Rất nhiều nghiên cứu đã khẳng định sự hiện diện của các đồng vị phóng xạ tự nhiên và cả nhân tạo ở khắp mọi nơi trên trái đất trong các môi trường khác nhau như đất, nước, không khí…Các đồng vị phóng xạ luôn phát ra các bức xạ khác nhau như alpha, beta và gamma. Các bức xạ này tạo thành một nền phóng xạ trong môi trường. Phụ thuộc vào nhiều yếu tố, độ lớn của nền phóng xạ môi trường này khác nhau ở từng khu vực khác nhau. Các đồng vị phóng xạ có thể thâm nhập vào cơ thể con người thông qua nhiều con đường, phổ biến hơn cả là qua việc hít thở và ăn uống. Khi đó, các đồng vị này sẽ là nguồn chiếu trong gây nguy hiểm cho sức khỏe của con người. Trong đời sống hàng ngày, nhu cầu về các công trình xây dựng của con người ngày càng tăng. Các công trình này vô cùng đa dạng cả về quy mô, kiến trúc lẫn công năng nhưng phổ biến hơn cả là các tòa nhà do Chính phủ hoặc các công ty lớn đầu tư xây dựng phục vụ cho sinh hoạt của một số lượng lớn cư dân. Đối với người dân, ngôi nhà là nhu cầu bắt buộc cho sinh hoạt hàng ngày. Các công trình xây dựng đều được làm từ các VLXD thông thường. Những VLXD chính điển hình là: xi măng, cát, sỏi, gạch, đá…VLXD được chế tạo từ các vật liệu thô khai thác trong tự nhiên như đất, đá, cát…Như đã nói ở trên, luôn tồn tại các đồng vị phóng xạ, ít nhất là các đồng vị phóng xạ tự nhiên, trong các nguyên liệu thô dùng để sản xuất ra các VLXD. Do vậy, chắc chắn trong các loại VLXD được các công ty sản xuất VLXD cung cấp luôn luôn chứa một lượng nhất định các đồng vị phóng xạ tự nhiên và nhân tạo với hàm lượng ít hay nhiều. Độ phóng xạ riêng trong các VLXD này phụ thuộc vào độ phóng xạ riêng của các vật liệu thô đã dùng để chế tạo. Hiển nhiên là độ phóng xạ riêng của các vật liệu thô sẽ khác nhau ở những khu vực địa lý khác nhau.
Trang 1HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ
SONEXAY XAYHEUNGSY
PHÓNG XẠ TƯ NHIÊN TRONG MỘT SỐ VẬT LIỆU XÂY DỰNG PHỔ BIẾN TẠI CỘNG HÒA DÂN CHỦ NHÂN DÂN LÀO
LUẬN ÁN TIẾN SĨ KHOA HỌC VẬT CHẤT
HÀ NỘI - 2019
CÔNG NGHỆ VIỆT NAM
Trang 2CÔNG NGHỆ VIỆT NAM
HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ
SONEXAY XAYHEUNGSY
PHÓNG XẠ TỰ NHIÊN TRONG MỘT SỐ VẬT LIỆU XÂY DỰNG PHỔ BIẾN TẠI CỘNG HÒA DÂN CHỦ NHÂN DÂN LÀO
Chuyên ngành : Vật lý nguyên tử và hạt nhân
LUẬN ÁN TIẾN SĨ KHOA HỌC VẬT CHẤT
NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: GS TS LÊ HỒNG KHIÊM
HÀ NỘI - 2019
Trang 3Tôi xin cam đoan:
Đây là công trình nghiên cứu của riêng tôi
Các số liệu và kết quả thu được trong luận án là hoàn toàn trung thực và chưa được công bố trong bất kì công trình nào khác
Tác giả luận án Sonexay Xayheungsy
Trang 4Để hoàn thành được chương trình tiến sĩ và viết luận tôi đã nhận được sự quan tâm giúp đỡ tận tình của các tổ chức, cá nhân
Lời đầu tiên, tôi xin được bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới Thầy hướng dẫn khoa học GS TS Lê Hồng Khiêm về sự hướng dẫn, giúp đỡ và chỉ bảo tận tình cho tôi trong suốt quá trình học tập, làm việc và thực hiện luận án
Tôi xin chân thành cảm ơn lãnh đạo Viện Vật lý, Học viện khoa học và công nghệ đã tạo mọi điều kiện thuận lợi cho tôi trong quá trình học tập, nghiên cứu và hoàn thành luận án
Tôi xin cảm ơn các cán bộ trung tâm vật lý hạt nhân, Viện vật lý đã luôn tạo điều kiện tốt để tôi có thể thực hiện việc nghiên cứu khoa học phục vụ cho luận án này
Tôi xin chân thành cảm ơn Bộ Giáo dục và Thể thao Lào, Đại sứ quán nước CHDCND Lào tại Việt Nam, Ban Giám hiệu trường Trường Đại học Quốc gia Lào
đã tạo mọi điều kiện thuận lợi giúp đỡ tôi trong suốt thời gian học tập nghiên cứu
Cuối cùng tôi xin bảy tỏ lòng biết ơn gia đình, bạn bè, đồng nghiệp đã động viên, giúp đỡ, trong suốt thời gian học tập, nghiên cứu và hoàn thành luận án này
Hà Nội, ngày 16 tháng năm 2018
Tác giả luận án
Sonexay Xayheungsy
Trang 5Trang
Trang phụ bìa
Lời cam đoan
Lời cảm ơn
Mục lục
Danh mục các ký hiệu, các chữ viết tắt
Danh mục các bảng
Danh mục các hình ảnh
MỞ ĐẦU 1
CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN VỀ CÁC ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ CÓ TRONG VẬT LIỆU XÂY DỰNG 6
1.1 Nguồn gốc của các đồng vị phóng xạ có trong VLXD 6
1.1.1 Các chuỗi phóng xạ tự nhiên 6
1.1.2 Hiện tượng thất thoát radon 11
1.1.3 Xáo trộn tự nhiên của các chuỗi phân rã 12
1.2 Ảnh hưởng của phóng xạ có trong các VLXD đến sức khỏe của con người 12
1.3 Hiện trạng nghiên cứu về phóng xạ trong VLXD trên thế giới 16
1.4 Hiện trạng nghiên cứu phóng xạ trong các vật liệu xây dựng tại CHDCND Lào 19
CHƯƠNG 2 PHỔ KẾ GAMMA SỬ DỤNG CÁC DETECTOR BÁN DẪN HPGe VÀ NHẤP NHÁY NaI(Tl) 20
2.1.Cơ sở vật lý ghi nhận bức xạ gamma bằng các detector nhấp nháy và bán dẫn 20
2.1.1 Những đặc điểm chung về tương tác của bức xạ gamma với vật chất 20
2.1.2 Hiệu ứng quang điện 23
2.1.3 Tán xạ Compton 25
2.1.4 Hiệu ứng tạo cặp electron-positron 27
2.1.5 Hấp thụ gamma trong vật chất 29
2.2 Cấu trúc và nguyên lý làm việc của phổ kế gamma dùng detector nhấp nháy và bán dẫn 32
2.3 Detector bán dẫn và cấu trúc của phổ gamma đo bằng detector bán dẫn 34
2.3.1 Nguyên lý hoạt động của detector bán dẫn 34
Trang 62.3.3 Phổ năng lượng của bức xạ gamma đo bằng detector bán dẫn HPGe 38
2.4 Detector nhấp nháy NaI(Tl) và cấu trúc của phổ gamma đo bằng detector nhấp NaI (Tl) 41
2.4.1 Cấu tạo của detector nhấp nháy NaI(Tl) 41
2.4.2 Phổ năng lượng gamma đo bằng detector nhấp nháy NaI(Tl) 43
CHƯƠNG 3 PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM 48
3.1 Các khu vực lấy mẫu 48
3.1.1 Thu thập các mẫu xi măng 48
3.1.2 Thu thập các mẫu đất 51
3.1.3 Thu thập các mẫu cát 53
3.1.4 Thu thập các mẫu gạch 57
3.2 Xử lý và chuẩn bị các mẫu để phân tích 57
3.3 Các mẫu chuẩn 59
3.4 Phương pháp xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên dùng phổ kế gamma với detector nhấp nháy NaI(Tl) 60
3.5 Phương pháp xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên dùng phổ kế gamma với detector bán dẫn siêu tinh khiết HPGe 67
3.5.1 Phân tích số liệu khi dùng phương pháp tuyệt đối để xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên 67
3.5.2 Xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên bằng phương pháp tương đối 71
3.6 Đánh giá mức độ nguy hiểm của phóng xạ tự nhiên trong các mẫu VLXD 72
3.6.1 Hoạt độ tương đương radium 72
