Nghiên cứu sự vận chuyển của một số đồng vị phóng xạ tự nhiên và nhân tạo từ đất sang cây rau và cây chè bằng kỹ thuật hạt nhân hiện đại

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌCVÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ ---HOÀNG HỮU ĐỨC NGHIÊN CỨU SỰ VẬN CHUYỂN CỦA MỘT SỐ ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ TỰ NHIÊN VÀ NHÂN T

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC

VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM

HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ

-HOÀNG HỮU ĐỨC

NGHIÊN CỨU SỰ VẬN CHUYỂN CỦA MỘT SỐ ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ TỰ NHIÊN VÀ NHÂN TẠO TỪ ĐẤT SANG CÂY RAU VÀ CÂY

CHÈ BẰNG KỸ THUẬT HẠT NHÂN HIỆN ĐẠI

LUẬN ÁN TIẾN SỸ KHOA HỌC VẬT CHẤT

VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM

HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ

…………***…………

HOÀNG HỮU ĐỨC

NGHIÊN CỨU SỰ VẬN CHUYỂN CỦA MỘT SỐ ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ TỰ NHIÊN VÀ NHÂN TẠO TỪ ĐẤT SANG CÂY RAU VÀ CÂY CHÈ BẰNG KỸ THUẬT HẠT NHÂN HIỆN ĐẠI

LUẬN ÁN TIẾN SỸ KHOA HỌC VẬT CHẤT

Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử và hạt nhân

Mã số: 9 44 01 06

Người hướng dẫn khoa học:

1: TS Phan Việt Cương2: PGS.TS Bùi Văn Loát

HÀ NỘI - 2021

LỜI CAM ĐOAN

Tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu mà phần chủ yếu dotôi trực tiếp thực hiện, phần còn lại có sự tham gia hỗ trợ của các đồngnghiệp tại Trung tâm Vật lý hạt nhân/Viện Vật lý, Trạm Quan trắc Cảnhbáo môi trường độc xạ miền Bắc/Viện Hóa học Môi trường quân sự Các

số liệu thực nghiệm và kết quả nghiên cứu trong luận án là trung thực vàchưa từng được sử dụng trong bất kỳ công trình nào khác Luận án cũng đã

sử dụng một số thông tin từ nhiều nguồn số liệu khác nhau, các thông tinđều được trích dẫn rõ nguồn gốc

Tác giả

NCS Hoàng Hữu Đức

LỜI CẢM ƠN

Tôi xin bày tỏ lời cảm ơn chân thành đến:

TS Phan Việt Cương và PGS TS Bùi Văn Loát đã tận tình hướng dẫn, giúp đỡ và động viện tôi trong suốt quá trình thực hiện luận án.

GS TS Lê Hồng Khiêm đã có những định hướng ban đầu và giúp đỡ tôi trong quá trình thực hiện luận án.

Ban lãnh đạo Viện Hóa học Môi trường quân sự/Bộ Tư lệnh Hóa học

đã tạo mọi điều kiện thuận lợi để tôi hoàn thành luận án.

Tâp thể cán bộ tại Trung tâm Vật lý Hạt nhân/Viện Vật lý và các đồng nghiệp tại Trạm Quan trắc Cảnh báo môi trường độc xạ miền Bắc/Viện Hóa học Môi trường quân sự đã giúp đỡ tôi nhiệt tình trong quá trình thực hiện luận án.

Ban lãnh đạo Học viện Khoa học và Công nghệ, Viện Vật lý và Bộ phận đào tạo sau đại học đã giúp đỡ tôi hoàn tất các thủ tục cần thiết để bảo vệ luận án.

Các bạn bè, đồng nghiệp, người thân đã luôn động viên và tạo mọi điều kiện thuận lợi cho tôi trong suốt quá trình thực hiện luận án.

Xin trân trọng cảm ơn!

Hoàng Hữu Đức

ii

DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT

IAEA International Atomic Cơ quan Năng lượng Nguyên tử

Energy Agency Quốc tế

IUR International Union of Hiệp hội sinh thái học phóng xạ Quốc

Radioecologists tế

1 phân rã/giây)Bq/kg Becquerel/kilôgam Đơn vị đo hoạt độ riêng

keV Kiloelectron volt Đơn vị đo năng lượng (1 keV = 10

3

eV)MeV Megaelectron volt Đơn vị đo năng lượng (1 keV = 10

6

eV)ppm Parts per million Phần triệu (1 ppm = 10-6)

UCL Upper control limit Giới hạn kiểm soát trên

LCL Lower control limit Giới hạn kiểm soát dưới

UWL Upper Warning Limit Giới hạn cảnh báo trên

LWL Lower warning Limit Giới hạn cảnh báo dưới

T1/2 T1/2 = ln2/λ Chu kỳ bán rã của hạt nhân phóng xạ

TF Transfer factor Hệ số vận chuyển đồng vị phóng xạ

từ đất lên cây

DF Discrimination factor Hệ số phân biệt

C(U) Hoạt độ 238U trong đất

C(U/Cải) Hoạt độ 238U trong rau cải canh

C(U/Muống) Hoạt độ 238U trong rau muống

C(Th) Hoạt độ 232Th trong đất

C(Th/Cải) Hoạt độ 232Th trong rau cải canh

C(Th/Muống) Hoạt độ 232Th trong rau muống

C(K) Hoạt độ 40K trong đất

C(K/Cải) Hoạt độ 40K trong rau cải canh

C(K/Muống) Hoạt độ 40K trong rau muống

C(Cs) Hoạt độ 137Cs trong đất

C(K/Chè) Hoạt độ 40K trong cây chè

C(Cs/Chè) Hoạt độ 137Cs trong cây chè

C(U/Chè) Hoạt độ 238U trong cây chè

238

TF(U/Cải) Hệ số vận chuyển 238U từ đất lên rau cải canhTF(Th/Muống) Hệ số vận chuyển 232Th từ đất lên rau muống

iii

TF(Th/Cải) Hệ số vận chuyển 232Th từ đất lên rau cải canh

TF(K/Muống) Hệ số vận chuyển 40K từ đất lên rau muống

TF(K/Cải) Hệ số vận chuyển 40K từ đất lên rau cải canh

TF(K) Hệ số vận chuyển 40K từ đất lên cây chè

TF(K/rễ) Hệ số vận chuyển 40K từ đất lên cây chè

TF(K/thân) Hệ số vận chuyển 40K từ đất lên thân chè

TF(U) Hệ số vận chuyển 238U từ đất lên cây chè

TF(U/rễ) Hệ số vận chuyển 238U từ đất lên rễ chè

TF(U/thân) Hệ số vận chuyển 238U từ đất lên thân chè

TF(U/lá) Hệ số vận chuyển 238U từ đất lên lá chè

TF(Th) Hệ số vận chuyển 232Th từ đất lên cây chè

TF(Th/rễ) Hệ số vận chuyển 232Th từ đất lên rễ chè

TF(Th/thân) Hệ số vận chuyển 232Th từ đất lên thân chè

TF(Th/lá) Hệ số vận chuyển 232Th từ đất lên lá chè

Hệ số tương quan hạng Spearman

( / ả ) Hệ số tương quan hạng Spearman giữa C(U) và TF(U/Cải)

( / ố ) Hệ số tương quan hạng Spearman giữa C(U) và TF(U/Muống)

( ℎ/ ả ) Hệ số tương quan hạng Spearman giữa C(Th) và TF(Th/Cải)

( ℎ/ ố ) Hệ số tương quan hạng Spearman C(Th) và TF(Th/Muống)

( / ả ) Hệ số tương quan hạng Spearman giữa C(K) và TF(K/Cải)

( / ố ) Hệ số tương quan hạng Spearman giữa C(K) và TF(K/Muống)

/ ố Hệ số tương quan hạng Spearman giữa C(U) và C(U/Muống)

ℎ/ ố

Hệ số tương quan hạng Spearman giữa C(Th) vàC(Th/Muống)

/ ố Hệ số tương quan hạng Spearman giữa C(K) và C(K/Muống)

MỤC LỤC

MỞ ĐẦU 1

CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN PHÓNG XẠ TRONG MÔI TRƯỜNG VÀ SỰ VẬN CHUYỂN PHÓNG XẠ ĐẤT - THỰC VẬT 7

1.1 Các đồng vị phóng xạ tự nhiên 7

1.1.1 Các nhân phóng xạ tự nhiên đơn lẻ 8

1.1.2 Các chuỗi phóng xạ tự nhiên 10

1.2 Các đồng vị phóng xạ nhân tạo 12

1.3 Đặc tính và phân bố các đồng vị phóng xạ trong đất 14

1.3.1 Đặc tính riêng của hạt nhân phóng xạ với ô nhiễm môi trường 14

1.3.2 Đặc trưng hóa lý và phân bố của các đồng vị phóng xạ 238U, 232Th, 40K và 137Cs trong đất 17

