I - Quy hoạch thực nghiệm b"ớc phát triển của khoa học thực nghiệm Nhiều công trình nghiên cứu khoa học công nghệ th ờng đ a đến giải b i toán cực trị, tìm điều kiện tối u để tiến h nh c
Trang 1Tạp chí Hóa học, T 40, số ĐB, Tr 1 - 6, 2002
Quy hoạch thực nghiệm trong công nghệ hóa học, công nghệ vật liệu và công nghệ môi tr ờng
Đến Tòa soạn 22-2-2001
Nguyễn Minh Tuyển1, Phạm Văn Thiêm2
1 Bộ môn Hóa học, Tr ờng ĐHXD H% Nội
2
Khoa Công nghệ Hóa học, Tr ờng Đại học Bách khoa H% Nội
Summary
This article deals with the survey of certain problems of experimental optimisation in the material technology and the enviroment technology
I - Quy hoạch thực nghiệm b"ớc
phát triển của khoa học thực
nghiệm Nhiều công trình nghiên cứu khoa học công
nghệ th ờng đ a đến giải b i toán cực trị, tìm
điều kiện tối u để tiến h nh các quá trình,
hoặc lựa chọn th nh phần tối u để tiến h nh
các quá trình, hoặc lựa chọn th nh phần tối u
của hệ nhiều phần tử Chẳng hạn, khi xem xét
các quá trình công nghệ hóa học mới, nhiệm vụ
nghiên cứu th ờng l thay đổi nhiệt độ, áp suất
v tỷ lệ các chất phản ứng để tìm hiệu suất phản
ứng cao nhất, tính toán, lựa chọn giá trị thích
hợp nhất của các thông số cấu trúc v động học,
nhằm đạt đến chất l ợng l m việc v hiệu quả
kinh tế cao nhất của quá trình Thực tế có nhiều
b i toán cực trị t ơng tự trong công nghệ vật
liệu, công nghệ môi tr ờng, khai thác mỏ
Những b i toán n y th ờng đ ợc giải quyết ở
các mức độ nghiên cứu các yếu tố có ảnh
h ởng đến hệ, lập mô hình biểu diễn mối phụ
thuộc giữa các phân tử của hệ, điều khiển hệ
theo mục đích cho tr ớc, hoặc đ a về trạng thái
tối u theo những chỉ tiêu đánh giá đJ chọn
Có một số cách tiếp cận khác nhau khi giải
các b i toán loại n y Theo quan điểm lý
thuyết, phải nghiên cứu một cách to n diện cơ chế của quá trình, cũng nh tính chất, đặc điểm tác động qua lại của các phần tử trong hệ tr ớc khi lập mô hình giải tích Từ các kết quả nghiên cứu n y, có thể xây dựng lý thuyết của quá trình, nhờ đó giải đ ợc mọi b i toán cực trị Thông th ờng các hệ cần điều khiển v tối
u hóa lại phức tạp đến mức không thể nghiên cứu lý thuyết trong khoảng thời gian hợp lý
C ng ng y chúng ta c ng thâm nhập sâu v o nhiều lĩnh vực công nghệ v kỹ thuật khác nhau Đối t ợng nghiên cứu ng y c ng đa dạng hơn, trở th nh những hệ thống cồng kềnh với tập hợp lớn các yếu tố ảnh h ởng v chỉ tiêu
đánh giá Mối liên quan giữa các th nh phần trong hệ thống c ng không thể mô tả một cách
ho n hảo bằng các h m lý thuyết Trong đa số
tr ờng hợp, b i toán cực trị đ ợc giải quyết bằng thực nghiệm
Ng y nay chúng ta th ờng đề cập tới
