Xác định các đặc trưng của thanh nhiên liệu hạt nhân dựa vào những bức xạ gamma năng lượng thấp và tia x

Ngày nay, nhờ sự phát triển của các hệ phổ kế gamma với đetectơ bán dẫngecmani siêu tinh khiết với độ phân giải năng lượng cao, phương pháp phân tíchurani dựa trên cơ sở đo bức xạ gamma

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI

TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

KHOA VẬT LÝ -  -

NGUYỄN HOÀNG ANH

XÁC ĐỊNH CÁC ĐẶC TRƯNG CỦA THANH NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN DỰA VÀO NHỮNG BỨC XẠ GAMMA NĂNG LƯỢNG THẤP VÀ

TIA X

LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ

HÀ NỘI - 2012

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI

ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

KHOA VẬT LÝ _

NGUYỄN HOÀNG ANH

XÁC ĐỊNH CÁC ĐẶC TRƢNG CỦA THANH NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN DỰA VÀO NHỮNG BỨC XẠ GAMMA NĂNG LƢỢNG THẤP VÀ

MỤC LỤC

DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT 4

MỞ ĐẦU 5

CHƯƠNG I MỘT SỐ ĐẶC TRƯNG CỦA NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN 7

I.1 Đặc điểm chung 7

I.1.1 Nguyên tố Urani tự nhiên 7

I.1.2 Dãy phóng xạ Urani tự nhiên 9

I.2 Nhiên liệu Urani 12

I.2.1 Quá trình làm giàu Urani 13

I.2.2 Urani nghèo 14

I.2.3 Dãy phân rã Urani trong nhiên liệu hạt nhân 15

I.2.4 Cơ chế phân hạch trong lò phản ứng 16

I.3 Các phương pháp dùng để xác định hàm lượng 235U trong nhiên liệu 18

I.3.1.Các phương pháp có phá hủy mẫu 18

I.3.2 Các phương pháp không phá hủy mẫu (NDA) 20

CHƯƠNG II PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH HÀM LƯỢNG URANI

23 II.1 Hệ phổ kế gamma bán dẫn 23

II.1.1 Một số thông số kỹ thuật đặc trưng của hệ phổ kế gamma bán dẫn BEGe – Canberra 24

II.1.2 Phân tích phổ gamma 26

II.1.3 Đường chuẩn năng lượng 27

II.1.4 Xây dựng đường cong hiệu suất ghi 29

II.2 Xác định độ giàu urani bằng phương pháp phổ kế gamma 31

II.2.1 Cơ sở của phương pháp phổ gamma 32

II.2.2 Tỉ số hoạt độ các đồng vị và kỹ thuật chuẩn trong 33

II.2.3 Mối liên hệ giữa tỉ số khối lượng và tỉ số hoạt độ 34

II.2.4 Các vạch phổ gamma dùng để xác định tỷ số hoạt độ các đồng vị Urani35 II.3 Xác định sai số đóng góp trong kết quả xử lý 37

II.3.1 Sai số thống kê hay sai số ngẫu nhiên 37

II.3.2 Sai số hệ thống 38

II.3.3 Công thức truyền sai số 39

II.4 Một số hiệu chỉnh nâng cao độ chính xác kết quả đo 39

II.4.1 Hiệu ứng thời gian chết 39

II.4.2 Hiệu chỉnh chồng chập xung 40

2

II.4.3 Hiệu ứng cộng đỉnh 40

CHƯƠNG III THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ 42

III.1 Mẫu vật liệu Uranium 42

III.2 Một số phần mềm ghi nhận và phân tích số liệu thực nghiệm 43

III.2.1 Phần mềm ghi nhận và xử lý phổ gamma 43

III.2.2 Phần mềm được sử dụng để hỗ trợ phân tích số liệu 44

III.3 Phân tích số liệu và kết quả 46

III.3.1 Xử lý kết quả đo mẫu chuẩn urani dạng bột 46

III.3.2 Xử lý kết quả đo mẫu vật liệu Uran1 và Uran2 chưa biết độ giàu 52

III.4 Đánh giá sai số và nhận xét về kết quả thực nghiệm 58

III.4.1 Đánh giá về các sai số đóng góp 59

III.4.2 Nhận xét về kết quả thực nghiệm 60

KẾT LUẬN 61

TÀI LIỆU THAM KHẢO 62

PHỤ LỤC 64

3

DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT

HPGe - High purity Gemanium detector- Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết

BEGe - Broad Energy Germanium detector - Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết dải rộng

FWHM - Full Width at Half Maximum, độ rộng nửa chiều cao của đỉnh, còn

gọi là độ phân giải năng lượng

EU – Enriched Uranium, Urani đã được làm giàu

DU – Depleted Uranium, Urani nghèo

Iγ - Gamma ray intensity, cường độ bức xạ tia gamma, còn được gọi là xác suất phát xạ

BWR - Boiling Water Reactors, lò phản ứng hạt nhân sử dụng công nghệ

nước sôi

PWR – Pressurized Water Reactors, lò phản ứng sử dụng công nghệ nước áp lực.ICPMS - Inductively coupled plasma mass spectrometry, khối phổ kế cảm

ứng Plasma

NDA – Non Destructive Analysis, phân tích không phá hủy mẫu

ADC – Analog to Digital Converter, bộ biến đổi tương tự số

MCA – Multichannel Analyzer, phân tích biên độ nhiều kênh

FET - Field Effect Transistor, transito trường

AMC - Access Method Configuration, thư viện các cấu hình phương pháp

tiếp cận phổ, dữ liệu phân tích phổ theo các loại mẫu cụ thể

MỞ ĐẦU

Ngày nay, trong công cuộc công nghiệp hóa hiện đại hóa đất nước, việcphát triển công nghiệp năng lượng luôn được đặt lên hàng đầu, tiên quyết chocác ngành nghề, lĩnh vực khác có thể phát triển theo Một trong các mục tiêu pháttriển công nghiệp năng lượng ở một quốc gia như Việt Nam chính là phát triểnnăng lượng điện hạt nhân nhằm giải quyết các vấn đề thiếu hụt năng lượng ởthời điểm hiện tại cũng như thay thế dần các nguồn năng lượng hóa thạch khácđang ngày càng cạn kiệt dần trong tương lai

Trong lĩnh vực năng lượng hạt nhân, việc phát triển nhiên liệu hạt nhân, đặcbiệt là công nghệ làm giàu Urani, vật liệu tạo ra các phản ứng phân chia dâychuyền sinh ra năng lượng, là vấn đề hết sức quan trọng Việt Nam hiện vẫnchưa có công nghệ làm giàu nhiên liệu hạt nhân, việc phát triển điện hạt nhânvẫn dựa vào nhập khẩu nhiên liệu Do đó việc có được các thông tin chính xác vềnhiên liệu hạt nhân như độ giàu, thành phần đồng vị, cấu trúc vật lý, các tạp chấthóa học, tuổi của thanh nhiên liệu là rât cần thiết trong quá trình sử dụng nhiênliệu hạt nhân

Để xác định các đặc trưng của thanh nhiên liệu có nhiều những phươngpháp khác nhau được ứng dụng, các phương pháp phân tích có thể chia thành hailoại chính: phân tích phá hủy mẫu, thường sử dụng các khối phổ kế hấp thụnguyên tử, khối phổ kế cảm ứng plasma (ICP-MS), phổ kế anpha, và phươngpháp không phá hủy mẫu (NDA) chủ yếu sử dụng phổ kế gamma độ phân giảicao Mỗi phương pháp trên đều có những lợi thế và mặt hạn chế riêng, bổ sunglẫn nhau Tùy thuộc vào mục đích và điều kiện nghiên cứu và đặc điểm của từngloại mẫu mà ta có thể lựa chọn phương pháp phù hợp nhất

Ngày nay, nhờ sự phát triển của các hệ phổ kế gamma với đetectơ bán dẫngecmani siêu tinh khiết với độ phân giải năng lượng cao, phương pháp phân tíchurani dựa trên cơ sở đo bức xạ gamma phát ra từ phân rã phóng xạ tự nhiên được

sử dụng rất phổ biến, đáp ứng được các yêu cầu trong nghiên cứu cũng như ứngdụng Dựa vào đặc trưng của bức xạ gamma năng lượng thấp do các đồng vịtrong nhiên liệu urani phát ra, ta có thể bổ sung phương pháp phân tích nhiên liệuurani bằng đo phổ tia X và gamma mềm sử dụng sử dụng các đetetơ bán dẫn nhưHPGe giải rộng (BEGe), HPGe tinh thể mỏng (planar), Si(Li),

5

Luận văn với đề tài: “Xác định các đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân dựa trên phổ bức xạ gamma và tia X năng lượng thấp”, trình bày môṭsố kết quả

nghiên cứu thực nghiệm trong việc phân tích một số mẫu urani sử dụng phương pháp đo phổ gamma năng lượng thấp với đêtectơ bán dẫn Ge siêu tinh khiết giải rộng Dựa trên đặc tính phân rã tự nhiên của các đồng vị trong chuỗi urani, hàm lượng mẫu urani được xác định thông qua việc đo tỷ số hoạt độ của hạt nhân concháu và hạt nhân bố mẹ Việc sử dụng đường cong hiệu suất ghi tương đối như một kỹ thuật chuẩn trong kết hợp với đo các tia gamm ở vùng năng lượng thấp

đã được áp dụng để xác định hàm lượng các thành phần trong mẫu vật liệu urani

Về bố cục, ngoài các phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo và phụ lục,luận văn được chia thành 3 chương sau:

Chương I: Một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân, trình bày tổng quan về

urani và các phương pháp xác định thành phần, hàm lượng trong mẫu urani

Chương II: Phương pháp xác định thành phần và hàm lượng urani, giới

thiệu phương pháp phổ gamma năng lượng thấp, đường cong hiệu suất ghitương đối, tính tỷ số hoạt độ các thành phần bằng phương pháp chuẩn trong vàcác giải pháp nâng cao độ tin cậy của kết quả thực nghiệm

