Tóm tắt luận án tiếng việt NGHIÊN cứu và PHÁT TRIÊN PHƯƠNG PHÁP đo LIỀU bức xạ GAMMA và NƠTRON DÙNG LIỀU kế MÀNG MỎNG NHUỘM màu

Các loại liều kế màng mỏng cũng có thể dùng để đo liều nơtron và các loại bức xạ khác nhưng chúng ít được chú ý vì khó đánh giá độ nhạy trong dải liều nghiên cứu do chưa biết chính xác d

Các loại liều kế màng mỏng nhuộm màu Poly(vinyl alcohol) (PVA) sử dụng vật liệu hữu cơ là loại vật liệu tương đương mô, do đó chúng rất được ưa chuộng dùng làm liều kế trong phép đo liều gamma đặc biệt trong lĩnh vực công nghệ bức xạ Các loại liều kế màng mỏng cũng có thể dùng để đo liều nơtron và các loại bức xạ khác nhưng chúng ít được chú ý vì khó đánh giá độ nhạy trong dải liều nghiên cứu

do chưa biết chính xác dạng hàm đặc trưng liều Với quan điểm đo liều trong dải rộng và áp dụng các hàm toán học mô tả đường đặc trưng liều hợp lý, cũng như việc lựa chọn các chất nhuộm mà thích hợp luận án kỳ vọng giải quyết được vấn đề xác định hàm đặc trưng

và độ nhạy của loại liều kế màng mỏng dùng để đo liều gamma và nơtron

Cùng với kế hoạch xây dựng và đưa vào hoạt động lò nghiên cứu mới để chế tạo đồng vị phóng xạ và phục vụ cho chương trình điện hạt nhân trong tương lai thì lĩnh vực đo liều lượng gamma và nơtron trong việc kiểm soát liều lượng phóng xạ, đảm bảo an toàn cho con người vận hành và sử dụng phóng xạ cũng như các sản phẩm công nghệ liên quan là vô cùng cần thiết Chính vì vậy, luận án “NGHIÊN

CỨU VÀ PHÁT TRIÊN PHƯƠNG PHÁP ĐO LIỀU BỨC XẠ

GAMMA VÀ NƠTRON DÙNG LIỀU KẾ MÀNG MỎNG NHUỘM MÀU” được xây dựng nhằm tạo ra một loại liều kế có khả năng kiểm soát được liều hấp thụ của bức xạ gamma và nơtron

2 Mục đích của luận án

Mục tiêu nghiên cứu của luận án là chế tạo được loại liều kế màng mỏng hữu cơ nhuộm màu đo được cả liều gamma và liều nơtron đồng thời xác định được độ nhạy, dải liều cũng như hàm đặc trưng liều của liều kế

3 Đối tượng và phạm vi nghiên cứu

Đối tượng và phạm vi nghiên cứu của đề tài là nghiên cứu chế tạo liều kế màng mỏng nhuộm màu trong kiểm soát liều cao gamma tại cơ

sở hoạt động công nghệ chiếu xạ, liều nơtron tại kênh số 2 lò nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt

4 Nội dung luận án

- Nghiên cứu, chế tạo và ứng dụng một số liều kế màng mỏng nhuộm màu dùng đo liều chiếu gamma và nơtron;

- Nghiên cứu những yếu tố ảnh hưởng đến chất lượng làm việc của liều kế màng mỏng nhuộm màu đo liều chiếu gamma và nơtron từ đó đưa ra biện pháp xử lý phù hợp;

- Xác định các hàm đặc trưng liều cho các loại màng mỏng nhuộm màu

- Lựa chọn loại liều kế có những đặc trưng tốt nhất

Các thí nghiệm này đã được tiến hành thực hiện tại Viện Khoa học và Kỹ thuật Hạt nhân, Trung tấm Chiếu xạ Hà Nội, Viện nghiên cứu Hạt nhân, Viện Năng lượng Nguyên tử Việt Nam

5 Bố cục của luận án

Bản luận án được chia thành 3 chương bao gồm: Chương I Tổng quan nghiên cứu; Chương II Phương pháp và thiết bị nghiên cứu; Chương III Kết quả và thảo luận

