Nghiên cứu một số cơ chế tán xạ ảnh hưởng đến thời gian sống vận chuyển và thời gian sống lượng tử trong các hệ hai chiều

Nghiên cứu một số cơ chế tán xạ ảnh hưởng đến thời gian sống vận chuyển và thời gian sống lượng tử trong các hệ hai chiều Nghiên cứu một số cơ chế tán xạ ảnh hưởng đến thời gian sống vận chuyển và thời gian sống lượng tử trong các hệ hai chiều luận văn tốt nghiệp thạc sĩ

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

MỤC LỤC

LỜI CAM ĐOAN 3

LỜI CẢM ƠN 4

DANH MỤC CÁC KÍ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT 5

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ 6

MỞ ĐẦU 9

CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN VỀ HIỆU ỨNG PHỤ THUỘC KÍCH THƯỚC TRONG MÀNG MỎNG CÓ TRẬT TỰ XA 13

1.1 MỘT SỐ VẤN ĐỀ NGHIÊN CỨU VỀ MÀNG MỎNG 13

1.1.1 Sự phụ thuộc nhiệt độ chuyển pha vào độ dày màng mỏng 13

1.1.2 Sự phụ thuộc của tham số trật tự vào độ dày màng mỏng 16

1.1.3 Sự tái định hướng spin phụ thuộc độ dày màng mỏng 19

1.2.1 Lý thuyết chuyển pha hiện tượng luận của Landau 21

1.2.2 Lý thuyết hàm Green hai thời điểm 27

CHƯƠNG 2 HIỆU ỨNG PHỤ THUỘC KÍCH THƯỚC TRONG MÀNG MỎNG MÔ TẢ BẰNG MÔ HÌNH ISING TRONG TRƯỜNG NGANG 36

2.1 HAMILTONIAN ISING TRONG TRƯỜNG NGANG VÀ DỌC 36

2.2 GẦN ĐÚNG TRƯỜNG TRUNG BÌNH CHO HỆ SPIN MÔ TẢ BẰNG MÔ HÌNH ISING NGANG 41

2.2.1 Phương trình xác định tham số trật tự 42

2.2.2 Phương trình xác đ ịnh nhiệt độ chuyển pha Curie 42

2.2.3 Chuyển pha lượng tử theo lý thuyết trường trung bình 44

2.2.4 Kết quả tính số 45

2.3 PHƯƠNG PHÁP TÍCH PHÂN PHIẾM HÀM CHO MÔ HÌNH ISING TRONG TRƯỜNG NGANG 50

2.4 GẦN ĐÚNG GAUSSIAN CHO NĂNG LƯỢNG TỰ DO 54

CHƯƠNG 3 NĂNG LƯỢNG SÓNG SPIN VÀ ĐỘ CẢM TỪ CỦA MÀNG MỎNG MỘT LỚP MÔ TẢ BẰNG MÔ HÌNH XZ HEISENBERG 58

3.1 HAMILTONIAN CHO MÀNG MỎNG XZ HEISENBERG DỊ HƯỚNG ĐƠN

LỚP 58

3.2 BIỂU DIỄN TÍCH PHÂN PHIẾM HÀM CHO HÀM GREEN MATSUBARA, GẦN ĐÚNG GAUSSIAN 61

3.3 ĐỘ CẢM TỪ VÀ NĂNG LƯỢNG SÓNG SPIN TRONG MÀNG MỎNG SPIN ĐƠN LỚP 64

CHƯƠNG 4 ẢNH HƯỞNG CỦA CÁC TƯƠNG TÁC ĐẾN NHIỆT ĐỘ CURIE VÀ SỰ TÁI ĐỊNH HƯỚNG SPIN TRONG MÀNG MỎNG TỪ MÔ TẢ BẰNG MÔ HÌNH HEISENBERG DỊ HƯỚNG 72

4.1 SỰ TÁI ĐỊNH HƯỚNG SPIN TRONG MÀNG MỎNG TỪ HEISENBERG VỚI DỊ HƯỚNG ION ĐƠN TRỤC 72

4.1.1 Mô hình Heisenberg với dị hướng ion đơn trục cho màng mỏng từ 72

4.1.2 Kết quả và thảo luận 76

4.2 VAI TRÒ CỦA TƯƠNG TÁC LƯỠNG CỰC VÀ DỊ HƯỚNG TRONG MÀNG MỎNG 79

4.2.1 Mô hình Heisenberg cho màng mỏng từ có chứa tương tác lưỡng cực và dị hướng 79

4.2.2 Hàm Green Matsubara 87

4.2.3 Kết quả tính số 89

KẾT LUẬN CHƯƠNG 4 91

KẾT LUẬN CHUNG CHO LUẬN ÁN 93

DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH KHOA HỌC ĐÃ CÔNG BỐ CÓ LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN ÁN 95

DANH MỤC TÀI LIỆU THAM KHẢO 96

PHỤ LỤC A TRỊ RIÊNG CỦA MA TRẬN TOEPLITZ 107

PHỤ LỤC B TÍCH PHÂN GAUSS 111

LỜI CAM ĐOAN

Tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu khoa học của riêng tôi Các số liệu vàkết quả trong luận án là trung thực, khách quan và đã được công bố theo đúng quyđịnh Các kết quả này chưa từng được sử dụng trong bất kỳ công trình nào khác

Tác giả luận án

Nguyễn Từ Niệm

LỜI CẢM ƠN

Tôi xin dành những lời cảm ơn đầu tiên và sâu sắc nhất của mình gửi tớiGS.TS Bạch Thành Công, người thầy đã luôn nhiệt tình hướng dẫn tôi hoàn thànhcông trình nghiên cứu này và đã giúp đỡ tôi trưởng thành hơn trên con đường nghiêncứu khoa học của mình

Tôi xin bày tỏ lòng biết ơn đến các bạn đồng nghiệp trong Bộ môn Vật lý Đạicương đã tạo mọi điều kiện thuận lợi, luôn giúp đỡ và động viên tôi rất nhiều trongsuốt thời gian thực hiện luận án

Tôi xin gửi lời cảm ơn đến Khoa Vật lý, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên,Đại học Quốc Gia Hà Nội đã hỗ trợ, giúp đỡ tôi trong quá trình học tập và nghiêncứu

Xin gửi lời cảm ơn đến đề tài NAFOSTED 103.01-2015-92 đã hỗ trợ kinh phí

để tôi hoàn thành công trình này

Cuối cùng, tôi xin gửi lời cảm ơn đến những người thân trong gia đình đã luônđộng viên và là chỗ dựa vững chắc cho tôi, giúp tôi thêm nghị lực để hoàn thành luận

án này

Hà Nội, năm 2018Nguyễn Từ Niệm

DANH MỤC CÁC KÍ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT

MFA: Mean Field Approximation (Gần đúng trường trung bình).TPPH: Tích phân phiếm hàm

