Tóm tắt Luận án tiến sĩ Kỹ thuật: Mô phỏng dao động của tấm và ống na nô đơn lớp

Mục đích của luận án nhằm mô hình hóa và mô phỏng số tìm đặc trưng dao động tự do (tần số và dạng dao động riêng) tuyến tính, không cản của các tấm và ống vật liệu na nô đơn lớp cấu trúc lục giác. Sử dụng hàm thế điều hòa (tuyến tính) để thiết lập ma trận độ cứng của các kết cấu.

MỞ ĐẦU

Lý do chọn đề tài:

Công nghệ về vật liệu na nô được nghiên cứu rộng rãi trong thời gian gần đây Đã

có nhiều công trình khoa học về công nghệ na nô được công bố và ứng dụng thành công Các vật liệu na nô cấu trúc lục giác có nhiều tính chất đặc biệt như dẫn nhiệt, dẫn điện tốt, có độ cứng rất lớn Do có những tính chất đặc biệt nên vật liệu này ứng dụng cho nhiều lĩnh vực quan trọng như tích trữ năng lượng, pin mặt trời, transistors, xúc tác, cảm biến, vật liệu polymer tổ hợp…Việc xác định đặc trưng dao động như tần số, dạng dao động riêng của chúng là rất cần thiết Do đó nghiên cứu sinh đã chọn hướng nghiên cứu tính toán, mô phỏng dao động của vật liệu na nô với tên đề tài là: “MÔ PHỎNG DAO ĐỘNG CỦA TẤM VÀ ỐNG NA NÔ ĐƠN LỚP”

Mục đích, đối tượng và phạm vi nghiên cứu:

Mô hình hóa và mô phỏng số tìm đặc trưng dao động tự do (tần số và dạng dao động riêng) tuyến tính, không cản của các tấm và ống vật liệu na nô đơn lớp cấu trúc lục giác Sử dụng hàm thế điều hòa (tuyến tính) để thiết lập ma trận độ cứng của các kết cấu Trong đó, có các phân tích và khảo sát ảnh hưởng của kích thước như tỉ lệ cạnh đối với tấm, chiều dài và đường kính đối với ống Ảnh hưởng của các điều kiện biên khác nhau đến tần số dao động tự do của tấm và ống na nô cũng được nghiên cứu sinh khảo sát

Phương pháp nghiên cứu:

Phương pháp mô phỏng số trên máy tính là một lựa chọn tối ưu và ngày càng chứng minh được tính hiệu quả Trong luận án này, nghiên cứu sinh cùng thầy hướng dẫn đã ứng dụng phương pháp phần tử hữu hạn nguyên tử (AFEM) để khảo sát đặc trưng về dao động của các cấu trúc từ vật liệu na nô Kết quả thu được sẽ được kiểm chứng bằng cách so sánh với các phương pháp MD, DFT và nhiều phương pháp tin cậy khác Quá trình tính toán cũng như mô phỏng được nghiên cứu sinh lập trình trên phần mềm Matlab

Ý nghĩa khoa học và thực tiễn của đề tài:

Việc xác định đặc trưng dao động như tần số, dạng dao động riêng của chúng là rất cần thiết trước khi triển khai đưa vào thực tế sản xuất Nó giúp tiết kiệm chi phí cho quá trình thiết kế, sản xuất thử nghiệm và sản xuất hàng loạt các vật liệu mới này Kết quả của luận án có ý nghĩa quan trọng đối với khoa học kỹ thuật, đối với các nhà sản xuất và ứng dụng các vật liệu na nô

Bố cục của luận án:

Luận án bao gồm phần mở đầu, 5 chương, kết luận và hướng phát triển của luận án, tài liệu tham khảo và phụ lục

