trúc tinh thể, hình thái học, kích thước và tính chất từ của mẫu vật liệu được xác định bằng các phép đo phổ nhiễu xạ tia X (XRD), kính hiển vi điện tử phát xạ trường (FESEM) và từ kế [r]
Trang 1NGHIÊN CỨU TÍNH CHẤT TỪ VÀ KHẢ NĂNG HẤP PHỤ Pb(II)
ĐỒNG KẾT TỦA CÓ SỰ HỖ TRỢ CỦA SÓNG SIÊU ÂM
Phạm Hoài Linh 1 , Nguyễn Văn Khiển 2 , Tạ Ngọc Bách 1 , Hoàng Đình Khánh 1 , Phạm Anh Tuân 3 , Nguyễn Văn Đăng 2*
1 Viện Khoa học Vật liệu - Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam,
2 Trường Đại học Khoa học - ĐH Thái Nguyên, 3 Đại học Điện Lực
TÓM TẮT
Bài báo này trình bày các kết quả nghiên cứu tính chất từ và khả năng hấp phụ Pb2+ của các hạt nano Fe 3 O 4 và MnFe 2 O 4 được chế tạo bằng phương pháp đồng kết tủa hỗ trợ sóng siêu âm Cấu trúc tinh thể, hình thái học, kích thước và tính chất từ của mẫu vật liệu được xác định bằng các phép đo phổ nhiễu xạ tia X (XRD), kính hiển vi điện tử phát xạ trường (FESEM) và từ kế mẫu rung (VSM) Kết quả phân tích cho thấy, trong cùng một điều kiện chế tạo, các hạt nano Fe 3 O4 có dạng hình cầu với kích thước trung bình cỡ 12 nm và các hạt nano MnFe 2 O4 có dạng hình tựa lập phương với kích thước trung bình cỡ 20 nm Hai mẫu vật liệu đều thể hiện đặc tính siêu thuận từ ở nhiệt độ phòng với nhiệt độ khóa cho mẫu Fe3O4 và MnFe2O4 lần lượt là 251 K và 268 K Giá trị
mô men từ bão hòa thu được cho các mẫu là cao, mẫu Fe3O4 có mô ment từ bão hòa là 72 emu/g
và mẫu MnFe2O4 là 65 emu/g Khả năng hấp phụ Pb2+ của các hạt nano từ được khảo sát, kết quả cho thấy các hạt nano này có dung lượng hấp phụ cao Hạt nnao Fe3O4 có khả năng hấp phụ Pb2+ với dung lượng 65,83 mg/g và hạt nano MnFe2O4 là 47,66 mg/g
Từ khóa: Tính chất từ, Hấp phụ kim loại nặng, hạt nano ferrite spinel
MỞ ĐẦU*
Ngày nay cùng với sự phát triển vượt bậc của
các nghành khoa học kỹ thuật và sự nở rộ của
các ngành công nghiệp phục vụ đời sống, con
người đang phải đối mặt với vấn đề về ô
nhiễm môi trường, đặc biệt là ô nhiễm môi
trường nước Thực trạng hiện nay cho thấy,
nguồn nước ngày càng bị nhiễm bẩn bởi các
loại chất thải độc hại từ các nhà máy, trong đó
phải kể đến các kim loại nặng như As, Cd,
Pb, Cr [1] Vấn đề ô nhiễm kim loại nặng
trong nguồn nước đang đe dọa chất lượng
cuộc sống của con người Việc tìm kiếm giải
pháp cũng như các phương pháp loại bỏ kim
loại nặng ra khỏi nguồn nước đang thu hút rất
nhiều nghiên cứu trên thế giới Có nhiều
phương pháp xử lí nước đã và đang được sử
dụng như: công nghệ kết tủa, lắng/lọc, công
nghệ trao đổi ion, thẩm thấu ngược, điện thẩm
tách, hấp phụ… [2] Trong tất cả các kỹ thuật
đã đề cập, hấp phụ là phương pháp đã được
ứng dụng rộng rãi do hệ thống hấp phụ được
thiết kế đơn giản, dễ sử dụng, tiết kiệm và cho
*
Tel: 0983.009975, Email: dangnv@tnus.edu.vn