1.4 Sự hấp thụ các đồng vị phóng xạ bởi thực vật 22

1.4.1 Hệ số vận chuyển TF 24

1.4.2 Sự hấp thụ của 238U bởi thực vật 25

1.4.3 Sự hấp thụ của 232Th bởi thực vật 26

1.4.4 Sự hấp thụ của 40K bởi thực vật 27

1.4.5 Sự hấp thụ của 137Cs bởi thực vật 28

CHƯƠNG 2 PHƯƠNG PHÁP VÀ KỸ THUẬT THỰC NGHIỆM 33

2.1 Phương pháp phổ gamma phân tích hoạt độ các đồng vị phóng xạ trong mẫu môi trường 33

2.1.1 Phương pháp tương đối 35

2.1.2 Phương pháp tuyệt đối 36

2.2 Phương pháp sử dụng đường chuẩn hiệu suất nội và một giá trị hiệu suất tuyệt đối 38

2.3 Phân tích số liệu và một số hiệu chỉnh nâng cao độ chính xác của phương pháp phân tích 42

2.3.1 Phân tích phổ gamma 42

2.3.1.1 Phương pháp trừ phông phổ gamma 42

2.3.1.2 Phương pháp tìm đỉnh tự động 45

2.3.1.3 Thuật toán tách đỉnh 49

2.3.2 Một số hiệu chỉnh nâng cao độ chính xác của phép phân tích 50

v

2.3.2.1 Trùng phùng tổng và ảnh hưởng của trùng phùng tổng đến độ

bất định của phép phân tích 50

2.3.2.2 Hiệu chỉnh sự tự hấp thụ trong mẫu 53

2.4 Tính toán độ bất định 56

2.4.1 Giới hạn tin cậy 56

2.4.2 Truyền sai số 58

2.4.3 Sai số của việc làm khớp 60

2.5 Tính toán sai số trong việc xác định hoạt độ phóng xạ trong mẫu môi trường với phương pháp sử dụng đường cong hiệu suất nội và một giá trị hiệu suất 60

2.5.2 Sai số của việc xác định hiệu suất ghi (1460,83 keV) 61

2.5.3 Sai số trong việc xác định hoạt độ A T 62

2.6 Đối tượng và phương pháp thu góp mẫu 62

2.6.1 Đối tượng nghiên cứu 62

2.6.2 Vị trí nghiên cứu 65

2.6.3 Thu góp mẫu 67

2.6.4 Xử lý mẫu và phân tích 68

2.6.5 Xử lý số liệu 69

CHƯƠNG 3 KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 70

3.1 Kết quả phát triển phương pháp sử dụng đường chuẩn hiệu suất nội và một giá trị hiệu suất tuyệt đối 70

3.1.1 Bố trí thí nghiệm 70

3.1.2 Phân tích số liệu và kết quả 71

3.1.2.1 Xác định hiệu suất tuyệt đối và hệ số hiệu chỉnh sự tự hấp thụ trong mẫu tương ứng với tia gamma 1460,83 keV đặc trưng của 40K 71 3.1.2.2 Xây dựng hàm FT(E) bằng việc sử dụng chuỗi phân rã 226Ra và 228Th 72

3.1.2.3 Xác định hoạt độ của các hạt nhân phóng xạ trong mẫu chuẩn-Mẫu-1 73

3.1.2.4 Xác định hoạt độ của các hạt nhân phóng xạ trong Mẫu-2 77

3.1.3 Mô phỏng Monte-Carlo đánh giá ảnh hưởng của mật độ và thành phần hóa học đến hiệu suất ghi và hệ số hiệu chỉnh tự hấp thụ tương đối ở năng lượng 1460,83 keV 78

3.1.4 Nhận xét phương pháp sử dụng đường chuẩn hiệu suất nội và một

giá trị hiệu suất tuyệt đối 82

3.1.5 Phân tích đối chứng phương pháp 83

3.1.5.1 Áp dụng phương pháp mới 83

3.1.5.2 Sử dụng phương pháp tuyệt đối 85

3.2 Nghiên cứu đánh giá sự vận chuyển các đồng vị phóng xạ từ đất lên rau trên quần đảo Trường Sa 87

3.2.1 Hệ số vận chuyển của 238U 93

3.2.2 Hệ số vận chuyển của 232Th 97

3.2.3 Hệ số vận chuyển của 40K 100

3.2.4 Tóm tắt kết quả khảo sát tại quần đảo Trường Sa 103

3.3 Nghiên cứu sự vận chuyển các đồng vị phóng xạ từ đất lên cây chè tại Đội sản xuất Mỹ Tân thuộc Nông trường chè Lương Mỹ 104

3.3.1 Phân bố các đồng vị phóng xạ trong đất 106

3.3.2 Hệ số vận chuyển các đồng vị phóng xạ từ đất lên cây chè 111

3.3.2.1 Hệ số vận chuyển 40K 111

3.3.2.2 Hệ số vận chuyển 137Cs 113

3.3.2.3 Hệ số vận chuyển 238U 114

3.3.2.4 Hệ số vận chuyển 232Th 116

3.3.2.5 Nghiên cứu mối tương quan giữa các đồng vị trong quá trình vận chuyển từ đất sang cây chè 118

3.3.3 Tóm tắt kết quả 122

KẾT LUẬN 125

KIẾN NGHỊ 127

NHỮNG ĐÓNG GÓP MỚI CỦA LUẬN ÁN 128

DANH MỤC CÔNG TRÌNH CỦA TÁC GIẢ 129

TÀI LIỆU THAM KHẢO 130

PHỤ LỤC 142

vii

DANH MỤC HÌNH VẼ

Hình 1 Sơ đồ vận chuyển các đồng vị phóng xạ trong môi trường 1

Hình 2 Các yếu tố ảnh hưởng đến sự hấp thụ các đồng vị của cây 3

trồng từ đất

Hình 1.1 Các con đường vận chuyển hạt nhân phóng xạ nhân tạo 14

trong môi trường

Hình 1.2 Mối liên hệ giữa chu kỳ bán hủy và hoạt độ riêng của các 16

đồng vị phóng xạ

Hình 1.3 Phân bố của 137Cs và 134Cs theo độ sâu của đất 19

Hình 1.4 Phân bố 238U, 232Th và 40K theo độ sâu của đất 21

Hình 1.5 Mối quan hệ giữa nồng độ K+ bên ngoài và hệ số nồng 30

độ Cs phóng xạ bởi các loài thực vật khác nhau

Hình 2.2 Sơ đồ của phương pháp xác định hoạt độ phóng xạ chỉ 41

sử dụng một giá trị hiệu suất tuyệt đối và đường chuẩnhiệu suất nội

Hình 2.4 Minh hoạ về hố thế thăng giáng tương tự như phổ thực 45

Hình 2.6 Phổ một chiều mô phỏng với các đỉnh được đánh dấu 48

bằng dấu *, số vòng lặp tách đỉnh bằng 3

Hình 2.7 Phổ một chiều mô phỏng với các đỉnh được đánh giấu 49

bằng dấu *, số vòng lặp tách đỉnh bằng 8

Hình 2.8 Đường cong hiệu suất ghi tương ứng với nguồn 152Eu đặt 51

sát detector (đường phía dưới) và tương ứng với nguồn

152Eu đặt cách detector 11,5 cm (đường phía trên)