3.6.2 Các chỉ số nguy hiểm do chiếu xạ ngoài và chiếu xạ trong 73
3.6.3 Suất liều hấp thụ ở độ cao 1m 73
3.6.4 Liều hiệu dụng hàng năm 73
CHƯƠNG 4 CÁC KẾT QUẢ THỰC NGHIỆM VÀ THẢO LUẬN 74
4.1 Chuẩn năng lượng 74
4.2 Xây dựng đường cong hiệu suất ghi của detector HPGe 75
4.3 Xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong các mẫu VLXD bằng phổ kế gamma dùng detector bán dẫn HPGe 78
Trang 74.4.1 Kết quả phân tích hoạt độ phóng xạ riêng cho các mẫu xi măng đo bằng
phổ kế gamma dùng detector bán dẫn HPGe 80
4.4.2 Xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong các mẫu xi măng bằng phổ kế gamma dùng detector nhấp nháy NaI(Tl) 83
4.4.3 Kết quả phân tích hoạt độ phóng xạ riêng cho các mẫu đất đo bằng phổ kế gamma dùng detector bán dẫn HPGe 85
4.4.4 Kết quả phân tích hoạt độ phóng xạ riêng cho các mẫu cát đo bằng phổ kế gamma dùng detector bán dẫn HPGe 87
4.4.5 Kết quả phân tích hoạt độ phóng xạ riêng cho các mẫu gạch đo bằng phổ kế gamma dùng detector bán dẫn HPGe 88
4.5 Đánh giá các đại lượng liên quan đến liều lượng học bức xạ trong các VLXD của CHDCND Lào 89
4.5.1 Mức độ nguy hiểm về phương diện phóng xạ của xi măng sản xuất tại CHDCND Lào 89
4.5.2 Mức độ nguy hiểm về phương diện phóng xạ của đất dùng để sản xuất VLXD tại CHDCND Lào 91
4.5.3 Mức độ nguy hiểm về phương diện phóng xạ của cát xây dựng tại CHDCND Lào 93
4.5.4 Mức độ nguy hiểm về phương diện phóng xạ của ghạch xây dựng tại CHDCND Lào 94
KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 99
DANH MỤC CÔNG TRÌNH CỦA TÁC GIẢ 102
TÀI LIỆU THAM KHẢO 103
PHỤ LỤC 112
Trang 8Chữ viết tắt Tiếng Việt Tiếng Anh
AEDE Tương đương liều hiệu dụng năm AnnualEffective Dose quivalent
quốc tế
International Atomic energy Agency
UNSCEAR
Hội đồng tư vấn khoa học của Liên Hiệp Quốc về ảnh hưởng của bứcxạ nguyên tử
United Nations Scientific Committee
on the Effects of AtomicRadiation
Trang 9Bảng 1.1 Phóng xạ tự nhiên trong xi măng Portland ở một số nước 16
Bảng 1.2 Phóng xạ tự nhiên trong một số loại VLXD khác bao gồm gạch, đất và cát ở một số nước 17
Bảng 1.3 Hoạt độ phóng xạ của một số vật liệu ở Hà Nội 18
Bảng 3.1 Thông tin về địa điểm lấy mẫu ở 4 nhà máy xi măng 49
Bảng 3.2 Vi trí lấy đất và cát Sông NamNgeum Tại Huyện Thoulakhom 52
Bảng 3.3 Vị trí lấy cát Sông Mê Kông Tại thủ đô Viêng Chăn 55
Bảng 3.4 Thông tin của các mẫu chuẩn IAEA được sử dụng để xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong các mẫu phân tích 60
Bảng 3.5 Cửa sổ năng lượng trong phổ gamma dùng để phân tích các đồng vị phóng xạ tự nhiên 61
Bảng 3.6 Giá trị của các hệ số chuẩn xác định từ các phổ chuẩn của IAEA 64
Bảng 3.7 Ước lượng sai số của phương pháp đo tuyệt đối 69
Bảng 4.1 Hiệu suất ghi tại một số định năng lượng xác định của nguồn IAEA-RGU-176 Bảng 4.2 Giá trị và sai số chuẩn của các hệ số A0, A1, A2, A3, A4, A5 78
Bảng 4.3 Tên của các công ty sản xuất xi măng tại CHDCND Lào, loại xi măng, ký hiệu mẫu và số mẫu đã lấy tương ứng 80
Bảng 4.4 Hoạt độ phóng xạ riêng trung bình của các mẫu xi măng đo bằng phổ kế gamma dùng detector bán dẫn HPGe 81
Bảng 4.5 Hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong xi măng của một số nước trên thế giới 82
Bảng 4.6 Hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong các mẫu xi măng đo bằng phổ kế gamma dùng detector nhấp nháy NaI(Tl) và phân tích tự động bằng phần mềm XIMANG 85
Bảng 4.7 Hoạt độ phóng xạ riêng trung bình của các mẫu đất 86
Báng 4.8 Hoạt độ phóng xạ riêng trung bình của các mẫu cát tại Sông Mê Kông và Nam Ngeum của Lào 87
Bảng 4.9 Hoạt độ phóng xạ riêng của các mẫu gạch tại CHDCND Lào 89
Bảng 4.10 Mức độ nguy hiểm trong mẫu xi măng sản xuất tại CHDCND Lào 90
Bảng 4.11 Mức độ nguy hiểm trong mẫu đất tại Huyện Thoulakhom, Tỉnh Viêng Chăn, CHDCND Lào 92
Trang 10Ngeum của Lào 94 Bảng 4.13 Mức độ huy hiểm trong mẫu gạch sản xuất tại CHDCND Lào 95 Bảng 4.14 Hoạt độ phóng xạ riêng của một số VLXD tại CHDCND Lào 95 Bảng 4.15 Giá trị trung bình của các đại lượng liên quan đến liều lượng học bức xạ
trong VLXD của CHDCND Lào 96
Trang 11Hình 1.1 Chuỗi phân rã của đồng vị 238U Những đồng vị được gạch dưới là các đồng vị
có thể đo được bằng phổ kế gamma 8
Hình 1.2: Chuỗi phân rã của 235U Chỉ có gamma do đồng vị 235U phát ra là có thể đo được bằng phổ kế gamma 10
Hình 1.3: Chuỗi phân rã của 232Th Các đồng vị có gạch dưới có thể đo bằng phổ kế gamma 11
Hình 2.1: Sơ đồ minh họa hiệu ứng quang điện 23
Hình 2.2: Sơ đồ mô tả hiệu ứng tán xạ Compton trên electron tự do 25
Hình 2.3: Minh họa hiệu ứng tạo cặp electron-positron 27
Hình 2.4: Tiết diện tương tác của bức xạ gamma với nguyên tố chì (Pb) 30
Hình 2.5: Sơ đồ nguyên tắc của hệ phổ kế gamma 33
Hình 2.6 Hệ phổ kế gamma của Viện Vật lý 34
Hình 2.7 Cấu trúc năng lượng của electron trong mạng nguyên tử của chất bán dẫn Vùng hóa trị được lấp đầy, trong khi vùng dẫn trống 34
Hình 2.8 Cấu trúc vùng năng lượng trong các vật liệu 35
Hình 2.9 Vùng năng lượng của bán dẫn loại p và loại n 36
Hình 2.10 Các cấu hình khác nhau của detector bán dẫn đồng trục hình trụ HPGe 37
Hình 2.11: Ảnh chụp của detector bán dẫn HPGe 38
Hình 2.12 Minh họa các thành phần đóng góp vào hàm hưởng ứng của detector Ge khi đo bức xạ gamma đơn năng có năng lượng 40
Hình 2.13 Phổ đo thực nghiệm bằng detector bán dẫn siêu tinh khiết HPGe của các đồng vị phóng xạ 137Cs và 60Co 40
Hình 2.14 Phổ đo bằng detector bán dẫn siêu tinh khiết HPGe của nguồn đồng vị 152Eu 41 Hình 2.15 Cấu tạo nguyên lý của detector nhấp nháy (hình vẽ trên) và cấu tạo của ống nhân quang điện 42
Hình 2.16 Các kiểu tương tác của gamma với vật chất detector và các thành phần phổ tương ứng 44
Hình 2.17 Phổ gamma của nguồn 137Cs và 60Co đo được bằng detecor nhấp nháy NaI(Tl) với kích thước 3”x3” 45
Hình 3.1 Vị trí trên bản đồ của các nhà máy xi măng tại CHDCND Lào mà chúng tôi đã lấy mẫu để phân tích 48
Hình 3.2 Bản đồ vị trí lấy mẫu đất cát và tại Huyện Thoulakhom thuộc tỉnh Viêng Chăn 51
Hình 3.3 Bản đồ các vị trí lấy mẫu cát bên bờ sông Mê Kông tại khu vực thủ đô Viêng Chăn 53
Trang 12Hình 3.5 Bờ bãi cát Sông Nam Nguem khu vực Huyện Thoulakhom, Tỉnh Viêng chăn 54
Hình 3.6 Khung hình vuông có chiều dài mỗi cạnh 100 cm 56
Hình 3.6 Sơ đồ quy trình xử lý mẫu 57
Hình 3.7 Cối, chày và rây 0,2 mm để nghiền và sàng mẫu 58