Chương III: Thực nghiệm và kết quả, trình bày quy trình đo đạc, phân tích

số liệu và kết quả thu được trong việc xác định thành phần và hàm lượng củamột số mẫu urani

CHƯƠNG I MỘT SỐ ĐẶC TRƯNG CỦA NHIÊN LIỆU HẠT

NHÂN I.1 Đặc điểm chung

Để thay thế cho các nguồn nhiên liệu hóa thạch của tự nhiên, sự lựa chọnnăng lượng hạt nhân là một trong số lựa chọn của nhiều quốc gia hiện nay Dựatrên cơ sở sử dụng năng lượng được giải phóng sau phản ứng phân hạch của một

số đồng vị nặng, qua quá trình chuyển hóa sẽ thu được điện năng phục vụ chonhu cầu của con người

Tuy nhiên, không phải đồng vị nặng nào cũng có thể được sử dụng để làmnhiên liệu hạt nhân, nguyên nhân cơ bản chính là vì cơ chế phân hạch và hàmlượng của các nguyên tố đó [1] Có những nguyên tố rất nặng nhưng lại không có

cơ chế phân hạch tự phát và ngược lại, có những nguyên tố có khả năng phânhạch tự phát và giải phóng một lượng năng lượng rất lớn, nhưng hàm lượngtrong tự nhiên lại quá thấp, dẫn đễn chi phí rất xử lý cao và đòi hỏi công nghệ rấtphức tạp Vì những lý do đó, hiện nay Urani được lựa chọn là nhiên liệu hạtnhân lý tưởng để phục vụ cho chúng ta

Việc hiểu biết về các đặc trưng của nguyên tố này cũng như nhiên liệu tạo

ra từ Urani là một điều hết sức cần thiết trong quá trình sử dụng và khai thácchúng

I.1.1 Nguyên tố Urani tự nhiên

Urani là nguyên tố hóa học kim loại màu xám bạc, ăn mòn, trong không khítạo lớp vỏ oxit màu đen thuộc nhóm Actini, có số nguyên tử là 92 trong bảngtuần hoàn, được kí hiệu là U (Hình 1.1) Trong một thời gian dài, urani là nguyên

tố cuối cùng của bảng tuần hoàn Các đồng vị phóng xạ của urani có số nơtron từ

140 đến 146 nhưng phổ biến nhất là các đồng vị urani-238 (238U) và urani-235(235U) Tất cả đồng vị của urani đều không bền và có tính phóng xạ yếu Urani cókhối lượng nguyên tử nặng thứ 2 trong các nguyên tố tự nhiên, xếp sau Plutoni.Mật độ của urani lớn hơn mật độ của chì khoảng 70%, nhưng không đặc bằngvàng hay wolfram Urani có mặt trong tự nhiên với nồng độ thấp khoảng vài ppm(10-4 %) trong đất, đá và nước, và được sản xuất thương mại từ các khoáng sảnchứa urani như uraninit [1]

Trong tự nhiên, urani được tìm thấy ở dạng 238U (99.284 %), 235U (0.711

%), và một lượng rất nhỏ 234U (0.0058 %) Urani phân rã rất chậm phát ra hạt

7

anpha Chu kỳ bán rã của 238U là khoảng 4.47 tỉ năm và của 235U là 704 triệunăm, do đó nó được sử dụng để xác định tuổi của Trái Đất.

Hình 1.1 Urani màu xám bạc, với lớp vỏ oxit do bị ăn mòn trong không khí

Hiện tại, các ứng dụng của urani chỉ dựa trên các tính chất hạt nhân của nó

235U là đồng vị duy nhất, tồn tại trong tự nhiên, có khả năng phân hạch một cách

tự phát 238U có thể phân hạch bằng neutron nhanh, và có thể được chuyển đổithành Plutoni-239 (239Pu), một sản phẩm có thể tự phân hạch được trong lò phảnứng hạt nhân Đồng vị có khả năng tự phân hạch khác là Urani-233 (233U) có thểđược tạo ra từ Thori tự nhiên và cũng là vật liệu quan trong trong công nghệ hạtnhân Trong khi 238U có khả năng phân hạch tự phát thấp, bao gồm cả sự phânhạch bởi neutron nhanh, thì 235U và đồng vị 233U có tiết diện hiệu dụng tự phânhạch cao hơn nhiều đối với các neutron chậm Khi nồng độ đủ lớn, các đồng vịnày duy trì một chuỗi phản ứng hạt nhân ổn định Quá trình này tạo ra nhiệt trongcác lò phản ứng hạt nhân Trong lĩnh vực dân dụng, urani chủ yếu được dùnglàm nhiên liệu cho các nhà máy điện hạt nhân Ngoài ra, urani còn được dùnglàm chất nhuộm màu có sắc đỏ-cam đến vàng chanh cho thủy tinh urani Nó cũngđược dùng làm thuốc nhuộm màu và sắc bóng trong phim ảnh

Martin Heinrich Klaproth được công nhận là người đã phát hiện ra uranitrong khoáng vật Pitchblend năm 1789 Ông đã đặt tên nguyên tố mới theo tênhành tinh Uranus (sao Thiên Vương) Trong khi đó, Eugène-Melchior Péligot là

người đầu tiên chiết tách thành công kim loại này và các tính chất phóng xạ của

nó đã được Antoine Becquerel phát hiện năm 1896 Nghiên cứu của EnricoFermi và các tác giả khác bắt đầu thực hiện năm 1934 đã đưa urani vào ứng dụngtrong công nghiệp năng lượng hạt nhân

I.1.2 Dãy phóng xạ Urani tự nhiên

Trong tự nhiên, đồng vị 238U và 235U sinh ra các dãy phóng xạ cân bằng, tạonên hai họ phóng xạ cơ bản là Uranium (238U với 18 đồng vị con) và Actinium(235U với 14 đồng vị con) Tất cả các hạt nhân con trong các dãy này (ngoại trừđồng vị cuối dãy) đều là các đồng vị phóng xạ Việc nghiên cứu hai họ phóng xạ

tự nhiên này, dựa trên quang phổ kế gamma với độ phân giải cao, cho ra sơ đồphân rã cân bằng như hình 1.2 [7]

Các họ phóng xạ tự nhiên có chung những đặc điểm như sau [7]:

- Các đồng vị trong mỗi dãy có sự liên hệ với nhau bằng phân rã alpha hoặcbeta

- Sau mỗi phân rã alpha hay beta, các đồng vị con đều phát ra các tiagamma để giải phóng năng lượng dư sau mỗi phản ứng Các tia gamma này đều mangnăng lượng và bước sóng đặc trưng cho đồng vị con đó

- Mỗi họ có một đồng vị sống lâu (chu kỳ bản rã lớn) đứng đầu họ đó (đứngđầu họ Uranium là 238U92 và đứng đầu họ Actinium là 235U92) và một đồng vị bền nằm ở

vị trí cuối cùng (Cuối dãy Uranium là 206Pb82 và cuối dãy Actinium là

207Pb82)

- Mỗi họ đều có 1 thành viên tồn tại dưới dạng khí phóng xạ, là đồng vị củanguyên tố Radon (Rn)

Dãy phóng xạ 235 U và 238 U trong tự nhiên.

Các đồng vị phóng xạ trong dãy 238U và dãy 235U cùng các đặc trưng phân rã phóng xạ của nó như chu kỳ bán rã, loại phân rã và năng lượng của bức xạ alpha, gamma, năng lượng cực đại của bức xạ beta được đưa trong bảng số liệu 1.1 và 1.2 tương ứng [2]

Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 235U có số khối được mô tả bằng biểu thức: A = 4n + 3, với n có giá trị biến đổi từ 51 đến 58

Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 238U có số khối được mô tả bằngbiểu thức: A = 4n + 2, với n là số nguyên biến đổi từ 51 đến 59

9

Hình 1.2 Những đồng vị đầu dãy của hai họ phóng xạ 235 U và 238 U.

Bảng 1.1 Các đồng vị phóng xạ trong dãy 235 U và đặc trưng phân rã của chúng

STT Đồng vị phóng xạ Loại phân rã Chu kỳ bán rã

Bảng 1.2 Các đồng vị phóng xạ trong dãy 238 U và đặc trưng phân rã của chúng

Trong tự nhiên, ngoài hai dãy phóng xạ của Uran, còn có dãy phóng xạ củaThori, bắt đầu là 232Th và kết thúc là đồng vị chì bền 208Pb Dãy này trải qua 6phân rã α và 4 phân rã β- Chu kỳ bán rã của hạt nhân 232Th cỡ 1.4 x1010 năm.

