Tính toán cân bằng lỏng hơi của ar, n2, cl2, CO bằng phương pháp hóa lượng tử và mô phỏng toàn cục monte carlo tt

ĐẶT VẤN ĐỀ Việc nghiên cứu tính toán các tính chất nhiệt động của các hệ cân bằng lỏng-hơi dựa trên kỹ thuật tính toán hóa học lượng tử hiện đại kết hợp với mô phỏng GEMC để tính ra các

ĐẠI HỌC HUẾ TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC

NGUYỄN THÀNH ĐƯỢC

TÍNH TOÁN CÂN BẰNG LỎNG-HƠI CỦA Ar, N 2 , Cl 2 , CO BẰNG PHƯƠNG PHÁP HÓA LƯỢNG TỬ VÀ

MÔ PHỎNG TOÀN CỤC MONTE CARLO

Chuyên ngành: Hóa lý thuyết và hóa lý

Mã số: 944.01.19

TÓM TẮT LUẬN ÁN TIẾN SĨ HÓA LÝ THUYẾT VÀ HÓA LÝ

HUẾ, NĂM 2020

Công trình được hoàn thành tại Khoa Hóa học, trường Đại học Khoa học, Đại học Huế

Người hướng dẫn khoa học: 1 PGS.TS PHẠM VĂN TẤT

Có thể tìm hiểu luận án tại thư viện:

ĐẶT VẤN ĐỀ

Việc nghiên cứu tính toán các tính chất nhiệt động của các hệ cân bằng lỏng-hơi dựa trên kỹ thuật tính toán hóa học lượng tử hiện đại kết hợp với mô phỏng GEMC để tính ra các số liệu nhiệt động cho các chất có một ý nghĩa rất lớn trong thực tiễn Những số liệu này không chỉ cần thiết trong nghiên cứu khoa học cơ bản mà còn có nhiều ứng dụng trong thực tế Do đó, mà việc nghiên cứu cân bằng lỏng-hơi của các chất Ar, N2, Cl2 và CO còn có một ý nghĩa rất lớn trong việc giải quyết các vấn

đề về nhiên liệu lỏng, hóa nông nghiệp, kỹ thuật xử lý môi trường, công nghiệp luyện kim, hóa dầu, vật liệu tổng hợp, hóa dược, hóa thực phẩm

và dung môi Tuy nhiên, những dữ liệu này không phải lúc nào cũng đo được bằng con đường thực nghiệm một cách đầy đủ, đặc biệt khi các thí nghiệm được tiến hành trong môi trường nguy hiểm hay các thí nghiệm hết sức phức tạp trong thực tế mà bằng con đường thực nghiệm gần như không thể thực hiện được và đáp ứng được mọi yêu cầu cần thiết cho

nghiên cứu và thực tiễn.Vì lý do đó mà Tôi chọn đề tài: “Tính toán cân bằng lỏng-hơi của Ar, N 2 , Cl 2 , CO bằng phương pháp hóa lượng tử và

mô phỏng toàn cục Monte Carlo”

Mục tiêu của luận án:

Tính toán các hệ số virial bậc hai và xác định các giá trị nhiệt động của cân bằng lỏng-hơi cho các chất Ar, N2, Cl2, CO bằng phương pháp hóa lượng tử và kỹ thuật mô phỏng toàn cục Monte Carlo

Ý nghĩa khoa học của luận án:

Luận án đưa ra một hướng nghiên cứu mới – đó là tính toán các giá trị nhiệt động của cân bằng lỏng-hơi như áp suất tới hạn, entanpy, entropy,

áp suất hơi, tỷ trọng hơi và tỷ trọng lỏng cho các chất N2 và CO bằng con đường lý thuyết Ngoài ra, phương pháp này còn được sử dụng để tính hệ số virial bậc hai cho các chất Ar, N2, Cl2 và CO từ các tham số hiệu chỉnh tối ưu của phương trình hàm thế xây dựng Ưu điểm và lợi thế của phương pháp thực hiện trong luận án này là khắc phục được những khó khăn mà con đường thực nghiệm khó đáp ứng trong mọi điều kiện, đồng thời các kết quả thu được từ con đường nghiên cứu lý thuyết cũng đáp ứng đầy đủ các nhu cầu thực tiễn đặt ra