Hình 3.8 Ảnh chụp các mẫu xi măng đã được chế tạo dùng để đo hoạt độ của các nguyên tố phóng xạ tự nhiên 58
Hình 3.9 Ảnh chụp các mẫu chuẩn phóng xạ tự nhiên của Cơ quan Năng lượng Nguyên tử Quốc tế IAEA: RGU-1, RGTh-1 và RGK-1 59
Hình 3.10 Ảnh chụp hệ phổ kế gamma dùng detector NaI(Tl) tại Trung tâm hạt nhân, Viện vật lý 61
Hình 3.11 (a) Phổ phông đo trong thời gian 52700 giây (b) Phổ chuẩn IAEA RGU-1 đo trong thời gian 13942 giây (c) Phổ chuẩn IAEA RGTh-1 đo trong thời gian giây 18190 giây.(d) Phổ chuẩn IAEA RGK-1 đo trong thời gian 17215 giây 61
Hình 3.12 Lưu đồ thuật toán xác định tự động hàm lượng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong các mẫu xi măng bằng phổ kế gamma dùng detector NaI(Tl) 66
Hình 4.1 Phổ và chuẩn năng lượng của phổ kế gamma 75
Hình 4.2 Đường cong hiệu suất ghi của detector dùng mẫu IAEA-RGU-1 78
Hình 4.3 Phổ của mẫu xi măng 1K1 đo bằng detector nhấp nháy NaI(Tl) được vẽ và tự động xác định hoạt độ phóng xạ riêng bằng phần mềm XIMANG do chúng tôi tự viết 84
Hình 4.4 Hoạt độ phóng xạ riêng trong VLXD tại CHDCND Lào 97
Hình 4.5 Hoạt độ phóng xạ riêng của Raeqcủa một số VLXD tại CHDCND Lào 98
Hình 4.6 Liều chiếu trong hàng năm của một số VLXD tại CHDCND Lào 98
Hình 4.7 Chỉ số nguy hại chiếu ngoài và trong của một số VLXD tại CHDCND Lào 98
Trang 13MỞ ĐẦU
Trái đất của chúng ta chứa nhiều loại đồng vị phóng xạ, đa số chúng được tạo ra ngay từ khi Trái đất mới được hình thành Người ta thấy rằng trong tự nhiên
có thể có 92 nguyên tố Các nguyên tố từ 93 trở đi là nhân tạo Các đồng vị phóng
xạ có trong trái đất bao gồm: các đồng vị phóng xạ nguyên thủy được tạo ra cùng với sự hình thành của trái đất và một số đồng vị phóng xạ khác được hình thành do tương tác của các tia vũ trụ với vật chất trên trái đất Ngoài ra còn có các đồng vị phóng xạ nhân tạo do chính con người tạo ra Các đồng vị phóng xạ được hình thành do hai nguồn gốc đầu được gọi là các đồng vị phóng xạ tự nhiên Các đồng vị phóng xạ do con người tạo ra được gọi là các đồng vị phóng xạ nhân tạo Các đồng
232Th và các sản phẩm trong các chuỗi phân rã của chúng Ngoài ra, đồng vị 40K cũng luôn tồn tại trong tự nhiên với hàm lượng khá cao
Các đồng vị phóng xạ nhân tạo được hình thành bởi các hoạt động khác nhau của con người trong đời sống hàng ngày Có thể kể ra một số hoạt động đặc biệt của con người sinh ra các đồng vị phóng xạ nhân tạo Đó là các vụ thử vũ khí hạt nhân, các quá trình xử lý nhiên liệu, hoạt động của các lò phản ứng hạt nhân, các sự cố hạt nhân…Những hoạt động này có thể phát tán ra môi trường một lượng rất lớn các đồng vị phóng xạ Ngoài ra, còn có rất nhiều hoạt động thường ngày khác của đời sống xã hội cũng sinh ra các đồng vị phóng xạ Có thể kể tên một số hoạt động này như: việc khai thác mỏ, các hoạt động công nghiệp, việc đốt cháy than trong các nhà máy nhiệt điện…
Rất nhiều nghiên cứu đã khẳng định sự hiện diện của các đồng vị phóng xạ
tự nhiên và cả nhân tạo ở khắp mọi nơi trên trái đất trong các môi trường khác nhau như đất, nước, không khí…Các đồng vị phóng xạ luôn phát ra các bức xạ khác nhau như alpha, beta và gamma Các bức xạ này tạo thành một nền phóng xạ trong môi trường Phụ thuộc vào nhiều yếu tố, độ lớn của nền phóng xạ môi trường này khác nhau ở từng khu vực khác nhau Các đồng vị phóng xạ có thể thâm nhập vào cơ thể con người thông qua nhiều con đường, phổ biến hơn cả là qua việc hít thở và ăn uống Khi đó, các đồng vị này sẽ là nguồn chiếu trong gây nguy hiểm cho sức khỏe của con người
Trang 14Trong đời sống hàng ngày, nhu cầu về các công trình xây dựng của con người ngày càng tăng Các công trình này vô cùng đa dạng cả về quy mô, kiến trúc lẫn công năng nhưng phổ biến hơn cả là các tòa nhà do Chính phủ hoặc các công ty lớn đầu tư xây dựng phục vụ cho sinh hoạt của một số lượng lớn cư dân Đối với người dân, ngôi nhà là nhu cầu bắt buộc cho sinh hoạt hàng ngày Các công trình xây dựng đều được làm từ các VLXD thông thường Những VLXD chính điển hình là: xi măng, cát, sỏi, gạch, đá…VLXD được chế tạo từ các vật liệu thô khai thác trong tự nhiên như đất, đá, cát…Như đã nói ở trên, luôn tồn tại các đồng vị phóng xạ, ít nhất là các đồng vị phóng xạ tự nhiên, trong các nguyên liệu thô dùng để sản xuất ra các VLXD Do vậy, chắc chắn trong các loại VLXD được các công ty sản xuất VLXD cung cấp luôn luôn chứa một lượng nhất định các đồng vị phóng xạ tự nhiên và nhân tạo với hàm lượng ít hay nhiều Độ phóng
xạ riêng trong các VLXD này phụ thuộc vào độ phóng xạ riêng của các vật liệu thô đã dùng để chế tạo Hiển nhiên là độ phóng xạ riêng của các vật liệu thô sẽ khác nhau ở những khu vực địa lý khác nhau
Đối với người dân, đặc biệt là người dân của CHDCND Lào, ngôi nhà là nơi sinh hoạt chính của các thành viên gia đình Lượng thời gian trung bình mỗi cư dân hiện diện trong ngôi nhà của mình, của người quen hoặc trong các tòa nhà công cộng chiếm đến 80% thời gian của một ngày đêm (24 giờ) Ngoài các nguồn phóng
xạ đến từ không gian, từ mặt đất, bên trong mỗi ngôi nhà, luôn tồn tại phóng xạ gây bởi các đồng vị phóng xạ có trong VLXD dùng để kết cấu lên ngôi nhà đó Hơn nữa, bản thân mỗi bức tường trong ngôi nhà lại là những vật tán xạ làm cho các bức
xạ (đặc biệt bức xạ gamma) bị tán xạ nhiều lần làm tăng khả năng giam giữ các tia bức xạ trong các căn phòng và do đó làm tăng mức độ nguy hiểm với các cư dân sinh hoạt trong các ngôi nhà Nếu liều chiếu gây bởi các đồng vị phóng xạ vượt quá ngưỡng an toàn đối với sức khỏe của con người thì cần phải có những biện pháp khắc phục cần thiết Việc khắc phục này không dễ nên phương án tối ưu nhất là không sử dụng ngôi nhà đó nữa Phương án này là lãng phí và rất khó khả thi đối với người dân lao động vì ngôi nhà là niềm mơ ước và là tài sản có giá trị của họ
Để tránh mắc phải sai lầm này, trước khi tiến hành xây dựng các công trình, cần phải đo để xác định được hoạt độ phóng xạ có trong các vật liệu sẽ sử dụng để xây dựng công trình
Trang 15Quy trình khảo sát phóng xạ tự nhiên trong vật chất nói chung được thực hiện thông qua việc đo phóng xạ gamma do các đồng vị có trong các mẫu cần khảo sát phát ra Việc đo phóng xạ gamma của các đồng vị có trong VLXD ngay tại hiện trường xây dựng đối với người dân là không khả thi Đây là nhiệm vụ của những người làm chuyên môn Sẽ có một số khó khăn khi đo phóng xạ trong các VLXD:
Trước hết, bài toán đo hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị có trong VLXD là bài toán đo hoạt độ thấp Để triển khai được bài toán này, cần phải có hệ phổ kế gamma đủ nhạy Độ nhạy của phổ kế lại phụ thuộc vào rất nhiều yếu tố như: hiệu suất ghi của detector, khả năng che chắn phông, độ ổn định của phổ kế theo thời gian…Đồng thời, độ chính xác của các kết quả đo phụ thuộc rất nhiều vào phương pháp đo để xác định hoạt độ phóng xạ riêng
Vấn đề cần đặt ra là phóng xạ trong các loại VLXD đang được dùng để xây dựng các công trình tại CHDCND Lào có thực sự nguy hiểm, ảnh hưởng đến sức khỏe của con người hay không? Để trả lời được câu hỏi này, cần phải có những nghiên cứu định lượng về hoạt độ phóng xạ có trong VLXD của CHDCND Lào Nếu hoạt độ phòng xạ nhỏ hơn một lượng nhất định thì có thể xem là chúng không ảnh hưởng đến sức khỏe của con người Vấn đề này đã nghiên cứu nhiều trên thể giới nhưng tại CHDCND Lào Tuy nhiên tại CHDCND Lào thì vấn đề này chưa từng được giải quyết do nhiều lý do khác nhau Gần đây, CHDCND Lào đã chính thức tham gia và đã là thành viên của Cơ quan năng lượng nguyên tử quốc tế IAEA
Cơ quan năng lượng nguyên tử quốc tế (IAEA) đã khuyến cáo với chính phủ Lào cần có các nghiên cứu này Khó khăn lớn nhất đối với CHDCND Lào hiện nay là chưa có nhân lực trong lĩnh vực này Chính vì vậy, Chính phủ CHDCND Lào đã đặt vấn đề với Chính phủ Việt Nam giúp đỡ, trước mắt là đào tạo cho 01 nghiên cứu sinh có thể độc lập giải quyết bài toán này Đó là xuất phát điểm của việc Nghiên cứu sinh được Chính Phủ CHDCND Lào cử đến Viện vật lý, Viện hàn lâm khoa học và công nghệ Việt Nam làm nghiên cứu sinh Xuất phát từ những lý do trên, Nghiên cứu sinh đã chọn đề tài nghiên cứu cho luận án tiến sĩ của mình là “Phóng
xạ tự nhiên trong một số VLXD phổ biến tại CHDCND Lào” Ý nghĩa của việc chọn luận án này là:
- Lần đầu tiên, khảo sát hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên có trong VLXD phổ biến đang được sử dụng tại CHDCND Lào
Trang 16- Đào tạo cán bộ đầu tiên của CHDCND Lào nắm vững được phương pháp nghiên cứu để có thể triển khai bài toán này không chỉ đối với các VLXD mà còn cho cả các loại đối tượng khác
Đề tài nghiên cứu này được xây dựng theo hướng nghiên cứu thực nghiệm và việc nghiên cứu được tiến hành trên các hệ phổ kế gamma hiện đại hiện đang có tại Trung tâm Vật lý hạt nhân của Viện vật lý thuộc Viện hàn lâm khoa học và công nghệ Việt Nam
Các mục tiêu chính của luận án
Các mục tiêu chính của luận án là:
- Nghiên cứu phương pháp sử dụng hệ phổ kế gamma dùng các loại detector khác nhau bao gồm detector nhấp nháy NaI(Tl) và detector bán dẫn siêu tinh khiết loại HPGe để xác định hoạt độ của các đồng vị phóng xạ tự nhiên có trong các VLXD
- Sử dụng các phương pháp đã nghiên cứu để xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên có trong một số VLXD điển hình thường được sử dụng tại CHDCND Lào như: xi măng, đất, cát,… Các số liệu này cần cho việc đánh giá liều bức xạ đối với các cư dân, cảnh báo và đưa ra các kiến nghị cần thiết với các cơ sở sản xuất để họ có các điều chỉnh cần thiết nhằm đảm bảo tuyệt đối an toàn về phương diện phóng xạ cho các VLXD mà họ đưa ra thị trường
Những nội dung nghiên cứu chính của luận án
- Tìm hiểu tình hình nghiên cứu tài liệu về phân tích phóng xạ có trong các VLXD dùng phổ kế gamma trên thế giới và Việt Nam
- Tìm hiểu các kĩ thuật thực nghiệm dùng để phân tích phóng xạ trong các mẫu có thể tích lớn sử dụng phổ kế gamma dùng detector bán dẫn và nhấp nháy Đồng thời nghiên cứu các đặc trưng của phổ kế gamma phông thấp dùng detector bán dẫn và phổ kế gamma dùng detector nhấp nháy NaI(Tl)
- Nghiên cứu xây dựng các phương pháp phân tích số liệu thực nghiệm: phân tích phổ gamma, các phương pháp toán học dùng để tách đỉnh chập, làm tăng khả năng phân giải phổ và các phương pháp phân tích trên phổ kế gamma bán dẫn phông thấp nhằm nâng cao độ nhạy và tăng độ chính xác của phép phân tích Đồng thời nghiên cứu và đánh giá các nguồn sai số khả dĩ gây ra do các hiệu ứng: tự hấp thụ gamma trong mẫu, hình học đo, hình học mẫu, trùng phùng ngẫu nhiên, trùng phùng tổng…
Trang 17Ý nghĩa khoa học và ứng dụng thực tiễn:
- Kết quả chính của luận án là bộ số liệu thực nghiệm về hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên có trong các VLXD khác nhau thường được dùng để thiết kế các công trình xây dựng tại CHDCN Lào Bộ số liệu này có thể tham khảo cho việc đánh giá mức độ an toàn phóng xạ cho các cư dân sinh sống
và làm việc tại các công trình xây dựng sử dụng các nguyên vật liệu này
- Bộ số liệu này cũng là cơ sở để đưa ra các khuyến cáo tới các nhà quản lý, các nhà sản xuất và tới dân chúng về mức độ nguy hiểm phóng xạ của các VLXD tại CHDCND Lào nếu có
- Bộ số liệu cũng sẽ là số liệu tham khảo tốt giúp cho Bộ khoa học và công nghệ Lào xây dựng tiêu chuẩn về phóng xạ trong các VLXD dân dụng tại CHDCND Lào
- Lần đầu tiên nghiên cứu này được triển khai tại CHDCND Lào Thông qua luận án, Nghiên cứu sinh sẽ làm chủ được các phương pháp phân tích hạt nhân dùng phổ kế gamma
- Các kỹ thuật thực nghiệm đã nghiên cứu và áp dụng trong luận án sẽ là cơ sở để Nghiên cứu sinh áp dụng cho các hướng nghiên cứu khác có sử dụng kỹ thuật hạt nhân
BỐ CỤC VÀ NỘI DUNG CỦA LUẬN ÁN
Bố cục và nội dung của luận án gồm phần mở đầu, 4 chương, phần kết luận
và cuối cùng là danh mục các tài liệu tham khảo
Phần mở đầu trình bày lý do để lựa chọn đề tài của luận án
Chương 1 có tiêu đề: Tổng quan về các đồng vị phóng xạ có trong VLXD
Chương này tập trung trình bày các kiến thức tổng quan
Chương 2 được dùng để trình bày tóm tắt các kiến thức về phổ gamma sử dụng
các detector thông dụng
Chương 3 tập trung trình bày các phương pháp thực nghiệm đã được sử
dụng trong luận án để định lượng hóa hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng
xạ tự nhiên có trong một số VLXD thường dung tại CHDCND Lào
Chương 4 trình bày các kết quả thực nghiệm và thảo luận
Trang 18CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN VỀ CÁC ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ
CÓ TRONG VẬT LIỆU XÂY DỰNG 1.1 Nguồn gốc của các đồng vị phóng xạ có trong VLXD
Trái đất của chúng ta chứa nhiều loại đồng vị phóng xạ, đa số chúng được tạo ra ngay từ khi Trái đất mới được hình thành Người ta thấy rằng trong tự nhiên
