Luận văn thạc sĩ xác định độ giàu của nhiên liệu uran nghèo và uran được làm giàu thấp bằng phương pháp phổ gamma

Để xác định các đặc trưng của nhiên liệu urani, có nhiều những phương pháp khác nhau được sử dụng như phân tích phá hủy mẫu, thường sử dụng các khối phổ kế hấp thụ nguyên tử, khối phổ

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

-

Pham Thị Nghĩa

XÁC ĐỊNH ĐỘ GIÀU CỦA NHIÊN LIỆU URAN NGHÈO VÀ URAN ĐƯỢC LÀM GIÀU TÁP BẰNG PHƯƠNG PHÁP PHỔ GAMMA

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC

Hà Nội - 2015

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

-

Pham Thị Nghĩa

XÁC ĐỊNH ĐỘ GIÀU CỦA NHIÊN LIỆU URAN NGHÈO VÀ URAN ĐƯỢC LÀM GIÀU TÁP BẰNG PHƯƠNG PHÁP PHỔ GAMMA

LỜI CẢM ƠN

Trước hết em xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới PGS.TS Bùi Văn Loát, các thầy

cô giáo tại Bộ môn Vật lý hạt nhân, Khoa Vật lý, Phòng Sau đại học - Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc Gia Hà Nội và các cán bộ Trung tâm Vậy lý hạt nhân - Viện Vật lý là người hướng dẫn khoa học đã giúp đỡ, chỉ bảo tận tình cho em trong quá trình học tập, nghiên cứu và hoàn thành bản luận văn này

Cuối cùng, em xin bày tỏ lòng biết ơn tới gia đình và bạn bè đã thường xuyên động viên, khuyến khích và dành mọi điều kiện có thể được để em hoàn thành luận văn này

Hà nội, ngày 02 tháng 11 năm 2014

Học viên

Phạm Thị Nghĩa

MỤC LỤC

MỞ ĐẦU 1

CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN VÀ CÁC PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH 3

1.1 Một số đặc trưng cơ bản của Urani 3

1.2 Nhiên liê ̣u uran đươ ̣c làm giàu và uran nghèo 10

1.2.1 Quá trình làm giàu Urani 10

1.2.2.Urani nghèo 11

1.3 Các phương pháp phân tích nhiên liệu hạt nhân Urani 12

1.3.1 Phương pháp phân tích phá hủy mẫu 12

1.3.2 Phương pháp phân tích không phá hủy mẫu (NDA) 14

1.3.3 Phương pháp phổ kế gamma và kỹ thuật chuẩn trong 15

CHƯƠNG 2 PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM 17

2.1 Xác định độ giàu của nhiên liệu hạt nhân thông qua tỉ số hoạt đô ̣ các đồng vi ̣ Uran 17

2.2 Xác định tỷ số hoạt độ phóng xạ theo phương pháp phổ gamma 18

2.2.1.Phương pháp xác định hàm lượng urani sử dụng phổ kế gamma 18

2.2.2 Mẫu phân tích và thiết bi ̣ đo phổ gamma của nhiên liê ̣u hạt nhân 19

2.3 Phương pháp chuẩn nô ̣i xác đi ̣nh tỷ số hoa ̣t đô ̣ 21

2.3.1 Phương pháp chuẩn nội hiê ̣u suất ghi xác đi ̣nh tỷ số hoạt độ 21

2.3.2 Xác định tỷ số hoạt độ dựa vào đặc trưng hiê ̣u suất ghi của Detector Planar 22

2.4 Một số hiê ̣u chỉnh nâng cao độ chính xác kết quả đo 24

Hiệu chỉnh chồng chập xung 24

CHƯƠNG 3 THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ 25

3.1 Xác định độ giàu đồng vị trong nhiên liệu Urani trong mẫu làm giàu cao dựa vào tính chất của hiê ̣u suất ghi Planar 25

3.2 Đánh giá sai số và kết quả thực nghiệm 36

TÀI LIỆU THAM KHẢO 38

DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT

HPGe - High purity Gemanium detector- Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết

detector - Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết dải rộng

FWHM - Full Width at Half Maximum, độ rộng nửa chiều cao của đỉnh, còn gọi

là độ phân giải năng lượng

EU – Enriched Uranium, Urani đã được làm giàu

DU – Depleted Uranium, Urani nghèo

Iγ - Gamma ray intensity, cường độ bức xạ tia gamma, còn được gọi là xác suất

phát xạ

ICPMS - Inductively coupled plasma mass spectrometry, khối phổ kế cảm ứng

Plasma

NDA – Non Destructive Analysis, phân tích không phá hủy mẫu

ADC – Analog to Digital Converter, bộ biến đổi tương tự số

MCA – Multichannel Analyzer, phân tích biên độ nhiều kênh

DANH MỤC HÌNH VẼ

Hình 1.1: Chuỗi phân rã 238 U - 206 Pb

Hình 1.2: Chuỗi phân rã 235 U - 207 Pb

Hình 2.1 Sơ đồ hê ̣ phổ kế gamma

Hình 2.2 Đường cong hiệu suất ghi của detectorHPGep planar phụ thuộc vào

năng lượng

Hình 3.1: Đồ thị mô tả sự phụ thuốc tốc độ đếm trên một đơn vị khối lượng mẫu

ứng với các đỉnh năng lượng 53,20 keV;

Hình 3.2: Đồ thị mô tả sự phụ thuốc tốc độ đếm trên một đơn vị khối lượng mẫu ứng với các đỉnh năng lượng 58,57 keV

Hình 3.3: Đồ thị mô tả sự phụ thuốc tốc độ đếm trên một đơn vị khối lượng mẫu ứng với các đỉnh năng lượng 63,29 keV

Hình 3.4: Phổ gamma U4.46 với thời gian đo là 106921 giây

Hình 3.5 Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng năng lượng thấp của phổ

gamma mẫu U4.46

Hình 3.6 Phổ gamma của 6 gam mẫu nhiên liê ̣u uran nghèo được đo trong

79932 s

Hình 3.7 Đường cong hiệu suất ghi của mẫu uran nghèo

DANH MỤC BẢNG BIỂU

Bảng 1.1: Chuỗi phân rã 238 U - 206 Pb

Bảng 1.2: Chuỗi phân rã 235 U - 207 Pb

Bảng 2.1: Các vạch phổ có thể được sử dụng để xác định tỉ lệ hoạt độ

Bảng 3.1 Kết quả xử lý phổ U 36 với khối lượng mẫu khác nhau

Bảng 3.2 Tốc độ đếm tính trên một đơn vị khối lượng với khối lượng mẫu khác

nhau

Bảng 3.3 Kết quả tính toán hê ̣ số K 0 tại các vạch gamma

Bảng 3.4 Kết quả xác định hàm lượng urani trong mẫu U4.46

Hình 3.5 Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng năng lượng thấp của phổ

gamma mẫu U4.46

Hình 3.6 Phổ gamma của 6 gam mẫu nhiên liê ̣u uran nghèo được đo trong

79932 s

MỞ ĐẦU

Nước ta đang tiến hành chuẩn bi ̣ cơ sở vâ ̣t chất và nhân lực để xây dựng nhà máy điện hạt nhân đầu tiên ở Ninh Thuận Nhiên liê ̣u uran được làm giàu chính là nhiên liệu cho lò phản ứng hạt nhân Để có thể sử du ̣ng có hiê ̣u quả , an toàn nhà máy điện hạt nhân tất cả các kiến thức liên quan tới cơ sở vật chất , cũng như hoa ̣t đô ̣ng của lò phản ứng cần phải được chuẩn bi ̣, kỹ lưỡng bài bản, nhất là yếu tố con người

Một trong những mục tiêu quan trọng nhất trong việc phát triển năng lượng hạt nhân ở một quốc gia chính là việc phát triển công nghệ nhiên liệu hạt nhân, tập trung vào việc đánh giá các đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân , xa hơn nữa là quá trình làm giàu nhiên liệu

Urani là một loại nhiên liệu quan trọng trong lĩnh vực năng lượng hạt nhân Các thông tin đầy đủ về loại vật liệu này luôn thực sự cần thiết Các số liệu

về thành phần, hàm lượng các đồng vị, các tạp chất hóa học, tuổi nhiên liệu, có

ý nghĩa quan trọng trong quá trình sử dụng cũng như công tác quản lý, an ninh,

an toàn hạt nhân

Để xác định các đặc trưng của nhiên liệu urani, có nhiều những phương pháp khác nhau được sử dụng như phân tích phá hủy mẫu, thường sử dụng các khối phổ kế hấp thụ nguyên tử, khối phổ kế cảm ứng plasma (ICP-MS), phổ kế anpha, và phương pháp không phá hủy mẫu (NDA) chủ yếu sử dụng phổ kế gamma độ phân giải năng lượng cao Mỗi phương pháp trên đều có những lợi thế

và mặt hạn chế riêng, bổ sung lẫn nhau Tùy thuộc vào mục đích và điều kiện nghiên cứu và đặc điểm của từng loại