Hình 2.9 Hình học đo với hai trường hợp: (1) nguồn đặt sát detector 52

(2) nguồn đặt cách xa detector

Hình 2.10 Sơ đồ thí nghiệm xác định hệ số suy giảm tuyến tính 55

Hình 2.11 Diện tích đỉnh đặc trưng không hiệu chỉnh tự hấp thụ so 55

với diện tích đỉnh đặc trưng có hiệu chỉnh tự hấp thụ

Hình 2.12 Xác suất giá trị x lớn hơn xa (với xa = xn + ) là 15,9 % 57

(diện tích vùng bôi đen) Giới hạn tin cậy cho giá trị xa là

Hình 2.13 Cây chè trưởng thành 64

Hình 2.15 Rau muống và cải canh trồng trên các đảo thuộc quần đảo 67

Trường Sa

Hình 3.1. Đường chuẩn hiệu suất nội của 228Th trong Mẫu-1 74

Hình 3.2 Đường chuẩn hiệu suât nội của 228Ra trong Mẫu-1 76

Hình 3.3 Đường chuẩn hiệu suất nội của 226Ra trong Mẫu-1 76

Hình 3.4 Đường chuẩn hiệu suất nội của 226Ra trong Mẫu-2 77

Hình 3.5 Hiệu suất tuyệt đối ở mức 1460,83 keV cho các mẫu môi 79

Hình 3.8 Đường chuẩn hiệu suất nội của 226Ra trong mẫu M125 84

Hình 3.9 Đường cong hiệu suất tuyệt đối nhận được từ mẫu chuẩn 86

RGU-1 cho hệ phổ kế gamma phông thấp tại Trung tâmVật lý hạt nhân

Hình 3.10 Đường chuẩn hiệu suất tuyệt đối được xây dựng từ các 88

mẫu chuẩn 40K, 137Cs, 232Th và 238U

Hình 3.11 Phân bố hoạt độ 238U trong đất trên quần đảo Trường Sa 90

Hình 3.12 Phân bố hoạt độ 232Th trong đất trên quần đảo Trường Sa 90

Hình 3.13 Phân bố hoạt độ 40K trong đất trên quần đảo Trường Sa 91

Hình 3.14 Mối tương quan hoạt độ 238U và 40K trong đất trồng rau 91

Hình 3.17 Hoạt độ 238U trong đất và trong rau trên đảo Song Tử Tây 94

Hình 3.18 Mối tương quan giữa hoạt độ 238U trong đất và TF(U/Cải) 96

ix

Hình 3.19 Mối tương quan giữa hoạt độ 238U trong đất và 96

Hình 3.22 Mối tương quan giữa hoạt độ 40K trong đất và TF(K/Cải) 102

Hình 3.23 Mối tương quan giữa hoạt độ 40K trong đất và 103

TF(K/Muống)

Hình 3.24 Đường chuẩn hiệu suất nội của 226Ra trong mẫu D1-20 104

Hình 3.25 Đường chuẩn hiệu suất nội của 226Ra trong mẫu R3 105

Hình 3.30 Mối tương quan hoạt độ các đồng vị phóng xạ trong đất 110

Tân Mỹ

Hình 3.31 Hoạt độ 40K trong các bộ phận của cây chè 112

Hình 3.32 Hoạt độ 137Cs trong các bộ phận của cây chè 113

Hình 3.33 Hoạt độ 238U trong các bộ phận của cây chè 115

Hình 3.34 Hoạt độ 232Th trong các bộ phận của cây chè 117

Hình 3.35 Hoạt độ 40K và 137Cs trên các bộ phân cây chè 120

Hình 3.36 Mối tương quan giữa hoạt độ 40K trong đất và 137Cs trong 122

cây chè

Hình 3.37 Mối tương quan giữa hoạt độ 40K trong đất và TF(Cs) 122

DANH MỤC BẢNG

Bảng 1.1 Các nhân phóng xạ trong bầu khí quyển từ các tia vũ trụ 8

Bảng 1.3 Hàm lượng trung bình của 40K, 232Th và 238U trong các 11

loại đất và đá điển hình

Bảng 1.4 Hiệu suất tạo thành các nhân phóng xạ trong quá trình 13

thử vũ khí

Bảng 1.5 Hệ số DF (Cs/K) của cây được trồng trong dung dịch 32

Bảng 3.1 Năng lượng và xác suất phát xạ dùng xây dựng hàm FT(E) 73

Bảng 3.2 Hoạt độ các đồng vị trong Mẫu-1 (khoảng tin cậy 95%). 74

Bảng 3.3 Hoạt độ các đồng vị trong Mẫu-2 (khoảng tin cậy 95%). 78

Bảng 3.4 Thành phần hóa học các mẫu môi trường điển hình 79

Bảng 3.5 Thông tin các mẫu đất tại Savannakhet, Lào 83

Bảng 3.11 Thông số thống kê về hoạt độ các đồng vị phóng xạ trong 89

mẫu đất tại quần đảo Trường Sa

Bảng 3.12 Hoạt độ trung bình 238U trên rau cải canh và rau muống 93

Bảng 3.19 Giá trị TF(K/Cải) 101

Bảng 3.21 Thông số thống kê về hoạt độ các đồng vị phóng xạ trong 106

mẫu đất tại Đội sản xuất Tân Mỹ

Bảng 3.22 Thông số thống kê về hoạt độ 40K trong các bộ phận cây 111

chè

Bảng 3.23 Giá trị TF(K) trong các bộ phận cây chè 112

Bảng 3.24 Thông số thống kê về hoạt độ 137Cs trong các bộ phận cây 113

chè

Bảng 3.25 Giá trị TF(Cs) trong các bộ phận cây chè 114

Bảng 3.26 Thông số thống kê về hoạt độ 238U trong các bộ phận cây 115

chè

Bảng 3.27 Giá trị TF(U) trong các bộ phận cây chè 115

Bảng 3.28 Thông số thống kê về hoạt độ 232Th trong các bộ phận cây 116

chè Tân Mỹ

Bảng 3.29 Hoạt độ trung bình 238U và 232Th trong các bộ phân cây 117

chè

Bảng 3.30 Giá trị TF(Th) trong các bộ phận cây chè 118

Bảng 3.31. Hệ số giữa hoạt độ 238U, 232Th, 40K và 137Cs trong đất - 119

MỞ ĐẦU

Con người không thể tránh khỏi sự ảnh hưởng của bức xạ phát ra từ cácđồng vị phóng xạ tự nhiên như 40K, 238U, Đây là các nhân phóng xạ tồn tạingay từ khi hình thành trái đất và phân bố ở trong đất, đá với các mức độ khácnhau tuỳ thuộc vào vị trí địa lý Bên cạnh đó, con người có thể bị ảnh hưởng bởibức xạ từ các đồng vị phóng xạ nhân tạo như 137Cs, 131I, Các nhân phóng xạnày là hậu quả của các sự cố nhà máy điện hạt nhân hay các vụ thử hạt nhân.Chúng bị khuếch tán vào môi trường không khí và rơi lắng xuống đất Các đồng

vị phóng xạ trong môi trường đất có thể được cây trồng hấp thụ và sau đó đi vào

cơ thể con người thông qua chuỗi thức ăn trong đó thực vật đóng một vai trò rấtquan trọng và có thể gây ra các mối nguy hiểm tiềm tàng cho sức khỏe Sơ đồvận chuyển các đồng vị phóng xạ được mô tả như trong hình 1 [99]

Hình 1 Sơ đồ vận chuyển các đồng vị phóng xạ trong môi trường tác động

lên cơ thể ngườiViệc đánh giá quá trình vận chuyển các đồng vị phóng xạ từ môi trườngđất sang thực vật là một quá trình hết sức quan trọng trong mô hình đánh giá ảnhhưởng của phóng xạ đối với con người Tuy nhiên, quá trình hấp thụ các hạtnhân phóng xạ qua rễ cây rất khó để định lượng do đất là một hệ rất phức tạp Vìvậy, để đánh giá quá trình vận chuyển các đồng phóng xạ từ môi trường đất sangthực vật, hệ số vận chuyển (TF) thường được sử dụng Hệ số này được

1

định nghĩa là tỉ số hàm lượng của đồng vị tính cho một đơn vị khối lượngtrong mẫu thực vật khô so với hàm lượng của chính đồng vị này trong mộtđơn vị khối lượng của mẫu đất khô ở chính tại vị trí cây trồng [54-57].

