Xây dựng phương pháp xác định các đặc trưng của thanh nhiên liệu bằng phương pháp phổ gamma và xác định các nguyên tố vi lượng bừng phương pháp RBS và PIXE

Tên đề tài: Xây dựng phương pháp xác định các điặic trư ng của th an h nhiên liệu bằng phương pháp phổ gamma và xác định các nguyên tố vi lượng bằng phương pháp RBS và PIXE 2.. Hàm mà th

ĐẠI HỌC QUÓC GIA H À NỘ I

BMữỌHM Ị

BAO CAO TONG KET

K ÉT QUẢ T H ự C H IỆN ĐỀ TÀ I CẤP ĐẠI H Ộ C QUỐC GIA

C hủ nhiệm đề tài: PGS.TS Bùi Văn Loát

r NỌC Q UỐ C GIA HA NOI 1 l_TRUNG TÂM THÔNG TíNTHƠ VẸ(\| Ị

j o o c 9 o c o o u 9

Hà Nôi, 2015

ỉ0

MỤC LỤC

PHẦN I THÔNG TIN CHUNG 2

PHẦN II TỒNG QUAN KẾT QUẢ NGHIÊN c ứ u 3

1 Đặt vấn đề 3

2 Mục tiêu của đề tà i 3

3 Phương pháp nghiên cứu 4

3.1 Phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi xác định độ giàu và tuổi của nhiên liệu hạt nhân 4

3.2 Phương pháp tách các đỉnh chồng chập 5

3.3 Phương pháp PIXE xác định các nguyên tố vi lượng và phương pháp RBS xác định phân bố các nguyên tố nặng theo chiều sâu gần bề mặt 5

4 Tổng kết kết quả nghiêm cứ u 6

4.1 Tách các đỉnh chồng chập trong vùng năng lượng thấp 6

4.2 Xác định độ giàu nhiên liệu hạt nhân 7

4.3 Xác định tuổi mẫu nhiên liệu 9

9

4.3.1 Xác định tuổi của nhiên liệu được làm giàu cao đã qua sử dụng 4.4 PHÂN TÍCH RBS VÀ PIXẼ TREN h ệ m á y g i a t ố c t ĩ n h đ i ệ n 5SDH-2 ! 12

4.4.1 Chuẩn máy gia tốc xác định độ tuyến tín h 12

4.4.2 Đo phổ PIXE và phổ RBS của các mẫu chuẩn 12

4.4.3 Kết quả phân tích RBS và PIXE mẫu môi trường và vật liệ u 14

4.4.3.1 Kết quả phân tích RBS trên mẫu mạ vàng trên huy chưong 14

4.4.3.2 Phận tích PIXE mẫu môi trường 14

5 Đánh giá về các kết quả đã đạt đưọc và kết luận 15

6 Tóm tắt kết quả (tiếng Việt và tiếng A n h) 15

TÀI LIỆU THAM K H Ả O 16

PHẦN III SẢN PHẨM, CÔNG BỐ VÀ KẾT QUẢ ĐÀO TẠO CỦA ĐỀ T À I 18

3.1 Kết quà nghiên c ứ u 18

3.2 Hình thức, cấp độ công bố kết q u ả 22

3.3 Kết quả đào tạ o 25

PHẦN IV TÔNG HỢP KẾT QUẢ CÁC SẢN PHẨM KH&CN VÀ ĐÀO TẠO CỦA ĐỀ TÀI 7 29

PHÀN V TÌNH HÌNH s ử DỤNG KINH P H Í 29

PHÀN VI KIẾN NGHỊ (về phát triển các kết quà nghiên cícu cùa đề tài; về quàn lý, tổ chức thực hiện ở các cấp ) 30

PHẦN VII: PHỰ LỤ C 32

Phụ lục 1: Kết quà nghiên c ứ u 32

Phụ lục 2: Hình thức, cấp độ công bố kết quả 33

Phụ lục 3: Kết quả đào tào 34

1

PHẦN I THÔNG TIN CHUNG

1 Tên đề tài: Xây dựng phương pháp xác định các điặic trư ng của th an h nhiên liệu bằng phương pháp phổ gamma và xác định các nguyên tố vi lượng bằng phương

pháp RBS và PIXE

2 M ã số: QGTĐ 12-02

3 Danh sách chủ nhiệm, thành viên tham gia thực hiện đề tài/dự án

đề tài

Tự nhien (KHTN)

Chủ nhiệm đề tài

5 Thòi gian thực hiện:

5.1 Theo hợp đồng: Từ tháng 10 năm 2012 đến tháng 10 năm 2014

5.3 Thực hiện thực tế: Từ tháng 10 năm 2012 đến tháng 4 năm 2015

1.6 N hững thay đổi so với thuyết minh ban đầu (nếu có):

(về mục tiêu, nội dung, phương pháp, kết quà nghiên cím và tổ chức thực hiện; Nguyên nhân; Ỷ kiến của Cơ quan quản lý)

7 Tổng kinh phí được phê duyệt của đề tài, d ự án

2

PHẦN II TỔNG QUAN KẾT QUẢ NGHIÊN c ứ u

1 Đ ặt v ấ n đ ê

Độ giàu, tuổi, độ cháy là các đặc trưng quan trọng của nhiên liệu hạt nhân Thông thưòng các đặc trưng trên được xác định theo phương pháp phá mẫu: Phương pháp khối phổ kế, phổ kế alpha Gần đây phưong pháp không phá hủy- phương pháp phổ gamma đã được quan tâm [1,2,3] Xác định hoạt độ phóng xạ theo phương pháp gamma cần phải có mẫu chuẩn có hình dạng giống mẫu nghiên cứu để xác định hiệu suất ghi tại các đỉnh quan tâm Ngoài ra để nâng cao độ chính xác cùa kết quả cần phải tiến hành hiệu chỉnh sự tự hấp thụ mẫu, sự chồng chập xung [4,5] Tuy nhiên những yêu cầu này rất khó thực hiện, vì tính đa dạng của các mẫu nhiên liệu hạt nhân Vào những năm 2005-2006, TS Nguyễn Công Tâm, Viện Đồng vị phóng xạ Hungari đã đưa ra phương pháp xác định các đặc trưng cùa nhiên liệu hạt nhân theo phưong pháp chuẩn nội hiệu suất ghi [1,2]

Phương pháp PIXE được sử dụng rộng rãi để phân tích các nguyên tổ vi lượng, các nguyên tố nặng trong mẫu phân tích Phương pháp tán xạ ngược RBS là một phương pháp xác định các nguyên tố nặng, vi lượng trên lóp bề mặt và phân bổ của nó theo chiều sâu[6] Máy gia tốc tĩnh điện Pelletron 5SDH - 2, với kênh phân tích PIXE và R.BS được lắp đạt tại Bộ môn Vật lý hạt nhân vào năm 2011 Việc đưa máy gia tốc và trực tiếp các kênh trên vào hoạt động ý nghĩa thực tế và khoa học

2 Mục tiê u củ a đ ề tà i

1 Góp phần thực hiện có hiệu quả nội dung hợp tác nghiên cứu về lĩnh vực hạt nhân giữa Đại học Quốc gia H à Nội và Viện Đồng vị Phóng xạ H unggari do Giám đốc ĐHQGHN và Viện trư ở n g Viện Đồng vị Phóng xạ H ungari ký ngày 19 tháng 8 năm 2009:

1.1 Xây dựng phưong pháp tách các đỉnh gamma năng lượng thấp và phổ tia X- liên quan tới biến hoán nội trong vùng năng lượng nhỏ hơn 100 keV

1.2 Xác đinh tuổi và độ giàu của các thanh nhiên liệu bằng phương pháp phồ gamma trong vùng năng lượng thấp

2 Triển khai đưa hệ thiết bị máy gia tốc tĩnh điện Pelletron 5SDH - 2 và hệ phổ kế gam m a bán dẫn dải năng lượng rộng vào hoạt động có hiệu quả:

phương pháp PIXE và phương pháp RBS

3

2.2 Nghiên cứu, phân tích một số nguyên tố trong vật liệu đổi chứng và mẫu đối chứng bằng phương pháp PIXE và phương pháp RBS trên máy gia tốc tĩnh điện Pelletron 5SDH -2.

