Tìm hiểu một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân và xác định độ giàu bằng phương pháp gamma

Tìm hiểu một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân và xác định độ giàu bằng phương pháp gamma Tìm hiểu một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân và xác định độ giàu bằng phương pháp gamma Tìm hiểu một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân và xác định độ giàu bằng phương pháp gamma luận văn tốt nghiệp,luận văn thạc sĩ, luận văn cao học, luận văn đại học, luận án tiến sĩ, đồ án tốt nghiệp luận văn tốt nghiệp,luận văn thạc sĩ, luận văn cao học, luận văn đại học, luận án tiến sĩ, đồ án tốt nghiệp

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC

Người hướng dẫn khoa học : PGS.TS Bùi Văn Loát

Hà Nội - 2016

hướng dẫn khoa học đã giúp đỡ, chỉ bảo tận tình cho em trong quá trình học tập, nghiên cứu và hoàn thành bản luận văn này

Em xin chân thành cảm ơn các thầy cô giáo tại Bộ môn Vật lý hạt nhân, Khoa Vật lý, Phòng Sau đại học - Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc Gia Hà Nội đã tạo mọi điều kiện thuận lợi cho em trong suốt quá trình học tập và thực hiện bản luận văn

Cuối cùng, em xin bày tỏ lòng biết ơn tới gia đình và bạn bè đã thường xuyên động viên, khuyến khích và dành mọi điều kiện có thể được để em hoàn thành luận văn này

Hà nội, ngày 11 tháng 12 năm 2015

Học viên

Đặng Đình Ngọc

DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT 4

DANH MỤC HÌNH VẼ 5

DANH MỤC BẢNG BIỂU 6

MỞ ĐẦU 1

CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN VỀ CÁC ĐẶC TRƯNG CƠ BẢN CỦA NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN 3

1.1 Một số đặc trưng cơ bản của Urani 3

1.2 Nhiên liệu Urani 9

1.3 Đặc điểm thiết kế của thanh nhiên liệu hạt nhân 11

1.3.2 Đặc trưng bức xạ đối với thanh nhiên liệu 14

b Sự thay đổi cấu trúc viên gốm nhiên liệu 20

c Quá trình mỏi và rão hóa vật liệu 24

1.4.Các phương pháp phân tích nhiên liệu hạt nhân Urani 25

1.4.1 Phương pháp phân tích phá hủy mẫu 25

1.4.2 Phương pháp phân tích không phá hủy mẫu (NDA) 27

c Phương pháp phổ kế gamma và kỹ thuật chuẩn trong 29

CHƯƠNG 2 PHƯƠNG PHÁP VÀ KỸ THUẬT THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH HÀM LƯỢNG URANI 30

2.1 Phổ kế gamma bán dẫn Gecmani siêu tinh khiết 30

2.1.1 Hệ phổ kế gamma bán dẫn 31

2.1.2 Phân tích phổ gamma 35

2.2 Phương pháp xác định hàm lượng urani sử dụng phổ kế gamma 37

2.2.1 Cơ sở của phương pháp phổ gamma 37

2.2.2 Mối liên hệ giữa tỉ số khối lượng và tỉ số hoạt độ 37

2.2.3 Các vạch phổ dùng để xác định tỷ số hoạt độ các đồng vị Urani 40

CHƯƠNG 3 THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ 43

3.1 Đo phổ gamma của các mẫu nhiên liệu hạt nhân được làm giàu thấp 43

3.3 Đánh giá sai số và kết quả thực nghiệm 49

KẾT LUẬN 51

TÀI LIỆU THAM KHẢO 52

HPGe - High purity Gemanium detector- Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết BEGe - Broad Energy Germaniumdetector - Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết dải rộng