LCGN: Lân cận gần nhất (nearest neighbour)

QCP: Điểm chuyển pha lượng tử (Quantum Critical Point)

TIM: Mô hình Ising trong trường ngang (Transverse Ising Model)

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ

Hình 0 1 Giản đồ sự phụ thuộc của nhiệt độ chuyển pha sắt điện-thuận điện vàotham số điều chỉnh của vật liệu sắt điện [86] .10Hình 1 1 Sự phụ thuộc của nhiệt độ Curie vào độ dày màng Ni [78] 13Hình 1 2 Nhiệt độ Curie sắt điện của màng mỏng perovskite PbTiO3giảm rất nhanhkhi độ dày màng cỡ 6-7 kích thước ô cơ sở và hầu như bằng không khi độ dày màng

cỡ khoảng 3 kích thước ô cơ sở Đường chấm mờ mô tả kết quả khi làm khớp số liệuthực nghiệm theo lý thuyết Landau [26] .14Hình 1 3 Sự phụ thuộc moment từ vào độ dày của màng La-Mn-Sr-O [76] .16Hình 1.4 Sự phụ thuộc kích thước của độ từ hóa bão hòa trong màng mỏngAu/Ni/Si(100) [91] .17Hình 1 5 Ảnh hưởng của độ dày màng BTO lên độ phân cực tại nhiệt độ phòng [42] 18Hình 1 6 Sự phụ thuộc độ dày màng PZT của độ phân cực tỷ đối [33] 19Hình 1 7 Đồ thị năng lượng tự do như hàm của độ phân cực F(P) cho chuyển phaloại 2[105] .23Hình 1 8 Kích thước tới hạn theo lý thuyết trường trung bình khi năng lượng bề mặtdương 0[105] .26Hình 2 1 Vị trí của spin trong mạng tinh thể được cho bởi vectơ vị trí r Ở đây chỉ j

số lớp spin là ( 1,2, , )n và vectơ 2 chiều R nằm trong mặt phẳng mạng songj

song với mặt màng mỏng 37Hình 2 2 Sự phụ thuộc nhiệt độ của các thành phần độ phân cực mx/s, mz/s trongmàng mỏng đối xứng hai lớp với các tham số η = 0.8; s=1 46Hình 2 3 Sự phụ thuộc của trung bình các thành phần độ phân cực vào trường ngangđối với màng mỏng gồm một hoặc hai lớp spin (n=1,2) 46Hình 2 4 Sự phụ thuộc của nhiệt độ Curie vào độ dày màng với các hằng số traođổi dị hướng khác nhau (a) với tham số được chọn: Ω0/J=2.0; s=1 và h0=0 và vớicác giá trị trường ngang khác nhau (b) khi s=1, h0=0, η=1.2 .47Hình 2 5 Sự phụ thuộc nhiệt độ Curie vào trường ngang với η=1.2; s=1 và h0=0 48

Hình 2 6 Sự phụ thuộc của trường ngang tới hạn vào độ dày màng mỏng với cáchằng số trao đổi dị hướng khác nhau khi chỉ số spin của màng có giá trị: s=1(a) vàs=3/2 (b) 48Hình 2 7 Đồ thị so sánh số liệu thực nghiệm và tính toán lý thuyết cho màng mỏngperovskite PbTiO3 Tham số lý thuyết tương ứng là: Ω0/J=6.1; η=1.75; s=1 49Hình 2 8 Giản đồ Feymann cho phiếm hàm tương tác (2.51) đến bậc 4 của biếntrường Đường lượn sóng ứng với  z( )q , đường mũi tên ứng với hàm

 so với mặt phẳng màng 59Hình 3 2 Sự phụ thuộc nhiệt độ của độ phân cực tổng m và các thành phần mz, mx,góc nghiêng qvới s=1, h0=0,L=0.6 Đồ thị mz, mxđược vẽ với  0 1.0 Đồ thịcủa m được vẽ với  0 0 .67Hình 3 3 Sự phụ thuộc nhiệt độ của năng lượng sóng spin trong màng một lớp:kx=ky=0.5 (a), kx=ky=0 (b) Ở đây spin có giá trị s=1 và h0=0 68Hình 3 4 Sự phụ thuộc năng lượng sóng spin của màng đơn lớp tại tâm vùngBrillouin vào trường ngang tại nhiệt độ  1.2,s1,h0 0 .70Hình 4 1 Mô hình các lớp spin trong hai hệ tọa độ Oxyz và OXYZ Từ trường ngoài

h tạo với trục OX một góc là  ,  là góc quay của các spin trong trường ngoài h.

j

R xác định vị trí của spin trong mặt phẳng song song với mặt màng Jslà tương táctrao đổi lân cận gần nhất giữa các spin trong cùng một lớp, Jplà tương tác trao đổi lâncận gần nhất giữa các spin trong các lớp khác nhau .73Hình 4 2 Sự phụ thuộc vào nhiệt độ của độ phân cực từ trong màng mỏng cấu trúclập phương hai lớp (a) và ba lớp (b) với các giá trị khác nhau của tham số tương táctrao đổi bề mặt khi s=1, d=0.05, h=0, ε=0 .77Hình 4 3 Sự thay đổi của góc θ (góc giữa vectơ phân cực từ và phương pháp tuyếnvới mặt màng) theo trường ngoài h n=2, ε=0 78

Hình 4 4 Sự phụ thuộc trường ngoài của các thành phần mx, mzvới các giá trị ζ khácnhau Tính toán thực hiện cho n=2, ε=0 78Hình 4 5 Sự phụ thuộc của góc θ trong màng m ỏng hai lớp vào cường độ trườngngoài tạo với trục OX một góc ε=π/6 Các tham số được chọn trong hệ đơn vị của Jp

là d=0.9, τ=2.8, s=1 .79Hình 4 6 Sự phụ thuộc của nhiệt độ Curie của màng mỏng một lớp cấu trúc hìnhvuông vào tham số   J s /J d, s=1/2 .90Hình 4 7 Sự phụ thuộc của nhiệt độ Curie vào độ lớn trao đổi sắt từ bề mặt cho màng

tự do hai lớp có cấu trúc lập phương và spin s=1/2 .90Hình 4 8 Nhiệt độ Curie phụ thuộc vào tương tác trao đổi sắt từ bề mặt đối với cácmàng mỏng có độ dày và spin khác nhau khi dị hướng bằng không .91