ph ơng pháp kết hợp lý thuyết v thực nghiệm Song điều đó không l m giảm bớt vai trò v vị trí của nghiên cứu thực nghiệm Tuỳ theo mức
độ hiểu biết về cơ chế của các quá trình ý nghĩa của nghiên cứu lý thuyết th ờng đ ợc giới hạn ở tác dụng định h ớng ban đầu Hỗ trợ giảm bớt khối l ợng công việc, rút ngắn thời
Trang 2gian cho nghiên cứu thực nghiệm Trong khi đó
thực nghiệm còn có tác dụng trở lại, bổ sung
cho kết quả nghiên cứu lý thuyết, xác định rõ
hơn cơ chế của hiện t ợng
Vai trò của thực nghiệm c ng lớn trong
khoa học công nghệ thì mục tiêu đề ra cho
chúng c ng cao Chính thực nghiệm cũng có
nhu cầu phát triển Vì thế, nó đJ trở th nh đối
t ợng nghiên cứu, một ng nh khoa học
ĐJ có một thời gian d i, khi các ph ơng
pháp thí nghiệm tìm điều kiện để tối u các quá
trình ch a đ ợc hình thức hóa Các Nh thực
nghiệm chỉ dựa v o kinh nghiệm v trực giác
để chọn h ớng nghiên cứu Các thí nghiệm
đ ợc tiến h nh bằng ph ơng pháp cổ điển: lần
l ợt thay đổi từng thông số, trong khi giữ
nguyên các yếu tố còn lại Các ph ơng pháp
truyền thống n y chỉ cho phép tìm kiếm các
mối phụ thuộc giữa chỉ tiêu đánh giá v các yếu
tố ảnh h ởng một cách riêng biệt khi l m thực
nghiệm một cách riêng rẽ theo từng yếu tố Khi
các yếu tố ảnh h ởng tăng lên nhiều lần, khối
l ợng thí nghiệm bị tăng lên gấp nhiều lần
Mặc dù có trong tay một tập hợp các ph ơng
trình thực nghiệm đơn yếu tố, nh ng vì chúng
chỉ l những tr ờng hợp riêng nên không cho
kết luận chặt chẽ về mức độ ảnh h ởng của
từng yếu tố trong mối tác động qua lại giữa
chúng, cũng không thể tìm kiếm ph ơng án
phối hợp tối u các yếu tố ảnh h ởng Ngo i ra
nh ợc điểm cơ bản của các ph ơng pháp cổ
điển l khi nghiên cứu không thấy đ ợc h ớng
chuyển dịch khi tìm các điều kiện tối u của
quá trình Vì vậy chúng đ ợc gọi l "thực
nghiệm thụ động"
Cuối những năm 20, Fisher đ a ra cách
thay đổi đồng thời một số (hoặc tất cả) các
thông số thay cho ph ơng pháp nêu trên, để
nghiên cứu những hệ thống phức tạp khi các
yếu tố riêng rẽ có ảnh h ởng mật thiết với nhau
Tuy nhiên cách bố trí các thí nghiệm nh vậy
ch a thể giải quyết đ ợc vấn đề đặt ra nếu
không có những ph ơng pháp xử lý số liệu mới
Đồng thời, nếu tiến h nh thí nghiệm không
đúng hoặc tuỳ tiện, thì dù áp dụng ph ơng pháp
xử lý số liệu n o cũng không thể cho kết quả
mong muốn
Rõ r ng cần phải xây dựng chiến l ợc tiến
h nh thực nghiệm một cách chủ động (thực nghiệm chủ động) trên cơ sở ph ơng pháp xử lý
số liệu hiện đại
Chiến l ợc tiến h nh thực nghiệm một cách chủ động đ ợc Fisher đề xuất trong những năm
30 của thế kỷ tr ớc để giải quyết các b i toán sinh học Fisher xây dựng chiến l ợc n y trên cơ sở xuất hiện một lĩnh vực mới trong thống