thấy hiệu quả cao hơn đối với việc loại bỏ các chất ô nhiễm độc hại khác nhau Cùng với sự phát triển của ngành công nghệ nano, việc ứng dụng vật liệu nano trong phương pháp hấp phụ nhằm loại bỏ các chất ô nhiễm độc hại trong nước đã được báo cáo rộng rãi [3]
Trong những năm qua, các nghiên cứu chỉ ra rằng vật liệu từ cấu trúc nano đặc biệt là vật liệu từ thuộc họ cấu trúc spinel cho hiệu quả cao trong việc loại bỏ các kim loại nặng trong nước [4] Do có bề mặt với tỷ lệ diện tích lớn
và cấu trúc bề mặt có tính linh hoạt cao, vật liệu nano ferrite spinel dễ dàng tương tác với các vật liệu khác Dưới tác dụng của từ trường ngoài, các vật liệu này dễ dàng được tách tuyển, thu hồi và tái sử dụng lâu dài sau khi đã hấp phụ các chất gây ô nhiễm Theo báo cáo tổng hợp của tác giả Yun [5], các vật liệu nano oxit sắt như Fe3O4, γ-Fe2O4 được xem là những vật liệu từ đầu tiên nghiên cứu cho ứng dụng xử lý kim loại nặng trong nước Các nghiên cứu đã chỉ ra rằng các hạt nano oxit sắt có khả năng hấp phụ mạnh với dải rộng các kim loại nặng cũng như các chất hữu
cơ độc hại như As, Cr, Cu, Pb [6] Bên cạnh
Trang 2đó, vật liệu MnFe2O4 được đặc biệt chú ý bởi
bởi từ tính tương đối cao xấp xỉ với các vật
liệu oxit sắt, độ bền hóa học cao và diện tích
bề mặt lớn Đặc biệt tính ổn định trong môi
trường axit có pH thấp (pH 2,0-6,0) là một lợi
thế để chúng có thể ứng dụng trong xử lý
nước ô nhiễm [7] Thông thường vật liệu
ferrite spinel thường được chế tạo bằng một
số phương pháp hóa học như đồng kết tủa,
sol-gel, thủy nhiệt [8] Để thu được hiệu
xuất hấp phụ cao, các nghiên cứu thường
hướng đến các phương pháp chế tạo nhằm
nâng cao từ tính và diện tích bề mặt của các
hạt nano từ Trên thực tế, diện tích bề mặt hấp
phụ tăng khi giảm kích thước của vật liệu
Tuy nhiên, khi giảm kích thước vật liệu thì từ
tính của vật liệu cũng sẽ suy giảm bởi chất
lượng tinh thể giảm do tỷ phần mất trật tự bề
mặt hay còn gọi lớp chết là lớn [9] Do đó,
việc chế tạo hạt nano có kích thước nhỏ đảm
bảo được giá trị từ tính của vật liệu vẫn đang
là vấn đề được quan tâm
Trong nghiên cứu này, chúng tôi nghiên cứu
chế tạo hạt nano Fe3O4 và MnFe2O4 bằng
phương pháp đồng kết tủa hỗ trợ sóng siêu
âm (sono-chemical assisted – co-precipitation
method) Đây là phương pháp chế tạo đơn
giản, thân thiện với môi trường và có chi phí
thấp Với tác động sóng siêu âm, các quá trình
phản ứng như: phản ứng oxy hóa, phản ứng
khử hay phản ứng phân hủy được thúc đẩy
Điều này tạo ra một số ưu thế của phương
pháp này so với phương pháp đồng kết tủa
truyền thống như: kiểm soát tốc độ phản ứng,
thời gian phản ứng nhanh và vùng nhiệt độ
phản ứng thấp [10] Đặc biệt phương pháp này
hứa hẹn sẽ đem đến hạt nano có chất lượng tinh
thể tốt Với cùng điều kiện chế tạo, tính chất từ
và khả năng hấp phụ Pb của các hạt nano Fe3O4
và MnFe2O4 được nghiên cứu thông qua các
phép đo XRD, SEM, VSM, và AAS
THỰC NGHIỆM