MỞ ĐẦU

Hiện nay màng mỏng có trật tự xa (trật tự sắt từ hoặc trật tự sắt điện) gọi chung

là màng mỏng ferroic được áp dụng rộng rãi để chế tạo các linh kiện điện tử thế hệmới, các bộ nhớ sắt điện (FeRAMs), DRAM, MRAM (bộ nhớ sắt từ truy cập ngẫunhiên), các tụ điện có dung lượng lớn, cảm biến từ trường siêu nhạy [39, 85] Nhữngtính chất mới và tiềm năng ứng dụng to lớn làm cho lĩnh vực nghiên cứu về màngmỏng ngày càng phát triển mạnh mẽ Trong thực tế, mặc dù màng mỏng có tác độngrất lớn trong công nghệ lưu trữ thông tin, sự nghiên cứu về màng mỏng cũng chỉ đang

ở giai đoạn khám phá ban đầu và sự nghiên cứu lâu dài về lĩnh vực này là cần thiết.Chúng ta biết rằng khi kích thước của hệ giảm xuống vùng nano met thì hàng loạthiệu ứng vật lý mới xuất hiện do sự khác biệt về số nguyên tử trên bề mặt với sốnguyên tử bên trong khối Điều này làm cho các thông số vật lý có ý nghĩa ứng dụngphụ thuộc mạnh vào kích thước hệ và trở thành vấn đề quan trọng hàng đầu phải khảosát Nguyên nhân vi mô của hiệu ứng phụ thuộc kích thước của các tham số trật tựđược chỉ ra trong các mô hình lý thuyết là do dị hướng của tương tác trao đổi giữacác spin trong các hệ thấp chiều (tương tác trao đổi trên bề mặt vật thể khác với cáctương tác trao đổi bên trong), do sự thay đổi của dị hướng từ trên bề mặt so với dịhướng từ bên trong, các trường hiệu dụng do tiếp xúc với môi trường (ví dụ ảnhhưởng của trường ứng suất của đế lên màng mỏng bên trên) Hiệu ứng phụ thuộc kíchthước gần nhiệt độ không tuyệt đối trong các hệ thấp chiều như dây lượng tử, màngmỏng giả hai chiều có liên quan mật thiết với sự chuyển pha lượng tử - một trongnhững vấn đề hiện đại của vật lý được quan tâm nhiều trong thời gian gần đây Sựchuyển pha ở nhiệt độ bằng không được gọi là sự chuyển pha lượng tử

Hình 0 1 là giản đồ pha chỉ ra sự thay đổi của nhiệt độ Curie, độ cảm điện của

vật liệu sắt điện vào tham số điều chỉnh trạng thái (Tuning Parameter) Tham số này

có thể là trường ngoài, độ dày màng mỏng, phần trăm các nguyên tố pha tạp Ở mộtgiá trị tới hạn xC, nhiệt độ chuyển pha trật tự - không trật tự bằng không xCđược gọi

là điểm chuyển pha lượng tử (Quantum Critical Point)

Hình 0 1 Giản đồ sự phụ thuộc của nhiệt độ chuyển pha sắt điện-thuận điện vào tham số điều chỉnh của vật liệu sắt điện [86].

Các nghiên cứu về hiệu ứng phụ thuộc kích thước trong màng mỏng đã đư ợcthực hiện cả về lý thuyết lẫn thực nghiệm Về mặt thực nghiệm, màng mỏng đã đượcchế tạo nhờ các phương pháp mới Về mặt lý thuyết, nhiều mô hình của vật lý thống

kê lượng tử như mô hình Ising trong trư ờng dọc và ngang, mô hình Heisenberg vớitrao đổi dị hướng…đã được áp dụng và tính toán sự phụ thuộc của tham số trật tự (độ

từ hóa hoặc độ phân cực điện), nhiệt độ Curie và độ cảm sắt từ, sắt điện sử dụng cácgần đúng khác nhau như gần đúng trường trung bình (MFA: Mean FieldApproximation), lý thuyết chuyển pha hiện tượng luận của Landau, lý thuyết trườnghiệu dụng (EFA: effective field approximation), hàm Green hai thời điểm phụ thuộcnhiệt độ…Tuy nhiên bài toán đặt ra đối với màng mỏng không phải là vấn đề đơngiản, một số mô hình lý thuyết cho màng mỏng với độ dày vài lớp nguyên tử (ví dụ

như mô hình Ising) v ẫn chưa có lời giải chính xác, vai trò của các tham số ứng dụngvẫn chưa được đánh giá một cách đầy đủ.

Căn cứ vào tình hình nghiên cứu thực tế hiện nay, việc nghiên cứu cụ thể hơn

về các hiệu ứng phụ thuộc kích thước theo định hướng ứng dụng là cần thiết Vì vậy

đề tài “Nghiên cứu một số hiệu ứng phụ thuộc kích thước trong màng mỏng perovskite có trật tự xa’’ được lựa chọn là đề tài nghiên cứu của luận án này.

Đối tượng nghiên cứu của luận án:

Màng mỏng ferroic (màng mỏng sắt từ hoặc sắt điện) có trật tự xa

Mục tiêu nghiên cứu của luận án:

Mục tiêu của luận án là khảo sát hiệu ứng phụ thuộc kích thước của các tham

số đặc trưng cho trật tự (nhiệt độ Curie, độ từ hóa hoặc độ phân cực, nhiệt dung, sựtái định hướng của vectơ phân cực) trong các màng ferroic siêu mỏng (UltrathinFilms) và áp dụng để giải thích một số thực nghiệm quan sát được trong màng mỏngperovskite có trật tự xa có ứng dụng rộng rãi trong thực tế như PbTiO3, BaTiO3

Phương pháp nghiên cứu của luận án:

Luận án sử dụng phương pháp thống kê lượng tử chất rắn, cụ thể là phươngpháp tích phân phiếm hàm cho hệ vật lý là hệ spin tùy ý trong màng mỏng

Ý nghĩa khoa học của luận án:

Luận án góp phần xây dựng cơ sở lý thuyết nhằm giải thích các ảnh hưởng củacác hiệu ứng phụ thuộc kích thước trong các màng mỏng ferroic

Luận án góp phần giải thích một số kết quả nghiên cứu thực nghiệm trên cácmàng mỏng sắt điện và sắt từ

Nội dung và bố cục của luận án:

Ngoài phần mở đầu và phần kết luận, nội dung của luận án được trình bàytrong 4 chương Chương 1 trình bày tổng quan về vấn đề nghiên cứu màng mỏngferroic có trật tự xa Chương 2 trình bày về mô hình Ising cho màng mỏng trongtrường ngang, trong đó tập trung vào khảo sát sự phụ thuộc của nhiệt độ chuyển phaCurie vào độ dày màng và vào trường ngang Chương 3 đề cập đến mô hình XZHeisenberg và áp dụng để tính năng lượng sóng spin, độ cảm từ động trong màng

mỏng một lớp spin Vai trò của tương tác lưỡng cực và dị hướng cũng như s ự tái địnhhướng spin trong màng mỏng mô tả bởi mô hình Heisenberg được khảo sát ở chương

