Phóng xạ tự nhiên trong một số vật liệu xây dựng phổ biến tại cộng hòa dân chủ nhân dân lào (tt)

Sonexay Xayheungsy, Le Hong Khiem, Phương pháp xác định hoạt độ của các nguyên tố phóng xạ tự nhiên bằng phổ kế gamma dùng detector NaITl, Advance In Applied And Engineering Physics V, P

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC

VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM

HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ

-

SONEXAY XAYHEUNGSY

PHÓNG XẠ TỰ NHIÊN TRONG MỘT SỐ VẬT LIỆU XÂY DỰNG

PHỔ BIẾN TẠI CỘNG HÒA DÂN CHỦ NHÂN DÂN LÀO

Chuyên ngành : Vật lý nguyên tử và hạt nhân

TÓM TẮT LUẬN ÁN TIẾN SĨ KHOA HỌC VẬT CHẤT

Hà Nội- 2019

Công trình được hoàn thành tại: Học viện Khoa học và Công nghệ - Viện

Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam

Người hướng dẫn khoa học: GS.TS Lê Hồng Khiêm

và Công nghệ Việt Nam vào hồi … giờ ’, ngày … tháng … năm 201…

Có thể tìm hiểu luận án tại:

- Thư viện Học viện Khoa học và Công nghệ

- Thư viện Quốc gia Việt Nam

DANH MỤC CÔNG TRÌNH CỦA TÁC GIẢ

1 Sonexay Xayheungsy, Le Hong Khiem Measurement of natural radioactivity

in some cements of Lao PDR by using NaI(Tl) gamma-ray spectrometer, Advance in applied and engineering Physics IV,

Publishing House for Science and Technology,2016, 231

2 Sonexay Xayheungsy, Le Hong Khiem, Phương pháp xác định hoạt độ của các nguyên tố phóng xạ tự nhiên bằng phổ kế gamma dùng detector NaI(Tl), Advance In Applied And Engineering Physics V, Publishing

House for Science and Technology, 2018, 295

3 S Xayheungsy, L.H Khiem, L.D Nam, Radiation dose estimation of cement samples used in Lao PDR, Communications in Physics, 27, No 3,

2017,193-203

4 Sonexay Xayheungsy, Le Hong Khiem, Le Dai Nam Assessment Of The Natual Radioactivity And Radiological Hazards In Lao Cement Samples Radiation Protection Dosimetry, 2018, Vol 181, No 3, 208–213

5 Sonexay Xayheungsy, Le Hong Khiem Natural Radioactivity In The Soil Of Thoulakhom District In Vietiane Province, LaoPDR, Tập Chí Phát Triển Khoa Học Và Công Nghệ- Đại Học Quốc Gia TP HCM, ngày 21 tháng 3 năm 2018

6 X.Sonexay, L.H.Khiem, L.D.Nam, Assessment of Natural Radioactivity Levels and Radiation Hazards of Building Materials of Lao PDR International Journal Of Modern Engineering Research (IJMER), 14.04.2018

7 Sonexay Xayheungsy1,3, N.C.Thanh2, L.D.Nam2, V.H.Giang2 and L.H.Khiem2,3*, Measurement of natural radioactivity in some sand and

brick in Vietiane province, Lao PDR IJRDO - Journal of Applied

Science, Volume-4, Issue, 11, Nov, 2018

MỞ ĐẦU

1 Tính cấp thiết của luận án

- Phóng xạ có mặt ở khắp mọi nơi, đặc biệt trong đất, đá với các mức hàm lượng khác nhau

- Phóng xạ cao hơn ngưỡng an toàn là nguyên nhân gây ra nhiều loại bệnh trong đó có bệnh ung thư, gây nguy hiểm cho con người

- VLXD (xi măng, gạch, cát, đất, đá,…) chủ yếu được làm từ nguyên liệu thô là đất, đá → Luôn tồn tại phóng xạ trong vật liệu xây dựng

- Theo thống kê của LHQ, khoảng 70% thời gian sống của mỗi người là trong các ngôi nhà (nhà ở, công sở, các công trình công cộng,…) Nếu vật liệu cho các công trình xây dựng chứa phóng xạ cao sẽ rất nguy hiểm

- Ủy ban Khoa học của LHQ về các hiệu ứng của bức xạ (UNSCEAR) đã đưa ra ngưỡng an toàn về phương diện phóng xạ đối với VLXD