có thể có tới hơn 92 loại đồng vị phóng xạ Các đồng vị phóng xạ có trong trái đất được bao gồm: các đồng vị phóng xạ nguyên thủy được tạo ra cùng với sự hình thành của trái đất và một số đồng vị phóng xạ khác được hình thành do tương tác của các tia vũ trụ với vật chất trên trái đất Ngoài ra còn có các đồng vị phóng xạ nhân tạo do chính con người tạo ra Các đồng vị phóng xạ được hình thành do hai nguồn gốc đầu được gọi là các đồng vị phóng xạ tự nhiên Các đồng vị phóng xạ do con người tạo ra được gọi là các đồng vị phóng xạ nhân tạo Người ta đã phát hiện được các đồng vị phóng xạ tự nhiên và cả nhân tạo có mặt ở khắp mọi nơi trong các môi trường khác nhau như đất, nước, không khí, … Các đồng vị phóng xạ nguyên thủy phổ biến nhất là 238U, 232Th, 235U và các sản phẩm phân rã của chúng, 40K và
phóng xạ bắt đầu từ các đồng vị 238U, 232Th và 235U [1]
Các đồng vị phóng xạ có trong tự nhiên sẽ ảnh hưởng lớn đến các sinh vật sống trên trái đất, đặc biệt sẽ ảnh hưởng đến sức khỏe của con người Đặc biệt các VLXD chủ yếu được chế tạo từ đất đá lấy trong tự nhiên Do vậy, khả năng có phóng xạ trong các VLXD là không thể loại trừ Trong trường hợp VLXD có lượng phóng xạ lớn hơn ngưỡng cho phép sẽ là vấn đề rất nguy hiểm đối với con người
Vì vậy, việc khảo sát phóng xạ tự nhiên có trong các VLXD là công việc cần thiết trước khi sử dụng các vật liệu này cho các công trình xây dựng kiên cố [2]
1.1.1 Các chuỗi phóng xạ tự nhiên
Cả uranium lẫn thorium đều là các đồng vị phóng xạ Chúng chủ yếu phân rã alpha thành các đồng vị phóng xạ con cháu Uranium tự nhiên gồm ba đồng vị sống dài là 238U, 235U và 234U, trong đó đồng vị 238U chiếm nhiều hơn cả Lượng 235U và
234U chiếm rất ít trong tự nhiên Thorium tự nhiên chỉ có duy nhất một đồng vị
con cũng là phóng xạ lại phân rã thành các đồng vị con cháu và cứ như vậy quá
Trang 19trình phân rã tạo thành chuỗi cho đến đồng vị cuối cùng là đồng vị bền Trong điều kiện chuẩn, tỉ số 235U/238U là không đổi và tất cả các đồng vị trong chuỗi phân rã đạt trạng thái cân bằng
Để hiểu được phổ gamma của các đồng vị này, cần phải biết rõ sơ đồ rã của chúng theo chuỗi cũng như tính chất của các đồng vị con cháu có mặt trong chuỗi
số nhánh phân rã khác Tuy nhiên, do xác suất rã theo các nhánh này không đáng kể (theo quan điểm của người dùng phổ kế gamma) nên chúng được bỏ qua [3]
a) Chuỗi phân rã của đồng vị 238 U
Chuỗi phân rã của đồng vị 238U được đưa ra trong hình vẽ 1.1 Trong tự
trong chuỗi, ta thấy chu kỳ bán rã của tất cả các đồng vị này đều ngắn hơn nhiều
phóng xạ nào trong chuỗi 14 lần [4],[5], [6]
(1) 238U 4,468×109 năm
↓ α (2) 234Th 24,1 ngày
↓ β (3) 234Pa 1.17 phút
Trang 20↓ α
206Pb
Hình 1.1 Chuỗi phân rã của đồng vị 238U Những đồng vị được gạch dưới là các
đồng vị có thể đo được bằng phổ kế gamma
Cũng có trường hợp đồng vị con có chu kỳ bán rã dài hơn so với đồng vị mẹ
cân bằng phóng xạ sẽ không xảy ra Tuy nhiên, cần nhớ rằng đối với những nguồn
có thời gian kể từ khi nó được chế tạo lớn hơn 10 lần chu kỳ bán rã của đồng vị mẹ
trong mẫu của bất kỳ đồng vị con cháu nào cũng xấp xỉ với hoạt độ của đồng vị mẹ
độ của vài đồng vị trong chuỗi để có đoán nhận chính xác hơn
nào cũng có thể đo gamma một cách dễ dàng Thực tế chỉ có 6 đồng vị trong hình
Trang 21vẽ 1.1 đã được gạch chân là có thể đo được một cách tương đối thuận tiện Do vậy,
có thể đo hoạt độ của các đồng vị này và từ đó suy ra hoạt độ của các đồng vị trước
đó trong chuỗi phân rã Chú ý cần phải kiểm tra về điều kiện cân bằng vì phương pháp này chỉ đúng cho mẫu cân bằng Điều kiện cân bằng có thể kiểm tra được
226Ra và 214Pb, 214Bi và 210Pb
Cần nhấn mạnh điều kiện để đạt được cân bằng là mẫu phải không bị xáo trộn Trong trường hợp ngược lại, có thể các đồng vị con sẽ bị thất thoát và do đó sẽ phá vỡ cân bằng
b) Chuỗi phân rã phóng xạ của đồng vị 235 U
Tuy tỉ lệ của đồng vị này có trong tự nhiên không nhiều, nhưng do nó có chu kỳ bán
rã ngắn nên nếu xét về phương diện bức xạ gamma, nó cũng đóng vai trò quan trọng
trình bày trong hình vẽ 1.2 Chuỗi phân rã này có 12 đồng vị bao gồm 11 tầng phân
rã và có 7 loại hạt alpha có năng lượng khác nhau được phát ra (nếu bỏ qua một vài nhánh phân rã có xác suất rất nhỏ) [6]
(1) 235U 1,7×108 năm
↓ α (2) 231Th 25,52 giờ
↓ β (3) 231Pa 3,276 ×104 năm
↓ α
Trang 22(8) 215Po 1,781×10-3 giây
↓ α (9) 211Pb 36,1 phút
↓ β (10) 211Bi 2,14 phút
↓ α (11) 207Tl 4,77 phút
↓ β ↓ α
207Pb
Hình 1.2: Chuỗi phân rã của 235U Chỉ có gamma do đồng vị 235U phát ra là có thể
đo được bằng phổ kế gamma
Trong số các đồng vị này, chỉ có đỉnh gamma của đồng vị 235U là có thể
dễ dàng đo được Việc đo gamma của một số đồng vị khác như 227Th, 223Ra và
thể tương đối cao nhưng việc đo hoạt độ của chúng cũng vẫn cho phép có những
mẫu ở trạng thái cân bằng sẽ lớn hơn 11 lần hoạt độ của 235U [3, 4]
c) Chuỗi phân rã phóng xạ của đồng vị 232 Th
xạ này được trình bày trong hình vẽ 1.3 Chuỗi phân rã này bao gồm 10 tầng và
thì cần lấy hoạt độ của 208Tl chia cho giá trị của tỉ số rẽ nhánh là 0,3594 [4, 7]
Trang 23(1) 232Th 1,405 ×109 năm
↓ α (2) 228Ra 5,75 giờ
↓ β (3) 228Ac 6,15 giờ
1.1.2 Hiện tượng thất thoát radon
Nếu không có các quá trình làm xáo trộn môi trường thì các chuỗi phóng xạ này trong môi trường đất thường ở trạng thái cân bằng về mặt phóng xạ Điều này
có nghĩa hoạt độ phóng xạ của các đồng vị phóng xạ có trong mỗi chuỗi là bằng nhau và bằng với hoạt độ của đồng vị bắt đầu mỗi chuỗi Phân bố của các đồng vị phóng xạ trên trái đất không đều Phân bố này phụ thuộc vào vị trí địa lý, kiến tạo địa chất, loại cây cỏ, tình trạng sinh sống của con người, vv
Trang 24Tất cả các chuỗi phân rã trên đều tạo thành các đồng vị của radon Radon chỉ
có dưới dạng khí thường bị bẫy lại trong mẫu rắn nhưng nếu nó có thể thoát ra ngoài, chẳng hạn như trong quá trình nghiền mẫu thì cân bằng giữa radon và các đồng vị trước nó trong chuỗi phân rã (đa số chúng có chu kỳ bán rã nhỏ hơn nên phân rã rất nhanh) sẽ không còn nữa
Về nguyên tắc, điều này sẽ ảnh hưởng đến hoạt độ tổng cộng cũng như tốc
khí radon bị thoát ra khỏi mẫu thì hiện tượng cân bằng vẫn có thể được tái thiết lập chỉ sau một số phút Tuy nhiên, điều này là không đúng với chuỗi phân rã của đồng
vị phóng xạ 238U
Đồng vị thứ bảy trong chuỗi phân rã của 238U là 222Rn có chu kỳ bán rã là
cần nhốt mẫu trong hộp kín và đợi một khoảng thời gian cỡ 10 lần chu kỳ bán rã
1.1.3 Xáo trộn tự nhiên của các chuỗi phân rã
Nhìn chung khi khảo sát phóng xạ có nguồn gốc tự nhiên thì thường xảy ra cân bằng trong các chuỗi phân rã Tuy nhiên vẫn có một số trường hợp mất cân bằng phóng xạ Khi nước ngầm chảy qua các vùng đá có thể hoà lẫn một số đồng vị
và làm trôi các đồng vị này đến một vị trí khác Đối với đa số các đồng vị thì điều này không quan trọng Những đồng vị này nằm trong nước sẽ phân rã nhanh và do
đó trong khối đá hiện tượng cân bằng vẫn dễ dàng được thiết lập lại, ngoại trừ
này có nghĩa rằng khi bị trôi đi khỏi khối đá ban đầu, đồng vị này không phân rã gây ra sự thiếu hụt trong khối đá ban đầu Bởi vì lý do này mà không nên xác định hoạt độ của 238U thông qua việc chỉ đo hoạt độ của đồng vị 210Pb
1.2 Ảnh hưởng của phóng xạ có trong các VLXD đến sức khỏe của con người
VLXD là thành phần chính của các công trình xây dựng trong đó có nhà ở của người dân và các công trình xây dựng phục vụ cho sinh hoạt cộng đồng Có thể
Trang 25lên đến 80% tổng thời gian sinh hoạt của người dân là trong các ngôi nhà Vì vậy, phóng xạ có trong VLXD sẽ là nguồn chiếu xạ đáng kể lên mỗi người dân Mức độ nguy hiểm của việc chiếu xạ do VLXD phụ thuộc vào hàm lượng của các đồng vị phóng xạ có trong VLXD đã được dùng để kết cấu lên ngôi nhà Nếu hàm lượng của các đồng vị phóng xạ có trong VLXD vượt ngưỡng an toàn cho phép, sức khỏe của cư dân sẽ bị đe dọa Đã có rất nhiều công trình nghiên cứu về tác động của phóng xạ đến sức khỏe con người Dưới đây chúng tôi sẽ tóm tắt lại các hiệu ứng chính nhất do phóng xạ gây ra đến sức khỏe của con người [2]
Lĩnh vực nghiên cứu các hiệu ứng sinh học do phóng xạ là một hướng nghiên cứu lớn đã và đang được các tập thể khoa học quốc tế nghiên cứu rất mạnh Cho đến nay, các nhà khoa học đã có được sự hiểu biết một cách hệ thống về các hiệu ứng bức xạ lên các cơ quan trong cơ thể người, thiết lập được các mức giới hạn
vè liều chiếu và hàm lượng của các đồng vị phóng xạ, xác định được các triệu chứng bệnh phóng xạ và các phác đồ điều trị [8]
Chiếu xạ lên cơ thể người bao gồm hai loại: chiếu xạ ngoài và chiếu xạ trong Chiếu xạ ngoài gây ra do các bức xạ mà các đồng vị phóng xạ nằm ngoài
cơ thể người phát ra Các bức xạ này sẽ đi vào cơ thể con người, tương tác với vật chất có trong cơ thể người Chiếu xạ trong gây ra khi các đồng vị phóng xạ thâm nhập được vào trong cơ thể con người thông qua việc hít thở hay ăn uống của con người Các đồng vị này sẽ liên tục phát ra các loại bức xạ từ bên trong
cơ thể con người Mức độ nguy hiểm của chiếu xạ trong là rất lớn
Khi cơ thể con người bị chiếu xạ sẽ xuất hiện các tổn thương Có thể phân loại các tổn thương này ở các mức độ như sau: tổn thương ở mức phân tử, tổn thương ở mức tế bào và tổn thương ở mức cơ thể
Về mặt cấu trúc, cơ thể con người dựa trên bộ khung xương được phủ bằng lớp da bao mặt ngoài cơ thể có nhiệm vụ bảo vệ các cơ quan bên trong, trao đổi nhiệt và cân bằng thể dịch Da gồm hai lớp, lớp ngoài là biểu bì và lớp trong là chân
Trang 26tuyến nước bọt ở miệng, tuyến tụy ở gần dạ dày, gan và tuyến mật Hệ thống tiết niệu gồm các bộ phận như thận, niệu quản, bàng quang và ống nước tiểu
Khi đi vào cơ thể con người, các bức xạ sẽ gây ra hai hiệu ứng chính: hiệu ứng kích thích và hiệu ứng ion hóa các nguyên tử
Hiệu ứng kích thích gây ra do nguyên tử hoặc phân tử hấp thụ năng lượng của bức xạ sẽ chuyển lên trạng thái kích thích, sau đó giải phóng năng lượng kích thích này dưới dạng những photon, bức xạ nhiệt hoặc phản ứng hóa học để trở về trạng thái ban đầu Hiệu ứng ion hóa gây ra do bức xạ làm bật các electron ở các lớp
vỏ nguyên tử ra ngoài tạo thành cặp ion: ion âm và ion dương Khi các ion này lan truyền trong cơ thể sẽ gây các hiệu ứng ion hóa tiếp theo dọc theo quỹ đạo lan truyền của chúng trong cơ thể
Quá trình kích thích hoặc ion hóa nguyên tử hoặc phân tử sẽ làm thay đổi tính chất hóa học hoặc chức năng sinh học của chúng và sẽ dẫn đến các tổn thương của các cơ quan trong cơ thể con người
Có thể phân tác dụng của bức xạ lên các phân tử thành hai loại: trực tiếp và gián tiếp Tác dụng trực tiếp là khi bức xạ tương tác trực tiếp với các thành phần hữu cơ trong cơ thể như protein, carbohydrate, nucleic acid hoặc lipid (chiếm khoảng từ 20 đến 40% khối lượng cơ thể người) Tác dụng trực tiếp được giải thích bằng cơ chế bia trong đó bức xạ tới sẽ bắn phá vào các phân tử quan trọng nhất của tế bào được gọi là bia Người ta xem rằng phân tử bia quan trong nhất trong cơ thể con người là DNA (Deoxyribonucleic Acid) là nhân tố chính trong quá trình phân chia tế bào và lưu giữ các thông tin di truyền DNA có cấu trúc là một cặp dây xoắn kép và trong mỗi dây có một chuỗi xác định các nucleotide Nếu tổn thương chỉ xảy ra trên một dây của DNA thì tế bào có thể sủa chữa và phục hồi Nếu cả hai dây đều bị tổn thương do bức xạ thì khả năng phục hồi là rất thấp và có thể làm chết tế bào [9]
Tác dụng gián tiếp xảy ra khi bức xạ ion hóa các phân tử nước (chiếm từ 60
Electron này sẽ kết hợp với một phân tử nước trung hòa gần đó để tạo nên phân tử
âm và một tích điện dương Hai phân tử này nhanh chóng phân ly thành các ion và các gốc tự do (H2O+→H++OH và H2O-→H+OH-) H+ và OH- không nguy hiểm
Trang 27nhưng H và OH là các gốc tự do nên chúng sẽ kết hợp với các gốc tương tự hoặc phản ứng với các phân tử khác trong dung dịch Gốc tự do thừa một electron ghép cặp về spin trên quỹ đạo nên có hoạt tính cao và sẽ chuyern tính độc hại này sang các phân tử khác Chúng có thể nhận hoặc trao electron với các phân tử nước khác làm tổn thương các DNA và các thành phần hữu cơ trong tế bào Hơn
tổn thương các phân tử hữu cơ của nó còn mạnh hơn cả tác dụng trực tiếp của bức xạ [10]
Người ta đã phân loại các hiệu ứng gây ra bởi bức xạ với cơ thể con người ở các mức: mức tế bào và mức cơ thể Các tế bào với cùng một chức năng tập hợp với nhau tạo thành các mô Các mô khác nhau tập hợp thành các cơ quan trong cơ thể người Tế bào có 3 thành phần chính là: màng tế bào, nhân tế bào và tế bào chất trong đó nhân tế bào đóng vai trò quan trọng nhất Nhân tế bào trong cơ thể người chứa 46 nhiễm sắc thể gồm các phân tử DNA và các protein Các tế bào có khả năng phân chia và hình thành các tế bào mới Dưới tác dụng của bức xạ, các tế bào