Trong hơn 50 năm qua, IAEA đã hỗ trợ và thúc đẩy các nước thành viênnghiên cứu quá trình vận chuyển của chúng trong môi trường, đặc biệt là quátrình vận chuyển phóng xạ từ đất sang thực vật Mặc dù các nghiên cứu đã thuđược rất nhiều số liệu nhưng trên thực tế số lượng các nhân phóng xạ được xemxét vẫn bị hạn chế Hơn nữa, chỉ có một số ít nhóm đất - thực vật được quan tâm

và mức độ bao phủ các vị trí địa lý trên toàn thế giới là không đáng kể [56]

Trong những năm gần đây, các số liệu về hệ số vận chuyển các đồng vịphóng xạ từ đất sang thực vật ở các vùng khác nhau trên thế giới liên tục đượccập nhật Điều đó cho thấy có một mối quan tâm rất lớn trong cộng đồng quốc tế

về lĩnh vực này cũng như sự hệ thống hóa số liệu về hệ số vận chuyển các đồng

vị phóng xạ từ đất sang thực vật nhằm phục vụ cho việc đánh giá về liều phóng

xạ Các số liệu thu được còn cho thấy hệ số vận chuyển các đồng vị phóng xạ từđất sang thực vật biến đổi trong một khoảng rất rộng [55] Có 6 yếu tố được cho

là ảnh hưởng đến hệ số này (hình 2) đó là: hình thái mà theo đó các đồng vịphóng xạ đi vào đất (ví dụ: dạng hạt, sol khí hay dạng hòa tan), tính chất hóa lýcủa đồng vị, thời gian sau khi đồng vị đi vào đất, loại đất và đặc tính hóa lý củamôi trường đất, loại cây trồng, phương thức quản lý cây trồng (việc sử dụngphân bón, tưới tiêu, quá trình đào xới, bón vôi ) [35, 56-58, 92]

Ở Việt Nam, những năm gần đây đã có một số nghiên cứu xác định hệ

số vận chuyển các đồng vị phóng xạ từ đất sang thực vật Điển hình là nghiêncứu của nhóm tác giả Nguyễn Hào Quang, Đặng Đức Nhận về nghiên cứu xácđịnh hệ số vận chuyển của đồng vị phóng xạ 134Cs và 84Sr từ đất vào cây lúa

và cây bắp cải Có thể nói các công trình nghiên cứu về lĩnh vực này tại ViệtNam còn rất hạn chế

Ngoài ra, việc xác định hệ số vận chuyển TF của nhiều nhân phóng xạcùng một đối tượng cây trồng cũng thu hút được nhiều sự quan tâm nghiêncứu [14] Nhiều nghiên cứu chứng tỏ mối tương quan hay đối nghịch nhấtđịnh giữa các đồng vị phóng xạ trong quá trình vận chuyển từ đất sang cây[24, 65, 88] Trong khuôn khổ luận án này, các đồng vị phóng xạ tự nhiên

238U, 232Th, 40K cùng với hạt nhân phóng xạ nhân tạo 137Cs được lựa chọn đểnghiên cứu Hiểu biết về sự phân bố và hành vi của các hạt nhân phóng xạ nàyrất quan trọng vì một số lý do sau:

- Đồng vị phóng xạ 137Cs là một trong những hạt nhân phóng xạ nguyhiểm nhất được giải phóng vào sinh quyển sau vụ thử vũ khí và các vụ tai nạn hạtnhân [26]

- 137Cs có bản chất hóa học tương tự kali, vì vậy có thể được kết hợptrong chu trình dinh dưỡng của thực vật do đó dẫn đến tăng tiếp xúc với động vật và con người

- Các hạt nhân phóng xạ urani là tiền chất của khí radon trong đất có thểgiúp ước tính chính xác hơn về tiềm năng phát thải radon của đất Urani, Thori lànhững kim loại nặng và có thể gây ra các mối nguy hiểm cho môi trường như

trồng Các đồng vị phóng xạ được lựa chọn trong nghiên cứu này hay concháu của chúng là các đồng vị phóng xạ phát tia gamma Vì vậy, để xác địnhhoạt độ của chúng, phương pháp phổ kế gamma thường được sử dụng [3, 49].Trong đó, tuỳ theo điều kiện của mỗi phòng thí nghiệm, một trong hai cáchtiếp cận sau thường được sử dụng: (1) phương pháp tương đối dựa vào việc sosánh số đếm dưới đỉnh đặc trưng tương ứng với tia gamma đặc trưng của cùngmột đồng vị phóng xạ trong mẫu chuẩn và mẫu thực cần phân tích; (2)phương pháp tuyệt đối dựa vào đường cong hiệu suất ghi của hệ phổ kế đượcxây dựng sử dụng một tập hợp các mẫu chuẩn chứa các đồng vị phóng xạ phát

ra các tia gamma có năng lượng nằm trong khoảng rộng Tuy nhiên, cả haiphương pháp trên đều đòi hỏi mẫu chuẩn và mẫu thực tương đồng về thànhphần hoá học và mật độ, đây là điều kiện thường khó có thể thoả mãn kể cảđối với những phòng thí nghiệm hiện đại Vì vậy, hiệu chỉnh sự tự hấp thụtrong mẫu chuẩn so với mẫu thực là rất cần thiết, điều này dẫn tới sự tốn kém

về mặt thời gian và chi phí Thêm vào đó, kết quả cuối cùng của phép phântích có thể chịu sai số do thí nghiệm hiệu chỉnh sự tự hấp thụ mang lại Ngoài

ra, một hiệu chỉnh khác cũng cần quan tâm đó là hiệu chỉnh trùng phùng thực.Chính vì lý do đó, trong khuôn khổ luận án này, một phương pháp phân tíchmới sử dụng đường cong hiệu suất nội và một điểm hiệu suất tuyệt đối đượcphát triển Phương pháp mới cho phép khắc phục nhược điểm của hai phươngpháp nói trên Ngoài ra, các tính toán mô phỏng sử dụng Geant4 và LabSOCS

để đánh giá giới hạn áp dụng của phương pháp cũng đã được tiến hành

Các thí nghiệm đo đạc phổ gamma của các mẫu môi trường trongkhuôn khổ luận án này được tiến hành trên các hệ phổ kế gamma tại Trungtâm Vật lý hạt nhân và Viện Hoá học và Môi trường quân sự Việc thu nhận

số liệu được tiến hành bởi phần mềm Maestro và Gennie2K Việc xử lý sốliệu được tiến hành bởi công cụ ROOT

Sau khi xác định được hệ số vận chuyển TF và phân bố của các đồng vị

hạng Spearman Hệ số này cho phép phân tích các mối liên hệ giữa các biếnđịnh lượng Thông qua hệ số này có thể xác định mối liên hệ tuyến tính giữacác biến độc lập, phụ thuộc trong nghiên cứu.

Bố cục luận án: Ngoài phần mở đầu và kết luận, gồm 3 chương:

• Chương 1 Tổng quan phóng xạ trong môi trường và sự vận chuyển phóng xạ đất - thực vật

• Chương 2 Phương pháp và kỹ thuật thực nghiệm

• Chương 3 Kết quả và thảo luận

Mục tiêu của luận án

- Nghiên cứu, xây dựng phương pháp mới trong phân tích phổ gammaphục vụ việc xác định chính xác thành phần và hàm lượng của các đồng vị

phóng xạ có hàm lượng thấp trong các mẫu đất và mẫu thực vật

- Xây dựng bộ số liệu về hệ số TF của các đồng vị phóng xạ tự nhiên

238U, 232Th và 40K trên một số loại rau xanh được trồng trên quần đảo Trường

Sa, phục vụ các nghiên cứu đánh giá ảnh hưởng của phóng xạ đến sức khỏecủa bộ đội và nhân dân trên đảo

- Xây dựng bộ số liệu về hệ số TF của các đồng vị phóng xạ tự nhiên 238U,

232 Th, 40K và đồng vị phóng xạ nhân tạo 137Cs trên cây chè tại Nông trường

chè Lương Mỹ, Hòa Bình

- Nghiên cứu, xác định ảnh hưởng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên đếnđồng vị phóng xạ nhân tạo 137Cs trong quá trình vận chuyển từ đất lên cây trồng

Nội dung nghiên cứu

- Tổng quan về các đồng vị phóng xạ trong môi trường và quá trình vậnchuyển từ đất sang thực vật Lựa chọn phương pháp và đối tượng (đất, thực vật)thích hợp để nghiên cứu

5

- Nghiên cứu, xây dựng phương pháp phân tích mới sử dụng đường conghiệu suất nội và một điểm hiệu suất tuyệt đối nhằm giảm sai số, tăng độ chính xáctrong phân tích mẫu môi trường bằng phương pháp phân tích phổ gamma.

