Nghiên cứu và phát triển phương pháp đo liều bức xạ Gamma và Nơtron dùng liều kế màng mỏng nhuộm màu

Sự phát triển bền vững của Vật lý hạt nhân, Công nghệ hạt nhân, Công nghệ bức xạ và các lĩnh vực ứng dụng liên quan trong nền kinh tế quốc dân như công nghiệp, nông nghiệp, y tế, v.v… đều gắn liền với lĩnh vực liều lượng học. Lĩnh vực này với sự phát triển đa dạng và tính ứng dụng cao nhằm kiểm tra chính xác sự phân bố liều chiếu xạ trên vật phẩm được chiếu xạ. Kỹ thuật đo liều bức xạ nói chung đều dựa trên quá trình đánh giá năng lượng hấp thụ mà bức xạ truyền trực tiếp cho vật chất thông qua quá trình tăng nhiệt độ, hoặc đo năng lượng hấp thụ thông qua các quá trình thứ cấp diễn ra trong vật chất như ion hoá, biến đổi cấu trúc, các phản ứng hoá học, sinh học, sự biến màu của vật liệu, v.v… Các loại liều kế màng mỏng nhuộm màu Poly(vinyl alcohol) (PVA) sử dụng vật liệu hữu cơ là loại vật liệu tương đương mô, do đó chúng rất được ưa chuộng dùng làm liều kế trong phép đo liều gamma đặc biệt trong lĩnh vực công nghệ bức xạ. Các loại liều kế màng mỏng cũng có thể dùng để đo liều nơtron và các loại bức xạ khác nhưng chúng ít được chú ý vì khó đánh giá độ nhạy trong dải liều nghiên cứu do chưa biết chính xác dạng hàm đặc trưng liều. Với quan điểm đo liều trong dải rộng và áp dụng các hàm toán học mô tả đường đặc trưng liều hợp lý, cũng như việc lựa chọn các chất nhuộm mà thích hợp luận án kỳ vọng giải quyết được vấn đề xác định hàm đặc trưng và độ nhạy của loại liều kế màng mỏng dùng để đo liều gamma và nơtron.

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO BỘ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ

VIỆN NĂNG LƯỢNG NGUYÊN TỬ VIỆT NAM

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO BỘ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ

VIỆN NĂNG LƯỢNG NGUYÊN TỬ VIỆT NAM

-

VÕ THỊ ANH

NGHIÊN CỨU VÀ PHÁT TRIỂN PHƯƠNG PHÁP ĐO

LIỀU BỨC XẠ GAMMA VÀ NƠTRON

LUẬN ÁN TIẾN SỸ Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử và hạt nhân

LỜI CAM ĐOAN

Tôi xin cam đoan đây là công trình nghiên cứu của tôi dưới sự hướng dẫn của TS Trịnh Văn Giáp và PGS TS Trần Đại Nghiệp Các kết quả nghiên cứu được trình bày trong luận án là trung thực, khách quan và chưa từng để bảo vệ ở bất kỳ học vị nào

Tôi xin cam đoan rằng mọi sự giúp đỡ cho việc thực hiện luận án đã được cám ơn, các thông tin trích dẫn trong luận án này đều được chỉ rõ nguồn gốc

Hà Nội, ngày tháng năm

Tác giả luận án

NCS Võ Thị Anh

LỜI CẢM ƠN

Trong quá trình thực hiện đề tài “ Nghiên cứu và phát triển phương pháp đo liều bức xạ gamma và nơtron dùng liều kế màng mỏng nhuộm màu”, tôi đã nhận được rất nhiều sự giúp đỡ, tạo điều kiện của tập thể ban lãnh đạo, các nhà khoa học, cán bộ Viện Khoa học và Kỹ thuật Hạt nhân, Trung tâm Chiếu Xạ Hà Nội, Viện Nghiên cứu Hạt nhân, Trung tâm Đào tạo Hạt nhân Tôi xin bày tỏ lòng cảm ơn chân thành về sự giúp đỡ đó

Tôi xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới TS Trịnh Văn Giáp, PGS TS Trần Đại Nghiệp là những người thầy kính mến đã hết lòng giúp đỡ, dạy bảo, động viên và tạo mọi điều kiện thuận lợi cho tôi trong suốt quá trình học tập

và hoàn thành luận án

Tôi xin chân thành cảm ơn PGS TS Lê Tuấn Tú, TS Phạm Ngọc Sơn

và TS Nguyễn Thành Công đã tạo điều kiện, giúp đỡ tôi trong suốt quá trình thực hiện cũng như hoàn thiện luận án này

Xin chân thành cảm ơn bố mẹ và người chồng yêu quý đã luôn ở bên cạnh động viên và giúp đỡ tôi học tập làm việc và hoàn thành luận án

Hà Nội, ngày tháng năm

Tác giả luận án

NCS Võ Thị Anh

MỤC LỤC

Trang

Lời cam đoan………

Lời cảm ơn………

Danh sách từ viết tắt……… IV Danh sách bảng……… V Danh sách hình vẽ……… VI Mở đầu……… 1

Chương I Tổng quan nghiên cứu……… 4

1.1 Tổng quan tình hình nghiên cứu……… 4

1.1.1 Tình hình nghiên cứu trên thế giới……… 4

1.1.2 Tình hình nghiên cứu tại Việt Nam……… 8

1.2 Tổng quan về các loại liều kế thông dụng……… 10

1.2.1 Phân loại liều kế……… 10

1.2.2 Một số tiêu chí lựa chọn liều kế cho các dải đo……… 11

1.2.2.1 Các tiêu chí lựa chọn……… 11

1.2.2.2 Dải liều sử dụng đối với các liều kế……… 12

1.2.3 Đơn vị đo lường và định liều bức xạ……… 12

1.2.4 Một số loại liều kế đo liều cao……… 15

1.2.4.1 Nhiệt lượng kế……… 15

1.2.4.2 Phương pháp đo liều dựa trên sự ion hóa chất khí……… 16

1.2.3.3 Liều lượng kế hoá học……… 17

Kết luận Chương I……… 24

Chương II Phương pháp và thiết bị nghiên cứu……… 25

2.1 Tương tác của bức xạ với vật liệu Polyvinyl alcohol……… 25

2.1.1 Hiệu ứng khâu mạch và ngắt mạch của polymer……… 26

2.1.2 Hiệu ứng tách khí……… 28

2.1.3 Oxy hóa bức xạ và sau bức xạ của polymer……… 28

2.1.4 Sự phá hủy của cấu trúc………

2.1.5 Sự biến đổi tính chất vật lý của polymer sau khi chiếu xạ………

29

33

2.1.5 Sự bảo vệ bức xạ và sự tăng nhạy bức xạ……… 33

2.2 Quá trình truyền năng lượng của bức xạ cho vật chất……… 34

2.2.1 Hệ số truyền năng lượng tuyến tính……… 34

2.2.2 Mô hình truyền năng lượng……… 35

2.2.3 Các dẫn xuất của mô hình truyền năng lượng……… 37

2.3 Phân tích đọc kết quả liều kế bằng phương pháp quang phổ kế hấp thụ 40 2.3.1 Phương pháp quang phổ kế hấp thụ……… 40

2.5.2 Định luật Lambert-Beer……… 41

2.5.3 Cấu tạo thiết bị……… 42

Kết luận Chương II……… 44

Chương III: Kết quả và thảo luận……… 45

3.1 Nghiên cứu đo liều bức xạ gamma dùng liều kế màng mỏng PVA được nhuộm màu……… 45

3.1.1 Nguồn chiếu xạ gamma 60Co……… 45

3.1.2 Chế tạo phim màng mỏng……… 47

3.1.2.1 Chuẩn bị nguyên liệu và hóa chất……… 47

3.1.2.2 Các bước gia công chế tạo……… 48

3.1.3 Sự biến đổi màu và phổ hấp thụ của các phim màng mỏng được nhuộm các màu khác nhau ……… 51

3.1.4 Xác định đường đặc trưng liều của liều kế nhuộm màu PVA………… 54

3.1.5 Đánh giá khả năng nhạy bức xạ của các màu chỉ thị……… 56

3.1.6 Nghiên cứu ảnh hưởng của nồng độ dung dịch PVA lên khả năng làm việc của phim ……… 57

3.1.7 Khảo sát sự ảnh hưởng của các chất phụ gia lên giá trị mật độ quang của phim trước và sau khi chiếu xạ gamma……… 59

3.1.8 Đánh giá sự ảnh hưởng của axit boric lên phim PVA nhuộm màu…… 61

3.1.9 Đánh giá sai số của liều kế màng mỏng PVA nhuộm màu kiểm soát liều gamma dùng trong phép đo thường quy……… 63

3.2 Nghiên cứu một số tính chất của phim PVA nhuộm màu khi chiếu trên chùm nơtron nhiệt tại kênh số 2 của Lò nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt……… 79

3.2.1 Nguồn nơtron nhiệt tại kênh số 2, Lò nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt…… 64

3.2.2 Chế tạo phim màng mỏng……… 67

3.2.2.1 Chuẩn bị nguyên liệu và hoá chất……… 67

3.1.2.2 Các bước gia công chế tạo……… 67

3.2.3 Khảo sát sự ảnh hưởng của các chất phụ gia lên giá trị mật độ quang của phim sau khi chiếu xạ ……… ……… 68

3 2.4 Khảo sát trạng thái của phim sau khi chiếu……… 69

3.2.5 Khảo sát sự ảnh hưởng của khối lượng axit boric lên chất lượng phim trước và sau khi được chiếu trên nguồn nơtron nhiệt……… 74

