Xác định hoạt độ radium trong mẫu môi trường bằng đỉnh 186 kev

Có hai phương pháp khác nhau được sử dụng để xác định hoạt độ của 226Ra trong mẫu môi trường là phương pháp gián tiếp và phương pháp trực tiếp [16].. Đã có rất nhiều công trình khoa học

TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP HỒ CHÍ MINH

XÁC ĐỊNH HOẠT ĐỘ RADIUM TRONG MẪU

MÔI TRƯỜNG BẰNG ĐỈNH 186 keV

Thành ph ố Hồ Chí Minh – 2015

TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP HỒ CHÍ MINH

XÁC ĐỊNH HOẠT ĐỘ RADIUM TRONG MẪU

MÔI TRƯỜNG BẰNG ĐỈNH 186 keV

Chuyên ngành: Vật lí nguyên tử

Mã số: 60 44 01 06

NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC:

TS LÊ CÔNG H ẢO

Thành ph ố Hồ Chí Minh – 2015

- TS Trần Thiện Thanh – Thầy đã nhiệt tình hướng dẫn và góp ý cho luận văn

- Quý Thầy Cô trong hội đồng khoa học đã dành thời gian đọc và góp ý để luận văn hoàn chỉnh hơn

- Quý Thầy Cô trong khoa Vật lí – Trường ĐH Sư phạm Tp.HCM đã giảng dạy, truyền đạt kiến thức cho học viên từ bậc đại học đến nay

- Bộ môn Vật lí hạt nhân – Kĩ thuật hạt nhân, phòng thí nghiệm Kĩ thuật hạt nhân, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, ĐHQG Tp.HCM đã hỗ trợ trang thiết bị cho các thí nghiệm của luận văn

- ThS Nguyễn Huỳnh Phong Thu đã hướng dẫn sử dụng các máy móc hỗ trợ quy trình phân tích phổ alpha của luận văn

- Phạm Việt Dũng và Lê Thúy Ngân đã giúp đỡ trong quá trình hoàn chỉnh luận văn

- Bạn bè và gia đình đã động viên, tạo điều kiện và giúp đỡ học viên trong suốt quá trình thực hiện luận văn này

DANH M ỤC CÁC KÝ HIỆU, CÁC CHỮ VIẾT TẮT

Ch ữ viết

IAEA International Atomic Energy Agency Cơ quan năng lượng nguyên tử

Quốc tế HPGe High – Purity Germanium Đầu dò Germanium siêu tinh khiết

FWHM Full Width at half maximum Bề rộng một nửa chiều cao đỉnh

phổ ADC Analog to Digital Converter Bộ chuyển đổi

MCA Multichannel Analyzer Máy phân tích đa kênh

DANH M ỤC HÌNH VẼ VÀ ĐỒ THỊ

1 1.1 Chuỗi phân rã phóng xạ 238

2 2.1 Hệ phổ kế gamma GC3520 sử dụng đầu dò HPGe 11

3 2.2 Giao diện chương trình GENIE – 2000 12

5 3.2 Phổ phông đo trong 86400 giây bằng hệ GC3520 22

6 3.3 Phổ 238U của mẫu chuẩn RGU-1 được đo bằng hệ phổ kế

8 3.5 Quy trình tạo đĩa MnO2 29

9 3.6 Đĩa trước khi ngâm KMnO4 31

10 3.7 Đĩa sau khi ngâm KMnO4 31

11 3.8 Quy trình hấp thụ 226

Ra bằng đĩa MnO2 31

13 3.10 Chiều quay của dung dịch 32

14 3.11 Buồng đặt đĩa MnO2 33

15 3.12 Khay đặt đĩa MnO2 33

16 3.13 Phổ alpha của mẫu M2 34

DANH M ỤC CÁC BẢNG

1 3.1 Thời gian đo và khối lượng của mẫu chuẩn 20

2 3.2 Thời gian đo và khối lượng các mẫu phân tích 21

3 3.3 Các đỉnh năng lượng trong chuỗi 238U 21

4 3.4 Giá trị năng lượng và hiệu suất của mẫu chuẩn 26

5 3.5 Hiệu suất của các đỉnh năng lượng 26

6 3.6 Hoạt độ phóng xạ 226Ra bằng phương pháp tuyệt đối trên hệ

HPGe với mẫu M2 đo trực tiếp sử dụng đỉnh 186 keV

27

7 3.7 Hoạt độ phóng xạ 226Ra bằng phương pháp tuyệt đối trên hệ

HPGe với mẫu M2 thông qua con cháu (214Pb và 214Bi)

