Nghiên cứu tổng hợp, phân tích đặc tính hệ vật liệu áp điện PZT pha tạp và ứng dụng chế tạo biến tử siêu âm gốm áp điện công suất cao

ĐẠI HỌC ĐÀ NẴNG TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM KỸ THUẬT BÁO CÁO TÓM TẮT ĐỀ TÀI KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ CẤP ĐẠI HỌC ĐÀ NẴNG NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP, PHÂN TÍCH ĐẶC TÍNH HỆ VẬT LIỆU ÁP ĐIỆN PZT PHA TẠP V

ĐẠI HỌC ĐÀ NẴNG TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM KỸ THUẬT

BÁO CÁO TÓM TẮT

ĐỀ TÀI KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ CẤP ĐẠI HỌC ĐÀ NẴNG

NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP, PHÂN TÍCH ĐẶC TÍNH HỆ VẬT LIỆU ÁP ĐIỆN PZT PHA TẠP VÀ ỨNG DỤNG CHẾ TẠO BIẾN

TỬ SIÊU ÂM GỐM ÁP ĐIỆN CÔNG SUẤT CAO

Mã số: B2017-ĐN06-06

Chủ nhiệm đề tài: ThS Nguyễn Văn Thịnh

Đà Nẵng, 5/2019

TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM KỸ THUẬT

BÁO CÁO TÓM TẮT

ĐỀ TÀI KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ CẤP ĐẠI HỌC ĐÀ NẴNG

NGHIÊN CỨU TỔNG HỢP, PHÂN TÍCH ĐẶC TÍNH HỆ VẬT

LIỆU ÁP ĐIỆN PZT PHA TẠP VÀ ỨNG DỤNG CHẾ TẠO BIẾN

TỬ SIÊU ÂM GỐM ÁP ĐIỆN CÔNG SUẤT CAO

Mã số: B2017-ĐN06-06

Xác nhận của cơ quan chủ trì đề tài Chủ nhiệm đề tài

ThS Nguyễn Văn Thịnh

Đà Nẵng, 5/2019

DANH SÁCH THÀNH VIÊN THAM GIA NGHIÊN CỨU

Chủ nhiệm đề tài:

ThS Nguyễn Văn Thịnh – Trường Đại học Sư Phạm Kỹ thuật, ĐHĐN

1 Thông tin chung:

- Tên đề tài: Nghiên cứu tổng hợp, phân tích đặc tính hệ vật liệu

áp điện PZT pha tạp và ứng dụng chế tạo biến tử siêu âm gốm áp điện công suất cao

- Mã số: B2017-ĐN06-06

- Chủ nhiệm đề tài: ThS Nguyễn Văn Thịnh

- Tổ chức chủ trì: Trường Đại học Sư Phạm Kỹ thuật

- Thời gian thực hiện: từ 6/2017 đến 05 /2019

2 Mục tiêu:

- Nghiên cứu xây dựng quy trình công nghệ tổng hợp vật liệu áp điện PZT pha tạp

- Nghiên cứu chế tạo, phân tích đặc tính hệ vật liệu áp điện cứng

- Mô phỏng hoạt động của biến tử Langevin

- Thiết kế, chế tạo biến tử siêu âm công suất cao

- Làm chủ công nghệ, triễn khai ứng dụng

- Thiết kế, chế tạo biến tử siêu âm công suất cao

4 Kết quả nghiên cứu:

- Đã nghiên cứu xây dựng thành công quy trình công nghệ tổng hợp vật liệu áp điện PZT pha tạp

- Đã tổng hợp, phân tích đánh giá các đặc tính của hệ vật liệu có công thức: Pb0,96Sr0,04(Zr0,53Ti0,47)0,996O3 + 0,4% mol MnO2 ( PSZTM)

- Đã mô phỏng xác định tần số cộng hưởng, tính chất của trường âm trong biến tử và môi trường

- Đã thiết kế, chế tạo biến tử siêu âm công suất cao

5 Sản phẩm:

5.1 Sản phẩm khoa học:

Bài báo đăng tạp chí trong nước:

Nghiên cứu xây dụng quy trình công nghệ tổng hợp vật liệu áp điện PZT pha tạp Tạp chí Khoa học và Công nghệ Đai học Đà Nẵng Tác giả: Nguyễn Văn Thịnh Đại học Đà Nẵng Số: 11(120)2017 Trang: 113-117 2017