Có thể nhận thấy rằng, cả ba dãy phóng xạ đều bắt đầu từ các hạt nhân phân

rã α có chu kỳ rất lớn so với chu kỳ bán rã của các hạt nhân con cháu trong dãy.Tuổi của các mẫu quặng thực tế rất lớn, cỡ tuổi của Trái Đất, lớn hơn rất nhiềuchu kỳ bãn rã của các hạt nhân con, nên cả ba dãy phóng xạ cho đến nay đều xảy

ra hiện tượng cân bằng phóng xạ Khi hiện tượng cân bằng phóng xạ xảy ra, hoạt

độ phóng xạ của nguyên tố trong cùng một dãy đều bằng nhau Ta có phươngtrình cân bằng phóng xạ sau đây:

λ1N1 = λ2N2 = … = λiNi = … = λkNktrong đó λi là hằng số phân rã của đồng vị phóng xạ thứ i (i = 1…k) trong dãyphóng xạ liên tiếp; Ni là số hạt nhân phóng xạ của đồng vị phóng xạ thứ i cótrong mẫu; còn k là số đồng vị phóng xạ có trong dãy phóng xạ [2]

Khi hiện tượng phóng xạ xảy ra, nếu biết hoạt độ phóng xạ của hạt nhânnào đó trong dãy sẽ suy ra hoạt độ phóng xạ của hạt nhân khác trong dãy đó và

do đó biết được hàm lượng của các nguyên tố trong dãy Điều này đồng nghĩavới việc đo được hoạt độ phóng xạ của một đồng vị bất kỳ nào trong dãy thì ta cóthể suy ra hàm lượng của nguyên tố uran ở đầu dãy đó Thông thường thì đồng

vị được chọn để xác định hàm lượng nguyên tố mẹ là các đồng vị phát ra bức xạgamma có năng lượng thích hợp, cường độ lớn Các đồng vị phát ra gammanăng lượng cao thường là các đồng vị nằm ở cuối dãy phóng xạ Đối với các bức

xạ gamma năng lượng thấp, cường độ nhỏ vẫn có thể được sử dụng để xác địnhhàm lượng của đồng vị mẹ Trong cả ba dãy phóng xạ tự nhiên, các nguyên tốphóng xạ ở đầu dãy khi phân rã phóng xạ thì hạt nhân con thường ở trạng thái cơbản hoặc trạng thái kích thích thấp, do đó các bức xạ gamma do nguyên tố đầudãy phát ra thường có năng lượng thấp và cường độ nhỏ [2]

I.2 Nhiên liệu Urani

Ta đã biết rằng, trong tự nhiên tồn tại ba đồng vị của Uranium là 238U, 235U và

234U với hàm lượng khá thấp, cỡ vài ppm (10-4 %) trong đất đá dưới dạng hỗn hợpmuối Uraninit Trong đó chủ yếu là 238U, chiếm cỡ 99.284 % trên tổng số các đồng

vị Uranium, 235U chiếm 0.711 % và 234U (con cháu của 238U) chỉ chiếm khoảng0.0058 % Trong các đồng vị tự nhiên này của Urani thì chỉ có 235U mới

có khả năng tự phân hạch hoặc phân hạch gây

bởi nơtron năng lượng thấp, nơtron nhiệt [1]

Quá trình sản xuất nhiên liệu hạt nhân bắt

đầu từ công đoạn sàng lọc tách chiết từ các mẫu

đất, đá, quặng Uraninit để có được hỗn hợp

Urani hàm lượng cao Tuy nhiên đây chưa phải

nhiên liệu hạt nhân Urani khi được sử dụng làm

nhiên liệu hạt nhân phải đạt được một tiêu chí

quan trọng, đó là hàm lượng 235U phải đủ lớn để

duy trì được phản ứng phân hạch dây chuyền của

các hạt nhân Chính vì vậy mà người ta đã phân

loại các vật liệu Urani thành các dạng là: Urani

tự nhiên, Urani nghèo, Urani giàu và siêu giàu,

trong đó cơ sở để phân loại chính là hàm lượng

235U trong tự nhiên (0.72 %) Khái niệm giàu hay

nghèo là nói đến tỉ lệ 235U trong một mẫu hỗn

hợp Urani ít hơn hay nhiều hơn so với Urani tự

nhiên Nếu hàm lượng 235U trong mẫu trên mức

0.72 % thì được coi là đã làm giàu Tuy nhiên

trong các vật liệu Urani đã làm giàu có thể chia

làm 2 loại chính: độ giàu thấp (3-4%) dùng làm

nhiêu liệu cho các lò phản ứng hạt nhân và độ

Hình 1.3: Độ giàu Urani

giàu cao ( 90%) dùng làm vũ khí hạt nhân

I.2.1 Quá trình làm giàu Urani

Quá trình làm giàu bắt đầu từ những sản phẩm Urani công nghiệp, đó là cácdạng oxit của Urani chứa các trạng thái oxi hóa từ thấp đến cao của Uran Trong

đó có 2 dạng oxit phổ biến nhất, tồn tại ở thể rắn, ít hòa tan trong nước, tươngđối bền trong nhiều điều kiện môi trường, đó là Triuran Octaoxit (U3O8) vàUrani Điôxit (UO2) U3O8 là dạng oxit tự nhiên của Uran, khi đưa vào lò nung sẽtạo ra các trạng thái oxi hóa cao hơn của Uran, còn UO2 chính là nguyên liệu đểlàm giàu Urani

Có nhiều phương pháp để làm giàu Uran như: tách đồng vị điện từ

(Electromagnetic Isotope Separation), khuyếch tán nhiệt (Thermal Diffusion), khuyến tán khí (Gaseous Diffusion), khí động học (Aerodynamic Processes), tách

13

đồng vị La-de (Laser Isotope Separation), trao đổi iôn và hoá học (Chemical and

Ion Exchange), tách Plasma (Plasma Separation) và khí ly tâm (Gas Centrifuge).

Trong đó Ly tâm khí là phương pháp phổ biến hiện nay.

Phương pháp ly tâm khí để tách đồng vị 235U ra khỏi 238U dựa trên sự khácnhau về lực ly tâm của các phân tử khí nhẹ và nặng hơn Sự tách riêng bằngphương pháp ly tâm được thực hiện trong các xy lanh quay Hỗn hợp các phân

tử các loại khác nhau khi đi vào các xy lanh quay được tách thành hai dòng.Những phân tử nặng hơn bị gạt ra vùng ngoại biên của máy ly tâm và chuyểnđộng xuống dưới dọc theo thành ngoài, còn cũng những phân tử ấy nhưng nhẹhơn thì bị đẩy vào phần trung tâm hướng lên trên dọc theo trục của máy ly tâm.Trong phương pháp này, 238U và 235U chỉ đạt được sự tách riêng hoàn toàn khicho hỗn hợp khí đi qua máy liên tục hàng nghìn lần

Công đoạn tạo các phân tử hỗn hợp khí bắt đầu bằng quá trình Hydrofloruahóa các Urani dioxit để tạo ra các Urani tetraflorua (UF4) theo phương trình phảnứng sau:

UO2+4HF → UF4 + 2 H2O (500°C, thu nhiệt) (1.2)Tiếp tục florua hóa các Urani tetraflorua ở nhiệt độ cao sẽ tạo ra cácUranium Hexaflorua hay gọi tắt là Halua (UF6):

UF6 là chất kết tủa màu trắng, có áp suất hơi và hoạt tính cao nên dễ dàngbay hơi ngay cả ở nhiệt độ phòng, và đây cũng là hợp chất dễ bay hơi nhất củaUrani Hỗn hợp này sau đó sẽ được đưa vào hàng nghìn xilanh quay vận tốc cao

để chia tách và làm giàu theo các mức độ, tùy vào mục đích sử dụng khác nhau

I.2.2 Urani nghèo

Urani nghèo (Depleted Uranium, viết tắt là DU) để chỉ loại Urani có hàmlượng đồng vị 235U thấp Trong kỹ thuật hạt nhân người ta dùng Urani thiên nhiên(chứa 0.71 % đồng bị 235U) để làm giàu đồng vị này lên mức 3.2% hay 3.6% , đượcgọi chung là Urani đã làm giàu (Enriched Uranium) Quá trình tạo ra Urani làm giàuđồng thời sinh ra một sản phẩm phụ, cũng có thể xem là phế liệu, là DU chỉ cònchứa 0.2 – 0.3 % 235U Với công nghệ hiện nay từ 8.05 tấn Urani thiên nhiên chứa0.71 % 235U, người ta sản xuất được 1 tấn Urani làm giàu (chứa 3.6 % 235U) đồngthời tạo ra 7.05 tấn DU (chứa 0.3 % 235U) Như vậy, khái niệm giàu hay nghèo ởđây có nghĩa là nhiều hay ít 235U hơn so với Urani thiên nhiên

Ngoài ra, các DU còn có thể là sản phẩm sau phân hạch của lò phản ứng,hàm lượng rất đáng kể do hầu hết các 235U đều đã phân hạch, nên trong lượng

“sỉ” đưa ra không còn 235U nữa Một phần nhỏ các 238U cũng phân hạch trongquá trình thu neutron nhanh, nhưng không đáng kể, vì thế có thể coi sản phẩmcủa lò phản ứng cũng là hỗn hợp Urani nghèo [8]

Urani nghèo không còn nhiều tác dụng với quá trình tạo nhiên liệu hạt nhânnữa, chúng dần trở thành vấn đề nan giải cho các quá trình xử lý hay lưu giữ lại.Đối với các nước có nền công nghiệp hạt nhân phát triển cao thì việc xử lý rácthải hạt nhân lại càng khó khăn hơn, vì thế họ luôn tìm cách ứng dụng vào cácmục đích khác, đặc biệt là trong quân sự

Ứng dụng đầu tiên của DU là việc sử dụng để che chắn phóng xạ thay chochì, do mật độ của Urani lớn hơn Chì cỡ 70%, đồng thời lại là nguyên tố có khốilượng nặng thứ 2 trong các nguyên tố tự nhiên nên hệ số bắt phóng xạ rất cao,đồng thời tính phóng xạ của Uran lại rất yếu, vậy nên sử dụng DU để che chắn rấthiệu quả Tuy nhiên đây chỉ là ứng dụng đối với DU là sản phẩm sau quá trìnhlàm giàu chứ không phải ứng dụng của DU sau phản ứng phân hạch trong lò hạtnhân Do các đặc thù như mật độ, trọng lượng lớn, độ cứng cao, động năng dichuyển lớn và tính dễ bốc cháy, phát nổ của hỗn hợp DU, Urani nghèo cònđược ứng dụng vào lĩnh vực quân sự, như sử dụng làm áo giáp chống đạn chocác loại pháo, máy bay, xe tăng, bọc thép, làm đối trọng quán tính trong các thiết

kế của máy bay hay tên lửa hành trình, và là thành phần quan trọng trong cơ cấuđịnh vị của các thiết bị này, DU còn được nhồi vào các đầu đạn pháo hay tênlửa như một giải pháp nhằm gia tăng sức công phá của các loại vũ khí này [8]