3 P h ư ơ n g p h á p n g h iê n c ứ u

nh iên liệu h ạ t n h â n

mối liên hệ giữa hoạt độ phóng xạ và khối lượng đồng vị phóng xạ trong [5,7,9] đã đưa ra công thức tính độ giàu nhiên liệu:

1 +3.49x1 (T4 ^ 3 1 + 6 4 3 5 ^ ^

A/235trong đó CỊ235 là độ giàu nhiên liệu uran tính ra %, còn A U 2 3 4 /A U 2 3 5 , A U 23 8 /A U 2 3 5 là các tỷ

số hoạt độ của 234u - 235u và 238u - 235u.

Tuổi nhiên liệu uran được tính từ khi bắt đầu kết thúc quá trình làm giàu, cho đến khi xác định tuổi Trong [1,2,10,11] đưa ra phương trình xác định tuổi của nhiên liệu hạt nhân như sau:

7 À

V ^ 3 4 ,2 3 4

trong mẫu nhiên liệu tại thời điểm xác định tuổi của nhiên liệu

Tuổi và độ giàu cùa nhiên liệu hạt nhân đều được tính thông qua tỷ số hoạt độ của các đồng vị Trong [1,2,5,7,9,10] đã đề xuất và phát triển phương pháp chuẩn nội hiệu

vị 1 và đồng vị 2 tương úng

4

Dựa vào thực nghiện xác định các giá trị n/Br tại các đỉnh của đồng vị 2 để xây dựng đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi.

3.2 Phương pháp tách các đỉnh chồng chập

Để tách các đình chồng chập thành các đỉnh thành phần, Đe tài đã sử dụng phần mềm Origin và phương pháp bình phương tối thiếu Các đỉnh chồng chập của tia gamma

và của tia X đặc trưng được khóp bởi hàm Gauss đối với bức xạ gamma, hàm Voit đối với bức xạ tia X do biến hoán nội tạo thành, nền phông giảm tuyến tính theo năng lượng Hàm Voit được coi là tổng của 2 hàm Gauss G(E) và hàm Lorent có dạng sau:

trong đó k = 0,57 là hằng số được xác định bằng thực nghiệm Hàm Gauss và hàm Lorent

ở đây Ej là vị trí cực đại, còn Nmax là số đểm tại vị trí cực đại, r là bề rộng nửa chiều cao.

Hàm mà thiết bị ghi được Np(E) tại kênh ứng với năng lượng E bằng tổng của hàm

mô tả các đình chồng chập:

trong đó Gj(E) là giá trị của hàm Gauss mô tả đình hẩp thụ toàn phần ứng với bức xạ

Để phân tích nồng độ của nguyên tổ nặng trên lớp bề mặt và theo chiều sâu của vật liệu, Đề tài đã chọn phương pháp RBS Sử dụng chùm ion 2+He gia tốc bắn phá vào mẫu nghiên cứu Phổ bức xạ ion tán xạ ỏ' góc 170°, được ghi nhận bằng detector silic hàng rào

(3.5)

5

mặt Độ phân giải năng lượng của detector là 11 keV tại đỉnh alpha 5,486 MeV của đồng

vị 24]Am [14,15] Căn cứ vào vị trí và bề rộng các đỉnh hấp thụ nhận ứng với ion tán xạ biết được các nguyên tố và phân bố của nó theo chiều sâu trong các lớp vật liệu Sử dụng phần mềm phân tích SIMNRA để phân tích phổ năng lượng của chùm ion tán xạ từ mẫu

Đề tài cũng đã xây dụng phần mềm để phân tích, tính nồng độ từ phổ RBS thu được [15]

4 T ổ n g k ế t k ế t q u ả n g h iê m cứ u

4.1 T ác h các đ ỉn h ch ồ ng ch ập tro n g v ù n g n ă n g lư ợ n g th ấ p

Vói các số liệu thực nghiệm N(E) từ các đỉnh chồng chập, sử dụng phần mềm Origin và các hàm được trong công thức (3.5), theo công thức (3.6) xác định được số đếm Nmax tại tâm các đỉnh thành phần Diện tích ứng với các đỉnh thành phần được xác định

Trên hình 4.1 là đoạn phổ năng lượng từ 80 keV đến 100 keV của mẫu nhiên liệu làm giàu cao đến 90%, được khớp bỏ'i hàm Gauss và hàm Voit Thực nghiệm cũng chỉ trong công thức (3.5) giá trị k =0,57 cho kết quả khớp hàm tốt nhất

Hình 4 ỉ Dạng phố của mẫu nhiên liệu uran làm giàu cao được đo bằng

detector planar được khớp bằng hàm Gauss cho bức xạ gamma và hàm

Voit cho tia X, phông giám tuyến tính theo năng lượng

Đe tài đã tiến hành tách vạch phổ gamma trong vùng năng lượng từ 80 keV đến 98,445 keV của các mẫu nhiên liệu có độ giàu khầc nhau [7,9,10] phục vụ bài toán xác định độ giàu và tuổi nhiên liệu hạt nhân

6

4.2 X ác đ ịn h độ giàu nhiên liệu h ạ t n h ân

Với nhiên liệu uran có độ giàu từ 4,3% trở xuống tói nhiên liệu uran nghèo, hoạt

nội hiệu suất ghi đưọc xây dựng dựa vào các vạch gamma năng lưọng 143,76 keV; 163,33

nhiên liệu UI do Viện Công nghệ xạ Hiếm, Viện Năng lượng Nguyên tử Việt Nam cung cấp Mầu được đo trên hệ phổ kể gamma dải rộng BEGe Nhiên liệu uran dạng UƠ2 được chế tạo dưói dạng hình trụ có đường kính 6mm, cao 12mm

H ình 4.3 Đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi được xây dựng

trên các vạch 143,76keV;163,33 keV; 185,72 keVvà 205,31 keV

H àm khớp hiệu suất g h i f(E ) =5,41406 + 0,02075 E - 1,06269^10^E 2 với tiêu

chuẩn khớp: R-Square = 0,9959 trong đó E là năng lượng bức xạ gamma tính ra keV.

Các giá trị : f(120,9)=9,476 và f(258,9)=l7,909 được nội suy từ đồ thị Thay vào

58,57 keV; 81,228 keV; 84,214 keV cùa 231Th và các vạch 89,956 keV; 93,356 keV;

Tỷ số hoạt độ Aij234/Au235 được xác định theo công thức:

Bảng 4.1 Kết quả xác định độ giàu của các mẫu nhiên liệu Uran

4.3 X ác đ ịn h tu ổ i m ẫu n h iê n liệu

Kết quả xác định tuổi của nhiên liệu hạt nhân đã được đề tài trình bày chi tiết trong công trình [10]

4.3.1 X ác đ ịn h tu ổ i củ a n h iê n liệu đ ư ợ c làm giàu cao đ ã q u a s ử d ụ n g

Đổi với mẫu nhiên liệu đã chiếu xạ trong mẫu nhiên liệu chứa 232u Sản phẩm con cháu của 232u phát ra các bức xạ gamma có năng lượng từ 238 keV đển 2614 keV, nằm trong vùng năng lưọng bức xạ gamma của 235Ư và 214Bi Để xác định tỷ số hoạt độ

yị

2l4Bi/234U đã sử dung 212Bi và 235ư làm các đồng vi trung gian Tỷ số - 2N đươc xác đinh

Au°*

A ( 2HBi) A i ™B í ) A(2nBi) A(235U)

A ( m U) A C nB i)' A(23ỊU) A C U )

Vói mẫu nhiên liệu RRB (Round-robin) do Tổ chức Chống Buôn bán và Phổ biến

vũ khí hạt nhân quốc tế cung cấp Để đo tỷ số hoạt độ 2l4Bi/2l2Bi, đã sử dụng 0,981 g mẫu RRB đựng trong hộp Polytilne đường kính 2,9 cm Phổ gamma cùa mẫu nghiên cứu được

đo trên hệ phổ kế gamma bán dẫn đồng trục, HPGe siêu tinh khiết thể tích 150 cm3 đặt

định theo phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi theo công thức sau:

9

^SÍ212 f (609.3)trong đó Abì2]4 là hoạt độ của 2l4Bi được xác định dựa vào vạch 609,3 keV Hàm chuẩn nội hiệu suất ghi thu được dựa vào các vạch 727,33; 1620.74 keV của 2l2Bi và vạch 583,19; 860,56; 763,13; 2614,51 keVcủa 208TI (Hình 4.5a).

detector pnalar HPGe, diện tích bề mặt 2000mm2 Hàm chuẩn nôi hiệu suất ghi được xây

Hĩnh 4.5a Hàm chuân nội hiệu suất ghi Hình 4.5b Hàm chuẩn nội hiệu suất ghi dựa trên các vạch của 212Bị dựa trên các vạch cùa 234u

234yỵ235y J ưọ.c xác cfịnỊ1 dựa trên công thức:

10

4.3.2 X ác định tỷ số A (2UBi)/A(234U) trong thanh nhiên liệu làm giàu thấp và trung bình chưa được chiếu xạ

Đồng vị 2l4Bi phát bức xạ gamma 609,3 KeV và 1764,44 keV có cường độ lớn, nằm trong vùng năng lượng của bức xạ gamma của 234Pa và 234mPa cân bằng phóng xạ với 238u (Vạch 569,3 keV của 234Pa và các vạch 766,37 keV; 1000,99 keV; 1193,69 keV;1510,2 keV; 1737,73 keV và 1831,36 keV của 234mPa Đồng vi 238u và 235u được sử dụng làm các đồng vị trung gian để tính tỷ số hoạt độ hoạt độ 2I4B/234U Hoạt độ 2I4B/234U có thể tính theo công thức sau:

A{w Bi) _ A{ 2UB i ) \ A ( nỉU) A ( ™U ) V A{™U) ~ ,4(238t/)|_ /4 (238ơ ) A ( 23 ỉư )

Mỗi nhiên liệu cần xác định tuổi được đo 2 phổ tương ứng: 1 phổ đo trên detector planar nhằm ghi nhận các đỉnh trong vùng năng lượng thấp <300 keV và một phổ đo trên detector đồng trục HPGe thể tích 150cm3 nhằm ghi nhận bức xạ gamma năng lượng cao

do đồng vị con cháu 238u và 232u phát ra Các detector đặt trong buồng phông thấp hình hộp chữ nhật bằng sắt dày 20cm Kích thước chiều cao, chiều rộng và chiều dài là

1 2 0 X 6 0 X 1 2 0 c m 3

Tỷ số hoạt độ A(2l4Bi)/A(238U) được xác định dựa vào đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi được xây dựng trên các vạch gamma năng lượng cao cùa 238u và sàn phẩm con cháu nó Từ phổ ứng với vùng năng lượng cao xác định tỷ số n/Br ứng với các đình569,3 keV của 234Pa và các đỉnh 766,37keV, 1000,99keV, 1193,69keV, 1510,2keV, 1737,73keV và 1831,36 keV của 234mPa Hoạt độ cùa 2l4Bi được xác định dựa vào vạch gamma năng lượng là 609,3keV của 2l4Bi Hoạt độ cùa 2l4Bi đưọc xác định dựa vào vạch gamma năng lượng là 609,3 keV của 214Bi Tỷ số hoạt độ của 2l4Bi/238U đưọ’c xác định

Thí dụ đối với mẫu Ư36 kết quả thực nghiệm thu được tỷ số hoạt độ

A ^ ! BÌ) * (3,45±0,18)x10~4

A { m U)

Kết hợp với các giá trị tỷ số A(238U)/A(235U) = (0,297 ±0,020) và A(234Ư)/A(235U)

=(25,30 ± 2 ,1 ) thu được trong công trình [5] Thay các tỷ số hoạt độ trên vào công thức tính tuồi của mẫu phân tích là: t = 45,6 ± 4,2 năm

11

Tương tự theo phưong pháp đã trình bày trong [10] đã tiến hành xác định tuổi của

2 mẫu nhiên liệu uran được làm giàu cao, do Tổ chức Chống buôn bán và Phổ biến vũ kí

hạt nhân cung cấp năm 2010 có tên gọi là mẫu A và mẫu B Trong bảng 4.3 cũng đưa ra

kết quả khuyến cáo hoặc kết quả được phân tích theo phương pháp khối phổ kế [11]

Bàng 4.2 Kêt quả xác định tuôi của nhiên liệu hạt nhân

Để chuẩn năng lưcmg cho chùm proton và ion 2+He Đề tài đã sử dụng phản ứng

cộng hưởng 27Al(p,y)28Si Đây là phản ứng tỏa nhiệt Với năng lượng cùa proton tới nhỏ,

phản ứng tuân theo cơ chế tạo hạt nhân hợp phần Năng lượng liên kết riêng của proton

cuối cùng trong hạt nhân 28Si là Ep(28Si) =11,52 MeV, hạt nhân 28Si được tạo thành ở trạng

thái kích thích rất cao Hạt nhân họp phần khi phân rã đều phát bức xạ gamma năng lượng

1779,03 keV ứng với dịch chuyển từ mức kích thích thứ nhất có spin và chẵn lẻ là +2

xuống mức cơ bản +0 Dịch chuyển này xuất hiện với xác suất lớn Vì vậy trong Đề tài đã

sử dụng bức xạ gamma 1779,03 keV để theo xác định các đỉnh cộng hưởng Từ giá trị thế

gia tốc và năng lượng ứng với đỉnh cộng hường suy ra mối liên hệ giữa giá trị năng lượng

thực và thế hiện thị trên máy gia tốc theo công thức:

E, = l,001Eht + 2,763 KeV

tốc hiện thị trên m áy tính ra keV

N hư vậy có sự tuyến tính giữa thế gia tốc và năng lượng của chùm tia

4.4.2 Đo p h ổ P IX E v à p h ổ R B S củ a các m ẫ u c h u ẩ n

Để xây dựng phương pháp xác định hàm lượng nguyên tố đề tài đã tiến hành đo

mẫu chuẩn RBS và mẫu PIXE do các phòng thí nghiệm có uy tín cung cấp Hình 4.6 là

12

dạng phổ RBS của một mẫu chuẩn gồm có nguyên tố đồng và vàng trên bề mặt đế là Polystyrene (Cg-Hs) được chiếu bằng chùm ion He+2 năng lượng 2,0 MeV Đề tài đã tiến hành xây dựng chương trình tính toán phân tích phổ [14,15] RBS của mẫu Al-Cu trên đế CgHs và Au-Ni trên đế Kapton Phổ RBS cũng được thu thập và phân tích dựa vào phần mềm SIMNRA do Hãng cung cấp.

E n e rg y [keV]

C h an n el

Hình 4.6 Phò tán xạ ngược trên hạt nhản đồng và vàng với đế là CgHg

Trong các công trình [14,15], cũng đưa ra kết quả phân tích phân bố cùa các nguyên tố nặng theo chiều sâu Kết quả phân tích thực nghiệm theo phần mềm SIMNRA

và theo phần mềm mà đề tài xây dựng phù hợp với giá trị khuyến cáo và các kết quả do các phòng thí nghiệm uy tín trên thế giói phân tích

Để phân tích nguyên tố vi lượng bằng phương pháp PIXE đề tài đã tiến hành thử nghiệm trên cả mẫu dày và mẫu mỏng [12,13] .Hàm lượng nguyên tố được tính theo phương pháp chuẩn nội Đề tài đã sử dụng kỹ thuật chiếu mẫu 2 lần Lần thứ nhất chiếu mẫu với chùm proton năng lượng thấp (800 keV) Dựa vào phổ PIXE cùa mẫu được kích thích bằng chùm proton năng lượng thấp biết được các nguyên tố nhẹ có trong mẫu Dựa vào phổ PIXE được kích thích bởi chùm proton năng lưọng cao xác định được hàm lượng các nguyên tố nặng Trong [13] đưa ra kết quả phân tích các nguyên tổ vi lượng có trong mẫu chuẩn N1ST - 611 và mẫu NIST-613 Kết quả đã nhận điện 44 nguyên tố vi lương có trong mẫu Hàm lượng của các nguyên tố vi lượng mà Đề tài thu được phù họp với kết quả khuyến cáo