- Biến tử siêu âm công suất cao

6 Phương thức chuyển giao, địa chỉ ứng dụng, tác động và lợi ích mang lại của kết quả nghiên cứu:

- Quy trình công nghệ tổng hợp vật liệu áp điện PZT pha tạp

- Biến tử siêu âm công suất cao để chế tạo máy siêu âm công suất kiểu hội

tụ ứng dụng cho khoa Công nghệ Hóa học – Trường Đại học Sư pham Kỹ thuật

Tổ chức chủ trì Ngày 10 tháng 6 năm 2019

Chủ nhiệm đề tài

ThS Nguyễn Văn Thịnh

INFORMATION ON RESEARCH RESULTS

1 General information:

- Project title:Researching to synthesize, analyze the doped PZT piezoelectric material characteristic and manufacture the high power piezoelectric ceramic ultrasonic transducer

- Code number: B2017-ĐN06-06

- Coordinator: M.S Nguyễn Văn Thịnh

- Implementing institution: The University of Danang

- Simulating the Langevin transducer operation,

- Designing and manufacturing the high power ultrasonic transducer

3 Creativeness and innovativeness:

- Building successfully the doped PZT piezoelectric material synthesizing technology process,

- Synthesizing, analyzing and evaluating the hard piezoelectric material characteristic with formula: Pb0.96Sr0.04(Zr0.53Ti0.47)0.996O3 + 0.4% mol MnO2 (PSZTM)

- Simulating determinant the resonant frequency, the sound field property

in the transducer and environment,

- Designing and manufacturing the high power ultrasonic transducer

- Simulating determinant the resonant frequency, the sound field property

in the transducer and environment,

- Designing and manufacturing the high power ultrasonic transducer

- The high power ultrasonic transducer

6 Transfer alternatives, application institutions, impacts and benefits of research results:

- The doped PZT piezoelectric synthesis technology process

- The High power ultrasonic transducer to manufacture the focus power ultrasound machine applying for Chemical Technology department, The University of Technology and Education, The University of Danang

MỞ ĐẦU

1 TÍNH CẤP THIẾT CỦA VẤN ĐỀ NGHIÊN CỨU

Khoa học vật liệu là lĩnh vực nghiên cứu tổng hợp, phân tích đặc tính và ứng dụng vật liệu mới, đặc biệt là vật liệu áp điện có những tính năng, ứng dụng vượt trội, đang được nhiều nhà khoa học trên thế quan tâm nghiên cứu, ứng dụng Một cách nhìn tổng quan cho thấy vật liệu gốm áp điện là cơ sơ cho việc chế tạo các phần tử chuyển đổi năng lượng điện – cơ, cơ – điện, trong đó điển hình là biến tử siêu âm gốm áp điện, cũng từ đây để phát triển lĩnh vực siêu âm và ứng dụng

2 MỤC TIÊU NGHIÊN CỨU

- Nghiên cứu xây dựng được quy trình công nghệ chế tạo gốm áp điện

- Tổng hợp được hệ vật liệu áp điện PZT pha tạp

- Phân tích được cấu trúc, vi cấu trúc của vật liệu bằng phương pháp SEM, XRD

- Xác định được tính chất, các thông số của vật liệu theo chuẩn quốc tế IRE-61 và IRE-87 bằng hệ đo HIOKI 3532 tự động hoá

- Nghiên cứu xây dựng được quy trình công nghệ chế tạo biến tử siêu

âm

- Chế tạo được biến tử siêu âm công suất cao

3 ĐỐI TƯỢNG VÀ PHẠM VI NGHIÊN CỨU

3.1 Đối tượng nghiên cứu

- Vật liệu áp điện

- Biến tử siêu âm công suất

3.2 Phạm vi nghiên cứu

- Quy trình công nghệ tổng hợp vật liệu áp điện PZT pha tạp

- Thiết kế chế tạo biến tử siêu âm công suất

4 CÁCH TIẾP CẬN VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU

4.1 Cách tiếp cận

- Nghiên cứu vật liệu gốm áp điện

- Nghiên cứu các phương pháp, quy trình công nghệ tổng hợp vật liệu áp điện

- Nghiên cứu biến tử siêu âm gốm áp điện

2

- Nghiên cứu các phương pháp, quy trình công nghệ chế tạo biến tử siêu

âm công suất

4.2 Phương pháp nghiên cứu

- Áp dụng cơ sở các phương pháp nghiên cứu chất rắn

- Nghiên cứu lý thuyết và triển khai tổng hợp vật liệu

- Nghiên cứu tính chất vật liệu, ứng dụng các hệ đo để đo các thống số đặc trưng

- Nghiên cứu các loại biến tử siêu âm, trong đó tập trung vào siêu âm công suất

5 Ý NGHĨA KHOA HỌC VÀ THỰC TIỄN CỦA ĐỀ TÀI

5.1 Ý nghĩa khoa học của đề tài

- Đề tài là một công trình nghiên cứu cơ bản về khoa học vật liệu, làm chủ được quy trình công nghệ tổng hợp vật liệu áp điện