4 của luận án

CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN VỀ HIỆU ỨNG PHỤ THUỘC KÍCH THƯỚC

TRONG MÀNG MỎNG CÓ TRẬT TỰ XA

Ảnh hưởng quan trọng nhất của hiệu ứng kích thước đối với các màng mỏngferroic là ảnh hưởng lên các đặc trưng của chuyển pha trật tự - mất trật tự, nghĩa làảnh hưởng đến nhiệt độ TC, tham số trật tự (độ từ hóa, độ phân cực điện), nhiệt dung

Sự phụ thuộc của sự tồn tại tính sắt từ hoặc tính sắt điện vào kích thước (độ dàymàng) là điều rất quan trọng khi chế tạo các linh kiện sử dụng các hiệu ứng liên quanđến các tính chất đó Vấn đề quan trọng nhất đó là xác định giới hạn kích thước trong

đó các tham số trật tự (nhiệt độ Curie, độ từ hóa/ độ phân cực ) thay đổi so với cácgiá trị trong vật liệu khối tương ứng

1.1 MỘT SỐ VẤN ĐỀ NGHIÊN CỨU VỀ MÀNG MỎNG

1.1.1 Sự phụ thuộc nhiệt độ chuyển pha vào độ dày màng mỏng

Sự suy giảm nhiệt độ chuyển pha khi độ dày của các màng mỏng giảm là mộthiện tượng phổ biến của các màng mỏng Nguyên nhân gây ra hiệu ứng kích thướcnày là do sự giảm số lượng các nguyên tử theo hướng vuông góc với bề mặt màngdẫn đến sự suy giảm năng lượng tương tác trao đổi

Về mặt thực nghiệm các phép đo sự phụ thuộc của nhiệt độ Curie vào độ dàymàng đã được thực hiện trên các màng mỏng sắt từ như Ni [82], Co[75], Fe[48], Gd[55], các màng thủy tinh spin CuMn [1] Ngoài ra, nhiều nghiên cứu thực nghiệmcũng đư ợc thực hiện trên các cấu trúc đa lớp Gd/W [4] và màng mỏng sắt điện [26]

Hình 1 1 Sự phụ thuộc của nhiệt độ Curie vào độ dày màng Ni [78].

Các phép đo thực nghiệm đã chỉ ra sự phụ thuộc của nhiệt độ Curie vào độ dàymàng: nhiệt độ Curie sẽ giảm khi độ dày màng mỏng giảm xuống chỉ còn vài lớpnguyên tử.

Hình 1 1 cho thấy nhiệt độ Curie của màng mỏng kim loại Nikel nuôi trên đế

Cu có định hướng khác nhau với độ dày 5 lớp nguyên tử có thể giảm tới một nửa giátrị so với màng có độ dày vài chục lớp nguyên tử

Hình 1 2 Nhiệt độ Curie sắt điện của màng mỏng perovskite PbTiO 3 giảm rất nhanh

khi độ dày màng cỡ 6-7 kích thước ô cơ sở và hầu như bằng không khi độ dày màng

cỡ khoảng 3 kích thước ô cơ sở Đường chấm mờ mô tả kết quả khi làm khớp số liệu thực nghiệm theo lý thuyết Landau [26].

Hình 1 2 cho thấy nhiệt độ Curie sắt điện trong màng mỏng perovskite PbTiO3[26] giảm rất nhanh theo sự giảm của độ dày Kết quả rút ra từ lý thuyết Landau chothấy TCbằng 0 khi màng mỏng có độ dày 3 ô cơ sở (3 lớp nguyên tử Titan)

Các đặc tính chuyển pha trong màng mỏng cũng đư ợc nghiên cứu và giải thíchbằng nhiều lý thuyết khác nhau nhau như lý thuyết Landau [15, 16, 24, 85, 99], lý

thuyết trường trung bình [50], lý thuyết trường hiệu dụng [60], lý thuyết hàm Green[6], phương pháp sóng spin [43] Tuy nhiên có nhiều sự khác biệt giữa các kết quảthực nghiệm với các kết quả tính toán lý thuyết, đồng thời giữa các lý thuyết cũngcho kết quả khác nhau và cũng không hoàn toàn đầy đủ Ví dụ như độ dày tới hạn củamàng PbTiO3tại nhiệt độ phòng được ước tính là khoảng 5,5nm theo lý thuyết hiệntượng luận [49] Tuy nhiên các phép đo thực nghiệm lại cho thấy trạng thái ổn địnhvới độ phân cực vuông góc bề mặt màng có thể tồn tại ở màng PZT (lead zinconatetitanate) Tính toán theo nguyên lý đầu tiên thậm chí tìm thấy trạng thái có độ phâncực điện vuông góc có thể duy trì ở điều kiện đoản mạch cho màng mỏng cỡ 1,2 nm(3 ô cơ sở) Mặc dù có nhiều nghiên cứu về sự phụ thuộc của nhiệt độ Curie vào kíchthước (độ dày màng) và độ dày tới hạn của các màng siêu mỏng [34, 49, 90, 101, 108,

114, 113] nhưng bản chất vật lý và lý do tồn tại của nó vẫn chưa chắc chắn Ngoạitrừ các trường hợp đơn giản nhất, tính toán số sử dụng nguyên lý đầu tiên (ab initio)[34] hoặc cách tiếp cận nhiệt động lực học [90, 101] là các công cụ chính để khai tháclĩnh vực này Các cách tiếp cận này có hiệu quả tốt khi nghiên cứu chuyển pha trongcác mô hình liên tục và xác định được điểm chuyển pha khá chính xác Tuy nhiên khi

áp dụng cho các mô hình không liên tục thì hiện tượng xảy ra phức tạp hơn và chưa

có câu trả lời thỏa đáng

Việc xác định sự phụ thuộc của nhiệt độ Curie vào độ dày màng siêu mỏng (vàiđơn lớp) cũng đã đư ợc tính toán bằng nhiều mô hình như mô hình Ising [51, 53], môhình Heisenberg [103], mô hình XY, Trong số đó, mô hình Ising trong trường ngangđược sử dụng khá nhiều để nghiên cứu sự chuyển pha lượng tử cả trong màng mỏngsắt từ và sắt điện [50- 54] và có hiệu quả khá tốt Kết quả của các công trình này chỉ

ra sự phụ thuộc của nhiệt độ Curie và độ từ hóa của màng mỏng vào trường ngangđặt vào màng với các độ dày khác nhau Các nghiên cứu trên cho thấy rằng, nhiệt độCurie của màng sẽ tăng khi trường ngang giảm Tuy nhiên nhiệt độ Curie cũng phụthuộc vào tương tác trao đổi giữa các lớp spin bề mặt và các lớp spin bên trong màng.Nhiệt độ Curie tăng khi tương tác giữa các spin trên bề mặt màng và các spin ở lớpbên trong tăng lên