- Thực hiện phân tích mẫu và các phép hiệu chính tinh tế nhằm nâng cao

độ chính xác của phép phân tích phổ gamma

- Phân tích số liệu, xác định hệ số vận chuyển của các đồng vị phóng xạ từđất sang thực vật đã lựa chọn Đánh giá khả năng ảnh hưởng lẫn nhau của cácđồng vị phóng xạ trong quá trình vận chuyển lên cây

- Đánh giá các kết quả nghiên cứu và hoàn thành các công bố khoa học

Ý nghĩa khoa học và ứng dụng thực tiễn:

- Kết quả nghiên cứu chính của luận án là bộ số liệu thực nghiệm về hệ số

TF của các đồng vị phóng xạ 238U, 232Th và 40K từ đất lên 02 loại rau được trồngtại quần đảo Trường Sa Bộ số liệu này là cơ sở cho việc đánh giá khả ảnh hưởngcủa phóng xạ đến sức khỏe của bộ đội và nhân dân trên đảo sau này

- Cung cấp bộ số liệu về hệ số TF của các đồng vị 238U, 232Th và 40K và 137Cs trên cây chè tại Nông trường chè Lương Mỹ, Lương Sơn, Hòa Bình Bộ số liệu

này là cơ sở khoa học cho việc đánh giá khả năng hấp thụ và khả năng cạnhtranh của các đồng vị trong quá trình vận chuyển từ đất lên cây chè Tạo cơ sởcho nghiên cứu sau này về vật lý sinh học: quá trình hấp thụ các dưỡng chất từđất lên cây trồng; mô hình dự đoán hàm lượng của các đồng vị phóng xạ trongcây trồng trên cơ sở số liệu về hàm lượng của các nguyên tố đó có trong đất

- Bộ số liệu này cần thiết cho nhiều ngành khoa học liên quan như: môi trường, địa chất, sinh học, nông nghiệp

- Làm chủ phương pháp phân tích phổ gamma, ứng dụng trong lĩnh vực khoa học và công nghệ hạt nhân và các ngành khoa học khác

CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN PHÓNG XẠ TRONG MÔI TRƯỜNG VÀ

SỰ VẬN CHUYỂN PHÓNG XẠ ĐẤT - THỰC VẬT

Phóng xạ là một phần của tự nhiên - trong quá trình hình thành cácnguyên tố bởi các phản ứng hạt nhân diễn ra trong các ngôi sao, cả đồng vịbền và đồng vị phóng xạ của các nguyên tố được hình thành Do có chu kỳbán hủy dài (hơn tuổi Trái đất) nên một số hạt nhân phóng xạ còn tồn tại trong

tự nhiên cho đến nay Ngoài ra còn có các quá trình tự nhiên liên tục tạo racác đồng vị phóng xạ do tương tác của bức xạ vũ trụ với vật chất của trái đất.Gần đây, các hoạt động của con người cũng góp phần làm tăng nồng độ củamột số hạt nhân phóng xạ trong môi trường

Ở hầu hết các nơi trên trái đất, hoạt độ phóng xạ tự nhiên chỉ thay đổitrong giới hạn hẹp Chỉ một số ít địa phương có hoạt độ phóng xạ trong đất cao bấtthường Các hạt nhân phóng xạ tự nhiên có thể được chia thành các hạt nhân

7

phóng xạ đơn lẻ và các hạt nhân phóng xạ thuộc ba chuỗi phóng xạ Urani,

Thori và Actini

1.1.1 Các nhân phóng xạ tự nhiên đơn lẻ

Các nhân phóng xạ tự nhiên đơn lẻ bao gồm các nhân phóng xạ đượchình thành do tương tác của các tia vũ trụ với vật chất trong bầu khí quyển vàcác nhân phóng xạ nguyên thủy có chu kỳ bán hủy đủ dài không thuộc ba họphóng xạ Urani, Thori và Actini

Bảng 1.1 liệt kê các nhân phóng xạ chính và giá trị hoạt độ trong khôngkhí tầng ở tầng đối lưu, nước mưa và nước biển của các đồng vị sinh ra từ bức

xạ vũ trụ Các nhân phóng xạ này sau khi được tạo thành chúng rơi lắngxuống bề mặt trái đất và vì vậy chúng có mặt trong môi trường Trong số 22hạt nhân phóng xạ có nguồn gốc từ bức xạ vũ trụ, chỉ có 4 đồng vị 14C, 3H,

22Na và 7Be có đóng góp nhất định đến liều chiếu con người [41]

Bảng1.1 Các đồng vị phóng xạ trong bầu khí quyển từ các tia vũ trụ [93]

8

kỳ bán hủy dài Chỉ có 2 trên tổng số 17 đồng vị đồng vị phóng xạ đơn lẻ cóchu kỳ bán hủy dài được quan tâm nhiều nhất đó là 40K và 87Rb.

Trong ba đồng vị 39K, 40K và 41K có trong tự nhiên, chỉ có 40K là đồng

vị phóng xạ với chu kỳ bán rã 1,26.109 năm Về khối lượng 40K chiếmkhoảng 0,0117% khối lượng của kali tự nhiên, với hoạt độ riêng khoảng 30kBq/kg Trong các loại đá khác nhau, đồng vị 40K chiếm từ 0,3 đến 4,5% tổnglượng K Nhìn chung, các loại đất bazan, cát có hàm lượng kali thấp, trongkhi đó các loại đá granit, salic lại có hàm lượng kali cao với hàm lượng lớnhơn 1000 Bq/kg Hoạt độ của 40K trong đất từ 37 đến 1100 Bq/kg và có giá trịtrung bình 400 Bq/kg [41]

Trong số hai đồng vị rubidi được tìm thấy trong tự nhiên, 85Rb và 87Rb thìchỉ có đồng vị 87Rb là có tính phóng xạ, với chu kỳ bán rã 4,8.1010 năm Đồng vị

87Rb chiếm 27,8% tổng lượng rubidi trong tự nhiên, với hoạt độ riêng là 0,74kBq/g [80] Theo Hội đồng quốc gia về bảo vệ và đo lường bức xạ Hoa Kỳ(NCRP - National Council on Radiation Protection and Measurements) ước tínhđóng góp liều trung bình toàn thân từ đồng vị 87Rb là 3 µSv/năm [41, 83]

1.1.2 Các chuỗi phóng xạ tự nhiên

Ngoài các hạt nhân phóng xạ đơn lẻ nói trên, trong tự nhiên còn có cáchạt nhân phóng xạ thuộc ba chuỗi phóng xạ Urani, Thori và Actini Chuỗiurani bắt nguồn từ 238U và kết thúc bằng đồng vị bền 206Pb, chuỗi thori bắtđầu với đồng vị 232Th và kết thúc với đồng vị bền 208Pb, và chuỗi actini bắtnguồn từ 235U, kết thúc bằng đồng vị bền 207Pb

Urani khá phổ biến trong tự nhiên, về mặt độ giàu đồng vị nó đứng thứ 38trong số các nguyên tố có mặt trên trái đất, chủ yếu có mặt trong các đá gốc[81] Trong tự nhiên urani gồm ba đồng vị đó là 234U, 235U và 238U Trong lớp

vỏ trái đất, 238U chiếm 99,28% tổng lượng urani tự nhiên và thường ở trạng thái cânbằng phóng xạ hoặc gần cân bằng với 234U Đồng vị 234U chiếm một lượng rất nhỏkhoảng 0,0058% so với tổng lượng urani tự nhiên 235U, đồng vị gốc của chuỗi actinichiếm 0,71% so với tổng lượng urani tự nhiên [41]

10

Trong Bảng 1.3 đã liệt kê hoạt độ 238U trong các lớp đất đá phổ biến,cho thấy trong tất cả các loại đá hoạt độ 238U khoảng từ 7 đến 60 Bq/kg Hoạt

độ trung bình của 238U trong các loại đất nhỏ hơn hoạt độ trung bình trong cácloại đá và có giá trị khoảng 22 Bq/kg

Bảng 1.3 Hàm lượng trung bình của 40K, 232Th và 238U trong các

Trong tự nhiên thori có 6 đồng vị phóng xạ nhưng đồng vị 232Th chiếm

số lượng lớn còn 5 đồng vị còn lại có hàm lượng không đáng kể Nồng độ của

232Th trong các lớp đất đá cũng được liệt kê trong Bảng 1.3 Nồng độ 232Thdao động từ 1,6 đến 20 ppm trong các loại đá, với mức trung bình là 10,7ppm Nồng độ trung bình trong lớp vỏ trái đất của 232Th, gấp khoảng 4 lần sovới 238U Tuy nhiên, hoạt độ riêng của 232Th là 0,11 pCi/g so với 0,33 pCi/gcho 238U, do đó tính phóng xạ của hai đồng vị này xấp xỉ bằng nhau [41]

Ngoài 3 chuỗi phóng xạ trên, trong tự nhiên còn có chuỗi neptuni bắt nguồn

từ đồng vị 241Pu Nhưng hạt nhân này có chu kỳ bán rã chỉ 14 năm và chỉ tồn tại

một thời gian ngắn sau khi hình thành Các thành viên khác trong chuỗi đócũng có thời gian bán hủy tương đối ngắn Thành viên duy nhất còn sống sótcủa họ neptuni là hạt nhân gần như ổn định 209Bi, có chu kỳ bán rã ước tínhkhoảng 2.l018 năm Vì vậy chuỗi neptuni không tìm thấy trong tự nhiên.