3.2.6 Đường đặc trưng liều……… 75

Kết luận Chương III……… 79

Kết luận chung………

Danh sách công trình của tác giả………

Tài liệu tham khảo………

80

82

83

DANH SÁCH TỪ VIẾT TẮT

PVA Poly(vinyl alcohol) Vật liệu Poly(vinyl alcohol) TCA Tri-chloro-acetamid Chất màu Tri-chloro-acetamid

TBPE Tetra bromophenol phthalein

ethyl ester

Chất màu Tetra bromophenol phthalein ethyl ester

ECB Eetanol-clobenxen Liều kế Eetanol-clobenxen

PVC Poly(vinyl-chloride) Vật liệu Poly(vinyl-chloride) LET Linear energy transfer Truyền năng lượng tuyến tính

Kerma Kinetic energy released in

Dosimeter Liều kế nhiệt phát quang

NCRP Nationnal Council on Radiation

Protection and Measurement

Hội đồng Đo lường và an toàn quốc gia Mỹ

DANH SÁCH BẢNG

Bảng 1.1 Dải liều và phạm vi ứng dụng

Bảng 1.2 Các đặc trưng chủ yếu của các liều kế hoá học thể khí và thể lỏng Bảng 1.3 Giới thiệu các đặc trưng chủ yếu của một số liều kế thể rắn

Bảng 2.1 Một số tính chất đặc trưng của PVA trước khi bị chiếu xạ

Bảng 2.2 Các giá trị bước sóng hấp thụ quang học đặc trưng max và bề rộng

đỉnh phổ ở nửa chiều cao W1/2 của một số chất

Bảng 3.1 Giá trị hệ số được làm khớp theo mô hình truyền năng lượng

Bảng 3.2 Giá trị mật độ quang của phim trước và sau khi chiếu xạ

với %PVA khác nhau

Bảng 3.3 Khảo sát độ đồng đều của các phim trên mỗi loại phim có chứa chất

phụ giá khác nhau

Bảng 3.4 Xác định liều nơtron bằng phương pháp kích họat nơtron sử dụng lá dò

vàng và sử dụng hệ số chuyển đổi

Bảng 3.5 Kết quả làm khớp sự biến đổi mật độ quang của phim sau khi được

chiếu xạ và được lưu giữ trong phòng thí nghiệm

Bảng 3.6 Sự thăng giáng giá trị mật độ quang của phim PVA nhuộm màu

Methylene blue có chứa hàm lượng acid boric khác nhau

Bảng 3.7 Giá trị các tham số của đường cong đặc trưng liều trên các phim PVA

nhuộm màu có chứa hàm lượng axit boric khác nhau

DANH SÁCH HÌNH VẼ

Hình 1.1 Sự biến đổi màu của phim PVA nhuộm xanh methylene (a) và methyl

cam (b) trước và sau khi được chiếu xạ gamma

Hình 1.2 Một số liều kế hoá học thể khí và thể lỏng

Hình 1.3 Liều lượng kế nền polymer

Hình 1.4 Một số loại liều kế alanine thông dụng với dải liều làm việc từ

0,1 kGy70 kGy

Hình 1.5 Một số liều lượng kế vô cơ

Hình 2.1 Hai loại khâu mạch của polymer

Hình 2.2 Quá trình biến đổi của PVA khi bị chiếu xạ bởi nguồn phóng xạ

gamma

Hình 2.3 Minh hoạ khuyết tật lỗ trống đôi cation-anion (Schottky) và lỗ trống

cation (khuyết tật Frenkel) trong mạng tinh thể ion hai chiều

Hình 2.4 Dịch chuyển tầng

Hình 2.5 Cơ chế tạo khuyết tật dưới ngưỡng

Hình 2.6 Minh họa tâm màu

Hình 2.7 Tính lưỡng trị của hàm đặc trưng liều

Hình 2.8 Các trạng thái kích thích phân tử

Hình 2.9 Mô hình minh họa định luật Lambert-Beer

Hình 2.10 Hệ phổ kế UV-VIS 2450 tại Trung tâm Chiếu xạ Hà Nội

Hình 3.1 Sơ đồ phân rã với các chuyển mức chính của nguồn gamma công

nghiệp 60Co

Hình 3.2 Khu vực chiếu mẫu bằng nguồn gamma 60Co

Hình 3.3 Phổ hấp thụ của phim MB/PVA khi được chiếu xạ với các liều khác

nhau ở khoảng bước sóng từ 500 nm đến 750 nm

Hình 3.4 Phổ hấp thụ của phim MO/PVA khi được chiếu xạ với các liều khác

nhau ở bước sóng từ bước sóng từ 300 nm đến 600 nm

Hình 3.5 Cấu trúc phân tử của chất chỉ thị màu crystal violet (a), methyl red

(b), methylene blue (c) và methyl orange (d)

Hình 3.6 Phổ hấp thụ của phim MR/PVA được chiếu xạ khoảng liều khác nhau

ở dải bước sóng từ 400 nm đến 600 nm

Hình 3.7 Phổ hấp thụ của phim CV/PVA được chiếu xạ khoảng liều khác nhau

ở dải bước sóng từ 550 nm đến 650 nm

Hình 3.8 Mô tả đường đặc trương liều của phim mỏng PVA nhuộm các màu

khác nhau tại các bước sóng đỉnh hấp thụ đặc trưng

Hình 3.9 Sự thay đổi giá trị mật độ quang trên các phim nhuộm màu có

chứa %PVA khác nhau trước khi được chiếu xạ gamma tại bước sóng

668 nm

Hình 3.10 Sự thay đổi giá trị A/d trên các phim mỏng có %PVA khác nhau tại

bước sóng 668 nm

Hình 3.11 Giá trị mật độ quang trung bình của các loại phim trước và sau khi

được chiếu xạ gamma tại đỉnh hấp thụ có bước sóng 668 nm

Hình 3.12 Sự thăng giáng giá trị mật độ quang của các phim tại bước sóng 668

nm sau khi được chiếu trên nguồn gamma ở liều 25 kGy

Hình 3.13 Sự thay đổi giá trị mật độ quang trên các phim nhuộm màu với lượng

axit boric khác nhau trước chiếu xạ gamma tại bước sóng 668 nm Hình 3.14 Sự thay đổi giá trị A/d trên các phim mỏng có chứa lượng axit boric

khác nhau tại bước sóng 668 nm

Hình 3.15 Sự thăng giáng giá trị mật độ quang của các phim tại bước sóng

668nm sau khi được chiếu trên nguồn nơtron nhiệt 10 giờ

Hình 3.16 Sự thay đổi giá trị mật độ quang của phim PVA nhuộm Methylene

blue và không có axit boric, được chiếu trong 10 giờ

Hình 3.17 Cấu trúc kênh ngang tại Lò nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt

Hình 3.18 Cấu trúc hệ che chắn và dẫn dòng nơtron qua phin lọc trên kênh số 2

của Lò nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt

Hình 3.19 Sự thay đổi giá trị mật độ quang của phim PVA nhuộm Methylene

blue với 100 mg Axit boric và được chiếu trong 10 giờ

Hình 3.20 Sự thay đổi giá trị mật độ quang của phim PVA nhuộm Methylene

blue có LiF và được chiếu trong 10 giờ

Hình 3.21 Sự thay đổi giá trị mật độ quang của phim PVA nhuộm Methylene

blue có Lithium hydroxide monohydrate và được chiếu trong 10 giờ Hình 3.22 Sự thay đổi giá trị mật độ quang của phim PVA nhuộm Methylene

blue có Sulfat cadmium và được chiếu trong 10 giờ

Hình 3.23 Sự thay đổi giá trị mật độ quang của phim PVA nhuộm Methylene

blue có Natri borat decahodrat và được chiếu trong 10 giờ

Hình 3.24 Sự thay đổi giá trị A/d trên các phim mỏng có chứa lượng axit boric

khác nhau tại bước sóng 668 nm

Hình 3.25 Sự thay đổi giá trị mật độ quang của phim PVA nhuộm màu

Methylene blue có chứa khối lượng axit boric khác nhau tại bước sóng 668 nm

MỞ ĐẦU

1 Lý do chọn đề tài

Sự phát triển bền vững của Vật lý hạt nhân, Công nghệ hạt nhân, Công nghệ bức xạ và các lĩnh vực ứng dụng liên quan trong nền kinh tế quốc dân như công nghiệp, nông nghiệp, y tế, v.v… đều gắn liền với lĩnh vực liều lượng học Lĩnh vực này với sự phát triển đa dạng và tính ứng dụng cao nhằm kiểm tra chính xác sự phân bố liều chiếu xạ trên vật phẩm được chiếu xạ Kỹ thuật đo liều bức xạ nói chung đều dựa trên quá trình đánh giá năng lượng hấp thụ mà bức xạ truyền trực tiếp cho vật chất thông qua quá trình tăng nhiệt độ, hoặc đo năng lượng hấp thụ thông qua các quá trình thứ cấp diễn ra trong vật chất như ion hoá, biến đổi cấu trúc, các phản ứng hoá học, sinh học, sự biến màu của vật liệu, v.v…

Các loại liều kế màng mỏng nhuộm màu Poly(vinyl alcohol) (PVA) sử dụng vật liệu hữu cơ là loại vật liệu tương đương mô, do đó chúng rất được ưa chuộng dùng làm liều kế trong phép đo liều gamma, đặc biệt trong lĩnh vực công nghệ bức

xạ Bằng cách đưa thêm các chất nhuộm màu và các chất phụ gia khác nhau vào các phim mỏng PVA, chúng ta có thể tính toán được liều hấp thụ của phim dựa trên quá trình biến đổi màu sắc trên phim Loại liều kế màng mỏng PVA thường được dùng làm liều kế thường quy trong ngành công nghệ bức xạ