Đóng góp mới: phát triển mới các hàm thế tương tác liên phân tử ab

initio 5-vị trí và tính hệ số virial bậc hai để đánh giá hàm thế sử dụng

cho quá trình mô phỏng GEMC

CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN TÀI LIỆU

Giới thiệu các nội dung lý thuyết được sử dụng trong nghiên cứu

1.1 Cơ sở lý thuyết lượng tử

1.2 Các bộ hàm cơ sở

1.3 Các hàm thế tương tác liên phân tử

1.4 Các phương trình trạng thái (EOS)

1.8 Mạng thần kinh nhân tạo

1.9 Các thuật toán tối ưu

1.10 Các công thức đánh giá sai số

CHƯƠNG 2 NỘI DUNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU

2.1 Sơ đồ tổng quát của quá trình nghiên cứu

Các công việc thực hiện trong luận án này được thể hiện qua sơ đồ sau

2.2 Các dữ kiện và phần mềm

2.3 Tính toán năng lượng ab initio

2.4 Xây dựng các hàm thế tương tác phân tử

Hàm thế tương tác ab initio được xây dựng theo các bước như sau

Một số hàm thế quan trọng được xây dựng để tính toán

r r

2.6 Thực hiện mô phỏng cân bằng lỏng-hơi

Tiến trình thực hiện mô phỏng GEMC-NVT được thể hiện như sau

2.7 Tính toán theo mô hình COSMO

2.8 Phương pháp phiếm hàm mật độ (DFT)

CHƯƠNG 3 KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN

3.1 Xây dựng bề mặt thế tương tác

3.1.1 Bề mặt thế năng của Ar

Năng lượng tương tác ab initio của Ar-Ar được tính bằng CCSD(T)/aug-cc-pVmZ (m = 2, 3) Sau đó ngoại suy năng lượng tương tác ab initio cho bộ hàm CCSD(T)/aug-cc-pV23Z Kết quả thu được thể

Năng lượng tương tác ab initio của Cl2-Cl2 được tính bằng CCSD(T)/aug-cc-pVmZ (m = 2, 3, 23) cho bốn hướng đặc biệt

Hình 3.3 Bề mặt thế ab initio các cấu hình L và H của đime Cl-500 5 6 7 8 9 10 2-Cl2

pVDZ pVTZ pV23Z

-2000 -1500 -1000 -500 0 500 1000 1500 2000

-2500 -2000 -1500 -1000 -500 0 500 1000 1500 2000

Orientation: XOrientation: T

Orientation: H

pVDZ pVTZ pV23Z

Orientation: L

Hình 3.4 Bề mặt thế ab initio các cấu hình T và X của đime Cl2-Cl2

3.1.4 Bề mặt thế năng của CO

Năng lượng tương tác ab initio của CO-CO được tính bằng CCSD(T)/aug-cc-pVmZ (m = 2, 3, 23) cho bốn hướng đặc biệt

Hình 3.5 Bề mặt thế ab initio các cấu hình đặc biệt của đime CO-CO

Thảo luận: Từ các kết quả tính toán năng lượng tương tác ab initio cho

Ar, N2, Cl2 và CO thì việc chọn bộ hàm CCSD(T)/aug-cc-pV23Z để tính bộ tham số của các hàm thế (2.3), (2.4) và (2.5) là phù hợp bởi vì

đây là bộ hàm có đường bề mặt thế năng ab initio thấp nhất

3.2 Xây dựng các hàm thế tương tác

3.2.1 Hàm thế tương tác của Ar

Năng lượng tương tác ab initio của đime Ar-Ar được đưa vào hàm thế

(2.3) để xác định hai tham số ,  hiệu chỉnh tối ưu, thể hiện ở Bảng 3.1

Bảng 3.1 Các tham số của hàm thế (2.3) cho đime Ar-Ar; với điện tích

nguyên tử của qAr = 0,000 Các tham số được tối ưu của đime Ar-Ar

Năng lượng tương tác ab initio của đime N2-N2 được sử dụng khớp các

hàm thế (2.3) và (2.4) để xác định bộ tham số hiệu chỉnh tối ưu bằng kỹ thuật bình phương tối thiểu phi tuyến, thể hiện trong Bảng 3.2 và 3.3

