- Sử dụng các phương pháp đã nghiên cứu để xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên có trong một số VLXD điển hình thường được sử dụng tại CHDCND Lào như: xi [r]
Trang 1HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ
SONEXAY XAYHEUNGSY
PHÓNG XẠ TƯ NHIÊN TRONG MỘT SỐ VẬT LIỆU XÂY DỰNG PHỔ BIẾN TẠI CỘNG HÒA DÂN CHỦ NHÂN DÂN LÀO
LUẬN ÁN TIẾN SĨ KHOA HỌC VẬT CHẤT
HÀ NỘI - 2019
CÔNG NGHỆ VIỆT NAM
Trang 2BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ
CÔNG NGHỆ VIỆT NAM
HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ
SONEXAY XAYHEUNGSY
PHÓNG XẠ TỰ NHIÊN TRONG MỘT SỐ VẬT LIỆU XÂY DỰNG PHỔ BIẾN TẠI CỘNG HÒA DÂN CHỦ NHÂN DÂN LÀO
Chuyên ngành : Vật lý nguyên tử và hạt nhân
LUẬN ÁN TIẾN SĨ KHOA HỌC VẬT CHẤT
NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: GS TS LÊ HỒNG KHIÊM
HÀ NỘI - 2019
Trang 3LỜI CAM ĐOAN
Tôi xin cam đoan:
Đây là công trình nghiên cứu của riêng tôi
Các số liệu và kết quả thu được trong luận án là hoàn toàn trung thực và chưa được công bố trong bất kì công trình nào khác
Tác giả luận án Sonexay Xayheungsy
Trang 4LỜI CẢM ƠN
Để hoàn thành được chương trình tiến sĩ và viết luận tôi đã nhận được sự quan tâm giúp đỡ tận tình của các tổ chức, cá nhân
Lời đầu tiên, tôi xin được bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới Thầy hướng dẫn khoa học GS TS Lê Hồng Khiêm về sự hướng dẫn, giúp đỡ và chỉ bảo tận tình cho tôi trong suốt quá trình học tập, làm việc và thực hiện luận án
Tôi xin chân thành cảm ơn lãnh đạo Viện Vật lý, Học viện khoa học và công nghệ đã tạo mọi điều kiện thuận lợi cho tôi trong quá trình học tập, nghiên cứu và hoàn thành luận án
Tôi xin cảm ơn các cán bộ trung tâm vật lý hạt nhân, Viện vật lý đã luôn tạo điều kiện tốt để tôi có thể thực hiện việc nghiên cứu khoa học phục vụ cho luận án này
Tôi xin chân thành cảm ơn Bộ Giáo dục và Thể thao Lào, Đại sứ quán nước CHDCND Lào tại Việt Nam, Ban Giám hiệu trường Trường Đại học Quốc gia Lào
đã tạo mọi điều kiện thuận lợi giúp đỡ tôi trong suốt thời gian học tập nghiên cứu
Cuối cùng tôi xin bảy tỏ lòng biết ơn gia đình, bạn bè, đồng nghiệp đã động viên, giúp đỡ, trong suốt thời gian học tập, nghiên cứu và hoàn thành luận án này
Hà Nội, ngày 16 tháng năm 2018
Tác giả luận án
Sonexay Xayheungsy
Trang 5MỤC LỤC
Trang
Trang phụ bìa
Lời cam đoan
Lời cảm ơn
Mục lục
Danh mục các ký hiệu, các chữ viết tắt
Danh mục các bảng
Danh mục các hình ảnh
MỞ ĐẦU 1
CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN VỀ CÁC ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ CÓ TRONG VẬT LIỆU XÂY DỰNG 6
1.1 Nguồn gốc của các đồng vị phóng xạ có trong VLXD 6
1.1.1 Các chuỗi phóng xạ tự nhiên 6
1.1.2 Hiện tượng thất thoát radon 11
1.1.3 Xáo trộn tự nhiên của các chuỗi phân rã 12
1.2 Ảnh hưởng của phóng xạ có trong các VLXD đến sức khỏe của con người 12
1.3 Hiện trạng nghiên cứu về phóng xạ trong VLXD trên thế giới 16
1.4 Hiện trạng nghiên cứu phóng xạ trong các vật liệu xây dựng tại CHDCND Lào 19
CHƯƠNG 2 PHỔ KẾ GAMMA SỬ DỤNG CÁC DETECTOR BÁN DẪN HPGe VÀ NHẤP NHÁY NaI(Tl) 20