Một vấn đề nghiên cứu khác được đặt ra là ảnh hưởng của tương tác giữa cáclớp trong màng lên nhiệt độ tới hạn Tác dụng chồng chéo của các lớp lên nhiệt độtới hạn minh họa cho tương tác này.Ví dụ như nhiệt độ TCcủa màng Fe/W(110) thấphơn nhiệt độ TCcủa màng Fe được phủ Ag có độ dày bằng nhau Điều này có thể do

sự tăng cường momen từ của Fe khi kết hợp với Ag dẫn đến sự tăng nhiệt độ Curie.Đối với màng mỏng từ tính, quá trình nghiên cứu quan trọng nhất là sự phụ thuộcnhiệt độ của các tham số trật tự (độ từ hóa) gần điểm tới hạn Khác với số mũ tới hạn,giá trị của TClà đặc trưng của hệ (nó phụ thuộc vào độ lớn của các tương tác) Elmers[28] đã đưa ra một mô tả chi tiết về sự chuyển pha từ tính trong phim dày 0-2 lớpnguyên tử, với sự nhấn mạnh trên hệ Fe/W (0), Fe /W (100) và Co/Cu (111)

1.1.2 Sự phụ thuộc của tham số trật tự vào độ dày màng mỏng

Những nghiên cứu thực nghiệm cho thấy rằng tham số trật tự ở các lớp bề mặt

của màng mỏng nhỏ hơn các lớp bên trong Các Hình 1 3 và Hình 1.4 cho thấy sự

phụ thuộc moment từ vào độ dày của các màng mỏng La-Mn-Sr-O và Au/Ni/Si (100).Kết quả thực nghiệm chỉ ra rằng moment từ của màng mỏng giảm mạnh khi độ dàymàng giảm

Hình 1 3 Sự phụ thuộc moment từ vào độ dày của màng La-Mn-Sr-O [76].

Hình 1.4 Sự phụ thuộc kích thước của độ từ hóa bão hòa trong màng mỏng Au/Ni/Si(100) [91].

Việc phá vỡ đối xứng ở bề mặt hoặc ở các vùng tiếp xúc là nguồn gốc của nhữngthay đổi quan trọng trong cấu trúc điện tử của nguyên tử theo hướng vuông góc với

bề mặt khi so sánh với vật liệu khối (được Neél chỉ ra đầu tiên) và dẫn đến sự tăngcường momen từ bề mặt

Những thay đổi về momen từ có thể được hiểu là kết quả của việc địa phươnghóa và thu hẹp các orbitals nguyên tử của các nguyên tử bề mặt, dẫn đến mật độ cáctrạng thái điện tử lớn hơn tại mức Fermi và sự mất cân bằng spin gia tăng [31, 57].Nói cách khác ở bề mặt số nguyên tử lân cận giảm đi (về một phía) nên mật độ trạngthái điện tử sẽ tăng lên Trong giới hạn hai chiều, thậm chí một số kim loại không có

từ tính trong trạng thái thể tích sẽ trở nên có từ tính ở trạng thái bề mặt [27] Tuynhiên hiện tượng này không thể giải thích do sự tăng lên của mật độ trạng thái N(EF)

mà là do hiệu ứng lai hóa Trường hợp của kim loại Vanadi (V) là một ví dụ: momen

từ của V có thể xuất hiện trên bề mặt một số đế mẫu kim loại sắt từ Trên các bề mặt(hay bề mặt chuyển tiếp giữa các lớp) của các kim loại sắt từ như Fe, Co, Ni, momen

từ của V có phân cực âm (so với momen từ của Fe) và có thể đạt tới giá trị 1,9 µ B Cơ

chế của sự xuất hiện momen từ này của V là do mức độ lai hóa khác nhau giữa các

trạng thái 3d (Fe)-3d(V) trong các phân vùng spin thuận và spin nghịch Khi khảo sátmột cách chi tiết, trong một vùng chuyển tiếp của các màng mỏng đa lớp Fe/V (001),người ta còn phát hiện thấy momen từ của Fe và V thay đổi theo từng lớp nguyên tửtrong vùng chuyển tiếp đó Đó cũng có thể là kết quả của sự thay đổi nồng độ theokhoảng cách, dẫn đến sự thay đổi mức độ lai hóa 3d (Fe)-3d(V) theo vị trí nguyên tử.Các phép đo thực nghiệm trong các màng mỏng sắt điện cũng cho thấy kết quảtương tự Hiệu ứng phụ thuộc kích thước của độ phân cực đã được tìm thấy trong

màng mỏng BTO có độ dày từ 35 đến 250nm (Hình 1 5) Ở đây cho thấy sự suy giảm

mạnh của độ phân cực khi độ dày màng giảm đi

Hình 1 5 Ảnh hưởng của độ dày màng BTO lên độ phân cực tại nhiệt độ phòng [42].

Bên cạnh các phép đo thực nghiệm các tính toán về sự phụ thuộc kích thước củacác tham số trật tự trong các màng mỏng ferroic cũng được nhiều tác giả thực hiệntheo các lý thuyết khác nhau Sử dụng lý thuyết Landau–Ginzburg–Devonshire tổngquát tính toán cho màng mỏng perovskite sắt điện PZT, nhóm tác giả Gang Liu vàCe-Wen Nan [33] cho thấy sự gia tăng độ dày dẫn đến sự tăng độ lớn của độ phân

cực thể hiện trong Hình 1 6.

Hình 1 6 Sự phụ thuộc độ dày màng PZT của độ phân cực tỷ đối [33].

1.1.3 Sự tái định hướng spin phụ thuộc độ dày màng mỏng

Một vấn đề khác thu hút được nhiều sự chú ý khi nghiên cứu về hiệu ứng kíchthước trong màng mỏng là sự chuyển pha tái định hướng spin, xảy ra khi dị hướngvuông góc bị giảm bớt do dị hướng trong mặt phẳng khi độ dày màng hoặc nhiệt độcủa màng thay đổi Nhằm đạt được các mục đích mang tính ứng dụng của màngmỏng, cần thiết phải nghiên cứu về định hướng của vectơ phân cực của màng, đó làvectơ phân cực điện (vectơ độ từ hóa) đối với các màng sắt điện (sắt từ) Các bộ nhớmật độ cao chủ yếu yêu cầu sự phân cực ngoài mặt phẳng, nhưng có một số yếu tốảnh hưởng mạnh đến định hướng phân cực của các màng mỏng như: độ dày màng,tính chất bề mặt, trường ngang bên ngoài, nhiệt độ Lin và các cộng sự đã quan sátthấy bằng thực nghiệm rằng sự tái định hướng spin từ hướng vuông góc sang hướngsong song bề mặt trong màng siêu mỏng Fe / Cu3Au (100) xảy ra do chuyển đổi cấutrúc fcc-bcc [59] Nhóm tác giả Wilgocka-Slezak và cộng sự đã chứng minh sự táiđịnh hướng spin ngược khi vectơ từ hóa quay từ trên mặt màng tới vị trí vuông gócvới màng xảy ra trong màng siêu mỏng Fe / Au (001) khi độ dày của lớp nguyên tửsắt giảm từ 2,3 xuống 2,0 ML (lớp nguyên tử) [110] Các tác giả của các công trình[59, 110] đã sử dụng lý thuyết hiện tượng luận để mô tả sự tái định hướng của vectơphân cực (độ từ hóa) trong các màng mỏng khi độ dày màng giảm Phương pháp