I.2.3 Dãy phân rã Urani trong nhiên liệu hạt nhân

Do tuổi của nhiên liệu lớn nhất cũng không vượt quá 80 năm, tức là vẫnquá nhỏ so với chu kỳ bán rã của 238U, cho nên trong thời gian sống của thanhnhiên liệu, ta coi số hạt nhân 238U phân rã thành 234U là không đáng kể so vớilượng 234U có sẵn trong thanh nhiên liệu Do đó trong thanh nhiên liệu, ta chỉ coicác đồng vị phóng xạ đứng sau 234U đều do 234U làm giàu phân rã về Vì vậy, đốivới thanh nhiên liệu chưa qua sử dụng, ta coi trong thanh nhiên liệu có 3 dãyphóng xạ, là các dãy: 234U, 235U và 238U Dãy 238U được coi gồm có 4 đồng vịphóng xạ ban đầu trong bảng 1.1 Dãy 234U bao gồm các đồng vị còn lại trongbảng 1.1 bắt đầu từ 234U Dãy phóng xạ 235U đã được đưa ra trong bảng 1.2 [2]

15

Ngoài ra, đối với thanh nhiên liệu tái sử dụng, sẽ có một lượng 235U hấp thụ 1neutron sinh ra 236U Sau đó 236U phân rã tạo ra 232Th 232Th chuyển về 232Utheo chuỗi phương trình sau:

Bảng 1.3 Các đồng vị và loại phân rã của dãy phóng xạ 232 U.

I.2.4 Cơ chế phân hạch trong lò phản ứng

Giải thích (theo cơ chế mẫu giọt): Đầu tiên, một neutron chậm (năng lượng cỡeV) va chạm nguyên tử 235U, sau đó sẽ tạo nên 236U Hạt nhân 236U không bềnvững, tồn tại dưới dạng hạt nhân hợp phần, và sẽ dao động như hình 1.5 Hạt nhânbiến đổi dần dần thành dạng quả lê với hai đầu phình ra Đến khi năng lượng kíchthích (E*) lớn hơn năng lượng ngưỡng (Eng), tức là lớn hơn độ cao bờ thế năng phânchia, điểm nối giữa sẽ bị đứt gãy, hạt nhân bị phân chia tạo thành hai hạt nhân con(Ví dụ như 144Ba56 và 89Kr36), đồng thời có ba nơtron được giải

phóng ra Mảnh vỡ phân hạch có khối lượng trung bình, tổng năng lượng giảiphóng cỡ 215MeV) Phương trình phản ứng phân hạch nhìn chung có dạng sau:

92U236 

56Ba144 + 36Kr89 + 3n + 177 MeV

Hình 1.4 Ví dụ phản ứng dây chuyền phân hạch 235 U

Tuy nhiên, 235U có thể hấp thụ neutron nhiệt bằng một trong hai con đường:Khoảng 82 % sẽ xảy ra sự phân hạch, 18 % còn lại không phân hạch mà thay thế bởiphát xạ gamma tạo nên 236U Ngoài ra sau khi hấp thụ neutron nhiệt, 236U có thểkhông qua phân hạch mà trở thành 237U, và phân rã beta nhanh chóng để trở thành

237Np Tuy nhiên, tiết diện bắt nơtron của 236U là thấp, và quá trình này không xảy

ra trong nơtron nhiệt Một thanh nhiên liệu tái sử dụng điển hình có chứa khoảng 0.4

% 236U Với tiết diện hấp thụ lớn hơn, 237Np có thể hấp thụ được nhiều nơtron hơn,trở thành 238Np, phân rã beta nhanh chóng thành 238Pu

236U phân rã alpha với T1/2 = 2.348 x 107 năm, sau đó trở thành 232Th Nó

có thời gian sống lâu hơn bất cứ đồng vị actinit nhân tạo hoặc sản phẩm phânhạch sau chu trình nhiên liệu hạt nhân nào

17

I.3 Các phương pháp dùng để xác định hàm lượng 235 U trong nhiên

liệu I.3.1.Các phương pháp có phá hủy mẫu

Đây là các phương pháp xác định hàm lượng có tính chính xác và độ tincậy khá cao, tuy nhiên nhược điểm lớn lại là việc bắt buộc phải phá hủy, nghiềnmịn mẫu đo thì mới có thể áp dụng được Các công đoạn trong quá trình đo đạcxác định thường phức tạp và có chi phí khá lớn

Trong các phương pháp phân tích có phá hủy mẫu, phải kể đến 4 phươngpháp phổ biến nhất là đo bức xạ alpha, sử dụng khối phổ kế, phân tích sắc ký, và

đo bức xạ gamma trong ống khí ly tâm UF6

Các vạch phổ bức xạ alpha được sử dụng để xác định thành phần mẫu đo [3]:

đo trực tiếp nguyên mẫu nhưng số liệu sẽ rất ít và thiếu chính xác (do chính vỏ bênngoài đã đóng vai trò lớp che chắn hầu hết tia alpha), đồng thời cần phải hiệu chỉnh

hệ số hấp thụ, bắt alpha cũng như hệ số phân bố cho phù hợp với thực tế mẫu đo.Càng nhiều hệ số hiệu chỉnh thì số liệu càng sai khác so với thực tế

Là phương pháp phức tạp nhưng có độ chính xác cao nhất, dựa trên nguyên

lý phụ thuộc của lực quán tính ly tâm vào khối lượng để xác định hàm lượngđồng vị Urani có trong mẫu đo Khối phổ kế thường được kết hợp với nhữngphương pháp khác nhưng cơ bản và phổ biến nhất là phương pháp Khối phổ kếcảm ứng plasma (ICPMS) rong một khối phổ kế thông thường có 3 bộ phận

chính là: nguồn ion, phân tích khối lượng và bộ phận đo đạc Hỗn hợp Uran đượcđưa vào buồng đốt áp suất cao, bị bắn phá bởi luồng electron gia tốc qua điện áp lớntạo trạng thái plasma trong buồng ion Sau đó các ion được gia tốc tiếp và đưa quaống chuẩn trực, đi vào bộ phận phân tích khối lượng Bộ phận này là một từ trườngđều, có nhiệm vụ bẻ cong đường đi của các ion Ứng với mỗi khối lượng của ion(khối lượng đồng vị) sẽ có 1 quỹ đạo riêng Sau khi đi qua bộ phận phân tích sẽ đếnvới các kênh đo (các điện cực cảm ứng) của bộ phận đo, tạo ra 1 xung điện tươngứng, từ đây số các ion với mỗi khối lượng khác nhau sẽ được đếm trên mỗi kênh ra.Biết được số đếm ứng với mỗi mức khối lượng trên khối phổ kế, ta sẽ tính đượchàm lượng chính xác của mỗi nguyên tố trong mẫu đo.

3 Phân tích sắc ký phân tử:

Sắc ký là một phương pháp truyền thống dùng để xác định thành phần cótrong hợp chất Phương pháp này thực hiện trên cơ sở như sau: Hòa tan mẫu đovào dung môi hóa học thích hợp và cho chảy dưới dạng pha động vào hệ thốngpha tĩnh là các hợp chất rắn (hoặc lỏng) có khả năng trì hoãn và lưu giữ theo đặctính khối lượng của các phân tử Các phân tử có trong pha động sẽ di chuyển vớitốc độ khác nhau tùy vào khối lượng của chúng, sau đó được lưu giữ lại trên phatĩnh tại các vùng khác nhau tương ứng, thời gian và độ phân giải tùy thuộc vàđặc tính của vật liệu làm pha tĩnh Nhược điểm của phương pháp này vẫn là việcphải phá hủy, nghiền nhuyễn mẫu, hòa tan tuyệt đối trong dung môi và đo trongthời gian rất dài, nhiều vòng lặp mới có thể phân tích ra kết quả đạt mức tin cậycho phép

4 Đo khí UF6:

Một phương pháp xác định độ giàu khác được thực hiện ngay trong giaiđoạn làm giàu khí từ UF6 để xác định độ giàu nhiên liệu hạt nhân ngay trongkhâu sản xuất Nguyên tắc của phương pháp này khá đơn giản, đưa khí UF6 vàobuồng nén, sử dụng nguyên tố 241Am, phát bức xạ gamma 60 keV, chiếu vàotrong buồng nén khí Bức xạ gamma 60 keV của 241Am khi đi qua buồng khí, gặpphân tử UF6 sẽ bị hấp thụ lại, vì vậy tổng số bức xạ gamma 60 keV sẽ suy giảmtương ứng với nồng độ khí UF6 có trong buồng nén Sau đó sử dụng detectornhấp nháy NaI đo tỉ lệ bức xạ gamma 185.7 keV của 235U với bức xạ gamma60keV của 241Am sẽ tính ra được tỉ lệ 235U có trong mẫu khí đó [9]

Phương pháp đo này cũng đưa ra kết quả với độ chính xác khá tốt, sai sốtương đối đạt dưới 1 % đối với các mẫu đã được làm giàu từ 0.72 % đến 5.4 %

19

Tuy nhiên để thực hiện phương pháp đo này đòi hỏi cần có sự che chắn bức xạnhiễu bên ngoài tốt, buồng nén phải được làm sạch hoàn toàn trước khi đo và ápsuất khí cần phải đạt cỡ 700torr trở lên (1torr ≈ 1mmHg).