2.1.Cơ sở vật lý ghi nhận bức xạ gamma bằng các detector nhấp nháy và bán dẫn 20
2.1.1 Những đặc điểm chung về tương tác của bức xạ gamma với vật chất 20
2.1.2 Hiệu ứng quang điện 23
2.1.3 Tán xạ Compton 25
2.1.4 Hiệu ứng tạo cặp electron-positron 27
2.1.5 Hấp thụ gamma trong vật chất 29
2.2 Cấu trúc và nguyên lý làm việc của phổ kế gamma dùng detector nhấp nháy và bán dẫn 32
2.3 Detector bán dẫn và cấu trúc của phổ gamma đo bằng detector bán dẫn 34
2.3.1 Nguyên lý hoạt động của detector bán dẫn 34
Trang 62.3.2 Cấu hình của detector HPGe 37
2.3.3 Phổ năng lượng của bức xạ gamma đo bằng detector bán dẫn HPGe 38
2.4 Detector nhấp nháy NaI(Tl) và cấu trúc của phổ gamma đo bằng detector nhấp NaI (Tl) 41
2.4.1 Cấu tạo của detector nhấp nháy NaI(Tl) 41
2.4.2 Phổ năng lượng gamma đo bằng detector nhấp nháy NaI(Tl) 43
CHƯƠNG 3 PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM 48
3.1 Các khu vực lấy mẫu 48
3.1.1 Thu thập các mẫu xi măng 48
3.1.2 Thu thập các mẫu đất 51
3.1.3 Thu thập các mẫu cát 53
3.1.4 Thu thập các mẫu gạch 57
3.2 Xử lý và chuẩn bị các mẫu để phân tích 57
3.3 Các mẫu chuẩn 59
3.4 Phương pháp xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên dùng phổ kế gamma với detector nhấp nháy NaI(Tl) 60
3.5 Phương pháp xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên dùng phổ kế gamma với detector bán dẫn siêu tinh khiết HPGe 67
3.5.1 Phân tích số liệu khi dùng phương pháp tuyệt đối để xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên 67
3.5.2 Xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên bằng phương pháp tương đối 71
3.6 Đánh giá mức độ nguy hiểm của phóng xạ tự nhiên trong các mẫu VLXD 72
3.6.1 Hoạt độ tương đương radium 72
3.6.2 Các chỉ số nguy hiểm do chiếu xạ ngoài và chiếu xạ trong 73
3.6.3 Suất liều hấp thụ ở độ cao 1m 73
3.6.4 Liều hiệu dụng hàng năm 73
CHƯƠNG 4 CÁC KẾT QUẢ THỰC NGHIỆM VÀ THẢO LUẬN 74
4.1 Chuẩn năng lượng 74
4.2 Xây dựng đường cong hiệu suất ghi của detector HPGe 75
4.3 Xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong các mẫu VLXD bằng phổ kế gamma dùng detector bán dẫn HPGe 78
Trang 74.4 Hoạt độ phóng xạ riêng trong VLXD 79
4.4.1 Kết quả phân tích hoạt độ phóng xạ riêng cho các mẫu xi măng đo bằng phổ kế gamma dùng detector bán dẫn HPGe 80
4.4.2 Xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong các mẫu xi măng bằng phổ kế gamma dùng detector nhấp nháy NaI(Tl) 83
4.4.3 Kết quả phân tích hoạt độ phóng xạ riêng cho các mẫu đất đo bằng phổ kế gamma dùng detector bán dẫn HPGe 85
4.4.4 Kết quả phân tích hoạt độ phóng xạ riêng cho các mẫu cát đo bằng phổ kế gamma dùng detector bán dẫn HPGe 87
4.4.5 Kết quả phân tích hoạt độ phóng xạ riêng cho các mẫu gạch đo bằng phổ kế gamma dùng detector bán dẫn HPGe 88
4.5 Đánh giá các đại lượng liên quan đến liều lượng học bức xạ trong các VLXD của CHDCND Lào 89
4.5.1 Mức độ nguy hiểm về phương diện phóng xạ của xi măng sản xuất tại CHDCND Lào 89
4.5.2 Mức độ nguy hiểm về phương diện phóng xạ của đất dùng để sản xuất VLXD tại CHDCND Lào 91
4.5.3 Mức độ nguy hiểm về phương diện phóng xạ của cát xây dựng tại CHDCND Lào 93