FWHM - Full Width at Half Maximum, độ rộng nửa chiều cao của đỉnh, còn gọi là

độ phân giải năng lượng

EU – Enriched Uranium, Urani đã được làm giàu

DU – Depleted Uranium, Urani nghèo

Iγ - Gamma ray intensity, cường độ bức xạ tia gamma, còn được gọi là xác suất

phát xạ

ICPMS - Inductively coupled plasma mass spectrometry, khối phổ kế cảm ứng

Plasma

NDA – Non Destructive Analysis, phân tích không phá hủy mẫu

ADC – Analog to Digital Converter, bộ biến đổi tương tự số

MCA – Multichannel Analyzer, phân tích biên độ nhiều kênh

Hình 1.1: Chuỗi phân rã 238 U - 206 Pb

Hình 1.2: Chuỗi phân rã 235

U - 207 Pb

Hình 1.3: Thanh nhiên liệu theo thiết kế của Hoa Kỳ- Châu Âu

Hình 1.4: Bóthanh nhiên liệu theo thiết kế của Hoa Kỳ- Châu Âu

Hình 1.5: Thanh nhiên liệu sử dụng trong lò phản ứng VVER-1000

Hình 1.6: Các khuyết tật trong mạng lưới làm thay đổi tích chất vật liệu

Hình 1.7: Phân bố nhiệt độ giữa nhiên liệu và chất làm mát phụ thuộc công suất

Hình 3.1: Phổ gamma mẫu U0.7 với thời gian đo 171650,5 giây

Hình 3.2: Phổ gamma mẫu U4.46 với thời gian đo 74281,64 giây

Hình 3.3:Đồ thị mô tả sự phụ thuộc của hàm f(E) vào năng lượng của các tia

gamma đặc trưng phát ra từ đồng vị U235 của nguồn U0.7

Hình 3.4: Đồ thị mô tả sự phụ thuộc của hàm f(E) vào năng lượng của các tia

gamma đặc trưng phát ra từ đồng vị U235 của nguồn U.4

Bảng 3.4.Bảng kết quả xác định hàm lượng Urani trong mẫu U.4

1

MỞ ĐẦU

Công nghiệp năng lượng nói chung và năng lượng hạt nhân nói riêng có vai trò quan trọng trong sự phát triển của các quốc gia Đối với Việt Nam việc phát triển năng lượng trong giai đoạn hiện nay được ưu tiên hàng đầu, do sự cạn kiện dần các nguồn năng lượng truyền thống như nhiệt điện, thủy điện, năng lượng hạt nhân trở thành giải pháp lựa chọn phù hợp hơn cả

Urani là một loại nhiên liệu quan trọng trong lĩnh vực năng lượng hạt nhân.Các thông tin đầy đủ về loại vật liệu này luôn thực sự cần thiết Các số liệu về thành phần, hàm lượng các đồng vị, các tạp chất hóa học, tuổi nhiên liệu, có ý nghĩa quan trọng trong quá trình sử dụng cũng như công tác quản lý, an ninh, an toàn hạt nhân Dựa trên đặc tính phân rã tự nhiên của các đồng vị trong chuỗi urani, hàm lượng của vật liệu urani có thể xác định thông qua việc đo tỷ số hoạt độ của các đồng vị phóng xạ này

Để xác định các đặc trưng của nhiên liệu urani, có nhiều phương pháp khác nhau được sử dụng như phân tích phá hủy mẫu, thường sử dụng các khối phổ kế hấp thụ nguyên tử, khối phổ kế cảm ứng plasma (ICP-MS), phổ kế anpha, và phương pháp không phá hủy mẫu (NDA) chủ yếu sử dụng phổ kế gamma độ phân giải năng lượng cao Mỗi phương pháp trên đều có những lợi thế và mặt hạn chế riêng, bổ sung lẫn nhau Tùy thuộc vào mục đích và điều kiện nghiên cứu và đặc điểm của từng loại

Phương pháp xác định các đặc trưng của vật liệu hạt nhân sử dụng phổ kế gamma bán dẫn được ứng dụng phổ biến, với ưu điểm không cần phá mẫu, quy trình thực nghiệm không quá phức tạp, tuy nhiên đòi hỏi kỹ năng phân tích xử lý số liệu khá phức tạp và tinh tế

Luận văn với đề tài: “Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân

và xác định độ giàu bằng phương pháp gamma” Trình bày một số nội dung cơ

bản về nhiên liệu hạt nhân urani, các phương pháp phân tích hàm lượng urani, tập trung nghiên cứu phương pháp phân tích urani sử dụng phổ kế gamma

2

Về bố cục, ngoài các phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo và phụ lục, luận văn được chia thành 3 chương sau:

Chương 1: Tổng quan về các đặc trưng cơ bản của nhiên liệu hạt nhân

Chương 2: Phương pháp xác định hàm lượngUrani sử dụng phổ kế gamma Chương 3: Thực nghiệm và kết quả

3

CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN VỀ CÁC ĐẶC TRƯNG CƠ BẢN CỦA NHIÊN

LIỆU HẠT NHÂN 1.1 Một số đặc trưng cơ bản của Urani

Dựa trên cơ sở sử dụng năng lượng được giải phóng sau phản ứng phân hạch của một số đồng vị nặng, qua quá trình chuyển hóa sẽ thu được điện năng phục

vụ cho nhu cầu của con người Trong các nguyên tố hóa học, không phải đồng vị nặng nào cũng có thể được sử dụng để làm nhiên liệu hạt nhân Có những nguyên tố rất nặng nhưng lại không có cơ chế phân hạch tự phát và ngược lại, có những nguyên tố có khả năng phân hạch tự phát và giải phóng một lượng năng lượng rất lớn, nhưng hàm lượng trong tự nhiên lại quá thấp, dẫn đễn chi phí xử lý rất cao và đòi hỏi công nghệ rất phức tạp Urani và Thori là hai nguyên tố phóng xạ được quan tâm một cách đặc biệt.Hai nguyên tố này là những loại nhiên liệu quan trọng của ngành công nghiệp năng lượng hạt nhân Tuy nhiên, hiện nay Urani được lựa chọn

là nhiên liệu hạt nhân lý tưởng để phục vụ con người.Việc tìm hiểu, nghiên cứu, phân tích về nguyên tố urani là một điều hết sức cần thiết trong quá trình sử dụng và khai thác nhiên liệu hạt nhân

Đặc điểm hóa học, Urani là nguyên tố kim loại màu xám bạc, bị oxit hóa trong không khí tạo thành một lớp màu đen thuộc nhóm Actini, có số nguyên tử là