kê toán học l phân tích ph ơng sai do ông đặt nền móng Giai đoạn đầu tiên của quy hoạch thực nghiệm đ ợc hình th nh cùng với sự phát triển của phân tích ph ơng sai, cho phép ớc
l ợng vai trò của từng yếu tố ảnh h ởng trong tổng ph ơng sai của hệ Ph ơng pháp quy hoạch thực nghiệm từ khi đ ợc đ a v o giải tích hồi quy đJ mở ra những triển vọng rất mới
mẻ Sau chiến tranh thế giới thứ 2, quy hoạch thực nghiệm bắt đầu đ ợc ứng dụng sang các lĩnh vực hóa học, vật lý kỹ thuật, vật liệu v môi tr ờng, Giải tích hồi quy v giải tích
ph ơng sai dựa trên cơ sở quy hoạch thực nghiệm, có mối liên quan với nhau rất phức tạp,
ng y c ng khó phân biệt ranh giới giữa hai lĩnh vực n y của thống kê toán học
Giai đoạn phát triển thứ hai của quy hoạch thực nghiệm đ ợc đánh dấu bởi sự xuất hiện của quy hoạch thực nghiệm cực trị, dựa trên cơ
sở lý thuyết thực nghiệm cực trị toán học phát triển trong những năm 1950 Đi tiên phong trong lĩnh vực n y l Boks, Wilson, Hunter, Kiefer, Lý thuyết thực nghiệm mới cho phép lựa chọn chiến l ợc nghiên cứu tối u trong
điều kiện ch a hiểu biết quá trình một cách
to n diện Đối t ợng c ng phức tạp, hiệu quả của ph ơng pháp mới c ng cao Ng ời nghiên cứu tìm đ ợc mô hình toán học của quá trình để giải b i toán cực trị theo quan điểm mới, đồng thời có thể sử dụng mô hình đó khi xem xét
điều kiện quá trình
ở Việt Nam, quy hoạch thực nghiệm đ ợc bắt đầu ứng dụng từ những năm 70
Có thể nói, lý thuyết quy hoạch thực nghiệm từ khi ra đời đJ thu hút sự quan tâm v nhận đ ợc nhiều đóng góp ho n thiện của nhiều
nh khoa học Những u điểm rõ rệt của
ph ơng pháp n y so với các thực nghiệm cổ
điển l :
Trang 31) Giảm đáng kể số l ợng thí nghiệm cần
thiết Giảm thời gian tiến h nh thí nghiệm v
chi phí ph ơng tiện vật chất
2) H m l ợng thông tin nhiều hơn rõ rệt
nhờ đánh giá đ ợc vai trò của tác động qua lại
giữa các yếu tố v ảnh h ởng của chúng đến
h m mục tiêu Nhận đ ợc mô hình toán học
thống kê thực nghiệm, đánh giá đ ợc sai số bức
tranh thí nghiệm theo các tiêu chuẩn thống kê
cho phép xét ảnh h ởng của các thông số với
mức độ tin cậy cần thiết
3) Cho phép xác định đ ợc điều kiện tối u
đa yếu tố của đối t ợng nghiên cứu một cách
khá chính xác bằng các công cụ toán học, thay
cho cách giải gần đúng, tìm tối u cục bộ nh ở
các thực nghiệm thụ động
Cho đến nay, trên cơ sở lý thuyết đJ xây
dựng, ph ơng pháp quy hoạch thực nghiệm
ng y c ng đ ợc ho n thiện Theo quan điểm
ứng dụng, ng ời thực nghiệm muốn giảm bớt
c ng nhiều c ng tốt khối l ợng thí nghiệm,
trong khi vẫn bảo đảm chất l ợng của mô hình
toán học của hệ theo những chuẩn tối u cần
thiết ở đây không đơn thuần chỉ l hiệu quả
kinh tế của ph ơng pháp, m ở một số tr ờng