tương tự cũng được sử dụng trong công trình [65, 67] cùng các tài liệu tham khảotrong đó Usadel và Hucht [103] đã nghiên cứu sự tái định hướng của hệ spin cổ điểncủa màng mỏng ở trạng thái cơ bản dưới ảnh hưởng của dị hướng đơn trục và tươngtác lưỡng cực Schwieger và cộng sự [83] đã sử dụng mô hình Heisenberg vi mô dịhướng và hàm Green hai thời điểm để phát triển lý thuyết tái định hướng spin ở nhiệt

độ hữu hạn đối với màng đơn lớp

Khi nghiên cứu một số các màng mỏng Fe, dày khoảng ba lớp nguyên tử, lắngđọng trên đồng Cu (100), nhóm tác giả Pappas cho thấy rằng moment từ của cácnguyên tử Fe vuông góc mặt phẳng của màng ở vùng nhiệt độ thấp [74] Khi tăngnhiệt độ, moment từ bị triệt tiêu, nhưng ở vùng nhiệt độ cao hơn thì lại tái xuất hiệntheo phương nằm trong mặt phẳng màng Sự thay đổi của độ từ hóa xảy ra ở nhiệt độ

T <350 K khi cấu trúc màng là ổn định Nhóm tác giả này đã giải thích hiện tượngnày như là sự chuyển tiếp từ trạng thái đơn trục vuông góc với mặt phẳng của màng

do dị hướng ở nhiệt độ thấp sang một trạng thái độ từ hóa đã xoay đi một góc nào đó

so với ban đầu Họ đưa ra hai khả năng cho miền mà độ từ hóa bị triệt tiêu: Khả năngđầu tiên là miền này là hoàn toàn thuận từ do trường khử từ làm mất đi dị hướng giữacác lớp Khả năng thứ hai là cấu trúc từ tính của miền này là cấu trúc vách đômentĩnh với độ từ hóa bằng không Nhóm tác giả này cũng lưu ý r ằng nhiệt độ chuyểnđổi sẽ giảm khi độ dày màng tăng lên

Trong một nghiên cứu về màng Co/Au (111) sử dụng kính hiển vi điện tử quét,nhóm tác giả Allenspach [7] đã chứng minh sự phụ thuộc của cấu trúc từ vào độ dàycủa màng tại một nhiệt độ không đổi là 300K Khi màng có độ dày khoảng 3 lớpnguyên tử, các momen từ có phương vuông góc với mặt màng nhưng lại sắp xếp trongnhững miền có hình dạng bất thường Khi độ dày màng tăng lên, các moment từ sẽdần dần xoay liên tục cho đến khi độ dày màng đạt đến năm lớp nguyên tử thì moment

từ gần như hoàn toàn nằm trong mặt phẳng màng

1.2 MỘT SỐ LÝ THUYẾT GIẢI THÍCH TÍNH CHẤT CỦA CÁC HỆ SPIN THẤPCHIỀU

Đối với các màng mỏng, lý thuyết giảm TCđược dựa trên tính toán số [30], đượcthực hiện bằng cách sử dụng gần đúng trường trung bình (MFA) hoặc phương pháphàm Green áp dụng cho một số lượng hữu hạn các ion [47].

Một trong những lý thuyết có hiệu quả nghiên cứu về các hiệu ứng kích thước

và ước tính các kích thước tới hạn là lý thuyết Landau–Ginzburg-Devonshire Bêncạnh đó lý thuyết hàm Green cũng được sử dụng khá nhiều để nghiên cứu các tínhchất tới hạn của màng mỏng

1.2.1 Lý thuyết chuyển pha hiện tượng luận của Landau [105]

Giả sử rằng tham số trật tự trong lý thuyết Landau trong trường hợp đơn trục cócác tính chất biến đổi giống như vectơ phân cực P, chúng ta có thể khai triển mật độnăng lượng tự do Gibbs G theo bậc bé của tham số trật tự (độ phân cực P hay độ từhóa M) ở gần điểm chuyển pha như sau:

ở đây F0là mật độ năng lượng tự do của pha thuận điện (khi E=0), E là điện

trường, và các hệ số khai triển   , , nhìn chung sẽ phụ thuộc vào nhiệt độ và ápsuất Điều kiện cân bằng tương ứng với cực tiểu của năng lượng tự do, khi đó

Nhiệt độ cân bằng của quá trình chuyển pha thuận điện sang sắt điện là T C T0

, các tính chất đều phụ thuộc vào sự khác nhau giữa nhiệt độ tinh thể T và nhiệt độchuyển pha TC Dấu ± cho thấy rằng vectơ phân cực nằm dọc theo hai hướng của trụcđối xứng ứng với hai trạng thái năng lượng bằng nhau của tinh thể sắt điện khi điệntrường bằng không Phương trình (1.4) cho thấy rằng chuyển pha sắt điện loại haikhông có sự nhảy bậc của tham số trật tự (trong trường hợp này là độ lớn của Ps) vàkhông có ẩn nhiệt biến đổi pha Tuy nhiên ở đây lại có sự nhảy bậc của nhiệt dungriêng

Độ cảm điện χ ở pha thuận điện được thiết lập trên định nghĩa của α và đượctính toán từ khai triển của năng lượng tự do và điều kiện cân bằng (1.2):

2

0 2

và có thể được mô tả bởi mật độ năng lượng tự do (1.1) với hệ số đứng trước số hạng

P4là âm (β âm) và thành ph ần P6khác không (γ dương)

0 0

Ở đây có sự nhảy bậc về độ lớn của độ phân cực tự phát từ 0 đến

3 / 4

s

Hình 1 7 Đồ thị năng lượng tự do như hàm của độ phân cực F(P) cho chuyển pha loại 2[105].