92 trong bảng tuần hoàn, được kí hiệu là U Hiện nay người ta đã phát hiện được 23 đồng vị Urani khác, nhưng phổ biến nhất là các đồng vị 238U và 235U Tất cả đồng vị của urani đều không bền và có tính phóng xạ yếu Urani tự nhiên có 3 đồng vị là:

234U (0,0055% ); 235U (0,720% ) và 238U ( 99,2745%) Urani có mặt trong tự nhiên với nồng độ thấp khoảng 10-4 % trong đất, đá và nước

Về đặc điểm phóng xạ, urani phân rã rất chậm phát ra các hạt anpha Chu kỳ bán rã của 238U là khoảng 4,47 tỉ năm và của 235U là 704 triệu năm, do đó nó được

sử dụng để xác định tuổi của Trái Đất

Hiện tại, các ứng dụng của urani chỉ dựa trên các tính chất hạt nhân của

nó.235U là đồng vị duy nhất, tồn tại trong tự nhiên, có khả năng phân hạch một cách

4

tự phát.238U có thể phân hạch bằng nơtron nhanh, và có thể được chuyển đổi thành Plutoni-239 (239Pu), một sản phẩm có thể tự phân hạch được trong lò phản ứng hạt nhân.Đồng vị có khả năng tự phân hạch khác là 233U có thể được tạo ra từ Thori tự nhiên và cũng là vật liệu quan trong trong công nghệ hạt nhân Trong khi 238

U có khả năng phân hạch tự phát thấp, bao gồm cả sự phân hạch bởi nơtron nhanh, thì

235U và đồng vị 233U có tiết diện hiệu dụng tự phân hạch cao hơn nhiều đối với các neutron chậm Khi nồng độ đủ lớn, các đồng vị này duy trì một chuỗi phản ứng hạt nhân ổn định.Quá trình này tạo ra nhiệt trong các lò phản ứng hạt nhân

Trong lĩnh vực dân dụng, urani chủ yếu được dùng làm nhiên liệu cho các nhà máy điện hạt nhân.Ngoài ra, urani còn được dùng làm chất nhuộm màu trong công nghệ sản xuất thủy tinh và xử lý hình ảnh

Chuỗi phân rã Urani tự nhiên:

235U và 238U đứng đầu hai chuỗi phân rã phóng xạ 235

U - 207Pb và 238

U - 206Pb Các chuỗi phân rã phóng xạ 235U - 207Pb, 238U - 206Pb được hệ thống trong các hình 1.1, 1.2 và bảng 1.1, 1.2

Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 235U có số khối được mô tả bằng biểu thức: A = 4n + 3, với n có giá trị biến đổi từ 51 đến 58

Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 238U có số khối được mô tả bằng biểu thức: A = 4n + 2, với n là số nguyên biến đổi từ 51 đến 59

Sự phân rã của các đồng vị phóng xạ tự nhiên phát ra các bức xạ alpha () , beta () và gamma () Năng lượng của bức xạ và chu kỳ bán rã đặc trưng cho đồng

vị phóng xạ Trong ba loại bức xạ nói trên thì tia gamma được sử dụng nhiều nhất vào mục đích phân tích vì:

- Việc xác định năng lượng của tia gamma tương đối đơn giản và có thể đạt được độ chính xác cao

- Sự hấp thụ các tia gamma trong mẫu ít hơn so với sự hấp thụ các tia và 

5

Hình 1.1: Chuỗi phân rã 238 U - 206 Pb

Hình 1.2: Chuỗi phân rã 235

U - 207 Pb

6

Bảng 1.1: Chuỗi phân rã 238 U - 206 Pb

Đồng

vị

Ký hiệu Kiểu phân rã Cường độ(%) và

Năng lượng (MeV) của bức xạ

75% 4,7 25%4,6 93% 4,8 7%4,6 5,5

6,0

0,7

23% 3,2 77% 1,7 7,7

Ký hiệu Kiểu phân rã Cường độ(%) và

Năng lượng (MeV) của bức xạ

46% 6,1 54% 5,8 76% 5,7 24% 5,5 84% 6,7 16% 6,3

7,4

20% 0,5 80% 6,6 84% 6,6 16% 6,3 1,5

Có thể nhận thấy rằng, các dãy phóng xạ đều bắt đầu từ các hạt nhân phân rã

α có chu kỳ rất lớn so với chu kỳ bán rã của các hạt nhân con cháu trong dãy Tuổi của các mẫu quặng thực tế rất lớn, cỡ tuổi của Trái Đất, lớn hơn rất nhiều chu kỳ bãn rã của các hạt nhân con, nên cả hai dãy phóng xạ cho đến nay đều xảy ra hiện tượng cân bằng phóng xạ Khi hiện tượng cân bằng phóng xạ xảy ra, hoạt độ phóng

xạ của nguyên tố trong cùng một dãy đều bằng nhau Ta có phương trình cân bằng phóng xạ sau đây:λ1N1 = λ2N2 = … = λiNi = … = λkNk (1.1)

trong đó λi là hằng số phân rã của đồng vị phóng xạ thứ i (i = 1…k) trong dãy phóng xạ liên tiếp; Ni là số hạt nhân phóng xạ của đồng vị phóng xạ thứ i có trong mẫu; còn k là số đồng vị phóng xạ có trong dãy phóng xạ