Bên cạnh đó, các loại liều kế màng mỏng cũng có thể dùng để đo liều nơtron

và các loại bức xạ khác Tuy nhiên cơ chế tương tác của bức xạ nơtron với vật liệu màng mỏng cũng như với màu thuốc nhuộm và chất phụ gia đưa vào phim rất phức tạp Chính vì vậy chúng ít được chú ý vì khó đánh giá được độ nhạy trong dải liều nghiên cứu do chưa biết chính xác dạng hàm đặc trưng liều

Với quan điểm đo liều trong dải rộng và áp dụng các hàm toán học mô tả đường đặc trưng liều hợp lý, cũng như việc lựa chọn các chất nhuộm màu và chất phụ gia thích hợp, luận án kỳ vọng giải quyết được vấn đề xác định hàm đặc trưng liều và độ nhạy của loại liều kế màng mỏng dùng để đo liều bức xạ gamma trong công nghệ bức xạ và nơtron trên Lò nghiên cứu

Cùng với kế họach xây dựng và đưa vào họat động Lò nghiên cứu mới để chế tạo đồng vị phóng xạ và phục vụ cho chương trình điện hạt nhân trong tương lai

thì lĩnh vực đo liều lượng gamma và nơtron trong việc kiểm soát liều lượng bức xạ, đảm bảo an toàn cho con người vận hành và sử dụng bức xạ cũng như các sản phẩm công nghệ liên quan là vô cùng cần thiết Chính vì vậy, luận án “NGHIÊN CỨU

VÀ PHÁT TRIỂN PHƯƠNG PHÁP ĐO LIỀU BỨC XẠ GAMMA VÀ NƠTRON

DÙNG LIỀU KẾ MÀNG MỎNG NHUỘM MÀU” được xây dựng nhằm tạo ra một loại liều kế có khả năng kiểm soát được liều hấp thụ của bức xạ gamma và nơtron

2 Mục đích của luận án

Mục tiêu nghiên cứu của luận án là chế tạo được loại liều kế màng mỏng hữu

cơ nhuộm màu đo được cả liều bức xạ gamma và nơtron, đồng thời xác định được

độ nhạy, dải liều cũng như hàm đặc trưng liều của liều kế

3 Đối tượng và phạm vi nghiên cứu

Đối tượng và phạm vi nghiên cứu của đề tài là nghiên cứu chế tạo liều kế màng mỏng nhuộm màu trong kiểm soát liều cao của bức xạ gamma tại cơ sở họat động công nghệ chiếu xạ, liều nơtron tại kênh số 2 Lò nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt

4 Nội dung luận án

- Nghiên cứu, chế tạo và ứng dụng một số liều kế màng mỏng nhuộm màu dùng đo liều chiếu bức xạ gamma và nơtron;

- Nghiên cứu những yếu tố ảnh hưởng các đặc trưng của liều kế màng mỏng nhuộm màu đo liều chiếu bức xạ gamma và nơtron, từ đó đưa ra biện pháp xử lý phù hợp;

- Xác định các hàm đặc trưng liều cho các loại màng mỏng nhuộm màu;

- Lựa chọn loại liều kế có những đặc trưng làm việc tốt nhất

Các thí nghiệm này đã được thực hiện tại Trung tâm Kỹ thuật Hạt nhân, Viện Khoa học và Kỹ thuật Hạt nhân, Trung tâm Chiếu xạ Hà Nội, Viện Nghiên cứu Hạt nhân, Viện Năng lượng Nguyên tử Việt Nam

5 Bố cục của luận án

Ngoài phần mở đầu, phần kết luận chung và tư liệu tham khảo, luận án được chia thành 3 chương, bao gồm:

Chương I Tổng quan nghiên cứu

Chương II Phương pháp và thiết bị nghiên cứu

Chương III Kết quả và thảo luận

6 Ý nghĩa khoa học và những đóng góp mới của luận án

Luận án đã nghiên cứu và chế tạo thành công liều kế màng mỏng PVA nhuộm màu có khả năng kiểm soát liều bức xạ gamma trong khoảng liều rộng, có

độ nhạy bức xạ tối ưu nhất có thể Bên cạnh đó, luận án là công trình đầu tiên nghiên cứu tính chất của phim màng mỏng PVA khi chúng được chiếu trên chùm nơtron nhiệt tại kênh số 2 của Lò nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt

Từ kết quả nghiên cứu, luận án đã đăng tải được 06 công trình khoa học đăng tải trên tạp chí trong nước và quốc tế, 01 công trình được trình bày trong hội nghị Khoa học và Công nghệ hạt nhân toàn quốc lần thứ XI

Kết quả nghiên cứu của luận án đã góp phần phát triển một loại liều kế màng mỏng mới có khả năng kiểm soát liều bức xạ gamma trong khoảng liều rộng và liều bức xạ nơtron với thông lượng lớn

CHƯƠNG I TỔNG QUAN NGHIÊN CỨU

1.1 Tổng quan tình hình nghiên cứu

1.1.1 Tình hình nghiên cứu trên thế giới

Lịch sử phát triển của liều lượng học trên thế giới được ghi nhận chính thức đầu tiên vào năm 1925 với khái niệm về đơn vị phóng xạ và đo lường Từ đó đến nay, lĩnh vực liều lượng học bức xạ đã phát triển mạnh mẽ gắn liền với các lĩnh vực nghiên cứu cơ bản và ứng dụng vật lý hạt nhân trên khắp thế giới Có thể nói bất cứ

ở đâu có sử dụng bức xạ là ở đó cần tới các thiết bị đo liều lượng Phép đo liều lượng vừa cung cấp các số liệu nghiên cứu chính xác cho khoa học vừa đảm bảo an toàn cho con người

Những nghiên cứu đầu tiên trong việc kiểm soát liều cao gây ra bởi đồng thời bức xạ gamma và nơtron được tiến hành nghiên cứu ở lò phản ứng tại Liên Xô trước đây thông qua công trình đăng tải của nhóm tác giả Ya I Lavrentovich và các cộng sự vào năm 1965 [77] Trong nghiên cứu này, các nhà nghiên cứu đã thử nghiệm một loại vật liệu hòan toàn mới PVA dùng làm liều kế Đây chỉ là nghiên cứu có tính chất khảo sát hiệu ứng của phim PVA với bức xạ gamma và nơtron Tuy nhiên trong nghiên cứu này, nhóm tác giả không có bất kỳ một đánh giá nào liên quan đến độ nhạy của film trong dải liều nghiên cứu bởi chưa biết chính xác dạng hàm đặc trưng liều

Tiếp sau những nghiên cứu của nhóm tác giả người Liên Xô đến nay, đã có nhiều các nhà khoa học khác nghiên cứu các loại liều kế gamma kiểm soát liều bức

xạ Điển hình là nghiên cứu về cấu trúc vết của Robert Katz, S C Sharma và M Homayoonfar công bố năm 1972 [59] Lý thuyết cấu trúc vết môi trường nghiên cứu gồm các phần tử nhạy bức xạ đồng nhất với nhau được gắn chặt trong một ma trận sao cho có thể coi là một môi trường truyền năng lượng Lý thuyết này được nhóm tác giả sử dụng để nghiên cứu các loại liều kế bức xạ khác nhau

Đến những năm 1980, trong nghiên cứu của mình, nhóm tác giả Johnny W Hansen, Mikael Jensen và Robert Katz, đã tiến hành nghiên cứu về liều kế phim nhuộm màu radiochromic hay trên liều kế Fricke [39, 56] Các tác giả đã sử dụng lý

thuyết vết của Robert Katz [59] để so sánh đánh giá với giá trị thực nghiệm thu nhận được trên liều kế phim nhuộm màu radiochromic hay trên liều kế Fricke Bằng việc sử dụng nguồn phát gamma 60Co, electron, proton hay các ion oxygen ở liều thấp, nhóm nghiên cứu đã đánh giá hàm đặc trưng trên từng đối tượng khác nhau Cũng từ chính kết quả thực nghiệm đã chỉ ra rằng lý thuyết vết của Robert Katz và các cộng sự công bố năm 1972 không đúng hòan toàn trong mọi trường hợp bởi nó chưa mô tả được hiệu ứng suất liều, hiệu ứng liều siêu cao và một số hiệu ứng khác

Để có thể kiểm soát được liều bức xạ gamma, đã có nhiều nghiên cứu liên quan đến các loại vật liều màng mỏng khác nhau như hệ thống liều kế phim mỏng radiochromic của A Miller cùng các cộng sự [17] hay liều kế dạng phim Cellulose Diacetate [75] của William L McLaughlin và các cộng sự cùng được công bố vào năm 1988 Các nhóm tác giả trên đã nghiên cứu và chế tạo liều kế phim từ các vật liệu khác nhau như PVB và cellulose diacetate dựa trên sự biến đổi màu sắc khi được chiếu xạ gamma ở dải liều 104 Gy đến 2x106 Gy Các nhà nghiên cứu đã tiến hành khảo sát sự ảnh hưởng của suất liều, nhiệt độ, độ ẩm đến sự đổi màu của phim trước và sau quá trình chiếu xạ Tuy nhiên các nghiên cứu chỉ khảo sát trên khoảng liều rất cao, chưa đưa ra được hàm đặc trưng liều trong phạm vi nghiên cứu và chỉ mang tính chất nghiên cứu hiệu ứng

Trong những năm gần đây, các loại liều kế màng mỏng nhuộm màu sử dụng vật liệu hữu cơ PVA rất được ưa chuộng dùng làm liều kế trong phép đo liều gamma đặc biệt trong lĩnh vực công nghệ bức xạ