- Triển khai kết quả nghiên cứu cơ bản thiết kế chế tạo ứng dụng vào kỹ thuật thủy âm - siêu âm

5.2 Ý nghĩa thực tiễn của đề tài

- Báo cáo tổng kết đề tài là tài liệu tham khảo về vật liệu áp điện, kỹ thuật thủy âm – siêu âm và ứng dụng

- Sản phẩm của đề tài tiếp tục triển khai chế tạo máy siêu âm công suất

6 NỘI DUNG NGHIÊN CỨU

Nội dung của đề tài bao gồm 4 chương

Chương 1: Cơ sở lý thuyết về vật liệu áp điện pha tạp

Chương 2: Nghiên cứu xây dựng quy trình công nghệ chế tạo gốm áp điện PZT pha tạp

Chương 3: Mô phỏng hoạt động của biến tử Langevin bằng phần mềm COMSOL Multiphysics

Chương 4: Chế tạo biến tử siêu âm công suất cao

(PLZT), KTaxNb1-xO3 (KTN)…đều có cấu trúc perovskite Các oxit phức này có công thức tổng quát là ABO3, trong đó A là các cation (hóa trị 1,

2 hoặc 3) có bán kính ion lớn, B là các cation (hóa trị 5, 4 hoặc 3 tương ứng) có bán kính ion nhỏ hơn và O là oxy Các chất sắt điện có cấu trúc perovskite đã được tìm thấy đều có công thức dạng A2+B4+O32- hoặc

A1+B5+O32-, tuy nhiên chưa phát hiện được tính sắt điện trong các hợp chất dạng A3+B3+O32-

Cấu trúc perovskite thực chất là một mạng 3 chiều của các bát diện

BO6- , tuy nhiên chúng ta cũng có thể mô tả chúng gồm những hình lập phương xếp chặt của các ion A và O, ion B nằm ở tâm bát diện

Hình 1.1 Cấu trúc perovskit ABO3

1.2 Phân cực tự phát trong các tinh thể áp điện

1.3 Gốm áp điện trên cơ sở PZT

Hình 1.3 là giản đố pha biểu diễn phụ thuộc nhiệt độ Curie TC theo

tỷ lệ thành phần khối lượng Zr/Ti, với trục hoành là tỷ lệ khối lượng của PbZrO3 và PbTiO3 phía trái giàu Zr, phái phải giàu Ti Biên pha phân chia vùng sắt điện thành hai miền: pha sắt điện có cấu trúc tứ giác (phía

4

giàu Ti) và pha sắt điện có cấu trúc mặt thoi (phía giàu Zr) được gọi là biên pha hình thái học Ở nhiệt độ phòng, biên pha nằm tại điểm có Zr/Ti

= 53/47, điều đáng chú ý tại biên pha gần như thẳng đứng cho thấy nhiệt

độ TC không thay đổi và giá trị cao nhất khoảng 365OC Tất cả các công trình nghiên cứu từ trước đến nay đều cho rằng, vật liệu PZT với thành phần tại cận biên pha hình thái học (53/47) cả hai pha tứ giác và mặt thoi cùng tồn tại

Hình 1.3 Giản đồ pha của dung dịch rắn PZT 1.4 Gốm áp điện trên cơ sở PZT pha tạp

1.4.1 Pha tạp bằng cách thay thế tương đương

1.4.2 Pha tạp bằng cách thay thế không tương đương

Pha tạp mềm: Hình 1.4 Pha tạp mềm trong gốm PZT

Pha tạp cứng: Hình 1.5 Pha tạp cứng trong gốm PZT

1.5 Nhiệt độ Curie và sự chuyển pha

1.6 Đường trễ sắt điện của gốm áp điện PZT

1.7 Cấu trúc Đô-men sắt điện

1.8 Xác định các thông số áp điện theo chuẩn IRE-61

1.8.1 Xác định tần số cộng hưởng

1.8.2 Đo trên mẫu dạng đĩa với kiểu dao động radial 1.8.3 Đo trên mẫu dạng thanh hay hình trụ rỗng mỏng 1.8.4 Đo trên bản dao động theo chiều dày