27

8 3.8 Hoạt độ 226Ra trong các mẫu phân tích bằng phương pháp

tuyệt đối đo trực tiếp sử dụng đỉnh 186 keV

Ra của đĩa MnO2 33

11 3.11 Kết quả phân tích hoạt độ 226

Ra trong các mẫu 34

12 3.12 Độ sai biệt hoạt độ giữa phương pháp trực tiếp bằng đỉnh 186

keV và phương pháp gián tiếp thông qua con cháu (214Bi

và 214 Pb) của hoạt độ 226Ra trong các mẫu

35

13 3.13 Độ sai biệt giữa phương pháp trực tiếp bằng đỉnh 186 keV và

phân tích alpha của hoạt độ 226Ra trong mẫu M2

35

M ỤC LỤC

Lời cảm ơn i

Danh mục các ký hiệu, các chữ viết tắt ii

Danh mục hình vẽ và đồ thị iii

Danh mục các bảng iv

Mục lục v

M Ở ĐẦU 1

Chương 1 CƠ SỞ LÝ THUYẾT 4

1.1 Phóng xạ môi trường 4

1.1.1 Phóng xạ nguyên thủy 4

1.1.2 Phóng xạ từ vũ trụ 5

1.1.3 Phóng xạ nhân tạo 5

1.2 Chuỗi phân rã uranium và đồng vị 226Ra 7

1.2.1 Khái quát về chuỗi uranium 7

1.2.2 226Ra trong môi trường 8

1.2.3 Đặc tính hóa lý của radium 8

1.2.4 Ảnh hưởng của 226 Ra lên sức khỏe con người 9

1.3 Nhận xét chương 1 9

Chương 2 ĐỐI TƯỢNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 10

2.1 Đối tượng và phương pháp nghiên cứu 10

2.2 Hệ phổ kế gamma đầu dò HPGe 10

2.2.1 Đầu dò 11

2.2.2 Buồng chì giảm phông phóng xạ 12

2.3 Phần mềm phân tích phổ 12

2.4 Các phương pháp phổ biến xác định hoạt độ 226 Ra trong mẫu môi trường 13

2.5 Phương pháp tính toán số liệu thực nghiệm 13

2.5.1 Phương pháp tương đối 13

2.5.2 Phương pháp tuyệt đối 15

2.5.3 Phương pháp phân tích phổ alpha 17

2.6 Nhận xét chương 2 18

Chương 3 KẾT QUẢ THỰC NGHIỆM 19

3.1 Chuẩn bị mẫu 19

3.1.1 Hình học mẫu 19

3.1.2 Mẫu chuẩn 19

3.1.3 Mẫu phân tích 20

3.2 Phổ của mẫu chuẩn và mẫu phân tích 22

3.2.1 Phổ phông 22

3.2.2 Phổ mẫu chuẩn 22

3.2.3 Phổ mẫu phân tích 23

3.3 Các kết quả và thảo luận 24

3.5 Phân tích phổ alpha 28

3.2.1 Quy trình hủy mẫu 28

3.2.2 Quy trình tạo đĩa MnO2 hấp thụ 226 Ra 29

3.2.3.Quy trình hấp thụ 226Ra bằng đĩa MnO2 31

3.2.4 Hiệu suất hấp thụ 226Ra của đĩa MnO2 33

3.2.5 Phổ alpha và hoạt độ của mẫu 34

3.3 So sánh kết quả 34

3.4 Nhận xét chương 3 35

K ẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 37

TÀI LI ỆU THAM KHẢO 39

PH Ụ LỤC 41

M Ở ĐẦU

Thế giới chúng ta đang sống chứa rất nhiều chất phóng xạ, bao gồm chất phóng xạ

tự nhiên (được sinh ra bởi các đồng vị bức xạ chứa trong đất, đá, nước, không khí…v.v…) và chất phóng xạ nhân tạo (được sinh ra từ sự phát triển của khoa học công nghệ và công nghệ hạt nhân) Tác động của phóng xạ môi trường lên cơ thể con người tuy ban đầu không nhận biết được nhưng lại gây ra những hậu quả nghiêm trọng về sau Vì

thế, phóng xạ môi trường là một trong những chỉ số chất lượng môi trường quan trọng, được quan tâm đặc biệt

Uranium và con cháu của nó là các nguyên tố phóng xạ chiếm phần lớn trong môi trường, có mặt hầu hết trong các loại đất đá, khoáng sản Đồng vị đáng chú ý trong chuỗi phân rã 238U là 226Ra vì có chu kì bán rã dài (1600 năm), có độc tính phóng xạ khá cao và giá trị hoạt độ của 226Ra được sử dụng nhiều ở trong đánh giá an toàn phóng xạ [16]

Có hai phương pháp khác nhau được sử dụng để xác định hoạt độ của 226Ra trong

mẫu môi trường là phương pháp gián tiếp và phương pháp trực tiếp [16]

Phương pháp gián tiếp là phương pháp xác định hoạt độ 226

Ra thông qua con cháu

của 222Rn (214Bi và 214Pb) và phải nhốt mẫu trong thời gian 30 ngày để đạt được sự cân

bằng giữa 222

Rn và 226Ra Đây là kỹ thuật được sử dụng rộng rãi trong việc xác định hoạt

độ 226Ra bằng phương pháp phổ gamma Tuy nhiên, phương pháp này đòi hỏi một quy trình chuẩn bị mẫu phức tạp, khi nhốt mẫu đòi hỏi hộp đựng mẫu phải kín sao cho không

có sự rò rỉ và khuếch tán 222

Rn ra bên ngoài Thực tế, 222

Rn là chất khí nên rất khó kiểm soát việc này, vì vậy đòi hỏi có một phương pháp khác khả thi hơn, đó là phương pháp

trực tiếp

Phương pháp trực tiếp xác định hoạt độ của 226

Ra trực tiếp bằng đỉnh 186 keV, không đòi hỏi việc chuẩn bị mẫu phức tạp có nghĩa là hộp đựng mẫu không phải kín, không cần phải nhốt mẫu chặt chẽ như phương pháp trên và có thể đo ngay mà không

phải nhốt mẫu trong khoảng thời gian 30 ngày

Đã có rất nhiều công trình khoa học được công bố trên các tạp chí khoa học quốc

tế và trong nước ứng dụng xác định hoạt độ phóng xạ bằng phương pháp trực tiếp vào

việc xác định hoạt độ các mẫu đất, đá, nước và những chất liệu khác Điển hình như năm