điện tích nguyên tử qN = 0,0; qA/e = -0,0785; qM =

-2qA EH năng lượng Hartree

chọn ij = 2,0Å-1 được giả định; qN = 0,0; qA/e = -0,0785; qM = -2qA; EH

năng lượng Hartree

A-M 2,776×10 2,898 -6,953 -7,366×102 6,722×10 3 -3,054×10 4

Năng lượng tương tác ab initio của Cl2-Cl2 được sử dụng khớp các hàm

thế (2.4) và (2.5) để xác định các tham số hiệu chỉnh tối ưu bằng kỹ thuật bình phương tối thiểu phi tuyến, như ở Bảng 3.4 và 3.5

2-Cl2; chọn ij = 2,0Å-1 được giả định Điện tích riêng đối với phân tử Cl2: qCl = 0; qN/e = 0,0783; qM = -2qN; EH năng lượng Hartree

2-Cl2; chọn ij = 2,0Å-1 được giả định Điện tích riêng đối với phân tử Cl2: qCl = 0; qN/e = 0,0783; qM = -2qN; EH năng lượng Hartree

Năng lượng tương tác ab initio của đime CO-CO được sử dụng khớp

các hàm thế (2.3) và (2.4) để xác định bộ tham số hiệu chỉnh tối ưu

bằng kỹ thuật bình phương tối thiểu phi tuyến, thể hiện ở các Bảng 3.6

và 3.7

Bảng 3.6 Các tham số tối ưu của hàm thế (2.3) cho CO-CO; điện tích

của qN = 0,288; qA/e = -0,288; qM = 2qA; EH năng lượng Hartree

Bảng 3.7 Các tham số tối ưu của hàm thế (2.4) cho các tương tác của

CO-CO; chọn ij = 2,0Å-1 được giả định; EH năng lượng Hartree Tương

M-C 1,635×10 3,391 1,618 4,852×10 2 -4,577×10 3 1,154×10 4

Thảo luận: Năng lượng tương tác ab initio sử dụng khớp các hàm thế

(2.3), (2.4) và (2.5) để xác định các bộ tham số hiệu chỉnh tối ưu đều

cho kết quả tốt sau khi khớp năng lượng ab initio bằng giải thuật di

truyền và thuật toán Levenberg-Marquardt Vì vậy, các hàm thế (2.3), (2.4) và (2.5) được xây dựng trong nghiên cứu này đều đáng tin cậy cùng bộ tham số đặc trưng cho các chất

3.3 Hệ số virial bậc hai

3.3.1 Xác định hệ số virial bậc hai từ hàm thế và phương trình trạng thái (EOS)

3.3.1.1 Hệ số virial bậc hai của Ar

Hệ số virial bậc hai B2(T) của Ar-Ar được tính từ bộ tham số thu được của hàm thế (2.3) và được tính bằng phương trình EOS (1.31) Tất cả các giá trị này được biểu diễn trong Hình 3.6

3.3.1.2 Hệ số virial bậc hai của N 2

Hệ số virial bậc hai B2(T) của N2-N2 được tính bằng phương trình (1.35)

và (1.36) từ bộ tham số của các hàm thế (2.3), (2.4) và bằng phương trình trạng thái EOS, thể hiện ở Hình 3.7

3.3.1.3 Hệ số virial bậc hai của Cl 2

Hệ số virial bậc hai B2(T) của Cl2-Cl2 được tính từ bộ tham số của các hàm thế (2.4), (2.5) và phương trình D-EOS, thể hiện ở Hình 3.8

Hình 3.13 Hệ số virial của hệ Cl2 từ phương trình (1.34) được so sánh với các hàm thế (2.4)-(a), (2.5)-(b) và dữ liệu thực nghiệm

100 200 300 400 500 600 700 800 900 -800

-700 -600 -500 -400 -300 -200 -100 0 100

được so sánh với các hàm thế (2.4)-a, (2.5)-b và dữ liệu thực nghiệm

3.3.1.4 Hệ số virial bậc hai của CO

Hệ số virial bậc hai B2(T) của CO-CO được tính từ bộ tham số của các hàm thế (2.3), (2.4) và phương trình trạng thái EOS, thể hiện ở Hình 3.9

Thảo luận: Các bộ tham số được tính từ các hàm thế (2.3), (2.4) và

(2.5) được sử dụng để tính hệ số virial bậc hai cho các chất đều cho kết quả tốt so với dữ liệu thực nghiệm Ngoài ra, khi sử dụng các phương trình trạng thái để đánh giá kết quả tính toán hệ số virial bậc hai từ các hàm thế (2.3), (2.4) và (2.5), chúng tôi nhận thấy rằng kết quả các giá trị virial bậc hai tính toán không có sự sai biệt nhiều với nhau và với dữ liệu thực nghiệm

3.3.2 Xác định hệ số virial bậc hai từ mạng thần kinh nhân tạo

Hệ số virial bậc hai còn có thể được tính từ mạng thần kinh nhân tạo bằng kiến trúc mạng có dạng I(5)-HL(6)-O(3) cho các chất Ar, N2, Cl2

và CO Các kết quả thu được từ mạng thần kinh nhân tạo, phương trình trạng thái và dữ liệu thực nghiệm được thể hiện trong Hình 3.10

Hình 3.16 Hệ số virial bậc hai cho các chất

-150 -100 -50 0 50

-4000 -3500 -3000 -2500 -2000 -1500 -1000 -500 0 500

Hình 3.16 Hệ số virial bậc hai cho các chất

-150 -100 -50 0

-4000 -3500 -3000 -2500 -2000 -1500 -1000 -500 0 500

hàm thế tương tác ab initio, phương trình trạng thái và mạng thần kinh

nhân tạo đều cho kết quả phù hợp với dữ liệu thực nghiệm

3.4 Tính chất nhiệt động học của các chất nghiên cứu

3.4.1 Mô phỏng GEMC

3.4.1.1 Tính chất cấu trúc chất lỏng

- Chất lỏng nitơ

độ trong quá trình mô phỏng GEMC-NVT đối với N2

- Chất lỏng cacbon monoxit

a) b)

g(rM-M) vào nhiệt độ trong quá trình mô phỏng GEMC-NVT đối với CO

3.4.1.2 Giản đồ cân bằng lỏng – hơi

- Chất lỏng nitơ:

60 70 80 90 100 110 120 130

kg.cm 

Ptr.(2.4) Ptr.(2.3) PR-EOS TN

Tc Exp

Hình 3.13 Giản đồ cân bằng lỏng – hơi của nitơ

Kết quả của quá trình tính toán từ mô phỏng GEMC-NVT bằng bộ tham

số của các hàm thế (2.3), (2.4) và phương trình trạng thái các giá trị nhiệt động như áp suất hơi (Pv), tỷ trọng hơi (v), tỷ trọng lỏng (L), entanpy (Hv), entropy (Sv), nhiệt độ tới hạn (Tc) và tỷ trọng tới hạn (c) của nitơ thể hiện trong Bảng 3.8, 3.9 và 3.12

Bảng 3.8 Các giá trị nhiệt động của nitơ từ GEMC-NVT sử dụng hàm

Bảng 3.9 Các giá trị nhiệt động của nitơ sử dụng phương trình trạng

thái và dữ liệu thực nghiệm (TN)

0 100 200 300 400 500 600 700 800 60

80 100 120 140

/ kg.cm -3

Ptr.(2.3) PR-EOS TN

TC,TN

Hình 3.14 Giản đồ cân bằng lỏng-hơi của cacbon monoxit

Kết quả của quá trình tính toán từ mô phỏng GEMC-NVT bằng bộ tham

số các hàm thế (2.3), (2.4) và phương trình trạng thái cho các giá trị nhiệt động như áp suất hơi (Pv), tỷ trọng hơi (v), tỷ trọng lỏng (L), entanpy (Hv), entropy (Sv), nhiệt độ tới hạn (Tc) và tỷ trọng tới hạn (c) của CO, thể hiện trong Bảng 3.10, 3.11 và 3.12

Bảng 3.10 Các giá trị nhiệt động của cacbon monoxit từ GEMC-NVT

Bảng 3.11 Các giá trị nhiệt động của cacbon monoxit sử dụng phương

trình trạng thái và dữ liệu thực nghiệm (TN)

90 2,385 2,026 0,010 0,014 0,755 0,754 5664,150 5298 62,935

Bảng 3.12 Các tính chất tới hạn của nitơ và cacbon monoxit từ kết quả

mô phỏng GEMC-NVT; hàm thế (2.3) và (2.4); PR-EOS và Thực

Thảo luận: Các kết quả tính toán từ các quá trình trên sau đó được đưa

vào mô phỏng GEMC-NVT Sau quá trình mô phỏng này chúng tôi thu được giản đồ về tính chất cấu trúc chất lỏng và giản đồ cân bằng lỏng – hơi của nitơ và cacbon monoxit Ngoài ra, các giá trị nhiệt động như áp suất hơi (Pv), tỷ trọng hơi (v), tỷ trọng lỏng (L), entanpy (Hv), entropy (Sv), nhiệt độ tới hạn (Tc) và tỷ trọng tới hạn (c) của nitơ và cacbon monoxit cũng được tính toán từ mô phỏng GEMC-NVT và bằng phương trình trạng thái Kết quả tính giá trị nhiệt động thu được bằng

mô phỏng GEMC-NVT và bằng phương trình trạng thái đều rất tốt với

Hình 3.15 Tương quan trên bề mặt điện tích m với năng lượng ab

initio Ký hiệu: : năng lượng ab initio;: mật độ điện tích m (e/Å2) Đường cong áp suất hơi của hệ CO-CO được thể hiện ở Hình 3.16b

a)

0 10 20 30 40

Pv

T/K

b)

Hình 3.16 a) Bề mặt điện tích và b) Áp suất hơi của hệ CO-CO xác

định từ kết quả tính COSMO Ký hiệu: □: dữ liệu thực nghiệm; : phương trình trạng thái; ─: CCSD(T)/aug-cc-pVQZ tính toán

Từ Hình 3.16b ta xác định được nhiệt độ tới hạn của hệ CO là TC = 132,91K, áp suất hơi tới hạn PC = 34,990 bar, từ phương trình (1.42) với

các hệ số đã xác định ở trên thì áp suất hơi tới hạn của hệ được xác định

PC = 33,8262 bar; sai số tương đối ARE,% = 3,3261%

3.4.2.2 Giản đồ cân bằng lỏng – hơi

- Giản đồ cân bằng lỏng hơi ở điều kiện đẳng nhiệt P-x-y

Mật độ điện tích bề mặt che chắn bao quanh phân tử được tạo ra từ tính toán năng lượng DFT VWN-BP/DNP Giá trị sigma đơn phân tử nhận được từ các mật độ điện tích bề mặt, như mô tả ở Hình 3.17

tính toán COSMO Giản đồ cân bằng lỏng-hơi theo mô hình COSMO-SAC của hệ bậc hai CO(1)-Cl2(2) ở nhiệt độ 300K đến 450K, được thể hiện ở Hình 3.18

Những tính toán COSMO-SAC đã cải thiện hiệu quả sự khác biệt thành phần lỏng và thành phần hơi khi gia tăng nhiệt độ Phương pháp này có khả năng tính toán cho hầu hết các hệ có độ chính xác cao nhất Kết quả dường như phù hợp với phương pháp NRTL và Wilson, có hệ số hoạt

- Giản đồ thành phần lỏng, thành phần hơi x – y

Để thấy được sự thay đổi khác biệt giữa thành phần lỏng x và thành phần hơi y, giản đồ x – y ở Hình 3.19 được xây dựng dựa vào các tính toán từ hệ số hoạt độ Thành phần pha lỏng x1 và y1 của cấu tử thứ nhất CO; và x2 và y2 của cấu tử thứ hai Cl2 ở các nhiệt độ 300K đến 450K