Chế tạo hạt nano MnFe 2 O 4 và Fe 3 O 4
Các hạt nano MnFe2O4 và Fe3O4 được chế tạo
bằng phương pháp hóa siêu âm tương tự
phương pháp mà chúng tôi đã công bố trong nghiên cứu trước đây [11] Các bước chế tạo được tiến hành như sau: Các muối MnCl2.4H2O (99%, Merk) và FeCl2.4 H2O (99%, Merk) lần lượt được hòa tan bằng máy khuấy từ trong 2 cốc chứa sẵn dung dịch muối FeCl3.6H2O (99%, Merk) nồng độ 1M theo tỷ
lệ (Mn2+
/Fe2+):Fe3+ = (1):2 Hai cốc chứa hỗn hợp dung dịch các muối được đặt vào bể siêu
âm công suất cao (S120H Elmasonic) và tăng nhiệt đến 80oC sau đó được thêm dung dịch NaOH (1,5M) cho đến khi pH đạt tới 11 Sau khi phản ứng kết thúc dung dịch chứa kết tủa màu đen được lọc rửa bằng nước cất và nước khử ion cho đến khi pH=7 Mẫu sau khi lọc rửa được sấy ở 500C trong vòng 24 tiếng
Các phương pháp khảo sát
- Các phép đo khảo sát cấu trúc và hình thái
bề mặt mẫu được thực hiện trên hệ đo nhiễu
xạ tia X và FESEM
- Tính chất từ của các hạt nano Fe3O4 và MnFe2O4 được khảo sát trên hệ từ kế mẫu
rung VSM
- Các thí nghiệm hấp phụ Pb: Chuẩn bị dung
dịch chứa ion kim loại bằng cách pha muối Pb(NO3)2 vào dung dịch HCl 0,01M để thu được dung dịch có nồng độ Pb2+
là 50 mg/l, 100mg/l, 200 mg/l, 500mg/l và 1g/l Sử dụng
100 mg hạt nano từ phân tán đều trong cốc thủy tinh chứa 50 ml dung dịch Pb2+
có các nồng độ khác nhau trong thời gian 2 tiếng ở nhiệt độ phòng Sau khi đạt được trạng thái cân bằng hấp thụ, các hạt nano từ phân tán được thu hồi bằng một nam châm trong thời gian 15 phút Sau đó chất lỏng nổi phía trên được phân tích bằng phương pháp hấp phụ nguyên tử AAS thông qua máy Hitachi Z
2000 sau pha loãng thích hợp nhằm xác định nồng độ ion kim loại sau hấp phụ Dung lượng hấp phụ được tính theo công thức:
( Ci C Vt).
q
m
(1)
trong đó: q là dung lượng hấp phụ (mg/g hoặc mmol/g); Ci là nồng độ ion kim loại trong
Trang 3dung dịch ban đầu (mg/l hoặc mmol/l); Ct là
nồng độ kim loại trong dung dịch sau khi hấp
phụ (mg/l hoặc mmol/l); m là khối lượng chất
hấp phụ đã dùng (g) và V là thể tích dung
dịch (l)
KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN
Đặc trưng hình thái cấu trúc
0
100
200
300
400
500
600
700
800
MnFe
2 O
4
Fe
3 O 4
2
Hình 1 Giản đồ nhiễu xạ tia X của Fe 3 O 4 và
MnFe 2 O 4
Hình 1 là giản đồ nhiễu xạ tia X của hai mẫu
vật liệu đã chuẩn bị Ta thấy, các đỉnh nhiễu
xạ sắc nét, chứng tỏ độ kết tinh tốt Các mẫu
đều thể hiện cấu trúc lập phương với nhóm
đối xứng Fd3m Cường độ đỉnh nhiễu xạ tại
góc 2θ = 35,60
và 35,050 tương ứng với mẫu
Fe3O4 và MnFe2O4 đạt giá trị lớn nhất Quan
sát hình 1 thấy rằng đỉnh nhiễu xạ của mẫu
MnFe2O4 dịch về phía góc 2θ nhỏ so với đỉnh
nhiễu xạ của mẫu Fe3O4 Các mẫu Fe3O4 và
MnFe2O4 thuộc họ ferrite spinel với công
thức chung MFe2O4 với M được thay thế bởi
ion Fe2+ hoặc ion Mn2+ Do đó sự khác biệt
giữa bán kính ion Mn2+
