xung điện áp trong điện trở R, có thể dễ dàng đếm bằng các mạch đếm điện

tử Số xung đếm được sẽ bằng số vết trên SSNTD Để tránh sự phóng tia lửa điệnlặp lại trên 1 vết, người ta sử dụng điện cực dương là lớp nhôm mỏng

Tia lửa điện xuyên qua lỗ vết cũng đủ để bốc bay lớp nhôm mỏng bao phủ (độdày lớp nhôm nhỏ hơn 38 μm) và tạo ra một lỗ lớn ở điện cực nhôm Ngay sau khi

bị “đoản mạch” việc đánh lửa bị dừng lại, Tụ C lại được tích điện nhưng ở lần đánhlửa sau này không xảy ra ở lỗ vết trước, bởi điện cực nhôm đã bị bốc bay do tia lửađiện ở lần trước Theo đó việc đánh lửa sẽ nhảy ngẫu nhiên đến một lỗ vết khác chođến khi tất cả các lỗ được đếm hết Lỗ nhôm bốc bay do tia lửa điện, có đường kínhkhoảng 100 μm, bằng với số lần đánh tia lửa điện và bằng số lỗ vết trong miếng

detector vết plastic Lát nhôm sau khi sử dụng đánh tia lửa điện cũng có thể dễ dàngđếm được vết bằng kính hiển vi quang học hoặc thiết bị đọc vi phim.

Với một thiết bị đếm tia lửa điện, hiệu quả và độ chính xác việc đếm vết phụthuộc vào điện áp, mức độ chống nhiễu của thiết bị, bề dày của điện cực nhôm [9].Điện áp có vai trò quan trọng với việc đếm vết[52], ví dụ, nếu điện cực nhôm là cựctính âm, điện trở tải R0, cần phải không được dưới 1MΩ để giới hạn dòng trong khiđánh lửa Khi dòng lớn, sự phóng điện kép có thể xảy ra Hiện tượng đó trở lênnghiêm trọng khi điện áp đánh lửa lớn[51], và giá trị p.d nhỏ hơn 1 Torr.mm, với P là

áp suất khí tại chỗ đánh lửa và d là bề dày của detector Khi điện cực điện cực nhôm

là dương, đặc tính phóng điện tự hồi phục tốt hơn bởi sự hình thành lớp oxide nhômbao quanh những vết đã bị bốc bay điện cực dương

Đường cong Plateau của thiết bị đếm tương tự như với ống Geiger, với điện áphoạt động tốt nhất ở giữa vùng Plateau[29] Điện áp sử dụng cho đếm vết thườngkhoảng 600V Tuy nhiên phải dùng một điện áp cao hơn với detector vết để làm bậttất cả các vết tẩm thực chưa xuyên hoàn toàn Trong thực tế chúng ta đánh lửa ở1000V trước khi đếm vết chính thức

Phương pháp đếm vết có một bất lợi lớn là sự chồng chập đếm vết Với mộtđường kính trung bình của lá nhôm khoảng 100 μm, có mật độ khoảng 3000 vết

cm-2, thì hiện tượng chồng chập sẽ xảy ra Tuy nhiên điều đó sẽ không vấn đề gì vớimật độ vết nhỏ hơn Trong một số trường hợp nồng độ khí radon cao (như tronghang động, dưới hầm, giếng nước v.v.), cần phải rút ngắn thời gian chiếu mẫu đểtránh hiện tượng chồng chập xảy ra khi đếm vết với phương pháp này

Tuy nhiên, nếu thay điện cực dẫn bằng điện cực điện trở (hay vật liệu bán dẫn)trong thiết bị đếm tia lửa điện[53] thì đường kính của vết trên lá nhôm có thể đượcgiảm bớt đáng kể và giới hạn mật độ vết cực đại cao hơn Hình ảnh của lá nhômsau khi được sử dụng để đánh lửa tham khảo phụ lục 4