Khi hiện tượng phóng xạ xảy ra, nếu biết hoạt độ phóng xạ của hạt nhân nào

đó trong dãy sẽ suy ra hoạt độ phóng xạ của hạt nhân khác trong dãy đó và do đó biết được hàm lượng của các nguyên tố trong dãy Điều này đồng nghĩa với việc đo được hoạt độ phóng xạ của một đồng vị bất kỳ nào trong dãy thì ta có thể suy ra hàm lượng của nguyên tố uran ở đầu dãy đó Thông thường thì đồng vị được chọn

để xác định hàm lượng nguyên tố mẹ là các đồng vị phát ra bức xạ gamma có năng lượng thích hợp, cường độ lớn.Các đồng vị phát ra gamma năng lượng cao thường

1.2 Nhiên liệu Urani

Trong tự nhiên tồn tại ba đồng vị của Urani là 238U, 235U và 234U với hàm lượng khá thấp, cỡ vài ppm (10-4 %) trong đất đá dưới dạng hỗn hợp muối Uraninit Trong đó chủ yếu là 238U, chiếm cỡ 99,2745 % trên tổng số các đồng vị Uranium,

235U chiếm 0,720 % và 234U (con cháu của 238U) chỉ chiếm khoảng 0,0055 % Trong các đồng vị tự nhiên này của Urani thì chỉ có 235U mới có khả năng tự phân hạch hoặc phân hạch gây bởi nơtron năng lượng thấp, nơtron nhiệt Quá trình sản xuất nhiên liệu hạt nhân bắt đầu từ công đoạn sàng lọc tách chiết từ các mẫu đất, đá, quặng Uraninit để có được hỗn hợp Urani hàm lượng cao

Tuy nhiên đây chưa phải nhiên liệu hạt nhân.Urani khi được sử dụng làm nhiên liệu hạt nhân phải đạt được một tiêu chí quan trọng, đó là hàm lượng 235U phải đủ lớn để duy trì được phản ứng phân hạch dây chuyền của các hạt nhân Chính vì vậy mà người ta đã phân loại các vật liệu Urani thành các dạng là: Urani tự nhiên, Urani nghèo, Urani giàu và siêu giàu, trong đó cơ sở để phân loại chính là hàm lượng 235U trong tự nhiên (0,72 %) Khái niệm giàu hay nghèo là nói đến tỉ lệ 235U trong một mẫu hỗn hợp Urani ít hơn hay nhiều hơn so với Urani tự nhiên.Nếu hàm lượng 235U trong mẫu trên mức 0,72 % thì được coi là đã làm giàu Tuy nhiên trong các vật liệu Urani đã làm giàu có thể chia làm 2 loại chính: độ giàu thấp (3-4%) dùng làm nhiêu liệu cho các lò phản ứng hạt nhân và độ giàu cao ( 90%) dùng làm vũ khí hạt nhân

Quá trình làm giàu Urani

khuyếch tán nhiệt, khuyến tán khí, khí động học, tách đồng vị Lade (Laser Isotope Separation), trao đổi iôn và hoá học, tách Plasma và khí ly tâm Trong đó Ly tâm

khí là phương pháp phổ biến hiện nay

Phương pháp ly tâm khí để tách đồng vị 235U ra khỏi 238U dựa trên sự khác nhau về khối lượng của 235U và 238U.Lực ly tâm của các phân tử khí nhẹ và nặng hơn.Sự tách riêng bằng phương pháp ly tâm được thực hiện trong các xy lanh quay Những phân tử nặng hơn bị gạt ra vùng ngoại biên của máy ly tâm và chuyển động xuống dưới dọc theo thành ngoài, còn cũng những phân tử ấy nhưng nhẹ hơn thì bị đẩy vào phần trung tâm hướng lên trên dọc theo trục của máy ly tâm Trong thực nghiệm 238U và 235U chỉ đạt được sự tách riêng hoàn toàn khi cho hỗn hợp khí đi qua máy liên tục hàng nghìn lần Công đoạn tạo các phân tử hỗn hợp khí bắt đầu bằng quá trình Hydroflorua hóa các Urani dioxit để tạo ra các Urani tetraflorua (UF4) theo phương trình phản ứng sau:

UO2 + 4 HF → UF4 + 2 H2O (500°C, thu nhiệt) (1.2) Tiếp tục florua hóa các Urani tetraflorua ở nhiệt độ cao sẽ tạo ra các Uranium Hexaflorua hay gọi tắt là Halua (UF6):

UF6 là chất kết tủa màu trắng, có áp suất hơi và hoạt tính cao nên dễ dàng bay hơi ngay cả ở nhiệt độ phòng, và đây cũng là hợp chất dễ bay hơi nhất của Urani Hỗn hợp này sau đó sẽ được đưa vào hàng nghìn xilanh quay vận tốc cao để chia tách và làm giàu theo các mức độ, tùy vào mục đích sử dụng khác nhau