và Fe2+ gây ra biến dạng mạng tinh thể khi thay thế ion Mn cho
Fe trong công thức MFe2O4 Hơn nữa qua
quan sát giản đồ nhiễu xạ ta cũng thấy đỉnh
nhiễu xạ có xu hướng thu hẹp về hai phía khi
ion Mn thay thế cho ion Fe Điều này có thể
do hiệu ứng kích thước hạt
Để nghiên cứu sâu hơn cấu trúc tinh thể của
các mẫu Fe3O4 và MnFe2O4 và chúng tôi đã
tính hằng số mạng của các mẫu chế tạo được
dựa vào các công thức sau:
Hệ lập phương:
2
2 2 2 2
1
a
l k h d
Đối với mẫu MnFe2O4 có hằng số mạng a=b=c= 8,459046 Å lớn hơn hằng số mạng của mẫu Fe3O4 (a = b = c = 8,392546 Å) Ta biết rằng ion Mn2+
tồn tại ở hai trạng thái spin thấp và spin cao Trong trường hợp Mn thay thế cho Fe trong MFe2O4, chúng tôi cho rằng ion Mn2+ thể hiện trạng thái spin cao nên hằng
số mạng mới tăng (bán kính ion Fe2+
= 0,789 Å; bán kính ion Mn2+ ở trạng thái spin thấp = 0,67 Å, ở trạng thái spin cao = 0,83 Å) và tương ứng với nó thể tích ô cở sở tăng (VFe3O4
= 580,09 Å3; VMnFe2O4 = 605,28 Å3) [12]
(a) (b)
Hình 2 Ảnh FESEM của hạt nano Fe 3 O 4 (a) và
MnFe 2 O 4 (b)
Hình 2 trình bày ảnh FESEM của mẫu MnFe2O4 và Fe3O4 Cả hai hệ mẫu đều cho thấy sự phân bố kích thước hạt tương đối đồng đều Tuy nhiên có thể thấy trong cùng một điều kiện chế tạo, các mẫu hạt MnFe2O4
có xu hướng tạo thành hình lập phương còn các hạt nano Fe3O4 hình cầu Kích thước hạt trung bình mẫu Fe3O4 khoảng 10nm, của mẫu MnFe2O4 khoảng 20nm Kết quả này khá phù hợp với kết quả phân tích nhiễu xạ tia X khi
sử dụng công thức Scherrer (2) để tính kích thước hạt tinh thể (kích thước hạt tinh thể tương ứng của mẫu Fe3O4 và MnFe2O4 lần lượt là 9nm và 17nm)
cos
9 , 0
d (2)
Qua so sánh kích thước hạt trung bình bằng ảnh FESEM và kích thước tinh thể từ giản đồ nhiễu xạ tia X chúng có giá trị xấp xỉ nhau của cả hai hệ hạt vật liệu điều này chứng tỏ
Trang 4các mẫu hạt nano đã chế tạo được tiệm cận
với kích thước đơn tinh thể
Tính chất từ
Hình 3 đường cong từ độ phụ thuộc vào từ
trường ngoài Từ độ bão hòa của các mẫu thu
được là khá lớn (77 emu/g và 63 emu/g tương
ứng với mẫu Fe3O4 và MnFe2O4) Giá trị này
nhỏ hơn giá trị của mẫu khối (=90 emu/g)
[13] Sự suy giảm giá trị từ độ so với mẫu
khối có thể giải thích do hiệu ứng bề mặt của
các hạt nano từ Do các ion Mn2+
có thể bị oxy thành ion có hóa trị lớn hơn(chẳng hạn
như đối với Fe3O4 nó xảy ra phản ứng:
4Fe3O4 + O2 + 9H2O = 6γ-Fe2O3.3H2O) tạo
thành một lớp oxit phi từ bao bọc ở bề mặt
hạt, vì thế mô men từ tổng cộng của hệ hạt
nano sẽ bị giảm so với mẫu khối Tuy nhiên,
từ độ bão hòa của các mẫu hạt nano đã chế
tạo được không nhỏ hơn mấy so với mẫu khối
chứng tỏ rằng các mẫu hạt nano đã chế tạo
được có chất lượng tốt, độ hoàn hảo mạng
tinh thể cao Kết quả này phù hợp với kết quả
phân tích nhiễu xạ tia X và FESEM Khi so
sánh kết quả từ độ thu được của mẫu trong
nghiên cứu với một số nghiên cứu khác [14],