6 Ý nghĩa khoa học và những đóng góp mới của luận án

Luận án đã nghiên cứu và chế tạo thành công liều kế màng mỏng PVA nhuộm màu có khả năng kiểm soát liều chiếu của bức xạ gamma

trong khoảng liều rộng, có độ nhạy bức xạ tối ưu nhất có thể Bên cạnh đó, luận án là công trình đầu tiên nghiên cứu tính chất của phim màng mỏng PVA khi chúng được chiếu trên chùm nơtron nhiệt tại kênh số 2 của lò nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt.Từ kết quả nghiên cứu, luận án đã đăng tải được 07 công trình khoa học

7.Ý nghĩa thực tiễn của luận án

Luận án đã góp phần phát triển một loại liều kế đo liều mới có khả năng kiểm soát đồng thời liều bức xạ gamma trong khoảng liều rộng và liều nơtron trên lò nghiên cứu

Chương I Tổng quan nghiên cứu

1.1 Tổng quan tình hình nghiên cứu

1.1.1 Tình hình nghiên cứu trên thế giới

Việc nghiên cứu các loại liều kế màng mỏng nhuộm màu trong xác định liều chiếu gamma trên thế giới rất phát triển và còn tiếp tục nghiên cứu khai thác đưa vào sử dụng trong ngành công nghệ bức xạ,

y tế và cả trong lò phản ứng Tuy nhiên, các nghiên cứu này mới dừng lại ở việc nghiên cứu khảo sát các hiệu ứng ghi nhận được của liều kế phim khi bị chiếu xạ gamma ở những dải liều khác nhau, chưa tìm được hàm đặc trưng liều cho từng dải liều nghiên cứu Bên cạnh đó, việc nghiên cứu liều nơtron bằng một số liều màng mỏng ít được quan tâm nghiên cứu trên thế giới

1.1.2 Tình hình nghiên cứu tại Việt Nam

Những liều kế hoá học và liều kế thể rắn hầu như chỉ sử dụng trong kiểm soát liều gamma, hoặc dùng trong việc xác định liều phông môi trường Việc nghiên cứu và chế tạo liều kế trong kiểm soát liều nơtron còn là lĩnh vực bỏ ngỏ

1.2 Tổng quan về các loại liều kế

1.2.1 Phân loại liều lượng kế

Theo cách cấu tạo và thành phần chất cũng như nguyên lý hoạt động người ta phân loại liều kế sơ cấp và thứ cấp

1.2.2.1 Dải liều sử dụng đối với các liều lượng kế

Các đối tượng của quá trình xử lý bức xạ và công nghệ bức xạ được xếp vào dải liều cao từ vài trăm gray tới hàng trăm kilogray

1.2.3 Đơn vị đo liều và định liều bức xạ

a) Liều hấp thụ: Đơn vị Gray, viết tắt Gy trong đó 1Gy=1J/kg b) Suất liều hấp thụ: đơn vị Gy/s trong đó 1Gy/s=1J/s.kg=1W/kg c) Kerma và suất Kerma: Đơn vị đo của Kerma và suất Kerma tương

ứng giống như đơn vị đo của liều và suất liều hấp thụ

d) Dòng rò năng lượng: Dòng rò năng lượng là năng lượng bị thất

thoát khỏi bề mặt của một đơn vị thể tích xem xét và được xác định bằng biểu thức J/, với J là vectơ mật độ dòng năng lượng và  là

mật độ vật chất hấp thụ

e) Phương trình cân bằng liều

Phương trình cân bằng liều được viết như sau:

f) Liều chiếu: Đơn vị liều chiếu trong hệ SI là C/kg Đơn vị ngoài hệ

SI thường dùng là Roentgen R

Suất liều chiếu: Đơn vị suất liều chiếu trong hệ SI là C/kg/s Đơn vị

ngoài hệ SI là R/h hay mR/h

g) Liều tương đương: Liều hấp thụ tương đương hay liều tương

đương H là đại lượng để đánh giá mức độ nguy hiểm của các loại bức

xạ, bằng tích của liều hấp thụ D với trọng số bức xạ WR :

R

h) Hiệu suất hóa bức xạ G và xác suất tạo phân tử kích hoạt: Giá trị

G được đo bằng số các biến đổi hóa học tính cho 100 eV năng lượng hấp thụ của bức xạ ion hóa