13

4.4.3 K ết quả p h â n tích R B S và PIXE mẫu môi trư ờng và vật liệu

4.4.3.1 K ết quả phân tích RBS trên mẫu trên huy chương đưọc mạ vàng

Lóp vàng mạ trên huy chương do Viện Thi đua khen thưởng cung cấp quá mỏng không có phương pháp phân tích nào ngoài RBS, có thể phân tích được Để đánh giá được

bè dày của lóp vàng trên huy chương Đề tài đã chiếu mẫu nghiên cứu bằng chùm 2+He năng lượng 2,0 MeV Trên Hình 4.7 là phổ RBS của mẫu huy chương đưọc mạ vàng

Hình 4.7 Phổ RBS của mẫu mạ vàng trên huy chưong Bàng 4.4 Kết quả phân tích RBS của mâu mạ Vàng trên huy chương

4.4.3.2 Phân tích P IX E mẫu môi trường

Vói qui trình đã xây dựng Đề tài đã tiến hành triển khai phân tích 500 mẫu trầm tích biển và hàng chục mẫu môi trường: Các mẫu môi trường được là loại mẫu chưa biết thành phần chất nền, vi vậy các mẫu đều được phân tích theo chế độ mẫu chưa biết trước chất nền Phổ PIXE của các mẫu đều được chiếu vói chùm proton năng lưọng thấp và năng lượng cao Kết quả thực nghiệm chi ra phưong pháp PIXE có thể phân tích chính xác nhiều nguyên tố có trong nẫu môi trường, mẫu đất [13]

14

5 Đ ánh g iá v ê các k ế t qu ả đã đ ạ t đ ư ợ c và k ế t lu ậ n

Với phương pháp tá ch phổ chồng chập thành các phổ gainina thành phần, kết hợp

với phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi Đề tài đã tiến hành xây dựng phương pháp xác định độ giàu của nhiên liệu được làm giàu cao đến uran nghèo Phương pháp áp dụng cho các nhiên liệu đã và chưa được chiểu xạ

Bằng cách chọn các đồng vị trung gian thích hợp đề tài đã xây dựng được phương pháp xác định tuổi của mẫu nhiên liệu hạt nhân đã và chưa được chiếu xạ với độ chính xác cao và nhanh chóng Phưong pháp còn được áp dụng để xác định thành phần của nhiên liệu hạt nhân phục vụ tốt bài toán an ninh hạt nhân [8,10]

Đề tài đã tiến hành các nghiên cứu phàn ứng hạt nhân và xây dựng phương pháp phân tích RBS và PIXE trên hệ máy gia tốc tĩnh điện 5SDH-2 Kết quả phân tích trên các mẫu chuẩn theo các phương pháp RBS và phương pháp PIXE đều phù hợp với giá trị danh định và kết quả phân tích từ các phòng thí nghiệm Các phương pháp mà đề tài xây dựng cho phép triển khai phân tích đại trà các mẫu môi trường, địa chất và các mẫu vật liệu với

độ chính xác cao Đề tài đã hoàn thành mục tiêu và các nội dung đề ra

6 T ó m t ắ t k ế t q u ả (tiến g Việt và tiế n g A nh)

Mục tiêu đầu tiên cùa đề tài là phát triển phương pháp không phá mẫu- phươngpháp phổ gamma với việc sử dụng đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi để xác định độ giàu

và tuổi của nhiên liệu hạt nhân Độ giàu của nhiên liệu hạt nhân được tính dựa vào tỷ số hoạt độ Au234/ Au235 và A u 2 3 g / Au235- Hoạt độ của 234u ,235u ,238u được đo trên detector dài rộng Planar HP- Gemaium Tuổi nhiên liệu hạt nhân đuợc tính dựa vào tỷ số hoạt độ

buồng phông thấp bằng sắt Tỷ số hoạt độ được xác định theo đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi Với uran làm giàu cao và uran đã được chiếu xạ đã sử dụng các đồng vị 2l2Bi của dãy 232u và 235u làm đồng vị trung gian để tính tỷ số hoạt độ Abìỉm/ Au234- Còn với Ưran làm giàu thấp đã chọn 235u và 238u làm đồng vị trung gian Để kiểm tra phương pháp, đề tài đã phân tích các mẫu chuẩn do tổ chức quốc tế về chống buôn bán và phố biến vũ khí hạt nhân cung cấp Kết quả thu được từ Đề tài phù hợp với giá trị khuyến cáo và các kết quả phân tích theo phương pháp khối phỏ kể [10]

Đề tài đã tiến hành một số nghiên cứu phản ứng hạt nhân và xây dựng phương pháp pháp phân tích PIXE và RBS trên máy gia tốc tĩnh điện 5SDH-2 của Trường Đại học Khoa học Tụ nhiên Đã sử dụng phản ứng cộng hưởng 27Al(p,y)28Si để chuẩn máy gia tốc

Đã xây dựng chương trình tính toán phổ RBS cho phép phân tích các nguyên tố nặng ở lớp vật liệu gần bề mặt trong với điều kiện thực nghiệm khác nhau Kết quả tính toán được

15

kiểm tra bằng thực nghiệm trên các mẫu chuẩn Xây dụng quy trình xác định các nguyên

tố nặng bằng phương phág PIXE với việc chiếu mẫu 2 lần ứng với năng lượng proton thấp

và năng lượng proton cao Đề tài đã tiến hành phân tích kiểm tra các mẫu chuẩn NỈST Kết quả thu được phù họp với giá trị khuyến cáo

Bằng tiếng Anh

The íìrst purpose of Our Project is to develop a non- destructive, gamma-spectrometric method using intrisic effìciency caliibration for determining the uranium enrichment and age o f uranium material The enrichment o f uranium material was calculated from the

by large area Planar HP- Gemanium detector The Age o f uranium material was calculated from the activity ratio Abì214/ Aư234- The activity 2l4Bi was measured by Coaxial HP- Germanium detector in low-background iron chamber, while activity 234u by large area Planar HP-Germanium detector As a test o f this some uranium Standard were measured, the abtained result agreed with ones by mass-spectrometry and with the estimated value.The second purpose o f Our Worrk is study some nuclear reactions and to establish a method o f elemental analysis by P1XE and RBS using a 5 -SDH-2 Tandem Accelerator at Hanoi University o f Science Resonant nuclear reaction 27Al(p,y)28Si carried out to

spectra and for calculating the depth and mass resolution under different experimental conditions was developed The results o f caculation were experimental checked by using some reference samples

The PIXE analysis is based on the excitation o f chracteristic X- ray by MeV proton The PIXE ray spectra o f samples induced by low and high energy proton beam The method has been checked by analyzing the elemental concentration in NIST Standard

estimated value

TÀi LIỆU THAM KHẢO

[1] C.T Nguyen A ge-dating o f highly enrỉched uranium by gam m a spectrom etry Nucl.Instr And Meth B 229 (2005) 103

[2] C.T Nguyen, J Zsigrai G am m a-spectrom etric uranium age-dating using intrisicefficiency calibration Nucl Instr And Meth B 243 (2006) 187

[3] H.Yucel, H.Dikmen U ranium enrichm ent m easurem ents using the intensity ratios ofself-flourscence X -rays ro 92* keV gam m a ray in UXKa spectral region, Talanta 78(2009)410-417

16

[4] Nguyên Van Do and et all - “Isom eric yield ratios for the natAg(y,xn) 106m’§;I04m’SAg photonuclear Reactions induced by 40-,45-,50-,55- and 60 MeV brem sstrahlung”.

Nucỉear Instruments and Methods in Physics Reseach B 342(20015) 188-193

[5] B.V.Loat and et all “Experimentaỉ determínation o f enrichm ení o f uranium maíerial

by gam m a - spectroscopic technique” VNƯ Journal of Science, Mathematics- Physics,

[8] Nguyen Cong Tam, Jozsef Huuti, Nguyen Van Quan” E fecí o f double fa lse pulses in

calibraíed neutron coincidence collar during measuring time-correlated neutrons fro m PVBe neutron sourses” Nuclear Instruments and Methods in Physics Reseach B 358(20015) 168-173.

[9] Bui Van Loat and et all “Enrichm ent determination o f low - enriched uranỉum

materỉal by sam m a spectroscoplc ntethod Nuclear Science and Technology Voi 4, No2(2014) ppl-6

[10] Anh Tuan Le and et all “ C haracterization of Sealed weapon degree enriched

uranium m aterial by gam m a spectrom etry.” Journal o f Nuclear materials (Chờ phản

biện)

[11] Richard Halen, Round Robin 3 Exercise after Action and Learned Report Presentation given at Round Robin 3 Data Review Meeting Participants in Dijon, France (ITWG PNNL- 20079) April 25, 2011

[12] Nguyen The Nghia and et all “PIXE analysis on the accelerator by in Standard method”, VNU Journal o f Science, Mathematics- Physics, Vol 28, No 1S (2012) 109-113

thick sam ple a t HUS 2- Tandem A ccelerator System Coinminication in Physics, Vol 24,

No 252 (2014),pp 12-1

[14] D.V.Thin and et all “Meíhod o f the RBS analysis on the 5SDH-2 Pelleíron

accelerator system ”, VNU Journal o f Science, Mathematics- Physics, Vol 28, No 1S

(2012) 154-159

[15] Le Hong Khiem and et all - Calculation for optimization o f the experimental conditions for RBS ananisis at the HUS 5SDH-2 Tandem Accelator- Journal o f Physics: Conữence Sciens 627(2915) 012005 Pl-8

to standardize energy for pelletron accelerator 5SDH-2 of H anoi ư niversity of Science”.Nuclear Science and Technology Vol3, No4(2013) p51 -57

17

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HA NỌ! ĨRUNG TÂM THÔNG TIN THƯ VIỆN

OCỒŨOOỒOMŨ

PHẦN III SẢN PHẨM, CÔNG BỐ VÀ KÉT QUẢ ĐÀO TẠO CỦA ĐÈ TÀI

3.1 Kết quả nghiên cứu

Đảm bảo độ chính xác phân tích các đồng vị Uran và các nguyên tố phóng xạ

có trong mẫu môi trường

Trong vùng năng lượng thâp các đỉnh hâp thụ quang điện của bức xạ gamma < 100 keV và tia X đặc trưng chồng chập Để tách đỉnh đề tài đã chọn hàm hàm Gauss- G(E) mô tả đỉnh hấp thụ toàn phần bức

đỉnh hấp thụ toàn phần cùa tia X có

dạng: V(E) = kG(E) + ( ì - k ) L ( E )

trong đó G(E) là hàm Gauuss, L là hàm

theo năng lượng E

Bằng cách sử dụng phần mềm ORIGIIN 7.5 Đã tách được:

+ Các đỉnh 81,228 KeV và 82,087 keV cùa 235u đinh 83,3 keV cùa 238u đỉnh

84 214 keV của 235u và đình 84, 930 keV là đỉnh tia Xkpi của chì

+ Các đinh 92,290 keV là đinh biến hóa nội Paka2 235u , đỉnh 92,356 keV , đinh 92,790 keV của 234Th (dẫy 238U), đỉnh 93,356 bức xạ tia X Thkai biến hóa nội cùa235u

18

độ chính xác được xác định theo phương pháp khối phổ kế và

alphanăng

Vói nhiên liệu uran làm già từ 90% xuống đến 4,3% hoạt độ của 238u được xác định dựa vào vạch 92,5 keV; hoạt độ của 234u được xác định dựa vào vạch53,2 KeV Các vạch gamma năng lượng58,57 keV; 81,228 keV, 84,214 keV cùa 23,Th và các vạch 89,956 keV; 93,356

để xây dựng đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi

Đã xác định độ giàu nhiên liệu hạt nhân do 1AEA cung cấp: 90%; 36%; 4,46% kết quả phù hợp với số liệu khuyển cáo

Với nhiên liệu uran có độ giàu từ 4,3% trở xuống đến uran tự nhiên và nhiên liệu uran nghèo, hoạt độ cùa 234u được xác định dựa vào vạch 120,9 keV cùa do chính 234u phát ra Hoạt độ của 238u đưọc xác định dựa vào vạch 258,227 KeV do 234Pa cân bằng phóng xạ với 238u Đường chuẩn nội hiệu suất ghi được xây dựng dựa vào các vạch gamma năng lượng 143,76 keV; 163,33 keV; 185,71 keV và205,31 keV của 235Ư Đã xác định độ giàu các nhiên liệu 4,46%; 2,96%; 1,9%;0,72%; 0,30% Kết quả phù hợp với giá trị khuyến cáo

19

Đ ã tiến hành phân tích các nguyên tố vết , nguyên tố nặng trên bề m ặt vật liệu bằng p h ư o u g p h á p tá n xạ n gư ợ c (R B S) và xác định hàm lượng các nguyên tố vi lượng và các nguyên tố nặng trên mẫu địa chất và mẫu môi

trường địa chất theo phương pháp

PIXE Đã phân tích kiểm tra mẫu chuẩn do Viện chuẩn quốc gia Hoa kỳ cung cấp (NIST) Phân tích đồng thời

28 nguyên tố có mặt trong mẫu: Si,S,Cl,K,Ca,V,Cr, Mn, Fe, Ni, Cu, Zn,Ga, Ge, AS,Bi\ Rb, Sr, Zr ,Nb, Cd,

Sn, w , Tl, Pb, Th, Ư Trong phạm vi sai số dưới 3%, kết quả thu được phù hợp với giá trị khuyến cáo Tiến hành phân tích hàm lượng của các nguyên

tố nặng và độc trong 3 môi trường, hàm lượng trung bình: Cr (127,2 ± 2,93) ppm; Ti (6586 ± 5) ppm; Mn(186,7

± 2,5) pmm; Ni (52,1 ±2,4) pmm;

Đến nay hệ phân tích đã tiến hành phân tích hàng trăm mẫu môi trường, địa chất phục vụ cho cán bộ, nghiên cứu sinh trong Trưòng Đại học Khoa học Tự nhiên, ĐHQGHN

20

phổ kế và phương pháp alpha

Sử dụng Hàm G( Gauss) và hàm L(Lorent):

trí cực đại của đỉnh hấp thụ toàn phần ứng với bức xạ có năng lượng Ej r là

độ rộng nửa chiều cao, phụ thuộc vào năng lượng Tại đỉnh chồng chập số đếm tại kênh ứng với năng lượng E là N(E) có dạng:

N(E) = Gj(E)j +Vi(E)+ a*x+b;

Sử dụng phần mềm ORIGIN

Đầu vào:Giá trị ứng với năng lượng đặc trưng E j ứng với các đỉnh thành phần, giá trị a, b là các số đếm trên nền compton tại đầu và cuối đỉnh

N(E) là các số đếm tại kênh ứng với năng lượng E Phần mềm ORIGIN cho ra các giá trị N max tại các đỉnh thành phần.

s — Nmax •%/ 2 ^r Các kết quả thu

được công bố trên tạp chí VNU, NIMB

21

3.2 Hình thức, cấp độ công bô kết quả

T ình trạn g

(Đã in/ chấp nhận in/ đã nộp đơn/ đã được chấp nhận đơn hợp lệ / đã được cấp giấy xác nhận SH TT/ xác nhận sử dụng sàr phẩm)

Ghi địa chỉ và cảm

on sự tài trợ của ĐHQGHN đúng quy định

Đán

h giá chung

(Đạt, khôn g đạt)

Quan-E fect o f double fa lse pulses ỉn calibratec

neutron coỉncidence collar during measuring

tìme-correlated neutrons fro m PUBe

neutron sourses Nuclear Instruments ana

Methods in Physics Reseach B 358(20015

168-173.

Nghia- Calculation for optimization o f the

experimental conditions for RBS ananisis at

the HÚ 5SDH-2 Tandem accelator- Joumal oi

Physics: Confrence Sciens 627(2915) 012005

P l-8

ĐHQGHN tài trợ không cám ơn

Đạt

Bui, and Laszlo Lakosi

;‘C haracterizatio n o f Sealed weapon degree

ỉctrom etry.” Journal ofNucỉear materials

Đang chờ phàn biện

Deriving u and Pu content of items

assemblies from m easurem ents by HP-Ge

detector scanning with narrow collimator

Nucỉear Instruments and Methods in Physics

Reseach B

Đang chờ phản biện

Thanh, Nguyen Thi Hien, Bui Van Loat, Sung-

Chul Yang et all

-[someric yield ratios for the natAg(y,xn)

io6m,g;io4m,g^g phôtnuclear Reactions induced

Khue, Ng.V.Hung Measurement oJ

sorne characterỉstics o f BEGe deíecíor

VNƯ Journal of Science, Mathematics-

Physics, Vol 28, No 1 (2012) 19-25.

Ng.C.Tam,

“ T h e m e a su re m e n t o f u ra n iu m

enrichment by using X - rays and

Journal o f Science, Mathematics-

Physics),Vol 28, No 2 (2012) 77-83.

Ng.V.Quan, B.V.Loat , D.V.Thanh

PIXE analysis on the accelerator by in

Standard method VNU Joumal of

Science, Mathematics- Physics), Vol

28, No 1S (2012) 109-113.

R B S analysis on the 5SDH-2 Pelletron

accelerator system VNU Joum al of

Science, M athem atics- Physics), Vol

28, N o 1S (2012) 154-159

determinaíion o f enrichment oJ

uranium maíerial by gamma -

spectroscopic techniqu VNƯ Joumal

23

Voi 29, No 2 (2013) 33-39.

Anh, Nguyen Van Bay, Bui Thi Hong,

determination o f low - enriched uranium

materiaỉ by gamma spectroscopỉc method

Nuclear Science and Technology Vol 4,

No2(2014) ppl-6

to standardize energy for pelletron

accelerator 5SDH-2 of Hanoi University

Technology Vol3, No4 (2013) p51-57

ĐHQGHN không cám ơn

ĐHQGHN

Đạt

Induced X - R a y em ission (PIXE)

anlalysis on thick sam ple at H US 2-

C om m inication in Physics, V ol 24, No

252 (20 14 ),p pl2 -1 6

ĐHQGHN không cảm ơn

ĐHQGHN

Đạt

chuyên ngành quốc gia hoặc báo cáo khoa học đăng trong kỷ yếu hội

<cết quả dự kiến được ứng dụng tại các cơ quan hoạch định chính sách

ìoặc cơ sỏ' ứng dụng KH&CN

7.2

24

3.3 Kết quả đào tạo

Đã bảo vệ

Ng liên cứu sinh

Ng.V.Quan, B V L oat, D.V.Thanh, PIXE

analysis on the accelerator by in Standard method, Tạp chí Khoa học, Toán lý,

Mathematics- Physics), Vol 28, No 1S (2012) 109-113

Method o f the RBS analysis on the 5SDH-

2 Pelletron accelerator system, Tạp chí

Physics), Vol 28, No 1S (2012) 154-159

Ng.Th.Lan, B.V.Loat, L.T.Anh- Using

27Al(p,y) 28Si to standardize energy for pelletron accelerator 5SDH-2 o f Hanoi University o f Science Nuclear Sci and Tech VÓ13, No4(2013) p51-57

4 Le Hong Khiem, Nguyen The Nghia,

Vi Ho Phong,Bui Van Loat- Proton

anlalysis on thick sample at HUS 2-

Còmminication in Physics, Vol 24, No

252 (2014),PP12-16

5 Le Hong Khiem, Vi Ho Phong, nguyen The Nghia- Calculation for optimization ò the experimental conditions for RBS ananisis

at the HÚ 5SDH-2 Tandem accelator- Journal

of Physics: Confrence Sciens 627(2915)

012005 p 1-8

Đang chuẩn

bị bào vệ

Q uân

15 tháng/ 45 triệu

Ng.C.Tam, "The measurement o f uranium

enrichment by using X - rays and gamma rays below lOOkeV”, Tạp chí Khoa học,

Toán lý ĐHQGHN (VNU Journal of Science, Mathematics- Physics),VoI 28,

No 2(2012) 77-83

2 Bui Van Loat, Nguyen Van Ouan, Le

Đủ sô liệu bảo vệ

25

Tuan Anh, Nguyen Van Bay, Bui Thi

Hong, Nguyen Cong Tam, “Enrỉchment

determination o f low - enriched uranium material by gcrnma spectroscopìc method

Nuclear Science and Technology Vol 4, No2(2014) ppl-7

3 Nguyen Cong Tam, Jozsef Huuti, Nguyen Van Quan-

Efect o f double false pulses in calibrated neutron coincidence coỉỉar durỉng measuring íime-correỉated neuírons from PUBe neutron sourses Nuclear Instruments and Methods in Physics ReseachB 358(20015) 168-173.

4.C T Nguyen, V Q Nguyên, and L

Lakosi

assemblies from m easurem ents by HP-

Ge detector scanning with narrow collimator

Nuclear Instruments and Methods in Physics Reseach B

Học viên cao học

Thiện

3 tháng/ 3 triệu đồng

- X ác định các đặc trưng của hệ phổ kế

gam m a dải rộng B EG e Luận văn thạc

sỹ khoa học, chuyên ngành Vật lý nguyên

tử, Hà Nội 2012

Đã bàovệ

H oàng A nh

3 th áng/ 3 triệu đồng

X á c định độ.giàu của nhiên liệu hạt nhân dựa vào bức xạ gamma năng lượng thấp Luận văn thạc sỹ khoa

học, chuyên ngành Vật lý nguyên tử,

H a N ội 2012

Đã bào vệ

3 (-Trân Thê 1-1 A rp l A

A nh

5 th án g/ 5 triệu đồng

Bước đầu nghiên cứu p h ả n ứ ng hạt nhân '°B(p,co) trên m ảy g ia tốc 5SD H -2 tại Trường Đại học Khoa học Tự nhiên- L uận văn thạc sỹ khoa học,

chuyên ngành Vật lý nguyên tử, Hà

N ôi 2013

Đã bào vệ

Hưng

3 th án g /3 triệu đồng

X á c định m ột s ố đặc trư ng của nhiên liệu hạt nhân theo p h ư ơ n g p h á p p h ổ

kế gamma Luận văn thạc sỹ khoa học,

chuyên ngành V ật lý nguyên tử, Hà Nội 2013.

Đã bào vệ

Ngân

3 th án g /3 triệu đồng

Lập p h ư ơ n g trình xá c định hàm lượng Đã bảo

vệ

26

các nguyên tố p h ó n g xạ trong các mẫu

m ôi trư ờng trên hệ p h ổ kế gam m a ORTEC Luận văn thạc sỹ khoa học,

X ác định hoạt độ p h ó n g x ạ riêng của các nguyên tố p h ỏ n g xạ trong m au thực vật bằng p h ư ơ n g p h á p p h ổ gamma, Luận văn thạc sỹ khoa học,

chuyên ngành V ật lý nguyên tử, H à

N ội 2013

Đã bảo vệ

B ình

3 th á n g /3 triệu đồng

Phân tích nguyên tô dựa vào p h ô tán

xạ ngược R B S trên m áy gia tốc Tandem P elletron 5SD H -2 Đ ại học Khoa học Tự nhiên L uận văn thạc sỹ

khoa học, chuyên ngành V ật lý nguyên

tò, H à N ội 2013

Đã bảo vệ

Phong

5 th á n g /5 triệu đồng

Tính toán tôi ưu hóa điêu kiện thực nghiệm trong phân tích RBS trên máy gia tốc HUS 5SDH-2 Tandem pelletron Luận văn thạc sỹ khoa học, chuyên ngành Vật

lý nguyên tử, Hà Nội 2013

Đã bảo vệ

D uy

3 tháng/3 triệu đồng

Tran Khanh Duy - Intrinsic effíciency calibration method and application for

enrichm ent M aster thesis, For M aster Program N uclear and A pplications , Bordeaux 1 Sciences Technologies, HaNoi 2014.

Đã bảo vệ

Lân

3 tháng/3 triệu đồng

Chuân năng lượng cho m áy gia tôc Tandem pelletron dùng phản ứng

Đã bảo vệ

27

27Al(p, y) 28Si Luận văn thạc sỹ khoa học, chuyên ngành Vật lý nguyên tử,

H à N ội 2013

Trọng H uy

3 tháng/3 triệu đồng

X ác định hoạt độ phóng xạ riêng của

m ột số đồng vị tự nhiên và nhân tạo trong chè và đất đá dưới chân núi ở khu vực H òa Bình Luận văn thạc sỹ khoa học, chuyên ngành V ật lý nguyên

tử, H à N ội 2013

Đã bao vệ

5/6/13

Xuyến

máy gia tốc Pellectron 5SDH-2

5/6/13

Thơm

nguyên tố trong mẫu đất đá và thực vật băng fph]ơng pháp phổ gamma

6/6/14

Quý

với mẫu mòng trên máy gia tốc tĩnh điện Pellectron 5sDH 2_ Tandem

tích các đặc trưng của thanh nhiên liệu).

28

PHẦN IV TỒNG HỢP KÉT QUẢ GÁC SẢN PHẨM KH&CN

VÀ ĐÀO TẠO CỦA ĐÈ TÀI

tạp chí khoa học chuyên ngành quốc gia hoặc báo cáo khoa

học đăng trong kỷ yếu hội nghị quốc tế

của đơn vị sử dụng

7 Kết q u ả d ự k iế n đ ư ợ c ứ n g d ụ n g tạ i c á c CO’ q u a n h o ạ c h đ ịn h

chính sách hoặc cơ sở ứng dụng KH&CN

PHẦN V TÌNH HÌNH s ử DỤNG KINH PHÍ

Kinh phí được duyệt

(triệu đồng)

Kinh phí thưc hiên

(triệu đồng)

Ghi chú

A Chi p h í trực tiêp

- Trong đó, chi cho N C S và cáo

văn phóng phẩm, viết đề cương)

B Chi p h í gián tiếp ( Thù lao chủ

nhiệm)

7 r

np A A

29

PHẢN VI K IÊN NGHỊ (về p h á t triển các kết quả nghiên cứu của đề tài; về

quản lý, tô chức thực hiện ở các câp)

Đề tài đã hoàn thành 2 mục tiêu đề ra đưa hệ máy gia tốc vào hoạt động có hiệu quả và góp phần thực hiện thành công họp tác nghiên cún về Vật lý hạt nhân giữa Đại học Quốc gia Hà Nội và Viện Đồng vị Phóng xạ, Viện Hàn lâm Khoa học Hungari

Đe tài đã nghiên cứu và phát triển hưóng xác định các đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ gamma kết họp vói phưong pháp chuẩn nội hiệu suất ghi Các kết quà theo hướng này đã và sẽ đuợc công bố trên các tạp chí quốc tế có uy tín Đã tài đã hướng dẫn 11 luận văn thạc

sỹ, cung cấp đủ số liệu cho 02 nghiên cứu sinh viết luận án tiến sĩ Đề tài cần có thêm kinh phí được tiếp tục phát triển và mở rộng úng dụng phưong pháp chuẩn nội hiệu suất ghi trong nghiên cứu môi trường, nghiên cứu phản úng hạt nhân

TRƯỜNG ĐẠI H Ọ C KHOA HỌC T ự NHIÊN

KT H IỆU TRƯỞNG

PH Ó H IỆU TRƯỞNG

H à Nội, ngày20 tháng 7 năm 2015

(Họ tên, chữ ký)

30

PHỤ LỤC SẢN PHẨM

1 Xây dựng phương pháp tách các đỉnh gam m a năng lượng thấp

2 Phương pháp xác định độ giàu thanh nhiên liệu theo phương pháp phổ gamma trong vùng năng lượng thấp

3 Phương pháp phân tích hàm lượng các nguyên tố vi lượng bằng phương pháp

R B S v à P IX E

4 Chương trình tách phổ trong vùng năn g lượng thấp phục v ạ cho tính độ giàu

X Â Y D Ụ N G P H Ư Ơ N G P H Á P T Á C H

C Á C Đ ỈN H GAMỮMA N Ă N G L Ư Ợ N G T H Ấ P

I THÀNH PH Ầ N PHỞ GAM M A CỦA N H IÊN LIỆU URAN

1.1 Phố gam ma của các thanh nhiên liệu uran vùng năng lượng thấp

Do tuổi của nhiên liệu lớn nhất cũng không vượt quá 70 năm, tức là vô cùng nhỏ

so với ch u k ỳ b á n rã c ủ a 238U (4 ,4 7 X 109 n ă m ), ch o n ên tro n g th ờ i g ia n tồ n tại củ a n h iê n liệu, ta coi số hạt nhân 238u phân rã thành 234u ià không đáng kể so với lượng 234Ư có sẵn trong nhiên liệu được làm giàu Do đó trong nhiên liệu uran, coi các đồng vị phóng xạ đứng sau 234u đều do 234u được làm giàu phân rã về Vì vậy, đối với nhiên liệu uran chưa qua sử dụng, trong nhiên liệu có 3 dãy phóng xạ, đó là dãy phóng xạ 23su , dãy phóng xạ 234u và dãy phóng xạ r '5Ư.

Dãy 238ư gồm có 4 đồng vị phóng xạ đầu dãy 238ư , từ 238u đến 234Pa (Bảng 1).

Từ Bảng 1 nhận thấy dãy 238ư được bắt đầu từ 238Ư có chu kỳ bán rã rất lớn, còn lại

3 đồng vị sau có chu kỳ bán rã nhỏ: Đồng vị 234Th có chu kỳ bán rã 24,1 ngày; đồng vị 234mPa và 234Pa có chu kỳ bán rã lần lượt là 1,175 phút và 6,7 giờ đều rất nhỏ so với tuổi của nhiên liệu Vì vậy, trong nhiên liệu hạt nhân 4 đồng vị này luôn coi cân bằng phóng

xạ N goài đồng vị phóng xạ 234mPa phát bức xạ gam m a năng lượng lớn nhưng có hệ số phân nhánh nhỏ 1001 keV Thực tế vạch này hầu như không được sử dụng để xác định hoạt độ của 238u H oạt độ 238u chỉ có thể xác định dựa vào các đỉnh gamma năng lượng thấp Các đặc trưng năng lượng, hệ số phân nhánh, đồng vị của các bức xạ gam m a được chọn xác định 238Ư được đưa ra ở Bảng 2.

Tương tự 235u cũng luôn cân bằng với 231Th H oạt độ của 235u có thể được xác định

đưa ra trong Bảng 2 N goài ra 235u và 231Th phát ra nhiều vạch gam m a năng lượng thấp:

Bảng 1 Các đồng vị p h ỏ n g xạ trong dãy 238u, 234u và đặc trưng phân rã của chúng.

Bảng 2 Các bức xạ gam m a đặc trưng năng lượng nhỏ hơn 300 KeV được phát ra từ các

đồng vị trong dãy 234Ư, 235u và 238 u.

Đối với, nhiên liêu U ran được làm giàu cao ở đó hoạt độ của 238Ư rất nhỏ dẫn tới

các vạch 258,227 K eV , ỉ 001 keV xuất hiện không rõ nét Vì và- hoạt độ của 238u chỉ có thể được xác định theo các vạch 49,55keV; 63,29 keV và 92,6 KeV Để có thể xác định được tỷ số hoạt độ AU23g/ Au235 theo phương pháp tỷ số phố cần phải chọn 'hức xạ gamma năng lượng thấp, có giá trị nhỏ hơn oiên hấp thụ của Ư là 1 í 8 keV.

I.2 Chọn các vạch gam ma để xây dựng đường cong chuẩn nội hiệu suất ơhi

Trong vùng gam m a lượng thấp các vạch gamma đặc trưng cua 235u và 238u bị chồng chập với các vạch tia X của u hoặc Th do biến hoán nội tạo thành Các vạch của 235u và sản phẩm con cháu của nó được sử dụng để xây dựng đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi là:

Các vạch 58,57 keV (0,0048); 81,228 keV (0,0085); 82,087 keV(0,073); 84,214 (0,0671) của 23,Th và các vạch 89,956 keV (0,041); 93,356 keV (0,055) và 95,86 keV (0,0088) là đỉnh tia X do biến hoán nội của 235Ư Trong số các vạch bức xạ trên chỉ có đỉnh hấp thụ toàn phần của bức xạ gam m a 58,57 keV đứng riêng biệt không bị đỉnh nào chồng chập Còn lại các đỉnh khác đều chồng chập với các đỉnh gam m a của 238u và sản phẩm con cháu của nó Thí dụ vạch 81,228 keV (0,0085); 82,087 keV(0,073); 84,214 (0,0671) của 231Th chồng chập với vạch 83,30 của 234Th còn vạch 93,356 keV (0,055) chồng chập 92,38 keV và 92,80 keV của 234Th V ì vậy cần phải tách đỉnh chồng chập thành thành các đỉnh thành phần.

