Nghiên cứu hoạt tính xúc tác của bùn đỏ lâm đồng trong phản ứng oxi hóa metylen xanh bằng hydroperoxide

Bùn đỏ sau khi đã axit hóa được hoạt hóa bằng cách nung ở 700oC trong 4 giờ, sản phẩm kí hiệu BĐA-700 được sử dụng làm chất xúc tác.. Khảo sát hoạt tính xúc tác Xanh metylen kí hiệu MB c

UBND TỈNH BÌNH DƯƠNG

TRƯỜNG ĐẠI HỌC THỦ DẦU MỘT

BẢO VỆ ĐỀ TÀI NGHIÊN CỨU KHOA HỌC SINH VIÊN

Sinh viên thực hiện

1 Đoàn Thị Diễm Trang (chính)

2 Nguyễn Đặng Thủy Tiên

3 Lý Ngọc Tâm

NỘI DUNG

2 • Nội dung, phương pháp nghiên cứu và thực nghiệm

3 • Kết quả và thảo luận

4 • Kết luận và kiến nghị

Bùn đỏ (red mud) được tạo ra trong quá trình sản xuất alumina (nhôm oxit) theo qui trình Bayer

1.Tổng quan 1.1 Giới thiệu về bùn đỏ

Al2O3.H2O + Na(OH).3H2O = NaAl2O3(OH) + 4H2O + bùn

Hình 1.1 Qui trình sản xuất alumina từ quặng bauxite

1.Tổng quan 1.2 Giới thiệu về metylen xanh

Metylen xanh (Methylene blue, C16H18ClN3S.3H2O)

là loại phẩm nhuộm được sử dụng trong công nghệ nhuộm

và cũng là cấu tử gây ô nhiễm trong nước thải dệt nhuộm

Ở dạng rắn, metylen xanh là các tinh thể màu xanh lá cây thẫm có ánh đồng đỏ hoặc là bột nhỏ màu xanh lá cây thẫm Khó tan trong nước lạnh và rượu etylic Khi đun nóng thì tan dễ hơn Các dung dịch có màu xanh Không tan trong ete, benzen và clorofom

1.Tổng quan 1.2 Giới thiệu về metylen xanh

Metylen xanh có kích thước phân tử khá lớn (>15 Å), công thức cấu tạo:

-Hình 1.2 Công thức cấu tạo của metylen xanh

2 Nội dung, phương pháp nghiên cứu

- Khảo sát khả năng hoàn nguyên của chất xúc tác

2.1 Mục tiêu và nội dung nghiên cứu

2 Nội dung, phương pháp nghiên cứu

và thực nghiệm

2.2 Phương pháp nghiên cứu

2.2.1 Hiển vi điện tử quét và phân tích năng lượng tán xạ tia X

2.2.2 Phổ tử ngoại và khả kiến

2 Nội dung, phương pháp nghiên cứu

và thực nghiệm

2.3 Thực nghiệm

Ban đầu, bùn đỏ được sấy khô ở 105oC và rây thành hạt nhỏ ta thu được bột bùn đỏ thô

Bột bùn đỏ thô được xử lí bằng cách rửa 2 lần với axit HCl (0,1 mol/L trong 4 giờ với tỉ lệ 1:25 (g/mL) về khối lượng bùn đỏ/thể tích dung dịch) Sau đó, lọc, rửa bằng nước cất và sấy khô ở 105oC ta thu được bùn đỏ đã được axit hoá

Bùn đỏ sau khi đã axit hóa được hoạt hóa bằng cách nung ở 700oC trong 4 giờ, sản phẩm (kí hiệu BĐA-700) được sử dụng làm chất xúc tác

2 Nội dung, phương pháp nghiên cứu

và thực nghiệm

2.3 Thực nghiệm

2.3.2 Khảo sát hoạt tính xúc tác

Xanh metylen (kí hiệu MB) có công thức phân tử

C16H18N3SCl và khối lượng mol 319,85 g/mol được sử dụng như là một thuốc nhuộm điển hình để nghiên cứu

mô hình động học phản ứng

2 Nội dung, phương pháp nghiên cứu

và thực nghiệm

2.3 Thực nghiệm

Hoạt tính xúc tác của mẫu BĐA-700 được khảo sát đối với phản ứng oxi hóa MB trong dung dịch nước bằng hydroperoxit ở nhiệt độ 30oC trong bình cầu hai cổ dung tích 500 mL 0,1 g xúc tác được khuấy trộn với 100 mL dung dịch MB có nồng độ, pH xác định (pH được điều chỉnh bằng dung dịch HCl 0,2M hoặc NaOH 0,2M) và một hàm lượng hydroperoxit nhất định Sau mỗi khoảng thời gian xác định, 5 mL dung dịch được lấy ra, li tâm để loại

bỏ chất xúc tác, nồng độ của MB còn lại trong dung dịch được xác định bằng phương pháp UV-Vis trên máy UVD-

3000 (Labomed, Mỹ)

