Xác định độ giàu của nhiên liệu Uran nghèo và Uran được làmgiàu thấp bằng phương pháp phổ Gamma

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN --- Pham Thị Nghĩa XÁC ĐỊNH ĐỘ GIÀU CỦA NHIÊN LIỆU URAN NGHÈO VÀ URAN ĐƯỢC LÀM GIÀU TÁP BẰNG PHƯƠNG PHÁP PHỔ GAMMA... ĐẠI HỌC Q

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

-

Pham Thị Nghĩa

XÁC ĐỊNH ĐỘ GIÀU CỦA NHIÊN LIỆU URAN NGHÈO VÀ URAN ĐƯỢC LÀM GIÀU TÁP BẰNG PHƯƠNG PHÁP PHỔ GAMMA

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC

Hà Nội - 2015

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

-

Pham Thị Nghĩa

XÁC ĐỊNH ĐỘ GIÀU CỦA NHIÊN LIỆU URAN NGHÈO VÀ URAN ĐƯỢC LÀM GIÀU TÁP BẰNG PHƯƠNG PHÁP PHỔ GAMMA

LỜI CẢM ƠN

Trước hết em xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới PGS.TS Bùi Văn Loát, các thầy

cô giáo tại Bộ môn Vật lý hạt nhân, Khoa Vật lý, Phòng Sau đại học - Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc Gia Hà Nội và các cán bộ Trung tâm Vậy lý hạt nhân - Viện Vật lý là người hướng dẫn khoa học đã giúp đỡ, chỉ bảo tận tình cho em trong quá trình học tập, nghiên cứu và hoàn thành bản luận văn này

Cuối cùng, em xin bày tỏ lòng biết ơn tới gia đình và bạn bè đã thường xuyên động viên, khuyến khích và dành mọi điều kiện có thể được để em hoàn thành luận văn này

Hà nội, ngày 02 tháng 11 năm 2014

Học viên

Phạm Thị Nghĩa

MỤC LỤC

MỞ ĐẦU 1

CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN VÀ CÁC PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH 3

1.1 Một số đặc trưng cơ bản của Urani 3

1 Nhi n i u uran đư c gi u v uran ngh 10

1.2.1 Quá trình làm giàu Urani 10

1.2.2.Urani nghèo 11

1.3 Các phương pháp phân tích nhi n i u hạt nhân Urani 12

1.3.1 Phương pháp phân tích phá hủy mẫu 12

1.3.2 Phương pháp phân tích không phá hủy mẫu (NDA) 14

1.3.3 Phương pháp phổ kế gamma và kỹ thuật chuẩn trong 15

CHƯƠNG PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM 17

1 Xác định độ gi u của nhi n i u hạt nhân th ng ua t số h ạt độ các đ ng vị Uran 17

Xác định t số h ạt độ ph ng ạ the phương pháp ph ga a 18

2.2.1.Phương pháp xác định hàm lượng urani sử dụng phổ kế gamma 18

2.2.2 ẫu phân tích và thiết ị đo phổ gamma của nhi n li u h t nhân 19

Phương pháp chu n nội ác định t số h ạt độ 21

2.3.1 Phương pháp chuẩn n i hi u su t ghi xác định t s ho t đ 21

2.3.2 ác định t s ho t đ d a vào đ c trưng hi u su t ghi của Detector Planar 22

2.4 t s hi u ch nh nâng cao đ chính xác kết qu đo 24

Hi u ch nh chồng chập xung 24

CHƯƠNG THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ 25

3.1 Xác định độ gi u đ ng vị tr ng nhi n i u Urani tr ng u gi u ca d a v tính ch t của hi u su t ghi P anar 25

3.2 Đánh giá sai số và kết quả th c nghi m 36

TÀI LIỆU THAM KHẢO 38

DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT

HPGe - High purity Gemanium detector- Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết BEGe - Broad Energy Germanium detector - Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết dải rộng