Nghiên cứu hiệu ứng của bức xạ gamma lên PVA nhuộm màu TBPE (tetrabromophenolphthalein ethyl ester) đã được tiến hành Tác giả M El.Kelany đã tiến hành nghiên cứu và thấy PVA chuyển màu từ xanh nước biển sang màu xanh lá cây và xanh xám khi chiếu trong khoảng liều từ 1 kGy đến 5 Gy phụ thuộc vào hàm lượng TCA (tri-chloro acetamid) có trong phim [45]

Nghiên cứu đặc tính đo liều trên phim PVA nhuộm màu Henna của nhóm tác giả Muhammad Attique Khan Shahid cùng cộng sự [ 49], hay methyl đỏ của N V Bhat và cộng sự [50], và Linda F Gudeman cùng cộng sự [43].Trong đó, các tác giả

đã tiến hành khảo sát và tìm thấy mối tương quan giữa hàm lượng của các chất nhạy màu khác nhau, giá trị pH khác nhau khi đưa vào PVA với giá trị hấp thụ riêng tại

bước sóng đặc trưng màu Các kết quả nghiên cứu cho thấy giá trị pH, EC có trong dung dịch làm phim PVA là một yếu tố quan trọng ảnh hưởng đến quá trình hấp thụ riêng của phim Tuy vậy, những yếu tố đặc trưng của phim PVA như độ nhạy, độ tuyến tính, độ lặp lại chưa được đề cập ở đây

Sử dụng phim PVA có thêm Ethyl violet và bromophenol chiếu bức xạ gamma phát ra từ nguồn 60Co trong dải liều cao từ 1-30kGy của nhóm tác giả Seif Ebraheem, Moushera El-Kelany [62], thêm methylen blue, Methyl orange chiếu bức xạ gamma trong dải liều 100 kGy đến 200 kGy của nhóm tác giả Shaheen Akhtar cùng cộng sự [63-64] (Hình 1.1) hay PVA nhuộm màu TBPE (tetrabromophenolphthalein ethyl ester) của tác giả M El.Kelany [45] Các nghiên cứu đã tiến hành khảo sát chi tiết sự thay đổi màu sắc trên phim khi được chiếu xạ ở những hàm lượng chất đưa vào, độ pH, độ dày phim khác nhau Kết quả thu được cho thấy PVA được nhuộm màu Ethyl violet và bromophenol có thể dùng để tạo ra liều kế bức xạ với khoảng liều lên đến 70 kGy Trong khi đó phim có chứa chloral hydrat chỉ ghi được hiệu ứng tốt nhất ở khoảng liều thấp hơn từ 5 kGy đến 30 kGy [15] Và phim có chứa methylen blue có hiệu ứng tốt ở khoảng liều 100 kGy đến

200 kGy Đối với loại phim PVA nhuộm màu TBPE, nhóm nghiên cứu nhận quá trình chuyển màu từ xanh nước biển sang màu xanh lá cây và xanh xám khi chiếu trong khoảng liều từ 1 kGy đến 5 kGy phụ thuộc vào hàm lượng TCA có trong phim Ưu điểm của loại phim này là có độ bền cao sau khi được chiếu xã và dễ bảo quản

Hình 1.1: Sự biến đổi màu của phim PVA nhuộm Methylene blue (a) [63] và Methyl orange (b) [64] trước và sau khi được chiếu xạ gamma

Từ những thống kê trên, việc nghiên cứu các loại liều kế màng mỏng nhuộm màu để xác định liều chiếu bức xạ gamma trên thế giới rất phát triển và còn tiếp tục nghiên cứu khai thác đưa vào sử dụng trong nghành công nghệ bức xạ, y tế và cả

trong lò phản ứng Tuy nhiên, các nghiên cứu này mới dùng lại ở việc nghiên cứu khảo sát các hiệu ứng của liều kế phim khi bị chiếu xạ gamma ở những dải liều khác nhau, chưa tìm được hàm đặc trưng liều cho từng dải liều nghiên cứu

Ngoài ra, việc nghiên cứu liều nơtron bằng một số liều màng mỏng lại ít được quan tâm nghiên cứu trên thế giới Sau nghiên cứu của nhóm tác giả người Liên Xô Ya I Lavrentovich [77], hầu như không có nghiên cứu nào sử dụng kỹ thuật màng mỏng PVA nhuộm màu để xác định liều của nơtron Hầu hết các nghiên cứu xác định liều bức xạ nơtron về sau đều sử dụng kỹ thuật detector vết Có thể kể một số kết quả nghiên cứu điển hình dưới đây như:

- Kiểm soát thông lượng của nơtron nhiệt thông qua phim mỏng có chứa Uranium

tự nhiên của G Bigazzi và các cộng sự [29] Dựa trên phản ứng phân hạch 235U(n,f),

để tạo ra các hạt alpha và các hạt này sẽ tạo ra vết trên bề mặt phim mỏng Cùng với

kỹ thuật đếm vết, nhóm nghiên cứu đã xác định mối tương quan giữa số vết ghi nhận được trên phim mỏng với thông lượng của nơtron nhiệt Kết quả nghiên cứu này mới chỉ có tính chất khảo sát hiệu ứng ghi nhận nơtron để xác định thông lượng nơtron, mà chưa đề cập đến việc xác định liều bức xạ nơtron gây ra trên film mỏng

- Nhóm các tác giả Robert A Dudley đã sử dụng khả năng đáp ứng của nhũ tương ảnh với nơtron nhiệt và nơtron nhanh thông qua việc ghi nhận vết Dựa trên các phản ứng của 14N, 6Li và 10B với nơtron để tạo ra các hạt mang điện như proton và alpha và các hạt này sẽ tạo ra các vết trong nhũ tương ảnh Các tác giả chỉ nghiên cứu và ứng dụng trong khoảng liều nhỏ, có vai trò như kiểm soát liều cá nhân [57]

- Nhóm tác giả Milena Cernilogar Radez cùng cộng sự [48] tiến hành nghiên cứu xác định thông lượng nơtron nhiệt bằng phương pháp detector vết dựa trên phản ứng 10B(n,)7Li Nhóm nghiên cứu phủ một lớp mỏng 10B lên detector rồi mang đi chiếu trên nguồn nơtron, sau đó tiến hành tẩm thực và mang đếm vết Những vết này được tạo ra từ hạt alpha mang năng lượng cao 2,3MeV tạo ra trên bề mặt detector Từ mặt độ vết ghi nhận được, nhóm nghiên cứu tính toán được thông lượng của chùm nơtron nhiệt theo công thức:

i

i i i

trong đó imật độ vết ghi nhận được, i0 là mật độ vết phông, K i là hệ số đáp ứng của detector, i là chỉ số của detector Ưu điểm của phương pháp này là độ nhạy cao với dòng nơtron nhiệt, tính chọn lọc cao loại bỏ được yếu tố ảnh hưởng môi trường Tuy nhiên loại liều kế này chỉ phù hợp như một liều kế cá nhân với suất liều hàng năm nhỏ hơn 1 mSv/năm

Hiện nay, để kiểm soát suất liều thấp đối với nơtron, các nghiên cứu tập chung vào phát triển loại liều kế nhiệt phát quang có gắn thêm một số chíp đặc biệt

để ghi nơtron Nguyên lý chung của liều kế nhiệt phát quang (TLD) có đồng thời hai chíp 6LiF và 7LiF để xác định đồng thời liều nơtron và gamma Trong đó 7Li có trong liều kế đáp ứng được với bức xạ gamma, còn 6Li phù hợp cho cả gamma, nơtron nhiệt và các vùng năng lượng cộng hưởng Trong nghiên cứu này, nhóm tác giả đặc biệt quan tâm tới việc xác định liều nơtron nhiệt và nơtron nhanh bằng liều

kế TLD trong việc kiểm soát liều cá nhân [17]

1.1.2 Tình hình nghiên cứu tại Việt Nam

Ở Việt Nam, ngay từ những năm 1980, các nghiên cứu đầu tiên về công nghệ bức xạ đã được tiến hành triển khai tại Lò nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt Công việc kiểm soát an toàn bức xạ ngay từ những thời điểm ban đầu đều được quan tâm chú

ý Bên cạnh việc sử dụng các loại liều kế nhập ngoại thì những nghiên cứu đầu tiên

về kỹ thuật đo liều cho công nghệ bức xạ cũng được quan tâm nghiên cứu

Những nghiên cứu đầu tiên về kỹ thuật đo liều cho ngành công nghệ bức xạ được thực hiện tại Viện Khoa học và Kỹ thuật Hạt nhân Việc sử dụng phim màng mỏng PVA có chứa thêm ferrous ammonium và axit sulphat trong kiểm soát liều cao gamma đã được tiến hành nghiên cứu và đã có một số công bố đầu tiên năm

1997 trên tạp chí chuyên ngành [66, 72] Trong công bố của mình, nhóm nghiên cứu đã ghi nhận được sự thay đổi mật độ quang của phim khi chiếu trên nguồn gamma ở khoảng liều từ 0,5 đến 80 kGy Dựa trên vật liệu PVA nhuộm các màu khác nhau như methyl đỏ [52] hay bromocresol [3], các nghiên cứu đã khảo sát sự biến đổi màu sắc trên phim màng mỏng để từ đó đánh giá khả năng tương tác của phim với bức xạ gamma