1.2 Các đồng vị phóng xạ nhân tạo

Việc phát hiện phân hạch hạt nhân vào những năm 1930 dẫn đến sự rađời của một loạt các hạt nhân phóng xạ mà tại thời điểm đó nó không có trongmôi trường Một trong những đồng vị phóng xạ nhân tạo đầu tiên được tạo ratại thời điểm này là techneti, đồng vị phóng xạ đã bị “mất tích” trong Bảngtuần hoàn trước đây

Những phát triển khoa học tại thời điểm này đã đạt đến đỉnh điểm đó là

vụ nổ bom nguyên tử đầu tiên tại khu vực thử nghiệm Trinity ở New Mexico,Hoa Kỳ vào ngày 16 tháng 7 năm 1945 Thử nghiệm Trinity đánh dấu sự khởiđầu của “Thời Kì Nguyên Tử” và trái đất cũng bắt đầu có thêm một nguồn ônhiễm mới, đó là các hạt nhân phóng xạ do các phản ứng phân hạch tạo ra.Trong số đó, nhân phóng xạ đáng lo ngại là 137Cs và 90Sr, hai sản phẩm phânhạch urani với chu kỳ bán rã tương ứng là 30 và 28 năm, đủ lâu để tồn tại quanhiều thập kỷ và thế hệ con người Các đồng vị plutoni cũng đã được phát tán,đáng chú ý là 239Pu với chu kỳ bán rã là 24110 năm [46]

Có khoảng 7,4.1014 Bq, chủ yếu là 131I đã được phát tán nhanh chóng vào khí quyển và chuỗi thực phẩm thông qua nguồn cỏ dành cho bò sữa sau vụ tai nạn ở Windscale Works, Sellafield, tây bắc nước Anh vào tháng 10 năm 1957 [41].

Sự kiện khiến hầu hết mọi người liên tưởng đến Liên Xô cũ với ô nhiễmphóng xạ môi trường chính là tai nạn Chernobyl năm 1986 Tai nạn này gâynên sự tổn thất nghiêm trọng lớn nhất từng có đối với môi trường do vật liệulõi lò phản ứng Vật liệu phát tán ra bao gồm mảnh nhiên liệu đã được chiếu

xạ (hay còn gọi là “hạt nóng”) [63], khí hiếm và hạt nhân phóng xạ iốt dễ bayhơi, telluri và xêsi lên tới tổng cộng khoảng 1,4.1019 Bq lượng phóng xạ đã bị

phát 12

tán ra ngoài trong khoảng thời gian 10 ngày Các hạt nóng tương đối lớn vànặng đã lắng đọng gần lò phản ứng, trong vòng bán kính vài chục km Tuynhiên, các hạt nhân phóng xạ dễ bay hơi, đặc biệt là 131I và 137Cs, đã đượcphát tán vào bầu khí quyển với bán kính lên tới hàng ngàn cây số, chúng lắngđọng xuống mặt đất với một diện tích hơn 200000 km2 trên khắp các quốc gia

ở châu Âu và nhiều nơi trên thế giới

Từ năm 1945 đến 1980 có khoảng 217,2 Mt năng lượng phân hạch docác vụ thử vũ khí hạt nhân trong khí quyển Hiệu suất tạo thành các nhânphóng xạ trong quá trình thử vũ khí hạt nhân được trình bày trong bảng 1.4

Bảng 1.4 Hiệu suất tạo thành các nhân phóng xạ trong quá trình thử vũ

khí hạt nhân [41, 116]

Nhân phóng xạ Chu kỳ bán hủy Hoạt độ phóng xạ [PBq]được tạo

ra trên 1 Mt năng lượng phân hạch

[46] Tuy nhiên cho đến nay, các hạt nhân phóng xạ nhân tạo còn tồn đọng lạitrong môi trường chủ yếu là 137Cs, 90Sr, 14C, 3H và các đồng vị Pu Hình 1.1 minh họa các nguồn chính của hạt nhân phóng xạ nhân tạo được phát tán vào môi

Hình 1.1 Các con đường vận chuyển hạt nhân phóng xạ nhân tạo

trong môi trường [64]

Hạt nhân phóng xạ được phát tán vào khí quyển và nước biển có thể dichuyển khắp toàn cầu và phát tán vào môi trường trên cạn với một tốc độ khánhanh Một khi hệ sinh thái trên cạn bị ô nhiễm, ngoài thời gian lưu lại, cáctác động đến môi trường của các hạt nhân phóng xạ trong các thành phần sinhthái tùy thuộc vào chu kì bán rã của hạt nhân phóng xạ đó, đây chính là mộtđặc tính hóa học của chính nó

1.3 Đặc tính và phân bố các đồng vị phóng xạ trong đất

1.3.1 Đặc tính riêng của hạt nhân phóng xạ với ô nhiễm môi trường

Một trong những đặc điểm chính của hạt nhân phóng xạ để đánh giá ảnhhưởng của chúng đối với môi trường đó là chu kỳ bán rã của nó Chu kỳ bán rãcàng dài, thì thời gian lưu lại trong các hệ sinh thái càng lâu và càng tác động lên

hệ sinh thái mà nó xâm nhập Tác động đối với môi trường của các đồng vịphóng xạ còn được xác định bằng hoạt độ phóng xạ và loại bức xạ mà nó phát ra

Có một số đồng vị phóng xạ với chu kỳ bán rã ngắn nhưng lại có tác động lớnđối với môi trường Như đồng vị 222Rn, là một chất khí phát bức xạ alpha có chu

kỳ bán rã là 3,82 ngày nhưng gây ra tác hại đáng kể trong không gian

14

hạn hẹp như các mỏ khai thác, hang động và các tòa nhà, do sự phát tán liêntục của nó vào khí quyển từ sự phân rã của 226Ra trong đá, đất và vật liệu xâydựng Tương tự 222Rn, với chu kỳ bán rã ngắn 218Po (3,1 phút) và 214Po (164micro giây) phát bức xạ alpha cũng có tính nguy hiểm cao 131I với chu kỳbán rã 8,02 ngày là một trong những hạt nhân phóng xạ quan trọng nhất sinh

ra bởi hậu quả của việc nổ hạt nhân hoặc phát tán ngẫu nhiên từ lò phản ứng

có ảnh hưởng lớn đến môi trường Nguyên nhân là do sự kết hợp sinh học mộtcách nhanh chóng và hiệu quả của chúng vào môi trường, đặc biệt là vào sữacủa động vật và tuyến giáp của trẻ em Phân tích dịch tễ học của con ngườisau 20 năm vụ tai nạn Chernobyl đã chỉ ra rằng loại ung thư duy nhất có liênquan trực tiếp đến việc phát tán các hạt nhân phóng xạ là ung thư tuyến giáp

do tiếp xúc với 131I [23] Mặc dù loại hạt nhân phóng xạ này không còn tìmthấy trong môi trường khoảng 3 tháng sau tai nạn

Các hạt nhân phóng xạ có chu kỳ bán rã dài đặt ra các mối nguy hiểm chomôi trường trong các khoảng thời gian khác nhau Đồng vị 137Cs và 90Sr với chu

kỳ bán rã tương ứng 30 năm và 28 năm đã lắng đọng trên mặt đất khắp thế giớisau các vụ thử nghiệm vũ khí hạt nhân trong khí quyển Mà đỉnh điểm là các vụthử vào năm 1963 vẫn còn tồn tại trong môi trường và có khả năng sẽ vẫn tiếptục duy trì cho đến 150 năm sau Với chu kỳ bán rã 24110 năm, 239Pu lắng đọngcùng với 137Cs và 90Sr được xem là làm ô nhiễm môi trường vĩnh viễn [27] Tuy

có chu kỳ bán hủy dài, nhưng các hạt nhân phóng xạ nguyên thủy như 238U và

40K (tương ứng với bán rã 4,47 và 1,28 tỷ năm), về bản chất đã là các thành phầncủa Môi trường Trái đất kể từ khi hình thành và tất cả các sinh vật sống đã pháttriển song song với sự có mặt của các đồng vị này

Đồng thời với việc kiểm soát thời gian lưu lại trong các hệ sinh thái,chu kỳ bán rã cũng khá quan trọng trong việc xác định một số đại lượng vật lýliên quan của một hạt nhân phóng xạ đang tồn tại Đối với bất kỳ hạt nhânphóng xạ nào, hoạt độ phóng xạ trên một đơn vị khối lượng hay còn gọi là

Từ công thức 1.1 thấy rằng, hoạt độ phóng xạ riêng của bất kỳ hạt nhân phóng xạ nào đều tỷ lệ nghịch với chu kỳ bán rã của nó Hình 1.2, mô tả mối quan

hệ giữa hoạt độ phóng xạ riêng và chu kỳ bán rã của một số đồng vị phóng xạ [26].