có thể sẽ bị tổn thương thể hiện bằng ba hiệu ứng chính:
- Tế bào bị chết;
- Làm thay đổi chất liệu di truyền của tế bào và sự thay đổi này được truyền sang tế bào mới;
- Sự thay đổi có thể xảy ra trong tế bào và có thể dẫn đến phân chia dị thường
Độ nhạy cảm bức xạ của các tế bào của các mô khác nhau là khác nhau Các
tế bào của mô tạo máu trong tủy xương, mô sinh dục có độ nhạy cảm bức xạ cao nhất Tiếp theo là tế bào của các mô niêm mạc, da, thủy tinh thể của mắt Các tế bào của các mô liên kết như sụn xương, mạch máu có độ nhạy cảm trung bình… Vì vậy bức xạ với cùng một liều có thể gây tổn thương với các mức độ khác nhau ở các mô khác nhau Chính vì vậy mức liều giới hạn với các mô khác nhau cũng là khác nhau
Sự tổn thương của các tế bào sẽ dẫn đến sự tổn thương của các mô và tiếp theo là các cơ quan trong cơ thể con người dẫn đến các hiệu ứng bức xạ ở mức cơ thể Khi đó sẽ xuất hiện các bệnh như đục thủy tinh thể, giảm số bạch cầu, bệnh sốt ban đỏ… Do chức năng của các cơ quan bị thay đổi hoặc suy giảm nên trên cơ thể
Trang 28người bị chiếu xạ sẽ xuất hiện các triệu chứng như: nôn mửa, chảy máu, co giật và thậm chí xuất hiện bệnh ung thư [11]
1.3 Hiện trạng nghiên cứu về phóng xạ trong VLXD trên thế giới
Do mức độ nguy hiểm của phóng xạ có trong VLXD đến sức khỏe của người dân nên việc đánh giá hoạt độ phóng xạ có trong VLXD trước khi sử dụng chúng như là nguyên liệu để xây cất các công trình xây dựng là rất cần thiết Việc kiểm tra này sẽ giúp để loại bỏ các vật liệu có phóng xạ cao và do đó tăng tính an toàn về phương diện phóng xạ cho các công trình xây dựng Ở hầu hết các nước trên thế giới, việc kiểm tra, đánh giá mức độ phóng xạ có trong các VLXD là công việc bắt buộc Các tiêu chuẩn an toàn về hàm lượng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong VLXD
đã được thiết lập và được công bố rộng rãi Rất nhiều công trình liên quan đến việc khảo sát phóng xạ có trong VLXD và đánh giá mức độ nguy hiểm của phóng xạ có trong VLXD đến sức khỏe của người dân đã được công bố trong rất nhiều bài báo đăng tải ở nhiều tạp chí chuyên ngành khác nhau Để minh họa, chúng tôi liệt kê một số công trình gần đây nghiên cứu về phóng xạ tự nhiên trong các loại VLXD khác nhau
đã tiến hành bởi các nhà khoa học ở một số nước trên thế giới Số liệu về phóng xạ trong xi măng Portland ở một số nước được liệt kê trong bảng 1.1
Bảng 1.1 Phóng xạ tự nhiên trong xi măng Portland ở một số nước
Quốc gia Hoạt độ phóng xạ riêng (Bq.kg
Trang 29Bảng 1.2 Phóng xạ tự nhiên trong một số loại VLXD khác bao gồm gạch, đất và
Trang 30Tại Việt Nam các nhà khoa học cũng rất quan tâm đến việc khảo sát phóng xạ tự nhiên trong một số loại VLXD Năm 1999, Viện Khoa học Kỹ thuật hạt nhân đã tiến hành khảo sát hoạt động phóng xạ của một số loại VLXD ở địa bàn Hà Nội cho thấy, hàm lượng phóng xạ có trong VLXD ở Hà Nội là ở mức trung bình so với hàm lượng phóng xạ trong VLXD của các nước trên thế giới Bảng 1.3 liệt kê các kết quả khảo sát phóng xạ tự nhiên trong một số loại VLXD tại khu vực Hà Nội [34]
Bảng 1.3 Hoạt độ phóng xạ của một số vật liệu ở Hà Nội
Trang 311.4 Hiện trạng nghiên cứu phóng xạ trong các vật liệu xây dựng tại CHDCND Lào
CHDCND Lào là nước đang phát triển, trong những năm gần đây kinh tế Lào không ngừng tăng trưởng và phát triển ổn định, với GDP tăng bình quân 7,6%; thu nhập bình quân đầu người đạt gần 1.700 USD giai đoạn 2013-2014 Những thành tựu đó tạo thuận lợi để Chính phủ Lào thực hiện thành công Kế hoạch phát triển kinh tế - xã hội năm năm lần thứ 7 trong năm nay, cũng như các Mục tiêu phát triển Thiên niên kỷ Cùng với phát triển về kinh tế, nhu cầu xây dựng ngày càng tăng với nhiều công ty sản xuất VLXD ra đời Tuy nhiên, do trình độ khoa học của CHDCND Lào còn đang ở mức rất khiêm tốn nên việc kiểm tra phóng xạ tự nhiên trong các loại VLXD cho đến nay chưa được triển khai Nguyên nhân chính là do chưa có nhân lực đảm nhận được nhiệm vụ này
Trang 32CHƯƠNG 2 PHỔ KẾ GAMMA SỬ DỤNG CÁC DETECTOR BÁN DẪN HPGe
VÀ NHẤP NHÁY NaI(Tl) 2.1.Cơ sở vật lý ghi nhận bức xạ gamma bằng các detector nhấp nháy và bán dẫn
Để xác định hoạt độ của các đồng vị phóng xạ tự nhiên có trong các mẫu VLXD, chúng tôi sử dụng các phổ kế gamma dùng cả hai loại detector là nhấp nháy
và bán dẫn Cơ sở vật lý của việc ghi nhận gamma bằng các detector là tương tác của gamma với các vật liệu dùng để chế tạo detector Bức xạ gamma không có khả năng ion hóa trực tiếp nguyên tử của chất hấp thụ khi nó đi qua Khi đi qua môi trường vật chất bức xạ gamma sẽ mất năng lượng thông qua quá trình bao gồm hai giai đoạn:
- Năng lượng của photon được chuyển hóa thành năng lượng của các hạt tích điện nhẹ như electron và positron
- Các hạt tích điện sẽ truyền lại năng lượng cho chất hấp thụ
Bức xạ gamma tương tác với vật chất mà nó đi qua theo nhiều cơ chế khác nhau Phụ thuộc vào năng lượng và nguyên tử số của chất hấp thụ mà bức xạ gamma đến sẽ tương tác với toàn bộ nguyên tử của chất hấp thụ hay với hạt nhân của nguyên tử chất hấp thụ, hoặc chỉ tương tác với các electron quỹ đạo của chất hấp thụ Xác suất của những loại tương tác này phụ thuộc vào năng lượng của bức
xạ gamma, vào mật độ và cả nguyên tử số của môi trường hấp thụ Số đo của các xác suất này chính là tiết diện tương tác [35]
2.1.1 Những đặc điểm chung về tương tác của bức xạ gamma với vật chất
Động năng của những hạt có năng lượng nghỉ bằng không như gamma hoặc neutrino sẽ được tính bằng công thức sau [36]:
λ là bước sóng của bức xạ điện từ [m]
Xung lượng của gamma là đại lượng vectơ và được tính bằng công thức:
Trang 33E h
1
11
m m
được các công thức sau đây:
Trang 34Khi đi qua môi trường vật chất, bức xạ gamma có thể sẽ tương tác với các nguyên tử của chất hấp thụ theo các cơ chế khác nhau Những kiểu tương tác này
có thể xảy ra với hạt nhân của nguyên tử hoặc với các electron quỹ đạo của nguyên tử [8]
Khi tương tác xảy ra trên hạt nhân nguyên tử, bức xạ gamma có thể tương tác trực tiếp với hạt nhân (phân hủy gamma) hoặc tương tác với trường tĩnh điện của hạt nhân (tương tác theo cơ chế tạo cặp) Khi tương tác xảy ra trên electron, cũng sẽ xuất hiện các trường hợp: bức xạ gamma tương tác với các electron liên kết yếu (tán xạ Thomson, hiệu ứng Compton, hiệu ứng tạo ba hạt) hoặc bức xạ gamma tương tác với các electron liên kết mạnh (hiệu ứng quang điện) Năng