Từ các nghiên cứu trên, các nhà khoa học cũng tại Viện Khoa học và Kỹ thuật Hạt nhân đã tiếp tục nghiên cứu các hiệu ứng hoá lý trong tương tác của bức xạ

gamma với một sô vật liệu bức xạ như chất nhũ tương ảnh, thủy tinh, dung dịch PVA và hiệu ứng làm mất màu của thuốc nhuộm azo trong dung dịch nước Với chất nhũ tương ảnh, các tác giả đã nghiên cứu chi tiết cụ thể và thu được nhiều kết quả từ hiệu ứng của chất nhũ tương dưới tác dụng của bức xạ gamma Trong nghiên cứu hiệu ứng nhạy bức xạ của thủy tinh, các tác giả đưa ra kết luận tương tự như liều kế Fricke ở dải liều 0,2 tới 80 kGy khi dùng nguồn phóng xạ 60Co họat độ 110 kCi [6, 67-70]

Một trong những nghiên cứu chuyên sâu về lĩnh vực liều kế trong công nghệ bức xạ phải kể đến nghiên cứu cải tiến các đặc trưng độ nhạy của liều kế dung dịch Fricke, liều kế ECB và liều kế dung dịch đicromat tại Trung tâm Chiếu xạ Hà Nội Trên cơ sở đã cải tiến và chuẩn hoá hệ từ quy trình chuẩn bị dung dịch, việc tạo liều

kế này đã góp phần nâng cao độ tin cậy của các hệ liều kế [5]

Bên cạnh đó, nhóm nghiên cứu cũng đã đề xuất phương pháp chế tạo loại liều kế màng mỏng PCV nhuộm màu (PVC với mêtyl vàng) dựa trên hiệu ứng phai màu do bức xạ Thông qua những nghiên cứu về tương tác của bức xạ gamma với vật liệu PVC, nhóm nghiên cứu đã tìm hiểu được cơ chế biến đổi màu của loại vật liệu này,

từ đó có những nhận định ban đầu cho cơ chế làm việc trên vật liệu PVA dưới tác dụng của bức xạ gamma

Lần đầu tiên tại Phòng Quang phổ ứng dụng và Ngọc học của Viện Khoa học vật liệu, các nhà khoa học đã chế tạo thành công liều kế Li2B4O7: Cu có độ nhạy cao đáp ứng đầy đủ các tiêu chuẩn của liều kế đo liều bức xạ với nhiều tính năng

ưu việt so với các loại vật liệu khác liều kế loại viên và bột đã được chế tạo Sản phẩm nghiên cứu bước đầu thử nghiệm tại Bệnh viện U Bướu Hà Nội được đánh giá tốt [2]

Như vậy, những nghiên cứu về liều kế của các nhà khoa học Việt Nam còn hạn chế Những liều kế hoá học và liều kế thể rắn hầu như chỉ sử dụng trong kiểm soát liều bức xạ gamma, hoặc dùng trong việc xác định liều phông môi trường Việc nghiên cứu và chế tạo liều kế trong kiểm soát liều bức xạ nơtron là lĩnh vực còn bỏ ngỏ

Trong luận án này đã tiến hành nghiên cứu và chế tạo được loại liều kế màng mỏng PVA được nhuộm màu có khả năng đo được cả liều gamma và nơtron Đồng

thời đã khảo sát được độ nhạy, dải liều và hàm đặc trưng của loại liều kế màng mỏng này một cách cụ thể

1.2 Tổng quan về các loại liều kế

Các thiết bị đo liều được sử dụng nhằm kiểm soát liều lượng được chiếu xạ trong các quá trình chiếu xạ Liều lượng là khởi đầu của mọi nghiên cứu phát triển

về công nghệ bức xạ, nó cần thiết để thiết lập quy trình và kiểm soát quá trình bảo đảm an toàn và chất lượng của sản phẩm chiếu xạ Kiểm soát liều lượng thông qua các phương pháp đo liều cao là để đảm bảo rằng một quá trình xử lý chiếu xạ sẽ xảy

ra theo đúng các yêu cầu được định trước, hoặc đảm bảo rằng các kết quả thu được trong một phòng thí nghiệm có thể được lặp lại ở bất kỳ một phỏng thí nghiệm khác hoặc ở các thiết bị chiếu xạ thương mại [7, 14, 58]

1.2.1 Phân loại liều kế

Theo cách cấu tạo và thành phần chất cũng như nguyên lý họat động người ta phân loại liều kế sơ cấp và thứ cấp [5, 8, 34]:

a) Liều kế sơ cấp cho phép xác định năng lượng hấp thụ thông qua các biến đổi vật

lý như sự gia tăng nhiệt độ trong nhiệt lượng kế, quá trình ion hoá của chất khí trong các buồng ion hoá hoặc điện tích mà các chùm hạt mang điện có năng lượng xác định mang theo trong các đầu dò bán dẫn

b) Liều kế thứ cấp có thể xác định năng lượng hấp thụ thông qua các biến đổi hoá học, chẳng hạn như sự đổi màu trong thủy tinh và chất dẻo, sự hấp thụ các bước sóng ánh sáng đặc trưng trong các dung dịch hoá chất Nhóm các hệ liều kế hoá học được phân loại như sau [34]:

+ Hệ liều kế dạng dung dịch lỏng bao gồm hệ liều kế Fricke, hệ liều kế dung dịch ceric-cerous sulphate, hệ liều kế dung dịch êtanôl clobenzen-liều kế ECB, hệ liều kế dung dịch đicromat và các hệ liều kế dung dịch nhuộm màu khác…

+ Các hệ liều kế hoá học dạng rắn gồm các liều kế làm bằng vật liệu polymethyl methacrylate PMMA hay liều kế perspex, các liều kế vật liệu cellulose triacetate (CTA), các liều kế màng mỏng biến màu, liều kế nhiệt phát quang, liều kế hòa tan phát quang, liều kế dựa trên hiện tượng cộng hưởng spin điện tử (ESP, alanine)

Theo phẩm chất, cấp độ chính xác và mục đích sử dụng mà người ta chia các hệ liều kế thành 4 loại sau [4, 8, 16, 32-35]:

a) Hệ liều kế chuẩn cấp I: Các hệ liều kế có thể đo trực tiếp suất liều hoặc liều hấp thụ bức xạ với độ chính xác cao, được sử dụng như là các hệ chuẩn sơ cấp để chuẩn các hệ đo liều khác Các hệ liều kế nhiệt lượng hoặc buồng ion hoá là những

hệ có thể đo trực tiếp suất liều hoặc liều hấp thụ bức xạ với độ chính xác cao, chúng thường được sử dụng như là các hệ liều kế chuẩn cấp I Các hệ chuẩn cấp I thường được quản lý tại phòng thí nghiệm chuẩn quốc gia

b) Hệ liều kế chuẩn thứ cấp: Đó là các hệ liều kế có độ chính xác cao và được công nhận về mặt quốc gia hoặc quốc tế như là một phương pháp chuẩn thứ cấp Liều kế sulphat sắt được thừa nhận như là một hệ liều kế chuẩn thứ cấp và được sử dụng tại các phòng chuẩn cấp II của các quốc gia về chuẩn liều cao

c) Hệ liều kế truyền chuẩn: Đó là các hệ liều kế có độ ổn định và độ chính xác

đủ cao, có thể sử dụng để chuẩn các hệ liều kế đo thường quy Các hệ liều kế cerous, hệ liều kế ESR-alanine và hệ liều kế đicromat được coi như là các hệ liều kế truyền chuẩn [27]

ceric-d) Hệ liều kế đo thường quy: Đó là các hệ liều kế được chuẩn đối với các hệ liều

kế chuẩn sơ cấp, hoặc với hệ liều kế chuẩn thứ cấp, hay hệ liều kế truyền chuẩn và chúng được sử dụng trong các phép đo liều thường quy tại các phòng thí nghiệm hoặc các thiết bị chiếu xạ Các liều kế đo thường quy có độ chính xác không cao như các hệ liều kế chuẩn nhưng chúng có các ưu điểm sử dụng tiện lợi và thường được sản suất với số lượng lớn giá thành rẻ

1.2.2 Một số tiêu chí lựa chọn liều kế cho các dải đo

1.2.2.1 Các tiêu chí lựa chọn

Theo mục đích sử dụng, người ta thường dựa vào các tiêu chí sau đây để lựa chọn các liều kế: Đo giá trị liều tương đối hay tuyệt đối, độ chính xác hay độ lặp lại của các phép đo liều, đo liều tổng hay đo suất liều, đo trong khi chiếu online hay đo sau khi chiếu offline, dải đo liều, loại bức xạ và năng lượng bức xạ, độ phân giải không gian, thiết bị đo liều sử dụng, giá thành của liều kế, mật độ riêng của liều kế

và độ bền cơ học

1.2.2.2 Dải liều sử dụng đối với các liều kế

Các đối tượng của quá trình xử lý bức xạ và công nghệ bức xạ được xếp vào dải liều cao từ vài trăm gray tới hàng trăm kilogray Bảng 1.1 dưới đây trình bày các dải liều của công nghệ bức xạ ứng dụng trong các lĩnh vực đời sống khác nhau [32]

Bảng 1.1: Dải liều và phạm vi ứng dụng

105107 Mức lò phản ứng hạt nhân Thử độ bền bức xạ của vật liệu

102105 Mức công nghệ bức xạ Tính bền vật liệu, tiệt trùng, bảo quản

thực phẩm

100101 Mức điều trị ngoại khoa Xạ trị

10-210-1 Mức liều thanh tra Kiểm tra không phá hủy, chụp ảnh tia

X công nghiệp

10-410-2 Mức liều bảo vệ Chụp ảnh y tế (1 lần), tia vũ trụ (1 năm)