- Ở đa số các nước, việc kiểm tra phóng xạ trong VLXD tước khi sử dụng là bắt buộc

- Tại CHDCND Lào, việc kiểm tra này chưa được thực hiện (do không có nhân lực có chuyên môn)

- Từ năm 2011, Lào đã chính thức trở thành thành viên của IAEA

- CP Lào yêu cầu Việt Nam giúp đào tạo cán bộ có trình độ cao về lĩnh vực kiểm soát phóng xạ trong VLXD

- Luận văn này nhằm mục đích học hỏi từ VN phương pháp đánh giá phóng

xạ tự nhiên trong VLXD để triển khai công việc này tại Lào

2 Mục tiêu nghiên cứu của luận án

Nghiên cứu phương pháp sử dụng hệ phổ kế gamma dùng các loại detector khác nhau bao gồm detector nhấp nháy NaI(Tl) và detector bán dẫn siêu tinh khiết loại HPGe để xác định hoạt độ của các đồng vị phóng xạ tự nhiên có trong các VLXD

Sử dụng các phương pháp đã nghiên cứu để xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên có trong một số VLXD điển hình thường được sử dụng tại CHDCND Lào như: xi măng, đất, cát,… Các số liệu này cần cho việc đánh giá liều bức xạ đối với các cư dân, cảnh báo và đưa ra các kiến nghị cần thiết với các cơ sở sản xuất để họ có các điều chỉnh cần thiết nhằm đảm bảo tuyệt đối an toàn về phương diện phóng xạ cho các VLXD mà họ đưa ra thị trường

3 Các nội dung nghiên cứu chính của luận án

- Tìm hiểu về tình hình nghiên cứu đề tài phân tích phóng xạ có trong các VLXD dùng phổ kế gamma trên thế giới và trong nước

- Tìm hiểu các kĩ thuật thực nghiệm dùng để phân tích phóng xạ trong các mẫu có thể tích lớn dùng phổ kế gamma dùng detector bán dẫn và nhấp nháy

- Nghiên cứu các đặc trưng của phổ kế gamma phông thấp dùng detector bán dẫn và phổ kế gamma dùng detector nhấp nháy NaI(Tl)

- Nghiên cứu xây dựng các phương pháp phân tích số liệu thực nghiệm: phân tích phổ gamma, các phương pháp toán học dùng để tách đỉnh chập, làm tăng khả năng phân giải phổ

- Nghiên cứu và đánh giá các nguồn sai số khả dĩ gây ra do các hiệu ứng:tự hấp thụ gamma trong mẫu, hình học đo, hình học mẫu, trùng phùng ngẫu nhiên, trùng phùng tổng,…

- Xây dựng các phương pháp phân tích trên phổ kế gamma bán dẫn phông thấp nhằm nâng cao độ nhạy và tăng đọ chính xác của phép phân tích

a) Chuỗi phân rã của đồng vị 238U

Chuỗi phân rã của đồng vị 238U được đưa ra trong hình vẽ 1.1

(1) 238U 4,468×109 y năm

↓ α (2) 234Th 24,1 ngày

↓ β (3) 234Pa 1,17 phút

↓ β (4) 234U 2,455×105 năm

↓ α (5) 230Th 7,538 ×104 năm

↓ α (6) 226Ra 1600 năm

↓ α (7) 222Rn 3,8232 ngày

↓ α (8) 218Po 3,094 phút

↓ α (9) 214Pb 26,8 phút

↓ β (10) 214Bi 19,9 phút

↓ β (11) 214Po 162,3 giây

↓ α (12) 210Pb 22,3 năm

↓ β (13) 210Bi 5,013 ngày

↓ β (14) 210Po 138,4 ngày

↓ α

206Pb

Hình 1.1 Chuỗi phân rã của đồng vị 238U Những đồng vị được gạch dưới là các

đồng vị có thể đo được bằng phổ kế gamma

b) Chuỗi phân rã phóng xạ của đồng vị U

Trong tự nhiên, đồng vị phóng xạ 235U chỉ chiếm 0,72% trong tổng số uran Tuy tỉ lệ của đồng vị này có trong tự nhiên không nhiều, nhưng do nó có chu

kỳ bán rã ngắn nên nếu xét về phương diện bức xạ gamma, nó cũng đóng vai trò quan trọng không kém so với tầm đồng vị 238U Chuỗi phân rã phóng xạ của đồng