thấy rằng phương pháp đồng kết tủa hỗ trợ
sóng siêu âm cho mẫu có chất lượng tinh thể
cũng như giá trị từ độ cao hơn phương pháp
đồng kết tủa thông thường Từ độ bão hòa của
hệ hạt nano MnFe2O4 nhỏ hơn Fe3O4 do khi
thay thế Mn cho Fe làm giảm số lượng tương
tác trao đổi kép giữa Fe2+
- O – Fe3+ nên tính chất từ của nó bị giảm một phần
Hình 3 Đường cong từ trễ của Fe 3 O 4 và
MnFe 2 O 4
Hình 4 là kết quả đo đường cong từ độ phụ thuộc vào nhiệt độ được đo trong từ trường
100 Oe ở hai chế độ làm lạnh có từ trường (FC) và làm lạnh không có từ trường (ZFC) Giá trị từ độ MFC và MZFC có sự khác biệt khá lớn trong vùng nhiệt độ thấp và ở từ trường thấp Sự khác nhau này là do khi mẫu làm lạnh trong từ trường (FC), các spin hỗn loạn ở trạng thái thuận từ được từ trường định hướng theo từ trường ngoài và bị đóng băng theo hướng của từ trường ở nhiệt độ thấp Vì vậy giá trị từ độ của FC thường lớn Ở chế độ ZFC, các spin hỗn loạn của trạng thái thuận từ vùng biên hạt ở nhiệt độ lớn hơn nhiệt độ chuyển pha sắt từ - thuận từ không được định hướng nên khi làm lạnh sự hỗn loạn của chúng được giữ nguyên và đóng băng theo những hướng hoàn toàn ngẫu nhiên trong không gian, vì vậy giá trị từ độ của các đường ZFC thường nhỏ hơn so với đường FC Sự tách biệt này giữa MFC và MZFC chỉ xảy ra rõ nét trong từ trường thấp Khi nhiệt độ cao đường FC và ZFC khá trùng nhau và chúng thể hiện đặc trưng trạng thái của siêu thuận
từ Dựa vào đường cong ZFC, từ độ phụ thuộc vào nhiệt độ đạt giá trị cực đại tại
2670C và 2600C ứng với hạt nano Fe3O4 và MnFe2O4 tương ứng sau đó dần trùng với đường FC ở nhiệt độ cao hơn Từ đó cho ta xác định nhiệt độ chuyển pha sắt từ- siêu thuận từ (nhiệt độ Blocking) của hạt Fe3O4 là
2670C và MnFe2O4 là 2600C Ở trên các nhiệt
độ này các hạt nano Fe3O4 và MnFe2O4 tồn tại
ở trạng thái siêu thuận từ
Hình 4.Đường từ độ phụ thuộc vào nhiệt độ của
Fe 3 O 4 và MnFe 2 O 4
Trang 5Khả năng hấp phụ Pb 2+
của hạt nano Fe 3 O 4 và MnFe 2 O 4
Khả năng hấp phụ Pb của các mẫu hạt nano được xác định thông qua kết quả xác định nồng độ ion Pb2+ sau khi hấp thụ bằng phương pháp phổ hấp thụ nguyên tử AAS Kết quả thu được được trình bày trên bảng 1
Từ kết quả thu được bảng 1, có thể xác định dung lượng hấp phụ cực đại theo mô hình hấp phụ đẳng nhiệt Langmuir theo công thức [15]:
Bảng 1 Khả năng hấp phụ Pb của các mẫu hạt nano
Nồng độ Pb dư sau hấp phụ
(mg/l)
0,04 24,7 102,5 392,0 905,7 0,03 24,3 94,7 381,9 869,4 Dung lượng hấp phụ (mg/g) 24,9 37,6 48,7 53,9 47,1 24,9 37,8 52,6 59,0 65,3 Hiệu xuất xử lý (%) 99,9 75,2 48,7 21,5 9,4 99,9 75,6 52,6 23,6 13,0
max 1
t
t
bC
bC
q q (2)
Trong đó: q là dung lượng hấp phụ tại thời
điểm cân bằng; q max là dung lượng hấp phụ
cực đại và b là hằng số
Từ công thức (2) có thể đưa về công thức biểu
diễn sự phụ thuộc Ct/q vào Ct dưới dạng
phương trình đường thẳng [15] :
.