Hình 1.2 Mối liên hệ giữa chu kỳ bán hủy và hoạt độ riêng của các đồng vị

phóng xạ [47]

Các quá trình sinh hóa có liên quan đến các đồng vị phóng xạ thường không chỉ được chi phối bởi các thuộc tính hóa lý của chúng mà còn bởi các đồng vị bền cùng tồn tại trong môi trường với độ tập trung lớn hơn (ví dụ 127I trong trường hợp của 131I) hoặc các nguyên tố hay ion tương đồng (ví dụ K và NH 4+ trong trường hợp của 137Cs, Ca trong trường hợp của 90Sr) Sự khác biệt lớn giữa độ phổ cập của hạt nhân phóng xạ trong môi trường và độ phổ cập của các đồng vị bền hoặc các ion tương đồng được xem là chìa khóa để giúp giảm thiểu sự vận chuyển hạt

16

nhân phóng xạ vào các hệ sinh thái nhạy cảm Vì vậy, phân bón (đặc biệt làphân bón có chứa K và Ca) có thể được áp dụng để 'pha loãng' 137Cs và 90Sr

và giảm sự xâm nhập của chúng vào cây lương thực và các phương pháp sửdụng iốt không phóng xạ có thể được cung cấp như phương pháp dự phòng đểgiảm sự hấp thu của 131I bởi động vật hoặc thậm chí là cả con người

1.3.2 Đặc trưng hóa lý và phân bố của các đồng vị phóng xạ 238 U, 232 Th,

40 K và 137 Cs trong đất

Sự thay đổi trạng thái của các đồng vị phóng xạ trong đất phụ thuộc vào tính chất vật lý, hóa học của đất, phụ thuộc vào quần thể sinh vật trong đất và các yếu tố môi trường khác Đất là con đường chủ yếu mà các hạt nhân phóng xạ xâm nhập vào chuỗi thức ăn hoặc thông qua việc rửa trôi giúp các hạt nhân phóng xạ xâm nhập vào nguồn nước ngầm Ngoài mối quan hệ khối lượng/hoạt độ thì không có sự khác biệt lớn nào giữa đồng vị phóng xạ và các đồng vị bền của một nguyên tố hóa học đối với các quá trình liên quan đến chúng trong môi trường.

Các thông số của đất có tác động lớn đến tính di động của hạt nhânphóng xạ, bao gồm [18]:

- (1) Thành phần của dung dịch đất (pH, nồng độ của các ion vô cơ, khảnăng khử oxi hóa, nồng độ chất hữu cơ)

- (2) Tính chất vật lý và hóa học (loài/đặc tính và hàm lượng khoáng trong khoáng sét, oxit và chất hữu cơ, bề mặt và sự tích điện của hạt)

- (3) Vi sinh vật và nấm (mycorrhiza)

Hầu hết các hạt nhân phóng xạ trong đất đều ở dạng cation Do đó, giá trị

pH thấp, hàm lượng đất sét thấp và khả năng trao đổi cation thấp sẽ dẫn đến sựgia tăng tính di động của hạt nhân phóng xạ trong đất và tạo điều kiện thuận lợicho sự hấp thu hạt nhân phóng xạ của thực vật Những thay đổi về hàm lượngchất hữu cơ trong đất có thể tạo ra các hiệu ứng khác nhau, tùy thuộc vào

17

khả năng của hạt nhân phóng xạ tương ứng có hình thành các phức hợp hữu

cơ hay không [43]

Sự di chuyển theo chiều dọc của các hạt nhân phóng xạ được xác địnhbởi sự cân bằng của nước ở từng vị trí cụ thể Chuyển động dọc của nướctrong đất là kết quả của sự cân bằng giữa lượng mưa (nguồn cung cấp nướccho bề mặt đất) và sự bốc hơi cũng như các dòng chảy Sự xâm nhập củanước vào đất có thể vận chuyển hạt nhân phóng xạ xuống sâu dưới lòng đất ở

cả hai dạng hòa tan và kết dính với các hạt đất (chất keo)

Sự di chuyển của các hạt nhân phóng xạ ở độ sâu 1 m dưới mặt đất làkhác nhau, đối với Cs khoảng 150 – 4500 năm, đối với Sr là từ 40 – 200 năm

và 0,5 – 20 năm đối với Tc [17] Mức độ di chuyển của các hạt nhân phóng xạriêng lẻ trong đất có liên quan tỉ lệ nghịch với mức độ hấp thu hoặc cố địnhcủa chúng đối với pha rắn của đất Kết quả thực nghiệm đã chỉ ra rằng sự hấpthu của hạt nhân phóng xạ trong đất nông nghiệp tăng theo thứ tự sau: 95Tc

<131I <85Sr <103Ru <109Cd ∼65Zn <57Co <141Ce <137Cs [19]

137Cs là một trong những hạt nhân phóng xạ phổ biến nhất gây ô nhiễmđất trên toàn thế giới Hành vị của Cs trong đất phụ thuộc nhiều vào hàmlượng sét và chất hữu cơ trong đất Các nghiên cứu chỉ ra rằng, Cs+ có thể hấpphụ mạnh mẽ trong đất có chứa khoáng sét, đặc biệt là các khoáng sét giốngmica Trong loại đất này, tính di động theo chiều dọc và tính sẵn sàng cho sựhấp thu của thực vật đối với Cs ở mức độ rất thấp Mức độ hấp phụ phụ thuộcvào: 1) nồng độ các khoáng sét giống mica trong đất, 2) nồng độ các cacionnhư K+, NH4+ có thể cạnh tranh vị trí hấp phụ hữu hiệu với ion Cs+ Cs có khảnăng tạo phức với các hữu cơ đất như axit humic với hằng số bền thấp Vớiđất chứa nhiều chất hữu cơ, có hàm lượng kali thấp, hàm lượng amoni cao vàhàm lượng khoáng thấp NH4+ có khả năng thay thế ion Cs+ và do đó tăng khảnăng di động của Cs trong đất loại đất này [5, 77]

18

Các nghiên cứu về sự phân bố đồng vị 137Cs trong một số loại đất tạiViệt Nam cho thấy, đồng vị này chỉ có trong lớp đất từ 0 – 30cm Trong tầngđất dưới 30 cm hầu như không phát hiện được đồng vị này [5, 6].

Kết quả nghiên cứu đối với loại đất có thành phần cát lớn (trên 80%) ởĐức cho thấy, Cs tập trung trong lớp đất 0 – 30cm và giảm dần theo độ sâu.Kết quả khảo sát năm 2014 không còn thấy xuất hiện cực đại ở độ sâu 20cmnhư kết quả khảo sát năm 1992 (hình 1.3), điểm cực đại di chuyển dần xuốngcác lớp đất sâu hơn [45]

Hình 1.3 Phân bố của 137Cs và 134Cs theo độ sâu của đất [45]

Đối với urani, tính di động, tính khả dụng sinh học và độc tính bị chiphối bởi các yếu tố như dạng hóa học và động học trong đất Các hợp chất củaurani (UO22+), tức là U(VI) có độ hòa tan trong nước tốt nhất, trong khi đócác hợp chất chứa ion U(IV) có độ hòa tan kém nhất Trong môi trường đấtvới độ pH trung tính hoặc axit yếu U(IV) thường tồn tại dưới dạng kết tủahydroxit Urani trong môi trường đất có thể tồn tại dưới dạng hòa tan,

19

trao đổi hoặc phức hợp Cation Urani (UO22+) tan trong dung dịch đất có thểtạo phức với CO32-, PO43-, SO42- và Cl- là các anion luôn có mặt trong dungdịch đất với hàm lượng cao hơn hàm lượng của urani Đồng thời Urani cũng

có thể bị cố định bởi chất hữu cơ đất, hoặc kết tủa v.v…Các quá trình tạophức, cố định hoặc kết tủa đều làm giảm tính linh động và tính khả dụng sinhhọc của urani trong môi trường đất [77]

Đối với thori, trong hầu hết môi trường đất, Th tồn tại ở trạng thái ôxyhoá 4+ và 6+ Chúng có thể thay thế đất hiếm (REE) trong một số khoáng, ví

dụ apatit và sphen Th4+ dễ dàng hòa tan và cũng nhanh chóng hấp phụ hoặckết tủa nếu bị thủy phân Thori có khuynh hướng tạo phức mạnh với các phối

tử chứa oxy do đó các phức chất Th với các phối tử vô cơ như OH-, CO32-, vàHPO42- có khả năng hình thành trong cả hai điều kiện địa chất và môi trường.Thori cũng bị hấp phụ mạnh bởi các hợp chất hữu cơ tự nhiên trong đất