FWHM - Full Width at Half Maximum, độ rộng nửa chiều cao của đỉnh, còn gọi

là độ phân giải năng lượng

EU – Enriched Uranium, Urani đã được làm giàu

DU – Depleted Uranium, Urani nghèo

Iγ - Gamma ray intensity, cường độ bức xạ tia gamma, còn được gọi là xác suất

phát xạ

ICPMS - Inductively coupled plasma mass spectrometry, khối phổ kế cảm ứng

Plasma

NDA – Non Destructive Analysis, phân tích không phá hủy mẫu

ADC – Analog to Digital Converter, bộ biến đổi tương tự số

MCA – Multichannel Analyzer, phân tích biên độ nhiều kênh

Hình 3.1: Đ thị m tả sự phụ thuốc tốc độ đếm tr n một đơn vị hối lượng mẫu

ứng với các đỉnh năng lượng 53,20 eV

Hình 3.2: Đ thị m tả sự phụ thuốc tốc độ đếm tr n một đơn vị hối lượng mẫu ứng với các đỉnh năng lượng 58,57 eV

Hình 3.3: Đ thị m tả sự phụ thuốc tốc độ đếm tr n một đơn vị hối lượng mẫu ứng với các đỉnh năng lượng 63,29 eV

Hình 3.4: Ph gamma U4.46 với thời gian đo là 106921 giây

Hình 3.5 Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng năng lượng thấp của ph

gamma mẫu U4.46

H nh 3 Ph gamma của 6 gam mẫu nhi n liệu uran nghèo được đo trong

79932 s

Hình 3.7 Đường cong hiệu suất ghi của mẫu uran nghèo

DANH MỤC BẢNG BIỂU

B ng 1.1: Chuỗi phân rã 238 U - 206 Pb

B ng 1.2: Chuỗi phân rã 235 U - 207 Pb

B ng 2.1: Các vạch ph có thể được sử dụng để xác định tỉ lệ hoạt độ

B ng 3.1 ết quả xử lý ph U 36 với hối lượng mẫu hác nhau

B ng 3.2 Tốc độ đếm tính trên một đơn vị khối lượng với khối lượng mẫu khác

nhau

B ng 3.3 ết quả t nh toán hệ số 0 tại các vạch gamma

B ng 3.4 Kết quả xác định hàm lượng urani trong mẫu U4.46

Hình 3.5 Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng năng lượng thấp của ph

gamma mẫu U4.46

H nh 3 Ph gamma của 6 gam mẫu nhi n liệu uran nghèo được đo trong

79932 s

MỞ ĐẦU

Nư c ta đang tiến hành chu n b cơ s v t chất và nhân lực đ xây dựng nhà m y đi n hạt nhân đầu tiên Ninh Thu n Nhiên li u uran được làm giàu chính là nhiên li u cho lò phản ứng hạt nhân Đ c th sử d ng c hi u quả, an toàn nhà m y đi n hạt nhân tất cả c c iến thức liên quan t i cơ s v t chất, c ng như hoạt động của lò phản ứng cần phải được chu n b , lư ng bài bản, nhất là yếu tố con người

Một trong những m c tiêu quan trọng nhất trong vi c phát tri n năng lượng hạt nhân một quốc gia chính là vi c phát tri n công ngh nhiên li u hạt nhân, t p trung vào vi c đ nh gi c c đ c trưng của nhiên li u hạt nhân, xa hơn nữa là qu tr nh làm giàu nhiên li u

Urani là một loại nhiên li u quan trọng trong lĩnh vực năng lượng hạt nhân C c thông tin đầy đủ về loại v t li u này luôn thực sự cần thiết Các số li u

về thành phần, hàm lượng c c đồng v , các tạp chất hóa học, tuổi nhiên li u, có

ý nghĩa quan trọng trong quá trình sử d ng c ng như công t c quản lý, an ninh,

an toàn hạt nhân

Đ x c đ nh c c đ c trưng của nhiên li u urani, có nhiều những phương pháp khác nhau được sử d ng như phân tích ph hủy mẫu, thường sử d ng các khối phổ kế hấp th nguyên tử, khối phổ kế cảm ứng plasma (ICP-MS), phổ kế anpha, và phương ph p hông ph hủy mẫu (NDA) chủ yếu sử d ng phổ kế gamma độ phân giải năng lượng cao Mỗi phương ph p trên đều có những lợi thế

và m t hạn chế riêng, bổ sung lẫn nhau Tùy thuộc vào m c đích và điều ki n nghiên cứu và đ c đi m của từng loại