hợp, yêu cầu n y l điều kiện quyết định cho
phép sử dụng một cách tin cậy vũ khí sắc bén
đó Đặc biệt, đối với những thực nghiệm m
khoảng thời gian tiến h nh bị giới hạn nghiêm
ngặt, nên kéo d i (vì phải l m nhiều thí
nghiệm) điều kiện thực nghiệm bị thay đổi
không kiểm tra đ ợc, nhiễu từ các yếu tố không
đ ợc nghiên cứu, không điều khiển đ ợc sẽ l m
giảm độ tin cậy của số liệu, mô hình hồi quy
mất đi khả năng l m việc Đây chính l một
trong những lý do khiến chiến l ợc bố trí thực
nghiệm ng y c ng phong phú Các loại kế
hoạch thực nghiệm ng y c ng đa dạng Nhờ đó,
ph ơng pháp quy hoạch thực nghiệm ng y c ng
đ ợc phổ cập rộng rJi trong nhiều lĩnh vực rất
khác nhau t ởng chừng không áp dụng nổi của khoa học v công nghệ
II - Xác lập các mô tả thống kê trong công nghệ hóa học, công nghệ vật liệu v3 công nghệ môi
tr"ờng
1 Xác định các yếu tố ảnh h ởng
Quá trình ở trong công nghệ hóa học, công nghệ vật liệu v công nghệ môi tr ờng l quá trình hóa lý
Số yếu tố độc lập tới đJ ảnh h ởng lên quá trình hóa lý xác định theo công thức:
F = Fđk + FH Trong đó: Fđk- bậc tự do đối l u; FH- bậc tự do hình học Tùy theo yêu cầu của ng ời nghiên cứu ta chỉ cần chọn ra một số yếu tố (k < F) ảnh
h ởng lên một h m mục tiêu hay nhiều h m mục tiêu yq H m mục tiêu có thể l các chỉ tiêu công nghệ: nh động học, hiệu suất hoặc năng suất quá trình, độ bền vật liệu, cũng có thể l chỉ tiêu kinh tế nh giá th nh sản phẩm, lợi nhuận thu đ ợc
2 Xác định cấu trúc hệ thực hiện quá trình hóa lý
Hệ chỉ l một hộp đen không biết rõ bản chất bên trong m chỉ có mối liên hệ bên ngo i giữa h m mục tiêu v các yếu tố ảnh h ởng
3 Xác định các h"m toán mô tả hệ
H m mô tả hệ l h m nhiều biến y = (x1, x2, , xk) đ ợc phân tích th nh dJy Taylor tức
h m hồi quy lý thuyết (1)
Muốn xác định đ ợc các hệ số hồi quy lý thuyết phải cần vô số thí nghiệm Trong thực
tế số thí nghiệm N l hữu hạn v vì vậy mô hình thống kê thực nghiệm có dạng (2)
=
=
=
+ + +
+
j
j jj k
u
j u j
u j ju j
k j j o
y
1 2
1 , 1
+ + +
+
j
k
u
j u j
k j
j jj u
j ju j
j
y
2
ˆ
(2) Các hệ số b l các tham số của mô tả thống kê
Trang 44 Xác định các tham số mô tả thống kê đ ợc
xác định từ N thực nghiệm nhờ các kế
hoạch thực nghiệm theo ph ơng pháp
bình ph ơng cực tiểu, nghĩa l"
1
Muốn vậy thì:
0
=
b với mọi hệ số b (4)
Sau khi tính đ ợc các hệ số b theo hệ
ph ơng trình (4) ta phải kiểm tra tính có nghĩa
của chúng theo tiêu chuẩn Student:
2 pf b
S
b
Trong đó: tpf2 tiêu chuẩn Student tra bảng ở mức
có nghĩa p v bậc tự do lặp f2; Sb- độ lệch của
phân bố b đ ợc xác định theo công thức:
5 , 0 2 1
=
N
S
Ph ơng sai lặp đ ợc xác định theo công
thức:
=
1 a
2 0 0 a 2
1 m
1
Trong đó:
m - số thực nghiệm lặp lại tâm
y0
a- giá trị của thực nghiệm lặp thứ a
0
y - giá trị trung bình cộng của các thực
nghiệm lặp
Sau khi loại bỏ các hệ số không có nghĩa
nếu kế hoạch thực nghiệm không trực giao ta
cần phải tính lại các hệ số có nghĩa cho đến khi
tất cả các hệ số đều có nghĩa, rồi sau đó chuyển
sang kiểm tra tính t ơng hợp của mô tả đ ợc ký
hiệu l yˆ chỉ chứa các hệ số có nghĩa v các
biến kèm theo nó
5 Kiểm tra sự t ơng hợp của mô tả
Sự t ơng hợp của mô tả thống kê với bức
tranh thực nghiệm đ ợc kiểm chứng theo tiêu chuẩn Fisher nhờ điều kiện:
1 f 2 pf 2 l
2
d F S
S
Trong đó: Fpf2f1 - tiêu chuẩn Fisher tra bảng
ở mức có nghĩa p, bậc tự do lặp f2=m-1; bậc tự
do d f1=N-1
1 - số hệ số có nghĩa trong mô tả thống kê
S2
d - ph ơng sai d ; đ ợc tính theo công thức:
1 1 2
1 N
1
III - Các ph"ơng pháp kế hoạch hóa thực nghiệm chủ yếu
1 Kế hoạch bậc một hai mức tối u
Nếu không có thông tin tiên nghiệm cho biết hệ đang ở vùng dừng (vùng phi tuyến, vùng cực trị) thì để mô tả quá trình trong hệ ta nên dùng h m tuyến tính v không có các số hạng bình ph ơng Để xác định các tham số của nó
ta nên dùng kế hoạch bậc một hai mức tối u của Box-Wilson còn đ ợc gọi l kế hoạch 2k (to n phần), hoặc trong tr ờng hợp cần tiết kiệm thời gian dùng kế hoạch bán phần 2k-1 Nếu không có gì l u ý thì quan hệ phát sinh trong kế hoạch bán phần sẽ l t ơng tác cao nhất =
=
1 k
1 i i
x , nếu có sự l u ý đặc biệt thì cần chọn theo l u ý đó
Các kế hoạch bậc một hai mức tối u có cả
ba u điểm rất cơ bản sau:
- Kế hoạch trực giao, vì vậy tính toán rất
đơn giản, các thông số đều tính độc lập với nhau, nên khi loại bỏ các hệ số không có nghĩa
sẽ không phải tính lại các hệ số có nghĩa
- Kế hoạch tối u D, nghĩa l định thức của
ma trận thông tin của kế hoạch (X*X) l cực
đại, nên các thông số đều tính với độ chính xác cao nhất v theo cả N thực nghiệm
- Kế hoạch có tính tâm xoay (rotatabel), ở
Trang 5tâm kế hoạch thông tin đặc nhất, c ng xa tâm
thông tin c ng loJng, l ợng thông tin tỷ lệ
nghịch với bình ph ơng bán kính; vì vậy chỉ
cần l m thí nghiệm lặp lại tâm
Ngo i ra nó còn có một u điểm nữa l nếu mô
tả thống kê bậc một không t ơng hợp thì khi
chuyển sang bậc 2 ta vẫn dùng đ ợc nó l m nhân
kế hoạch bậc hai
2 Kế hoạch bậc hai
Khi mô hình tuyến tính (bậc một) không
t ơng hợp (điều kiện (8) không thỏa mJn) v độ
cong có nghĩa tức l :
2 0
0 y S b.t pf
thì chứng tỏ l vùng thực nghiệm đJ ở vùng phi
tuyến (vùng dừng) v ta phải dùng h m phi
tuyến (phải có các số hạng bình ph ơng) để mô
tả
Để xác định các tham số của mô hình phi
tuyến ta phải sử dụng các kế hoạch phi tuyến
Loại kế hoạch n y chỉ có một trong ba u điểm