Khi xem xét cách vận chuyển của Th trong môi trường đất nhiều tác giảchỉ ra rằng sự hình thành các cation ngậm nước của Th4+ chi phối tính hòa tancủa các kim loại này trong phạm vi pH đất rộng Ngoài ra, một vài axit hữu cơ

có thể làm tăng tính hòa tan của Th trong đất Khả năng dịch chuyển của Thtrong đất có thể bị hạn chế do cả sự hình thành kết tủa ít tan, ví dụ phốt pháthoặc oxit và hấp phụ lên đất sét và chất hữu cơ [77] Nói chung Th thường cốđịnh chặt trong đất và có tính di động thấp

K+ là chất dinh dưỡng phong phú nhất của thực vật và có mặt trong hầuhết các loại đất Nó tham gia vào nhiều quá trình sinh lý sinh hóa quan trọng củacây Trong cây, K thường được tích lũy nhiều trong lá và thân Hàm lượng

K tổng số trong đất rất khác nhau phụ thuộc chủ yếu vào thành phần khoángvật của đá mẹ, điều kiện phong hóa đá và hình thành đất, thành phần cơ giới

đất, chế độ canh tác, phân bón Hàm lượng của nó trong lớp vỏ trái đất là 2,3%,nhưng phần lớn nhất của K+ này liên kết với đất sét sơ cấp và thứ cấp khoángchất, và do đó không có sẵn cho cây trồng Tính khả dụng của nó đối với cây

trồng phụ thuộc vào nồng độ K+ trong dung dịch đất và chuyển K+ từ dạngtrao đổi và cố định thành dung dịch đất Đất mặn, đất phèn, đất đỏ vàng pháttriển trên đá phiến mica giàu K (K2O tổng số từ 2 – 3%), đất nghèo K là đấtxám bạc màu và một số loại đất đỏ vàng vùng đồi núi (<0,5%) [1] Sự hấpphụ kali trên các vị trí trao đổi và sự cố định của nó phụ thuộc vào các đặctính lý hóa của đất, cũng như loại và hàm lượng của các khoáng vật sét [20].

Các dạng K trong đất gồm: K hòa tan, K trao đổi (là các ion K đượchấp phụ trên bề mặt keo đất, nó có thể đi vào dung dịch đất nhờ phản ứng traođổi cation), K chậm tiêu (là các ion K nằm trong mạng lưới khoáng sét, ít cókhả năng trao đổi do đó cây khó sử dụng được) và K trong khoáng nguyênsinh (là dạng K nằm trong lưới tinh thể của các khoáng nguyên sinh nhưfenspat kali, mica trắng, mica đen) [1]

Hình 1.4 Phân bố 238U, 232Th và 40K theo độ sâu của đất [119]

21

Nhiều nghiên cứu chỉ ra rằng, các đồng vị U, Th và K phân bố trong cáctầng đất không theo một quy luật nào Một khảo sát được thực hiện tại Belgrade,Serbia, các tầng đất được khảo sát như sau: 0 - 20 cm, 20 - 40 cm, 40 – 60 cm và

60 – 80 cm Đất tại khu vực này có hàm lượng sét dao động từ 33,08% đến43,33% và cát từ 2,18% đến 16,12% Hình 1.4 biểu diễn phân bố hoạt độ của

238U, 232Th và 40K theo độ sâu tại 03 điểm khảo sát Kết quả cho thấy các hoạt

độ đồng vị phóng xạ nằm trong khoảng 50 - 90 Bq/kg cho 238U, 39 - 59 Bq/kgcho 226Ra, 46 – 62 Bq/kg cho 232Th và 565 - 755 Bq/kg cho 40K [119]

1.4 Sự hấp thụ các đồng vị phóng xạ bởi thực vật

Thực vật hấp thu khoáng chất cũng như các đồng vị phóng xạ thông qua

3 cơ chế: hấp thu qua rễ, hấp thu qua tế bào và hấp thu qua lá

Khi đã có tiếp xúc giữa khoáng chất với bề mặt rễ, khoáng sẽ đi vào tếbào và tích tụ trong cây Đây là quá trình hấp thu qua tế bào

Hấp thu qua lá xảy ra trong trường hợp khoáng chất nằm trên bề mặt lá.Lớp tế bào ngoài cùng của lá bao gồm các tế bào biểu bì mà phần trên cùngcủa màng tế bào biểu bì là một lớp cutin bao gồm cutin, pectin và lipid cutincòn gọi là sáp Lớp lipd cutin nằm ngoài cùng Các tế bào bảo vệ stoma cũngnằm trong lớp tế bào biểu bì Cây có thể hấp thu khoáng dạng khí qua stomahoặc khoáng chất dạng ion qua lớp cutin [68, 76] Do lớp pectin tích điện âm

mà lớp cutin trong biểu bì lá cây cũng hoạt động như những tâm trao đổication, tương tự như màng tế bào ở rễ [122]

Đối với hệ sinh thái trên cạn, thì quá trình hấp thu các khoáng chất cũngnhư các đồng vị phóng xạ chủ yếu là từ rễ Đồng vị phóng xạ cũng như cáckhoáng chất khác được hấp thụ bởi rễ cây ở dạng ion Sau khi đi qua màngnguyên sinh của các tế bào biểu bì, các ion di chuyển vào tế bào chất (sự đốixứng), trong đó chúng được tự do di chuyển qua sợi liên bào kết nối các tế bàoliền kề Bằng cách đi qua màng nguyên sinh lần thứ hai, các ion di chuyển từ môtương tác vào các mạch xylem Trong những năm gần đây, người ta đã

chứng minh rằng việc vận chuyển ion qua màng nguyên sinh của tế bào nhu

mô vỏ rễ và nhu mô xylem được tạo điều kiện bằng cách bơm ion [74], chấtmang [112] và các kênh ion [120]

Các chất hòa tan, bao gồm hạt nhân phóng xạ, vận chuyển đến rễ cây bởidòng khối lượng đối lưu và sự khuếch tán [111], nguyên nhân là do sự biến đổi

độ ẩm của đất làm ảnh hưởng đến nồng độ và tính di động của các chất hòa tan.Hàm lượng nước trong đất giảm có thể làm giảm [37, 94] hoặc tăng [106] sự hấpthu của rễ đối với hạt nhân phóng xạ Bởi vì quá trình này có thể làm hạn chếtính di động của hạt nhân phóng xạ trong dung dịch hay làm tăng nồng độ của nóhay không [106] Trong điều kiện khí hậu và môi trường tự nhiên, chu kỳ hàmlượng nước trong đất giảm có liên quan đến tỷ lệ hấp thu của rễ cây đối với Cs

và Sr bởi thảm thực vật mọc trên các loại đất khác nhau [38]

Quá trình di chuyển mô tả sự phân bố lại các hạt nhân phóng xạ trongcác mô của cây sau khi được hấp thụ qua rễ hoặc lá Xylem là mô dẫn nướcchính của thực vật có mạch: các chất hòa tan được vận chuyển trong dòng hơithoát ra từ rễ, chuyển lên thân và lá cây Các mô vận chuyển khoảng cách dàikhác là phloem, chức năng chính của nó là dẫn đường cho các chất đồng hóa

và thực phẩm từ nơi sản xuất (lá) đến các cơ quan lưu trữ (trái cây, củ vv )

Do đó, dòng luân chuyển các chất trong cây có thể chảy theo ở cả hai hướnglên và xuống [107] Các nguyên tố như K, C và P được dễ dàng vận chuyểntrong cả xylem và phloem Tính di động của các nguyên tố trong xylem chủyếu phụ thuộc vào hóa trị ion (K+ > Ca2+≫ các cation nhiều hóa trị) và đượchấp thụ vào thành tế bào [75] Coban được chuyển vị trong phloem như mộtphức hợp điện tích âm Do ràng buộc sinh lý học hạn chế nên các kim loạikiềm trong đất (Be, Mg, Ca, Ba, Sr, Ra), chì, plutoni, lantan và actini khôngđược vận chuyển trong phloem Cho nên chúng chỉ phụ thuộc vào tính diđộng của xylem và có xu hướng duy trì ở các vị trí mà chúng đã được hấp thuhoặc tích tụ trong các bộ phận của thực vật và hầu hết đều không nằm trongdanh sách các bộ phận ăn được (trái cây, củ) [113]

23