I.3.2 Các phương pháp không phá hủy mẫu (NDA)

Phương pháp phân tích urani không phá hủy mẫu chủ yếu sử dụng phổ kếgamma HPGe, đay phương pháp đo nhanh, trực tiếp trên nguyên mẫu, dựa trêncác tính chất đặc trưng của các đồng vị, qua xử lý và hiệu chỉnh để đưa ra kếtquả đánh giá độ giàu của mẫu nhiên liệu Trong các phương pháp đo không pháhủy mẫu, có ba kỹ thuật được ứng dụng rộng rãi, đó là: đo đỉnh gamma 186 keV,phân tích kích hoạt nơtron và phương pháp tỉ lệ chuẩn trong [10] [11] [12] [13] [14]

1 Đo đỉnh gamma 186 keV:

Đồng vị phóng xạ 235U trực tiếp phát ra tia gamma có năng lượng 185.72 keVnên về nguyên tắc có thể sử dụng để phân tích urani Tuy nhiên trong dẫy 238U -

206Pb có đồng vị phóng xạ 226Ra phát ra tia gamma có năng lượng 186,21 keV Vớiđetectơ bán dẫn tốt nhất hiện nay cũng không thể phân giải được hai đỉnh này Việctách đỉnh chập 186 keV của 235U và 226Ra cần phải kết hợp với

các quá trình vật lý Về nguyên tắc, cường độ tia gamma 186.21 keV của

có thể xác định gián tiếp qua các tia gamma khác của đồng vị 214Pb hoặcnếu có sự cân bằng phóng xạ giữa 226Ra với các đồng vị phóng xạ này [5]

Trong điều kiện thực nghiệm có thể xác định được tỷ lệ cường độ của tia186.21 keV với các tia gamma khác dựa vào tỷ số diện tích của các đỉnh phổ.Biết cường độ tia gamma 185.72 keV của 235U có thể xác định được hàm lượngcủa urani Trong thực nghiệm, hệ số  có thể xác định bằng cách đo mẫu chuẩnradi Độ chính xác của kết quả phân tích phụ thuộc vào kỹ thuật “nhốt” mẫu đểđảm bảo sự cân bằng phóng xạ trong dãy con từ 226Ra đến 214Bi

Đối với mẫu Uranium tái chế còn có sự đóng góp của các thành phần 231Thhay 212Pb, 231Th phát gamma năng lượng 183.5 keV và 188.75 keV, 212Pb phátgamma 176.7 keV Đây cũng là nguồn can nhiễu cần được quan tâm khi phântrong quá trình phân tích mẫu urani [13]

Phương pháp này có một nhược điểm quan trọng ảnh hưởng đến độ chínhxác của kết quả tính toán, đó là đặc tính hấp thụ tia gamma của chính mẫu đo vìbản thân mẫu cũng là hợp chất của các nguyên tố nặng nhất trong tự nhiên Cùngmột mẫu có tỉ lệ thành phần giống nhau, nhưng với mỗi độ dày khác nhau, thì kết

214 Bi

226 Ra

quả cho ra lại có tỉ lệ khác nhau, và thường thì độ dày của mẫu đo không thể là

vô hạn được Để khắc phục điều này, buộc người ta phải giả định mật độ vậtchất của mẫu đo là đều nhau, lựa chọn mẫu mỏng và đo bức xạ trên bề mặt củamẫu rồi tính toán tương đối cho toàn bộ mẫu đo

2 Phân tích kích hoạt:

Urani tham gia phản ứng hạt nhân với nơtron, photon và các hạt mang điệntạo thành các đồng vị phóng xạ có chu kỳ bán rã và năng lượng thích hợp đối vớiquy trình đo và phân tích phổ Do đó cũng có thể sử dụng phương pháp này đểphân tích urani mà không phụ thuộc vào trạng thái cân bằng của nó

Đây là phương pháp truyền thống nhưng có độ tin cậy khá cao, thời gian

đo ngắn, phân giải tốt, ứng dụng rất rộng rãi và đa dạng Nguồn kích hoạt có thể

sử dụng nhiều loại, tùy thuộc vào mục đích đo và tính chất sơ bộ của mẫu đo, phổbiến nhất vẫn là kích hoạt bằng chùm nơtron, photon hãm và chùm hạt tích điện.Kích hoạt bằng chùm nơtron, photon hay chùm hạt mang điện có thể cho biếthàm lượng của các đồng vị có trong mẫu thông qua việc đo các tia gamma tứcthời và gamma trễ do hạt nhân các đồng vị phát ra

Phương pháp xác định độ giàu bằng phương pháp kích hoạt cho kết quả có

độ chính xác rất cao, nhưng lại khó thực hiện, đòi hỏi thiết bị lớn và những điềukiện hết sức khắt khe Việc kích hoạt các mẫu đã được làm giàu cao có thể dẫnđến phản ứng phân hạch ngay trong quá trình tiến hành nếu mẫu đo Vì vậy, để

áp dụng phương pháp này bắt buộc phải kiểm tra sơ bộ bằng cách phương phápkhác trước để xác định thể loại và mức năng lượng phù hợp của nguồn kích hoạt,tránh những tai nạn đang tiếc có thể xảy ra

3 Phương pháp phổ kế gamma và kỹ thuật chuẩn trong:

Dựa vào đặc điểm bức xạ gamma có khả năng đâm xuyên lớn và dựa vàođặc điểm dãy phóng xạ Uran, phòng thí nghiệm Vật lý hạt nhân của Viện Khoahọc Đồng vị phóng xạ Hungary đã đưa vào ứng dụng và phát triển lý thuyết vềphương pháp dựa vào phổ kế gamma để xác định các đặc trưng của nhiên liệuUran nói riêng và của các dạng vật liệu hạt nhân nói chung Tới năm 2009 TS.Nguyễn Công Tâm, Viện Khoa học Đồng vị phóng xạ Hungary, đề xuất thêmphương pháp ứng dụng tỉ số chuẩn trong để xác định thêm tuổi của thanh nhiênliệu hạt nhân [10] Lý thuyết này đã được Bộ môn Vật lý Hạt nhân, Đại học Khoa

21

Học Tự nhiên Hà Nội triển khai, ứng dụng vào thực tế và cho ra kết quả đo đạcvới độ chính xác cao.

Nguyên lý chủ yếu của phương pháp này chính là dựa vào đặc điểm về sựcân bằng phóng xạ trong các dãy các đồng vị phóng xạ tự nhiên của các họ Uran,lập nên đường cong hiệu suất ghi của thiết bị cho từng vùng năng lượng cụ thể,lựa chọn ra các đỉnh năng lượng đặc trưng, thông qua diện tích các đỉnh nănglượng đó tính toán ra tỉ số hoạt độ cũng như tỉ lệ về khối lượng của các đồng vị

có trong mẫu đo Kết quả cho ra sẽ là các đặc trưng về thanh nhiên liệu nhưthành phần đồng vị, cấu trúc hóa học, độ giàu 235U, với độ chính xác tươngđương với các phương pháp đo phổ alpha hay khối phổ kế

Cho đến nay, tại Bộ môn Vật lý hạt nhân, trường Đại học Khoa Học Tự nhiên

Hà Nội đã có một số khóa luận tốt nghiệp và luận văn cao học xác định các đặctrưng của thanh nhiên liệu bằng phương pháp phổ gamma,… Đối với các đề tài trên

và ngay cả các công trình khoa học xác định về tuổi của nhiên liệu hạt nhân theophương pháp chuẩn hiệu suất nội mới chỉ sử dụng các mức năng lượng trung bình

và cao trong phổ bức xạ gamma Trong bản luận văn này, thành phần và hàm lượngurani trong các mẫu vật liệu hạt nhân được xác định dựa vào các vạch gamma và tia

X như: 49.55 keV, 53.2 keV, 63.29 keV, 83.3 keV, 84.214 keV, 92.365 keV, 92.79keV, 143.76 keV, 163.33 keV, 185.76 keV, 205.31 keV, 258.23 keV, 275.13 keV (làcác tia gamma) và 93.356 keV (tia X đặc trưng) [12], tất cả đều nằm trong vùng nănglượng thấp của phổ gamma và tia X

CHƯƠNG II PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH HÀM LƯỢNG

URANI II.1 Hệ phổ kế gamma bán dẫn

Trong phân tích urani bằng phương pháp đo phổ gamma, việc nhận

diện các đồng vị căn cứ vào năng lượng của các đỉnh gamma đặc trưng Hàm

lượng nguyên tố dựa trên cơ sở đo cường độ của các tia gamma Hiện nay

việc đo phổ gamma chủ yếu sử dụng các hệ phổ kế nhiều kênh với các đetectơ

nhấp nháy NaI(T1) và đetectơ bán dẫn (Ge) Chất lượng của một hệ phổ kế

được đánh giá bởi các thông số: Hiệu suất ghi, độ phân giải năng lượng

(FWHM), dải năng lượng có thể ghi nhận, tỷ số đỉnh trên phông, độ tuyến tính

và ổn định của ADC…

Luận văn sử dụng hệ phổ kế gamma bán dẫn gecmani siêu tinh khiết giảinăng lượng rộng (BEGe) của hãng Canberra, Mỹ, baogồm: đetectơ bán dẫnBEGe, buồng chì phông thấp, các hệ điện tử như tiền khuếch đại, khuếch đạiphổ, bộ biến đổi tương tự số (ADC), máy phân tích biên độ nhiều kênh (MCA),nguồn nuôi cao áp… Ngoài ra, còn có thể có các bộ phận khác như máy phátxung chuẩn và bộ loại trừ chồng chập xung để hiệu chỉnh các hiệu ứng gây mất

số đếm trong trường hợp tốc độ đếm lớn, bộ khuếch đại phổ… Hệ phổ kế đượcghép nối với máy tính thông qua card ghép nối, việc ghi nhận và xử lý phổ đượcthực hiện bằng phần mềm chuyên dụng, Genie 2000 Hình 2.1 là sơ đồ khối của

hệ phổ kế gamma

Đầu dò Tiền khuếch đại Khuếch đại ADC MCA

Máy tínhMáy phát

xung

Cao thế Chống chồng chập

Hình 2.1 Sơ đồ khối điện tử trong hệ thống đo bán dẫn.