11

Urani nghèo

Urani nghèo (Depleted Uranium, viết tắt là DU) để chỉ loại Urani có hàm lượng đồng vị 235U thấp Trong kỹ thuật hạt nhân người ta dùng Urani thiên nhiên (chứa 0,71 % đồng bị 235U) để làm giàu đồng vị này lên mức 3,2% hay 3,6% , được gọi chung là Urani đã làm giàu (Enriched Uranium) Quá trình tạo ra Urani làm giàu đồng thời sinh ra một sản phẩm phụ, cũng có thể xem là phế liệu, là DU chỉ còn chứa 0,2 – 0,3 % 235U.Với công nghệ hiện nay từ 8,05 tấn Urani thiên nhiên chứa 0,72 % 235U, người ta sản xuất được 1 tấn Urani làm giàu (chứa 3,6 % 235U) đồng thời tạo ra 7,05 tấn DU (chứa 0,3 % 235U) Như vậy, khái niệm giàu hay nghèo ở đây có nghĩa là nhiều hay ít 235U hơn so với Urani thiên nhiên

Ngoài ra, các DU còn có thể là sản phẩm sau phân hạch của lò phản ứng, hàm lượng rất đáng kể do hầu hết các 235U đều đã phân hạch, nên trong lượng “sỉ” đưa ra không còn 235U nữa Một phần nhỏ các 238U cũng phân hạch trong quá trình thu neutron nhanh, nhưng không đáng kể, vì thế có thể coi sản phẩm của lò phản ứng cũng là hỗn hợp Urani nghèo

Như vậy đối với các nước công nghiệp hạt nhân phát triển cao thì việc xử lý rác thải càng có nhiều khó khăn.Vì thế họ luôn tìm cách ứng dụng vào các mục đích khác, đặc biệt là trong quân sự Do mật độ của Urani lớn hơn Chì cỡ 70%, đồng thời lại là nguyên tố có khối lượng nặng thứ 2 trong các nguyên tố tự nhiên nên hệ số bắt phóng xạ rất cao, đồng thời tính phóng xạ của Urani lại rất yếu, vậy nên sử dụng

DU để che chắn rất hiệu quả (có thể dùng thay thế cho Pb) Tuy nhiên đây chỉ là ứng dụng đối với DU là sản phẩm sau quá trình làm giàu chứ không phải ứng dụng của DU sau phản ứng phân hạch trong lò hạt nhân

1.3 Đặc điểm thiết kế của thanh nhiên liệu hạt nhân

1.3.1 Đặc điểm của thanh nhiên liệu hạt nhân

Dựa trên thiết kế nguyên mẫu ban đầu của thanh nhiên liệu hạt nhân sử dụng trong lò phản ứng nước áp lực của nhà máy điện hạt nhân đầu tiên, khối các nước

12

Hoa Kỳ, Pháp, Bỉ, Đức, Nga,… và sau đó là các nước Nhật Bản, Hàn Quốc đã phát triển các thiết kế của mình với những đặc điểm riêng đáp ứng theo các yêu cầu cụ thể trong vận hành Về cơ bản thì hình dạng, thành phần cấu trúc của thanh nhiên liệu sử dụng trong lò phản ứng nước áp lực của các thiết kế là như nhau Trong đó, thanh nhiên liệu có dạng hình trụ, các viên gốm nhiên liệu UO2/UO2-Gd2O3 được làm giàu đồng vị (235U) ở mức thấp và nạp vào trong ống vỏ bọc bằng hợp kim zirconi, sau khi khí heli được nạp vào thì hai đầu ống được hàn kín Bên trong thanh

có bộ phận lò xo bằng thép không gỉ giúp ổn định cột nhiên liệu trong quá trình vận chuyển hoặc nạp tải vào vùng hoạt Tuy nhiên, theo hình dạng bó thanh nhiên liệu được lắp ráp và cấu trúc nạp tải ô lưới nhiên liệu trong vùng hoạt, có thể tạm chia thiết kế của thanh nhiên liệu hạt nhân thành 2 xu hướng đó là: Thanh nhiên liệu theo thiết kế của Hoa Kỳ-Châu Âu (PWR) bao gồm các nước Hoa Kỳ, Pháp, Bỉ, Đức, Nhật Bản, Hàn Quốc và thanh nhiên liệu theo thiết kế của Liên Bang Nga (VVER) Đối với hệ thống nhiên liệu theo thiết kế của Hoa Kỳ-Châu Âu thì điểm chung của khối các nước này đó là các thanh nhiên liệu được lắp ráp thành bó thanh có dạng hộp vuông kích thước 14x14, 15x15, 16x16 hoặc 17x17 thanh và cấu trúc nạp tải ô lưới nhiên liệu trong vùng hoạt theo dạng kênh vuông Sự khác biệt chủ yếu trong các thiết kế đó là các thay đổi về kích thước của từng bộ phận cấu tạo và vật liệu sử dụng làm vỏ bọc nhiên liệu như hợp kim M5 (Pháp), Zirlo (Hàn Quốc), Zircaloy-4 (Pháp, Nhật Bản),…

Kỳ-Trong các thiết kế cải tiến nhiên liệu, để tăng cường khả năng an toàn vận hành, các nhà thiết kế đã đưa vào sử dụng các thanh nhiên liệu có thành phần nhiên