Phương ph p x c đ nh c c đ c trưng của v t li u hạt nhân sử d ng phổ kế gamma bán dẫn được ứng d ng phổ biến, v i ưu đi m không cần phá mẫu, quy trình thực nghi m không quá phức tạp,, tuy nhiên đòi hỏi k năng phân tích xử lý

số li u khá phức tạp và tinh tế

Lu n văn v i đề tài: “X c đ nh một số đ c trưng của nhiên li u hạt nhân theo phương ph p phổ kế gamma”

M c tiêu của lu n văn:

Về m t lý thuyết t m hi u c c đ c trưng của nhiên li u uran và phương

ph p x c đ nh độ giàu theo phương ph p phổ gamma ết hợp v i chu n nội hi u suất ghi

Về thực nghi m t m hi u ưu vi t của phương ph p chu n nội hi u suất ghi, p d ng đ nh gi độ giàu của nhiên li u uran c độ giàu thấp ố c c lu n văn, ngoài các phần m đầu, kết lu n, tài li u tham khảo và ph l c, lu n văn được chia thành 3 chương sau:

Chương 1 tr nh bày tổng quan về c c đ c trưng cơ bản của nhiên li u hạt nhân và c c phương ph p phân tích urani

Chương 2 tr nh bày phương ph p thực nghi m phân tích hàm lượng urani

sử d ng phổ kế gamma kết hợp v i các k thu t chu n sử d ng đường cong hi u suất ghi tương đối

Chương 3 tr nh bày ết quả x c đ nh độ giàu của mẫu nhiên li u uran được làm giàu cao dựa vào đ c trưng hi u suất ghi của detector Planar hông đổi trong v ng năng lượng từ 2 eV đến 1 eV và phương ph p chu n nội hi u suất ghi

CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN VÀ CÁC

PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH

1.1 Một số đặc trưng cơ bản của Urani

Dựa trên cơ s sử d ng năng lượng được giải phóng sau phản ứng phân hạch của một số đồng v n ng, qua quá trình chuy n hóa sẽ thu được đi n năng

ph c v cho nhu cầu của con người Trong các nguyên tố hóa học, không phải đồng v n ng nào c ng c th được sử d ng đ làm nhiên li u hạt nhân Có những nguyên tố rất n ng nhưng lại hông c cơ chế phân hạch tự ph t và ngược lại, có những nguyên tố có khả năng phân hạch tự phát và giải phóng một lượng năng lượng rất l n, nhưng hàm lượng trong tự nhiên lại quá thấp, dẫn đễn chi phí xử lý rất cao và đòi hỏi công ngh rất phức tạp Urani và Thori là hai nguyên

tố phóng xạ được quan tâm một cách đ c bi t Hai nguyên tố này là những loại nhiên li u quan trọng của ngành công nghi p năng lượng hạt nhân Tuy nhiên,

hi n nay Urani được lựa chọn là nhiên li u hạt nhân lý tư ng đ ph c v con người Vi c tìm hi u, nghiên cứu, phân tích về nguyên tố urani là một điều hết sức cần thiết trong quá trình sử d ng và khai thác nhiên li u hạt nhân

Đ c đi m h a học, Urani là nguyên tố im loại màu x m bạc, b oxit h a trong hông hí tạo thành một l p màu đen thuộc nh m Actini, c số nguyên tử

là 92 trong bảng tuần hoàn, được í hi u là U Hi n nay người ta đã ph t hi n được 23 đồng v Urani h c, nhưng phổ biến nhất là c c đồng v 238U và 235U Tất

cả đồng v của urani đều hông bền và c tính ph ng xạ yếu Urani tự nhiên c 3 đồng v là: 234

U (0.0055% ); 235U (0.720% ) và 238U ( 99 2745%) Urani c m t trong tự nhiên v i nồng độ thấp hoảng 1 ,4 % trong đất, đ và nư c

Về đ c đi m ph ng xạ, urani phân rã rất ch m ph t ra các hạt anpha Chu

ỳ b n rã của 238U là hoảng 4 47 tỉ năm và của 235U là 7 4 tri u năm, do đ n được sử d ng đ x c đ nh tuổi của Tr i Đất