vị 235U được trình bày trong hình vẽ 1.2

(1) 235U 1,7×108 năm

↓ α (2) 231Th 25,52 giờ

↓ β (3) 231Pa 3,276 ×104 năm

↓ α (4) 227Ac 21,772 năm

↓ β (5) 227Th 18,718 ngày

+ α (1,38 %) to 223Fr 22 phút then β

↓ α (6) 223Ra 11,43 ngày

↓ α (7) 219Rn 3,96 giây

↓ α (8) 215Po 1,781 giay

↓ α (9) 211Pb 36,1 phút

↓ β (10) 211Bi 2,14 phút

↓ α (11) 207Tl 4,77 phút

+ β (0,273%) 211Po 516 giây then α

↓ β

207Pb

Hình 1.2: Chuỗi phân rã của 235U Chỉ có gamma do đồng vị 235U phát ra là có thể

đo được bằng phổ kế gamma

c) Chuỗi phân rã phóng xạ của đồng vị 232 Th

Đồng vị 232

Th chiếm 100% trong tự nhiên Chuỗi phân rã của đồng vị phóng xạ này được trình bày trong hình vẽ 1.3

(1) Th 1,405 ×10 năm

↓ α (2) 228Ra 5,75 giờ

↓ β (3) 228Ac 6,15 giờ

↓ β (4) 228Th 1,9127 năm

↓ α (5) 224Ra 3,627 ngày

↓ α (6) 220Rn 55,8 giây

↓ α (7) 216Po 150 giây

↓ α (8) 212Pb 10,64 giờ

↓ β (9) 212Bi 60,54 phút

↓ β (64,06%) ↓ α (35,94%) (10) 212Po 0,3 giây 208Tl 3,06 phúg

↓ α ↓ β

206Pb

Hình 1.3: Chuỗi phân rã của 232Th Các đồng vị có gạch dưới có thể đo bằng phổ kế gamma

1.1.2 Hiện tượng thất thoát radon

1.1.3 Xáo trộn tự nhiên của các chuỗi phân rã

1.2 Ảnh hưởng của phóng xạ có trong các VLXD đến sức khỏe của con người

1.3 Hiện trạng nghiên cứu về phóng xạ trong VLXD trên thế giới

Ở hầu hết các nước trên thế giới, việc kiểm tra, đánh giá mức độ phóng xạ

có trong các VLXD là công việc bắt buộc Để minh họa, chúng tôi liệt kê một số công trình gần đây nghiên cứu về phóng xạ tự nhiên trong các loại VLXD khác nhau đã tiến hành bởi các nhà khoa học ở một số nước trên thế giới

Bảng 1.1 Phóng xạ tự nhiên trong xi măng Portland ở một số nước

Quốc gia 226Ra Hoạt độ phóng xạ riêng (Bq.kg232Th -1) 40K

Bảng 1.2 Phóng xạ tự nhiên trong một số loại VLXD khác bao gồm gạch, đất và

cát ở một số nước

TT Quốc gia Lọai mẫu Hoạt độ phóng xạ riêng (Bq kg

-1) Raeq (Bq kg-1)

Bảng 1.3 Hoạt độ phóng xạ của một số vật liệu ở Hà Nội

1,4 Hiện trạng nghiên cứu phóng xạ trong các vật liệu xây dựng tại CHDCND Lào

CHDCND Lào là nước đang phát triển Trong những năm gần đây, kinh tế Lào không ngừng tăng trưởng và phát triển ổn định, với GDP tăng bình quân 7,6%; thu nhập bình quân đầu người đạt gần 1.700 USD giai đoạn 2013-2014 Những thành tựu đó tạo thuận lợi để Chính phủ Lào thực hiện thành công kế hoạch phát triển kinh tế - xã hội năm năm lần thứ 7 trong năm nay cũng như các mục tiêu phát triển Thiên niên kỷ Cùng với phát triển về kinh tế, nhu cầu xây dựng ngày càng tăng Nhiều công ty sản xuất VLXD ra đời Tuy nhiên, do trình độ khoa học của CHDCND Lào còn đang ở mức rất khiêm tốn nên việc kiểm tra phóng xạ tự nhiên trong các loại VLXD cho đến nay chưa được triển khai Nguyên nhân chính là do chưa có nhân lực đảm nhận được nhiệm vụ này Bản thân nghiên cứu sinh cũng đã được định hướng chọn đề tài về khảo sát phóng xạ tự nhiên trong VLXD cũng nhằm mục đích triển khai hướng nghiên cứu này rộng rãi tại CHDCND Lào