Hình 1 7 cho thấy sự phụ thuộc của năng lượng tự do F vào tham số trật tự P

trong chuyển pha loại 2

Một tính chất điển hình khác của chuyển pha loại một là độ trễ nhiệt độ và sựtồn tại đồng thời cả hai pha trong vùng lân cận nhiệt độ chuyển pha Độ trễ nhiệt độlớn nhất khi trường ngoài bằng 0 là  T  0C 2/ 4, một khoảng giá trị giữa T0(giới hạn nhiệt độ cho sự tồn tại của trạng thái không phân cực) và T0+ΔT (giới hạnnhiệt độ cho sự tồn tại của trạng thái phân cực) Nhiệt độ chuyển pha TCgiảm dầngiữa hai giá trị nhiệt độ này

Điện trường được tính trực tiếp từ mật độ năng lượng tự do Gibbs:

Sự phụ thuộc không tuyến tính của độ phân cực vào điện trường E dẫn đến

trường cong điện trễ, một trong những tính chất cơ bản của vật liệu sắt điện

Sự đóng góp của sự phân cực vào độ phân cực điện môi χ ở pha thuận điện vàpha sắt điện được tính từ khai triển theo điện trường như sau:

 

2

0 2

0 0

0 2

,

, .4

F

C P

F

C P

tả rất rõ các dị thường gần điểm Curie

Khi kích thước vật liệu giảm xuống, có hai yếu tố quan trọng dẫn đến sự thayđổi các tính chất của vật liệu đó là năng lượng bề mặt và năng lượng khử phân cực

Sự triệt tiêu độ phân cực tự phát trên bề mặt gây ra sự thay đổi của tham số trật tự Ptheo khoảng cách z từ bề mặt (nếu xét ttrong trường hợp đơn trục một chiều) Khi đókhai triển mật độ năng lượng tự do (1.1) phải bao gồm các thành phần phụ thuộc vàogradient phân cực chuẩn trên bề mặt, điều này đòi hỏi một điều kiện đối xứng mới.Thành phần thứ hai là gradient trong vật liệu sắt điện tỷ lệ với P2và thành phầnphân cực không liên tục tỷ lệ với P2tại bề mặt Yếu tố thứ hai này đó là trườngkhử phân cực, có tác dụng ngăn chặn sự chuyển pha, mặc dù thành phần này phầnlớn được bổ sung bởi các điện tích bề mặt qua độ dẫn điện bên trong hoặc bên ngoài.Trong màng mỏng hai yếu tố nói trên rất quan trọng và dẫn đến các hiệu ứng phụthuộc kích thước tức là sự phụ thuộc của các tính chất sắt điện vào độ dày của màng.Khi không có trường khử phân cực, năng lượng tự do của màng mỏng có dạng:

ở đây  là hệ số tương quan,  là độ dài phân rã xác định cường độ ghép cặp trên

lớp bề mặt, P là giá trị của độ phân cực tự phát tại z l/ 2(Vật liệu có thể giả thiết

được đặt vào môi trường không phân cực, do đó  P P) Phương trình trạng tháisuy ra từ năng lượng tự do tổng quát (1.10) có dạng phương trình Euler- Lagrange:

/ 2 2

P

l z

Nếu sự ghép cặp với độ phân cực tự phát bề mặt là dương ( 0), có sự suy

giảm về độ lớn của độ phân cực tự phát P, sự suy giảm này là lớn nhất tại các bề mặt

Hình 1 8 chỉ ra hiệu ứng kích thước hữu hạn đối với trường hợp  0 trên

độ phân cực P(0) ở trung tâm của màng mỏng (độ phân cực lớn nhất) là hàm của độdày màng Ở đây Pblà độ phân cực tự phát trong vật liệu khối tương ứng ( l  ) và

kích thước l được chuẩn hóa với độ dài tương quan    / Từ hình vẽ ta thấyđược trạng thái sắt điện hoàn toàn bị phá vỡ trong các màng mỏng có kích thước nhỏhơn độ dày tới hạnl c 0.856 0.85  /

Hình 1 8 Kích thước tới hạn theo lý thuyết trường trung bình khi năng lượng bề mặt

dương  0[105].

Thành phần trường khử phân cực đưa ra trong (1.10) có xu hướng làm triệt

tiêu trạng thái sắt điện, gia tăng kích thước giới hạn lc, làm giảm độ phân cực P và

nhiêt độ chuyển pha TC.Xét một màng mỏng sắt điện có độ dày l được bao phủ bởi hai điện cực kim loại có độ dày le/2 ở hai phía Nếu các điện cực nối với nhau, điện

tích trong các điện cực sẽ ngăn chặn độ phân cực tự phát của màng Các điện tíchkhông hoàn toàn triệt tiêu được độ phân cực do chúng phải phân bố trên cả một độdài hữu hạn ls.Vì vậy sự phân bố các điện tích này đóng góp vào năng lượng tự domột lượng:

 là độ cảm điện được đưa ra ở (1.9).

Chúng ta có điều kiện biên:

T là nhiệt độ chuyển pha của vật liệu khối.

1.2.2 Lý thuyết hàm Green hai thời điểm [89]

Phương pháp hàm Green nhiệt độ hai thời điểm có ứng dụng rất rộng rãi trongvật lý thống kê đó là một công cụ hữu hiệu để tính toán các đặc trưng vĩ mô và vi mô.Một ưu điểm khác của phương pháp này là các kết quả thu được có thể áp dụng trongmột phạm vi rộng của nhiệt độ và áp dụng được cho các hệ spin tùy ý

1.2.2.1 Phương trình chuyển động của hàm Green

Cho A(t) và B(t’) là các toán tử trong biểu diễn Heisenberg

Nhìn chung các toán tử A và B là các toán tử sinh hủy hạt hoặc cũng có thể là

các toán tử spin Phương trình chuyển động của các toán tử này có dạng

Giao hoán tử ở phía bên phải của (1.15) có thể bao gồm tích của một số lượnglớn các toán tử lượng tử hóa lần thứ hai.

Ta sẽ định nghĩa hàm tương quan thời gian của hai toán tử A t B t như sau:   , '

AB

r r

(a) (a)

Lấy vi phân các phương trình (1.18a), (1.18b), (1.18c) theo biến t ta suy ra

được chuỗi các phương trình kết hợp của hàm Green Ta sẽ viết hàm bậc thang t

Vì hàm Green là hàm của biến (t – t’) (cũng như các hàm tương quan) ta có

thể phân tích các hàm đó theo tích phân Fourier Xét biến đổi Fourier thời gian củacác hàm Green:

còn biến đổi Fourier ngược cho ta mối liên hệ giữa ảnh Fourier và nguyên hàm

biến t (điều kiện này khác nhau theo từng loại hàm Green nhanh, chậm, nguyên nhân).