10-5 Mức môi trường Môi trường phóng xạ

1.2.3 Đơn vị đo lường và định liều lượng bức xạ

dE D

Đơn vị của suất liều là Gy/s; 1 Gy/s = 1 J/s.kg = 1 W/kg

c) Kerma và suất Kerma

Riêng đối với bức xạ không ion hoá trực tiếp, chẳng hạn như gamma, người ta dùng thêm đại lượng Kerma Kerma là tổng tất cả động năng ban đầu của các hạt tích điện dEk được giải phóng bởi bức xạ trong một đơn vị khối lượng vật chất dm:

dE dm

Suất Kerma được coi là tốc độ giải phóng tổng động năng của hạt trong một đơn

vị thời gian dt và được xác định bằng công thức:

dt

dK

K = (1.5) Đơn vị đo của Kerma và suất Kerma tương ứng giống như đơn vị đo của liều và suất liều

d) Dòng rò năng lượng

Dòng rò năng lượng là năng lượng bị thất thoát khỏi bề mặt của một đơn vị thể tích xem xét và được xác định bằng biểu thức J /, với J là vectơ mật độ dòng năng lượng và  là mật độ vật chất hấp thụ

e) Phương trình cân bằng liều

Phương trình cân bằng liều được viết như sau:

dm

dE J dm

dE dm

dV

dQ dm

dQ P



=

Trong đó dQ là giá trị tuyệt đối tổng điện tích của tất cả các ion cùng dấu được tạo

ra trong một thể tích nguyên tố của không khí, khi tất cả các electron và positron thứ cấp do các gamma tạo ra bị hãm hòan toàn trong thể tích không khí đó, và dm là khối lượng của thể tích nguyên tố không khí đó

Đơn vị liều chiếu trong hệ SI là C/kg Đơn vị ngoài hệ SI thường dùng là Roentgen (R) 1R = 2,58x10-4 C/kg Đối với không khí trong điều kiện cân bằng electron thì mối quan hệ giữa liều chiều và liều hấp thụ là 1 R = 0,877 Rad

Suất liều chiếu là liều chiếu trong một đơn vị thời gian:

Đơn vị suất liều chiếu trong hệ SI là C/kg/s Đơn vị ngoài hệ SI là R/h hay mR/h

g) Liều tương đương

Liều hấp thụ tương đương hay liều tương đương H là đại lượng để đánh giá mức

độ nguy hiểm của các loại bức xạ, bằng tích của liều hấp thụ D với trọng số bức xạ

h) Phân bố liều theo chiều sâu

Độ xuyên sâu của năng lượng bức xạ vào vật liệu có thể được mô tả bằng đường phân bố theo chiều sâu, trong đó liều hấp thụ tương đối tại các điểm đo được vẽ theo khoảng cách hay độ sâu tính từ bề mặt vật liệu chiếu xạ Dạng của đường phân

bố liều-độ sâu phụ thuộc vào bản chất của bức xạ, năng lượng của bức xạ hay chùm hạt, cấu hình của nguồn và mẫu

i) Hiệu ứng bức xạ thứ cấp

Khi bị hấp thụ trong vật chất, bức xạ điện từ có thể tạo ra các electron thứ cấp Tại các điểm cách bề mặt chất hấp thụ một khoảng cách lớn hơn quãng chạy lớn nhất của electron thứ cấp, một đơn vị thể tích nhận được electron tán xạ từ mọi phía Tuy nhiên ở càng gần bề mặt, số lượng electron thứ cấp mà một đơn vị thể tích vật liệu nhận được càng giảm do một phần electron thứ cấp thoát ra khỏi bề mặt Do đó phân bố liều theo độ sâu của bức xạ ion hoá tăng dần theo bề mặt và đạt tới giá trị cực đại ở khoảng cách bằng quãng chạy lớn nhất của electron thứ cấp Ở các độ sâu lớn hơn electron suy giảm theo qui luật hàm mũ như bức xạ sơ cấp

j) Hiệu suất hóa bức xạ G và xác suất tạo phân tử kích họat

Hiệu suất hóa bức xạ G là đại lượng đo bằng số những biến đổi hóa học xác định nào đó như nguyên tử, ion và phân tử… tính cho một đơn vị năng lượng hấp thụ của bức xạ ion hóa [36] Giá trị G được đo bằng số các biến đổi hóa học tính cho 100

eV năng lượng hấp thụ của bức xạ ion hóa và được xác định bằng công thức [1]:

G (phân tử/100eV) = 100

W

M x

N (1.11) Trong đó M là số phân tử bị biến đổi dưới tác dụng của bức xạ, N là số cặp ion được tạo ra từ các phân tử biến đổi, W là năng lượng trung bình để tạo ra một cặp

ion trong vật liệu bị chiếu xạ, M

N được gọi là hiệu suất tạo cặp ion Đối với đa số các chất thì giá trị W  30 eV nên giá trị G gần bằng 3 lần hiệu suất tạo cặp ion Mối tương quan giữa liều hấp thụ, hiệu suất hóa học và hiệu suất hóa bức xạ trong hệ SI được biểu diễn như sau [1]:

G (phân tử/100eV) = 9,648 x 106 ( )

( )

1

H mol kg

D Gy

− (1.12)

trong đó H là hiệu suất hóa, D là liều hấp thụ

1.2.4 Một số loại liều kế đo liều cao

1.2.4.1 Nhiệt lượng kế

Phương pháp đo nhiệt lượng là một phương pháp đo trực tiếp năng lượng hấp thụ của một chất đối với bức xạ Nhiệt lượng kế là thiết bị đo nhiệt độ trong khối vật liệu đặt trong trường bức xạ Các nguyên tắc của nhiệt lượng bức xạ trong công nghệ được áp dụng tương đối đơn giản Nguyên tắc làm việc là nó đo tổng số năng lượng tiêu thụ hoặc tỷ lệ tiêu hao năng lượng trên vật liệu thông qua việc quan sát

sự gia tăng nhiệt độ của đối tượng bị chiếu xạ Ví dụ, nhiệt độ nước tăng khoảng 2,4°C cho liều 10 kGy ở điều kiện nhiệt độ lý tưởng Chính vì vậy nhiệt lượng kế là máy đo liều lượng tuyệt đối mà có thể được sử dụng trong ngành công nghệ bức xạ [6, 8]

Vật liệu sử dụng trong nhiệt lượng kế phải có độ dẫn nhiệt tốt và đảm bảo sao cho toàn bộ năng lượng hấp thụ được biến thành nhiệt Trong thực tế graphit hoặc kim loại là các vật liệu thích hợp cho nhiệt lượng kế Nhiệt độ trong nhiệt lượng kế được đo bằng nhiệt điện trở Liều hấp thụ D (Gy) được xác định theo công thức:

m

C T

trong đó, T là nhiệt độ gia tăng tính theo đơn vị K, C là nhiệt dung của nhiệt lượng

kế tính theo đơn vị là [JK-1], m là khối lượng của vật hấp thụ bức xạ tính theo đơn

vị là [kg]

Đối với các nguồn bức xạ có cường độ nhỏ, nhiệt độ gia tăng không đáng kể, do

đó phương pháp nhiệt lượng kế không phải là phương pháp đo liều thích hợp cho trường hợp này [34] Chúng đặc biệt hữu ích cho việc đo liều cao trong chế biến thực phẩm, đặc biệt cho việc kiểm soát đo liều hấp thụ hoặc suất liều hấp thụ từ máy phát chùm tia electron Nhiệt lượng kế trong ứng dụng đời sống thông thường

có tính phổ cập cao, tuy nhiên, thường là không đơn giản khi ứng dụng trong ngành công nghệ bức xạ, và không được sử dụng rộng rãi đặc biệt trong ngành công nghệ chiếu xạ [7]

1.2.4.2 Phương pháp đo liều dựa trên sự ion hóa chất khí

Hiện tượng ion hoá trong chất khí được sử dụng trong phép đo liều lượng Nhóm detector chứa khí gồm buồng ion hóa, ống đếm tỉ lệ và ống đếm G-M với các

ưu điểm nổi bật như kích thước nhỏ gọn, hệ số khuếch đại khí lớn, mạch điện tử đơn giản, đường đặc trưng ít phụ thuộc vào năng lượng bức xạ Tham số vật lí để đo trong hàm đặc trưng của liều kế chứa khí là dòng điện trung bình đi qua ống đếm Theo nguyên lý Bragg-Gray, liều hấp thụ trong một chất được xác định bằng công thức:

Dòng điện I trong buồng ion hóa tương đối nhỏ, cỡ 10-12A, do hệ số khuếch đại khí xấp xỉ bằng 1 Các chất khí thường được dùng trong buồng ion hóa như H2, He,

N2, O2, Ar, CH4 Buồng ion hóa dùng để đo liều trong dải suất liều từ vài chục

Sv/h trở lên và dải năng lượng từ 0,3 đến 10 MeV Buồng ion hoá có thể sử dụng như các liều kế sơ cấp hoặc thứ cấp [58]

Ống đếm tỉ lệ với hệ số khuếch đại khí đạt tới 103-104, quá trình khuếch đại khí chỉ ở trong một thể tích giới hạn và chỉ cần những thiết bị khuếch đại đơn giản Ống đếm Geiger-Muller có điện áp cao hơn so với buồng chứa khí và ống đếm tỉ

lệ Hệ số khuếch đại khí có thể đạt tới 1010 nên nó có độ nhạy cao nhất trong các ống chứa khí Do hệ sô khuếch đại khí lớn nên hệ G-M có thể không cần tới bộ khuếch đại Chính vì vậy hệ thiết bị này thường gọn nhẹ, được ưa dung làm các máy đo bức xạ và liều kế xách tay [1]