14

liệu là hỗn hợp UO2-Gd2O3 Do độ làm giàu nhiên liệu tăng đến ~5% dẫn đến độ phản ứng trong vùng hoạt cao làm cho việc điều khiển lò phản ứng trong các chu kỳ đầu thường rất khó khăn và phức tạp Gadolini (Gd155, Gd157) là chất hấp thụ nơtron mạnh, có khả năng cháy và phân hủy ngay trong vùng hoạt, vì vậy các thanh nhiên liệu UO2-Gd2O3 có vai trò giữ độ phản ứng dự trữ ban đầu ổn định trong quá trình khởi động của lò phản ứng, đồng thời cải thiện phân bố mật độ công suất của vùng hoạt

Ngoại trừ bộ phận đệm lò xo được làm bằng thép 08X18H10T, các đầu nắp và ống vỏ bọc nhiên liệu đều được làm bằng hợp kim zirconi E110 (Zr-1%Nb) Hợp kim zirconi E110 là loại vật liệu có các đặc tính cơ học bền vững, tiết diện hấp thụ nơtron nhiệt rất thấp và khả năng ít bị ăn mòn trong các điều kiện chiếu xạ của môi trường lò phản ứng.Hình 1.5 mô tả đặc điểm của thanh nhiên liệu hạt nhân tiêu chuẩn sử dụng trong lò phản ứng VVER-1000

.Hình 1.5 Thanh nhiên liệu tiêu chuẩn sử dụng trong lò phản ứng VVER-1000

1.3.2 Đặc trƣng bức xạ đối với thanh nhiên liệu

Có thể thấy rằng, lò phản ứng hạt nhân là một nguồn rất mạnh các loại bức xạ năng lượng cao Thành phần bức xạ rất đa dạng: bao gồm bức xạ notron, gamma, beta, neutrino Khi tương tác với nhiên liệu và vỏ bọc thanh nhiên liệu, bức xạ làm thay đổi các tính chất vật lý, hóa học và cơ học của nhiên vật liệu, ảnh hưởng rất lớn đến độ bền vững và chức năng nguồn nhiệt của nhiên liệu Ảnh hưởng bức xạ tới zirconi và hợp kim của nó xảy ra trên bình diện vĩ mô là sự thay đổi các đặc trưng

15

cơ học của vật liệu này dưới ảnh hưởng của nơtron nhanh và bởi sự giòn hóa vật liệu, có liên quan với sự hấp thụ hydro và kết tủa zirconi hydrua

Các bức xạ có phổ năng lượng rất rộng, trong đó bao gồm:

- Hầu hết nơtron phát ra từ quá trình phân hạch có năng lượng từ 0,5 - 2 MeV Các nơtron nhiệt có năng lượng khoảng 0,03 MeV Thông lượng nơtron đạt tới 1015 n/cm2.s;

- Năng lượng của bức xạ γ khoảng 1 MeV Cường độ bức xạ có thể đạt tới

1013 photon/cm2.s

Tương tác của bức xạ với vật chất rất phức tạp Mỗi loại bức xạ (nơtron nhanh và nơtron nhiệt, bức xạ α, β, γ, các mảnh phân hạch) có đặc điểm riêng và mỗi loại vật liệu sẽ biến đổi khác nhau dưới tác dụng của bức xạ

Cơ chế dẫn tới sự thay đổi các tính chất vật liệu dưới tác dụng bức xạ trong

16

b Nơtron va chạm với các nguyên tử mạng lưới tinh thể Tương tác này xảy

ra tại khoảng cách lớn hơn từ vị trí nơtron sinh ra, ảnh hưởng quan trọng tới chất lượng vật liệu vỏ thanh nhiên liệu, vật liệu cấu trúc vùng hoạt và tới cả vật liệu thùng lò phản ứng

c Quá trình ion hóa xảy ra do tác dụng của các mảnh phân hạch, bức xạ α, β,

γ Những tác động này gây ra hiện tượng rão mỏi vật liệu rắn và hiện tượng phân hủy phóng xạ nước với vai trò là chất làm chậm và làm mát lò phản ứng, dẫn tới những ảnh hưởng gián tiếp thông qua quá trình ăn mòn, hấp thụ hydro và kết tủa lớp tạp chất ăn mòn (Chalk River Unidentified Deposits - CRUD) đối với kim loại

vỏ bọc

Vì phản ứng phân hạch là nguồn gốc của mọi diễn biến trong lò phản ứng hạt nhân, nên tác động của bức xạ tới vật liệu là ảnh hưởng bao trùm, là nguyên nhân trực tiếp hoặc gián tiếp của các mối quan hệ khác (nhiệt độ, áp suất, hóa học, cơ học) làm ảnh hưởng tới chức năng nhiên liệu hạt nhân

Nhìn chung, dưới tác dụng của bức xạ năng lượng cao, trong vỏ bọc hợp kim

có tạo thành hai dạng hư hại bức xạ chính đó là hư hại do thiếu hụt (các vùng trống, các lỗ trống, lệch mạng thiếu hụt, cụm lệch mạng dạng lỗ trống) hoặc hư hại do dư thừa nguyên tử mạng lưới tinh thể (các nguyên tử vật liệu xen mạng, cụm lệch mạng kiểu chèn) (Hình 1.6)