1.2.4 Một số loại liều kế đo liều cao

1.2.4.1 Nhiệt lượng kế

Phương pháp đo nhiệt lượng là một phương pháp đo trực tiếp năng lượng hấp thụ của một chất đối với bức xạ.Liều lượng hấp thụ

D (Gy) được xác định theo công thức:

Trong đó, T là nhiệt độ gia tăng tính theo đơn vị K, C là nhiệt dung của nhiệt lượng kế tính theo đơn vị [JK-1], m là khối lượng của vật hấp thụ bức xạ tính theo đơn vị [kg]

1.2.4.1 Phương pháp đo liều dựa trên sự ion hóa chất khí

Theo nguyên lý Bragg-Gray, liều hấp thụ trong một chất được xác định bằng công thức:

W.

Trong đó W là năng lượng tạo cặp ion trong chất khí (J/ion), Sm là tỉ

số của năng lượng bị mất tính cho một đơn vị mật độ của vật liệu khảo sát và không khí, P là số cặp ion tạo ra trong một đơn vị khối lượng chất khí (cặp/kg)

1.2.4.2 Liều lượng kế hoá học

.

T C D m



Liều lượng kế hoá học thuộc nhóm liều lượng kế thứ cấp, trong đó liều lượng hấp thụ D được xác định từ các biến đổi hoá học do bức xạ gây ra:

Trong đó hiệu suất sản phẩm tính bằng [mol.kg-1], G là hiệu suất hóa bức xạ

Một số liều lượng kế hoá học tiêu biểu sau: Liều lượng kế pha khí, liều lượng kế chất lỏng, liều lượng kế Fricke, liều lượng kế xeri sulfate và liều lượng kế thể rắn

Kết luận Chương I

Trong chương này luận án đã tổng quan tình hình nghiên cứu các phương pháp đo liều bức xạ gamma và nơtron dùng liều kế màng mỏng nhuộm màu Các kết quả nghiên cứu trước đây cho thấy liều kế nhuộm màu PVA đã được sử dụng như một loại liều kế thường quy Bên cạnh đó, trong chương này chúng tôi đã liệt kê một số phương pháp đo liều thông dụng dùng trong ngành công nghệ bức xạ kiểm soát liều cao

Chương II Phương pháp và thiết bị nghiên cứu

2.1 Tương tác của bức xạ với vật liệu PVA

2.1.1 Hiệu ứng khâu mạch và ngắt mạch của polymer

Hiệu ứng khâu mạch và ngắt mạch là những hiệu ứng không thuận nghịch, làm thay đổi đáng kể cấu trúc và tính chất của polymerr

2.1.2 Hiệu ứng tách khí

Trong quá trình chiếu xạ PVA bởi nguồn bức xạ gamma thì quá trình giải phóng sản phẩm ở thể khí thường diễn ra rất mạnh Trong quá trình này các khí thường hay gặp là H2, CH4, CO2, CO

2.1.3 Oxy hóa bức xạ và sau bức xạ của polymer

Trong nhiều trường hợp oxy có ảnh hưởng đáng kể đến quá trình phân tích bức xạ của polymer Tốc độ oxy hoá bức xạ phụ thuộc vào nồng độ của oxy trong polymer, hiệu ứng suất liều, hiệu ứng nhiệt độ

và hiệu ứng áp suất

2.1.4 Sự phá hủy của cấu trúc

Sự phá huỷ cấu trúc được chia thành hai nhóm là nhóm các khuyết tật điểm và nhóm các khuyết tật có kích thước Nhóm khuyết tật thứ nhất gồm các lỗ trống, các nguyên tử ngoài nút, các nguyên tử tạp và các tâm màu Nhóm khuyết tật có kích thước gồm các biến vị, các dịch chuyển và các khoang trống

2.1.5 Sự biến đổi tính chất vật lý của polymer sau khi chiếu xạ

Chiếu xạ lên vật liệu polymer thường làm thay đổi các tính chất vật

lý của vật liệu như biến đổi điện tích, biến đổi tính chất cơ học, hiệu ứng nhớ và vật liệu co nhiệt

2.1.6 Sự bảo vệ bức xạ và sự tăng nhạy bức xạ

a) Sự bảo vệ bức xạ đối với polymer: Độ bền bức xạ tăng lên nếu ta

đưa vào polymer những chất đặc biệt và được gọi là các phụ gia bảo

vệ

b) Sự tăng nhạy đối với các quá trình hóa bức xạ trong polymer: Việc

đưa vào polymerr các chất tăng nhạy bức xạ nhằm thúc đẩy các quá trình biến đổi hóa bức xạ dẫn đến những hiệu ứng như mong muốn