Dạng của các điều kiện này được suy ra từ định nghĩa hàm Green

1.2.2.2 Biểu diễn phổ cho hàm Green

a Biểu diễn phổ cho hàm tương quan

GọiEvà Cνlà trị riêng và hàm riêng tương ứng của Hamiltonian của hệ:

Chú ý đến sự phụ thuộc thời gian của các toán tử A, B định nghĩa ở (1.14) và

Các phương trình (1.32a) và (1.32b) là biểu diễn phổ của các hàm tương quan

thời gian Khi t=t’ ta được:

Nhân (1.32a) và (1.33a) với η sau đó lấy (1.32b) và (1.33b) trừ đi kết quả thuđược tương ứng, ta nhận được các biểu thức biểu diễn phổ cho trung bình của cácgiao hoán tử:

Như vậy, ta thấy rằng mật độ phổ lại được viết dưới dạng các hàm Green Do

đó việc tính toán các hàm tương quan sẽ được đưa về việc tìm các hàm Green tươngứng

b Biểu diễn phổ của hàm Green:

Theo (1.18a), (1.19) và (1.25b), các hàm Green chậm trong biểu diễn nănglượng có dạng như sau:

i E t AB

Lấy tích phân theo t ở (1.36):

G E là các hàm giải tích lần lượt trong nửa mặt

phẳng trên (ImE > 0) và nửa mặt phẳng dưới (ImE < 0) Chúng có thể được xem nhưmột hàm giải tích G AB E có các điểm kì dị (các cực) nằm trên trục thực Vì vậy

chúng ta có thể bỏ qua các chỉ số (r) và (a) trong quá trình tính toán.

Bằng cách tương tự, ta có thể tìm được biểu diễn phổ cho hàm Green nguyênnhân:

    

2

c

AB AB

Hàm Green nguyên nhân (1.43) chỉ được xác định trên trục thực (E thực) ở nhiệt

độ hữu hạn θ ≠ 0 và không liên tục trên mặt phẳng phức do đó được ít sử dụng.Nếu biết được các hàm Green G AB E ta có thể tìm mật độ phổ I AB  theo

KẾT LUẬN CHƯƠNG 1

Chương 1 của luận án đã trình bày tổng quan nghiên cứu về màng mỏng ferroic

và màng mỏng perovskite cả về mặt lý thuyết và thực nghiệm Đồng thời trongchương này luận án cũng đề cập đến một số lý thuyết được sử dụng để nghiên cứucác vấn đề trong màng mỏng như lý thuyết chuyển pha Landau, lý thuyết hàm Greenhai thời điểm Nhìn chung, mặc dù đã có nhiều công trình nghiên cứu được thực hiện

về màng mỏng nhưng vẫn còn nhiều câu hỏi chưa có được câu trả lời thỏa đáng và

việc tiến hành nghiên cứu đề tài luận án là cần thiết nhằm đóng góp thêm vào việcgiải thích một số kết quả thực nghiệm đã có Mặt khác bên cạnh lý thuyết trườngtrung bình của Landau (thực chất là mô hình môi trường liên tục), lý thuyết hàmGreen hai thời điểm cho màng mỏng, cần phát triển các phương pháp tính toán khácnhư phương pháp tích phân phiếm hàm nhằm mô tả rõ hơn tính gián đoạn của cấutrúc lớp spin trong màng mỏng cũng như áp d ụng kỹ thuật nhóm tái chuẩn hóa thuậntiện hơn.

CHƯƠNG 2 HIỆU ỨNG PHỤ THUỘC KÍCH THƯỚC TRONG MÀNG MỎNG MÔ TẢ BẰNG MÔ HÌNH ISING TRONG TRƯỜNG NGANG

Sự chuyển pha là một trong những vấn đề quan trọng được chú ý khá nhiều khinghiên cứu các màng mỏng Vấn đề đặt ra là tìm được và giải thích tính chất của cácđại lượng nhiệt động của màng mỏng trong vùng lân cận của điểm chuyển pha Nhằmnghiên cứu các tính chất của màng mỏng, nhiều mô hình truyền thống cho vật liệukhối như mô hình Heisenberg, mô hình XY, mô hình Ising đã đư ợc áp dụng cho màngmỏng và được giải bằng nhiều phương pháp khác nhau [37] Theo lý thuyết Mermin– Wagner [66], không tồn tại trật tự xa tại nhiệt độ hữu hạn khác không trong hệ spin

mô tả bởi mô hình Heisenberg hai chiều với tương tác trao đổi đẳng hướng Màngmỏng là trường hợp giả hai chiều mà trong đó điều kiện của lý thuyết Mermin –Wagner bị vi phạm do sự hiện diện của sự trao đổi dị hướng giữa các lớp, dị hướngtinh thể…Trong các mô hình dị hướng, mô hình Ising trong trường ngang (TIM) cóvai trò khá quan trọng vì nó đơn giản và khá hữu ích khi được áp dụng để giải thíchmột lĩnh vực rộng của sự chuyển pha bao gồm cả chuyển pha lượng tử De Gennes[72] là người đầu tiên đưa ra TIM để khảo sát hiện tượng sắt điện trong muối sắt điệnKDP TIM đã đư ợc giải chính xác cho chuỗi một chiều với spin ½ nhưng chưa giảiđược trong trường hợp hai chiều và trường hợp màng mỏng

Trong chương này luận án sử dụng TIM để nghiên cứu sự chuyển pha trật tự mất trật tự trong màng mỏng ở nhiệt độ xác định và ở 0K (chuyển pha lượng tử) đồngthời giải thích sự phụ thuộc kích thước của nhiệt độ chuyển pha TCtrong khuôn khổgần đúng trường trung bình Khi mô tả vật liệu ferroic, ta xem các spin hoặc giả spinnhư toán tử moment cơ học tương ứng với độ phân cực từ M (trong trường hợp sắttừ) hoặc độ phân cực điện P (trong trường hợp sắt điện)

-2.1 HAMILTONIAN ISING TRONG TRƯỜNG NGANG VÀ DỌC

Xét màng mỏng ferroic mô tả bằng TIM (trường dọc là trường có hướng dọctheo thành phần spin s  z j còn trường ngang có hướng dọc theo s  x j) gồm n lớp spin.

Vị trí của một spin trong hệ tọa độ Oxyz mạng tinh thể được cho bởi vectơ vị trí

Hình 2 1 Vị trí của spin trong mạng tinh thể được cho bởi vectơ vị trí r Ở đây chỉ  j

số lớp spin là  ( 1,2, , )n và vectơ 2 chiều R nằm trong mặt phẳng mạng song j

trường ngoài dọc h 0) s  z j và s  x jlà các thành phần của các toán tử spin tại vị trí j

trong hệ tọa độ mạng tinh thể J ' Rjj' là tích phân trao đổi giữa các spin s  z j và

' '

z

j

s  dọc theo trục z Khác với vật liệu khối, tích phân trao đổi giữa các spin trong

màng mỏng có giá trị khác nhau tùy thuộc theo lớp và theo vị trí của các spin.Thay toán tử spin bằng phần trung bình thống kê cộng toán tử thăng giáng