23

II.1.1 Một số thông số kỹ thuật đặc trưng của hệ phổ kế gamma bán

dẫn BEGe – Canberra

1 Đầu dò bán dẫn BEGe, Model BE5030 [17]:

Đetectơ BE5030 với tinh thể bán dẫn bản mỏng loại CP-5F/RDC do hãngCanberra cung cấp, có đường kính 80.5 mm, dày 31 mm, diện tích hiệu dụng là

5000 mm2, độ phân giải năng lượng tại các mức 5.9 keV, 122 keV và 1332 keVlần lượt là 0.5 keV, 0.75 keV và 2.2 keV Hệ phổ kế có thể ghi nhận bức xạgamma trong dải năng lượng rộng từ 3 keV tới 3 MeV Độ phân giải năng lượng

ở vùng năng lượng thấp của đetectơ BEGe tương đương với độ phân giải nănglượng của đetectơ Ge năng lượng thấp, độ phân giải năng lượng ở vùng năng lượngcao tương đương với độ phân giải năng lượng của đetectơ đối xứng trục chất lượngtốt

Quan trọng nhất là đetectơ BEGe có hình dạng mỏng và to bản, giúp tănghiệu suất ghi dưới 1 MeV cho mẫu có cấu trúc hình học điển hình Hình dạngđetectơ được chọn sao cho cho hiệu suất ghi tối ưu đối với các bức xạ năng lượngthấp của mẫu thực tế để phân tích phổ gamma BEGe có phông nền thấp hơn so vớiđetectơ đối xứng trục điển hình vì nó còn có độ phân giải tốt với bức xạ năng lượngcao, phông có nguồn gốc vũ trụ xuyên vào phòng thí nghiệm trên mặt đất và nănglượng gamma từ các đồng vị phóng xạ trong tự nhiên ví dụ như 40K và

208 Tl.

Đetectơ BEGe và hệ thống khuếch đại thường được tối ưu hóa cho mứcnăng lượng thấp hơn 40000 MeV/s Độ phân giải được xác định với thời gianhình thành xung trong khoảng từ 4 ÷ 6 μs.s

Đetectơ sử dụng trong luận văn này là loại detectơ bán dẫn Gecmani giảinăng lượng rộng (BEGe) model BE5030, số Seri 12078311, được làm lạnh bằngđiện cần 24 giờ, đưa nhiệt độ detector từ nhiệt độ phòng 300 K xuống nhiệt độlàm việc của hệ là 90 K, đetectơ do hãng Canberra sản xuất Phần mềm Genie

2000 được sử dụng để ghi nhận, lưu trữ và phân tích phổ Khi bức xạ gammabay vào đầu dò, do tương tác của bức xạ gamma với vật chất, các cặp điện tíchtrong đầu dò sẽ được hình thành Số lượng cặp điện tích này tỷ lệ với nănglượng của tia gamma bị hao phí trong đầu dò Các khối điện tử có nhiệm vụ xử

lý các xung này và sau đó hiển thị trên máy tính dưới dạng phân bố của tiagamma được ghi nhận theo năng lượng của chúng

24

2 Buồng chì:

Để giảm bớt phông do các đồng vị phóng xạ tự nhiên và nhân tạo phân bốxung quanh detector làm ảnh hưởng tới kết quả phân tích phổ gamma đo được,điều tất yếu là phải có vật liệu che chắn thích hợp Với detector BEGe dạng thẳngđứng sử dụng buồng chì có vỏ ngoài làm bằng thép cacbon phông phóng xạ thấpdày 9.5 mm, phần chì phông thấp dày 10cm, lớp che chắn bên trong làm bằngkẽm có phông phóng xạ dày 1mm và đồng tinh khiết dày 1.6 mm, trọng lượng

950 kg

3 Khối tiền khuếch đại, model Canberra 2002C:

Tiền khuyếch đại được nối trực tiếp với detector Khả năng tốc độ đếm >

30000 số đếm / s (60Co ), lối vào cao thế cung cấp cho đetectơ từ 0 đến ± 5 kV

DC, lối ra cấm cao thế ±12V,độ ổn định hệ số khuếch đại < 0.005 % với dải nhiệt

độ 0 đến +500C Nhiệm vụ của nó là khuếch đại sơ bộ tín hiệu từ đetectơ Khốitiền khuếch đại quyết định độ phân giải năng lượng của phổ kế Các phổ kế sửdụng detector Ge thường được sử dụng tiền khuếch đại nhạy điện tích Đặc điểmquan trọng của loại này là nó không phụ thuộc vào sự biến đổi điện dung củadetector nhờ sự tích phân điện tích trên một tụ phản hồi Khối tiền khuếch đạithường được đặt sát với detector và làm lạnh để giảm mức ồn nhiệt Tiếng ồntrong tiền khuyếch đại nhạy điện tích phụ thuộc vào ba yếu tố : tranzito trường,điện dung lối vào và điện trở lối ra

4 Khối khuếch đại phổ, model Canberra 2026:

Có hệ số khuếch đại thô điều chỉnh được bằng chuyển mạch có 8 vị tríX5; 10; 20; 50; 100; 200; 500; 1000 Hệ số khuếch đại tinh điều chỉnh được bằngchiết áp nhiều vòng chính xác, khoảng cách điều chỉnh từ 0.5 ÷ 1.5 của thangkhuếch đại tương ứng Thời gian hình thành xung điều chỉnh được bằng númchuyển mạch, có 6 vị trí 0.5; 1; 2; 4; 6; 12 μs.s có nhiệm vụ khuếch đại tiếp xung

ra từ tiền khuếch đại ( thông qua biên độ nhỏ hơn 1 V) lên đến khoảng giá trịthích hợp để có thể xử lý một cách dễ dàng và chính xác Ngoài ra trong khối nàycòn có các mạch tạo dạng xung nhằm cải thiện tỉ số tín hiệu / tiếng ồn ( S/ N ) vàngăn ngừa sự chồng chập xung Trong các mạch tạo xung thì mạch CR-RCthường hay được sử dụng nhất Mạch vi phân CR có tác dụng đối với phần đuôicủa xung và có thể coi như một bộ lọc chỉ cho tần số thấp qua Kết hợp hai mạchnày ta có thể được xung lối ra có dạng gần Gauss và có tỉ số S/N tối ưu

5 Khối cao thế, model Canberra 3106D:

Là một khối cao thế phù hợp với tất cả các loại đetectơ có mức điện áp trên 6 kV và cường độ dòng trên 30 μs.A Điện thế lối ra có thể thay đổi liên tục từ

± 30 V tới ±6000 V Với các đetectơ dùng thế thấp, có một lối ra thứ 2 với điệnthế trung bình trong khoảng từ ±3 V tới ± 600 V và phải đảm bảo độ ổn định Do vậykhối cao thế thường có các mạch điện tử cho phép điều chỉnh quá trình trôi do thayđổi nhiệt độ hoặc điện áp nguồn nuôi Do khối tiền khuếch đại chứa tranzito trườngnên cao thế đặt trên detector phải được nâng lên hoặc hạ xuống một cách từ từ, tránhtăng hoặc giảm một cách đột ngột dẫn đến có thể làm hỏng tranzito trường

6 Khối phân tích đa kênh:

Gồm có bộ biến đổi tương tự số và bộ phân tích đa kênh (MCA) Bộ biến đổitương tự số biến đổi xung lối ra của khối khuyếch đại phổ thành giá trị số Phươngpháp phổ biến nhất là phương pháp Wilkinson: biên độ xung lối vào V0 được sosánh với điện áp tăng tuyến tính Vr cho đến khi Vr = V0 thì xuất hiện một xung mởcổng Độ rộng của xung này bằng khoảng cách thời gian cần thiết để Vr

= V0.Trong thời gian cổng được mở các xung đồng hồ tần số cao được đi quacổng và được đếm bởi bộ đếm địa chỉ Số đếm này tỉ lệ với biên độ xung lối vào

V0 và xác định địa chỉ cho xung lối vào trong bộ phân tích đa kênh và tại địa chỉnày bộ nhớ số đếm sẽ tăng thêm một đơn vị Các tia gamma có năng lượng khácnhau lần lượt được biến đổi như vậy sẽ tạo ra một hình ảnh phân bố biên độxung (phân bố tia gamma theo năng lượng của chúng ) hay còn gọi là phổgamma Số địa chỉ của một bộ phân tích đa kênh 16000 kênh với bề rộng của mỗikênh tương ứng với năng lượng là 0.5 keV

II.1.2 Phân tích phổ gamma

Mục đích chính của việc phân tích phổ gamma là xác định năng lượng vàdiện tích các đỉnh phổ làm cơ sở cho việc nhận diện nguyên tố và xác định hoạt

độ phóng xạ Phổ gamma ghi nhận bao gồm một số đỉnh hấp thụ toàn phần củavạch bức xạ gamma nằm trên một nền Compton liên tục Đỉnh này là kết quảtương tác của bức xạ gamma với vật liệu đêtectơ Kết quả của quá trình tươngtác là toàn bộ năng lượng của bức xạ gamma được giải phóng trong thể tích củađêtectơ Hoạt độ phóng xạ được xác định dựa trên diện tích của các đỉnh đặctrưng của bức xạ gamma Diện tích đỉnh phổ gamma thường xác định bằng việclàm khớp các số liệu đo được với một hàm giải tích thích hợp và tích phân hàm

26

đó để tính diện tích đỉnh [11] Hàm này sẽ chứa các tham số tự do và chúng đượctìm bằng thuật toán làm khớp bình phương tối thiểu phi tuyến Thông thườngchọn dạng hàm Gauss để mô tả đỉnh hấp thụ toàn phần.