CHƯƠNG 1 GIỚI THIỆU VỀ TẤM VÀ ỐNG NA NÔ CÓ CẤU TRÚC LỤC GIÁC 1.1 Giới thiệu

Năm 1991, Sumio Iijima phát hiện ra

ống cácbon na nô đa lớp (MWCNTs)

trong khi đang tiến hành khảo sát

fullerene C60 (Iijima 1991) Đến năm

1993 Iijima và cộng sự tiếp tục báo cáo

việc tổng hợp được ống cácbon na nô đơn

lớp (SWCNT) với đường kính 1 nm Năm

2004, graphene, tấm graphite đơn lớp đầu

tiên được bóc tách bởi hai nhà khoa học

Kostya Novoselov và Andre Geim Đến

2010 họ đã được trao giải Nobel Vật lý

cho những đóng góp của họ trong việc tạo

ra và tiến hành thực nghiệm trên tấm

graphene

Ngoài graphene và CNT, cho đến nay đã

có thêm nhiều vật liệu na nô có cấu trúc

dạng lục giác tương tự đã được dự đoán

tồn tại trên lý thuyết Trong đó có tấm và

ống BN đã được tổng hợp trên thực tế

Mới đây, năm 2012 tấm SiC với độ dày

0,5–1,5 nm cũng được tạo ra ở quy mô

phòng thí nghiệm

Sau khi được phát hiện, các vật liệu

trên cần được tìm hiểu, dự đoán các đặc

trưng cơ, lý, hóa để phục vụ cho sản xuất

và ứng dụng chúng

1.2 Cấu trúc hình học tấm và ống vật

liệu na nô dạng lục giác

Tấm graphene cũng như các tấm vật liệu

na nô có cấu trúc dạng lục giác khác chứa

các nguyên tử nằm tại đỉnh của các hình

lục giác xếp khít với nhau tạo nên dạng

lưới như hình tổ ong (hình 1.2) Có hai

dạng tấm là tấm phẳng (các nguyên tử

cùng nằm trên một mặt phẳng, hình 1.2a)

Hình 1.3 Thông số hình học tấm vật

liệu na nô cấu trúc hình lục giác

(n,0) Zigzag tube (n,n) Armchair tube

và tấm low-buckled (các nguyên tử nằm trên hai mặt phẳng song song với nhau, hình 1.2b) Như vậy kích thước hình học một tấm vật liệu na nô dạng lục giác được xác định bởi hai thông số độc lập là chiều dài liên kết ban đầu l o và khoảng Low-buckled

Từ đó rút ra được các thông số góc liên kết θ và độ dài véc tơ đơn vị a a1, 2 như sau:

ow-3

arccos

2

L buckled o o

l l

Tấm phẳng có Low-buckled = 0, nên theo

công thức (1.3), góc liên kết θ luôn

Trong đó cặp chỉ số (n m, ) là số bước dọc theo liên kết dích dắc của lưới lục giác

và a a1, 2 là các véc tơ đơn vị Véctơ C h xác định độ xoắn của ống Khi C h trùng với phương zigzag ta có ống dạng zigzag ( )n, 0 , C h trùng với phương armchair ta có ống dạng armchair ( )n n, , còn lại là các ống dạng chiral

Như vậy, một ống na nô được xác định về kích thước khi biết các thông số là cặp chỉ số ( )n m, và chiều dài ống L

1.3 Tổng quan về nghiên cứu dao động tự do của kết cấu na nô lục giác

Hashemnia và cs và Ávila và cs đã phân tích dao động của tấm graphene dựa trên cấu trúc na nô sử dụng mô phỏng cơ học phân tử Gupta và Batra và cs đã tính toán tần số dao động tự do của tấm graphene sử dụng mô hình liên tục Arghavan và Singh sử dụng mô hình cấu trúc nguyên tử để xác định tần số riêng và dạng dao động riêng của tấm graphene có hình dạng khác nhau, chịu những điều kiện biên khác nhau Mohammadi và cs đã nghiên cứu ảnh hưởng của tải trọng ban đầu trong mặt phẳng lên tần số dao động của tấm graphene tròn thông qua lý thuyết tấm liên tục không cục bộ Murmu và cs đã nghiên cứu dao động của tấm graphene dưới ảnh hưởng của từ trường Sử dụng phương pháp vi phân cầu phương và lý thuyết áp điện Arani và cs đã khảo sát dao động phi tuyến của tấm BN S Ajori cùng cộng sự mô phỏng dao động của ống CNT sử dụng phương pháp động lực học phân tử (MD)

Hình 1.4 Mô phỏng quá trình cuộn tấm

thành ống vật liệu na nô

Ansari cùng đồng sự sử dụng phương pháp động lực học phân tử (MD) khảo sát dao động tự do xoắn của ống BN

