Bài giảng Ứng dụng kỹ thuật hạt nhân trong môi trường và thủy văn: Chương 4 - PGS.TS. Trần Thiện Thanh, PGS.TS. Lê Công Hảo

Bài giảng Ứng dụng kỹ thuật hạt nhân trong môi trường và thủy văn - Chương 4: Phương pháp phân tích hạt nhân trong ghi đo bức xạ môi trường cung cấp cho người học các kiến thức: Các phương pháp phân tích hạt nhân, đánh giá sai số trong phân tích mẫu môi trường. Mời các bạn cùng tham khảo.

ĐẠI HỌC QUỐC GIA THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN



PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH HẠT NHÂN TRONG GHI ĐO BỨC XẠ

MÔI TRƯỜNG

Phương pháp phân tích hạt nhân bằng

HỆ PHỔ KẾ

ALPHA

Det

Mẫu

đo

Cao thế

Tiền khuếch đại

Khuếch

Máy hút chân không

Máy tính

SƠ ĐỒ HỆ ĐO

Hình 6: Vùng nghèo và phân cực ngược lớp tiếp xúc p-n

Etx

Engoài

Hình 5: Chất bán dẫn

DETECTOR BÁN DẪN SILICON

E N=

ε

N: số cặp electron – lỗ trống E: năng lƣợng hạt alpha tới (keV)

: năng lƣợng để tạo ra một cặp hạt mang điện

Ưu điểm: độ phân giải cao Nhược điểm: nhạy với ánh sáng

thuộc vào điện thế áp vào

 Hạt mang điện là electron – cation

 Thời gian thu thập cặp electron – cation là ms

 Kích thước vùng hoạt không phụ thuộc vào điện thế áp vào

DETECTOR BÁN DẪN SILICON

2 4 2

2 2

2 0

z là điện tích của hạt tới

n e là số electron trên một đơn vị thể tích của môi trường n e =ZρN a /A

0 E

dE R=

Theo công nghệ chế tạo, det Silicon gồm 3 loại chính:

 Det mối nối khuếch tán - diffused junction detector (DJD):

 Det hàng rào mặt - surface barrier detector (SBD)

 Det cấy ion Si - passivated ion implanted detector (PIPS)

 Det SBD và PIPS thường được sử dụng để đo phổ alpha

 Độ lớn xung thường rất nhỏ (A) nhưng được ghi nhận tốt sau khi đã khuếch đại

Bộ điện tử xử lý tín hiệu gồm bộ tiền khuếch đại (preAmp), bộ khuếch đại (Amp), bộ chuyển đổi tương tự thành số (ADC), bộ phân tích biên

độ đa kênh (MCA), bộ cấp thế

1 Bộ cấp thế cho det phải đảm bảo ổn định

2 ReAmp:

 Khuếch đại phổ

 Phối hợp trở kháng giữa det và các bộ phận điện tử khác

3 Amp khuếch đại tín hiệu

4 ADC xác định chiều cao của tín hiệu xung cung cấp từ Amp, chiều cao này được chuyển thành số kênh nhờ MCA MCA đếm số sự kiện trên kênh và hình thành phổ chiều cao xung

HỆ ĐIỆN TỬ

Hình 8: Chuyển tín hiệu số thành phổ chiều cao xung bằng MCA

HỆ ĐIỆN TỬ

Hình 9: Phổ nguồn chuẩn mix-alpha

t=3600s d=13mm

 Độ phân giải năng lƣợng

 Hiệu suất ghi nhận

 Thời gian đáp ứng

 Thời gian chết ĐẶC TRƢNG CỦA HỆ PHỔ KẾ ALPHA

Độ phân giải năng lƣợng của detector đƣợc xác định bằng độ

rộng ở nửa chiều cao đỉnh phổ (FWHM)

ĐỘ PHÂN GIẢI NĂNG LƢỢNG- FWHM

FWHM phụ thuộc vào một số yếu tố:

 Loại det, độ tinh khiết của tinh thể

 Chất lƣợng của nguồn

 Cách bố trí hình học giữa nguồn và det

 Áp suất chân không của hệ đo

 Hệ thiết bị điện tử đi kèm, chủ yếu là bộ ReAmp

- Hấp thụ: do không gian giữa nguồn và det+ cửa sổ det phổ năng lƣợng bị trôi về vùng năng lƣợng thấp + đỉnh phổ bị mở rộng

- Tự hấp thụ: do bề dày của nguồn  đỉnh phổ bị mở rộng nhƣng

ĐỘ PHÂN GIẢI NĂNG LƢỢNG- FWHM

Hình 11: Bố trí hình học giữa nguồn và det

Hình 12: Mô phỏng phổ Am của 2 det có độ phân giải tốt và không tốt

abs int

Ω

ε =ε

4π

abs là hiệu suất tuyệt đối tại một vị trí bất kỳ,

abs = số xung ghi nhận/số xung phát ra bởi nguồn (mẫu),

int là hiệu suất nội của detector, giá trị này không đổi cho tất cả các vị trí đo,

int = số xung được ghi nhận/số số bức xạ tới detector,

 là góc khối của detector nhìn từ vị trí của nguồn

HIỆU SUẤT GHI NHẬN

Hình 13: Bố trí hình học giữa nguồn và det

(6)

(7)

(8)

HIỆU SUẤT GHI NHẬN

Hiệu suất ghi nhận phụ thuộc vào một số yếu tố:

 Loại det, độ tinh khiết của tinh thể, diện tích bề mặt det

Hình 15 Hiệu suất ghi nhận phụ thuộc vào khoảng cách giữa nguồn và det

CÁC YẾU TỐ ẢNH HƯỞNG ĐẾN

HIỆU SUẤT GHI NHẬN

Hình 16: Hiệu suất ghi nhận phụ thuộc vào khoảng cách giữa nguồn và det

CÁC YẾU TỐ ẢNH HƯỞNG ĐẾN

HIỆU SUẤT GHI NHẬN

CÁC YẾU TỐ ẢNH HƯỞNG ĐẾN

HIỆU SUẤT GHI NHẬN

Hình 17: Hiệu suất ghi nhận phụ thuộc vào bán kính nguồn

CÁC YẾU TỐ ẢNH HƯỞNG ĐẾN

HIỆU SUẤT GHI NHẬN

Nguồn, mẫu đo cần phải mỏng và đồng nhất để tránh sự mất năng

lượng do tự hấp thụ làm giảm hiệu suất ghi nhận

Thời gian đáp ứng: Là khoảng thời gian khi hạt alpha đến det đến khi xuất hiện tín hiệu tại ngõ ra det Các hạt mới vào det trong thời gian này sẽ không đƣợc ghi nhận

Thời gian chết: Là khoảng thời gian nhỏ nhất mà hệ đo có thể phân biệt đƣợc 2 sự kiện để ghi nhận nhƣ 2 xung riêng biệt

Hiệu chỉnh tốc độ đếm :

meas cor

Hệ phổ kế alpha sử dụng det Si có phông thấp, chủ yếu do nhiễu

điện tử của hệ đo Hạt alpha có năng lượng cao, nhiễu điện tử

thường có năng lượng thấp  giới hạn dò tìm cao

ỨNG DỤNG HỆ PHỔ KẾ ALPHA

PHÂN TÍCH MẪU BẰNG HỆ PHỔ KẾ ALPHA

Chất đánh dấu: là các đồng vị phóng xạ khác của đồng vị cần đo, đƣợc thêm vào để xác định hiệu suất hóa học của quá trình tách hóa và đo đạc

Nguyên

tố

Đồng vị phóng xạ trong mẫu

và năng lƣợng phát alpha (MeV)

Các tracers thêm vào

và năng lƣợng phát alpha (MeV)

 Chuẩn bị thiết bị, dụng cụ, vật liệu và hóa chất

Tracer Nước cường toan, acid, H 2 O 2 ,…

Hủy mẫu Mẫu tro, bột khô, đất,…

Sợi platin, anode Dung dịch mẫu điện phân

Khoảng cách giữa anode

ĐỊNH LƯỢNG ACTINIUM BẰNG PHƯƠNG

PHÁP MẠ ĐIỆN PHÂN

 Đo hoạt độ của mẫu

Hệ phổ kế alpha hoạt động hoàn toàn tự động từ quản lý phần mềm hệ đo, đặt cao áp đến lưu trữ kết quả, ngoài việc đặt mẫu đo Vì vậy, cần lưu ý những thao tác sau đây để đảm bảo an toàn phóng xạ và an toàn cho thiết bị:

1 Không cầm mẫu trực tiếp bằng tay

2 Không dùng kẹp kim loại để gắp nguồn vì có thể làm xước bề mặt

3 Tuân thủ đúng trình tự vận hành thiết bị

4 Thời gian đo mẫu từ 12 đến 48 giờ, tùy thuộc vào hoạt độ và vị trí đặt nguồn

đo sao cho đạt được sai số thống kê mong muốn (thông thường sai số thống

ĐỊNH LƯỢNG RADIUM TRONG NƯỚC

 Chuẩn bị thiết bị, dụng cụ, vật liệu và hóa chất

 Quy trình tạo đĩa MnO 2

Bột KMnO4

Nhựa PVC

dung dịch KMnO 4 0,2M

10 – 15 cm nhiệt độ 65 – 70 o C

ngâm trong khoảng 3 - 4 giờ

 Đo đĩa bằng hệ phổ kế alpha trong khoảng 1 – 2 ngày

 Tính nồng độ: ví dụ tính nồng độ radium trong nước

 Quy trình hấp thụ 226 Ra trên đĩa MnO 2

pH = 7,5.

0,1 g EDTA

Quay cá từ trong thời gian 6 giờ

2

ĐỊNH LƯỢNG RADIUM TRONG NƯỚC

GA B A

ĐÁNH GIÁ SAI SỐ TRONG PHÂN TÍCH MẪU MÔI TRƯỜNG

aA: Nồng độ mẫu phân tích tại thời điểm lấy mẫu trong 1 kg mẫu tươi (Bq.kg-1)

AA: Tổng hoạt độ của mẫu phân tích trên đĩa (Bq)

ma: Khối lượng tro hóa (hoặc mẫu khô) được dùng để phân tích (kg)

q: Tỷ số khối lượng tươi trên khối lượng tro (hoặc khô)

CT: Nồng độ tracer tại ngày sản xuất (Bq.ml-1)

VT: Thể tích tracer sử dụng cho phân tích (ml)

RGA: Tốc độ đếm mẫu phân tích (s-1)

RB: Tốc độ đếm phông (s-1)

RGT: Tốc độ đếm tracer (s-1)

q1: Phần trăm đồng vị phân tích có trong tracer

pA: Xác suất phát alpha của đồng vị cần phân tích

pT: Xác suất phát alpha của đồng vị đánh dấu

f1: Hệ số hiệu chỉnh thời gian phân rã của đồng vị phân tích từ khi lấy mẫu đến khi đo

f2: Hệ số hiệu chỉnh thời gian phân rã của đồng vị đánh dấu từ lúc chuẩn đến lúc bắt đầu đo

TÍNH NỒNG ĐỘ PHÓNG XẠ

Sai số khối lượng mẫu tươi:

Sai số khối lượng tro sau khi tro hóa (hoặc mẫu khô):

u m = u gross weight ash +u tare weight

SAI SỐ CHUẨN BỊ MẪU

(20)

(21)

(23) (22)

(24)

 Sai số nồng độ C T (được cung cấp bởi

nhà sản xuất)

 Sai số thể tích lấy:

+ sai số của pipette

+ sai số do người lấy mẫu  lấy nhiều lần

+ sai số thể tích do nhiệt độ môi trường

 khoảng 0,02%  bỏ qua

n

T,i i=1

Sai số tốc độ đếm của mẫu phân tích

Sai số tốc độ đếm của tracer:

 Sai số các khoảng thời gian: bỏ qua

 Sai số hằng số phân rã: database

 Hiệu chỉnh phân rã: dựa vào các sai số thời gian, hằng số phân rã

 Xác suất phát: database

 Sai số độ tinh khiết đồng vị phân tích trong dung dịch tracer: dựa vào số liệu cho bởi nhà sản xuất

SAI SỐ KHÁC

HỆ THIẾT BỊ ĐO RADON – RAD7

ĐÓNG GÓP LIỀU RADON CHO CON NGƯỜI

CÁC CHUỖI PHÂN RÃ PHÓNG XẠ

 Các đồng vị con cháu ở dạng kim loại, có thể trở thành ion dương, có khả năng bám dính tốt

A1: vết nứt từ nền

A2: vị trí nối trong cấu trúc xây dựng

A3: vết nứt và các lỗ hổng trong các bức tường

A4: các vết nứt trong tường dưới nền

A5: các khe hở của các nền lơ lửng

A6: các khe hở xung quanh các ống phục vụ B: radon thoát ra từ vật liệu xây dựng C: lối vào radon thông qua cửa D: radon thoát ra từ nước

Hình 3: Các nguồn radon trong nhà

CÁC NGUỒN RADON TRONG NHÀ Ở

Nước ngầm là dạng nước dưới đất, do

nước trên bề mặt ngấm xuống, tích trữ

trong các lớp đất đá trầm tích bở rời

dưới bề mặt Trái đất, có thể khai thác

 Nước ngầm tầng mặt: không có lớp

ngăn cách với địa hình bề mặt

 Nước ngầm tầng sâu: nằm trong lớp

đất đá xốp được ngăn cách bên trên

và dưới bởi lớp không thấm nước

 nước giếng khoan

với đá chứa 238 U và con cháu  230 Th, 226 Ra phân rã  226 Ra, 222 Rn+

Hình 4: Sự hình thành 222 Rn, 226 Ra trong nước ngầm khi có đứt gãy địa hình

SỰ HÌNH THÀNH RADON, RADIUM TRONG

NƯỚC NGẦM

222 218

86Rn  84Po+α (5,49 MeV) 21884Po  21482Pb+α (6 MeV)

84Po  82Pb+α (7,69 MeV) (4)

Ung thư phổi

(6) (5)

ẢNH HƯỞNG CỦA RADON LÊN SỨC KHỎE

CON NGƯỜI

Cổng RS-232

Vị trí cắm nguồn Đầu ra

Đầu lọc không khí vào

Công tắc Phím Menu Phím Enter

Các phím di chuyển Màn hình LCD

Máy in

GIỚI THIỆU RAD7

 Dùng detector silicon ghi nhận hạt alpha

 Dùng máy bơm khí gắn bên trong để thu và đưa khí ra ngoài

 Có máy in hồng ngoại, có thể in ngay được kết quả đo với các dạng dữ liệu dài, ngắn khác nhau

 Màn hình tinh thể lỏng (LCD) hiển thị mười sáu ký tự

điện

 Buồng đo có thể tích khoảng trên 700 mL, độ nhạy 0,5 (xung/phút)/(pCi/L)

CÔNG NGHỆ CHẾ TẠO

 Phạm vi đo: dưới 0,1 đến trên 10.000 pCi/L

qua giá trị này vì nó khá nhỏ so với nồng độ radon trong không khí (thường khoảng 0,1 đến 1 pCi/L)

 Sai số tương đối của quá trình chuẩn máy khoảng 5%

THÔNG SỐ KỸ THUẬT

Bơm khí

Thoát khí

Hình 6 : Đo nồng độ radon trong không khí bằng RAD7

218 Po phân rã  đập vào

detector  xung tín hiệu 

mạch điện khuếch đại tín hiệu

này và chuyển thành tín hiệu

số  bộ vi xử lý thu thập tín

hiệu và lưu trữ trong bộ nhớ

theo năng lượng hạt Quá

trình phân rã tiếp tục diễn ra

tạo thành các tia  có năng

0 – 10 MeV 8 nhóm, ứng với 8 khoảng

năng lƣợng

A: 222 Rn Ghi nhận  từ 218 Po, E = 6 MeV

B: 220 Rn Ghi nhận  từ 216 Po, E = 6,78 MeV

C: 222 Rn Ghi nhận  từ 214 Po, E = 7,69 MeV

D: 220 Rn Ghi nhận  từ 212 Po, E = 8,78 MeV

E: Cửa sổ năng lƣợng cao

F: Cửa sổ nhiễu, năng lƣợng thấp Ghi nhận , E < 0,5 MeV

G: Cửa sổ nhiễu, năng lƣợng trung bình Ghi nhận , E = 1,5 - 2,0 MeV

H: Cửa sổ nhiễu, năng lƣợng cao, hoặc từ 210 Po Ghi nhận , E = 5,31

O: Bao gồm kết quả của 4 cửa sổ E, F, G, H

Hình 7: Phổ alpha trong RAD7

Các cửa sổ phổ

PHỔ ALPHA TRONG RAD7

O: 0 - 5,4 MeV A: 5,4 – 6,4 MeV  6 MeV B: 6,4 – 7,6 MeV  6,78 MeV C: 7,6 – 8,8 MeV  7,69 MeV D: 8,8 – 10 MeV  8,78 MeV PHỔ ALPHA TRONG RAD7

Dòng khí lưu thông

Hút ẩm Đầu lọc khí

Hình 8 : Sơ đồ lấy khí radon trong mẫu nước và đo đạc

ĐO NỒNG ĐỘ RADON TRONG NƯỚC

Hình 9: Đo nồng độ radon trong khí đất

ĐO NỒNG ĐỘ RADON TRONG KHÍ ĐẤT

Hình 14: Phổ thoron mới- lấy thoron liên

tục Hình 15: Phổ thoron ở trạng thái cân bằng, sau 12 giờ

Hình 16: Phổ thoron cũ – ngừng lấy khí khoảng 10 giờ

MỘT SỐ PHỔ ALPHA TRONG RAD7

Hình 17: Radon mới-thoron mới Hình 18: Radon cân bằng – thoron mới

MỘT SỐ PHỔ ALPHA TRONG RAD7

Hình 21: Radon cũ - thoron cũ Hình 22: Radon mới – thoron cũ

MỘT SỐ PHỔ ALPHA TRONG RAD7

Hình 24: Số đếm 210Po quá

cao

Hình 25: Đỉnh phổ rộng

MỘT SỐ PHỔ LỖI

Hình 28: Tràn đỉnh năng lượng Hình 29: Đỉnh phổ rộng

MỘT SỐ PHỔ LỖI

Phổ nồng độ 222 Rn qua các chu kỳ đo

Nồng độ 222 Rn, 220 Rn và một số thông số

Các cửa sổ số đếm A, B,

C, D, O

Hiệu chỉnh độ ẩm, tràn đỉnh

PHẦN MỀM CAPTURE

CÁC CHẾ ĐỘ ĐO RADON TRONG KHÔNG KHÍ

Sniff: đo phát hiện nhanh

Aradon

Sniff: đo phát hiện nhanh

Aradon

0 thoron

V: thể tích toàn bộ ống dẫn + bộ phận làm khô + đầu lọc (khoảng 50ml)

q: là lưu lượng dòng khí đi vào RAD7 (khoảng 650ml/phút)

: hằng số phân rã của thoron (=0,756)

-0,756.50 thoron 650

THAO TÁC LẤY MẪU NƯỚC

 Nước sạch

 Tráng rửa lọ lấy mẫu  2

 Xả nước một thời gian trước khi lấy

 Nước không tiếp xúc không khí Dùng

dụng cụ lấy nước của DURRIDGE

 Tốc độ nước xả: 0,5 – 1 lít/phút

 Trước khi đo lắc đều lọ

 Sai số lấy mẫu  = 5%

Hình 32: Dụng cụ lấy mẫu nước xuất lộ từ vòi Bảng 2: Lượng radon thất thoát theo tốc độ lấy mẫu nước

Tốc độ nước xả (lít/phút) Lượng radon thất thoát (%)



< 3000 pCi/L

 3000 pCi/L

Hình 33: Hai loại lọ đựng mẫu nước kèm theo RAD7

Hiệu suất lấy Rn

CPM

q.ε 0,25

A radon

HỆ ĐẾM ALPHA/BETA TỔNG

Bình khí P10 (10%

CH4, 90% argon)

Hệ đo gồm 4 det tỷ lệ +1 det ghi nhận bức xạ vũ trụ đƣợc bao bọc trong

Hình 1: Hệ đếm alpha/beta tổng

Khay đo chứa

Hình 2: Sự kích thích

Hình 3: Sự ion hóa

SỰ ION HÓA TRONG DET KHÍ

Hình 4: Detector khí

90% Ar, 10% CH 4  P10

DETECTOR KHÍ

 Bức xạ ion hóa  Electron sơ

cấp  ion hóa khí  electron

thứ cấp  số electron đƣợc

nhân lên

 Năng lƣợng bức xạ lớn  Số

electron sơ cấp nhiều  tổng

điện tích đƣợc thu thập tại

anode lớn  Độ lớn của tín

hiệu (chiều cao xung, điện

tích thu thập) tỷ lệ với năng

lƣợng hạt

KHUẾCH ĐẠI TÍN HIỆU (QUÁ TRÌNH TUYẾT LỞ)

Hình 6: Điện thế hoạt động cho alpha Hình 7: Điện thế hoạt động cho beta

Alpha Beta

Det1 420 V 1290 V Det2 390 V 1380 V Det3 510 V 1380 V Det4 420 V 1320 V

Bảng 2: Điện thế hoạt động của hệ alpha/beta

ĐIỆN THẾ HOẠT ĐỘNG

SỰ ION HÓA CỦA ALPHA, BETA

O 2 32,2

CH 4 29,1

Khả năng ion hóa phụ thuộc vào:

 Năng lượng, điện tích, quãng chạy của hạt

 Môi trường vật chất tương tác

Bảng 3: Năng lượng tạo ra một cặp hạt mang điện trong chất khí

 Dựa vào chiều cao xung

Bộ phân biệt chiều cao

dưới cho alpha và ngưỡng

trên cho beta?

Làm thế nào phân biệt số

PHÂN BIỆT SỐ ĐẾM ALPHA-BETA

Hình 9: Phổ alpha/beta tổng

Thiết lập 1 vùng “dead band”, dưới

ngưỡng dưới alpha và trên ngưỡng

trên beta và vùng này sẽ không được

với từng bề dày mẫu

Hình 10: Hiệu ứng xuyên âm alpha-beta

HIỆU ỨNG XUYÊN ÂM

Hình 11: Hiệu ứng xuyên âm alpha-beta

RT (): tốc độ đếm alpha tại kênh beta

RT (): tốc độ đếm alpha tại kênh alpha

XÁC ĐỊNH HỆ SỐ XUYÊN ÂM

  1

XÁC ĐỊNH HỆ SỐ HẤP THỤ ALPHA

αT

T α

R F=

A ε

RA , RA : tốc độ đếm alpha và beta tương ứng sau khi trừ phông;

RcA : tốc độ đếm beta sau khi hiệu chỉnh hiệu ứng xuyên âm

RcA : tốc độ đếm alpha sau khi hiệu chỉnh hiệu ứng hấp thụ

F: hệ số hiệu chỉnh sự tự hấp thụ đối với alpha

A T : hoạt độ trong thể tích tracer cần lấy

: hiệu suất ghi nhận alpha của det

Đối với mẫu phân tích:

CHE CHẮN THỤ ĐỘNG VÀ CHỦ ĐỘNG

Che chắn chủ động: là phương pháp kết hợp cả phần cứng, phần mềm và hệ điện tử để giảm phông Hệ đếm sử dụng 1 det bảo vệ để thiết kế che chắn chủ động bằng cách sử dụng phương pháp phản trùng phùng

Phương pháp thụ động: chì che chắn xung quanh các detector

lớp chì dày từ 2 – 4 inchs làm giảm đáng kể lượng bức xạ beta và gamma Tuy nhiên, chì không cản được tia vũ trụ và neutron Nếu bản thân các nguồn phóng xạ có chứa tia gamma thì ngay trong buồng đo

sẽ có thể xuất hiện cả bức xạ hãm và bức xạ tán xạ Compton

 làm tăng phông