Hi n tại, các ứng d ng của urani chỉ dựa trên các tính chất hạt nhân của

nó 235U là đồng v duy nhất, tồn tại trong tự nhiên, có khả năng phân hạch một cách tự phát 238U có th phân hạch bằng nơtron nhanh, và có th được chuy n

đổi thành Plutoni-239 (239Pu), một sản ph m có th tự phân hạch được trong lò phản ứng hạt nhân Đồng v có khả năng tự phân hạch khác là 233U có th được tạo ra từ Thori tự nhiên và c ng là v t li u quan trong trong công ngh hạt nhân Trong khi 238U có khả năng phân hạch tự phát thấp, bao gồm cả sự phân hạch b i nơtron nhanh, thì 235U và đồng v 233U có tiết di n hi u d ng tự phân hạch cao hơn nhiều đối v i các neutron ch m Khi nồng độ đủ l n, c c đồng v này duy trì một chuỗi phản ứng hạt nhân ổn đ nh Quá trình này tạo ra nhi t trong các lò phản ứng hạt nhân

Trong lĩnh vực dân d ng, urani chủ yếu được dùng làm nhiên li u cho các nhà m y đi n hạt nhân Ngoài ra, urani còn được dùng làm chất nhuộm màu trong công ngh sản xuất thủy tinh và xử lý hình ảnh

Chuỗi phân rã Urani t nhiên:

235

U và 238U đứng đầu hai chuỗi phân rã ph ng xạ 235U - 207Pb và 238U -

206Pb C c chuỗi phân rã ph ng xạ 235U - 207Pb, 238U - 206Pb được h thống trong các hình 1 1, 1 2 và bảng 1 1, 1 2

C c đồng v ph ng xạ thuộc dãy ph ng xạ 235U c số hối được mô tả bằng bi u thức: A = 4n + 3, v i n c gi tr biến đổi từ 51 đến 58

C c đồng v ph ng xạ thuộc dãy ph ng xạ 238U c số hối được mô tả bằng bi u thức: A = 4n + 2, v i n là số nguyên biến đổi từ 51 đến 59

Sự phân rã của c c đồng v ph ng xạ tự nhiên ph t ra c c bức xạ alpha () , beta () và gamma () Năng lượng của bức xạ và chu ỳ b n rã đ c trưng cho đồng v ph ng xạ Trong ba loại bức xạ n i trên th tia gamma được sử d ng nhiều nhất vào m c đích phân tích v :

- Vi c x c đ nh năng lượng của tia gamma tương đối đơn giản và c th đạt được độ chính x c cao

- Sự hấp th c c tia gamma trong mẫu ít hơn so v i sự hấp th c c tia  và



- Trong trường hợp c c tia gamma b hấp th vẫn c th hi u chính được một c ch chính x c

Ngày nay sự ph t tri n của thu t đetectơ b n dẫn ( cả đetectơ tia X

và đêtectơ gamma) và thu t đi n tử hạt nhân hi n đại đã g p phần quan trọng vào vi c nâng cao chất lượng của phương ph p phân tích urani hông ph mẫu dựa trên thu t đo bức xạ gamma tự nhiên.[1]

Hình 1.1: Chuỗi phân rã 238 U - 206 Pb

Hình 1.2: Chuỗi phân rã 235 U - 207 Pb

75% 4,7 25%4,6 93% 4,8 7%4,6 5,5

6,0

0,7

23% 3,2 77% 1,7 7,7

46% 6,1 54% 5,8 76% 5,7 24% 5,5 84% 6,7 16% 6,3 7,4

7,04 x 108 năm

25,6 giờ

3,25 x 104 năm

21,8 năm 18,72 ngày

11,4 ngày

3,96 giây

1,78 x 10 -3 giây

20% 0,5 80% 6,6 84% 6,6 16% 6,3 1,5

C th nh n thấy rằng, c c dãy ph ng xạ đều bắt đầu từ c c hạt nhân phân

rã α c chu ỳ rất l n so v i chu ỳ b n rã của c c hạt nhân con ch u trong dãy Tuổi của c c mẫu qu ng thực tế rất l n, c tuổi của Tr i Đất, l n hơn rất nhiều chu ỳ bãn rã của c c hạt nhân con, nên cả ba dãy ph ng xạ cho đến nay đều xảy

ra hi n tượng cân bằng ph ng xạ Khi hi n tượng cân bằng ph ng xạ xảy ra, hoạt

độ ph ng xạ của nguyên tố trong c ng một dãy đều bằng nhau Ta c phương trình cân bằng ph ng xạ sau đây:

λ1N1 = λ2N2 = … = λiNi = … = λkNk (1.1) trong đ λi là hằng số phân rã của đồng v ph ng xạ thứ i (i = 1… ) trong dãy

ph ng xạ liên tiếp; Ni là số hạt nhân ph ng xạ của đồng v ph ng xạ thứ i c trong mẫu; còn là số đồng v ph ng xạ c trong dãy ph ng xạ.[1]

Khi hi n tượng ph ng xạ xảy ra, nếu biết hoạt độ ph ng xạ của hạt nhân nào đ trong dãy sẽ suy ra hoạt độ ph ng xạ của hạt nhân h c trong dãy đ và

do đ biết được hàm lượng của c c nguyên tố trong dãy Điều này đồng nghĩa

v i vi c đo được hoạt độ ph ng xạ của một đồng v bất ỳ nào trong dãy th ta c

th suy ra hàm lượng của nguyên tố uran đầu dãy đ Thông thường th đồng v được chọn đ x c đ nh hàm lượng nguyên tố mẹ là c c đồng v ph t ra bức xạ gamma có năng lượng thích hợp, cường độ l n C c đồng v ph t ra gamma năng

lượng cao thường là c c đồng v nằm cuối dãy ph ng xạ Đối v i c c bức xạ gamma năng lượng thấp, cường độ nhỏ vẫn c th được sử d ng đ x c đ nh hàm lượng của đồng v mẹ Trong cả ba dãy ph ng xạ tự nhiên, c c nguyên tố ph ng

xạ đầu dãy hi phân rã ph ng xạ th hạt nhân con thường trạng th i cơ bản

ho c trạng th i ích thích thấp, do đ c c bức xạ gamma do nguyên tố đầu dãy

ph t ra thường c năng lượng thấp và cường độ nhỏ

1.2 Nhiên i u uran đƣ c gi u v uran ngh

1.2.1 Quá trình làm giàu Urani

Qu tr nh làm giàu bắt đầu từ những sản ph m Urani công nghi p, đ là

c c dạng oxit của Urani chứa c c trạng th i oxi h a từ thấp đến cao của Urani Trong đ c 2 dạng oxit phổ biến nhất, tồn tại th rắn, ít hòa tan trong nư c, tương đối bền trong nhiều điều i n môi trường, đ là Triuran Octaoxit (U3O8) và Urani Điôxit (UO2) U3O8 là dạng oxit tự nhiên của Urani, hi đưa vào lò nung sẽ tạo ra c c trạng th i oxi h a cao hơn của Urani, còn UO2 chính là nguyên li u đ làm giàu Urani

C nhiều phương ph p đ làm giàu Urani như: t ch đồng v đi n từ ,

huyếch t n nhi t, huyến t n hí, hí động học, t ch đồng v Lade (Laser

Isotope Separation), trao đổi ion và ho học, t ch Plasma và khí ly tâm Trong đ

Ly tâm hí là phương ph p phổ biến hi n nay

Phương ph p ly tâm hí đ t ch đồng v 235U ra hỏi 238U dựa trên sự h c nhau về hối lượng của 235U và 238U Lực ly tâm của c c phân tử hí nhẹ và n ng hơn Sự t ch riêng bằng phương ph p ly tâm được thực hi n trong c c xy lanh quay Những phân tử n ng hơn b gạt ra v ng ngoại biên của m y ly tâm và chuy n động xuống dư i dọc theo thành ngoài, còn c ng những phân tử ấy nhưng nhẹ hơn th b đ y vào phần trung tâm hư ng lên trên dọc theo tr c của

m y ly tâm Trong thực nghi m 238U và 235U chỉ đạt được sự t ch riêng hoàn toàn

hi cho hỗn hợp hí đi qua m y liên t c hàng ngh n lần

Công đoạn tạo c c phân tử hỗn hợp hí bắt đầu bằng qu tr nh Hydroflorua h a c c Urani dioxit đ tạo ra c c Urani tetraflorua (UF4) theo phương tr nh phản ứng sau:

UO2 + 4 HF → UF4 + 2 H2O (5 °C, thu nhi t) (1.2) Tiếp t c florua h a c c Urani tetraflorua nhi t độ cao sẽ tạo ra c c Uranium Hexaflorua hay gọi tắt là Halua (UF6):

UF6 là chất ết tủa màu trắng, c p suất hơi và hoạt tính cao nên dễ dàng bay hơi ngay cả nhi t độ phòng, và đây c ng là hợp chất dễ bay hơi nhất của Urani Hỗn hợp này sau đ sẽ được đưa vào hàng ngh n xilanh quay v n tốc cao

đ chia t ch và làm giàu theo c c mức độ, t y vào m c đích sử d ng h c nhau

1.2.2.Urani nghèo

Urani nghèo (Depleted Uranium, viết tắt là DU) đ chỉ loại Urani c hàm lượng đồng v 235U thấp Trong thu t hạt nhân người ta d ng Urani thiên nhiên (chứa 71 % đồng b 235U) đ làm giàu đồng v này lên mức 3 2% hay

3 6% , được gọi chung là Urani đã làm giàu (Enriched Uranium) Qu tr nh tạo ra Urani làm giàu đồng thời sinh ra một sản ph m ph , c ng c th xem là phế li u,

là DU chỉ còn chứa 2 - 0.3 % 235U V i công ngh hi n nay từ 8 5 tấn Urani thiên nhiên chứa 72 % 235U, người ta sản xuất được 1 tấn Urani làm giàu (chứa 3.6 % 235U) đồng thời tạo ra 7 5 tấn DU (chứa 3 % 235U) Như v y, h i ni m giàu hay nghèo đây c nghĩa là nhiều hay ít 235U hơn so v i Urani thiên nhiên

Ngoài ra, c c DU còn c th là sản ph m sau phân hạch của lò phản ứng, hàm lượng rất đ ng do hầu hết c c 235U đều đã phân hạch, nên trong lượng

“sỉ” đưa ra hông còn 235U nữa Một phần nhỏ c c 238U c ng phân hạch trong quá

tr nh thu neutron nhanh, nhưng hông đ ng , v thế c th coi sản ph m của lò phản ứng c ng là hỗn hợp Urani nghèo

Như v y đối v i c c nư c công nghi p hạt nhân ph t tri n cao th vi c xử

lý r c thải càng c nhiều h hăn V thế họ luôn t m c ch ứng d ng vào c c

m c đích h c, đ c bi t là trong quân sự Do m t độ của Urani l n hơn Ch c

7 %, đồng thời lại là nguyên tố c hối lượng n ng thứ 2 trong c c nguyên tố tự nhiên nên h số bắt ph ng xạ rất cao, đồng thời tính ph ng xạ của Urani lại rất yếu, v y nên sử d ng DU đ che chắn rất hi u quả (c th d ng thay thế cho Pb) Tuy nhiên đây chỉ là ứng d ng đối v i DU là sản ph m sau qu tr nh làm giàu chứ hông phải ứng d ng của DU sau phản ứng phân hạch trong lò hạt nhân Do

c c đ c th như m t độ, trọng lượng l n, độ cứng cao, động năng di chuy n l n

và tính dễ bốc ch y, ph t nổ của hỗn hợp DU,…

Do tuổi của nhiên li u l n nhất c ng hông vượt qu 8 năm, tức là vẫn quá nhỏ so v i chu kỳ bán rã của 238U(4,47 x 109 năm), cho nên trong thời gian sống của thanh nhiên li u, ta coi số hạt nhân 238U phân rã thành 234U là không

đ ng so v i lượng 234U có sẵn trong thanh nhiên li u Do đ trong thanh nhiên

li u, ta chỉ coi c c đồng v phóng xạ đứng sau 234U đều do 234

U làm giàu phân rã

về Vì v y, đối v i thanh nhiên li u chưa qua sử d ng, ta coi trong thanh nhiên

li u có 3 dãy phóng xạ, là các dãy: 234U, 235U và 238U Dãy 238U được coi gồm

c 4 đồng v phóng xạ ban đầu trong bảng 1.1 Dãy 234

U bao gồm c c đồng v còn lại trong bảng 1.1 bắt đầu từ 234U Dãy phóng xạ 235U đã được đưa ra trong bảng 1.2