2.2 Quá trình truyền năng lượng của bức xạ cho vật chất

2.2.1 Hệ số truyền năng lượng tuyến tính

Hệ số truyền năng lượng tuyến tính L-LET của hạt mang điện trong

môi trường vật chất và được xác định bằng công thức: L dE

dl

 , trong

đó dE là tổn hao năng lượng trung bình của hạt mang điện trên quãng

đường dl

2.2.2 Mô hình truyền năng lượng

Mô hình truyền năng lượng là hàm đặc trưng của một liều lượng

kế hay của vật liệu nghiên cứu trong đó có tính đến sự phụ thuộc vào suất liều, các hiệu ứng ảnh hưởng đến hàm đặc trưng cũng như vai trò của nền phông n0 trong quá trình chiếu xạ Nó được coi là hàm đặc trưng liều của một liều kế bất kỳ hoặc của một vật liệu nhạy bức xạ bất kỳ:

2.2.3 Các dẫn xuất của mô hình truyền năng lượng

+ Các dẫn xuất của mô hình truyền năng lượng gồm: Dạng hàm mũ bão hoà của lý thuyết lượng tử và lý thuyết cấu trúc vết; Dạng hàm

mũ suy giảm; Dạng đa thức; Dạng tuyến tính; Hiệu ứng liều siêu cao

+ Hiệu ứng suất liều: Hiệu ứng suất liều có thể xuất hiện ở một số loại

liều lượng kế Thực nghiệm cho thấy ở cùng một dạng vật liệu nhưng hiệu ứng có thể thể hiện ở những mức độ khác nhau đối với bức xạ

khác nhau và năng lượng khác nhau

+ Tính lưỡng trị của đường đặc trưng liều và phép phân tích sự cố bức

xạ: Tổng liều được xác định Dsum  Di   D hay DD sum D i, trong đó Dilà liều sự cố Khi D  0liều sự cố thuộc liều nhỏ,

s

D

D  và khi D  0liều sự cố thuộc liều lớn, D  DL

2.3 Phân tích đọc kết quả liều kế bằng phương pháp quang phổ kế hấp thụ

2.5.1 Phương pháp quang phổ kế hấp thụ

Khi chiếu ánh sáng vào một chất nó sẽ xảy ra hiện tượng các phân

tử vật chất hấp thụ năng lượng hay bức xạ năng lượng và được xác định bằng công thức:

Trong đó  được gọi là hệ số hấp thụ, C được tính bằng mol/l, d tính bằng cm và D là mật độ quang Phương trình trên chỉ đúng với tia đơn sắc

2.5.3 Cấu tạo thiết bị

Hệ thiết bị đo gồm có các phần sau: Nguồn sáng, bộ phận đơn sắc,

bộ phận chứa mẫu, detector và bộ phận ghi phổ

Kết luận Chương 2

Những nội dung chính đã trình bày trong chương 2 gồm:

+ Quá trình tương tác với bức xạ đã gây ra hiện tượng thay đổi cấu trúc của polymer, dẫn tới những biến đổi hóa-lý trong vật liệu này + Sự biến đổi của polymer khi tương tác với bức xạ thông qua quá trình truyền bức xạ cho vật chất dựa trên lý thuyết hệ số truyền năng lượng tuyến tính và mô hình truyền năng lượng

+ Và phân tích đọc kết quả liều kế bằng phương pháp quang phổ kế hấp thụ

Chương III Kết quả và thảo luận

3.1 Nghiên cứu đo liều bức xạ gamma dùng liều kế màng mỏng PVA được nhuộm màu

3.1.1 Nguồn chiếu xạ gamma 60 Co

Nguồn phóng xạ 60Co được chế tạo dưới dạng thanh nguồn và bọc trong một lớp kim loại mỏng nhằm loại bỏ các tia bức xạ  phát ra từ sản phẩm 60Co Hoạt độ của nguồn 60Co được sử dụng trong các cơ sở công nghệ bức xạ tại thời điểm nghiên cứu là 173,30 kCi ở khoảng cách 45 cm

