Tính toán phổ động lượng của electron khi một số nguyên tử khí hiếm được đặt trong trường laser phân cực tròn​

HỒ CHÍ MINH Bùi Ngọc Thảo TÍNH TOÁN PHỔ ĐỘNG LƯỢNG CỦA ELECTRON KHI MỘT SỐ NGUYÊN TỬ KHÍ HIẾM ĐƯỢC ĐẶT TRONG TRƯỜNG LASER PHÂN CỰC TRÒN LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC VẬT CHẤT Thành phố H

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH

Bùi Ngọc Thảo

TÍNH TOÁN PHỔ ĐỘNG LƯỢNG CỦA ELECTRON KHI MỘT SỐ NGUYÊN TỬ KHÍ HIẾM ĐƯỢC ĐẶT TRONG TRƯỜNG

LASER PHÂN CỰC TRÒN

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC VẬT CHẤT

Thành phố Hồ Chí Minh – 2019

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP HỒ CHÍ MINH

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC VẬT CHẤT

NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC:

TS PHẠM NGUYỄN THÀNH VINH

Thành phố Hồ Chí Minh – 2019

LỜI CAM ĐOAN

Tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu của riêng tôi và thầy hướng dẫn Các số liệu, kết quả nêu trong luận văn là trung thực và chưa từng được ai công bố trong bất kỳ luận văn nào khác

Tp Hồ Chí Minh, tháng 9 năm 2018

Học viên thực hiện

Bùi Ngọc Thảo

LỜI CẢM ƠN

Sau thời gian học tập và rèn luyện tại Trường Đại học Sư Phạm, tôi đã nhận được

sự hướng dẫn, giảng dạy và tạo mọi điều kiện thuận lợi giúp đỡ của Ban Giám Hiệu, các phòng, khoa thuộc Trường Đại học Sư Phạm và các Giáo sư, Phó Giáo sư, Tiến

sĩ, anh chị, bạn bè, đặc biệt gia đình để tôi hoàn thành tốt luận văn này Bằng sự biết

ơn và kính trọng tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành nhất đến :

 TS Phạm Nguyễn Thành Vinh người thầy đã trực tiếp hướng dẫn khoa học, tận tình giúp đỡ, khuyến khích, động viên tôi trong quá trình làm luận văn

 Quý Thầy, Cô khoa Vật lý, Trường Đại học Sư Phạm TP.HCM đã truyền thụ kiến thức khoa học cho tôi trong suốt thời gian học tập tại trường

 Các thành viên của nhóm nghiên cứu, đặc biệt là hai bạn Trần Dương Anh Tài và Trương Đặng Hoài Thu đã luôn tận tình giúp đỡ tôi trong suốt quá trình thực hiện luận văn

 Gia đình tôi đã luôn hỗ trợ, động viên giúp tôi an tâm và tập trung học tập trong những năm tháng học tập cũng như trong thời gian làm luận văn

 Các bạn học viên trong lớp cao học chuyên ngành Vật lí Nguyên Tử khóa

28, Trường Đại học Sư Phạm TP.HCM đã sát cánh bên tôi trên con đường

đi tìm tri thức mới

 Luận văn này là sản phẩm đào tạo của đề tài cấp Bộ mã số B2018-SPS-20

Xin trân trọng cám ơn!

Tp Hồ Chí Minh, tháng 9 năm 2018

MỤC LỤC

Trang phụ bìa

Lời cam đoan

Lời cảm ơn

Mục lục

Danh mục các hình vẽ, đồ thị

LỜI MỞ ĐẦU 1

Chương 1 CƠ SỞ LÝ THUYẾT 6

1.1 Sự ion hóa của nguyên tử, phân tử dưới tác dụng của điện trường tĩnh 6

1.1.1 Các cơ chế ion hóa 6

1.1.2 Sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao HHG 8

1.1.3 Ion hóa trên ngưỡng ATI ( above – threshold-ionization) 9

1.1.4 Ion hóa hai lần không liên tiếp NSDI (Non–Sequential Double Ionization) 11

1.2 Phổ động lượng của electron dưới tác dụng của trường laser 13

1.2.1 Laser phân cực thẳng 14

1.2.2 Laser phân cực tròn 16

Chương 2 CÁC KỸ THUẬT TÍNH TOÁN 19

2.1 Gần đúng trường mạnh (SFA) 19

2.1.1 Ma trận – S 19

2.1.2 Tốc độ ion hóa 20

2.1.3 Sự phân bố động lượng trong SFA 22

2.2 Phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian (TDSE) 23

2.3 Lý thuyết đoạn nhiệt ( ADIABATIC ) 26

Chương 3 KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU 30

3.1 Cải tiến chương trình tính số để tăng tốc độ tính toán 30

3.2 Mở rộng cho nhiều chu kì 37

3.3 Tính toán PEMD cho nguyên tử khí hiếm 43

KẾT LUẬN VÀ HƯỚNG PHÁT TRIỂN 50

TÀI LIỆU THAM KHẢO 53

DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT

1 HHG Sóng điều hòa bậc cao (High-order Harmonic Generation )

2 TDSE phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian (Time

Dependent Schrödinger Equation)

3 PEMD sự phân bố xung lượng electron quang ba chiều

(PhotoElectron Momentum Distribution)

4 ATI Ion hóa trên ngưỡng (Above Threshold Ionization)

5 NSDI Ion hóa hai lần không liên tiếp (Non–Sequential Double

Ionization )

6 TMD sự phân bố động lượng ngang (Transverse Momentum

Distribution)

7 QRS lý thuyết tái tán xạ định lượng (Quantitative Rescattering)

8 SFA gần đúng trường mạnh (Strong Field Approximation)

9 HATI ion hóa trên ngưỡng năng lượng cao (High-energy

Above-Threshold Ionization)

10 SAE phép tính gần đúng electron đơn (Single Active Electron)

11 PAD phân bố góc của electron quang (Photoelectron Angular

Distribution)

12 RWP bó sóng quay về (Returning Wave Packet)

13 CP-FCPs laser phân cực tròn nhiều chu kì (Circularly Polarized

Few-Cycle Pulses)