1.8.5 Hệ số phẩm chất Qm

Kết luận Chương 1

Từ nghiên cứu tổng quan về lý thuyết tổng quan đã đưa ra được các vấn đề cơ bản về vật liệu áp điện PZT, phương pháp pha tạp cứng và mềm cho vật liệu nền PZT Phương pháp đo các thông số đặc trưng của gốm áp điện theo chuẩn IRE-61 và IRE- 87

CHƯƠNG 2 KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU XÂY DỰNG QUY TRÌNH CÔNG NGHỆ CHẾ TẠO GỐM ÁP ĐIỆN PZT PHA TẠP

2.1 Quy trình công nghệ tổng hợp gốm áp điện PZT pha tạp

Hình 2.1 Các công đoạn của quy trình tổng hợp gốm áp điện PZT 2.2 Ứng dụng quy trình công nghệ chế tạo vật liệu áp điện Trong nghiên cứu này chúng tôi chế tạo, phân tích tính chất hệ vật liệu có công thức với thành phần Pb0,96Sr0,04(Zr0,53Ti0,47)0,996O3 + 0,4% mol MnO2 Trong đó, vật liệu nền PZT chọn tỷ lệ thành phần theo khối lượng Zr/Ti = 53/47 lân cận biên pha hình thái học Vật liệu được cứng hóa bằng cách pha tạp đẳng trị Sr và tạp cứng Mn vào nền PZT

6

2.3 Tính chất điện môi, sắt điện

Hình 2.2 Sự phụ thuộc của hằng số điện môi vào nhiệt độ 2.4 Tính chất áp điện

Hình 2.4 Phổ dao động cộng hưởng theo phương bán kính

Hình 2.5 Phổ dao động cộng hưởng theo phương chiều dày 2.5 Cấu trúc

Cấu trúc vật liệu được khảo sát bằng phương pháp đo phổ nhiễu xạ tia X trên thiết bị D8 ADVANCE –Bruker

Hình 2.6 Phổ nhiễu xạ tia X 2.6 Vi cấu trúc

Vi cấu trúc được khảo sát bằng phương pháp chụp ảnh SEM trên thiết bị S4800 – NIHE

Faculty of Chemistry, HUS, VNU, D8 ADVANCE-Bruker - M2

01-070-4060 (C) - Lead Zirconium Titanium Oxide - Pb(Zr0.52Ti0.48)O3 - Y: 54.87 % - d x by: 1 - WL: 1.5406 - Tetragonal - a 4.05500 - b 4.05500 - c 4.11000 - alpha 90.000 - beta 90.000 - gamma 90.000 - Primitive - P4m 1)

File: ThinhHue M2.raw - Type: 2Th/Th locked - Step: 0.030 ° - Step time: 0.3 s - Anode: Cu - WL1: 1.5406 - Generator kV: 40 kV - Generator mA: 40 mA - Creation: 20/06/2017 3:32:42 PM Left Angle: 29.750 ° - Right Angle: 32.780 ° - Obs Max: 30.997 ° - d (Obs Max): 2.883 - Max Int.: 291 Cps - Net Height: 287 Cps - FWHM: 0.325 ° - Raw Area: 125.9 Cps x deg - Net Area: 115.3 Cps x deg.

0 100 200 300 400

8

Hình 2.7 Ảnh SEM chụp ở các chế độ phóng đại khác nhau

Hình 2.8 Ảnh SEM chụp ở các chế độ phóng đại cao

2.7 So sánh kết quả gốm PSZTM với gốm PZT – 4 của Hãng Morgan Mỹ

Bảng 2.1 Một số thông số vật lý của gốm PSZTM và PZT – 4 Loại gốm kP d33

Kết luận Chương 2 Trên cơ sở lý thuyết về vật liệu áp điện cứng PZT pha tạp đã chọn được công thức vật liệu, với quy trình công nghệ đã đề xuất Kết quả đã chế tạo thành công hệ gốm áp điện có các thông số cao, phù hợp cho việc chế tạo biến tử siêu âm công suất

Hình 3.1 Mô hình biến tử áp điện hình xuyến

3.2.2 Trạng thái dao động của biến tử áp điện tại các tần số riêng khác nhau

Hình 3.3 Trạng thái dao động của biến tử tại tần số 16,855 kHz

10

Hình 3.4 Trạng thái dao động của biến tử tại tần số 27,5 kHz

Hình 3.5 Trạng thái dao động của biến tử tại tần số 39,99 kHz

Hình 3.6 Trạng thái dao động của biến tử tại tần số 44,334 kHz

3.2.3 Phổ cộng hưởng của bản gốm theo tần số

Hình 3.8 Phổ cộng hưởng của biến tử áp điện

Hình 3.9 Độ biến dạng cơ học cực đại của biến tử theo tần số 3.3 Mô phỏng hoạt động của biến tử Langevin

3.3.1 Biến tử áp điện kép Langevin

3.3.2 Độ dịch chuyển của biến tử siêu âm tại các tần số khác nhau

12

Hình 3.12 Độ dịch chuyển của biến tử tại tần số 20 kH

Hình 3.13 Độ dịch chuyển của biến tử tại tần số 30 kHz

Hình 3.14 Độ dịch chuyển của biến tử tại tần số 40 kHz

Hình 3.15 Độ dịch chuyển của biến tử tại tần số 50 kHz

3.4 Trường âm bức xạ trong vùng nước mặt trước của biến

tử tại các tần số khác nhau

3.4.1 Mô hình khảo sát trường âm

Hình 3.16 Mô hình 3D khảo sát trường âm bức xạ trước biến tử

Hình 3.18 Mô hình 3D chia lưới khảo sát trường âm bức xạ mặt

trước biến tử 3.4.2 Khảo sát trường áp suất âm trong vùng nước trước biến

tử tại các tần số khác nhau

14

Hình 3.21 Trường áp suất âm tại tần số 30 kHz

Hình 3.22 Trường áp suất âm tại tần số 40 kHz

Hình 3.23 Trường áp suất âm tại tần số 50 kHz

3.4.3 Khảo sát mức áp suất âm trong vùng nước trước biến

tử tại các tần số khác nhau

Hình 3.25 Mức áp suất âm tại tần số 20 kHz

Hình 3.26 Mức áp suất âm tại tần số 30 kHz

Hình 3.27 Mức áp suất âm tại tần số 40 kHz

3.4.4 Khảo sát sóng siêu âm phát ra ở trường xa tại các tần số khác nhau

16

Hình 3 30 Sóng siêu âm trường xa tại tần số 20 kHz

Hình 3 31 Sóng siêu âm trường xa tại tần số 30 kHz

Hình 3 32 Sóng siêu âm trường xa tại tần số 40 kHz

Hình 3 33 Sóng siêu âm trường xa tại tần số 50 kHz 3.4.5 Khảo sát mức áp suất âm trường xa tại các tần số khác nhau

Hình 3.35 Mức áp suất âm

trường xa tại tần số 20 kHz Hình 3.36 Mức áp suất âm trường xa tại tần số 30 kHz

Hình 3.38 Mức áp

suất âm trường xa tại tần số 50 kHz 3.4.6 Khảo sát mức áp suất âm trường xa bằng đồ thị 3D và đồ thị cực chùm độ nhạy tại các tần số khác nhau

18

Hình 3.40 Đồ thị 3D mức áp suất âm tại tần số 20 kHz

Hình 3.41 Đồ thị 3D mức áp suất âm tại tần số 30 kHz

Hình 3.42 Đồ thị 3D mức áp suất âm tại tần số 40 kHz

Hình 3.43 Đồ thị 3D mức áp suất âm tại tần số 40 kHz

Kết luận Chương 3 Bằng phương pháp phần tử hữu hạn trong môi trường áp điện và phần mềm Comsol Multiphysíc đã mô phỏng hoạt động của biến tử kép Langevin Kết quả mô phỏng đã xác định được các thông số đặc trưng của biến tử, làm cơ sở cho việc thiết kế chế tạo biến tử siêu âm công suất cao

CHƯƠNG 4 CHẾ TẠO BIẾN TỬ SIÊU ÂM CÔNG SUẤT HÚNG

4.1 Cơ sở thiết kế biến tử áp điện kiểu Langevin

Hình 4.1 Mô hình cấu tạo biến tử Lagenvin

Hình 4.2 Cấu tạo biến tử của hãng Morgan - Mỹ

20

Hình 4.3 Các dạng đầu horn ứng dụng trong siêu âm công suất

Hình 4.4 Ứng dụng đầu horn trong siêu âm công suất

Hình 4.4 Chi tiết các phần tử của biến tử siêu âm công suất 4.2 Chế tạo biến tử siêu âm công suất từ vật liệu áp điện PZT pha tạp

4.2.1 Chế tạo biến tử áp điện hình xuyến

Hình 4.5 Thành phẩm chế tạo biến tử áp điện hình xuyến

Hình 4.6 Phổ cộng hưởng của biến tử áp điện

4.2.2 Thiết kế biến tử công suất kiểu nhãy bậc

Hình 4.7 Quan hệ giữa chiều dài và biên độ dịch