CHƯƠNG 2 PHỔ KẾ GAMMA SỬ DỤNG CÁC DETECTOR BÁN DẪN HPGe VÀ

NHẤP NHÁY NaI(Tl) 2.1 Cơ sở vật Lý ghi nhận bức xạ gamma bằng các detector nhấp nháy và bán dẫn

2.1.1 Những đặc điểm chung về tương tác của bức xạ gamma với vật chất 2.1.2 Hiệu ứng quang điện

2.3 Detector bán dẫn và cấu trúc của phổ gamma đo bằng detector bán dẫn

2.3.1 Nguyên lý hoạt động của detector bán dẫn

2.3.2 Cấu hình của detector HPGe

2.3.3 Phổ năng lượng của bức xạ gamma đo bằng detector bán dẫn HPGe

2.4 Detector nhấp nháy NaI(Tl) và cấu trúc của phổ gamma đo bằng detector nhấp NaI(Tl)

2.4.1 Cấu tạo của detector nhấp nháy NaI(Tl)

2.4.2 Phổ năng lượng gamma đo bằng detector nhấp nháy NaI(Tl)

CHƯƠNG 3 PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM 3.1 Các khu vực lấy mẫu

Trong khuôn khổ của luận án, chúng tôi chỉ chọn 4 loại vật liệu sau đây để

nghiên cứu Đó là các vật liệu: xi măng, cát, gạch và đất

3.1.1 Thu thập cácmẫu xi măng

Hình 3.1 Vị trí trên bản đồ của các nhà máy xi măng tại CHDCND Lào mà chúng

tôi đã lấy mẫu để phân tích

Bảng 3.1 Thông tin về địa điểm lấy mẫu ở 4 nhà máy xi măng

16 1VT2

17 1VT3

18 2VT1

Porland cement (2VT)

Bảng 3.2 Vi trí lấy đất và cát Sông NamNgeum Tại Huyện Thoulakhom

TT Ký hiệu mẫu Tên làng (viết tắt) vị trí

Ban Phonmouang (P5) 18°20'15.7" N 102°40'51.4"E

3.1.3 Thu thập các mẫu cát

Hình 3.3 Bản đồ các vị trí lấy mẫu cát bên bờ sông Mê Kông tại khu vực thủ đô

Viêng Chăn

Hình 3.4 Ảnh chụp các bãi cát Sông Mê Kông khu vực thủ đô Viêng Chăn

Hình 3.5 Bờ bãi cát Sông Nam Nguem khu vực Huyện Thoulakhom, Tỉnh Viêng chăn

Bảng 3.3 Vị trí lấy cát Sông Mê Kông Tại thủ đô Viêng Chăn

Hình 3.6 Khung hình vuông có chiều dài mỗi cạnh 100 cm

3.1.4 Thu thập các mẫu gạch

3.2 Xử lý và chế tạo các mẫu để phân tích

Hình 3.6 Sơ đồ quy trình xử lý mẫu

Hình 3.7 Cối, chày và rây 0,2 mm để nghiền và sàng mẫu

Hình 3.8 Ảnh chụp các mẫu xi măng đã được chế tạo dùng để đo hoạt độ

của các nguyên tố phóng xạ tự nhiên

3.3 Các mẫu chuẩn

Hình 3.9 Ảnh chụp các mẫu chuẩn phóng xạ tự nhiên của Cơ quan Năng lượng

Nguyên tử Quốc tế IAEA: RGU-1, RGTh-1 và RGK-1

Bảng 3.4 Thông tin của các mẫu chuẩn IAEA được sử dụng để xác định hoạt độ

phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên trong các mẫu phân tích Tên mẫu Khối lượng mẫu (g) Mật độ khối

lượng (g/cm3)

Hoạt độ phóng xạ riêng (Bq/kg)

3.4 Phương pháp xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ

tự nhiên dùng phổ kế gamma với detector nhấp nháy NaI(Tl)

Hình 3.10 Ảnh chụp hệ phổ kế gamma dùng detector NaI(Tl) tại Trung tâm Hạt

Cường độ tương đối (%)

Cửa sổ năng lượng (keV)