4.5.4 Mức độ nguy hiểm về phương diện phóng xạ của ghạch xây dựng tại CHDCND Lào 94
KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 99
DANH MỤC CÔNG TRÌNH CỦA TÁC GIẢ 102
TÀI LIỆU THAM KHẢO 103
PHỤ LỤC 112
Trang 8DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CÁC CHỮ VIẾT TẮT
ADC Bộ biến đổi tương tự số Analog-to- Digital converter
AEDE Tương đương liều hiệu dụng năm AnnualEffective Dose quivalent
CHDCND Lao Cộng hoà Dân chủ Nhân dân Lào
DNA Axit deoxyribonucleic Deoxyribonucleic acid
D R Xuất liều hấp thụ ở độ cao 1m Gamma Dose Rate
FWHM Độ rộng tại nửa chiều cao cực đại Full width at half Maximum GPS Hệ thống định vị toàn cầu Global Position System
Hex Chỉ số nguy hiểm do chiếu ngoại External Hazard Index
Hin Chỉ số nguy hiểm do chiếu trong Internal Hazard Index HPGe Germanium siêu tinh khiết High Pure Germanium
IAEA Cơ quan năng lượng nguyên tử
quốc tế
International Atomic energy Agency
UNSCEAR
Hội đồng tư vấn khoa học của Liên Hiệp Quốc về ảnh hưởng của bứcxạ nguyên tử
United Nations Scientific Committee
on the Effects of AtomicRadiation
VLXD Vật liệu xây dựng
Trang 9DANH MỤC CÁC BẢNG
Bảng 1.1 Phóng xạ tự nhiên trong xi măng Portland ở một số nước 16
Bảng 1.2 Phóng xạ tự nhiên trong một số loại VLXD khác bao gồm gạch, đất và cát ở một số nước 17
Bảng 1.3 Hoạt độ phóng xạ của một số vật liệu ở Hà Nội 18
Bảng 3.1 Thông tin về địa điểm lấy mẫu ở 4 nhà máy xi măng 49
Bảng 3.2 Vi trí lấy đất và cát Sông NamNgeum Tại Huyện Thoulakhom 52
Bảng 3.3 Vị trí lấy cát Sông Mê Kông Tại thủ đô Viêng Chăn 55
Bảng 3.4 Thông tin của các mẫu chuẩn IAEA được sử dụng để xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong các mẫu phân tích 60
Bảng 3.5 Cửa sổ năng lượng trong phổ gamma dùng để phân tích các đồng vị phóng xạ tự nhiên 61
Bảng 3.6 Giá trị của các hệ số chuẩn xác định từ các phổ chuẩn của IAEA 64
Bảng 3.7 Ước lượng sai số của phương pháp đo tuyệt đối 69
Bảng 4.1 Hiệu suất ghi tại một số định năng lượng xác định của nguồn IAEA-RGU-176 Bảng 4.2 Giá trị và sai số chuẩn của các hệ số A0, A1, A2, A3, A4, A5 78
Bảng 4.3 Tên của các công ty sản xuất xi măng tại CHDCND Lào, loại xi măng, ký hiệu mẫu và số mẫu đã lấy tương ứng 80
Bảng 4.4 Hoạt độ phóng xạ riêng trung bình của các mẫu xi măng đo bằng phổ kế gamma dùng detector bán dẫn HPGe 81
Bảng 4.5 Hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong xi măng của một số nước trên thế giới 82
Bảng 4.6 Hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong các mẫu xi măng đo bằng phổ kế gamma dùng detector nhấp nháy NaI(Tl) và phân tích tự động bằng phần mềm XIMANG 85
Bảng 4.7 Hoạt độ phóng xạ riêng trung bình của các mẫu đất 86
Báng 4.8 Hoạt độ phóng xạ riêng trung bình của các mẫu cát tại Sông Mê Kông và Nam Ngeum của Lào 87
Bảng 4.9 Hoạt độ phóng xạ riêng của các mẫu gạch tại CHDCND Lào 89
Bảng 4.10 Mức độ nguy hiểm trong mẫu xi măng sản xuất tại CHDCND Lào 90
Bảng 4.11 Mức độ nguy hiểm trong mẫu đất tại Huyện Thoulakhom, Tỉnh Viêng Chăn, CHDCND Lào 92
Trang 10Bảng 4.12 Các mức độ huy hiểm trong các mẫu cát tại Sông Mê Kông và Nam
Ngeum của Lào 94 Bảng 4.13 Mức độ huy hiểm trong mẫu gạch sản xuất tại CHDCND Lào 95 Bảng 4.14 Hoạt độ phóng xạ riêng của một số VLXD tại CHDCND Lào 95 Bảng 4.15 Giá trị trung bình của các đại lượng liên quan đến liều lượng học bức xạ
trong VLXD của CHDCND Lào 96
Trang 11DANH MỤC CÁC HÌNH ẢNH
Hình 1.1 Chuỗi phân rã của đồng vị 238U Những đồng vị được gạch dưới là các đồng vị
có thể đo được bằng phổ kế gamma 8
Hình 1.2: Chuỗi phân rã của 235U Chỉ có gamma do đồng vị 235U phát ra là có thể đo được bằng phổ kế gamma 10
Hình 1.3: Chuỗi phân rã của 232Th Các đồng vị có gạch dưới có thể đo bằng phổ kế gamma 11
Hình 2.1: Sơ đồ minh họa hiệu ứng quang điện 23
Hình 2.2: Sơ đồ mô tả hiệu ứng tán xạ Compton trên electron tự do 25
Hình 2.3: Minh họa hiệu ứng tạo cặp electron-positron 27
Hình 2.4: Tiết diện tương tác của bức xạ gamma với nguyên tố chì (Pb) 30
Hình 2.5: Sơ đồ nguyên tắc của hệ phổ kế gamma 33
Hình 2.6 Hệ phổ kế gamma của Viện Vật lý 34
Hình 2.7 Cấu trúc năng lượng của electron trong mạng nguyên tử của chất bán dẫn Vùng hóa trị được lấp đầy, trong khi vùng dẫn trống 34
Hình 2.8 Cấu trúc vùng năng lượng trong các vật liệu 35
Hình 2.9 Vùng năng lượng của bán dẫn loại p và loại n 36
Hình 2.10 Các cấu hình khác nhau của detector bán dẫn đồng trục hình trụ HPGe 37
Hình 2.11: Ảnh chụp của detector bán dẫn HPGe 38
Hình 2.12 Minh họa các thành phần đóng góp vào hàm hưởng ứng của detector Ge khi đo bức xạ gamma đơn năng có năng lượng 40
Hình 2.13 Phổ đo thực nghiệm bằng detector bán dẫn siêu tinh khiết HPGe của các đồng vị phóng xạ 137Cs và 60Co 40
Hình 2.14 Phổ đo bằng detector bán dẫn siêu tinh khiết HPGe của nguồn đồng vị 152Eu 41 Hình 2.15 Cấu tạo nguyên lý của detector nhấp nháy (hình vẽ trên) và cấu tạo của ống nhân quang điện 42
Hình 2.16 Các kiểu tương tác của gamma với vật chất detector và các thành phần phổ tương ứng 44
Hình 2.17 Phổ gamma của nguồn 137Cs và 60Co đo được bằng detecor nhấp nháy NaI(Tl) với kích thước 3”x3” 45
Hình 3.1 Vị trí trên bản đồ của các nhà máy xi măng tại CHDCND Lào mà chúng tôi đã lấy mẫu để phân tích 48
Hình 3.2 Bản đồ vị trí lấy mẫu đất cát và tại Huyện Thoulakhom thuộc tỉnh Viêng Chăn 51
Hình 3.3 Bản đồ các vị trí lấy mẫu cát bên bờ sông Mê Kông tại khu vực thủ đô Viêng Chăn 53
Trang 12Hình 3.4 Ảnh chụp các bãi cát Sông Mê Kông khu vực thủ đô Viêng Chăn 54
Hình 3.5 Bờ bãi cát Sông Nam Nguem khu vực Huyện Thoulakhom, Tỉnh Viêng chăn 54
Hình 3.6 Khung hình vuông có chiều dài mỗi cạnh 100 cm 56
Hình 3.6 Sơ đồ quy trình xử lý mẫu 57
Hình 3.7 Cối, chày và rây 0,2 mm để nghiền và sàng mẫu 58
Hình 3.8 Ảnh chụp các mẫu xi măng đã được chế tạo dùng để đo hoạt độ của các nguyên tố phóng xạ tự nhiên 58
Hình 3.9 Ảnh chụp các mẫu chuẩn phóng xạ tự nhiên của Cơ quan Năng lượng Nguyên tử Quốc tế IAEA: RGU-1, RGTh-1 và RGK-1 59
Hình 3.10 Ảnh chụp hệ phổ kế gamma dùng detector NaI(Tl) tại Trung tâm hạt nhân, Viện vật lý 61
Hình 3.11 (a) Phổ phông đo trong thời gian 52700 giây (b) Phổ chuẩn IAEA RGU-1 đo trong thời gian 13942 giây (c) Phổ chuẩn IAEA RGTh-1 đo trong thời gian giây 18190 giây.(d) Phổ chuẩn IAEA RGK-1 đo trong thời gian 17215 giây 61
Hình 3.12 Lưu đồ thuật toán xác định tự động hàm lượng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong các mẫu xi măng bằng phổ kế gamma dùng detector NaI(Tl) 66
Hình 4.1 Phổ và chuẩn năng lượng của phổ kế gamma 75
Hình 4.2 Đường cong hiệu suất ghi của detector dùng mẫu IAEA-RGU-1 78
Hình 4.3 Phổ của mẫu xi măng 1K1 đo bằng detector nhấp nháy NaI(Tl) được vẽ và tự động xác định hoạt độ phóng xạ riêng bằng phần mềm XIMANG do chúng tôi tự viết 84
Hình 4.4 Hoạt độ phóng xạ riêng trong VLXD tại CHDCND Lào 97
Hình 4.5 Hoạt độ phóng xạ riêng của Raeqcủa một số VLXD tại CHDCND Lào 98
Hình 4.6 Liều chiếu trong hàng năm của một số VLXD tại CHDCND Lào 98
Hình 4.7 Chỉ số nguy hại chiếu ngoài và trong của một số VLXD tại CHDCND Lào 98
Trang 13MỞ ĐẦU
Trái đất của chúng ta chứa nhiều loại đồng vị phóng xạ, đa số chúng được tạo ra ngay từ khi Trái đất mới được hình thành Người ta thấy rằng trong tự nhiên
có thể có 92 nguyên tố Các nguyên tố từ 93 trở đi là nhân tạo Các đồng vị phóng
xạ có trong trái đất bao gồm: các đồng vị phóng xạ nguyên thủy được tạo ra cùng với sự hình thành của trái đất và một số đồng vị phóng xạ khác được hình thành do tương tác của các tia vũ trụ với vật chất trên trái đất Ngoài ra còn có các đồng vị phóng xạ nhân tạo do chính con người tạo ra Các đồng vị phóng xạ được hình thành do hai nguồn gốc đầu được gọi là các đồng vị phóng xạ tự nhiên Các đồng vị phóng xạ do con người tạo ra được gọi là các đồng vị phóng xạ nhân tạo Các đồng
vị phóng xạ tự nhiên phổ biến nhất trong vỏ trái đất bao gồm các đồng vị 238U, 235U,
232Th và các sản phẩm trong các chuỗi phân rã của chúng Ngoài ra, đồng vị 40K cũng luôn tồn tại trong tự nhiên với hàm lượng khá cao
Các đồng vị phóng xạ nhân tạo được hình thành bởi các hoạt động khác nhau của con người trong đời sống hàng ngày Có thể kể ra một số hoạt động đặc biệt của con người sinh ra các đồng vị phóng xạ nhân tạo Đó là các vụ thử vũ khí hạt nhân, các quá trình xử lý nhiên liệu, hoạt động của các lò phản ứng hạt nhân, các sự cố hạt nhân…Những hoạt động này có thể phát tán ra môi trường một lượng rất lớn các đồng vị phóng xạ Ngoài ra, còn có rất nhiều hoạt động thường ngày khác của đời sống xã hội cũng sinh ra các đồng vị phóng xạ Có thể kể tên một số hoạt động này như: việc khai thác mỏ, các hoạt động công nghiệp, việc đốt cháy than trong các nhà máy nhiệt điện…
Rất nhiều nghiên cứu đã khẳng định sự hiện diện của các đồng vị phóng xạ
tự nhiên và cả nhân tạo ở khắp mọi nơi trên trái đất trong các môi trường khác nhau như đất, nước, không khí…Các đồng vị phóng xạ luôn phát ra các bức xạ khác nhau như alpha, beta và gamma Các bức xạ này tạo thành một nền phóng xạ trong môi trường Phụ thuộc vào nhiều yếu tố, độ lớn của nền phóng xạ môi trường này khác nhau ở từng khu vực khác nhau Các đồng vị phóng xạ có thể thâm nhập vào cơ thể con người thông qua nhiều con đường, phổ biến hơn cả là qua việc hít thở và ăn uống Khi đó, các đồng vị này sẽ là nguồn chiếu trong gây nguy hiểm cho sức khỏe của con người