Phương pháp xác định các đặc trưng của vật liệu hạt nhân sử dụng phổ kế gamma bán dẫn được ứng dụng phổ biến, với ưu điểm không cần phá mẫu, quy trình thực nghiệm không quá phức tạp,, tuy nhiên đòi hỏi kỹ năng phân tích xử lý

số liệu khá phức tạp và tinh tế

Luận văn với đề tài: “Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ kế gamma”

Mục tiêu của luận văn:

Về mă ̣t lý thuyết tìm hiểu các đă ̣c trưng của nhiên liê ̣u uran và phương pháp xác định độ giàu theo phương pháp phổ gamma kết hợp với chuẩn nội hiệu suất ghi

Về thực nghiê ̣m tìm hiểu ưu viê ̣t của phươn g pháp chuẩn n ội hiệu suất ghi, áp dụng đánh giá đô ̣ giàu của nhiên liê ̣u uran có đô ̣ giàu thấp Bố cục luâ ̣n văn, ngoài các phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo và phụ lục, luận văn được chia thành 3 chương sau:

Chương 1 trình bày tổng quan về các đặc trưng cơ bản của nhiên liệu hạt nhân và các phương pháp phân tích urani

Chương 2 trình bày phương pháp thực nghiệm phân tích hàm lượng urani

sử dụng phổ kế gamma kết hợp với các kỹ thuật chuẩn sử dụng đường cong hiệu suất ghi tương đối

Chương 3 trình bày kết quả xác định độ giàu của mẫu nhiên liệu uran đươ ̣c làm giàu cao dựa vào đă ̣c trưng hiê ̣u suất ghi của detector Planar không đổi trong vùng năng lượng từ 20 keV đến 100 keV và phương pháp chuẩn nô ̣i hiê ̣u suất ghi

CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN VÀ CÁC

PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH

1.1 Một số đặc trưng cơ bản của Urani

Dựa trên cơ sở sử dụng năng lượng được giải phóng sau phản ứng phân hạch của một số đồng vị nặng, qua quá trình chuyển hóa sẽ thu được điện năng phục vụ cho nhu cầu của con người Trong các nguyên tố hóa học, không phải đồng vị nặng nào cũng có thể được sử dụng để làm nhiên liệu hạt nhân Có những nguyên tố rất nặng nhưng lại không có cơ chế phân hạch tự phát và ngược lại, có những nguyên tố có khả năng phân hạch tự phát và giải phóng một lượng năng lượng rất lớn, nhưng hàm lượng trong tự nhiên lại quá thấp, dẫn đễn chi phí xử lý rất cao và đòi hỏi công nghệ rất phức tạp Urani và Thori là hai nguyên

tố phóng xạ được quan tâm một cách đặc biệt Hai nguyên tố này là những loại nhiên liệu quan trọng của ngành công nghiệp năng lượng hạt nhân Tuy nhiên, hiện nay Urani được lựa chọn là nhiên liệu hạt nhân lý tưởng để phục vụ con người Việc tìm hiểu, nghiên cứu, phân tích về nguyên tố urani là một điều hết sức cần thiết trong quá trình sử dụng và khai thác nhiên liệu hạt nhân

Đặc điểm hóa học, Urani là nguyên tố kim loại màu xám bạc, bị oxit hóa trong không khí tạo thành một lớp màu đen thuộc nhóm Actini, có số nguyên tử

là 92 trong bảng tuần hoàn, được kí hiệu là U Hiện nay người ta đã phát hiện được 23 đồng vị Urani khác, nhưng phổ biến nhất là các đồng vị 238U và 235U Tất

cả đồng vị của urani đều không bền và có tính phóng xạ yếu Urani tự nhiên có 3 đồng vị là: 234U (0.0055% ); 235U (0.720% ) và 238U ( 99.2745%) Urani có mặt trong tự nhiên với nồng độ thấp khoảng 10,4 % trong đất, đá và nước

Về đặc điểm phóng xạ, urani phân rã rất chậm phát ra các hạt anpha Chu

kỳ bán rã của 238U là khoảng 4.47 tỉ năm và của 235U là 704 triệu năm, do đó nó được sử dụng để xác định tuổi của Trái Đất