Ngoài ra, đối v i thanh nhiên li u t i sử d ng, sẽ c một lượng 235U hấp th 1 nơtron sinh ra 236U Sau đ 236

U phân rã  tạo ra 232Th 232Th chuy n về 232

U theo chuỗi phương tr nh sau:

n U n

U Pa

Th Th

n 23290 23390    23391    23392  23292  2

(1.4)

1.3 Các phương pháp phân tích nhi n i u hạt nhân Urani

1.3.1 Phương pháp phân tích phá hủy mẫu

Phương ph p x c đ nh hàm lượng c tính chính x c và độ tin c y khá cao, tuy nhiên vi c xử lý mẫu bắt buộc phải phá hủy, nghiền m n mẫu đo th m i có

th áp d ng được C c công đoạn trong qu tr nh đo đạc x c đ nh thường phức tạp dẫn đến các chi phí phát sinh khá l n

Trong c c phương ph p phân tích c ph hủy mẫu, phải k đến 4 phương pháp phổ biến nhất là đo bức xạ alpha, sử d ng khối phổ kế, phân tích sắc ký, và

đo bức xạ gamma trong ống khí ly tâm UF6.[5]

Đo ức x alpha:

Trong tất cả c c phương ph p phân tích nhiên li u hạt nhân có phá hủy mẫu th phương ph p do bức xạ alpha là cơ bản nhất Ta đã biết rằng c c đồng v Urani đều là đồng v không bền, hoạt độ phóng xạ thấp và đều phát ra tia alpha (α) nhưng c c c mức năng lượng đ c trưng h c nhau Vi c nghiền nhỏ hỗn hợp Urani và đưa vào thiết b đo trực tiếp alpha, đếm và tính tỉ số hoạt độ và tỉ số khối lượng sẽ x c đ nh được hàm lượng và độ giàu của mẫu nhiên li u cần đo

Phương ph p này hông đòi hỏi công ngh cao, vi c che chắn giảm phông

c ng đơn giản, dễ dàng , tính toán và xử lý số li u không phức tạp nhưng bắt buộc phải nghiền mẫu m i có th cho ra số li u chính x c được Về nguyên tắc thì có th đo trực tiếp nguyên mẫu nhưng số li u sẽ rất ít và thiếu chính xác (do chính vỏ bên ngoài đã đ ng vai trò l p che chắn hầu hết tia alpha), đồng thời cần phải hi u chỉnh h số hấp th , bắt alpha c ng như h số phân bố cho phù hợp v i thực tế mẫu đo Càng nhiều h số hi u chỉnh thì số li u càng sai khác so v i thực

ph n chính là: nguồn ion, phân tích khối lượng và bộ ph n đo đạc Hỗn hợp Uran được đưa vào buồng đốt áp suất cao, b bắn phá b i luồng electron gia tốc qua

đi n áp l n tạo trạng thái plasma trong buồng ion Sau đ c c ion được gia tốc tiếp và đưa qua ống chu n trực, đi vào bộ ph n phân tích khối lượng Bộ ph n

này là một từ trường đều, có nhi m v bẻ cong đường đi của các ion Ứng v i mỗi khối lượng của ion (khối lượng đồng v ) sẽ có 1 qu đạo riêng Sau hi đi qua bộ ph n phân tích sẽ đến v i c c ênh đo (c c đi n cực cảm ứng) của bộ

ph n đo, tạo ra 1 xung đi n tương ứng, từ đây số các ion v i mỗi khối lượng khác nhau sẽ được đếm trên mỗi kênh ra Biết được số đếm ứng v i mỗi mức khối lượng trên khối phổ kế, ta sẽ tính được hàm lượng chính xác của mỗi nguyên tố trong mẫu đo