Trong thực tế đỉnh có thể có đuôi chủ yếu ở phía năng lượng thấp của đỉnh,đặc biệt là khi tốc độ đếm lớn Do đó hầu hết các hàm đều bao gồm phần chính làGauss cộng thêm số hạng hiệu chỉnh tính đến phần đuôi của đỉnh Người tathường sử dụng hàm e-mũ cho phần đuôi của đỉnh phổ Các hàm biểu diễn dạngcủa phông thường được xây dựng với hai phần, phần thứ nhất thường là một đathức bậc thấp mô tả phần phông bên trái năng lượng cao của đỉnh và nằm dướitoàn bộ vùng đỉnh, phần thứ hai là một hàm mô tả sự tăng dần xấp xỉ bước đốivới bên năng lượng thấp của đỉnh Phông nằm dưới chân đỉnh thường được mô

tả bằng một đa thức bậc hai.Đối với trường hợp cần phân tích các đỉnh chậpnhau, người ta thường dùng hàm khớp là tổng của các hàm với các giá trị khácnhau của các tham số

Hiện nay, việc phân tích phổ thường được thực hiện với sự trợ giúp của cácchương trình máy tính Phân tích phổ sử dụng các chương trình máy tính có tốc

độ xử lý nhanh, có thể nhận biết và xử lý hầu hết các đỉnh với chất lượng tốt.Các số liệu thu được cho biết đầy đủ các thông tin về phổ gamma bao gồm vị trínăng lượng, diện tích, độ phân giải của các đỉnh gamma, số đếm phông cùng vớicác sai số phân tích, ngoài ra còn có các thông tin về thời gian đo, thời gian chết,các tham số chuẩn năng lượng, chuẩn hiệu suất ghi, … Tuy nhiên trong nhiềutrường hợp, chúng ta vẫn cần thiết phải có những can thiệp trực tiếp như để pháthiện ra những bất thường của phổ, quyết định những phổ hoặc những đỉnh phổcần xử lý, đối với các đỉnh chập cần phải có những xử lý đặc biệt, … từ những lý

do này mà các chương trình có rất nhiều cách tuỳ chọn, linh hoạt và thích hợpvới các yêu cầu đặt ra trong việc ghi nhận và phân tích phổ gamma

II.1.3 Đường chuẩn năng lượng

Đường chuẩn năng lượng là đồ thị mô tả sự phụ thuộc của vị trí cực đạiđỉnh hấp thụ toàn phần vào năng lượng của vạch bức xạ gamma tương ứng Đểxây dựng đường chuẩn năng lượng bằng thực nghiệm cần phải xác định vị tríđỉnh hấp thụ toàn phần của vạch gamma đã biết trước năng lượng Nguồn chuẩnnăng lượng là nguồn đã biết trước năng lượng của các bức xạ gamma phát ra từnguồn Với những nguồn phức tạp gồm nhiều thành phần thì đỉnh hấp thụ toànphần của bức xạ gamma có năng lượng thấp nằm trên nền Compton liên tục của

bức xạ gamma có năng lượng cao Những bức xạ gamma có năng lượng lớn và

cường độ mạnh, sẽ làm sai lệch vị trí đỉnh hấp thụ toàn phần của vạch gamma có

năng lượng nhỏ và cường độ yếu Sự dịch chuyển đỉnh phổ của bức xạ gamma có

năng lượng nhỏ rất rõ trong trường hợp bức xạ này có giá trị trùng với biên

Compton liên tục của bức xạ gamma năng lượng lớn Độ chính xác của việc xây

dựng đường chuẩn năng lượng phụ thuộc vào độ chính xác khi xác định vị trí cực

đại của đỉnh được chọn làm chuẩn để xây dựng đường chuẩn Tốt nhất là chọn

nguồn chuẩn năng lượng là các nguồn gamma đơn năng Các đỉnh được chọn xây

dựng đường chuẩn năng lượng có giá trị phân bố đều trong vùng năng lượng

gamma quan tâm là tốt nhất Trên thực tế, nếu không có nguồn chuẩn gamma đơn

năng, có thể sử dụng nguồn gamma phức tạp có nhiều thành phần Trong các

vạch gamma của nguồn phức tạp, chọn vạch phổ có năng lượng lớn nhất, những

Hình 2.2 Đường chuẩn năng lượng của hệ phổ kế BEGe – Canberra.

Trong chương trình Genie 2000 đường chuẩn năng lượng được xử lý tự

động Với mỗi đỉnh năng lượng được chọn, nhập số liệu năng lượng bức xạ

gamma, sau khi xử lí phổ, vị trí cực đại của đỉnh được xác định Từ tập hợp các

số liệu thu được sau khi phân tích phổ gamma của các nguồn chuẩn, chúng tôi

xác định được vị trí cực đại của các vạch được chọn Từ đó, chương trình xử lý

phổ tự động đưa ra đường chuẩn năng lượng Với chương trình này cho phép

phân tích thành phần phổ gamma được ghi nhận bởi hệ phổ kế

28

II.1.4 Xây dựng đường cong hiệu suất ghi

Để xác định hàm lượng của các nguyên tố phóng xạ trong mẫu phân

tích, theo phương pháp phổ gamma, cần biết hiệu suất ghi của đetectơ ứng với

vạch hấp thụ toàn phần của bức xạ gamma đặc trưng Vì vậy, ngoài xây dựng

đường chuẩn năng lượng, trước khi đưa hệ phổ kế gamma vào hoạt động,

cần phải xác định được hiệu suất ghi của đetectơ ứng với các năng lượng

gamma trong dải năng lượng làm việc của đetectơ Đường cong hiệu suất ghi

là đường cong mô tả sự phụ thuộc của hiệu suất ghi vào năng lượng bức xạ

gamma Có thể xác định hiệu suất ghi của detectơ bằng tính toán lý thuyết

hoặc đo đạc thực nghiệm Việc tính toán hiệu suất ghi thường được sử dụng

phương pháp Monte - Carlo dựa trên việc mô hình hóa lịch sử của các photon

Tuy nhiên phương pháp này đòi hỏi những thông tin chính xác về kích thước

vùng nhạy, vùng chết của tinh thể, hình học nguồn – detector, thành phần, mật

độ của vật chất detectỏ, hệ số tắt dần của photon, tiết diện tương tác của

photon với vật chất,…vì thế dễ mắc phải sai số trong tính toán

Trong thực tế, người ta thường sử dụng phương pháp thực nghiệm để xác

định hiệu suất ghi là thiết lập một công thức bán thực nghiệm mô tả đường cong

hiệu suất ghi trên toàn bộ vùng năng lượng cần quan tâm Vấn đề này được giải

quyết bằng cách làm khớp các kết quả đo thực nghiệm với các hàm giải tích thích

hợp Hiệu suất ghi ở từng năng lượng cụ thể được xác định bằng phương pháp

nội suy Trong thực tế khó có một hàm khớp thỏa mãn cho nhiều loại đetectơ,

nhiều hình học đo đạc khác nhau trong dải năng lượng rộng Đối với các đetector

HPGe thông dụng có thể sử dụng hàm khớp sau:

E: là năng lượng tia gamma ;

E0 = 1 keV;

a i là các hệ số làm khớp

Hình 2.3 là đường cong hiệu suất ghi tuyệt đối của hệ phổ kế gamma

bán dẫn dải rộng BEGe - Canberra với nguồn chuẩn đặt tại 2 vị trí cách

đêtectơ là 8.35 cm và 19.35 cm

Nang luong tia gamma, E (keV)

Hình 2.3 Đồ thị đường cong hiệu suất ghi của hệ phổ kế gamma bán dẫn

Canberra ở 2 khoảng cách cách nguồn là 8.35 cm và 19.35 cm.

Thông thường, để xây dựng đường cong hiệu suất ghi, người ta dùngnguồn chuẩn gamma đã biết trước hoạt độ phóng xạ Thông qua việc đo phổ củacác nguồn chuẩn, ta xác định được diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần của vạchbức xạ gamma ứng với năng lượng xác định Biết cường độ của vạch bức xạgamma, hoạt độ phóng xạ của nguồn chuẩn tính được thông lượng của bức xạgamma quan tâm bay vào đetectơ Từ đó xác định được hiệu suất ghi của detectơtại năng lượng tương ứng với năng lượng của bức xạ gamma được chọn làmchuẩn Để xác định chính xác diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần của vạch bức xạgamma được chọn để xây dựng đường cong hiệu suất ghi phải có cường độ lớn

và ở xa các vạch khác Vì vậy, các nguồn được chọn để xây dựng đường conghiệu suất ghi là nguồn gamma đơn năng trong trường hợp không đủ nguồn chuẩnđơn năng có thể dùng nguồn gamma phức tạp nhiều thành phần Trong phổgamma của nguồn phức tạp mà thiết bị ghi nhận được, chọn vạch phổ có nănglượng lớn nhất hoặc những vạch có cường độ lớn cách xa các vạch khác Ngoài

ra, đường cong hiệu suất ghi còn được xác định theo phương pháp mô phỏngsau đó làm khớp với số liệu hiệu suất ghi của đetectơ được xác định từ thựcnghiệm khi sử dụng nguồn gamma đơn năng

30

Luận văn này còn sử dụng một phương pháp khác để xác định đườngcong hiệu suất ghi mà không nhất định phải sử dụng nguồn gamma chuẩn đơnnăng thông thường vì mục đích của đề tài chính là xác định hàm lượng các thànhphần trong mẫu, vì vậy có thể sử dụng một đồng vị bất kỳ đã biết trước trongmẫu (ví dụ như 238U) làm chuẩn để xây dựng đường cong hiệu suất ghi tươngđối và tính toán tỉ số hoạt độ hay tỉ số khối lượng của các đồng vị khác dựa trênđường cong đó Phương pháp này được gọi là phương pháp chuẩn trong, sẽđược trình bày cụ thể ở mục II.2.