Nếu điện trở hồ quang của đường phóng điện và điện trở của điện cực nhôm làrất nhỏ so với điện cực điện trở, (cho rằng năng lượng phóng điện bằng với lượng

nhiệt cần thiết để làm bay hơi vết nhôm) thì đường kính của vết nhôm, d, được xácđịnh theo công thức:

2 2

Để giảm d, đối với một hệ đếm tia lửa điện cho trước, phương án tốt nhất làtăng điện trở r của điện cực bán dẫn Khi tăng h, dòng điện phóng cao và dễ xảy rahiện tượng phóng điện kép[9] Để giảm hiện tượng phóng điện kép, cần phải lựachọn điện cực nhôm có bề dày h thích hợp[53] Ví dụ: với điện cực đồng, điện trở bềmặt của lớp điện cực nhôm không được cao hơn 3.5 ohms Trong khi với điện cựcbán dẫn điện trở 10 ohms.cm, điện trở bề mặt của điện cực nhôm không được thấphơn 7 ohms[53]

2.5 Cấu hình đo hàm lượng Rn-222, Rn-220 trong không khí

Để sử dụng SSNTD đo hàm lượng radon trong môi trường, ta sử dụng 2 cấuhình hộp đo sau:

a) b) c)

Hình 8: Cấu hình urban cup: (a): Vị trí đặt phim trong urban cup; (b): Lỗ thâm nhập của radon vào trong urban cup; (c): Urban cup được treo trên tường

phục vụ quan trắc.

Khi urban cup được đặt trong môi trường không khí, khí 222 và

radon-220 sẽ thâm nhập vào urban cup Đối với phim ở đáy, sẽ có 3 phân vùng khí tương

tác với detector (hình 9):

o Với các khí bị phân rã ở vùng 1: quãng đường hạt alpha đi đến phim là dài,năng lượng giảm rất nhiều trước khi tương tác với phim, nên việc ghi nhận cáchạt bị phân rã ở vùng này là không đáng kể

o Với các khí bị phân rã ở vùng 2: phải nhớ lại rằng các phim LR115 chỉ nhạyvới các hạt alpha có năng lượng từ 2 đến 4MeV, với khoảng cách đủ lớn nhưvậy các hạt alpha được phân rã bởi các khí tại vùng này giảm năng lượng vàovùng nhạy của phim Nói cách khác vết ẩn trên phim ghi nhận được chủ yếubởi các hạt alpha của vùng này gây lên

o Với các khí bị phân rã ở vùng 3: hạt alpha được phân rã bởi các khí tại vùngnày có năng lượng tương đối lớn (cỡ 6MeV), hơn nữa các hạt alpha có góctương tác với phim (so với phương thẳng đứng) là lớn thì khi tẩm thực cũngkhông cho vết rõ ràng Như vậy việc ghi nhân các hạt bị phân rã tại vùng này

là không đáng kể

Hình 9: Phân vùng khí tương tác với detector trong urban cup.

Một điều cần chú ý là việc đặt thuận hay ngược khi bố trí các cấu hình urbancup điều ảnh hưởng rất lớn đến quãng đường khuếch tán và cách thức thâm nhậpcủa radon-220 từ vị trí nguồn đến vùng tương tác mà tại đó năng lượng hạt alphaphân rã đến phim nằm trong vùng năng lượng nhạy của phim, như trong mô tả trên

hình 10.

Hình 10: Cách thức khuếch tán khí khi urban cup được đặt ngược (a) và

khi urban cup được đặt thẳng đứng (b).

b Cấu hình hộp detector 3x3:

Hộp detector 3x3 hiện nay đang sử dụng được nghiên cứu và tự chế tạo tạiViện Khoa học và Kỹ thuật Hạt nhân Hộp có kích thước: chiều ngang 3,5cm; chiềudọc 3,5cm; chiều cao 1cm Mỗi hộp có thể gắn tối đa 2 phim có kích thước 3x3 cm2

trên 2 lắp hộp – (hình 11a) Khí radon sẽ đi vào hốc khí bên trong hộp – (hình 11b).

Do thể tích hốc khí nhỏ nên hiệu suất của cấu hình này nhỏ hơn so với urban cup