t
t
C
C
q q b q (3)
Từ phương trình đường thẳng này, xác định
được các hằng số qmax và b trong phương trình
từ độ dốc và đoạn cắt trục tung
Hình 5 Đường thực nghiệm và làm khớp theo mô
hình hấp phụ đẳng nhiệt Langmuir của hạt nano
Fe 3 O 4
Hình 5 và hình 6 mô tả hấp phụ đẳng nhiệt
dạng tuyến tính của phương trình Langmuir
đối với Pb2+
của các hạt nano Fe3O4 và
MnFe2O4 Kết quả thu được từ hình 5 và hình
6 cho thấy mô hình hấp thụ đẳng nhiệt Langmuir phù hợp cho việc mô tả sự hấp phụ của Pb2+
lên các hạt nano từ Quá trình hấp phụ này diễn ra đơn lớp trên bề mặt của các hạt nano từ trong điều kiện thí nghiệm được
áp dụng [16] Theo công bố của nhóm tác giả Ren, các ion Pb2+ có thể hấp phụ trên bề mặt các hạt nano từ thông qua việc chúng sẽ thay thế các nguyên tử H trong các nhóm chức OH trên bề mặt hạt nano từ và tạo phức với các ion oxy [16] Cơ chế hấp phụ có thể được mô
tả như sau:
2
Fe O OHPb Fe O O M H
2
Hình 6 Đường thực nghiệm và làm khớp theo mô
hình hấp phụ đẳng nhiệt Langmuir của hạt nano
MnFe 2 O 4
Dung lượng hấp phụ cực đại được xác định từ phương trình Langmuir là 65,83 mg/g cho các hạt nano Fe3O4 và 47,66 mg/g cho hạt nano
Trang 6MnFe2O4 Có thể thấy các hạt nano Fe3O4 có
dung lượng hấp phụ lớn hơn các hạt nano
MnFe2O4 Điều này có thể lý giải bởi các hạt
Fe3O4 có kích thước nhỏ hơn do đó diện tích
bề mặt là lớn hơn như vậy khả năng hấp phụ
cao hơn các hạt nano MnFe2O4 Khi so sánh
dung lượng hấp phụ cực đại của các mẫu vật
liệu trong nghiên cứu này với một số công bố
gần đây [15-17], thấy rằng các hạt nano từ
cho khả năng hấp phụ tương đối cao Các hạt
nano từ có từ độ cao, do đó dễ ràng thu hồi và
tách tuyển sau khi hấp phụ Trong thí nghiệm
này, thời gian thu hồi các hạt nano là 15 phút
Kết quả cho thấy các hạt nano từ có khả năng
hấp phụ Pb với dung lượng hấp phụ cao với
thời gian thu hồi nhanh và thuận lợi dưới tác
dụng nam châm
KẾT LUẬN
Chúng tôi đã chế tạo thành công các hạt nano
MnFe2O4 và Fe3O4 với chất lượng tốt Giản
đồ nhiễu xạ tia X của các mẫu chế tạo đã
phân tích cho thấy vật liệu có cấu trúc lập
phương với nhóm đối xứng không gian Fd3m
và khi thay thế Mn cho Fe giản đồ nhiễu xạ
tia X dịch về phía 2θ nhỏ Qua đường đo
M(H) và M(T) tính được giá trị từ độ lớn hơn
so với phương pháp chế tạo đồng kết tủa
thông thường và nó gần tiệm cận với giá trị từ
độ của mẫu khối Khả năng hấp phụ Pb2+
của hạt nano Fe3O4 và MnFe2O4 cũng đã được
khảo sát Kết quả tính toán cho thấy mô hình
hấp phụ đẳng nhiệt Langmuir phù hợp với sự
hấp phụ của Pb2+
lên các hạt nano từ
LỜI CẢM ƠN
Nghiên cứu này được tài trợ bởi Viện Hàn
lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam
(VAST) thông qua đề tài hỗ trợ cán bộ trẻ mã
số: HTCBT 05/18
TÀI LIỆU THAM KHẢO
1 R.P Schwarzenbach, T Egli, Hofstetter, T B