- Các lỗ trống, nguyên tử xen mạng, nguyên tử tạp chất tạo ra trong quá trình chuyển hóa hạt nhân;

- Các hố nhiệt là khu vực có chứa các nguyên tử có trạng thái năng lượng cao;

- Các hố chuyển dịch nguyên tử: Khu vực chứa các nguyên tử dịch chuyển,

lỗ trống - nguyên tử xen mạng (cặp Frenkel), tạo thành bởi các nguyên tử dịch chuyển sơ cấp hoặc thứ cấp;

- Khu vực thiếu hụt (nguyên tử): Vùng tập trung các lỗ trống;

17

- Vùng trống: Vùng rộng lớn không có mặt nguyên tử mạng lưới;

- Vùng trống được ổn định hóa: Các vùng trống được ổn định bằng khí lấp đầy như He tạo thành từ các phản ứng (n,α), (n,γ) của B, Ni, Fe …

10

B + 1n → 7

Li + 4He

58Ni(n,γ)59Ni; 59Ni(n,α)56Ni

Hình 1.6 Các khuyết tật trong mạng lưới làm thay đổi tính chất vật liệu

1.3.3 Đặc trƣng cơ nhiệt đối với thanh nhiên liệu

a Sự phân bố nhiệt độ trong thanh nhiên liệu

Trong quá trình vận hành một lượng lớn năng lượng phát ra trong nhiên liệu

và truyền cho chất tải nhiệt Giả thiết năng lượng phát ra trong một đơn vị thể tích nhiên liệu là hằng số và thanh nhiên liệu dài tới mức độ dẫn nhiệt theo chiều dài được bỏ qua, phân bố nhiệt độ có thể tính được từ công suất (p, W/m3) theo phương trình sau:

T(r) = T(rf) + p.(rf2 – r2).(4.kf)-1

18

Trong đó, T(r) là nhiệt độ (oC) tại bán kính r (m) bên trong thanh nhiên liệu, T(rf) là nhiệt độ tại bề mặt viên, rf là bán kính ngoài viên gốm (m) và kf là độ dẫn nhiệt bên trong viên nhiên liệu (W.m-1K-1)

Chênh lệch nhiệt độ qua khe hở giữa viên nhiên liệu và vỏ thanh:

ΔTgap = p.rf.(ri – rf).(2.kg)-1 – p.rf.(2.αg)-1

Trong đó ΔTgap là chênh lệch nhiệt độ qua khe hở nhiên liệu - vỏ bọc, ri là bán kính trong của vỏ thanh (m), kg là độ dẫn nhiệt khe hở (W.m-1K-1) và αg là hệ số truyền nhiệt qua khe (W.m-2K-1)

Trường hợp vỏ thanh mỏng:

ΔTcan = p.rf2(rc-ri).(2.ri.kc)-1

Trong đó ΔTcan là chênh lệch nhiệt độ qua chiều dày vỏ bọc (oC), rc là bán kính ngoài của vỏ thanh (m), và kc là độ dẫn nhiệt trong vật liệu vỏ bọc (W.m-1K-1) Giữa bề mặt thanh và chất tải nhiệt:

C trong khoảng cách bán kính viên gốm nhiên liệu (3,8 mm) Do đó, cần tính toán tới

Hình 1 7 Phân bố nhiệt độ giữa nhiên liệu và chất làm mát

phụ thuộc công suất nhiệt tuyến tính

Nhiệt độ cực đại trong tâm và trên bề mặt của viên gốm UO2 tương ứng là 1.940 oC và 900 o

C

Nhiệt trở giữa thanh nhiên liệu và chất làm mát bao gồm: Nhiệt trở của bản thân nhiên liệu, nhiệt trở của khoảng trống giữa nhiên liệu và lớp vỏ, nhiệt trở của lớp vỏ và nhiệt trở của chất làm nguội Trong thanh nhiên liệu lò phản ứng hạt nhân

bổ sung thêm một số sản phẩm phân hạch khí (xenon, krypton) Nhiên liệu phồng

nở làm cho khe hở biến đổi, cùng với sự giãn nở vì nhiệt của nhiên liệu và vỏ bọc sẽ dẫn tới tiếp xúc giữa nhiên liệu và lớp vỏ Sự tiếp xúc này làm giảm nhiệt trở của khe hở trong quá trình cháy nhiên liệu

b Sự thay đổi cấu trúc viên gốm nhiên liệu

Phản ứng phân chia hạt nhân trong nhiên liệu tạo ra nhiệt; các mảnh phân hạch; nơtron, tia gamma và các loại bức xạ khác Ba yếu tố này làm thay đổi thanh nhiên liệu so với thời điểm ban đầu

