Tóm tắt Luận án Tiến sĩ Vật lý kỹ thuật: Các đặc trưng plasmon và tính chất động lực học của hệ điện tử trong graphene

Đề tài tập trung khảo sát các tính chất động lực học của hệ electron dẫn bên trong màng graphene dưới các điều kiện tác động khác nhau của trường ngoài và nghiên cứu các cơ chế hình thành và điều kiện duy trì các trạng thái kích thích tập thể (plasmon) của hệ electron, làm sáng tỏ tiềm năng sử dụng graphene trong lĩnh vực nano-plasmonics. Mời các bạn cùng tham khảo.

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO

TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA HÀ NỘI

Công trình được hoàn thành tại:

Trường Đại học Bách khoa Hà Nội

Người hướng dẫn khoa học:

Có thể tìm hiểu luận án tại thư viện:

1 Thư viện Tạ Quang Bửu - Trường ĐHBK Hà Nội

2 Thư viện Quốc gia Việt Nam

tử carbon nhưng tương tác mạnh với ánh sáng, thời gian sống của plasmon dài hơn nhiều lần so với plasmon trong kim loại và do đó quãng đường truyền đi có thể lên tới kích thước micromet, đặc biệt tần số plasmon trong graphene có thể được điều khiển thông qua việc điều khiển được mật độ hạt tải điện bằng phương pháp phân cực tĩnh điện

Trên phương diện nghiên cứu cơ bản, nghiên cứu sự hình thành

và các đặc trưng của plasmon trong graphene là cần thiết để hiểu được các tính chất động lực học cơ bản của hệ điện tử hai chiều trong

mạng tinh thể lục giác

Mục đích nghiên cứu

Đề tài tập trung khảo sát các tính chất động lực học của hệ electron dẫn bên trong màng graphene dưới các điều kiện tác động khác nhau của trường ngoài và nghiên cứu các cơ chế hình thành và điều kiện duy trì các trạng thái kích thích tập thể (plasmon) của hệ electron, làm sáng tỏ tiềm năng sử dụng graphene trong lĩnh vực nano-plasmonics

Đối tượng và phạm vi nghiên cứu

Đối tượng nghiên cứu là hệ electron hai chiều trong mạng tinh thể graphene thuần khiết ở các chế độ pha tạp khác nhau Đề tài tập trung khảo sát các tính chất động lực học của hệ electron trong các điều kiện môi trường khác nhau (như nhiệt độ, nồng độ hạt tải, năng lượng kích thích) và xác định các đặc trưng của các trạng thái kích thích tập thể của hệ electron

Phương pháp nghiên cứu

2

Phương pháp chung của đề tài là nghiên cứu lý thuyết kết hợp với

mô phỏng vật liệu Các phép gần đúng được áp dụng một cách thích hợp trong quá trình tính toán để có thể thu nhận được những kết luận vật lý cơ bản nhất Trong điều kiện nhiệt độ không tuyệt đối và mức

độ pha tạp yếu chúng tôi sử dụng mô hình liên tục với phương trình Dirac để mô tả tính động lực học của hệ electron Phương pháp giải tích đã được sử dụng hiệu quả để đi đến tận cùng biểu thức hàm điện môi và phổ tán sắc theo quy luật căn bậc hai của plasmon Các tính toán số được phát triển để thực thi các khảo sát hệ điện tử trong trường hợp tổng quát như nhiệt độ hữu hạn và mức độ pha tạp hữu hạn Các tính số được phát triển để tính đến đặc điểm bất đẳng hướng quan trọng của các mặt năng lượng trong nón Dirac trong toàn vùng Brillouin thông qua mô hình liên kết chặt trong gần đúng lân cận thứ hai và tính không trực giao của hệ hàm cơ sở Tương tác electron-electron được xem xét trong gần đúng pha ngẫu nhiên (RPA) và được mở rộng để kết hợp được hiệu ứng trường địa phương (LFE)

Ý nghĩa khoa học và thực tiễn của đề tài

Đề tài giải quyết một bài toán vật lý cơ bản là nghiên cứu các tính chất động lực học của hệ electron trong mạng tinh thể graphene hai chiều trong đó hiệu ứng tương tác nhiều hạt được tính đến trong gần đúng pha ngẫu nhiên Các kết quả mà đề tài thu được cho phép làm sáng tỏ và góp phần hoàn thiện bức tranh vật lý về các tính chất cơ bản của vật liệu graphene – tính chất điện tử và quang học Không chỉ vậy, các kết quả thu được còn cho phép chỉ ra tiềm năng ứng dụng của vật liệu graphene trong các lĩnh vực công nghệ cao như nano-electronics, nano-optoelectronics và nano-photonics qua việc xác định các mode điện từ mà graphene cho phép lan truyền trong các điều kiện khác nhau

Kết quả mới của đề tài

Kết quả nghiên cứu chính của đề tài được công bố trong hai bài báo ISI, một đăng năm 2014 trên tạp chí Physica E và một đăng đầu năm 2016 trên tạp chí Physica Status Solidi B

3

Trong bài báo thứ nhất chúng tôi báo cáo nghiên cứu khảo sát hiệu ứng của một số tham số như nhiệt độ và độ pha tạp lên sự hình thành và các đặc trưng của các trạng thái kích thích tập thể của electron trong màng graphene Đặc biệt chúng tôi chỉ ra đặc điểm phân cực của plasmon có nguồn gốc từ tính bất đẳng hướng của các mặt năng lượng của các dải pi Theo đó, trong giới hạn pha tạp rất thấp, hệ điện tử trong graphene chỉ có thể có một mode dao động tập thể với đặc trưng tán sắc đẳng hướng Tuy nhiên, khi nâng cao mức

độ pha tạp, mức năng lượng Fermi dịch chuyển lên miền năng lượng

mà ở đó mặt năng lượng Fermi không còn đẳng hướng nữa Khi đó, các đóng góp của các trạng thái gần mức Fermi sẽ nổi trội và dẫn đến kết quả là hệ thức tán sắc của plasmon trở nên bất đẳng hướng

Trong bài báo thứ hai, chúng tôi công bố kết quả khảo sát sự hình thành các mode kích thích tập thể của electron trong màng graphene

ở chế độ pha tạp mạnh với mục đích ban đầu là xem xét rõ hơn nữa hiệu ứng phân cực của plasmon Tuy nhiên, chúng tôi chỉ ra rằng, trong điều kiện pha tạp mạnh, màng graphene có thể cho phép hai mode điện từ truyền đi trên bề mặt, trong đó có một mode cũ đã được ghi nhận và một mode mới được dự đoán trong tính toán của chúng tôi Mode plasmon mới có những đặc trưng hết sức đặc biệt và chúng tôi nhận thấy sự xuất hiện của mode này có nguồn gốc từ sự bất đẳng hướng của các mặt năng lượng trong nón Dirac và sự không tương đương giữa các trạng thái trong hai nón Dirac tồn tại độc lập trong vùng Brillouin

Kết cấu của luận án

Luận án được chia làm các phần chính: phần mở đầu (5 trang); phần nội dung chính (111 trang); phần kết luận và kiến nghị; phần tài liệu tham khảo; và cuối cùng là phần phụ lục (15 trang)

Nội dung chính của luận án được trình bày trong 4 chương Chương 1 trình bày các kiến thức nền tảng cần thiết liên quan đến các nội dung của toàn bộ luận án Các chương: chương 2, chương 3, chương 4 trình bày ba bài toán tương ứng với ba vấn đề cụ thể, là các nội dung đóng góp chính của đề tài

4

NỘI DUNG CỦA LUẬN ÁN

Chương 1 Cơ sở lý thuyết nghiên cứu các tính chất động lực của hệ điện tử và các tính chất vật lý cơ bản của hệ điện tử hai chiều trong mạng graphene

1.1 Một số khái niệm cơ sở

Trên phương diện vĩ mô các tính chất quang của vật liệu có thể được giải thích bằng lý thuyết trường điện từ Maxwell Hai đại lượng đặc trưng cho tính chất quang của vật liệu là hàm điện môi và độ dẫn quang có liên hệ chặt chẽ với nhau:

số plasmon có thể xác định từ phương trình Re     q , p  i      0

1.2 Tính chất cơ bản của graphene

Graphene là một loại vật liệu mới được phát hiện năm 2004 Cấu

trúc tinh thể của graphene được mô tả trên Hình 1.2(b)

5

(b)

Ô cơ sở

Hình 1.2 (b) Mạng tổ ong graphene được tạo thành từ hai mạng con

hình tam giác của hai loại nguyên tử A và B [133]

Ô cơ sở nhỏ nhất của graphene thường được chọn có dạng hình thoi chứa hai nguyên tử carbon A và B Vùng BZ tương ứng có dạng hình lục giác với sáu đỉnh là các điểm K hay còn gọi là điểm Dirac do sự tiếp xúc của hai dải năng lượng (dải hóa trị  và dải dẫn *) tạo thành các mặt nón Dirac Trong sáu điểm K này chỉ có hai điểm không tương đương nhau Nếu ta chọn ô cơ sở có dạng hình chữ nhật, chứa bốn nguyên tử thì vùng BZ cũng có dạng chữ nhật và chỉ

có hai điểm K đặc trưng Việc chọn lựa này dẫn đến những thuận lợi trong việc tính số cũng như dễ dàng mở rộng cho các hệ siêu mạng graphene (GSL), một cấu trúc graphene đặt trong một trường thế tĩnh điện tuần hoàn

Chương 2 Tính toán hàm điện môi trong gần đúng RPA và khảo sát các đặc trưng plasmon của graphene trong mô hình điện tử liên kết chặt với lân cận gần nhất

2.1 Tính toán giải tích hàm phân cực và các đặc trưng plasmon cho graphene trong trường hợp pha tạp nhỏ, ở 0 K sử dụng phép gần đúng lân cận điểm Dirac

Hàm phân cực ở gần đúng bậc đầu tiên trong phép gần đúng RPA được định nghĩa như sau:

, ,

P P

Để tính giải tích hàm phân cực (2.3), ở mức pha tạp thấp, tổng theo k có thể được chuyển thành phép tính tích phân trong không gian động lượng Giá trị của k được chọn từ 0 cho đến một giá trị giới hạn trên,

7

Ở mức pha tạp thấp, tán sắc năng lượng trong mô hình Dirac có dạng Ek l  l v k  F   , trong đó    v kF F là thế hóa học, vF là vận tốc Fermi có giá trị khoảng 10 m/s6 , f E0   là các hàm phân bố Fermi – Dirac Kết quả thu được hàm phân cực

2.2 Phổ tán sắc plasmon thu được bằng cách tính giải tích

Phổ tán sắc plasmon thu được từ việc giải phương trình

9

p

08

với hệ 2DEG, tần số plasmon tỉ lệ với căn bậc hai của mật độ số hạt

Hình 2.9 Hình vẽ màu giá trị hàm điện môi RPAq, thu được từ phép gần đúng lân cận điểm Dirac Đường màu đen mô tả quy luật căn bậc hai, đường màu trắng là tập hợp các điểm có giá trị bằng không của hàm điện môi RPAq, thu được từ việc tính số phương trình ReRPAq,0

Phổ tán sắc plasmon và các vùng kích thích đơn hạt được trình

bày trên Hình 2.9

10

2.3 Tính số hàm phân cực và các đặc trưng plasmon cho graphene trong toàn vùng BZ thứ nhất ở nhiệt độ và độ pha tạp hữu hạn

Thoát ra khỏi mô hình gần đúng mặt năng lượng hình nón tròn xoay (mô hình Dirac) quanh lân cận các điểm K, hàm phân cực (2.3) được tính số trong toàn vùng BZ Các tính toán số được phát triển để khảo sát các đặc trưng plasmon theo độ pha tạp và theo nhiệt độ Kết quả cho thấy ở mức pha tạp càng cao, tần số plasmon càng lớn, đồng thời giá trị q có trạng thái plasmon càng dài

Hình 2.10 thể hiện kết quả tính số được so sánh với kết quả giải

11

2 RPA

Hình 2.12 Phổ plasmon tính số toàn vùng BZ ở các nhiệt độ khác

nhau của graphene không pha tạp

Ở nhiệt độ khác không, trạng thái plasmon tồn tại kể cả trong

trường hợp pha tạp bằng không (xem Hình 2.12) Điều này được giải

thích là do các kích thích nhiệt làm hình thành các đóng góp band và intra-band, sự phối hợp của các đóng góp này vào giá trị của hàm điện môi tạo ra trạng thái plasmon Điều này được thể hiện

inter-trên Hình 2.13

  , và T 0K (hình bên trái) và T 300K (hình bên phải)

Khi tăng nhiệt độ, phần thực của đóng góp intra-band có vai trò kéo giá trị hàm điện môi xuống phần âm, làm cho xuất hiện giao điểm của hàm    với trục     , hay 1 RPAq, , tương 0ứng với trạng thái có plasmon

2.4 Hiệu ứng bất đẳng hướng mặt năng lượng

Ở các mức pha tạp cao hơn cỡ 0.4 eV, mặt năng lượng của graphene bắt đầu có tính bất đẳng hướng Đối xứng hình tròn của mặt Fermi trước đó bây giờ tiến đến có dạng hình tam giác Ảnh hưởng của sự bất đẳng hướng này thể hiện trên phổ tán sắc plasmon

của nó và được mô tả trên Hình 2.15 khi tính phổ tán sắc plasmon

theo hai phương vuông góc Ox và Oy trong không gian động lượng

Ở vùng có bước sóng ngắn (vectơ sóng q dài) bắt đầu có sự tách ra

khác biệt về giá trị

13

Hình 2.15 Phổ tán sắc plasmon tính số trong cả vùng BZ ở nhiệt độ

0 K với các giá trị pha tạp khác nhau, theo các phương đặc trưng

của q khác nhau

Chương 3 Các đặc trưng plasmon của graphene trong chế

độ pha tạp cao

3.1 Tính toán TB ở lân cận thứ hai

Ở mức pha tạp cao mặt năng lượng Fermi thể hiện rõ tính bất đẳng hướng với đặc trưng được xác định bởi hai giá trị vận tốc nhóm

khác nhau (xem Hình 3.1(c, d))

Để thu được đúng đắn cấu trúc vùng năng lượng có tính bất đẳng hướng của graphene trong mô hình liên kết chặt chúng tôi mở rộng các tính toán để xét tới các liên kết trong lân cận thứ hai (NNN) và tính tới tính không trực giao của các hàm sóng nguyên tử dùng làm các hàm cơ sở Kết quả tính toán trong mô hình TB cho cấu trúc vùng năng lượng được fit với kết quả sử dụng lý thuyết phiếm hàm

mật độ (DFT) và được biểu diễn trên Hình 3.1(a, b)

14

Hình 3.1 (a) Cấu trúc vùng năng lượng TB (b) Độ lệch giữa hai kết

quả TB lân cận bậc hai và DFT (c) Trường vectơ của vận tốc nhóm (d) Mô tả vận tốc nhóm của các trạng thái tại mức Fermi xung quanh hai điểm K

3.2 Các đặc trưng plasmon của graphene ở độ pha tạp cao

Đặc trưng hàm phổ EELS được thể hiện trên Hình 3.3

Hình 3.3 Hình nhìn từ trên xuống (theo phương [001]) của mặt hàm

EELS trong trường hợp (a) và (b) có độ pha tạp tương ứng với

F 0.5eV

E  và (c), (d) với EF 1.0eV và theo các phương của

vectơ q của trường tác động: (a), (c) theo phương Oy và (b), (d)

theo phương Ox

15

Kết quả trên Hình 3.3 cho thấy sự xuất hiện một nhánh plasmon

có năng lượng thấp bên cạnh nhánh đã biết (2D plasmon) Kết quả này hoàn toàn tương tự với công bố của Pisarra và các cộng sự [New

J Phys 16 (2014) 083003], với phương pháp tính cấu trúc năng lượng DFT kết hợp với phương pháp tính hàm điện môi chứa các hiệu ứng trường địa phương (LFE)

Hình 3.4 biểu diễn tán sắc plasmon theo hai phương Ox và Oy

cùng với tốc độ phân rã của nó

Hình 3.4 (a) Tần số và (b) tốc độ phân rã plasmon phụ thuộc vào

vectơ sóng

Đường màu xanh lá cây và xanh nước biển trong Hình 3.4(a) biểu

diễn phổ tán sắc plasmon theo hai phương x và y của vectơ sóng

tương ứng Hình 3.4(b) bên dưới biểu diễn tốc độ phân rã tương ứng

với hình trên Hình vẽ cho thấy nhánh plasmon mới tắt dần nhanh ở hai biên của nó, nhánh này chỉ tồn tại trong một khoảng vectơ sóng xác định mà không tồn tại ở q đủ nhỏ đi qua gốc tọa độ như nhánh 2D plasmon đã biết, nó cũng không có dạng tuyến tính Vì vậy, khác với nhóm Pisarra, chúng tôi không gọi đây là nhánh âm học

16

Hình 3.5 Hình vẽ phân bố màu hàm điện môi RPA q, tính trong trường hợp vectơ sóng theo phương Oy Đường tán sắc của hai nhánh plasmon có màu trắng, các đường màu đen biểu diễn các giới hạn vùng kích thích đơn hạt tương ứng

Hình 3.5 là phổ tán sắc plasmon theo phương Oy và với độ pha

tạp 1.0 eV Để phân tích và tìm cơ chế giải thích cho sự hình thành

và tắt dần của nhánh plasmon mới này, ta nghiên tính toán sự biến thiên của hàm mật độ dynamical form factor:

trong vùng BZ Với F00ll  k q , là hàm chồng chập trạng thái

Kết quả tính hàm Sq,   k cho trường hợp vectơ q có phương nằm dọc theo phương KK nhưng với ba cặp giá trị q và  khác nhau

được trình bày trên Hình 3.7 Các cặp giá trị này được lấy chính xác các điểm có plasmon và được chỉ ra bằng các vòng tròn đỏ trên Hình 3.5

Số trạng thái kích thích phân bố trong vùng BZ được xác định cho

thấy, theo phương Oy số fermion ở hai điểm K trong Hình 3.7(a)

17

ứng với q nhỏ là như nhau và có đặc trưng vg  v2  vF Ở Hình 3.7(b), hai loại fermion được kích thích trong hai valley khác nhau Hình 3.7(c) ứng với cùng một vectơ sóng với Hình 3.7(b) nhưng tần

số bằng p1 cho thấy chỉ có một loại fermion loại một có vận tốc nhóm vg  v1 được kích thích Tuy nhiên chúng tôi nhận thấy các fermion trong valley K được tán xạ tới trạng thái có vận tốc nhóm 2

v Từ đó ta thấy sự hình thành nhánh plasmon mới liên quan đến một quá trình sinh loại fermion hai và đồng thời hủy loại fermion một

Hình 3.7 Hàm mật độ S q,k k x, y cho ba trường hợp: (a)

Để làm rõ vai trò của mỗi loại fermion ta đi khảo sát sự biến thiên của hàm điện môi RPA q ,   theo tần số với các giá trị khác nhau của q Ta xét hai mô hình tính toán ứng với hai loại fermion, hàm phản ứng mật độ - mật độ không tương tác có dạng:

Hình 3.8 Sự biến thiên của hàm điện môi RPA q, ứng với một

giá trị q phụ thuộc vào năng lượng kích thích

Tuy nhiên, tổng theo k chỉ tính cho một nửa vùng BZ, và kết quả cho mỗi nửa như vậy ta nhân hai lần Kết quả thu được cho nửa trên/dưới của vùng BZ có dạng 0  