Nhìn chung, các vật liệu na nô mới được phát hiện gần đây vẫn chưa có nhiều nghiên cứu về dao động của chúng Chưa có nghiên cứu nào sử dụng phương pháp AFEM để khảo sát dao động của tấm na nô lục giác

1.4 Một số phương pháp tính toán vật liệu na nô

Những phương pháp thường được dùng để mô phỏng, tính toán đặc trưng của các cấu trúc từ vật liệu na nô có thể được phân chia làm hai nhóm: nhóm tính toán ở cấp

độ electron và nhóm tính toán ở cấp độ nguyên tử Trong đó, ở cấp độ electron thì

có phương pháp lý thuyết hàm mật độ (DFT), ở cấp độ nguyên tử thì có phương pháp mô phỏng động lực phân tử (MD) là hai phương pháp chuẩn mực được sử dụng nhiều trong các nghiên cứu lý thuyết hoá học, vật lý và khoa học vật liệu Nhiều nghiên cứu, phương pháp ra đời sau này thường lấy DFT và MD làm chuẩn

so sánh Và ở luận án này, tác giả đã phát triển phương pháp phần tử hữu hạn nguyên

tử (AFEM) để sử dụng trong nghiên cứu

AFEM đã được phát triển để phân tích các vật liệu cấu trúc na nô một cách hiệu

quả (Liu và cs 2004, Nasdala và cs 2005, Wang và cs 2006, Wackerfuß 2009, Nasdala và cs 2010) Về cơ bản, AFEM là sự kết hợp của phương pháp mô phỏng

cấp độ nguyên tử và phương pháp phần tử hữu hạn AFEM cho ta kết quả chính xác như các phương pháp mô phỏng ở thang nguyên tử như MD đồng thời lại cho ra tốc

độ hội tụ nhanh hơn do AFEM sử dụng cả đạo hàm bậc nhất và đạo hàm bậc hai của hàm thế khi tính toán cực tiểu hóa năng lượng tìm vị trí cân bằng của hệ, trong khi

MD chỉ sử dụng đạo hàm bậc nhất Tác giả cùng người hướng dẫn nhận định đây là phương pháp mới, còn nhiều điều có thể phát triển để áp dụng mô phỏng cho các cấu trúc từ vật liệu na nô mới tìm ra

MÔ HÌNH PHẦN TỬ HỮU HẠN NGUYÊN TỬ 2.1 Cở sở lý thuyết phương pháp phần tử hữu hạn nguyên tử

2.1.1 Thiết lập và giải phương trình trong AFEM

Việc thiết lập và gải phương trình trong AFEM đã được trình bày trong các nghiên

cứu của Liu và cs năm 2004, Wackerfuß năm 2009 và Nguyễn Danh Trường năm

( ) ( )

o o

2.2 Mô hình phần tử hữu hạn nguyên tử với hàm thế điều hòa

2.2.1 Thông số hàm thế điều hòa

Trong luận án này, hàm thế điều hòa được chọn cho mô phỏng tương tác giữa các nguyên tử Sử dụng hàm thế điều hòa để khảo sát dao động tự do là phù hợp do biến biến dạng trong trường hợp này là rất nhỏ

graphene, BN, SiC ở nhiệt độ không độ Kelvin

Vật liệu Nguyên tử 1 Nguyên tử 2

e r

2.2.2 Mô hình cơ học phân tử

Bỏ qua các thành phần thế

năng tương tác đến từ biến

dạng xoắn, đảo liên kết, lực

van der Waals và tương tác

điện từ, thế năng của hệ

nguyên tử có thể được biểu

diễn như sau:

Hình 2.5 Mô hình hai kiểu phần tử: a) phần tử biến

dạng dài l ij và biến dạng dài l ij ; b) phần tử biến dạng góc  và biến dạng góc 

Trong đó E r là thế năng biến dạng dài và E là thế năng biến dạng góc Ở biến dạng nhỏ, chúng thường được mô tả bằng các hàm điều hòa như sau:

 là biến dạng dài của liên kết thẳng thứ e giữa hai nguyên tử i và j,

e

ijk

 là biến dạng góc giữa hai liên kết thẳng ji và jk (hình 2.5a) M và N tương ứng

là tổng số biến dạng dài và biến dạng góc e

r

C và e

ijk

C là các hằng số lực tương ứng cho biến dạng dài và biến dạng góc Với những tấm vật liệu cấu tạo bởi hai loại nguyên tử sẽ có hai giá trị e