Hiện tại, các ứng dụng của urani chỉ dựa trên các tính chất hạt nhân của

nó 235U là đồng vị duy nhất, tồn tại trong tự nhiên, có khả năng phân hạch một cách tự phát 238U có thể phân hạch bằng nơtron nhanh, và có thể được chuyển

đổi thành Plutoni-239 (239Pu), một sản phẩm có thể tự phân hạch được trong lò phản ứng hạt nhân Đồng vị có khả năng tự phân hạch khác là 233U có thể được tạo ra từ Thori tự nhiên và cũng là vật liệu quan trong trong công nghệ hạt nhân Trong khi 238U có khả năng phân hạch tự phát thấp, bao gồm cả sự phân hạch bởi nơtron nhanh, thì 235U và đồng vị 233U có tiết diện hiệu dụng tự phân hạch cao hơn nhiều đối với các neutron chậm Khi nồng độ đủ lớn, các đồng vị này duy trì một chuỗi phản ứng hạt nhân ổn định Quá trình này tạo ra nhiệt trong các lò phản ứng hạt nhân

Trong lĩnh vực dân dụng, urani chủ yếu được dùng làm nhiên liệu cho các nhà máy điện hạt nhân Ngoài ra, urani còn được dùng làm chất nhuộm màu trong công nghệ sản xuất thủy tinh và xử lý hình ảnh

Chuỗi phân rã Urani tự nhiên:

235U và 238U đứng đầu hai chuỗi phân rã phóng xạ 235U - 207Pb và 238U -

206Pb Các chuỗi phân rã phóng xạ 235U - 207Pb, 238U - 206Pb được hệ thống trong các hình 1.1, 1.2 và bảng 1.1, 1.2

Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 235U có số khối được mô tả bằng biểu thức: A = 4n + 3, với n có giá trị biến đổi từ 51 đến 58

Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 238U có số khối được mô tả bằng biểu thức: A = 4n + 2, với n là số nguyên biến đổi từ 51 đến 59

Sự phân rã của các đồng vị phóng xạ tự nhiên phát ra các bức xạ alpha () , beta () và gamma () Năng lượng của bức xạ và chu kỳ bán rã đặc trưng cho đồng vị phóng xạ Trong ba loại bức xạ nói trên thì tia gamma được sử dụng nhiều nhất vào mục đích phân tích vì:

- Việc xác định năng lượng của tia gamma tương đối đơn giản và có thể đạt được độ chính xác cao

- Sự hấp thụ các tia gamma trong mẫu ít hơn so với sự hấp thụ các tia  và



- Trong trường hợp các tia gamma bị hấp thụ vẫn có thể hiệu chính được một cách chính xác

Ngày nay sự phát triển của kỹ thuật đetectơ bán dẫn (kể cả đetectơ tia X

và đêtectơ gamma) và kỹ thuật điện tử hạt nhân hiện đại đã góp phần quan trọng vào việc nâng cao chất lượng của phương pháp phân tích urani không phá mẫu dựa trên kỹ thuật đo bức xạ gamma tự nhiên.[1]

Hình 1.1: Chuỗi phân rã 238 U - 206 Pb

Hình 1.2: Chuỗi phân rã 235 U - 207 Pb

Bảng 1.1: Chuỗi phân rã 238 U - 206 Pb

Đồng

vị

Ký hiệu Kiểu phân rã Cường độ(%) và

Năng lượng (MeV) của bức xạ

75% 4,7 25%4,6 93% 4,8 7%4,6 5,5 6,0 0,7

23% 3,2 77% 1,7 7,7 0,03

4,47 x 109 năm 24,1 ngày 1,18 phút 2,44 x 105 năm 7,7 x 104 năm

1600 năm 2,3824 ngày 3,05 phút 26,8 phút 19,8 phút 1,64 x 104 giây 22,3 năm





Trạng thái bền

1,2 5,3

-

5,01 ngày 138,4 ngày

-

Bảng 1.2: Chuỗi phân rã 235 U - 207 Pb

Đồng

vị

Ký hiệu Kiểu phân rã Cường độ(%) và

Năng lượng (MeV) của bức xạ

An AcA

83% 5,0 16% 4,7 0,02

46% 6,1 54% 5,8 76% 5,7 24% 5,5 84% 6,7 16% 6,3 7,4

7,04 x 108 năm 25,6 giờ 3,25 x 104 năm 21,8 năm 18,72 ngày 11,4 ngày 3,96 giây 1,78 x 10 -3 giây

20% 0,5 80% 6,6 84% 6,6 16% 6,3 1,5

-

36,1 phút 2,13 phút 4,76 phút

-

Có thể nhận thấy rằng, các dãy phóng xạ đều bắt đầu từ các hạt nhân phân

rã α có chu kỳ rất lớn so với chu kỳ bán rã của các hạt nhân con cháu trong dãy Tuổi của các mẫu quặng thực tế rất lớn, cỡ tuổi của Trái Đất, lớn hơn rất nhiều chu kỳ bãn rã của các hạt nhân con, nên cả ba dãy phóng xạ cho đến nay đều xảy

ra hiện tượng cân bằng phóng xạ Khi hiện tượng cân bằng phóng xạ xảy ra, hoạt

độ phóng xạ của nguyên tố trong cùng một dãy đều bằng nhau Ta có phương trình cân bằng phóng xạ sau đây:

λ1N1 = λ2N2 = … = λiNi = … = λkNk (1.1) trong đó λi là hằng số phân rã của đồng vị phóng xạ thứ i (i = 1…k) trong dãy phóng xạ liên tiếp; Ni là số hạt nhân phóng xạ của đồng vị phóng xạ thứ i có trong mẫu; còn k là số đồng vị phóng xạ có trong dãy phóng xạ.[1]

Khi hiện tượng phóng xạ xảy ra, nếu biết hoạt độ phóng xạ của hạt nhân nào đó trong dãy sẽ suy ra hoạt độ phóng xạ của hạt nhân khác trong dãy đó và

do đó biết được hàm lượng của các nguyên tố trong dãy Điều này đồng nghĩa với việc đo được hoạt độ phóng xạ của một đồng vị bất kỳ nào trong dãy thì ta có thể suy ra hàm lượng của nguyên tố uran ở đầu dãy đó Thông thường thì đồng vị được chọn để xác định hàm lượng nguyên tố mẹ là các đồng vị phát ra bức xạ gamma có năng lượng thích hợp, cường độ lớn Các đồng vị phát ra gamma năng

lượng cao thường là các đồng vị nằm ở cuối dãy phóng xạ Đối với các bức xạ gamma năng lượng thấp, cường độ nhỏ vẫn có thể được sử dụng để xác định hàm lượng của đồng vị mẹ Trong cả ba dãy phóng xạ tự nhiên, các nguyên tố phóng

xạ ở đầu dãy khi phân rã phóng xạ thì hạt nhân con thường ở trạng thái cơ bản hoặc trạng thái kích thích thấp, do đó các bức xạ gamma do nguyên tố đầu dãy phát ra thường có năng lượng thấp và cường độ nhỏ

1.2 Nhiên liê ̣u uran đươ ̣c làm giàu và uran nghèo

1.2.1 Quá trình làm giàu Urani

Quá trình làm giàu bắt đầu từ những sản phẩm Urani công nghiệp, đó là các dạng oxit của Urani chứa các trạng thái oxi hóa từ thấp đến cao của Urani Trong đó có 2 dạng oxit phổ biến nhất, tồn tại ở thể rắn, ít hòa tan trong nước, tương đối bền trong nhiều điều kiện môi trường, đó là Triuran Octaoxit (U3O8) và Urani Điôxit (UO2) U3O8 là dạng oxit tự nhiên của Urani, khi đưa vào lò nung sẽ tạo ra các trạng thái oxi hóa cao hơn của Urani, còn UO2 chính là nguyên liệu để làm giàu Urani

Có nhiều phương pháp để làm giàu Urani như: tách đồng vị điện từ ,

khuyếch tán nhiệt, khuyến tán khí, khí động học, tách đồng vị Lade (Laser

Isotope Separation), trao đổi ion và hoá học, tách Plasma và khí ly tâm Trong đó

Ly tâm khí là phương pháp phổ biến hiện nay

Phương pháp ly tâm khí để tách đồng vị 235U ra khỏi 238U dựa trên sự khác nhau về khối lượng của 235U và 238U Lực ly tâm của các phân tử khí nhẹ và nặng hơn Sự tách riêng bằng phương pháp ly tâm được thực hiện trong các xy lanh quay Những phân tử nặng hơn bị gạt ra vùng ngoại biên của máy ly tâm và chuyển động xuống dưới dọc theo thành ngoài, còn cũng những phân tử ấy nhưng nhẹ hơn thì bị đẩy vào phần trung tâm hướng lên trên dọc theo trục của máy ly tâm Trong thực nghiệm 238U và 235U chỉ đạt được sự tách riêng hoàn toàn khi cho hỗn hợp khí đi qua máy liên tục hàng nghìn lần

Công đoạn tạo các phân tử hỗn hợp khí bắt đầu bằng quá trình Hydroflorua hóa các Urani dioxit để tạo ra các Urani tetraflorua (UF4) theo phương trình phản ứng sau:

UO2 + 4 HF → UF4 + 2 H2O (500°C, thu nhiệt) (1.2) Tiếp tục florua hóa các Urani tetraflorua ở nhiệt độ cao sẽ tạo ra các Uranium Hexaflorua hay gọi tắt là Halua (UF6):

UF6 là chất kết tủa màu trắng, có áp suất hơi và hoạt tính cao nên dễ dàng bay hơi ngay cả ở nhiệt độ phòng, và đây cũng là hợp chất dễ bay hơi nhất của Urani Hỗn hợp này sau đó sẽ được đưa vào hàng nghìn xilanh quay vận tốc cao

để chia tách và làm giàu theo các mức độ, tùy vào mục đích sử dụng khác nhau

1.2.2.Urani nghèo

Urani nghèo (Depleted Uranium, viết tắt là DU) để chỉ loại Urani có hàm lượng đồng vị 235U thấp Trong kỹ thuật hạt nhân người ta dùng Urani thiên nhiên (chứa 0.71 % đồng bị 235U) để làm giàu đồng vị này lên mức 3.2% hay 3.6% , được gọi chung là Urani đã làm giàu (Enriched Uranium) Quá trình tạo ra Urani làm giàu đồng thời sinh ra một sản phẩm phụ, cũng có thể xem là phế liệu,

là DU chỉ còn chứa 0.2 - 0.3 % 235U Với công nghệ hiện nay từ 8.05 tấn Urani thiên nhiên chứa 0.72 % 235U, người ta sản xuất được 1 tấn Urani làm giàu (chứa 3.6 % 235U) đồng thời tạo ra 7.05 tấn DU (chứa 0.3 % 235U) Như vậy, khái niệm giàu hay nghèo ở đây có nghĩa là nhiều hay ít 235U hơn so với Urani thiên nhiên

Ngoài ra, các DU còn có thể là sản phẩm sau phân hạch của lò phản ứng, hàm lượng rất đáng kể do hầu hết các 235U đều đã phân hạch, nên trong lượng

“sỉ” đưa ra không còn 235U nữa Một phần nhỏ các 238U cũng phân hạch trong quá trình thu neutron nhanh, nhưng không đáng kể, vì thế có thể coi sản phẩm của lò phản ứng cũng là hỗn hợp Urani nghèo

Như vậy đối với các nước công nghiệp hạt nhân phát triển cao thì việc xử

lý rác thải càng có nhiều khó khăn Vì thế họ luôn tìm cách ứng dụng vào các

mục đích khác, đặc biệt là trong quân sự Do mật độ của Urani lớn hơn Chì cỡ 70%, đồng thời lại là nguyên tố có khối lượng nặng thứ 2 trong các nguyên tố tự nhiên nên hệ số bắt phóng xạ rất cao, đồng thời tính phóng xạ của Urani lại rất yếu, vậy nên sử dụng DU để che chắn rất hiệu quả (có thể dùng thay thế cho Pb) Tuy nhiên đây chỉ là ứng dụng đối với DU là sản phẩm sau quá trình làm giàu chứ không phải ứng dụng của DU sau phản ứng phân hạch trong lò hạt nhân Do các đặc thù như mật độ, trọng lượng lớn, độ cứng cao, động năng di chuyển lớn

và tính dễ bốc cháy, phát nổ của hỗn hợp DU,…

Do tuổi của nhiên liệu lớn nhất cũng không vượt quá 80 năm, tức là vẫn quá nhỏ so với chu kỳ bán rã của 238U(4,47 x 109 năm), cho nên trong thời gian sống của thanh nhiên liệu, ta coi số hạt nhân 238U phân rã thành 234U là không đáng kể so với lượng 234U có sẵn trong thanh nhiên liệu Do đó trong thanh nhiên liệu, ta chỉ coi các đồng vị phóng xạ đứng sau 234U đều do 234U làm giàu phân rã

về Vì vậy, đối với thanh nhiên liệu chưa qua sử dụng, ta coi trong thanh nhiên liệu có 3 dãy phóng xạ, là các dãy: 234U, 235U và 238U Dãy 238U được coi gồm

có 4 đồng vị phóng xạ ban đầu trong bảng 1.1 Dãy 234U bao gồm các đồng vị còn lại trong bảng 1.1 bắt đầu từ 234U Dãy phóng xạ 235U đã được đưa ra trong bảng 1.2

Ngoài ra, đối với thanh nhiên liệu tái sử dụng, sẽ có một lượng 235U hấp thụ 1 nơtron sinh ra 236U Sau đó 236U phân rã  tạo ra 232Th 232Th chuyển về 232U theo chuỗi phương trình sau:

n U n

U Pa

Th Th

92

233 92

233 91

233 90

232

(1.4)

1.3 Các phương pháp phân tích nhiên liệu hạt nhân Urani

1.3.1 Phương pháp phân tích phá hủy mẫu

Phương pháp xác định hàm lượng có tính chính xác và độ tin cậy khá cao, tuy nhiên việc xử lý mẫu bắt buộc phải phá hủy, nghiền mịn mẫu đo thì mới có thể áp dụng được Các công đoạn trong quá trình đo đạc xác định thường phức tạp dẫn đến các chi phí phát sinh khá lớn

Trong các phương pháp phân tích có phá hủy mẫu, phải kể đến 4 phương pháp phổ biến nhất là đo bức xạ alpha, sử dụng khối phổ kế, phân tích sắc ký, và

đo bức xạ gamma trong ống khí ly tâm UF6.[5]

Đo bức xạ alpha:

Trong tất cả các phương pháp phân tích nhiên liệu hạt nhân có phá hủy mẫu thì phương pháp do bức xạ alpha là cơ bản nhất Ta đã biết rằng các đồng vị Urani đều là đồng vị không bền, hoạt độ phóng xạ thấp và đều phát ra tia alpha (α) nhưng có các mức năng lượng đặc trưng khác nhau Việc nghiền nhỏ hỗn hợp Urani và đưa vào thiết bị đo trực tiếp alpha, đếm và tính tỉ số hoạt độ và tỉ số khối lượng sẽ xác định được hàm lượng và độ giàu của mẫu nhiên liệu cần đo

Phương pháp này không đòi hỏi công nghệ cao, việc che chắn giảm phông cũng đơn giản, dễ dàng , tính toán và xử lý số liệu không phức tạp nhưng bắt buộc phải nghiền mẫu mới có thể cho ra số liệu chính xác được Về nguyên tắc thì có thể đo trực tiếp nguyên mẫu nhưng số liệu sẽ rất ít và thiếu chính xác (do chính vỏ bên ngoài đã đóng vai trò lớp che chắn hầu hết tia alpha), đồng thời cần phải hiệu chỉnh hệ số hấp thụ, bắt alpha cũng như hệ số phân bố cho phù hợp với thực tế mẫu đo Càng nhiều hệ số hiệu chỉnh thì số liệu càng sai khác so với thực

này là một từ trường đều, có nhiệm vụ bẻ cong đường đi của các ion Ứng với mỗi khối lượng của ion (khối lượng đồng vị) sẽ có 1 quỹ đạo riêng Sau khi đi qua bộ phận phân tích sẽ đến với các kênh đo (các điện cực cảm ứng) của bộ phận đo, tạo ra 1 xung điện tương ứng, từ đây số các ion với mỗi khối lượng khác nhau sẽ được đếm trên mỗi kênh ra Biết được số đếm ứng với mỗi mức khối lượng trên khối phổ kế, ta sẽ tính được hàm lượng chính xác của mỗi nguyên tố trong mẫu đo

1.3.2 Phương pháp phân tích không phá hủy mẫu (NDA)

Phương pháp phân tích urani không phá hủy mẫu chủ yếu sử dụng phổ kế gamma HPGe, đây phương pháp đo nhanh, trực tiếp trên nguyên mẫu, dựa trên các tính chất đặc trưng của các đồng vị, qua xử lý và hiệu chỉnh để đưa ra kết quả đánh giá độ giàu của mẫu nhiên liệu Trong các phương pháp đo không phá hủy mẫu,

có ba kỹ thuật được ứng dụng rộng rãi, đó là: đo đỉnh gamma 186 keV, phân tích

kích hoạt nơtron và phương pháp tỉ lệ chuẩn trong

Sự phân rã của các đồng vị phóng xạ tự nhiên phát ra các bức xạ alpha (), beta () và gamma () Năng lượng của bức xạ và chu kỳ bán rã đặc trưng cho đồng vị phóng xạ Trong ba loại bức xạ nói trên thì tia gamma được sử dụng nhiều nhất vào mục đích phân tích vì:

- Việc xác định năng lượng của tia gamma tương đối đơn giản và có thể đạt được độ chính xác cao

- Sự hấp thụ các tia gamma trong mẫu ít hơn so với sự hấp thụ các tia  và 

- Trong trường hợp các tia gamma bị hấp thụ vẫn có thể hiệu chính được một cách chính xác

Ngày nay sự phát triển của kỹ thuật đetectơ bán dẫn và kỹ thuật điện tử hạt nhân hiện đại đã góp phần quan trọng vào việc nâng cao chất lượng của phương pháp phân tích urani, thori dựa trên kỹ thuật đo bức xạ gamma tự nhiên

Do đặc thù của urani và thori là có thể cân bằng hoặc không cân bằng với

các sản phẩm phân rã phóng xạ, nên trong phân tích thường đề cập tới cả hai trường hợp này

Nếu có sự cân bằng phóng xạ giữa urani và các sản phẩm phân rã ở trong cùng một chuỗi thì hàm lượng của urani có thể xác định thông qua cường độ của những tia gamma có thể ghi đo được một cách chính xác, ví dụ như tia 1,76 MeV của 214Bi

Đối với urani không cân bằng phóng xạ có thể xác định hàm lượng dựa trên các tia gamma 63 keV của 234Th và 1001,2 keV của 234Pa là các sản phẩm phân rã phóng xạ trực tiếp của 238U sử dụng phổ kế gamma bán dẫn Hai đồng vị phóng xạ 234Th và 234Pa luôn luôn được coi là cân bằng phóng xạ với 238U Ngoài

ra còn có thể lựa chọn tia gamma 185,72 keV của 235U để phân tích urani

1.3.3 Phương pháp phổ kế gamma và kỹ thuật chuẩn trong

Dựa vào đặc điểm bức xạ gamma có khả năng đâm xuyên lớn và dựa vào đặc điểm dãy phóng xạ Uran, phòng thí nghiệm Vật lý hạt nhân của Viện Khoa học Đồng vị phóng xạ Hungary đã đưa vào ứng dụng và phát triển lý thuyết về phương pháp dựa vào phổ kế gamma để xác định các đặc trưng của nhiên liệu Uran nói riêng và của các dạng vật liệu hạt nhân nói chung [7,8] Tới năm 2009

TS Nguyễn Công Tâm, Viện Khoa học Đồng vị phóng xạ Hungary, đề xuất thêm phương pháp ứng dụng tỉ số chuẩn trong để xác định thêm tuổi của thanh nhiên liệu hạt nhân Lý thuyết này đã được Bộ môn Vật lý Hạt nhân, Đại học Khoa Học Tự nhiên Hà Nội triển khai, ứng dụng vào thực tế và cho ra kết quả đo

đạc với độ chính xác cao

Nguyên lý chủ yếu của phương pháp này chính là dựa vào đặc điểm về sự cân bằng phóng xạ trong các dãy các đồng vị phóng xạ tự nhiên của các họ Uran, lập nên đường cong hiệu suất ghi của thiết bị cho từng vùng năng lượng cụ thể, lựa chọn ra các đỉnh năng lượng đặc trưng, thông qua diện tích các đỉnh năng lượng đó tính toán ra tỉ số hoạt độ cũng như tỉ lệ về khối lượng của các đồng vị

có trong mẫu đo Kết quả cho ra sẽ là các đặc trưng về thanh nhiên liệu như

thành phần đồng vị, cấu trúc hóa học, độ giàu 235U, với độ chính xác tương đương với các phương pháp đo phổ alpha hay khối phổ kế

Cho đến nay, tại Bộ môn Vật lý hạt nhân, trường Đại học Khoa Học Tự nhiên Hà Nội đã có một số khóa luận tốt nghiệp và luận văn cao học xác định các đặc trưng của thanh nhiên liệu bằng phương pháp phổ gamma, Trong bài luận văn này tiến hành đánh giá bằng thực nghiê ̣m ưu điểm của phương pháp chuẩn

nô ̣i và ứng du ̣ng để xác định hàm lượng 235U trong một số mẫu nhiên liệu hạt nhân