đa dạng Nhìn chung đây là loại liều kế đơn giản, có thể chế tạo tại các phòng thí nghiệm và cơ sở chiếu xạ, thiết bị đo đạc không đắt tiền Có thể giới thiệu một số liều kế hoá học tiêu biểu sau đây

a) Liều kế thể khí

Liều kế thể khí thường sử dụng các dạng khí như N2O, H2S và ethylen C2H2 Liều lượng được đánh giá theo áp suất đo được hoặc bằng phương pháp sắc ký khí đối với các sản phẩm phân tích bức xạ Loại liều kế này ít được sử dụng hơn so với liều kế thể lỏng và thể rắn

dụng liều kế này phải quan tâm tới nhiệt độ trong quá trình chiếu xạ vì nó ảnh hưởng đến quá trình phản ứng hoá học của liều kế Thông thường, nhiệt độ được khuyến cáo là 1060°C Giới hạn liều của liều kế Fricke là 20400 Gy Liều kế Fricke được sử dụng trong chiếu xạ thực phẩm, y dược học Nguyên lý làm việc của liều kế Fricke là hoá trị sắt trong liều kế thay đổi từ Fe2+ thành Fe3+ khi bị chiếu xạ, phổ hấp thụ bức xạ có bước sóng đặc trưng ở 303 nm và có thể đo bằng quang phổ

kế Liều lượng hấp thụ tỷ lệ với độ thay đổi của mật độ quang ΔA [5, 7]:

( )

d G

N A

107 Gy/s),  là hệ số hấp thụ tuyến tính mol (ở 303 nm và 25°C) được đo cho máy quang phổ đặc biệt và d là độ dài đường quang học trong hộp thạch anh, thường là d

= 0,01 m

Liều kế xeri sulfate

Trong liều kế xeri sulfate, ion Ce4+ biến đổi thành Ce3+ dưới tác dụng của bức xạ Ngoài hai loại liều kế thể lỏng trên, người ta còn sử dụng các loại liều kế khác như dichromate, glucose, ethanol-chlorobenzene, v.v

Hình 1.2 và Bảng 1.2 dưới đây giới thiệu các đăc trưng cơ bản của các liều kế thể khí và thể lỏng như sự biến đổi hóa học của chúng, phương pháp đo và dải liều ứng dụng phù hợp nhất có thể

Dải liều (Gy) (độ chính xác)

Áp suất kế, sắc

ký khí

103105 (5%) Hydrogen sulphide H2S →H2(7) 3x103105 (7%)

24x104 (5%)

một số tác nhân như nhiệt độ, độ ẩm, suất liều trong quá trình chiếu xạ và bảo quản, khi đó giá trị G của liều kế có thể thay đổi Chính vì vậy đối với phép xử lý bằng chùm electron nhanh, loại liều kế phim hay màng mỏng rất được ưa chuộng hơn cả

Liều kế Polymethyl Methacrylate (PMMA)

Có hai loại liều kế được chế tạo từ chất PMMA, đó là PMMA trong suốt và PMMA nhuộm màu

+ Liều kế PMMA trong suốt: PMMA là một chất polyme rắn thường được chế tạo dưới dạng thanh hoặc thẻ Bước sóng hấp thụ đặc trưng của PMMA ở gần 300 nm Ngưỡng của loại liều kế này ở khoảng 1 kGy, dải liều từ 1÷60 kGy Hàm đặc trưng liều có dạng hàm mũ bão hòa; tuy nhiên trong thực tế, dải tuyến tính từ 1÷10 kGy thường được ưa chuộng để sử dụng Các loại liều kế PMMA trong suốt thường được sử dụng là DRD – 0.4/4, HX Dosimetry Perxpex, Radix RN 15 …

+ Liều kế PMMA nhuộm màu: Liều kế PMMA nhuộm màu thường được chế tạo với các chất màu hổ phách hoặc đỏ (chẳng hạn red perxpex 4034, amber perxpex

3042, GAMMACHROME YR, v.v… Loại liều kế này thường bị sẫm màu khi chiếu

xạ Chúng được chế tạo dưới dạng các thẻ 10x4 mm2 với bề dày từ 1-3 mm Độ hấp thụ được đo bằng quang phổ kế

Liều kế analine

Có một số dạng analine, như dạng CH3CH(NH2)CO2H thường được sử dụng để

đo liều lượng Khi bị chiếu xạ, các gốc tự do hình thành thường bị giữ lại trong các bẫy, tạo ra hiện tượng cộng hưởng spin của electron (EPS) Các gốc tự do bị bắt giữ tồn tại rất lâu trong analine, vì vậy loại liều kế này thường được dùng làm liều kế so sánh giữa các phòng thí nghiệm Người ta thường dùng thiết bị đo EPS để xác định liều hấp thụ Biên độ của tín hiệu EPS tỷ lệ với liều hấp thụ [78]

Liều kế phim đổi màu do bức xạ

Các phim mỏng được sử dụng như là liều kế màng mỏng với phương pháp phân tích xác định liều bằng phép đo mật độ quang trên máy quang phổ kế là một trong

số các nhóm liều kế được sử dụng phổ biến nhất trong công nghệ bức xạ hiện nay Hầu hết các hệ liều kế phim mỏng đổi màu dựa trên nguyên tắc khi bị chiếu xạ thì

chuyển từ dạng không màu sang dạng có màu, làm thay đổi tính chất quang của mẫu, thể hiện từ dạng có không phổ hoặc đỉnh hấp thụ thành có phổ hoặc đỉnh hấp thụ trong một dải bước sóng thích hợp

Các chất màu thay đổi do bức xạ thường được sử dụng để chế tạo các liều kế dạng phim dưới dạng hỗn hợp chất màu với polyme hoặc được phủ một lớp mỏng trên giấy hoặc phim polyme như Cellulose, Cellulose triactate, Nylon, Polyvinyl acetate, polyvinyl chloride, Polyvinyl alcohol Khi các liều kế chịu tác dụng của bức

xạ thì vật liệu tạo nên nó xuất hiện các tâm hấp thụ quang hoặc các tâm biến đổi màu khiến cho vật liệu thay đổi màu sắc ban đầu Độ hấp thụ của bước sóng đặc trưng được đo bằng quang phổ kế

Có thể sử dụng các phim trộn với một hỗn hợp nhiều màu và sử dụng nhiều bước sóng đặc trưng để tăng độ nhạy của liều kế

Các liều kế thể rắn khác

Một số chất rắn hữu cơ và vô cơ có thể phát sáng khi được hòa tan trong nước sau khi bị chiếu xạ Hiện tượng này được gọi là huỳnh quang dung môi (lyoluminescence), chẳng hạn như amino acid glutamine, HO2CCH(NH2)CH2-

CH2CONH2, phenylanaline, valine… Đơn tinh thể LF khi hòa tan trong acid sulfuric cũng có thể dùng để đo liều trong dải 1-10 Mgy [76]

Một trong các dạng liều kế hay được dùng là liều kế thủy tinh như thủy tinh cobalt, thủy tinh bạc, thủy tinh Mn2O3-V2O5-Cr2O3…

Các chất nhiệt huỳnh quang sử dụng rộng rãi trong lĩnh vực an toàn bức xạ như CaF2:Mn, Li2B4O7:Mn cũng được sử dụng để đo liều trong lĩnh vực xử lý bức xạ ở dải liều thấp Khi bị chiếu xạ, trong các chất nhiệt huỳnh quang xuất hiện các khuyết tật, đó là các lỗ trống và electron bị bắt giữ trong các bẫy Năng lượng dưới dạng huỳnh quang của chúng được giải phóng khi bị nung nóng, có mối tương quan xác định với liều hấp thụ

Các hình 1.3 đến 1.4 và Bảng 1.3 dưới đây minh họa và mô tả một số dặc trưng chủ yếu như hiệu ứng liều kế tương tác với bức xạ, phương pháp đo liều kế và dải

liều được ứng dụng của một số loại liều kế thể rắn dùng kiểm soát liều cao trong lĩnh vực công nghệ bức xạ

Bảng 1.3: Giới thiệu các đặc trưng chủ yếu của một số liều kế thể rắn [7, 58]

chiếu xạ

Phương pháp đo (bước sóng nm)

Dải liều, Gy (độ chính xác) Liều kế nền polyme

PMMA trong Tạo và phá hủy

tâm màu

Quang phổ kế (310)

1036x104 (25%)PMMA nhuộm

Quang phổ kế (360-640) 10

3105 (3%)PVC (Poly(vinyl

chloride))

Tạo và phá hủy tâm màu

Quang phổ kế (278-600)

5x1036x104 (10%) CTA (Cellulose

triacetate) Tạo tâm màu

Quang phổ kế (360-640)

103105 (3%)

Liều kế hữu cơ

bị bẫy

Huỳnh quang kế 103104 (3%)

Liều kế vô cơ

Thủy tinh Cobalt Tạo tâm màu Quang phổ kế 1022x104 (2%)

Thủy tinh nikel Tạo tâm màu Quang phổ kế

(360-745)

103104

LiF Tạo electron và lỗ

trống bị bẫy Đo tín hiệu TLD 10-5103 (13%)CaMg Tạo electron và lỗ

trống bị bẫy Đo tín hiệu TLD 10-5103 (25%)

Hình 1.3: Liều kế nền polyme

Hình 1.4: Một số loại liều kế alanine thông dụng với

dải liều làm việc 0,170 Kgy

Hình 1.5: Một số liều kế vô cơ

Kết luận Chương I

Chương này đã tổng quan tình hình nghiên cứu các phương pháp đo liều bức xạ gamma và nơtron dùng liều kế màng mỏng nhuộm màu Các kết quả nghiên cứu trước đây cho thấy liều kế nhuộm màu PVA đã được sử dụng như một loại liều kế thường quy Các nghiên cứu được trình bày ở trên đã nghiên cứu khảo sát các hiệu ứng ghi nhận được của liều kế phim khi bị chiếu xạ gamma ở những dải liều khác nhau, điều kiện môi trường pH khác nhau, hàm lượng chất nhuộm màu đưa vào và