II Phương pháp tách đỉnh chồng chập trong vùng năng lưọng thấp

Trong công trình (B.V.Loat, L.T.Anh, N g.V.Quan, N g C T am ,“77ze measurement

o f uranỉum enrỉchm ent by u s in g X - rays and gamma rays below lOOkeV”, VNƯ Joumal

o f Science, M athem atics- Physics,Vol 28, No 2 (2012) 77-83 ], đã đưa ra phương pháp tách các đỉnh chồng chập trong vùng năng lượng nhỏ hơn 100 keV.

Các đỉnh chồng chập của tia gam m a và của tia X đặc trưng được khớp bởi hàm Gaus đổi với bức xạ gam m a và hàm V oit đối với bức xạ tia X.

Xét đỉnh hấp thụ toàn phần của bức xạ gammma: Gọi G(E) là số đếm trên nền Compton liên tục tại kênh ứng với năng lượng E Hàm G(E) m ô tả đỉnh hấp thụ toàn phần của bức xạ gam m a có dạng:

L V 1 /z ;

Trong đó Ej là năng lượntỉ ứng với vị trí cực đại của đỉnh; N max là số đếm đã trừ

phông (nền Com pton liên tục) tại kênh cực đại của đỉnh có năng lượng Ej, r là bề rộng

nửa chièu cao tại đỉnh hấp thụ toàn phần.

Đ ỉnh hấp thụ toàn phần của bức xạ tia X được mô tả bởi hàm V oit là tổng của 2

hàm: H àm Gauss và hàm Lorent Trong vùng đỉnh hấp thụ toàn phần của bức x ạ tia X, số

đếm trên nền Com pton liên tục ( hay đã trừ phông Com pton liên tục ) là V(E) có dạng:

Trong đ ó k là hệ số đóng góp của hàm Gauss vào đỉnh còn (1-k) là hệ số đóng góp

của thành phần Lorent và đỉnh hấp thụ toàn phần, k được xác định bằng thực nghiệm

Hàm Lorent có dạng:

Các đại lượng Ej và N max đã được giải thích Trong trường hợp chưa trừ nền

Với các sổ liệu thực nghiệm Vp(E) sử dụng phần mềm Origin và các hàm được

xác định bởi công thức trên xác địnli được N max từ đó xác định được diện tích các đỉnh

thành phần.

2 Xác định sự phụ thuộc của biểu thức phụ thuộc của bề rộng nửa chiều cao vào năng lượng gam ma

Với các phổ chồng chập biết các giá trị Ej, đại lượng N(E) là số đếm tại kênh ứng

với năng lượng E được xác định bằng thực nghiệm, để tách đỉnh cần biết thêm thông số

sự phụ thuộc của bề rộng nửa chiều cao r vào năng lượng đã biết, nhập r ứng với vùng

V ( E ) = k G ( E ) + ( \ - k ) L ( E )

L(E)= N,max

vp (£) = kG{E) + (1 - k)L(E) + B ( E )

năng lượng E j chương trình tách phổ chạy cho biết được N max tại mỗi đỉnh hấp thụ toàn phần từ đó biết diện tích đỉnh Trong công trình [Bui Van Loat„ M e a s u r e m e n t o f so m e characteristics o f BEG e detector\ VNƯ Joum al o f Science, M athematics- Physics], Vol

28, No 1 (2012) 19-25] và tiến hành xác định sự phụ thuộc của bề rộng nửa chiều cao vào năng lượng (H ình 3).

N ang luong gam m a E(keV)

Với phương pháp tách đã được xây dựng, đề tài đã tiến hành xác định độ giàu, tuổi của các mẫu nhiên liệu có độ giàu khác nhau K ết quả thu được phù hợp với giá trị danh định và giá trị được xác định theo phương pháp khối phổ kế và phương pháp phổ alpha.

Bui Van Loat, N guyên V an Quan, Le Tuan Anh, N guyen Van Bay, Bui Thi Hong, Nguyen Cong Tam , “E n r ỉc h m e n t d e te rm in a tio n o f lo w - e n r ỉc h e d u ra n ỉu m m a te r ia l b y

g a m m a s p e c tr o s c o p ic m e th o d N uclear Science and Technology Vol 4, No2(2014) ppl-6.

PHƯƠNG PH ÁP X ÁC ĐỊNH Đ ộ GIÀU TH AN H NHIÊN LIỆU THEO

PH Ư Ơ NG PH ÁP PH Ổ GAM M A TRONG VÙNG NĂNG LƯỢNG THÁP

I Đ ô ơiàu n h iên liêu h a t n h ân• c? • •

Trong trường hợp tổng quát tính độ hàm lượng của các đồng vị Lỉran trong nhiên

liệu uran tự nhiên có 3 hàm lượng sau: Hàm lượng 234u trong uran tự nhiên là q23 4, hàm lượng 235u trong uran tự nhiên là q2 35 và hàm lượng 238u trong uran tự nhiên q23 8- Hàm lượng các đồng vị U rani có thể tính thông qua tỉ số khối lượng hay tỉ số hoạt độ bằng các biểu thức sau:

độ cháy theo phương pháp phổ kế gamma.

/./, P h ư ơ n g p h á p x á c đ ịn h đ ộ g ià u th a n h n h iê n liệu th e o p h ư ơ n g p h á p p h ố

g c im m a s ử d ụ n g cá c b ứ c x ạ /ù n g n ă n g lư ợ n g th ấ p

2.1 C ơ sở của p h ư ơ n g p h á p p h ổ ga m m a

C ác đ ồ n g vị p h ó n g x ạ kh i p h â n rã a lp h a h o ặc '.'Cta tạ o th à n h các h ạt n h ân kh ác H ạ t nhân con được tạo thanh, thường ở trạng thái kích thích, sẽ phát ra các bức xạ gamma đặc trưng có năng ỉượng hoàn toàn xác định.

V ớ i m ỗ i đ ồ n g v ị p h ó n g x ạ x á c địn h, số tia g a m m a p h á t ra từ m ẫ u tỉ lệ th u ậ n v ớ i

k h ố i lư ợ n g củ a đ ồ n g vị p h ó n g x ạ có tro n g m ẫu G iả sử k h ố i lư ợ n g đ ồ n g vị p h ó n g x ạ có

tro n g m ẫu là m , c h u k ỳ b á n rã là T 1 /2 , cư ờ n g độ hay x ác su ấ t p h á t ra tia g am m a k h ảo sá t là

B rr thì số tia gam m a Ny phát ra từ mẫu trong một đơn vị thời gian sẽ là:

X là hằng số phân rã, | l i : là số khối của đồng vị.

Hoạt độ phóng xạ A của đồng vị được xác định thông qua tốc độ đếm tại đỉnh hấp thụ toàn phần của bức xạ đặc trưng N hư vậy thực nghiệm đo phổ gam m a của nhiên liệu hạt nhân, xác định được tốc độ đếm tại đỉnh hấp thụ toàn phần của bức xạ gamma đặc trưng, từ đó biết được hoạt độ của các đồng vị 234Ư, 235ư và 238ư có trong mẫu và do đó xác định được tỷ số hoạt độ A U23 4/AU 2 35 và AU2 38/AU 2 3 5 có trong m ẫu nhiên liệu và trong thanh nhiên liệu Thay vào công thức (1) tính được độ giàu.

Tuy nhiên để tính hoạt độ A theo tốc độ đếm tại đỉnh hấp thụ toàn phần cần phải biết hiệu suất ghi tuyệt đối tại đỉnh hấp thụ toàn phần Tức cần phải tiến hành xây dựng đường cong hiệu suất ghi tuyệt đối Tuy nhiên với nhiên liệu hạt nhân hình dạng rất phong phú nên không thể nào có đủ m ẫu chuẩn có hình dạng như m ẫu nhiên liệu cần xác định độ giàu N goài ra, để nâng cao độ chính xác cần phải tiến hành các hiệu chỉnh sự tự hấp thụ,

sự chồng chập xung Các đòi hỏi trên rất khó thực hiện đối với các mẫu nhiên liệu hạt nhân Vì vậy, trong đề tài sử dụng phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi, thực chât là mở

rộ ng c ủ a p h ư ơ n g p h á p M r A