& Gunten, B U v & Wehrli, Global Water
Pollution and Human Health, Annual Review of
Environment and Resources 35 (2010) 109–136
2 J.K Edzwald, Water Quality and Treatment: ,
McGraw-Hill American Society of Civil
Engineers, 2015
3 E Worch, Adsorption Technology in Water Treatment Fundamentals, Processes, and Modeling, Walter de Gruyter GmbH & Co KG Berlin/Boston, 2012
4 J Gómez-Pastora, E Bringas, I Ortiz, Recent progress and future challenges on the use of high performance magnetic nano-adsorbents in environmental applications, Chem Eng J , 256 (2014) 187-204
5 D Harikishore, K Reddya, Y.-S Yun, Spinel ferrite magnetic adsorbents: alternative future materials for water purification, Coordination Chemistry Reviews, 315 (2016) 90-111
6 S.C.N Tang, I.M.C Lo, Magnetic nanoparticles: Essential factors for sustainable environmental applications, Water research, 47 (2013) 2613 e2632
7 Y Ren, N Li, J Feng, T Luan, Q Wen, Z Li,
M Zhang, Adsorption of Pb(II) and Cu(II) from aqueous solution on magnetic porous ferrospinel MnFe2O4, Journal of Colloid and Interface Science, 367 (2012) 415–421
8 D.H KumarReddy, Yeoung-SangYun, Spinel ferrite magnetic adsorbents: Alternative future materials for water purification, Coordination Chemistry Reviews, 315 (2016) 90-111
9 Yavuz C T, Mayo J T, Yu W W, Prakash
A, Falkner J C, Yean S, Cong L, Shipley H J, Kan A, Tomson M, Natelson D, Colvin V L,, Low-field magnetic separation of monodisperse
Fe3O4 nanocrystals, Science, 314(5801) (2006) 964-967
10 J.H Bang, K.S Suslick, Applications of ultrasound to the synthesis of nanostructured materials,, Adv Mater., 22 (2010) 1039–1059
11 N.T.N.A Pham Hoai Linh*, Pham Hong Nam,
Ta Ngoc Bach, Vu Dinh Lam, Do Hung Manh, A facile ultrasound sonic assisted synthesis of dextran-stabilized Co0.2Fe0.8Fe2O4 nanoparticles for hyperthermia application, IEEE Transactions
on Magnetics, 54-6 (2018) 1-4
12 S Kayestha R, Hajela K (1995), ESR studies
on the effect of ionic radii on displacement of Mn2+ bound to a soluble beta-galactoside binding hepatic lectin, FEBS Lett , 368(2), pp 285-288
13 E.L Bizdoaca, M Spasova, M Farle, M Hilgendorff, F Caruso, Magnetically Directed Self-assembly of Submicron Spheres with Fe3O4 nano particle shell, J Magn Magn Mater., 44 (2002) 240
14 J Amighian, M Mozaffari, B Nasr, Preparation of nano-sized manganese ferrite (MnFe2O4) viva coprecipitation method, Phys Stat sol., 3 (2006) 3188-3192
Trang 715 J Zhang, S Zhai, S Li, Z Xiao, Y Song, Q
An, G Tian, Pb(II) removal of Fe 3 O 4 @SiO2–NH2
core–shell nanomaterials prepared via a
controllable sol–gel process, Chemical
Engineering Journal, 215–216 (2013) 461–471
16 W Xu, Y Song, K Dai, S Sun, G Liu , J
Yao, Novel ternary nanohybrids of