Đạo hàm bậc hai hàm thế năng được xác định từ phương trình (2.18) theo chuyển

vị nút cho ta được ma trận độ cứng của phần tử hai nút (Zienkiewicz và cs 2005):

2.2.4 Ma trận độ cứng tổng thể

Phương pháp phần tử hữu hạn nguyên tử (AFEM) đã được triển khai và sử dụng thành công để tính toán đặc trưng cơ học của các tấm graphene, BN và SiC trong nghiên cứu gần đây Trong AFEM, nguyên tử và chuyển vị của nguyên tử được coi như các nút và chuyển vị nút tương ứng Năng lượng tương tác giữa các nguyên tử

sẽ được xây dựng thông qua vị trí tọa độ của các nguyên tử (các nút) Sau đó ma

trận độ cứng K sẽ được tính toán bằng đạo hàm bậc hai của hàm năng lượng theo

Trong đó, m i là khối lượng của nguyên tử thứ i đặt ở vị trí của nó và q3 2i− ,q3 1i−,q3i là

vận tốc của nguyên tử i, với i = 1 ÷ NAtom

Phương trình (2.31) có thể được biểu diễn ở dạng ma trận như sau :

T

1

2

Trong đó, M(3NAtom, 3NAtom) là ma trận khối lượng của hệ nguyên tử Như vậy:

M = diagm m m m m m1, 1, 1, 2, 2, 2 ,m m m i, i, i ,m NAtom,m NAtom,m NAtom (2.29)

Giải phương trình (2.33) ta sẽ thu được tần số dao động tự do f = /(2), và dạng

dao động riêng u của hệ

Việc thiết lập và giải phương trình nêu trên được nghiên cứu sinh lập trình trên phần mềm Matlab

3.1 Giới thiệu

Phương pháp phần tử hữu hạn nguyên tử

(AFEM) phát triển trên hàm thế điều hòa được sử

dụng để khảo sát đặc trưng dao động ngang tự do

của các tấm vật liệu na nô là graphene, boron

nitride (BN) và silicon carbide (SiC) Tần số riêng

và dạng dao động riêng của tấm graphene, BN,

SiC được tính toán ở các điều kiện biên khác

nhau Bên cạnh mô hình lý tưởng, ảnh hưởng của

khuyết tật mất nguyên tử và tỉ lệ kích thước tấm

cũng được nghiên cứu Mô hình các tấm vật liệu

na nô lục giác được xây dựng như hình 3.1

nguyên tử loại 1 là Carbon, Boron và nguyên tử

Silicon trong các tấm Graphene, BN và SiC

Nguyên tử loại 2 là carbon, nitrogen và nguyên tử

carbon trong tấm tương ứng

Điều kiện biên được ký hiệu như sau:

- BC1: Tất cả các cạch được ngàm

- BC2: Cạnh trái và phải được ngàm

- BC3: Cạnh trên và dưới được ngàm

- BC4: Cạnh trái được ngàm

- BC5: Cạnh dưới được ngàm

Kết quả được bàn luận và so sánh với các kết quả đến từ các công trình nghiên cứu đáng tin cậy trước đây như: Kết quả sử dụng mô hình mạng lưới tinh thể của Arghavan và cộng sự, kết quả sử dụng mô hình liên tục tương đương của Gupta

3.2 Kiểm nghiệm mô hình phần tử hữu hạn nguyên tử (AFEM)

Mục này đưa ra kết quả tần số riêng của các tấm graphene Kết quả sẽ được so sánh với những công trình nghiên cứu tin cậy đã được công bố của Arghavan, Singh, công trình nghiên cứu của Arghavan cùng cs và công trình của Gupta cùng cs

Đầu tiên, tác giả khảo sát 10 tần số riêng đầu tiên dao động tự do ngang của tấm

graphene với các kích thước khác nhau L x × Ly như sau: 3,69 nm × 3,69 nm (558 nguyên tử), 30,0 nm × 30,6 nm (35424 nguyên tử) và 30,0 nm × 60,4 nm (69864 nguyên tử) Điều kiện biên trong trường hợp này là ngàm tất cả 4 cạnh (BC1) Kết quả được đưa ra trong bảng 3.2