Tốc độ sinh nhiệt lớn trong khi độ dẫn nhiệt của viên gốm UO2và (U,Pu)O2

thấp, làm gradien nhiệt độ theo hướng tâm viên gốm có trị số rất lớn, thường từ 2.000 - 4.000 oC/cm Từ tâm viên gốm đến bề mặt viên hình thành các khu vực nhiệt độ khác nhau (Hình 1.8): Vùng ˃1600 oC; vùng từ 1300 oC đến 1600 oC; vùng

từ 1100 oC đến khoảng 1300 oC và vùng ˂1100 oC Hậu quả là ứng suất nhiệt cục bộ tạo ra nứt nẻ, phồng nở và áp lực lớn tác dụng trên các lỗ thiêu kết làm chúng chuyển dịch ngược với gradien nhiệt độ, tạo thành lỗ trống trung tâm và làm thay đổi cấu trúc vật liệu

Các lỗ xốp nhỏ (đường kính ˂1 μm) bị mất đi trong khoảng một vài giờ chiếu

xạ đầu tiên Sự biến mất của các lỗ có kích thước nhỏ hơn 1 μm là do tương tác trên đường đi của các mảnh vỡ quá trình phân hạch hoặc do sự di chuyển của các nguyên tử tương tác lấp vào các lỗ nhỏ này

Trong khoảng 20 - 2.000 MWd/tU, mật độ nhiên liệu biến đổi theo quy luật sau:

Δρ = mlog(độ cháy) + b

21

Trong đó: 0 = mlog(20) + b và Δρmax = mlog(2000) + b

Ngoài ra quá trình ép nóng (hot pressing) diễn ra trong khoảng 200 giờ hoạt động đầu tiên lại ảnh hưởng rõ hơn tới các lỗ xốp lớn (làm mất đi các lỗ xốp do quá trình bay hơi nhiên liệu từ bề mặt nóng của lỗ xốp và kết tủa phía bề mặt nguội hơn), dẫn tới tạo thành khoảng trống phía trung tâm viên gốm Hai quá trình trên làm thay đổi mật độ vật liệu nhiên liệu tới giá trị khoảng 98 - 99% mật độ lý thuyết, trong lò phản ứng nơtron nhiệt có thể làm giảm chiều cao cột nhiên liệu tới 7,5 cm hoặc lớn hơn (so với chiều cao tổng khoảng 3,66 m)

Sự tăng mật độ nhiên liệu làm giảm khả năng truyền nhiệt và tăng công suất sinh nhiệt tuyến tính viên nhiên liệu, dẫn tới công suất cục bộ đạt đỉnh và tăng năng lượng tích tụ trong các thanh nhiên liệu

Cùng với sự tăng mật độ vật liệu nhiên liệu theo cơ chế trên, một quá trình phồng nở và rạn nứt (do ứng suất nhiệt, do sản phẩm phân hạch và do tác động bức

xạ tới cấu trúc vật liệu) lại đẩy viên gốm nhiên liệu theo chiều giãn dài cột và tăng bán kính Cả hai quá trình trên dẫn tới bẻ cong và biến dạng thanh nhiên liệu

Gradien nhiệt độ lớn và vi cấu trúc nhiên liệu bị biến đổi rất nhanh phụ thuộc từng vùng nhiệt độ sau khi công suất lò phản ứng đạt tới mức vận hành Sau khi đạt công suất thiết kế, mặt cắt nhiên liệu bao gồm một số vùng khác nhau mà giới hạn của chúng phù hợp với các giá trị nhiệt độ tương ứng: Sự tái cấu trúc bao gồm 2 dạng lớn hơn của hạt Trên 1.500 oC là dạng hạt to đẳng trục, các hạt lớn lên đẩy lùi các lỗ thiêu kết và dồn chúng ra biên hạt Trên 1.800 oC là quá trình tăng trưởng kích thước hạt có định hướng, hạt có dạng cột dài và hẹp hướng theo tâm nóng của trục nhiên liệu Sự tái cấu trúc được cho là do 2 nguyên nhân: Do sự di chuyển của

lỗ xốp theo hướng gradien nhiệt độ và do quá trình khuếch tán trạng thái rắn Sự chuyển dịch các lỗ xốp về phía tâm của nhiên liệu gây ra quá trình biến đổi mật độ hạt và tạo ra vùng trống ở tâm viên gốm Sự thay đổi mật độ hạt này dẫn tới làm tăng độ dẫn nhiệt của nhiên liệu và làm cho nhiệt độ tại vùng tâm viên gốm giảm

22

Sự tái cấu trúc diễn ra trong vòng 24 giờ tại công suất vận hành Sau đó là những biến đổi chậm hơn, có quan hệ nhiều hơn với quá trình chiếu xạ Khi công suất lò phản ứng biến đổi nhanh chóng thì nhiệt độ nhiên liệu cũng bị thay đổi nhanh chóng, dẫn tới ứng suất nhiệt thay đổi làm cho nhiên liệu bị nứt, những vết nứt này có thể thấy rõ trên mặt cắt các viên gốm Trong quá trình vận hành kéo dài, các vết nứt phát triển do sự khuếch tán diễn ra trong quá trình phân hạch Sau đó, quá trình biến đổi vi cấu trúc còn diễn ra tiếp tục theo thời gian và độ cháy

Hình 1 8 Sự thay đổi vi cấu trúc nhiên liệu UO 2 phụ thuộc nhiệt độ

và độ cháy nhiên liệu