tetraethylenepentamine and graphene oxide
decorated with MnFe2O4 magnetic nanoparticles for the adsorption of Pb(II), J Hazard Mater , (2018)337-345
17 S Rajput, C.U.P Jr., D Mohan, Magnetic magnetite (Fe3O4) nanoparticle synthesis and applications for lead (Pb2+) and chromium (Cr6+) removal from water, Journal of Colloid and Interface Science, 468 (2016) 334-346. ABSTRACT
MAGNETIC PROPERTIES AND Pb(II) ADSORPTION CAPACITY OF Fe 3 O 4
AND MnFe 2 O 4 NANOPARTICLES SYNTHESIZED
BY UNTRALSONIC ASSISTED CO-PRECIPITATION METHOD
Pham Hoai Linh 1 , Nguyen Van Khien 2 , Ta Ngoc Bach 1 , Hoang Dinh Khanh 1 , Pham Anh Tuan 3 , Nguyen Van Dang 2*
1 Institute of Materials Science - Vietnam Academy of Science and Technology,
2 University of Sciences – TNU, 3 Electric Power University
In this paper, we present the research results on magnetic properties and Pb2+ adsorption capacity
of Fe3O4 and MnFe2O4 nanoparticles synthesized by ultrasonic assisted co-precipitation method The crystalline, morphology, particle diameter and magnetic properties of nanoparticles were investigated by X-ray diffraction, Field emission Scanning Electron Microscopy (FESEM) and Vibrating- Sample magnetometer (VSM) The analysis results indicate that under the same synthesized condition, Fe3O4 nanoparticles showed the spherical in shape with average size of 12
nm whereas MnFe2O4 nanoparticles offered near cubic shape with average size of 20 nm Both
samples exhibited superparamagnetic behavior at room temperature, blocking temperatures are
251 K and 268 K for Fe3O4 nanoparticles and MnFe2O4 nanoparticles, respectively Magnetic nanoparticles also possese good magnetic properties with high saturation magnetizations of 72 emu/g for Fe3O4 sample and 65 emu/g for MnFe2O4 sample Batchs experiments were carried out
to investigate the Pb adsorption capacity of these magnetic nanoparticles The adsorption data from our experiments fit the Langmuir isotherm confirmed that both samples yield the excellent
adsorption property with the maximum adsorption capacity is 65.83 mg/g for Fe3O4 nanoparticles and 47.66 mg/g for MnFe2O4 nanoparticles
Keywords: Magnetic properties, heavy metal adsorption, spinel ferrite Photonic crystal
Ngày nhận bài: 16/9/2018; Ngày hoàn thiện: 14/11/2018; Ngày duyệt đăng: 30/11/2018
*
Tel: 0983.009975, Email: dangnv@tnus.edu.vn
![Từ kết quả thu được bảng 1, cú thể xỏc định dung lượng hấp phụ cực đại theo mụ hỡnh hấp phụ đẳng nhiệt Langmuir theo cụng thức [15]: - NGHIÊN CỨU TÍNH CHẤT TỪ VÀ KHẢ NĂNG HẤP PHỤ Pb(II) CỦA CÁC HẠT NANO Fe3O4 VÀ MnFe2O4 CHẾ TẠO BẰNG PHƯƠNG PHÁP ĐỒNG KẾT TỦA CÓ SỰ HỖ TRỢ CỦA SÓNG SIÊU ÂM](https://123doc.top/img.php?url=https%3A%2F%2F123docz.com%2Fimage%2Fdoc_normal.png)