1.3.2 Phương pháp phân tích không phá hủy mẫu (NDA)

Phương ph p phân tích urani hông ph hủy mẫu chủ yếu sử d ng phổ kế gamma HPGe, đây phương ph p đo nhanh, trực tiếp trên nguyên mẫu, dựa trên các tính chất đ c trưng của c c đồng v , qua xử lý và hi u chỉnh đ đưa ra kết quả đ nh

gi độ giàu của mẫu nhiên li u Trong c c phương ph p đo hông ph hủy mẫu,

có ba k thu t được ứng d ng rộng rãi, đ là: đo đỉnh gamma 186 keV, phân tích

kích hoạt nơtron và phương ph p tỉ l chu n trong

Sự phân rã của c c đồng v phóng xạ tự nhiên phát ra các bức xạ alpha (), beta () và gamma () Năng lượng của bức xạ và chu kỳ b n rã đ c trưng cho đồng v phóng xạ Trong ba loại bức xạ n i trên th tia gamma được sử d ng nhiều nhất vào m c đích phân tích v :

- Vi c x c đ nh năng lượng của tia gamma tương đối đơn giản và c th đạt được độ chính x c cao

- Sự hấp th c c tia gamma trong mẫu ít hơn so v i sự hấp th c c tia  và 

- Trong trường hợp c c tia gamma b hấp th vẫn c th hi u chính được một cách chính xác

Ngày nay sự ph t tri n của thu t đetectơ b n dẫn và thu t đi n tử hạt nhân hi n đại đã g p phần quan trọng vào vi c nâng cao chất lượng của phương ph p phân tích urani, thori dựa trên thu t đo bức xạ gamma tự nhiên

Do đ c th của urani và thori là c th cân bằng ho c hông cân bằng v i

c c sản ph m phân rã ph ng xạ, nên trong phân tích thường đề c p t i cả hai trường hợp này

Nếu c sự cân bằng ph ng xạ giữa urani và c c sản ph m phân rã trong

c ng một chuỗi th hàm lượng của urani c th x c đ nh thông qua cường độ của những tia gamma c th ghi đo được một c ch chính x c, ví d như tia 1,76 MeV của 214Bi

Đối v i urani hông cân bằng ph ng xạ c th x c đ nh hàm lượng dựa trên c c tia gamma 63 eV của 234Th và 1 1,2 eV của 234Pa là c c sản ph m phân rã phóng xạ trực tiếp của 238U sử d ng phổ ế gamma b n dẫn Hai đồng v

ph ng xạ 234

Th và 234Pa luôn luôn được coi là cân bằng ph ng xạ v i 238

U Ngoài

ra còn c th lựa chọn tia gamma 185,72 eV của 235U đ phân tích urani

1.3.3 Phương pháp phổ kế gamma và kỹ thuật chuẩn trong

Dựa vào đ c đi m bức xạ gamma có khả năng đâm xuyên l n và dựa vào

đ c đi m dãy phóng xạ Uran, phòng thí nghi m V t lý hạt nhân của Vi n Khoa học Đồng v phóng xạ Hungary đã đưa vào ứng d ng và phát tri n lý thuyết về phương ph p dựa vào phổ kế gamma đ x c đ nh c c đ c trưng của nhiên li u Uran nói riêng và của các dạng v t li u hạt nhân nói chung [7,8] T i năm 2 9

TS Nguyễn Công Tâm, Vi n Khoa học Đồng v phóng xạ Hungary, đề xuất thêm phương ph p ứng d ng tỉ số chu n trong đ x c đ nh thêm tuổi của thanh nhiên li u hạt nhân Lý thuyết này đã được Bộ môn V t lý Hạt nhân, Đại học Khoa Học Tự nhiên Hà Nội tri n khai, ứng d ng vào thực tế và cho ra kết quả đo

có trong mẫu đo Kết quả cho ra sẽ là c c đ c trưng về thanh nhiên li u như

thành phần đồng v , cấu trúc hóa học, độ giàu 235U, v i độ chính x c tương đương v i c c phương ph p đo phổ alpha hay khối phổ kế

Cho đến nay, tại Bộ môn V t lý hạt nhân, trường Đại học Khoa Học Tự nhiên Hà Nội đã c một số khóa lu n tốt nghi p và lu n văn cao học x c đ nh các

đ c trưng của thanh nhiên li u bằng phương ph p phổ gamma, Trong bài lu n văn này tiến hành đ nh gi bằng thực nghi m ưu đi m của phương ph p chu n nội và ứng d ng đ x c đ nh hàm lượng 235

U trong một số mẫu nhiên li u hạt nhân