3.1.2 Chế tạo phim màng mỏng

3.1.2.1 Chuẩn bị nguyên liệu và hoá chất

Gồm bột PVA; thuốc nhuộm methylene blue, methyl red, methyl orange và crystal violet; các chất phụ gia sulfate cadmium, lithium hydroxide monohydrate, axit boric, natri borat decahidrat và lithium fluoride

3.1.2.2 Các bước gia công chế tạo

a) Chuẩn bị chất nhuộm màu

Các thuốc nhuộm được chuẩn bị dạng dung dịch với nồng độ methylene blue 10-3M, methyl red 0,4x10-3M, methyl orange 10-3M và crystal violet 10-3M

b) Chuẩn bị phim nhuộm màu

Chuẩn bị các loại phim có một số đặc điểm sau: Các phim được nhuộm với các màu khác nhau; Các phim có % PVA tương ứng trong dung dịch là 1,47%, 2,94%, 5,88% và 7,35%; Các phim có chứa các chất phụ gia khác nhau; Các phim có chứa khối lượng axit boric khác nhau

3.1.3 Sự biến đổi màu và phổ hấp thụ của các phim màng mỏng được nhuộm các màu khác nhau

Từ các hình 3.4 đến hình 3.7 cho thấy, giá trị cường độ mật độ quang của phim nhuộm các màu khác nhau đều suy giảm dần theo chiều tăng của liều chiếu.

Hình 3.4: Phổ hấp thụ của phim MB/PVA khi được chiếu xạ với các

liều khác nhau ở khoảng bước sóng từ 500nm đến 750nm

Hình 3.5: Phổ hấp thụ của phim MO/PVA khi được chiếu xạ với các

liều khác nhau ở bước sóng từ 300nm đến 600nm

Hình 3.6: Phổ hấp thụ của phim MR/PVA được chiếu xạ khoảng liều khác nhau ở dải bước sóng từ 400nm đến 600nm

Hình 3.7: Phổ hấp thụ của phim CV/PVA được chiếu xạ khoảng liều khác nhau ở dải bước sóng từ 550nm đến 650nm

3.1.4 Xác định đường đặc trưng liều của liều kế nhuộm màu PVA

Hình 3.8 và bảng 3.1 dưới đây mô tả kết quả làm khớp đối với từng loại phim mỏng PVA được nhuộm các màu khác nhau với mô hình truyền năng lượng:

Hình 3.8: Mô tả đường đặc trương liều của phim mỏng PVA nhuộm các màu khác nhau tại các bước sóng đỉnh hấp thụ đặc trưng

Bảng 3.1: Giá trị hệ số được làm khớp theo mô hình truyền

năng lượng

3.1.5 Đánh giá khả năng nhạy bức xạ của các màu chỉ thị

Độ nhạy bức xạ cho từng loại phim nhuộm các màu khác nhau

được xác định bằng công thức: 0

s

n s n

 , trong đó ns là giá trị mật độ quang tại giá trị hấp thụ đặc trưng màu tại liều vô cùng lớn (D = ∞);

n0 là giá trị mật độ quang tại đỉnh hấp thụ đặc trưng tại liều D = 0 Kết

quả mô tả trên Bảng 3.1 cho thấy độ nhạy màu với bức xạ của phim

MB/PVA là tốt nhất

3.1.6 Nghiên cứu ảnh hưởng của nồng độ dung dịch PVA lên khả

năng làm việc của phim

Độ suy giảm mật độ quang trên một đơn vị bề dày của phim sau

chiếu được xác định bằng công thức:

A d/ (A0 A) /d

trong đó A0 và A lần lượt là giá trị mật độ quang của phim PVA được

nhuộm màu trước và sau khi được chiếu xạ bởi nguồn gamma tại

bước sóng 668nm, d là bề dày của phim Sai số phép đo giá trị mật độ

quang của phim trên hệ thiết bị đạt ±2%

Kết quả cho thấy loại phim mỏng nhuộm màu PVA đạt khả năng

làm việc tốt nhất khi đạt giá trị 2,94%PVA so với các phim khác

(Bảng 3.2, hình 3.9 và hình 3.10)

Bảng 3.2: Giá trị mật độ quang của phim trước và sau khi

chiếu xạ với %PVA khác nhau

%PVA d [mm] Giá trị mật độ quang

Trước chiếu Sau chiếu