Hình 3.25 Giản đồ x–y xây dựng từ hệ số hoạt độ ở điều kiện đẳng nhiệt

Hình 3.19 Giản đồ x-y từ hệ số hoạt độ ở điều kiện đẳng nhiệt

- Giản đồ cân bằng lỏng hơi ở điều kiện đẳng áp T-x-y

Phương pháp COSMO-SAC cũng được sử dụng để tính toán cân bằng lỏng hơi đối với hệ hỗn hợp bậc hai CO(1)-Cl2(2) ở điều kiện đẳng áp

x2, y2 (mol)

x2(0.02MPa) x2(0.04MPa) x2(0.06MPa) x2(0.08MPa) x2(0.09MPa)

Sự thay đổi khác nhau giữa các mức áp suất cũng được mô tả ở Hình 3.21, và sự thay đổi thành phần lỏng x và hơi y của cấu tử CO và Cl2 khác nhau không ý nghĩa, các thành phần này là gần nhau

Hình 3.27 Giản đồ x – y xây dựng từ hệ số hoạt độ ở các điều kiện đẳng áp

Hình 3.21 Giản đồ x – y từ hệ số hoạt độ ở các điều kiện đẳng áp

Thảo luận: Giá trị của các kết quả tính toán được chỉ ra trong sai số

RMS, độ lệch tương đối MRDp và MDy Từ đó chúng tôi kết luận sự khác biệt giữa các mô hình là không đáng kể Cân bằng lỏng-hơi của hệ nhị phân CO(1)–Cl2(2) do mô hình COSMO-SAC tạo ra phù hợp tốt với

dữ liệu thực nghiệm và với các mô hình Wilson và NRTL

NHỮNG KẾT LUẬN CHÍNH CỦA LUẬN ÁN

Luận án đã đạt được các mục tiêu đề ra

1 Về năng lượng tương tác ab initio

- Xây dựng được cấu trúc đime cho các chất Ar, N2, Cl2 và CO

- Tính toán được năng lượng bề mặt thế ab initio của 4 cấu hình đặc biệt

cho các chất Ar, N2, Cl2 và CO

2 Về hàm thế tương tác ab initio

- Phát triển mới hàm thế Lennard-Jones tương tác 5-vị trí (2.3) và xác định các tham số ,  cho Ar và bộ tham số , ,  cho N2 và CO

- Phát triển mới và xác định bộ tham số của hàm thế Morse tương tác

5-vị trí (2.4) cho hệ N2, Cl2, CO và hàm thế Morse tương tác 5-5-vị trí (2.5) cho hệ Cl2

3 Về tính hệ số virial bậc hai

- Phát triển mới các hàm thế Morse tương tác 5-vị trí (2.4) và (2.5) để tính toán hệ số virial bậc hai cho các chất N2, Cl2, CO

- Kết quả sử dụng phương trình (1.31), (1.32) và (1.34) để tính hệ số virial bậc hai cho argon, nitơ, clo và cacbon monoxit đều phù hợp với các phương trình thế phát triển mới và phù hợp với giá trị thực nghiệm

- Kết quả sử dụng mô hình mạng thần kinh dạng I(5)-HL(6)-O(3) để tính hệ số virial bậc hai cho các chất argon, nitơ, clo và cacbon monoxit đều phù hợp với các phương trình trạng thái và giá trị thực nghiệm

NHỮNG ĐỊNH HƯỚNG NGHIÊN CỨU TIẾP THEO

Trong tương lai hướng nghiên cứu này sẽ sử dụng hàm thế Jones và Morse tương tác 5-vị trí để xác định bộ tham số cho tính toán

Lennard-hệ số virial và mô phỏng GEMC Các tham số này cũng sử dụng cho

mô phỏng GEMC-NVT hoặc GEMC-NPT để tính toán các giá trị nhiệt động Sau đó, sử dụng các phương trình trạng thái Deiters, Peng-Robinson, Redlich–Kwong, Redlich–Kwong–Soave và mạng thần kinh nhân tạo để đánh giá kết quả tính toán cho nhiều hệ chất đáp ứng nhu cầu thực tế trong nghiên cứu và ngành công nghiệp sản xuất hóa chất

DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN ÁN

1 Nguyễn Thành Được, Nguyễn Thị Ái Nhung, Trần Dương, Phạm

Văn Tất, Practical intermolecular potentials and second virial coefficients for energy and environmental researches, Tạp chí Khoa

học và Công nghệ, tập 52-số 2B, tr 233-241, ISSN 0866708X (2014)

2 Nguyễn Thành Được, Nguyễn Thị Ái Nhung, Trần Dương, Phạm

Văn Tất, Thermodynamic properties of vapor-liquid equilibria for gases CO and N 2 in mixture of greenhouse gases, Tạp chí Khoa học

và Công nghệ, tập 52 – số 4A, tr 205-213, ISSN 0866708X (2014)

3 Nguyễn Thành Được, Nguyễn Thị Ái Nhung, Trần Dương, Phạm

Văn Tất, Prediction of second virial coefficients of gases chlorine, nitrogen, carbon monoxide and argon using artificial neural network and virial equation of state, Tạp chí Hóa học, tập 52– số

5A, tr.208-214, ISSN 08667144 (2014)

4 Nguyễn Thành Được, Nguyễn Thị Ái Nhung, Trần Dương, Phạm

Văn Tất, Ab initio Intermolecular Potentials and Calculation of Second Virial Coefficients for The Cl -Cl dimer, Smart Science,

Vol.3,No.4,p.193-201, ISSN 2308-047, DOI:10.6493/SmartScience (2015)

5 Nguyễn Thành Được, Nguyễn Thị Ái Nhung, Trần Dương, Phạm

Nữ Ngọc Hân, Phạm Văn Tất, Vapor-liquid equilibria of binary system CO and Cl 2 in mixture of greenhouse gases using quantum calculation., Tạp chí Hóa học, tập 54 – số 2, tr.145-152, DOI:

10.15625/0866-7144.2016-00250, (2016)

6 Nguyễn Thành Được, Trần Dương, Phạm Văn Tất, Tính toán hệ số virial bậc hai của các khí Cl 2 , N 2 , CO và Ar kết hợp phương trình trạng thái virial và mô hình đa biến, Tạp chí Khoa học và Công

nghệ -Đại học Khoa học Huế, tập 13, số 2, tr.25-37, ISSN

2354-0842, (2018)

7 Nguyễn Thành Được, Trần Dương, Phạm Văn Tất, Tính toán hệ số virial và áp suất hơi của hệ CO – CO từ các tính toán lượng tử ab initio, Tạp chí Khoa học Đại học Huế: Khoa học Tự nhiên, tập 128,

số 1A, tr.13-25, ISSN 1859-1388, DOI: jns.v128i1A.5055, (2019)

10.26459/hueuni-TÀI LIỆU THAM KHẢO

[1] A K Sum and S I Sandler (2002), “Ab initio pair potentials and phase equilibria predictions of halogenated compounds”, Fluid Phase Equilib., 199:5 – 13

[2] J H Dymond and E B Smith (1980), “The Virial Coefficients of

Pure Gases and Mixtures”, Clarendon Press, Oxford

[3] K Leonhard and U K Deiters (2002), “Monte Carlo simulations of

nitrogen using an ab initio potential, Mol Phys., 100:2571 – 2585 [4] Klamt (1998), “A COSMO and COSMO-RS”, In Encyclopedia of Computational Chemistry; Schleyer, P v R., Ed.; Chichester

[5] P E S Wormer (2005), “Second virial coefficients of asymmetric

top molecules”, J Phys Chem., 122:184301 – 184307

[6] R Stryjek; J H Vera (1986), “PRSV: An improved Peng–

Robinson equation of state for pure compounds and mixtures”, The Canadian Journal of Chemical Engineering, 64 (2): 323–333

[7] D R Lide (2000), “Handbook of Chemistry and Physics”, CRC Press, Raton, 85th edition

[8] U K Deiters, ThermoC project homepage: koeln.de/thermoc/start.php