Hình 3.11 (a) Phổ phông đo trong thời gian 52700 giây (b) Phổ chuẩn IAEA

RGU-1 đo trong thời gian RGU-13942 giây (c) Phổ chuẩn IAEA RGTh-RGU-1 đo trong thời gian giây 18190 giây.(d) Phổ chuẩn IAEA RGK-1 đo trong thời gian 17215 giây Tốc độ đếm sẽ tỉ lệ với hoạt độ của đồng vị thứ n cần phân tích (n=1, 2 và 3 tương ứng với 40

K, 238U và 232Th) theo công thức sau:

∑

(3.1) Trong đó là các hiệu suất đếm trong vùng đỉnh thứ i cho đồng vị thứ

n Tốc độ đếm sau khi đã trừ phông được xác định bằng công thức sau:

R t

N

b i j j

, ,  

xác định được các hoạt độ AK, ATh và AU của các đồng vị K, U và Th từ

hệ phương trình sau:

A e A e A

K 1 , 1  1 , 2  1 , 3



A e A

U 2 , 2  2 , 3



A e A

3 , 3

3 , 2 2 , 2 2 , 1 3 , 1 3 , 1



 

A A e

3 , 3

3 , 2 3 , 2 2 , 2 3 , 2 3 , 2





A

A A e

3 , 3

3 , 2 2 , 2 2 , 3 3 , 3 3 , 3

Th U

Th

2 , 3 3 , 3 2 , 2 3 , 2 2 , 3 2 , 2

e e

U U

2 , 2 3 , 2 2 , 2



A e

e A e

e e

K K

1 , 1 3 , 1 1 , 1 2 , 1 1 , 1

K t

1

R N

1

R N

Hình 3.12 Lưu đồ thuật toán xác định tự động hàm lượng của các đồng vị phóng

xạ tự nhiên trong các mẫu xi măng bằng phổ kế gamma dung detector NaI(Tl)

3.5 Phương pháp xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ

tự nhiên dùng phổ kế gamma với detector bán dẫn siêu tinh khiết HPGe

Có hai kỹ thuật đo: kỹ thuật đo tuyệt đối và kỹ thuật đo tương đối

Trước khi đo hoạt độ của của các đông vị phóng xạ trong mẫu, cần tiến hành các phép đo chuẩn như:

 Đường cong chuẩn năng lượng

 Đường cong chuẩn dạng đỉnh (FWHM)

 Đường cong chuẩn hiệu suất ghi

3.5.1 Phân tích số liệu khi dùng phương pháp tuyệt đối để xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên

3.5.2 Xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên bằng phương pháp tương đối

Khi đó hoạt độ riêng của đồng vị trong mẫu đo được xác định bởi công thức[72]:

m 1/2,i

s 1/2,i

0,693t /T S

3.6 Đánh giá mức độ nguy hiểm của phóng xạ tự nhiên trong các mẫu VLXD 3.6.1 Hoạt độ tương đương radium

4.1 Chuẩn năng lượng

Để chuẩn năng lượng, người ta dùng các mẫu chuẩn phát ra gamma có năng lượng đã biết Thường các nguồn chuẩn đơn nguyên tố như 22Na, 137Cs, 60Co, 152Eu, chúng tôi dễ dàng xây dựng được đường chuẩn năng lượng bằng công thức:

Hình 4.1 Phổ và chuẩn năng lượng của phổ kế gamma:

(a), (b) Phổ và đường chuẩn năng lượng với detector nhấp nháy NaI(Tl) dùng nguồn 137Cs và 60CO

(c), (d) Phổ và đường chuẩn năng lượng với detector HPGe dùng nguồn 152Eu

4.2 Xây dựng đường cong hiệu suất ghi của detector HPGe

Công thức tính hiệu suất đỉnh hấp thụ toàn phần có dạng [3]:

(4.2) Chúng tôi đã sử dụng mẫu chuẩn IAEA-RGU1 để xác định đường cong hiệu suất ghi của detector Mẫu chuẩn này có các đồng vị là sản phẩm phân rã của đồng vị 238U được biểu diễn bằng đa thức bậc 5 có dạng:

(4.3)

Hình 4.2 Đường cong hiệu suất ghi của detector dùng mẫu IAEA-RGU-1

số là N0.GEM20P4-70 của hãng ORTEC Hiệu suất ghi tương đối là 20% (so với hiệu suất ghi của detector NaI(Tl) hình trụ kích thước 3ʺ ×3ʺ ) Phân giải năng