1991, A Martinez Lobo và cộng sự [15] đã trình bày nghiên cứu về việc xác định trực

tiếp hoạt độ 226Ra trong các mẫu đất và quặng Uranium được phân tích tại FUA, một nhà máy Uranium cũ của miền Nam Tây Ban Nha, bằng hệ phổ kế gamma Nhà máy này hoạt động từ năm 1959 – 1981, sản xuất khoảng 1,2 triệu tấn quặng uranium từ mỏ Tây Ban Nha

Năm 2006, J Justo và cộng sự [13] đã trình bày nghiên cứu về việc xác định trực

tiếp hoạt độ 226

Ra trong các mẫu đất từ Bắc tới Nam của đất nước Brazil, trên cùng vĩ tuyến 200 Nam, bằng hệ phổ kế gamma Nhóm đã xác định hoạt độ 226Ra trong các mẫu đất có giá trị từ 4 Bq/kg đến 218 Bq/kg

Năm 2008, Y F Lasheen và cộng sự [14] đã trình bày nghiên cứu về việc xác định

hoạt độ các đồng vị phóng xạ khác nhau trong các mẫu nước trên bề mặt của kênh đào Suez, bằng hệ phổ kế gamma

Gần đây nhất năm 2014, Péter V̈olgyesi và cộng sự [16] đã trình bày nghiên cứu

về việc sử dụng đỉnh 186 keV để xác định hoạt độ 226Ra trong các mẫu xỉ than của Hungary, bởi phổ kế gamma Nhóm đã xác định được hoạt độ 226

Ra trong mẫu Ajka có giá trị từ 227 ± 11 Bq/kg đến 3152 ± 144 Bq/kg, trong mẫu Budapest có giá trị từ 98 ± 5 Bq/kg đến 553 ± 25 Bq/kg

Từ đó, chúng tôi chọn đề tài: “Xác định hoạt độ radium trong mẫu môi trường

b ằng đỉnh 186 keV”

Nội dung luận văn được trình bày trong 3 chương bao gồm:

Chương 1: Cơ sở lý thuyết

Trình bày tổng quan về phóng xạ môi trường, chuỗi phân rã Uranium và đồng vị phóng xạ 226

Ra

Chương 2: Đối tượng và phương pháp nghiên cứu

Trình bày về các đối tượng nghiên cứu hệ gamma phông thấp GC3520 và các phương pháp phân tích hoạt độ của đồng vị phóng xạ 226

Ra

Chương 3: Kết quả và thảo luận

Tình bày kết quả phân tích hoạt độ gamma của năm mẫu đá bên Liên đoàn Bản đồ Địa chất Miền Nam và kết quả hoạt độ bằng phân tích alpha

Ý nghĩa đề tài:

Xây dựng và chứng minh phương pháp phân tích hoạt độ 226

Ra sử dụng đỉnh gamma 186 keV là khả thi và hiệu quả

Áp dụng cho sự phân tích mẫu có sự cân bằng 238U và 226Ra

Uranium: khá phổ biến trong tự nhiên, đứng thứ 38 về độ giàu trong các nguyên

tố có mặt trên Trái Đất Trong tự nhiên uranium có ba đồng vị 238U, 235U và 234U với độ

phổ cập tương ứng là 99,28%; 0,72%; 0,0057% trong đó 235U là một nguyên liệu hạt nhân quan trọng luôn đi kèm với 238

U Uranium phân tán rộng khắp trong tự nhiên, có nhiều trong đá, hòa tan vào nước biển và hấp thụ vào đất cùng với các khoáng vật Người ta ước tính tổng hàm lượng uranium ở lớp trên cùng của Trái Đất cỡ 1015

tấn, hàm lượng uranium khoảng 10-6(gram/L) và hàm lượng trung bình trong vỏ Trái Đất khoảng 4.10-4

Th, 228Th, 230Th, 231Th, 232Th, 234Th nhưng 232

Th phân tán rộng hơn cả Hàm lượng thorium có xu hướng tăng dần trong các lớp bề mặt Đó là do các khoáng chất

chứa thorium có độ hòa tan cực kì thấp Do đó kết quả theo sau các quá trình phân hóa là các thành phần khác nhau của đất bị phân hủy ở mức độ rất lớn trong khi các khoáng chất thorium phân hủy ở mức độ thấp hơn, vì vậy mà thorium ở các lớp bề mặt được làm giàu

Kali: là kim loại kiềm có ba đồng vị, nhưng chỉ có 40K có tính phóng xạ với độ phổ

cập 0,0118% và thời gian bán rã bằng 1,28.109 năm, phát tia gamma có năng lượng 1,46 MeV 40K và con cháu của nó là 40Ar có mối lien hệ chặt chẽ với nhau khi chúng cùng tồn

tại trong các khoáng vật, tỷ số 40

Ar/40K bằng 1,4 là không đổi, đây là cơ sở phương pháp xác định niên đại địa chất của đá 40K rất phổ biến trong môi trường (hàm lượng 40K trung

bình trong đất, đá là 27g/kg và trong nước biển là 380mg/L), trong thực vật, trong động

vật, cơ thể con người (hàm lượng 40K trung bình trong cơ thể con người là 1,7g/kg) [3]

1.1.2 Phóng x ạ từ vũ trụ

Là những bức xạ đến từ vũ trụ, tia phóng xạ chủ yếu là proton và những hạt nhân

nặng khác, đầu tiên từ bề mặt vũ trụ gọi là bức xạ vũ trụ, liên tục bắn phá những nguyên

tử bền trong khí quyển và tạo ra những nhân phóng xạ như: 3H, 7Be và 14C

Khi các tia vũ trụ tương tác với các hạt nhân trong tầng cao của lớp khí quyển Trái Đất, chúng tạo ra các hạt nhân phóng xạ Tuy nhiên bản thân các tia vũ trụ cũng đóng góp vào tổng liều hấp thụ của con người Có hai loại tia bức xạ vũ trụ: bức xạ vũ trụ sơ cấp và

Một số ít bắt nguồn từ mặt trời do quá trình cháy sáng của Mặt Trời

Bức xạ vũ trụ thứ cấp: là các bức xạ tạo ra khi tia sơ cấp tương tác với các nguyên

tử của bầu khí quyển, đồng thời sinh ra bức xạ năng lượng thấp, ánh sáng thấy được, electron và nơtron Những phản ứng này làm sinh ra các bức xạ có năng lượng thấp hơn

Lớp khí quyển và từ trường trái đất có tác dụng như một lớp vỏ bọc che chắn các tia vũ

trụ, làm giảm số lượng của chúng có thể đến được bề mặt trái đất [1]

1.1.3 Phóng x ạ nhân tạo

Phóng xạ nhân tạo là những đồng vị phóng xạ do con người tạo nên bằng cách chiếu các đồng vị không phóng xạ trong lò phản ứng hạt nhân hay máy gia tốc để tạo ra các đồng vị phóng xạ Con người đã sử dụng hạt nhân phóng xạ hơn 100 năm góp phần

bổ sung vào nguồn phóng xạ tự nhiên Chúng chỉ là một lượng rất nhỏ so với lượng phóng xạ có sẵn trong tự nhiên Mặt khác, chu kì bán rã của chúng rất ngắn nên hoạt động

của chúng giảm đi đáng kể khi con người ngừng thử nghiệm vũ khí hạt nhân trên mặt đất

1.1.3 1 Vũ khí hạt nhân

Rơi lắng từ các vụ thử vũ khí hạt nhân là nguồn gốc phóng xạ hạt nhân lớn nhất trong môi trường Dấu hiệu của bơm hạt nhân là các sản phẩm phân hạch của 235U

và 239Pu Dấu hiệu của các phản ứng nhiệt hạch là Triti đi kèm phản ứng phân hạch thứ

cấp khi neutron nhanh tương tác với 235U ở lớp bọc ngoài Các đồng vị phóng xạ khác cũng được tạo ra do kết quả của việc bắt neutron với các vật liệu làm bom và không khí xung quanh Một trong những sản phẩm quan trọng nhất là 14C được tạo ra từ phản ứng 14N(n,p)14C làm cho hàm lượng 14C trong khí quyển tăng gấp đôi vào giữa những năm 1960 Từ khí quyển, các đồng vị phóng xạ sẽ lắng đọng xuống bề mặt Trái Đất dưới

dạng rơi lắng tại chỗ (12%), nằm trên tầng đối lưu (10%) và tầng bình lưu (78%) Rơi

lắng ở tầng bình lưu là rơi lắng toàn cầu và sẽ gây nhiễm bẩn toàn cầu với hoạt độ thấp Trong khi hầu hết các đồng vị phóng xạ nằm trên bề mặt Trái Đất thì 3

H và 14C đi vào chu trình khí quyển, thủy quyển và sinh quyển toàn cầu Tổng lượng phóng xạ đã đưa vào khí quyển qua các vụ thử hạt nhân là 3,107 Sv/người với 70% là 14C, các đồng vị khác như 137

Cs, 90Sr, 95Zr và 106 Ru chiếm phần còn lại [5]

1.1.3.2 Điện hạt nhân

Cho đến cuối năm 2002, theo thống kê của IAEA, điện hạt nhân đã chiếm 16% sản lượng điện toàn thế giới và đang có chiều hướng gia tăng Các đồng vị phóng xạ thải vào môi trường đều từ các chu trình nhiên liệu hạt nhân như khai thác mỏ, nghiền uran, sản

xuất và tái chế các thanh nhiên liệu Việc thải các chất phóng xạ từ các nhà máy điện có

thể lên đến cỡ TBq/năm hoặc nhỏ hơn

1.1.3.3 Tai n ạn hạt nhân

Khoảng 150 tai nạn lớn nhỏ của ngành hạt nhân đã xảy ra, lớn nhất là tai nạn Chernoboyl xảy ra ở Ucraina năm 1986 và Fukushima Daiichi năm 2011 ở Nhật Bản, gây nên sự nhiễm bẩn phóng xạ bởi các chất thải rắn và lỏng, là hỗn hợp các hợp chất hóa học

và các đồng vị phóng xạ Ngoài ra, một số hạt nhân phóng xạ nhân tạo còn được tạo thành

từ các khu chứa chất thải phóng xạ, các chất thải rắn hay đồng vị phóng xạ nhân tạo đánh

dấu

Con người đã bị chiếu xạ bởi nhiều nguồn nhân tạo khác nhau như: tia X trong chuẩn đoán y khoa, các ứng dụng kĩ thuật hạt nhân trong công nghiệp và nông nghiệp, các tia phóng xạ phát ra từ tro bụi phóng xạ do các vụ nổ hạt nhân gây ra

Các hoạt động của con người làm phát ra những nhân phóng xạ tự nhiên vào môi trường dưới dạng chất thải hoặc những sản phẩm phụ Đó là sự khai mỏ và nghiền quặng uranium Những hoạt động khác bao gồm việc đốt cháy những nhiên liệu hóa thạch, sản

xuất phốt phát từ đá phốt phát, khai thác mỏ và nghiền đá vô cơ

1.2 Chu ỗi phân rã uranium và đồng vị 226 Ra

1.2.1 Khái quát v ề chuỗi uranium

Hình 1.1 Chu ỗi phân rã phóng xạ 238

U

Chuỗi phân rã 238U là chuỗi phóng xạ dài nhất, trải qua mười bốn phân rã và kết thúc bằng đồng vị 206

Pb Đây là chuỗi có nhiều ứng dụng trong nghiên cứu địa chất và

thủy văn Do chu kỳ bán rã 238U xấp xỉ tuổi Trái đất, các đồng vị con cháu 238U cũng tồn

tại nhiều trong lớp vỏ Trái đất Hầu hết các đồng vị phóng xạ trong chuỗi đều có thời gian

sống ngắn, chỉ có năm đồng vị phóng xạ có thời gian sống dài như 238U, 234U, 230Th, 226Ra

và 210Pb với chu kì bán rã trong khoảng từ 22,3 đến 9

1.2.2 226 Ra trong môi trường

Phóng xạ có nguồn gốc từ đá magma có tính axít thường chứa các đồng vị phóng

xạ như uranium, thorium, potassium Radium tồn tại chủ yếu trong quặng uranium, đất đá

và nguồn nước ngầm có độ pH thấp (có tính axít) dễ dàng hòa tan radium tạo thành muối

cuốn theo dòng chảy của nước

Radium tập trung trong lớp trầm tích và một phần hòa tan theo dòng chảy nước

ngầm Nước ngầm chảy qua các khe hở của lớp đất đá ở sâu trong lòng đất, do đó hòa tan được hàm lượng radium nhiều hơn dòng nước bề mặt [8]

1.2.3 Đặc tính hóa lý của radium

Radium, ký hiệu nguyên tử Ra, số hiệu nguyên tử 88, gồm 25 đồng vị Trong đó, có

bốn đồng vị chính là 228Ra, 226Ra, 224Ra, 223Ra, có chu kỳ bán rã lần lượt 5,75 năm; 1600 năm; 3,631 ngày và 11,43 ngày 226

Ra có chu kì bán rã dài nhất và độ phổ cập cao nhất (chiếm trên 99%), phát alpha tạo thành khí phóng xạ 222

Rn

Radium có màu bạc, mềm, phóng xạ mạnh và là chất phát quang Radium là kim

loại kiềm thổ nên trong hợp chất thường thể hiện số oxi hóa +2 Radium bị oxi hóa khi

tiếp xúc với không khí do tác dụng với N2 tạo ra muối Ra3N2 có màu đen

Radium là kim loại kiềm thổ, có tính chất hóa học tương tự barium Đa số các hợp

chất ít tan của radium tan ít hơn các hợp chất của barium tương ứng, ngoại trừ RaCO3 tan nhiều hơn so với BaCO3

Radium tác dụng mạnh với nước tạo ra Ra(OH)2 tan Radium còn có khả năng liên

kết với nhiều gốc axit và nguyên tố khác, đặc biệt là các nguyên tố thuộc nhóm halogen

tạo ra muối tan như Ra(NO3)2, RaCl2, RaBr2,…Các muối này tan nhiều trong nước và ít tan khi tăng nồng độ axit vô cơ tương ứng [2]

1.2.4 Ảnh hưởng của 226

Ra lên s ức khỏe con người

226

Ra có tính phóng xạ rất cao 226

Ra có thể đi vào cơ thể người qua đường ăn uống

và hít thở không khí (222Rn) Hạt alpha phát ra trong phân rã 226Ra có thể gây phá hủy tế bào, làm tăng khả năng mắc bệnh ung thư Nếu một người ăn hoặc uống một lượng khoảng 0,0025g 226

Ra sẽ chịu một liều chiếu khoảng 25 Sv Trong khi, xác suất mắc bệnh ung thư và dẫn đến tử vong đối với người chịu liều 1 Sv là 4% [5] Vì vậy, khi tiếp xúc

với 226Ra cần phải đeo mặt nạ và các dụng cụ bảo hộ cần thiết để bảo đảm an toàn

Đặc biệt, 226Ra có đặc điểm hóa học tương tự calcium nên có đến hơn 70% lượng

radium đến xương khi đi vào cơ thể Nếu lượng radium vượt mức an toàn, sẽ gây các tổn

hại lớn cho xương, răng như ung thư xương, thoái hóa xương, răng,…

1.3 Nh ận xét chương 1

Qua chương này, tác giả đã tìm hiểu sơ nét về phóng xạ môi trường Trong tự nhiên các đồng vị phóng xạ có ở khắp nơi từ đất, đá, nước, cây cối thực vật… và ngay chính trong cơ thể con người, các hạt nhân phóng xạ phân bố không đều nên có nơi ít nơi nhiều Đặc biệt là tác giả tìm hiểu về radium, một trong những đồng vị phóng xạ trong chuỗi phân rã phóng xạ 238

U, có độc tính phóng xạ cao

Chương 2 ĐỐI TƯỢNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU

2.1 Đối tượng và phương pháp nghiên cứu

Đối tượng nghiên cứu là đồng vị 226Ra có trong năm mẫu đá bên Liên đoàn Bản đồ Địa chất Miền Nam Trong luận văn chúng tôi sử dụng phương pháp phân tích phổ gamma được đo bởi hệ phổ kế gamma đầu dò HPGe có tại phòng thí nghiệm Kĩ thuật hạt nhân trường Đại học Khoa học Tự nhiên, ĐHQG.TpHCM

2.2 H ệ phổ kế gamma đầu dò HPGe

Các kỹ thuật đo bức xạ đã phát triển không ngừng kể từ khi hiện tượng phóng xạ được phát hiện Vào những năm 1960, với sự ra đời của đầu dò siêu tinh khiết (HPGe) và silicon (Si) thì lĩnh vực đo phổ gamma đã được cách mạng hóa, phát triển mạnh mẽ Trong nhiều lĩnh vực của khoa học hạt nhân ứng dụng, những tính chất của bức xạ được

sử dụng để đo hoạt độ phóng xạ, chẳng hạn như xác định hàm lượng của các hạt nhân phóng xạ phát gamma trong các mẫu môi trường (mẫu đá, mẫu không khí, mẫu thực

phẩm,…) Những đầu dò như vậy đã được đặt ở những vị trí chính yếu trong phòng thí nghiệm phân tích phóng xạ Việc sử dụng các đầu dò bán dẫn đã giúp tạo nên các kết quả chính xác hơn cho việc ghi nhận các bức xạ gamma của đầu dò với các năng lượng khác nhau Có rất nhiều loại đầu dò khác nhau về thuộc tính nhưng tất cả đều dựa trên một nguyên tắc đó chính là chuyển một phần hay toàn bộ năng lượng bức xạ trong đầu dò thành xung điện Trong luận văn này chúng tôi sử dụng đầu dò HPGe

Mô t ả hệ phổ kế

Hệ phổ kế gamma sử dụng trong luận văn này thuộc phòng thí nghiệm Kỹ thuật

Hạt nhân, trường Đại học Khoa Học Tự Nhiên, ĐHQG-TP.HCM Hình 2.1 trình bày hệ

phổ kế gamma đầu dò HPGe GC3520

Hệ phổ kế gồm các phần chính như sau: Đầu dò HPGe GC3520 gắn liền với tiền khuếch đại, thiết bị Lynx tích hợp nuôi nguồn cao thế, khối khuếch đại, bộ biến đổi tương

tự thành số và khối phân tích đa kênh (ADC-MCA), đầu dò được làm lạnh bằng nitơ lỏng,

buồng chì che chắn 747 Hệ phổ kế được gắn với máy tính thông qua cổng cáp, việc ghi

nhận và xử lý phổ được thực hiện bằng phần mềm chuyên dụng Genie 2000 Hệ phổ kế phông thấp có thể ghi nhận các tia gamma có năng lượng từ khoảng 40 keV đến 10 MeV [9]

Hình 2.1 H ệ phổ kế gamma GC3520 đầu dò HPGe

2.2.1 Đầu dò

Phần chính của đầu dò GC3520 là tinh thể bán dẫn gemanium siêu tinh khiết HPGe

loại đồng trụ (Coaxial) Tinh thể Ge siêu tinh khiết có đường kính 62,2 mm, cao 50,1 mm Bên trong tinh thể có hốc trụ đường kính 7,5 mm, sâu 23 mm Bên ngoài là lớp tiếp xúc

loại n (Lithium) được khuếch tán dày 0,46 mm, được nuôi với điện cực dương Mặt trong

hốc là lớp tiếp xúc loại p (Boron) có bề dày 3.10-3 mm nối với cực điện âm

Hộp kín bằng nhôm có bề dày 2,7 mm (chỗ dày nhất); 0,76 mm (chỗ mỏng nhất)

để đảm bảo tránh được sư hấp thụ các photon năng lượng thấp Khoảng chân không ở

giữa mặt trên của tinh thể Ge với mặt dưới của vỏ nhôm là 5 mm để tránh va chạm với bề

mặt tinh thể Ge khi lắp ráp đầu dò

2.2.2 Bu ồng chì giảm phông phóng xạ

Hệ phổ kế gamma GC3520 đầu dò HPGe sử dụng buồng chì 747 của hãng Canberra Industries Inc Chì là loại vật liệu có Z cao nên có khả năng hấp thu tia gamma trong môi trường và làm giảm phông cho detector, bề dày của lớp chì là 10 cm Bên ngoài

buồng chì được phủ bởi lớp sơn màu sám và bên trong được bọc polyurethane để chống quá trình oxy hóa và dễ làm sạch

Tương tác của gamma với chì cũng tạo ra các tia X có năng lượng trong khoảng

75 ÷ 85 keV Các tia X này của chì có thể được detector ghi nhận và làm cho phổ gamma

bị nhiễu Để hạn chế điều này, người ta đã lót bên trong buồng chì các lớp Cu và Sn có dề dày tương ứng là 1,6 mm và 1,0 mm Qua khảo sát cho thấy lớp thiếc (Sn) dày 1,0 mm có

thể hấp thụ được khoảng 95% các tia X của chì Và sự có mặt của 1,6 mm Cu đã làm tăng

khả năng hấp thụ lên tới 98,5% đối với tia X của chì [10]

2.4 C ác phương pháp phổ biến xác định hoạt độ 226

Ra trong m ẫu môi trường

Các phương pháp được dùng để xác định hoạt độ 226

Ra trong mẫu môi trường là: phương pháp trực tiếp, phương pháp gián tiếp và phân tích phổ alpha

Phương pháp gián tiếp là phương pháp được sử dụng rộng rãi trong việc xác định

hoạt độ 226Ra bằng phổ gamma bằng cách xác định hoạt độ 226Ra thông qua các đồng vị con cháu của 222Rn ( 214Bi và 214Pb) Với điều kiện phải nhốt mẫu trong thời gian 30 ngày

để đạt được sự cân bằng giữa 222

Rn và 226Ra Tuy nhiên, phương pháp này đòi hỏi một quy trình chuẩn bị mẫu phức tạp, khi nhốt mẫu đòi hỏi hộp đựng mẫu phải kín sao cho không có sự rò rỉ và khuếch tán 222Rn ra bên ngoài Thực tế, 222Rn là chất khí nên rất khó

kiểm soát việc này [16]

Phương pháp trực tiếp là phương pháp xác định hoạt độ của 226Ra bằng đỉnh 186

KeV Phương pháp này được áp dụng dễ dàng mà không cần chuẩn bị mẫu phức tạp có nghĩa là hộp đựng mẫu không phải kín, không cần phải nhốt mẫu chặt chẽ như phương pháp gián tiếp và có thể đo ngay mà không phải nhốt mẫu trong khoảng thời gian 30 ngày [16]

Phương pháp phân tích phổ alpha là phương pháp xác định trực tiếp hoạt độ các đồng vị phóng xạ mà không mất thời gian chờ quá trình cân bằng phóng xạ từ các đồng vị con cháu

Trong luận văn này, chúng tôi phân tích hoạt độ 226Ra bằng phương pháp trực tiếp

sau đó so sánh, kiểm tra và đánh giá kết quả với phương pháp gián tiếp và phương pháp phân tích phổ alpha Vì thời gian thực hiện luận văn hạn chế và quy trình hủy mẫu, phân tích phổ alpha gặp nhiều khó khăn nên trong luận văn này, chúng tôi chỉ phân tích alpha xác định hoạt độ 226Ra trong mẫu M2

2.5 Phương pháp tính toán số liệu thực nghiệm

2.5 1 Phương pháp tương đối

Hoạt độ riêng của đồng vị phóng xạ cần phân tích được xác định thông qua việc so sánh hoạt độ riêng của mẫu phân tích với hoạt độ riêng của mẫu chuẩn Ở phương pháp

này, mẫu cần phân tích và mẫu chuẩn phải có sự tương đồng về mặt hình học mẫu đo và được đo trong cùng điều kiện

Hoạt độ riêng của đồng vị phóng xạ cần phân tích tại thời điểm đo mẫu được xác định theo công thức (2.1) [7]:

Ac, Am (Bq/kg): hoạt độ riêng của mẫu chuẩn và mẫu phân tích

Sc, Sm: diện tích đỉnh phổ đã trừ phông và hiệu chỉnh thời gian chết của mẫu chuẩn

và mẫu phân tích

tc, tm (s): thời gian đo của mẫu chuẩn và mẫu phân tích

mc, mm (kg): khối lượng mẫu chuẩn và mẫu phân tích

Vấn đề quan trọng trong phương pháp tương đối là việc chuẩn bị mẫu chuẩn Có

rất nhiều phương pháp chuẩn bị mẫu chuẩn khác nhau như phương pháp hóa học, phương pháp cơ học và nhiều phương pháp khác Để tiện lợi chúng tôi sử dụng các mẫu chuẩn do nhà sản xuất mẫu chuẩn cung cấp

Sai số tương đối của hoạt độ mẫu được xác định từ công thức truyền sai số:

σ : sai số diện tích đỉnh của mẫu chuẩn

Nhìn chung phương pháp tương đối khá đơn giản vì không cần sử dụng quá nhiều các số liệu thực nghiệm Sai số của phương pháp này phụ thuộc chủ yếu vào sai số của hàm lượng mẫu chuẩn và thành phần matrix giữa mẫu chuẩn và mẫu phân tích Do vậy,

có thể loại bỏ được nhiều sai số trong thực nghiệm và sai số hệ thống do thiết bị Tuy nhiên, phương pháp này cũng khá tốn kém do phải chuẩn bị nhiều mẫu chuẩn

2.5.2 Phương pháp tuyệt đối

Đối với phương pháp tuyệt đối thì hoạt độ riêng của đồng vị phóng xạ cần phân tích được xác định chủ yếu dựa vào hiệu suất ghi của detector Phương pháp này khá phức

tạp hơn so với phương pháp tương đối vì chúng ta phải sử dụng các số liệu hạt nhân và cả

m f t

=

× ε× × (2.4) Trong đó:

m (kg): khối lượng của mẫu cần phân tích

S: diện tích đỉnh của tia gamma ở năng lượng E

Trong luận văn, chúng tôi xác định hoạt độ 226Ra trong mẫu môi trường trực tiếp

bằng đỉnh 186 keV nhưng lại có sự đóng góp đỉnh 185,7 keV của đồng vị phóng xạ 235U

Vì vậy, để xác định diện tích đỉnh của 226

Ra chúng tôi sử dụng hệ số hiệu chỉnh theo công

thức (2.5) [12]:

S186 keV (226Ra) = 0,571 × S186 keV ( 226Ra + 235U) (2.5)

ɛ : hiệu suất ghi tuyệt đối

f: xác suất phát của tia gamma tại năng lượng đỉnh đang xét

t (s): thời gian đo mẫu

Tương tự như phương pháp tương đối sai số tương đối được xác định như sau:

σA: sai số hoạt độ riêng đồng vị phóng xạ

σS: sai số diện tích đỉnh tại đỉnh năng lượng tương ứng

σf: sai số xác suất phát tia gamma

σɛ: sai số hiệu suất

Sai số của kết quả phân tích bằng phương pháp này là khá lớn do phải sử dụng quá nhiều các số liệu thực nghiệm Tuy nhiên, trong trường hợp cần phân tích hoạt độ phóng

xạ nhưng không có nhiều mẫu chuẫn có thành phần matrix gần giống với mẫu phân tích thì sử dụng phương pháp này là một lợi thế

Nếu đồng vị phóng xạ có nhiều đỉnh năng lượng khác nhau thì phải xác định giá trị trung bình có trọng số hàm lượng của các đồng vị phóng xạ đó Hoạt độ trung bình được xác định theo công thức (2.7):

n i 2

i 1 in

2

i 1 i

AA

∑

∑ (2.8)

Trong đó:

Ai: hoạt độ của đồng vị phóng xạ ứng với đỉnh năng lượng Ei

σi: sai số tuyệt đối của hoạt độ có trong mẫu ứng với đỉnh năng lượng Ei

n : số đỉnh gamma của đồng vị phóng xạ được dùng để phân tích

Công thức truyền sai số tuyệt đối của hoạt độ trung bình xác định theo công thức:

2

i 1 i

11

=

σ =

σ

∑ (2.9)

2.5.3 Phương pháp phân tích phổ alpha

Đối với phương pháp phân tích phổ alpha hoạt độ 226Ra được tính toán thông qua công thức (2.10) [8]:

SA

t (s): thời gian đo

ɛ : là hiệu suất ghi của detector

S: diện tích đỉnh phổ

m (kg): khối lượng mẫu cần đo

Sai số được xác định như sau:

σA: sai số hoạt độ riêng của đồng vị phóng xạ

σS: sai số diện tích đỉnh tại các đỉnh năng lượng tương ứng

σm: sai số khối lượng của đồng vị phóng xạ

σɛ: sai số hiệu suất ghi của detector

σt: sai số thời gian đo

độ 226

Ra trong mẫu môi trường bằng đỉnh 186 keV tồn tại một nhược điểm do có sự đóng góp đỉnh 185,7 keV của đồng vị phóng xạ 235

U Vì vậy, để xác định diện tích đỉnh

của 226Ra chúng tôi sử dụng hệ số hiệu chỉnh

Trong luận văn, việc xác định hoạt độ thông qua phổ alpha và phương pháp gián

tiếp được sử dụng để kiểm tra, đánh giá kết quả của phương pháp trực tiếp bằng đỉnh 186 KeV

Chương 3

3.1 Chu ẩn bị mẫu

3.1.1 Hình h ọc mẫu

Trong luận văn này, chúng tôi sử dụng hộp chứa mẫu hình trụ (đường kính d = 75

mm và chiều cao h = 47 mm)

Hình 3.1 H ộp đựng mẫu

3.1.2 M ẫu chuẩn

Để xác định hoạt độ của các đồng vị phóng xạ trong các mẫu đá, chúng tôi sử dụng

mẫu chuẩn có đặc điểm gần giống mẫu đo về hình học mẫu, chứa các đồng vị phóng xạ quan tâm như mẫu đo, có mật độ xấp xỉ với mẫu đo và được tiến hành đo trong điều kiện như mẫu đo Do đó, các mẫu chuẩn và mẫu đo phải được đựng trong những hộp có dạng hình trụ và kích thước giống như trình bày trên Mẫu chuẩn thích hợp được chọn ở đây là

mẫu chuẩn RGU-1 (chuẩn 238

U) của IAEA

Mẫu chuẩn là mẫu đất đã được làm mịn, phần bột mịn được đem đi sấy khô bằng đèn hồng ngoại trong 1,5 giờ tại phòng làm mẫu ở bộ môn Vật lý Hạt nhân, Đại học Khoa

học Tự nhiên, ĐHQG Tp HCM để tránh sai số do độ ẩm lớn

Sau khi mẫu nguội, cho từ từ mẫu chuẩn vào hộp đựng mẫu dạng trụ cho tới khi chiều cao mẫu được 2cm, sau đó cân khối lượng của mẫu Làm nhẵn bề mặt mẫu trong

hộp để tránh sai số do hình học Sau khi làm nhẵn, đóng hộp để chuẩn bị nhốt mẫu

Mẫu chuẩn RGU-1 được nhốt trong khoảng thời gian bốn tuần để xảy ra cân bằng phóng xạ sau đó mới tiến hành đo

Thông tin của các mẫu chuẩn được trình bày trong các bảng 3.1

B ảng 3.1 Thời gian đo và khối lượng của mẫu chuẩn

Các mẫu đá sau khi nghiền mịn được sàn lọc để loại bớt các hạt đá lớn còn chưa nghiền hết Tương tự như mẫu chuẩn, sấy khô phần bột mịn của mẫu phân tích bằng đèn

hồng ngoại trong 1,5 giờ, để nguội trong 30 phút, sau đó nhốt mẫu vào hộp sao cho chiều cao mẫu khoảng 2 cm

Mẫu được nhốt trong khoảng thời gian bốn tuần để xảy ra cân bằng phóng xạ có trong mẫu Sau đó, chúng tôi tiến hành đo trong hệ phổ kế gamma phông thấp trong