2 Nội dung, phương pháp nghiên cứu

và thực nghiệm

2.3 Thực nghiệm

Na NaKsum

Al

AlKsum Si

SiKsum

Ca Ca Ti

Ti TiLsum TiKesc

3 Kết quả và thảo luận

3.1 Thành phần hóa học của chất xúc tác

Thành phần hóa học của chất xúc tác được phân tích bằng EDX và kết quả phân tích EDX cho thấy rằng Fe là nguyên tố chính trong mẫu BĐA-700 với phần trăm về khối lượng là 48,45% Kết quả này cho thấy rằng mẫu BĐA-700 có khả năng xúc tác cao cho hệ phản ứng Fenton kết quả trình bày ở hình 3.1

3 Kết quả và thảo luận

3.2 Phổ UV-Vis của xanh metylen ở các môi trường có pH khác nhau

và có cực đại hấp thụ ở bước sóng max = 615 nm

Hình 3.3 Sự phân hủy MB dưới các điều kiện khác

3 Kết quả và thảo luận

3.3 Hoạt tính xúc tác và hấp phụ của mẫu BĐA-700

BĐA-700 có hoạt tính xúc tác cho phản ứng oxi hóa ướt MB bằng hydroperoxit

- Chất xúc tác có khả năng tái sử dụng cao

400 500 600 700 800 0.0

Hình 3.4 Phổ UV-Vis của sự phân hủy MB

bằng H 2 O 2 trên xúc tác BĐA-700 theo thời gian

3 Kết quả và thảo luận

3.3 Hoạt tính xúc tác và hấp phụ của mẫu BĐA-700

Hình dáng của các đường cong không khác nhau, chứng tỏ quá trình oxi hóa xanh metylen không tạo ra các sản phẩm trung gian, mà bị khoáng hóa hoàn toàn tạo thành các hợp chất cô vơ đơn giản

3 Kết quả và thảo luận

3.4 Nghiên cứu phản ứng oxi hóa xanh metylen bằng

3.4.1 Ảnh hưởng của pH

Ảnh hưởng của pH đến hiệu suất phân hủy MB bằng

H2O2 trên xúc tác BĐA-700 được trình bày ở hình 3.5

0 60 120 180 240 50

Hình 3.5 Sự phân hủy MB ở các pH dung dịch ban

đầu khác nhau (nồng độ MB ban đầu 3,13.105 mol/L;

nồng độ H 2 O 2 ban đầu 0,19204 mol/L)

3 Kết quả và thảo luận 3.4.1 Ảnh hưởng của pH

Ở pH bằng 3 và 11, sự phân hủy MB xảy ra không đáng kể;

Ở pH = 5 – 9, hiệu suất phân hủy MB không khác nhau nhiều và tỉ

lệ Ct/Co đạt giá trị 55 – 63% ở thời điểm 240 phút

Quan sát hình 3.3 và 3.5 ta thấy chất xúc tác chỉ có hoạt tính trong những phút đầu của phản ứng, do đó, chúng tôi sử dụng phương pháp tốc độ đầu để nghiên cứu động học phản ứng trên

3 Kết quả và thảo luận 3.4.2 Động học phản ứng

Bảng 3.1 trình bày kết quả tính tốc độ đầu tại thời điểm 10 giây của phản ứng oxi hóa MB bằng hydroperoxit với BĐA-700 làm xúc tác

[MB] i  10 5

(mol.L1 )

[MB] (10s) 

10 5 (mol.L1 )

[H 2 O 2 ] i (mol.L1 )

Tỉ lệ mol (H 2 O 2 ) i /(MB) i

r i (10s)  10 7 (mol.L1 s1 )

Bảng 3.2 Kết quả xác định bậc của MB ở các tốc độ đầu khác nhau

-1.4 -1.3 -1.2 -1.1 -1.0 -0.9 -0.8 0.8

0.9 1.0 1.1 1.2 1.3

y = 0.856x + 1.9287 R² = 0.975

4 Kết luận và kiến nghị 4.1 Kết luận

Bùn đỏ Lâm Đồng sau khi được xử lí bằng axit và nhiệt (mẫu BĐA-700) có thành phần chính là sắt, với phần trăm về khối lượng là 48,45%

Bùn đỏ sau khi được xử lí bằng axit và nhiệt có hoạt tính xúc tác trong phản ứng phân hủy xanh metylen bằng hydroperoxit ở pH = 5 – 9

4 Kết luận và kiến nghị 4.1 Kết luận

Phương pháp tốc độ đầu đã được sử dụng để nghiên cứu động học hình thức của phản ứng oxi hóa xanh metylen bằng H2O2 trên xúc tác BĐA-700 Kết quả xác định được phương trình động học của phản ứng oxi hóa MB bằng hydroperoxit trên xúc tác BĐA-700 là r = k.[H2O2]0,86.[MB]1,57 với k = 84,86 [(mol.L1)1,43.(giây)1] ở 30oC

Bùn đỏ có khả năng hoàn nguyên cao để làm xúc tác cho hệ phản ứng Fenton

Khảo sát hoạt tính xúc tác của bùn đỏ trong phản ứng oxi hoá một số hợp chất hữu cơ khác hay phản ứng tổng hợp hữu cơ

4 Kết luận và kiến nghị 4.2 Kiến nghị