Hình 3.1 Mô hình tấm vật liệu na nô

cấu trúc lục giác Nó được gọi là tấm Zigzag nếu Lx ≤ L y và tấm armchair nếu L y ≤ Lx

Bảng 3.2 So sánh tần số dao động riêng (GHz) của tấm graphene, điều kiện biên BC1

Tiếp theo, các tấm graphene hình chữ nhật tỉ lệ các cạnh xấp xỉ 10 (L x/Ly ~ 10 cho

tấm armchair và L y/Lx ~ 10 cho tấm zigzag) được khảo sát dưới điều kiện biên các

cạnh là tự do Các tần số dao động dọc trục trong mặt phẳng f A (cm-1) và tần số dao

động uốn trong mặt phẳng f B (cm-1) của tấm graphene chữ nhật thu được bởi phương pháp AFEM cũng được so sánh với những kết quả của Gupta và Batra khi sử dụng

mô hình liên tục tương đương (bảng 3.3) Các tần số dùng đơn vị cm-1 là tần số đơn

vị Hz chia cho tốc độ ánh sáng (3×1010 cm/s) Kết quả thu được từ phương pháp AFEM, tác giả đã sử dụng mô hình nguyên tử rời rạc so sánh với những kết quả thu được từ các phương pháp khác sử dụng mô hình liên tục tương đương là rất khớp nhau (Sai lệch <5%) Điều này chứng minh tính đúng đắn của mô hình và phương pháp được sử dụng trong nghiên cứu này

Tấm

Nguyên tử

Dạng riêng

f A, cm-1 f B, cm-1[48] AFEM [48] AFEM [48] AFEM AFEM [48]

3.3 Ảnh hưởng của điều kiện biên tới tần số dao động tự do

Khảo sát các tấm có số lượng nguyên tử N Atom = 4032 với kích thước như sau:

Tần số đầu tiên của mười tấm na

nô với các điều kiện biên khác nhau

được thể hiện trong hình 3.2 - 3.4

Các tần số tự nhiên của tấm có điều

kiện biên (BC1) là cao nhất Tần số

các tấm có điều kiện biên (BC4) và

(BC5) là thấp nhất Các tấm có điều

kiện biên BC2 và BC3 cho tần số tự

nhiên khá tương tự Kết quả tần số

tự nhiên của tấm graphene là cao

nhất, trong khi tấm SiC là thấp nhất

3.4 Ảnh hưởng của kích thước

tấm tới tần số dao động tự

do

Khảo sát các tấm armchair và

zigzag với tỉ lệ cạnh khác nhau

Thông số các tấm graphene, BN, SiC tỉ lệ kích thước cạnh L y/Lx giảm dần là 1:1;

1:0,5 và 1:0,25 Tấm armchair kích thước cạnh zigzag L x tăng dần từ 10,207 nm đến 20,045 nm đối với tấm graphene, từ 10,42 tới 20,47 nm đối với tấm BN, và từ 12,72

nm tới 24,99 nm đối với tấm SiC

Kết quả ba tần số lẻ đầu tiên của các tấm với kích thước khác nhau được liệt kê trong bảng 3.6 - 3.8

Hình 3.2 Tần số dao động của tấm Graphen

phụ thuộc vào điều kiện biên

0 0.5 1 1.5 2 2.5 3

Hình 3.3 Tần số dao động của tấm BN phụ

thuộc vào điều kiện biên

0 0.5 1 1.5 2 2.5

Hình 3.4 Tần số dao động của tấm SiC phụ

thuộc vào điều kiện biên

0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2 1.4 1.6

BC1 BC2 BC3 BC4 BC5

Thứ nhất

Thứ

ba

Thứ năm

Thứ nhất

Thứ

ba

Thứ năm Tấm các-bon (graphene) armchair, điều kiện biên BC4

Thứ nhất Thứ ba Thứ năm nhất Thứ Thứ ba Thứ năm Tấm BN armchair, điều kiện biên BC4

Thứ

ba

Thứ năm

Dạng riêng

Thứ nhất

Thứ

ba

Thứ năm

Dạng riêng

Thứ nhất Tấm SiC armchair, điều kiện biên BC4