14 FEDVR biểu diễn biến rời rạc phân tử hữu hạn (Finite-Element

Discrete Variable Representation)

15 AA lý thuyết đoạn nhiệt (Adiabatic Approximation)

16 RE sai số tương đối (Relative Error)

17 CP chương trình hiện tại (Current Program)

18 IP chương trình cải tiến (Improved Program)

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ

Hình 1.1 Cơ chế ion hóa đa photon 7

Hình 1.2 Cơ chế ion hóa xuyên hầm Đường nét đứt màu đỏ ứng với thế của điện trường laser, đường cong màu xanh tương ứng với thế năng hiệu dụng và đường đứt nét đen nằm ngang ứng với năng lượng liên kết của nguyên tử/phân tử khi không có trường laser 7

Hình 1.3 Cơ chế ion hóa vượt rào Đường nét mảnh ứng với thế của điện trường laser, đường cong màu đỏ tương ứng với thế năng hiệu dụng 8

Hình 1.4 Nguyên lý tạo ra sóng điều hòa bậc cao (HHG), hình (a) : cơ chế tạo ra HHG, hình (b) : phổ HHG, hình (c) : mô hình ba bước Lewenstein, hình (d) :điều kiện tăng cường độ sóng HHG 9

Hình 1.5 Phổ năng lượng của electron ion hóa trong vùng biên độ ion hóa trên ngưỡng trên (ATI) Những đỉnh cực đại này tương ứng với sự hấp thụ các photon vượt quá mức tối thiểu cần thiết cho quá trình ion hóa Hình vẽ cho thấy kết quả của một phương pháp số từ TDSE (Paulus, 1996) 10

Hình 1.6 Sự ion hóa kép không liên tiếp trong các nguyên tử kiềm thổ 12

Hình 1.7 Sự ion hóa kép không liên tiếp trong các nguyên tử khí hiếm 13

Hình 1.8 Sự phân cực của laser 14

Hình 1.9 Phổ năng lượng (theo đơn vị năng lượng Up ) được tính bằng SFA ( SFA1 và SFA2 ) so sánh với TDSE đối với ion hóa đơn của (a) H và (b) Xe bởi xung laser 5 fs với cường độ 1.0x1014 W/cm2, bước sóng 800nm 16

Hình 1.10 Quỹ đạo của một electron với động lượng ban đầu bằng không được ion hóa tại thời điểm ti bởi xung laser phân cực tròn theo chiều kim đồng hồ Hướng truyền của xung laser đi vào mặt phẳng giấy, hướng của động lượng dịch chuyển electron pend vuông góc với vecto điện trường E t ( )i và gia tốc a t ( )i tại thời điểm ion hóa 18

Hình 3.1 Cấu trúc chương trình được sử dụng trong các công trình 32

Hình 3.2 Cấu trúc chính của IP Những phần đã cải tiến đước đánh dấu bằng

nền nâu 33Hình 3.3 PEMD của nguyên tử hydro được đặt dưới tác dụng của laser phân

cực tròn nửa chu kỳ có F0 = 0.07a.u, 0.079 a u, và T = 40a.u khi tính bằng IP (hình a) và CP (hình b) trong mặt phẳng (kx,ky) khi k z 0.Trong hình a, đường cong liền nét màu trắng thể hiện quỹ đạo cổ điển ka( )t i của electron, hai đường đứt nét màu trắng tương ứng với trường hợp k ax(0) (I) và kay(0) (II) Hình c và d tương ứng với PEMD dọc theo đường I và II Hình e và f thể hiện sai số tương đối giữa IP so với CP tương ứng với hình c và d 36Hình 3.4 Số lượng nghiệm t k i( ) trong mặt phẳng động lượng và mặt phẳng

phức thể hiện sự kết nối giữa nghiệm thực t k i( ) và họ nghiệm ảo ( )

i

t k tương ứng với laser có độ dài nửa chu kỳ quang học Những đường caro tương ứng với các điểm kỳ dị của điện trường 38Hình 3.5 Số lượng nghiệm t k i( ) trong mặt phẳng động lượng tương ứng với

laser có độ dài 5 chu kỳ quang học 39Hình 3.6 Sự biến thiên điện trường của laser có độ dài 5 chu kỳ quang học và

vị trí của các nghiệm t k i( ) trên trục thời gian ứng với vị trí và xét điểm k trong không gian động lượng sao cho số nghiệm t k i( ) là

13 41Hình 3.7 PEMD của nguyên tử hydro trong hai mặt phẳng chứa và vuông

góc với mặt phẳng phân cực của trường laser PEMD được tính trong các trường hợp laser có độ dài xung 3 chu kỳ quang học,

0 0.07

F  a.u và có thời gian đặc trưng tương ứng từ trên xuống

dưới là T = 240, 300, và 330 a.u 42

Hình 3.8 Phổ động lượng của electron sau khi bị ion hóa bởi laser phân cực

tròn có độ dài xung nửa và một chu kỳ tương ứng với hai hình trên

và hai hình dưới 45

Hình 3.9 Phổ động lượng của electron sau khi bị ion hóa bởi laser phân cực

tròn có độ dài xung hai và ba chu kỳ tương ứng với hai hình trên và hai hình dưới 47Hình 3.10 Những thời điểm ion hóa của electron sao cho động lượng cuối của

electron là 𝒌𝒚 (bên trái) và tín hiệu PEMD tương ứng với từng

nhóm ion hóa của electron Đồng thời tổng kết hợp và tổng không kết hợp giữa các nhóm tín hiệu cũng được thể hiện tương ứng với

𝒌𝒚 < 𝟎 (hàng trên) và 𝒌𝒚 > 𝟎 (hàng dưới) 49

1

LỜI MỞ ĐẦU

Để hiểu đầy đủ cấu trúc phân tử và nguyên tử mà đặc biệt là cấu trúc động của chúng, các nhà khoa học phải tìm hiểu chuyển động của chúng trong thang thời gian đặc trưng tương ứng Chu kỳ quay của các phân tử là khoảng pico giây (10-12s), trong khi đó các nguyên tử dao động trong khoảng femto giây (10-15 s), và các electron chuyển động hỗn loạn trong vân đạo nguyên tử/phân tử trong thang thời gian khoảng atto giây (10-18 s) Do đó, việc khảo sát chuyển động của electron với

độ phân giải thời gian trong thang attosecond đòi hỏi phải có công cụ có độ phân giải thời gian tương xứng Việc phát minh ra laser được coi là một trong những cột mốc quan trọng của giới khoa học, đặc biệt là laser dạng xung cực ngắn đã giúp giải quyết vấn đề trên Giới khoa học trên thế giới không ngừng nghiên cứu, tìm tòi và phát minh ra các loại laser với độ dài xung rất ngắn Một cuộc chạy đua rút ngắn độ dài xung laser đã diễn ra giữa các nhóm nghiên cứu trên thế giới Trong suốt ba thập

kỷ vừa qua, sự phát triển của kỹ thuật laser và việc hiểu các hiện tượng phi tuyến đã dẫn đến sự phát triển các xung laser với chu kỳ vào cỡ femto giây Năm 2017 giáo

sư H J Wörner và cộng sự của ông đã thành công trong việc tạo ra xung laser ngắn nhất thế giới với độ dài xung chỉ vào khoảng 43 attoseconds [1]

Thông tin về cấu trúc nguyên tử và phân tử được dự báo có thể trích xuất từ sự phụ thuộc của tốc độ ion hóa theo góc định phương được tạo giữa hướng phân cực laser và trục phân tử Bằng cách tính toán sự phân bố động lượng quang electron ba chiều (PEMD: PhotoElectron Momentum Distribution) của các phân tử liên kết, các nhà khoa học đã thu được nhiều thông tin phong phú về cấu trúc phân tử [2] Về mặt thực nghiệm, xung laser phân cực tròn hiện nay đang được xem như một công

cụ hữu hiệu để khảo sát các tính chất của vân đạo nguyên tử, phân tử một cách trực tiếp trong không gian động lượng [3-5] Ưu điểm khác của laser phân cực tròn so với các dạng phân cực còn lại nằm ở việc hạn chế đến mức tối đa xác suất tái va chạm của electron với ion mẹ sau khi đã bị ion hóa bởi chính trường laser này Điều này cho phép quan sát các quá trình xảy ra bên trong mà tín hiệu không bị nhiễu hay che khuất bởi các tín hiệu xuất hiện từ sự tái va chạm [3] Cần lưu ý rằng cấu trúc

2

của nguyên tử/phân tử đã được xác định có thể trích xuất được từ phổ phát xạ sóng điều hòa bậc cao HHG (High-order Harmonic Generation) kết hợp với phép chụp ảnh cắt lớp trong không gian tọa độ được đề xuất bởi công trình [4] Tuy nhiên, việc

sử dụng phép chụp ảnh cắt lớp đòi hỏi phải có nguyên tử/phân tử mẫu đã biết rõ cấu trúc cũng như phụ thuộc vào một số tham số tự do [4]

Năm 2007, D Pavicic và các cộng sự đã đo xác suất ion hóa của ba phân tử: nitơ, oxy và carbon dioxide trong trường laser phân cực tròn cường độ cao bằng cách đo sự phân bố góc và động lượng của chúng [5] Năm 2012, J Wu đo sự phân

bố góc và động lượng của phân tử CO trong sự ion hóa đơn và kép bằng xung laser phân cực tròn và ellip femto giây [6] Năm 2015, I Petersen đã nghiên cứu về mặt

lý thuyết sự ion hóa trường mạnh của các phân tử hai nguyên tử và đa nguyên tử liên kết như O2, N2, C2H4 và các phân tử khác trong các trường laser phân cực tròn [7] Năm 2015, M Ohmi nghiên cứu sự thay đổi cực đại PEMD tạo ra do sự ion hóa của nguyên tử hydro bằng xung laser phân cực tròn nửa chu kì và một chu kỳ [8] Phân tích của tác giả được tiếp cận từ hai hướng: giải chính xác phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian (TDSE) và bằng cách sử dụng lý thuyết “đoạn nhiệt” (AA - Adiabatic Approximation) do O I Tolstikhin và cộng sự đề xuất [9] Trong đó tác giả đã giới thiệu được khả năng tính toán nhanh và tin cậy của lý thuyết AA đối với laser có bước sóng đủ dài Ngoài ra, phương pháp khai triển FEDVR khi xử lý giải số TDSE cũng được giới thiệu chi tiết nhằm đảm bảo tỷ lệ hội tụ cao Phương pháp này có thể được áp dụng trong việc mở rộng các tính toán hiện tại cho xung laser phân cực elip với cường độ cao hơn và tần số thấp hơn [8] Đối với bài toán tính toán phổ động lượng của electron ion hóa khi đặt nguyên tử/phân tử trong trường laser, có ba phương pháp tính số phổ biến:

+ Phương pháp gần đúng sử dụng lý thuyết gần đúng trường mạnh [10]–[12], trong đó electron được xem chỉ chịu tác dụng của hạt nhân hoặc điện trường laser tương ứng với trước và sau khi được ion hóa Mặc dù rất đơn giản về mặt toán học cũng như lập trình giải số, phương pháp này chỉ có thể mô tả phổ động lượng

3

của electron ion hóa một cách định tính bởi đã bỏ qua các hiệu ứng lượng tử quan trọng

+ Phương pháp tính số chính xác dựa trên nghiệm của TDSE [13] Mặc dù

có thể mô tả cả định tính lẫn định lượng nhưng phương pháp này lại đòi hỏi tài nguyên tính toán cũng như thời gian tính quá lớn Không phù hợp với những bài toán phức tạp Ví dụ, những tính toán phổ động lượng của nguyên tử hydro đặt trong trường laser phân cực tròn có bước sóng 800nm, 2 chu kỳ quang học đòi hỏi phải mất ít nhất 7 ngày để đạt được kết quả có độ hội tụ cao

+ Phương pháp tính số dựa trên AA được đề xuất bởi O I Tolstikhin vào năm 2011 [14] Trong lý thuyết AA, tất cả các hiệu ứng lượng tử đều được bổ sung,

do đó có thể xem xét được sự suy giảm của trạng thái liên kết trước khi electron ion hóa cũng như có thể tính chính xác phổ động lượng của electron so với TDSE bởi tương tác với ion mẹ vẫn được xem xét khi electron đã bị ion hóa Ngoài ra, thời gian tính số dựa trên phương pháp này là rất ngắn so với TDSE, do đó có thể áp dụng AA tính toán cho những bài toán phức tạp mà TDSE khó có thể khảo sát với điều kiện bước sóng của laser phải đủ dài

Tuy nhiên trong những công trình liên quan đến AA [8],[9], giải thuật của chương trình giải số vẫn chưa được tối ưu hóa, do đó AA chỉ mới có thể áp dụng cho hệ đơn giản nhất là nguyên tử hydro, và cho laser mô hình chỉ có độ dài xung một nửa hoặc một chu kỳ quang học Việc mở rộng tính toán cho các nguyên tử phức tạp hơn như nguyên tử khí hiếm, cũng như xem xét cho các xung laser có độ dài phù hợp với các điều kiện thực nghiệm là vô cùng cấp thiết Từ đó, các kết quả tính số của AA mới có ý nghĩa thực tiễn bởi các nhà thực nghiệm có thể tiến hành những thí nghiệm kiểm chứng sự đúng đắn của AA

Những vấn đề trên đã định hướng cho chúng tôi thực hiện luận văn “TÍNH TOÁN PHỔ ĐỘNG LƯỢNG CỦA ELECTRON KHI MỘT SỐ NGUYÊN TỬ KHÍ HIẾM ĐƯỢC ĐẶT TRONG TRƯỜNG LASER PHÂN CỰC TRÒN” với

mong muốn có thể mở rộng tính toán cho hệ nguyên tử phức tạp hơn khi đặt trong

4

trường laser có độ dài xung vài chu kỳ nhằm phù hợp với thực tiễn Ngoài ra, chúng tôi mong muốn có thể đưa ra được các kết quả về thông tin cấu trúc nguyên tử một

cách chính xác

Đối tượng và phương pháp nghiên cứu

- Đối tượng nghiên cứu: phổ động lượng của electron của nguyên tử hydro và

và nguyên tử khí hiếm dưới tác dụng của trường laser phân cực tròn

- Phương pháp nghiên cứu: phương pháp lý thuyết dựa trên lập trình tính toán

số theo lý thuyết đoạn nhiệt

Mục tiêu nghiên cứu

Mục tiêu chính của luận văn là cải tiến chương trình tính số để tính được PEMD cho các hệ nguyên tử phức tạp, đồng thời xem xét cho laser có độ dài xung vài chu kỳ

Hướng đến mục tiêu trên, luận văn được trình bày với bố cục ba chương, không kể phần mở đầu và kết luận Cụ thể như sau :

Chương 1: Cơ sở lý thuyết Trong đó, các cơ chế ion hóa và các hiệu ứng phi

tuyến khi nguyên tử/phân tử được đặt trong trường laser được giới thiệu Ngoài ra, các tính chất cơ bản của PEMD từ nguyên tử/phân tử khi được đặt trong trường

laser có tính chất phân cực khác nhau cũng được đề cập

Chương 2: Trong chương này chúng tôi giới thiệu các kỹ thuật tính toán số

nhằm giải quyết bài toán PEMD của nguyên tử/phân tử khi đặt trong trường laser phân cực tròn như: lý thuyết gần đúng trường mạnh (SFA), TDSE, lý thuyết đoạn nhiệt (AA)

Chương 3: Đây là chương trình bày kết quả nghiên cứu chính của chúng tôi

trong quá trình làm luận văn thạc sỹ Trong đó, các cải tiến trong chương trình tính

số dựa trên AA được trình bày chi tiết về hai phương diện: tối ưu hóa tốc độ tính

5

toán, mở rộng tính toán cho laser có độ dài xung vài chu kỳ Trong đó, chúng tôi thể hiện được sự tin cậy trong cải tiến khi so sánh kết quả từ chương trình cải tiến với chương trình cũ được cung cấp bởi Ohmi [8], cũng như thể hiện sự phù hợp tốt giữa kết quả từ AA và TDSE ứng với nguyên tử hydro Từ đó, PEMD của nguyên tử Ar ứng với laser có độ dài xung khác nhau được trình bày chi tiết

6

Chương 1 CƠ SỞ LÝ THUYẾT

1.1 Sự ion hóa của nguyên tử, phân tử dưới tác dụng của điện trường tĩnh

1.1.1 Các cơ chế ion hóa

Khi đặt nguyên tử/phân tử vào trong trường laser có bước sóng và cường độ phù hợp, electron có thể nhận được đủ năng lượng để thoát khỏi trạng thái liên kết với ion mẹ, đó chính là quá trình ion hóa Có ba cơ chế ion hóa của electron tương ứng với các điều kiện khác nhau của laser gồm: ion hóa đa photon, ion hóa xuyên hầm và ion hóa vượt rào Các cơ chế ion hóa này có thể được xác định một cách gần đúng dựa vào hệ số Keldysh [15],[16]

với m và e là khối lượng và điện tích của electron,  và E là tần số góc và biên độ

của trường laser, Ip là thế ion hóa,

2 2 24

p

e E U

m

 là thế trọng động

Khi  1: quá trình ion hóa đa photon sẽ chiếm ưu thế Ion hóa đa photon là một quá trình phi tuyến Khi một laser tần số cao, cường độ điện trường thấp tương tác với các electron ở trạng thái liên kết, các electron này sẽ hấp thụ năng lượng các photon đến và động năng của các electron này vượt quá năng lượng ion hóa, chúng thoát ra khỏi trạng thái liên kết và trở thành các electron tự do Quá trình ion hóa đa photon được minh họa trong hình 1.1

7

Hình 1.1: Cơ chế ion hóa đa photon [16]

Khi hệ số Keldysh  1 tương ứng với tần số laser thấp và cường độ điện trường cao: cơ chế ion hóa xuyên hầm xảy ra Đó là một quá trình trong đó các electron trong nguyên tử/phân tử đi qua rào thế và thoát khỏi nguyên tử/phân tử Trong một điện trường cực mạnh, rào thế của một nguyên tử/phân tử bị biến dạng mạnh Do đó, bề dày của rào cản mà các electron phải vượt qua giảm xuống và các electron có thể thoát ra khỏi thế liên kết của nguyên tử dễ dàng hơn Ion hóa xuyên hầm là một hiện tượng thuần lượng tử, bởi trong vật lí cổ điển, một electron có năng lượng thấp hơn rào thế sẽ không thể vượt qua được rào thế

Hình 1.2 Cơ chế ion hóa xuyên hầm Đường nét đứt màu đỏ ứng với thế của điện trường laser, đường cong màu xanh tương ứng với thế năng hiệu dụng và đường đứt nét đen nằm ngang ứng với năng lượng liên kết của nguyên tử/phân

tử khi không có trường laser [17]

Trường hợp hệ số Keldysh  1 nhưng cường độ laser được tiếp tục tăng, rào thế sẽ hạ thấp xuống đồng thời bề dày rào thế hẹp lại, thậm chí thấp hơn mức

Hiệu ứng xuyên

hầm

1.1.2 Sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao HHG

Sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao là một trong những hiệu ứng quang phi tuyến xảy ra khi sử dụng một chùm laser cường độ cao, xung cực ngắn tương tác với nguyên tử/phân tử Sóng điều hòa bậc cao được Franken phát hiện đầu tiên vào năm 1961 khi tiến hành chiếu laser ruby (độ dài xung 1ms, bước sóng 694.3 nm) vào tinh thể thạch anh Nguyên lý tạo ra sóng HHG rất đơn giản và được minh họa

ở hình 1.4 Hình 1.4a cho thấy sóng HHG được tạo ra bằng cách cho chùm laser cực mạnh tập trung vào một tia khí áp suất vài chục milibar đến vài bar với cường độ đỉnh laser cỡ 1014 W/cm2 Khi cường độ laser đủ cao, HHG có thể được ghi lại dọc theo hướng của chùm tia tới Phân bố cường độ HHG theo bậc HHG có hình dạng như hình 1.4b Cường độ của các bậc HHG đầu tiên giảm nhanh chóng, tiếp theo là một vùng phẳng (plateau) trước khi đến điểm cường độ HHG giảm rất nhanh về 0 được gọi là điểm dừng (cutoff) Năng lượng tại điểm dừng được tính theo công thức

gần đúng I p + 3,17U p Ta cũng có thể hiểu HHG dễ dàng bằng cách sử dụng mô hình ba bước được minh họa trong hình 1.4c [20] : đầu tiên một electron liên kết trong nguyên tử được giải phóng vào vùng liên tục dưới tác dụng của chùm tia laser cực mạnh Sau đó electron sẽ được gia tốc dưới tác dụng của trường laser này Khi trường laser bị đảo chiều, electron có thể được điều khiển trở lại để tái hợp với ion

hình (d) :điều kiện tăng cường độ sóng HHG [20]

1.1.3 Ion hóa trên ngưỡng ATI ( above – threshold-ionization)

Sự ion hóa trên ngưỡng (ATI) là một sự mở rộng của sự ion hóa đa photon, nhiều photon được hấp thụ hơn lượng photon thực tế cần thiết để ion hóa nguyên tử Năng lượng dư thừa làm cho electron được giải phóng có động năng cao hơn so với trường hợp thông thường của quá trình ion hóa đa photon Chính xác hơn, phổ năng lượng của electron ion hóa sẽ có nhiều đỉnh, khoảng cách giữa các đỉnh này bằng đúng năng lượng photon tới

Trường hợp laser có xung dài : năng lượng của những đỉnh này được tính theo công thức [18]

E ns I , (1.2)

10

trong đó n là số photon tối thiểu cần hấp thụ để thắng năng lượng liên kết nguyên

tử, s là số photon trên ngưỡng và I p là năng lượng liên kết

Hình 1.5 Phổ năng lượng của electron ion hóa trong vùng biên độ ion hóa trên ngưỡng (ATI) Những đỉnh cực đại này tương ứng với sự hấp thụ các photon vượt quá mức tối thiểu cần thiết cho quá trình ion hóa Hình vẽ cho thấy kết quả của một phương pháp số từ TDSE (Paulus, 1996) [18]

Nếu xung laser đủ ngắn cường độ cao (< 1 ps), trường laser sẽ tắt trước khi electron có thể thoát ra từ vùng tiêu điểm Sau đó năng lượng nhiễu xuất hiện và phổ ATI trở nên phức tạp hơn nhiều Năng lượng electron quan sát được tương ứng trực tiếp với năng lượng trên thế ion hóa dịch chuyển

( ) ( p p)

E ns  I U (1.3) ATI được quan sát trong vùng cường độ 1012 W/cm2 đến 1016 W/cm2 Ở cường độ này, các nguyên tử có thể ion hóa nhanh đến mức quá trình ion hóa xảy ra hoàn toàn trước khi xung laser đã đạt đến mức tối đa Điều này xảy ra đối với các nguyên tử có khả năng ion hóa cao (như một số nguyên tử khí hiếm) và đối với các xung laser cực ngắn Chính sự tiến bộ nhanh chóng trong công nghệ chế tạo laser

mà sự xuất hiện của những xung laser có cường độ mạnh tương đương với trường tĩnh điện nguyên tử đã được hiện thực hóa Đặc biệt là từ sự phát minh ra laser femto giây titan sapphire (Ti: Sa) [21] Phương pháp phân tích electron ATI phổ

11

biến nhất là quang phổ thời gian bay Khi xung laser tạo ra một electron ion hóa, nó đồng thời kích hoạt đồng hồ độ phân giải cao Các electron trôi trong ống bay trong trường tự do có chiều dài xác định kết hợp với một máy dò electron Từ đó động năng của electron có thể dễ dàng được tính từ thời gian bay của chúng Cách tiếp cận này có độ phân giải năng lượng cao nhất và là tương đối đơn giản

1.1.4 Ion hóa hai lần không liên tiếp NSDI (Non–Sequential Double Ionization)

Quá trình ion hóa kép không liên tiếp là một quá trình có cơ chế khác với quá trình ion hóa một lần trong đó sự giải phóng của electron thứ hai được hỗ trợ bởi electron đầu tiên

Hiện tượng ion hóa kép không liên tiếp được Suran và Zapesochny phát hiện bằng thực nghiệm đối với các nguyên tử kiềm thổ vào đầu năm 1975 Từ đó đến nay, đã có rất nhiều các nghiên cứu thực nghiệm lẫn lý thuyết lên quan đến NSDI nhằm nghiên cứu sự tương quan giữa hai electron trong lớp vỏ nguyên tử/phân tử thông qua quá trình tái va chạm

Đối với các nguyên tử khí hiếm, sự ion hóa hai lần không liên tiếp lần đầu tiên được quan sát bởi L'Huillier [22] Sự quan tâm đến hiện tượng này tăng lên nhanh chóng sau khi laser hồng ngoại có bước sóng rất dài và cho cường độ cao được chế tạo Khi đó, quá trình tái va chạm nhiều lần gần như không còn tồn tại Từ

đó, phổ động lượng tương quan giữa hai electron ion hóa thể hiện một bức tranh thuần khiết về tương tác giữa chúng trong lớp vỏ nguyên tử/phân tử Cơ chế ion hóa kép không liên tiếp trong các nguyên tử khí hiếm khác với cơ chế trong các nguyên

tử kiềm thổ Đối với các nguyên tử khí hiếm trong các trường laser hồng ngoại, sau quá trình ion hóa một electron, electron được giải phóng có thể quay lại với ion mẹ Electron này hấp thụ năng lượng của trường laser giữa hai thời điểm ion hóa lần đầu

và tái va chạm với ion mẹ, từ đó truyền năng lượng nhận được cho ion mẹ Sự tán

xạ không đàn hồi trên ion mẹ dẫn đến sự kích thích va chạm và/hoặc ion hóa electron tiếp theo Cơ chế này được gọi là mô hình ba bước của ion hóa kép không liên tiếp, cũng liên quan chặt chẽ với mô hình ba bước của sóng điều hòa bậc cao

12

Lý thuyết động lực học của quá trình ion hóa kép trong mô hình ba bước phụ thuộc chủ yếu vào cường độ trường laser Năng lượng cực đại (tính theo đơn vị

nguyên tử) mà electron thu được từ trường laser xấp xỉ 3.2U p Ngay khi 3.2U p thấp

hơn thế ion hóa I p, quá trình ion hóa vẫn có thể xảy ra thông qua cơ chế ion hóa xuyên ngầm, hoặc ion hóa từ trạng thái kích thích sau khi electron tái va chạm truyền năng lượng và đưa electron liên kết lên mức kích thích tương ứng

Các phép phân tích cổ điển và lượng tử cho thấy có nhiều khả năng dẫn đến NSDI sau khi sự tái va chạm xảy ra, mà phổ biến là hai cơ chế: hai electron có thể được giải phóng với thời gian trễ ít hơn một phần tư chu kỳ của trường laser tương ứng với sự ion hóa kép trực tiếp, electron đầu va chạm và lập tức đẩy electron thứ hai ra khỏi ion mẹ Trong cơ chế còn lại, độ trễ thời gian giữa sự giải phóng của electron thứ nhất và thứ hai sau khi tái va chạm lớn hơn một phần tư chu kỳ trường laser Cơ chế này ứng với sự chuyển đổi trạng thái giữa hai electron hoặc sự hình thành nên mức kích thích kép [23]–[25] Hai cơ chế trên tạo ra các phổ động lượng tương quan có cấu trúc rất khác nhau

Hình 1.6 Sự ion hóa kép không liên tiếp trong các nguyên tử kiềm thổ [26]

13

Hình 1.7 Sự ion hóa kép không liên tiếp trong các nguyên tử khí hiếm [26]

1.2 Phổ động lượng của electron dưới tác dụng của trường laser

Khi laser cường độ cao chiếu đến nguyên tử thì các quá trình trường mạnh có thể sẽ xảy ra như ion hóa trên ngưỡng, quá trình ion hóa kép không liên tiếp, sóng điều hòa bậc cao Vật lí trường mạnh đã được phát triển cả về lý thuyết và thực nghiệm trong vài thập kỉ qua Đối với quá trình ion hóa trên ngưỡng, sự phân bố góc của các quang electron (Photoelectron Angular Distribution – PAD), sự phân bố động lượng ngang 2 chiều (Transverse Momentum Distribution – TMD) và phổ năng lượng của các nguyên tử rất được quan tâm nghiên cứu rộng rãi Kết quả của các nghiên cứu cho thấy sự phân bố này phụ thuộc vào sự phân cực của trường laser như phân cực thẳng, phân cực tròn và phân cực ellip

 Phân cực thẳng: là dạng phân cực đơn giản với đặc điểm vector điện trường chỉ theo một hướng dọc theo đường truyền tia

 Phân cực tròn: vector điện trường thay đổi hướng 3600 trong một bước sóng, vector điện trường ngang và dọc có độ lớn bằng nhau

 Phân cực ellip: vector điện trường thay đổi hướng 3600 trong một bước sóng, vector điện trường ngang và dọc có độ lớn khác nhau

14

Hình 1.8 Sự phân cực của laser [27]

Trong những năm gần đây, dựa trên lý thuyết tái tán xạ định lượng (Quatitative ReScattering Theory – QRS) được phát triển [28], tiết diện tán xạ giữa nguyên tử - electron có thể được trích xuất trực tiếp từ phổ động lượng hai chiều của electron ion hóa dưới tác dụng của trường laser [13]

Về mặt lý thuyết, các phân bố động lượng electron hai chiều và phổ năng lượng có thể được tính bằng xấp xỉ trường mạnh (Strong Field Approximation – SFA) Đối với phổ ion hóa trên ngưỡng (ATI) và trên ngưỡng năng lượng cao (HATI), lý thuyết QRS cho kết quả chính xác hơn SFA Để có thể khảo sát một cách định lượng kết quả thí nghiệm, các nhà vật lí cần đến những phương pháp giải

số có độ chính xác rất cao như phương pháp giải phương trình Schrödinger phụ thuộc vào thời gian (TDSE) [13]

1.2.1 Laser phân cực thẳng

Đối với quá trình ion hóa trên ngưỡng, phân bố góc của quang electron (PAD)

là một trong những đại lượng được quan tâm nhất và đã được nghiên cứu rộng rãi [14] Khi nguyên tử tương tác với xung laser phân cực thẳng, phổ ATI xuất hiện vùng plateau do quá trình tái tán xạ với ion mẹ [29]

Theo lý thuyết QRS, sự phân bố động lượng quang electron năng lượng cao ( , )

D k  được mô tả bởi một công thức rất đơn giản như sau:

( , ) ( ) ( ,r r r)

D k  W k  k  , (1.4) với ( ,k r r) là tiết diện đàn hồi vi phân giữa electron tự do động lượng k rvới bia ion r là góc tán xạ so với hướng của electron tái va chạm dọc theo trục phân cực

Theo lý thuyết tái tán xạ một chiều cổ điển [29], một electron sẽ không bao giờ quay về điểm ban đầu nếu như nó không được ion hóa trước khi xung laser đạt đến giá trị đỉnh của nó, trái lại electron này có thể quay trở lại nhiều hơn một lần nếu nó được sinh ra sau đó Những hiện tượng phổ biến được quan sát bằng thực nghiệm cũng như trong tính toán TDSE và SFA cho thấy rằng trong phổ năng lượng ATI của quang electron, cường độ phổ đầu tiên giảm rõ rệt khi năng lượng nhỏ hơn

3U p , sau đó xuất hiện một miền phẳng tồn tại từ 4U p đến 10U p Vì electron ATI được tạo thành hầu như dọc theo hướng phân cực của laser phân cực thẳng, nên năng lượng quang electron trong vùng tái tán xạ chủ yếu phụ thuộc vào góc tán xạ của nó [28]

16

Hình 1.9 Phổ năng lượng (theo đơn vị năng lượng U p ) được tính bằng SFA ( SFA1 và SFA2 ) so sánh với TDSE đối với ion hóa đơn của (a) H và (b) Xe bởi xung laser 5 fs với cường độ 1.0x10 14 W/cm 2 , bước sóng 800nm [28]

1.2.2 Laser phân cực tròn

Trong các công trình trước đây, các laser phân cực thẳng thường được sử dụng Bằng cách thay đổi góc giữa trục phân cực của xung laser và trục phân bố định hướng, các quang electron bị ion hóa thoát ra dọc theo trục phân cực và mang thông tin về phân tử theo hướng đã chọn Tuy nhiên đối với phân tử bất đối xứng, thông tin về các đặc điểm cấu trúc không đối xứng là không thể thu được bằng laser phân cực tuyến tính mà thay vào đó là các dạng phân cực khác, phân cực tròn và elip Nghiên cứu về sự phân bố động lượng của các phân tử phân cực và không phân cực bị ion hóa bởi các xung laser phân cực tròn đã được thực hiện gần đây [14]

Trong điều kiện phân cực tròn, điện trường không đổi theo bất kỳ hướng nào với điều kiện độ dài xung đủ lớn, do đó tốc độ ion hóa chỉ phụ thuộc vào các đặc tính của chính phân tử bất kể hướng của điện trường Đó là lý do xung phân cực tròn có thể được sử dụng để chụp ảnh quỹ đạo phân tử [14]

Nghiên cứu chi tiết phổ quang electron và phân tích sự phân bố góc của electron bị ion hóa đối với sự tương tác của laser phân cực tròn nhiều chu kì (Circularly Polarized Few-Cycle Pulses CP-FCPs) với phân tử cho thấy có sự xuất hiện của vùng plateau ATI trong phổ năng lượng của quang electron Cần lưu ý vùng này không tồn tại trong quá trình ion hóa nguyên tử Vùng plateau này có

17

nguồn gốc từ một quá trình ‘tán xạ’ xảy ra trong các tương tác của các phân tử với

CP-FCPs [15] Đây là đặc điểm nổi bật nhất của sự tương tác giữa phân tử với xung

laser phân cực tròn Khi phân tử trong trường laser phân cực tròn cường độ cao,

electron bị ion hóa có khả năng tán xạ trên hạt nhân còn lại (không phải hạt nhân

mẹ mà từ đó electron bị ion hóa) trước khi bị bức ra xa chúng

Khi không có sự tái tán xạ, động lượng cuối cùng electron thu được pend sau

khi xung laser được tắt đi chỉ phụ thuộc vào thế vectơ A t ( )i của laser tại thời điểm

ion hóa

( )i

của electron chỉ phụ thuộc vào A t ( )i A t ( )i liên quan đến điện trường thông qua

eE p



với E 0 là cường độ điện trường cực đại của xung, pmax đạt được đối với electron

xuyên hầm xảy ra trong giới hạn dao động của điện trường tại điểm 0 khi

( )i 0

E t  Sự ion hóa ứng với pha điện trường cực đại xảy ra với xác suất ion hóa

cao nhất, và nếu hàm bao không thay đổi đáng kể trong một chu kì thì

( )i end 0

Trái lại, đối với phân cực tròn bao gồm hai thành phần trực giao, hoạt động

của trường vectơ dẫn đến động lượng của electron pend phân bố ở góc 900 so với

điện trường tại thời điểm ion hóa E t ( )i Hướng của độ biến thiên động lượng

vuông góc này được xác định bằng phép chiếu spin quay theo hướng của động

18

lượng của trường laser [30] Theo mẫu “electron tự do”, gia tốc của electron, trong một trường laser phi tương đối tính, bắt đầu dọc theo hướng của trường laser không

có động lượng dịch chuyển theo hướng vuông góc với điện trường Vì vậy, sự phân

bố động lượng của electron theo hướng vuông góc với hướng phân cực (đối với phân cực thẳng) hay mặt phẳng phân cực (đối với phân cực tròn) phản ánh sự phân

bố động lượng của electron cuối quá trình tương tác Đặc điểm này được khai thác

để xác định cấu trúc phân tử trong không gian động lượng

Hình 1.10 quỹ đạo của một electron với động lượng ban đầu bằng không được ion hóa tại thời điểm t i bởi xung laser phân cực tròn theo chiều kim đồng hồ Hướng truyền của xung laser đi vào mặt phẳng giấy, hướng của động lượng dịch chuyển electron pend vuông góc với vecto điện trường E t ( )i và gia tốc

( )i

a t tại thời điểm ion hóa [30]

19

Chương 2 CÁC KỸ THUẬT TÍNH TOÁN

2.1 Gần đúng trường mạnh (SFA)

Lý thuyết gần đúng trường mạnh là một lý thuyết dựa trên biên độ chuyển

dời đảo thời gian (time-reversed transition amplitude) Trong đó chỉ xét sự tương

tác giữa electron với ion mẹ khi electron còn ở trạng thái liên kết Sau khi electron

được ion hóa ra vùng liên tục, SFA chỉ quan tâm đến sự tương tác giữa hàm sóng tự

do của electron với trường laser mà bỏ qua tác dụng Coulomb của ion mẹ [31] Một

số kỹ thuật được sử dụng trong SFA bao gồm: sử dụng lý thuyết ma trận–S; dạng

đảo thời gian của biên độ dịch chuyển; thay thế trạng thái tương tác cuối trong ma

trận –S bằng nghiệm Volkov [10]

2.1.1 Ma trận – S

Biên độ dịch chuyển có thể được viết bằng hai cách tương đương Theo cách

biên độ dịch chuyển thời gian trực tiếp (direct-time):

trong đó: Sfi là phần tử ma trận S đối với sự dịch chuyển từ trạng thái đầu đến

trạng thái cuối ,: tương ứng với trạng thái không tương tác và trạng thái tương

tác trong phương trình Schrödinger :

2

t Volkov

Phương trình (2.7) chỉ là một cách để biểu diễn nghiệm Volkov đặc trưng cho

một sóng phẳng trong trường mạnh Cần lưu ý trong SFA thì thế Coulomb của ion

mẹ được bỏ qua khi electron đã bị ion hóa Điều đó có nghĩa chuyển động electron

được xem gần đúng như chuyển động của một hạt chỉ dưới tác dụng của trường

laser Do đó việc sử dụng nghiệm Volkov trong trường hợp này là hoàn toàn phù

hợp Với trường laser đưa vào, số photon tối thiểu cần thiết được xác định khi hàm

delta bảo toàn năng lượng xảy ra:

Động năng của quang electron bằng năng lượng tạo thành bởi n hạt photon trừ

đi cho năng lượng liên kết và thế động trọng

Có một cách đơn giản để biểu diễn cường độ dịch chuyển lượng tử SFA tổng

quát Đầu tiên, nó được biểu diễn trong tọa độ cầu Tốc độ dịch chuyển khác nhau

như một hàm biến thiên liên tục theo góc, dW /d, được biểu diễn như sau :

Trong định chuẩn dài

+ Trạng thái ban đầu được xem tương đương với trạng thái của electron trong giếng thế :

i

A e r



  , với   2I p (2.12) + Chuyển động của electron tự do trong điện trường được viết như sau:

22

và tốc độ ion hóa

3/2 0

2(2 ) exp

3

p

I w

2.1.3 Sự phân bố động lượng trong SFA

Khi tính toán phân bố động lượng, các hàm cơ sở trong SFA được biểu diễn trong tọa độ trụ [10]:

Những phân bố này có nhiều đặc điểm liên quan với phổ năng lượng bởi năng

lượng phổ tỉ lệ với p Chính vì thế phổ được tính theo SFA sẽ có khuynh hướng đạt

đến giá trị gần bằng không ở phần thấp cuối của phổ Kết quả này mâu thuẫn mạnh

mẽ với kết quả thu được trong lý thuyết xuyên ngầm bởi trong lý thuyết xuyên ngầm, phổ luôn luôn có giá trị cực đại ở mức năng lượng gần bằng không

Đối với sự phân bố động lượng song song, SFA dự đoán động lượng của electron có giá trị bằng không hay gần không theo hướng của vector cường độ điện

23

trường laser Thông thường, động lượng bằng không tuyệt đối của electron khó thu được, electron có giá trị động lượng gần bằng không nhằm đảm bảo điều kiện bảo toàn năng lượng toàn phần Điều này một lần nữa mâu thuẫn với lý thuyết xuyên ngầm, luôn tiên đoán rằng giá trị cực đại của phổ trong sự phân bố động lượng song song xảy ra khi động lượng bằng không, và mâu thuẫn với hầu hết các kết quả đo thực nghiệm

Tóm lại, phương pháp gần đúng trường mạnh chiếm ưu thế về thời gian tính toán cũng như dễ dàng đóng góp của từng quá trình vật lí trung gian vào kết quả cuối cùng Nhưng độ chính xác và tin cậy của phương pháp này không cao và khó

có thể đưa vào giải thích các kết quả của thực nghiệm bởi ba nguyên nhân sau: một

là phương pháp này bỏ qua sự suy giảm và thay đổi của các trạng thái liên kết, hai

là không xét đến tương tác giữa electron và ion mẹ dẫn đến cường độ tán xạ của hàm sóng ở xa ion mẹ không thể được tính một cách chính xác; ba là SFA chỉ áp dụng được cho laser có cường độ nhỏ trong vùng ion hóa xuyên ngầm

2.2 Phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian (TDSE)

Đây là một phương pháp tính số chiếm ưu thế về độ chính xác Tuy nhiên phương pháp này lại đòi hỏi người sử dụng phải có nguồn tài nguyên máy tính rất lớn, đồng thời thời gian tính toán cũng rất dài Do đó đến thời điểm hiện nay, TDSE vẫn chưa thể áp dụng để tính toán các bài toán phức tạp như tương tác giữa các nguyên tử phức tạp với trường laser phân cực tròn có độ dài xung khoảng vài đến vài chục chu kỳ quang học

Một electron khi tương tác với một thế nguyên tử đối xứng cầu ( )V r và một

điện trường ( )F t do xung laser cường độ cao tần số thấp tạo ra được đặt trưng bởi phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian như sau :

( , ) 1

( ) ( ) ( , ) 2