bằng 6.626 x10-34 J.s còn =c/ với là vận tốc ánh sáng c=3x108 m/s và λ là bước sóng của bức xạ điện từ
Electron liên kết yếu là electron có năng lượng liên kết E Bnhỏ hơn nhiều
so với năng lượng của bức xạ gamma E, tức là EB E Electron liên kết mạnh là electron có năng lượng liên kếtE Bcỡ bằng hoặc lớn hơn so với năng
ra trên các electron liên kết mạnh thì năng lượng liên kết của electron phải cỡ bằng hoặc nhỏ hơn một chút so với năng lượng của bức xạ gamma, tức là:
B
mạnh là tương tác với toàn bộ nguyên tử
Về số phận của bức xạ gamma sau tương tác với nguyên tử, sẽ có hai khả năng:
- Bức xạ gamma sẽ bị biến mất (tức là bị hấp thụ) Nó truyền hoàn toàn năng lượng của mình cho các hạt tích điện nhẹ (electron và positron)
- Sau tương tác, bức xạ gamma sẽ bị tán xạ Có hai khả năng xảy ra:
+ Bức xạ gamma tán xạ có năng lượng bằng năng lượng của bức xạ gamma tới và khi đó tương tác sẽ không tạo ra các hạt tích điện thứ cấp
+ Bức xạ gamma tán xạ có năng lượng nhỏ hơn năng lượng của bức xạ gamma tới và năng lượng mất đi sẽ truyền cho các hạt tích điện thứ cấp (electron và positron)
Các hạt tích điện được tạo thành khi bức xạ gamma tương tác với chất hấp thụ sẽ:
Trang 35- Hoặc bị mất năng lượng trong môi trường vật chất thông qua tương tác Coulomb với các electron quỹ đạo của các nguyên tử của chất hấp thụ (mất năng lượng do hiệu ứng ion hóa)
- Hoặc phát xạ ra năng lượng qua tương tác Coulomb với hạt nhân của các nguyên tử của chất hấp thụ (mất năng lượng do hiệu ứng phát xạ)
Khi đo phổ gamma do các đồng vị phóng xạ tự nhiên phát ra, năng lượng của bức xạ gamma chỉ nằm trong vùng từ 10 keV đến khoảng 3 MeV Ở vùng năng lượng này, gamma sẽ chỉ tương tác với vật chất chủ yếu qua 3 hiệu ứng chính là: hấp thụ quang điện, tán xạ Compton và thiệu ứng tạo cặp Dưới đây chúng ta sẽ xét các hiệu ứng này một cách ngắn gọn [37], [38]
2.1.2 Hiệu ứng quang điện
Hiệu ứng quang điện là quá trình tương tác của gamma với các electron liên kết mạnh trong nguyên tử Trong tương tác quang điện, gamma bị hấp thụ hoàn toàn còn electron ở lớp vỏ nguyên tử sẽ bị bứt ra khỏi nguyên tử Electron này sẽ có động năng là Ee Electron bị bứt ra được gọi là electron quang điện Lỗ trống do electron để lại sẽ được electron ở vỏ ngoài bay vào chiếm chỗ và quá trình này sẽ kèm theo việc phát ra bức xạ điện từ đặc trưng (tia-X, tia cực tím, …) hoặc electron Auger Tương tác của gamma với electron lớp K được minh họa trong hình vẽ 2.1
Hình 2.1: Sơ đồ minh họa hiệu ứng quang điện (a) Cơ chế hấp thụ quang điện
(b) Sự phát xạ huỳnh quang tia X
Năng lượng của gamma tới sẽ phân bố lại cho electron quang điện và bức xạ đặc trưng Các năng lượng này sẽ tuân theo Định luật bảo toàn năng lượng [39]
Trang 36m E M
5 3.5
tử theo hiệu ứng quang điện và sẽ bị hấp thụ
Trang 37Cần lưu ý rằng quá trình hấp thụ quang điện luôn kèm theo việc phát ra các bức xạ thứ cấp do nguyên tử không thể nằm ở trạng thái kích thích Các hiệu ứng phát bức xạ thứ cấp có thể là:
- Nguyên tử phát ra tia-x để về trạng thái cơ bản
- Nguyên tử có thể phát ra các electron Auger từ các vỏ ngoài
Các bức xạ thứ cấp cũng có thể sẽ bị hấp thụ sau đó
2.1.3 Tán xạ Compton
Tương tác của gamma có năng lượng với các electron liên kết yếu của nguyên tử của chất hấp thụ được gọi là hiệu ứng Compton (hay tán xạ Compton) để vinh danh Arthur Compton, người đã đo tán xạ này lần đầu tiên vào năm 1922
Khi xây dựng lý thuyết tán xạ Compton, người ta giả thiết rằng gamma tương tác với electron tự do và đứng yên Sau tương tác sẽ tạo ra gamma tán xạ
và electron giật lùi Gamma tán xạ có năng lượng nhỏ hơn so với năng lượng của gamma tới còn electron giật lùi (thường được gọi là electron Compton) được bứt
hình vẽ 2.2[40]
Hình 2.2: Sơ đồ mô tả hiệu ứng tán xạ Compton trên electron tự do
Hệ thức liên hệ giữa năng lượng toàn phần với xung lượng của hạt trong trường hợp tương đối tính có dạng như sau [41]:
( )2 2 2 20
Dấu cộng trong biểu thức trên ở vế phải ngụ ý rằng chỉ giá trị dương mới được chọn
Trang 38Gọi E là năng lượng của gamma tới còn '
xạ, θ là góc tán xạ như trong hình vẽ Sử dụng các Định luật bảo toàn năng xung lượng trong trường hợp tương đối tính cho va chạm đàn hồi này ta sẽ có:
- Từ Định luật bảo toàn năng lượng:
( )1/2 ' 2 2 2
khối lượng của electron
Nếu chiếu phương trình rút ra từ Định luật bảo toàn xung lượng lên phương chuyển động của gamma tới và phương vuông góc ta sẽ có 2 phương trình thành phần sau [39]:
phương trình dùng để xác định năng lượng của gamma sau tán xạ:
λ và λ’ là bước sóng của gamma trước và sau tán xạ,
θ là góc tán xạ của gamma
Trang 39Dễ dàng nhận thấy rằng dịch chuyển bước sóng của gamma sau tán xạ không phụ thuộc vào năng lượng của gamma tới
Có thể tính được năng lượng nhỏ nhất sau tán xạ Compton của gamma tới có
min
0
/ 212
E E
E E
=+
C const Z E
2.1.4 Hiệu ứng tạo cặp electron-positron
Khi năng lượng của gamma tới hơn 1, 02 MeV thì hiệu ứng tạo cặp electron – positron có thể xảy ra Để hiệu ứng xảy ra, các đại lượng bao gồm năng lượng, điện tích, xung lượng phải được bảo toàn
Hình 2.3: Minh họa hiệu ứng tạo cặp electron-positron
Nếu năng lượng gamma lớn hơn 1,02 MeV thì năng lượng và điện tích có thể bảo toàn ngay cả khi hiệu ứng tạo cặp xảy ra trong chân không Tuy nhiên, nếu hiệu ứng xảy ra trong chân không thì xung lượng lại không bảo toàn Vì vậy, hiệu ứng tạo cặp chỉ có thể xảy ra trong trường Coulomb của đối tác (hoặc hạt nhân hoặc electron
Trang 40quỹ đạo) Những đối tác này sẽ nhận một phần xung lượng thích hợp của gamma tới Hiệu ứng tạo cặp và tương tác sinh ba hạt được minh họa trong hình vẽ 2.3 [43], [44]
Lấy căn bậc hai của phương trình (2.7) cho trường hợp tương đối tính, ta có:
Dirac đã cho rằng tính bất định gây ra do dấu trong công thức này không
xung lượng p còn trạng thái ứng với năng lượng âm sẽ biểu diễn hạt có khối lượng
2
Phương trình này chỉ thỏa mãn ở trong vùng lân cận của một hạt thứ ba nào
đó hoặc ở trong vùng lân cận của hạt nhân sao cho hạt thứ ba này sẽ mang xung lượng dư Nếu xung lượng mà hạt nhân mang không đủ lớn thì năng lượng tối thiểu cần phải có để xuất hiện hiệu ứng tạo cặp sẽ là:
0
E +E =