cơ bản trên: hoặc trực giao, hoặc tâm xoay,
hoặc tối u D
Kế hoạch bậc hai trực giao của Box-Wilson
đ ợc hình th nh với nhân kế hoạch l kế hoạch
2khoặc 2k-1 có số thực nghiệm l :
N = 2k+ 2k + n0 (khi nhân kế
hoạch l 2k)
N = 2k-1 + 2k + n0 (khi nhân kế
hoạch l 2k-1)
(11)
Trong đó số thực nghiệm ở cánh tay đòn sao
l 2k, số thực nghiệm ở tâm th ờng l n0= 1
Giá trị của cánh tay đòn sao xác định theo công
thức:
4+ 2k 2- 2k-1 (k + 0,5n0) = 0
(khi nhân kế hoạch l 2k)
4+ 2k-1 2- 2k-2 (k + 0,5n0) = 0
(khi nhân kế hoạch l 2k-1)
Ngo i ra muốn kế hoạch trực giao ta cần
đ a các biến bình ph ơng về các biến xj' theo
công thức:
N
x x
x
2 ji 2
j '
Kế hoạch bậc hai tâm xoay của Box- Hunter cũng có số thực nghiệm xác định theo công thức (11) nh ng số thực nghiệm ở tâm lớn hơn 1 v phụ thuộc v o số biến v tính riêng phần của kế hoạch Giá trị của cánh tay đòn sao xác định theo công thức:
4 k
2
= (khi nhân kế hoạch l 2k)
4 1 k
2
= (khi nhân kế hoạch l 2k-1)
(14)
Kế hoạch bậc hai tối u D của Kiefer ít
đ ợc dùng trong công nghệ hóa học nói chung, công nghệ vật liệu v công nghệ môi tr ờng nói riêng
IV - Xác định các giá trị tối "u của
h3m mục tiêu Các giá trị tối u của h m mục tiêu đ ợc xác định nhờ các ph ơng pháp tối u hóa
th ờng dùng trong công nghệ hóa học, công nghệ vật liệu v công nghệ môi tr ờng nh
ph ơng pháp tìm cực trị cổ điển, ph ơng pháp quy hoạch hình học, quy hoạch tuyến tính hoặc phi tuyến,
V - Kết luận
Ph ơng pháp kế hoạch hóa thực nghiệm l
ph ơng pháp thực nghiệm rất khoa học để tổ chức, xử lý các thực nghiệm v các số liệu thực nghiệm Nó cho phép chúng ta l m một số
l ợng thí nghiệm ít nh ng lại đạt đ ợc độ tin cậy cao v đ a ra đ ợc các kết quả tối u nhất Nếu không có thông tin tiên nghiệm đầy đủ nên dùng mô hình tuyến tính v sử dụng kế hoạch bậc một hai mức tối u để xác định các thông số Khi ở vùng dừng nên dùng kế hoạch bậc hai trực giao của Box-Wilson (khi k < 5) hoặc kế hoạch bậc hai tâm xoay của Box-Hunter để xác định các tham số của mô hình
Công trình đ ợc sự hỗ trợ của Ch ơng trình khoa học tự nhiên
T3i liệu tham khảo
1 Nguyễn Minh Tuyển, Phạm Văn Thiêm (12)
Trang 6Kü thuËt hÖ thèng c«ng nghÖ hãa häc, tËp I,
NXB Khoa häc v kü thuËt, H Néi (2001)
2 NguyÔn Minh TuyÓn, Ph¹m V¨n Thiªm
Kü thuËt hÖ thèng c«ng nghÖ hãa häc, tËp
II, NXB Khoa häc v kü thuËt, H Néi
(2001)
3 Kafarov C¸c ph ¬ng ph¸p ®iÒu khiÓn häc
trong hãa häc v c«ng nghÖ hãa häc, NXB
hãa häc, Moskva (1985) (tiÕng Nga)
4 Bondar KÕ ho¹ch hãa thùc nghiÖm trong c«ng nghÖ hãa häc, NXB §¹i häc Kiev (1976) (tiÕng Nga)
5 Akhnazarova, Kafarov; Tèi u hãa thùc nghiÖm trong hãa häc v c«ng nghÖ hãa häc, NXB Hãa häc, Moskva (1978) (tiÕng Nga)