II.2 Xác định độ giàu urani bằng phương pháp phổ kế gamma

Như đã nói ở phần I, các phương pháp trước đây dùng để xác định đặctrưng của vật liệu hạt nhân đều có những nhược điểm nhất định, đôi khi trở nênkhông khả thi đối với từng trường hợp cụ thể nào đó Ví dụ như với các phươngpháp có phá hủy mẫu, tuy cho ra kết quả chính xác nhưng việc phải nghiền nátmẫu là hiển nhiên, không thể giữ nguyên hiện trạng của mẫu đo nữa, đồng thời,thời gian đo sẽ tăng lên rất nhiều mỗi khi phải thêm một công đoạn nào vào quátrình phân tích Hoặc các phương pháp đo kích hoạt hay sắc ký phân tử thì lạicần rất nhiều thời gian mới có thể cho kết quả tốt, bên cạnh đó lại chịu sự yêu cầurất khắt khe trong kỹ thuật đo đạc cũng như trong công tác đảm bảo an toàn.Với phương pháp phổ kế gamma thì hoàn toàn có thể áp dụng cho các dạngvật liệu dưới bất kỳ hình thức vật lý và hình dạng hình học nào Đồng thờiphương pháp này không cần sử dụng mẫu chuẩn, không đòi hỏi phải hiệu chỉnhhình học đo, thực hiện phép đo, phân tích mẫu trong thời gian ngắn mà vẫn có thểcho ra được kết quả chính xác Dựa vào kỹ thuật chuẩn trong, phương pháp này

đã được kiểm tra đối chứng với những phương pháp truyền thống khác và cho rakết quả hoàn toàn có thể chấp nhận được

Phương pháp này trước đây đã được một số công trình ứng dụng để xácđịnh thành phần hay tuổi của vật liệu, nhiên liệu hạt nhân, tuy nhiên tất cả cáccông trình đó đều mới chỉ tập trung phân tích tại vùng năng lượng cao trong phổgamma Với vùng năng lượng cao này tuy cho ra kết quả đo rất tốt, các vạchnăng lượng ít bị nhiễu hay chồng chập nhưng quá trình đo đạc đòi hỏi một sốđiều kiện như: thời gian đo đủ dài để đảm bảo số đếm, sử dụng nhiều loạidetector để xác định bức xạ ở các vùng năng lượng khác nhau và hiện tượng suy

giảm hiệu suất ghi phụ thuộc năng lượng photon sẽ đóng góp không nhỏ vào sai

số trong kết quả phân tích

Ngược lại, khi áp dụng phương pháp này trong vùng năng lượng thấp(dưới 300 keV)[7] việc mất mát các bức xạ được hạn chế dẫn tới số đếm của cáckênh đo là rất lớn, hiệu suất ghi của detector rất cao mà không đòi hỏi các điềukiện cầu kỳ, thời gian đo sẽ được giảm thiểu và quan trọng là ta chỉ cần sử dụngmột phổ đo duy nhất cho mỗi mẫu cũng vẫn khả thi Tuy nhiên với vùng này thìphông nền cũng sẽ rất lớn, hầu hết các bức xạ đều có nền Compton trong vùngnăng lượng thấp, phổ các tia X cũng tập chung chủ yếu ở đây, dẫn tới khả năngcan nhiễu cũng như sự chồng chập đỉnh là rất lớn, đòi hỏi quá trình xử lý phổhay tách các đỉnh phải rất tỉ mỉ, thận trọng, lựa chọn những vạch có hệ số phânnhánh cao để tính toán mới cho ra kết quả đáng tin cậy được

Hình 2.4 Phổ gamma vùng năng lượng thấp.

II.2.1 Cơ sở của phương pháp phổ gamma

Các đồng vị phóng xạ khi phân rã alpha hoặc beta tạo thành các hạt nhânkhác Hạt nhân con được tạo thành, thường ở trạng thái kích thích, sẽ phát ra cácbức xạ gamma đặc trưng có năng lượng hoàn toàn xác định

Với mỗi đồng vị phóng xạ xác định, số tia gamma phát ra từ mẫu tỉ lệ thuậnvới khối lượng của đồng vị phóng xạ có trong mẫu Giả sử khối lượng đồng vị

phóng xạ có trong mẫu là m, chu kỳ bán rã là T 1/2, cường độ hay xác suất phát ra

tia gamma khảo sát là I thì số tia gamma N phát ra từ mẫu trong một đơn vịthời gian sẽ là:

32

N A = 6,023.1023 là số Avogadro.

: là số khối của đồng vị

và m có được định bằng thực nghiệm, I có thể tra trong bảng số liệu chuẩn

[16], hoạt độ phóng xạ A có thể suy ngược ra từ công thức này

II.2.2 Tỉ số hoạt độ các đồng vị và kỹ thuật chuẩn trong

Nền tảng căn bản của phương pháp phổ gamma chính là việc sử dụng các

tia gamma đa nhóm, nghĩa là đo hai hay nhiều đỉnh gamma với năng lượng

tương tự nhưng từ đồng vị khác nhau, trong cùng một vùng năng lượng Sau đó,

tính tỷ lệ hoạt độ của hai đồng vị khác nhau, từ tỉ lệ hoạt độ có thể suy ra được

các tính chất khác như độ giàu, hàm lượng hay “tuổi” của nhiên liệu hạt nhân

[11] Việc tính tỉ lệ hoạt độ được thể hiện qua biểu thức sau:

trong đó A1, A2 là các hoạt độ của hai đồng vị 1 và 2 tương ứng; n1, n2 là số

đếm tại các đỉnh tương ứng với các tia gamma γ1 và γ2 với một năng lượng cụ

thể E1 và E2 từ đồng vị 1 và 2 tương ứng; I 1 và I 2 là cường độ của tia γ1 và

γ2, các giá trị Ω1, Ω2 là góc khối chiếu tới detector của γ1 và γ2, hai giá trị này

thực chất là hoàn toàn giống vì được đo trên cùng 1 mẫu và cùng 1 phép đo, ε1,

ε2 là hiệu suất ghi đo ứng với các mức năng lượng E1 và E2 của tia γ1, γ2 từ hai

đồng vị tương ứng; τ1 và τ2 là hệ số truyền dẫn gamma đến detector tương ứng

33

tố đang xét Công thức (2.3) chỉ đúng khi thừa nhận rằng ε 1 và ε 2 là xấp xỉ nhưnhau.

Dựa vào các tia gamma do đồng vị thứ hai phát ra, thực nghiệm xác địnhtốc độ đếm tại đỉnh hấp thụ, đồng thời biết được hệ số phân nhánh, từ đó xây

dựng được đồ thị mô tả sự phụ thuộc của tỷ số n hay hàm f(E) vào năng lượng,

I 

đồ thị này còn được gọi là đường cong hiệu suất ghi vì nó thể hiện hiệu suất ghi

đo của thiết bị theo các mức năng lượng trong 1 vùng phổ Phương pháp tính tỉ

số hoạt độ dựa trên đường cong hiệu suất ghi này được gọi là kỹ thuật chuẩntrong hay hiệu chỉnh nội

II.2.3 Mối liên hệ giữa tỉ số khối lượng và tỉ số hoạt độ

Hoạt độ A của một đồng vị phóng xạ được biểu diễn qua biểu thức sau:

Kết hợp hai biểu thức 2.4 và 2.5 ta sẽ có được biểu thức tính tỉ số khối

lượng giữa hai đồng vị như sau [14]:

n 1: là tốc độ đếm tại vạch năng lượng đặc trưng của đồng vị 1

I γ1 : cường độ tia gamma đặc trưng của đồng vị 1.

34

Như vậy, dựa trên kỹ thuật chuẩn trong, sau khi xây dựng được đặc trưng

của hiệu suất ghi, ta hoàn toàn có thể tính toán được tỉ số hoạt độ cũng như tỉ số

khối lượng của các đồng vị bất kỳ có trong mẫu đo thông qua biểu thức 2.6 và

2.7 Từ đó có thể xác định được thành phần đồng vị cũng như hàm lượng của

mỗi đồng vị có trong mẫu nhiên liệu cần đo

Cụ thể, hàm lượng (hay còn gọi là độ giàu) các đồng vị Urani có thể tính

thông qua tỉ số khối lượng hay tỉ số hoạt độ bằng các biểu thức sau:

Trên thực tế các công thức 2.8 hay 2.9 đều có thể sử dụng tương đương

nhau, có thể tùy chọn cách tính nào thuận tiện hơn thì áp dụng

II.2.4 Các vạch phổ dùng để xác định tỷ số hoạt độ các đồng vị Urani

Trong một mẫu nhiên liệu Urani thường chứa hầu như tất cả các đồng vị

Uran cũng như các con cháu của nó Qua quá trình làm giàu, lược bỏ các thành

phần con cháu, chỉ còn lại các đồng vị chính của Uran là 238U, 234U và 235U, sau

một thời gian nhất định, lượng đồng vị này sẽ sản sinh ra các chuỗi phân rã mới

gồm các con cháu của nó Với thời gian nhốt mẫu đủ dài, các chuỗi phân rã này

sẽ đạt được trạng thái cân bằng, khi đó có thể căn cứ vào các hoạt độ của con

cháu để suy ngược ra hoạt độ của đồng vị mẹ Như vậy hoạt độ của các đồng vị

Uran hoàn toàn có thể được tính từ các đỉnh phổ đặc trưng của các đồng vị con

cháu của nó