độ dày phim khác nhau nhưng chưa tìm được hàm đặc trưng liều cụ thể cho từng dải liều nghiên cứu cũng như chưa đánh giá được khả năng nhạy bức xạ đối với các phim PVA nhuộm các màu khác nhau Tuy nhiên, nghiên cứu PVA nhuộm màu trong kiểm soát liều cao bức xạ nơtron thì không có bất kỳ một đánh giá nào liên quan đến độ nhạy của film trong dải liều nghiên cứu bởi do chưa biết chính xác dạng hàm đặc trưng liều Bên cạnh đó, trong chương này, chúng tôi đã liệt kê một

số phương pháp đo liều thông dụng để kiểm soát liều cao dùng trong ngành công nghệ bức xạ

Trong Chương I cũng đã trình bày tổng quan về các loại liều kế thường được sử dụng trong kiểm soát liều lượng chiếu xạ Tiến hành phân loại liều kế theo cấu tạo

và thành phần chất cũng như nguyên lý họat động, hay theo phẩm chất, cấp độ chính xác và mục đích sử dụng Đồng thời đưa ra một số tiêu chí lựa chọn cho liều

kế ở các dải đo liều khác nhau Một số loại liều kế dùng trong kiểm soát liều cao đã được trình bày trong chương này

CHƯƠNG II PHƯƠNG PHÁP VÀ THIẾT BỊ NGHIÊN CỨU

2.1 Tương tác của bức xạ với vật liệu Polyvinyl alcohol

PVA là chất rắn cao phân tử với phân tử lượng từ vài nghìn tới hàng triệu đơn vị, bao gồm nhiều nhóm phân tử là các chuỗi đơn phân tử được sắp xếp theo thứ tự lặp lại nhiều lần, nối với nhau bằng các mối liên kết hoá học [19-22, 42, 46] Bảng dưới đây mô tả một số tính chất của PVA:

Bảng 2.1: Một số tính chất đặc trưng của PVA trước khi bị chiếu xạ

Độ dãn dài, màng đã dẻo hoá, % <600

Độ bền kéo, khô, chưa dẻo hoá, psi <22000

Độ bền bảo quản (một vài năm) Không gây hỏng

Hệ số dãn nở nhiệt, 0-45oC, 1/ oC 7x10-5-12x10-5

Nhiệt dung riêng, cal/g/oC 0,4

Ảnh hưởng của ánh sáng Không ảnh hưởng

Ảnh hưởng của axit mạnh Hòa tan hoặc phân hủy

Ảnh hưởng của kiềm mạnh Chảy mềm hoặc hòa tan

Ảnh hưởng của axit yếu Chảy mềm hoặc hòa tan

Ảnh hưởng của kiềm yếu Chảy mềm hoặc hòa tan

Ảnh hưởng của dung môi hữu cơ Không ảnh hưởng

Bức xạ ion hoá có ảnh hưởng đáng kể đến tính chất polymer, và đặc tính vật lý nhất định có thể được sửa đổi đáng kể [21, 26, 41, 65] Tính ổn định là rất quan trọng để liên kết cấu trúc hóa học với các tính chất vật lý của polyme Đáng chú ý là

sự tiếp xúc của polyme với tia gamma gây ra những khiếm khuyết về cấu trúc [25, 60] Các bức xạ gây ra sự thay đổi của cấu trúc ban đầu bằng cách phân chia và phát

xạ các nguyên tử và phân tử [28, 36, 47, 51] Quá trình ion hóa bức xạ tạo các sản phẩm là các vật liệu có điện tích, ion, các gốc tự do và gây ra cả sự phân chia hoặc liên kết chéo hoặc cả hai Điều này dẫn đến sự thay đổi mật độ, độ tan, trọng lượng phân tử cũng như các tính chất quang học và điện Mức độ và tính chất của sự thay đổi phụ thuộc vào thành phần phân tử của polymer và năng lượng của bức xạ ion hoá [51] Một số đặc tính của polymer khi tương tác với bức xạ sẽ được trình bày dưới đây

2.1.1 Hiệu ứng khâu mạch và ngắt mạch của polymer

Hiệu ứng khâu mạch và ngắt mạch là những hiệu ứng không thuận nghịch, làm thay đổi đáng kể cấu trúc và tính chất của polyme

- Hiệu ứng khâu mạch: Hiệu ứng khâu mạch thường cải thiện tính chất của

polyme và có những ứng dụng thực tế rất rộng rãi Có hai loại khâu mạch là khâu mạch ngang và khâu mạch vòng Trong khâu mạch ngang, mỗi liên kết mới gắn liền với 4 đoạn của chuỗi phân tử, còn trong khâu mạch vòng nó chỉ nối với 3 đoạn

Hình 2.1: Hai loại khâu mạch của polyme

Khi khâu mạch, các polyme thẳng trở thành các polyme có cấu trúc không gian, phân tử lượng của nó tăng lên, nhờ đó nó khó bị hòa tan trong các dung dịch hữu cơ và độ bền cơ học tăng lên Trong khi đó thì quá trình ngắt mạch làm phân tử lượng của polyme giảm, chiều hướng biến đổi tính chất, ngược với quá trình khâu mạch Thông thường khâu mạch và ngắt mạch diễn ra đồng thời Tuy nhiên, tỉ lệ tốc

độ của các quá trình này phụ thuộc rất mạnh vào cấu trúc hoá học của polyme, trạng thái vật lý và điều kiện chiếu xạ Trong những trường hợp như vậy, người ta có thể nói khâu mạch chiếm ưu thế hay ngắt mạch chiếm ưu thế [8, 58]

- Cơ chế khâu mạch và hiệu suất khâu mạch: Khâu mạch là kết quả của quá trình

nối mạch giữa hai gốc tự do Hiệu suất hoá bức xạ khâu mạch G(x) được tính bằng

số mạch ngang được tạo ra khi polyme hấp thụ 100 eV

- Hiệu ứng ngắt mạch: Trong quá trình ngắt mạch, phân tử lượng của polyme giảm,

khi đó các monome được tạo ra và phân tử lượng của polyme hầu như không thay đổi Trong quá trình này, các gốc tự do được tạo ra không liên kết được với nhau do những khó khăn về mặt không gian, ngoài ra do sự hiện diện của nguyên tử cacbon với bốn mối liên kết, cũng cản trở sự di chuyển hoá trị dọc theo mạch polyme Hiệu ứng ngắt mạch được ứng dụng trong việc phân hủy chất thải polyme [8, 58]

Vì PVA là loại polymer có sự hiện diện của nguyên tử cacbon với bốn mối liên kết nên quá trình khâu mạch và ngắt mặt đều xảy ra, nhưng hiệu ứng ngắt mạch chiếm ưu thế hơn khi chúng được chiếu xạ gamma Trong quá trình ngắt mạch, phân tử lượng của PVA giảm, khi đó các monome được tạo ra và phân tử lượng của polyme hầu như không thay đổi Trong quá trình này, các gốc tự do được tạo ra không liên kết được với nhau do những khó khăn về mặt không gian, ngoài ra do sự hiện diện của nguyên tử cacbon với bốn mối liên kết nên cũng cản trở sự di chuyển hoá trị dọc theo mạch polymer [19, 22, 42, 44, 51] Hình 3.1 mô tả quá trình biến đổi của PVA khi bị chiếu xạ bởi nguồn bức xạ gamma

Hình 2.2: Quá trình biến đổi của PVA khi bị chiếu xạ bởi

nguồn bức xạ gamma [51]

Hiệu suất bức xạ hoá học của quá trình ngắt mạch đối với PVA, G(S) (sự phân chia /100eV) được xác định từ khối lượng phân tử polymer được chiếu xạ sau khi phân hủy trong một dung môi phù hợp [58]:

11

1065,9)(

n

M D

x S

2.1.2 Hiệu ứng tách khí

Khi chiếu xạ polyme, quá trình giải phóng sản phẩm ở thể khí thường diễn ra rất mạnh Bản chất của các sản phẩm khí và hiệu suất hoá bức xạ của chúng phụ thuộc trước hết vào loại polyme và cấu trúc của nó Trong quá trình này các khí thường hay gặp là H2, C2H4, C2H6, C3H8 [51]

Trong quá trình chiếu xạ PVA bởi nguồn bức xạ gamma thì quá trình giải phóng sản phẩm ở thể khí thường diễn ra rất mạnh Trong quá trình này các khí thường hay gặp là H2, CH4, CO2, CO

2.1.3 Oxy hóa bức xạ và sau bức xạ của polymer

Trong nhiều trường hợp oxy có ảnh hưởng đáng kể đến quá trình phân tích bức xạ của polyme Với sự hiện diện của oxy, thường xảy ra phản ứng oxy hoá Quá trình oxy hoá này có thể do oxy hòa tan trong polyme, có thể do oxy khuếch tán vào polyme từ bên ngoài Ở giai đoạn đầu, quá trình oxy hoá được thực hiện chủ yếu bằng oxy hòa tan, sau đó chủ yếu là oxy khuếch tán từ bên ngoài

Trong phản ứng oxy hoá, các gốc tự do lớn của peroxy có vai trò rất quan trọng Các gốc tự do peroxy này xuất hiện khi oxy tác dụng với các gốc tự do lớn được tạo ra trong quá trình chiếu xạ Cơ chế đơn giản nhất của quá trình oxy hoá polyme như sau: