HÓA HỌC PHÓNG XẠ TRONG NHÀ MÁY ĐIỆN HẠT NHÂN

BỐ CỤC BÀI BÁO CÁOPhần I: Các phương pháp phân tích hạt nhân trong nhà máy điện Phần II: Mô hình chuỗi các sản phẩm phân hạch.. Phần I: Các phương pháp phân tích hạt nhân trong nhà máy đ

Trang 1

TRƯỜNG ĐẠI HỌC BÁCH KHOA HÀ NỘI

VIỆN KĨ THUẬT HẠT NHÂN VÀ VẬT LÍ MÔI TRƯỜNG

Trang 2

BỐ CỤC BÀI BÁO CÁO

Phần I: Các phương pháp phân tích hạt nhân trong nhà máy điện

Phần II: Mô hình chuỗi các sản phẩm phân hạch.

Phần III: Các kĩ thuật hóa học phóng xạ

Phần IV: Thảo luận

1

Trang 3

Phần I: Các phương pháp phân tích hạt nhân trong nhà máy điện.

1 Các kĩ thuật phân tích hạt nhân

2 Phương pháp hạt nhân trong phân tích hóa học

Trang 4

1 Các kĩ thuật phân tích hạt nhân

phần hoá học của vật liệu

a Phân tích định tính: xác định loại, các thành phần (các nguyên tố, các phần tử, ) trong các vật liệu đã nghiên cứu

b.Tách các thành phần

c Phân tích định lượng :xác định tuyệt đối hoặc tương đối nồng độ thành phần trong vật liệu

d Phân tích hóa học vật liệu phóng xạ: các phương pháp đặc biệt

e Các điểu kiện vật lý hóa học khắc nghiệt trong các nhà máy điện hạt nhân :nhiệt độ, áp suất, bức xạ ion hóa

3

Trang 5

 Khối quang phổ (MS)

 Cộng hưởng từ hạt nhân (NMR)

 Phân tích kích hoạt notron (NAA)

 Phân tích huỳnh quang tia X (XRS)

 Chụp cắt lớp vi tính (CT)

 Quang phổ Mössbauer (Mössbauer spectroscopy)

Trang 6

 Khối quang phổ (MS)

Francis William Aston 1919

Khối quang phổ đầu tiên

 Các tính chất chính của khối quang phổ

+ Phân tích định tính và định lượng

+ Khối lượng tối thiểu của mấu phân tích < ng-mg

+ Giới hạn phát hiện tối thiểu

+ Độ nhạy

Trang 7

 Hiệu suất hoạt động của khối quang phổ

 tạo ra ion dương ở dang khí

 chùm ion => q/m tỉ lệ điện tích trên khối lượng => sự tách

biệt trong điện tích và/hoặc từ trường

 lựa chọn theo góc xung lượng năng lượng và vận tốc_thời

gian bay (TOF-MS)

Trang 8

 Cộng hưởng từ hạt nhân (NMR)

Trang 9

Trang 10

9

Trang 11

 Phân tích kích hoạt nowtron (NAA)

Trang 12

available)

Trang 13

: độ phổ cập của đồng vị

m : khối lượng mẫu M:nguyên tử lượng đồng vị : thời gian kích hoạt

:thời gian phân rã Λ: hằng số phân rã : thông lượng notron nhiệt :tiết diện phản ứng

: thông lượng notron trên nhiệt

Trang 14

 Phân tích huỳnh quang tia X(XRS)

 Xác định các thành phần cơ bản:

=> không chuyển hóa vật chất

 Kích thích bằng tia X:

 ED-XRF: (energy dispersive- X-ray

fluorescence analysis): phân tán năng lượng

 WD-XRF(wavelength dispersive_ ): độ

dài sóng phân tán_

 µXRF : chùm nhỏ => synchrotron

13

Trang 15

 Kích thích bằng điện tử: EPMA(Electron

Probe Micro Analysis): phân tích thăm dò vi

điện tử

 PIXE: phát xạ tia X gây ra bởi hạt (Thắc mắc

liên hệ thầy Khang)

Trang 16

 Nguyên tắc phân tích tia X

Trang 17

 Phân tích huỳnh quang tia X bằng ống tia X

 X-ray tube with air-cooling : Ống tia X với

không khí làm mát

 Side-window water cooled X-ray tube: nước

lạnh lấy từ bên cửa sổ của ống tia X

Trang 18

 Phân tích tự động

 Phân tích các nguyên tố có nguyên tử khối lớn

17

Trang 19

 Phân tích huỳnh quang tia X với nguồn phóng xạ

o Hiệu chuẩn:

1 Các phương pháp thực nghiệm

• Hiệu ứng ma trận: Đường cong hiệu chuẩn

bị ảnh hưởng bởi thành phần của ma trận

• Sử dụng tài liệu tham khảo chuẩn

• Hiệu chuẩn bên trong

• Phương pháp bổ sung

• Mẫu mỏng

Trang 20

 Phân tích huỳnh quang tia X với nguồn phóng xạ

o Hiệu chuẩn:

2 Các phương pháp toán học

• Mô tả mối quan hệ toán học giữa nồng độ của các

nguyên tố mẫu và cường độ tia X đặc trưng của chúng

• Hiệu ứng ma trận: hiệu chỉnh bằng lý thuyết

• Hiệu quả nâng cao: kích thích bởi bức xạ X

của các nguyên tố mẫu

19

Trang 21

 Mô hình toán học của quá trình XRF:

• Enhancement effect : Hiệu ứng nâng cao

Trang 22

Trang 23

 Nguyên lý hoạt động của tính năng quét kính hiển vi điện tử

(Operation principle of scanning electron microscope)

Trang 24

 EPMA = Electron Probe Micro Analysis: thiết bị vi phân tích đầu dò điện tử

23

Trang 25

 Phép sắc kí ( Chromatography )

 Tách các thành phần từ hỗn hợp

 Hỗn hợp hòa tan trong chất lỏng => pha động

 Giai đoạn di động di chuyển qua một giai đoạn cố định

=> ác thành phần trong giai đoạn di chuyển di chuyển

sắc kí lỏng hiệu năng cao

Trang 26

 Khí sắc kí_ khối phổ kế

• Separation method: phương pháp tách

• Used for determination of H, O, N,… in primary coolant : Dùng để xác định H, O, N, trong chất làm mát sơ cấp 25

Trang 27

 Sắc kí ion (ion chromatography)

 Chất trao đổi ion là chất hữu cơ / vô cơ với các nhóm

chức

 Các nhóm chức phân cực là các axit (chất trao đổi

cation) hoặc các bazơ (trao đổi anion)

 Chất rắn hoặc trong chất lỏng hòa tan trong nước

Trang 28

Trang 29

1 Sản phẩm phóng xạ trong lò phản ứng hạt nhân

90Sr, 95Zr, 95Nb, 99Mo, 99Tc, 103Ru, 106Ru, 131I,

134Cs137Cs, 140Ba, 140La, 141Ce, 144Ce, 85Kr, 133I,

133Xe, 135Xe

 Sự ăn mòn các sản phẩm đã hoạt hóa:

kết tủa

Trang 30

2 Sự thay đổi về cấu tạo và cấu trúc của nhiên liệu

 Cấu tạo hóa phóng xạ => Sản phẩm phân hạch

 Cấu trúc tinh thể

 Độ rỗng Kích thước của hạt Mật độ hạt

 Số lượng của sản phẩm phân hạch, sự tang tuyến tính

trong quá trình đốt cháy

 Phổ khối ion thứ cấp (SIMS:Secondary ion mass

spectrometry)

Trang 31

2 Sự thay đổi về cấu tạo và cấu trúc của nhiên liệu

Trang 32

3 Cấu trúc của thanh và viên nhiên liệu

 Phân bố các đồng vị theo thanh nhiên liệu:

 PWR: Quét gamma => phân bố đồng đều các

lưới phân chia, hoạt động giảm theo phạm vi

của viên nhiên liệu.

 BWR: Giảm hoạt độ dọc theo chiều dài và theo

vị trí của thanh điều khiển.

31

Trang 33

 Cấu trúc vĩ mô và thành phần của viên nhiên liệu

Cấu trúc viên, phân bố đồng vị xuyên tâm:

 Sự nứt trong viên nhiên liệu

 Lớp "Rim" ở mép của viên

 Lớp khí ở ranh giới hạt

 Phần Nơtron => thế hệ Pu => Tích lũy Pu ở rim

FP ( fission products :các sản phẩm phân hạch) di chuyển do

phân bố

nhiệt (Δt = 1000-1500^o 𝐶)t = 1000-1500^o ) 𝐶)

 Nồng độ Zr,Nd,Cs… cao hơn, các loại khí hiếm thấp hơn

Trang 34

 Cấu trúc siêu nhỏ của viên nhiên liệu.

Hình ảnh SEM trên cấu trúc siêu nhỏ của viên nhiên liệu đã đốt (210 MWd / kg HM) Kích thước hạt ban đầu ≈ 10μm UO2m UO2

33

Trang 35

3 Sự kết hợp giữa kim loại và hydro

 Kim loại + hiđrô:

 Sự kết hợp với hydrides: LiH, CaH2, BaH2, CsH,

vật liệu tinh thể, thủy phân trong nước =>

CaH2 + 2 H2O = Ca (OH)2 + 2 H2, nguồn hydro(LiH)

 Liên kết cộng hóa trị với hydro: phi kim loại, bán kim loại,

HCl, H2S, NH3, CH 4, AsH3, B2H6, Zr (BH4) 4,

 Khoảng giửa hydro: các tính chất tương tự như hợp kim, có

thể được tạo ra với hầu hết các kim loại chuyển tiếp.

 H nằm trong không gian giữa các nguyên tử kim loại=>

liên kết với hydro: PdHx,

 Sự gia tăng hàm lượng hydrogen: hydro hòa tan=> sự hình

thành của hydrua tinh thể => chuyển giai đoạn đầu tiên

=> thay đổi kích cỡ nhân hạt.

Trang 36

3 Sự kết hợp giữa kim loại và hydro

và gây ra vết nứt trong cấu trúc

trong mặt trời “làm hư hại cấu trúc

nước trong viên nhiên liệu trong lớp vỏ bọc và các phần

khác của thanh nhiên liệu

35

Trang 37

4 Sự hư hại trong viên nhiên liệu

di cư đến chất làm nguội thông qua các vết

nứt.Thể tích hụt cơ bản: 2,0 mm chiều dài

và chiều sâu 0,15

5.Các điểm tiếp xúc của lưới đệm và vỏ bọc của

Nhiên liệu VVER-440

Trang 38

6 Sự hoạt động của các đồng vị phóng xạ trong viên nhiên liệu và các khoảng trống

Đồng vị phóng xạ trong khoảng trống:

di chuyển xuyên tâm của FP.(fossion products)

hiệu ứng 'co lại'

≈ 1% tổng số

số lượng

Trang 39

6 Bên trong thanh nhiên liệu kín

sự khác biệt đáng kể giữa hai loại cơ bản, những

Hơn 10.000 con đường nứt nằm trong bề mặt (!)

Trang 40

7 Lý do nhiên liệu bị nứt

 Sự khử Zr (Zr hydridization) do độ ẩm nhiên liệu

 "Tương tác PCI-pellet / lớp phủ" trong quá trình hoạt động tạm thời của

lò phản ứng

 Quá trình ăn mòn cục bộ - lý do điện hóa

 Các khiếm khuyết sản xuất

 Vấn đề cơ khí gây ăn mòn cục bộ

 Paks: 0,006%

Trang 41

nhiên liệu

 Kiểm tra trực tiếp:

 Phân tích nước thải

 trong các điều kiện vận hành lò phản ứng ổn

định

 trong điều kiện hoạt động của lò phản ứng

 Kết luận:

 sự tồn tại của hư hại

 Loại lỗi: kích thước của hư hại

 số đường không lỗi

Trang 42

hạch

 Thiệt hại của các lớp phủ

 Sự thoát khí He

 Dòng nước chảy vào khoảng trống

 Oxy hóa UO2 và UO(2 + x)

 Giảm độ dẫn nhiệt => tăng nhiệt độ

 gradient trong viên theo hướng xuyên tâm

=>Hệ số khuyếch tán khí quyển cao tăng theo hệ số 1000

=> Tăng sự khuếch tán I với hệ số 1000

 Di cư của đồng vị iốt đến khoảng cách dưới lớp phủ (≈2-5%)

Trang 43

10 Mô hình rò rỉ nhiên liệu

 Mô hình Stationer : hoạt độ đo lường trong các mạch chính kết luận về loại và mức độ hư

hại, đến sự thâm hụt của thanh nhiên liệu, và vị trí của nó trong các vùng

 Mô hình Spiking: tính toán hoạt độ tăng sau khi phản ứng xảy ra

từ tính sự di chuyển của đồng vị phân hạch, tính toán sự gia tăng hoạt độ với sự xem xét của

việc thay đổi tính chất của các sản phẩm phân hạch

 Bên trong tấm: mô tả chuyển động của các sản phẩm phân hạch bằng cách khuếch tán mô

hình

 Khoảng cách của phép tính khuếch tán cho các khí độc cao và iốt

phương trình cân bằng khối lượng đồng vị

Trang 44

nó đã được làm ra cho PWR, sau khi sửa đổi cho lò phản ứng VVER-444

• thay đổi nồng độ 134I và 131I

• ước lượng ô nhiễm bề mặt

• xác định số lượng thanh nhiên liệu bị hư hại mất nhiên liệu

• lan truyền bằng cách dò rỉ

• mức độ rò rỉ từ khoảng cách tỷ lệ thuận với số lượng, nửa thời gian

của nồng độ cân bằng đồng vị được kiểm tra sử dụng các thông số trung bình các khu vực, các hiệu ứng cục bộ không thể dự đoán được

43

Trang 45

• Sản xuất đồng vị: B, sự phân rã của nó: λN, N,

mô tả chuyển động khối lượng của nó divJ,

hệ số khuếch tán D

làm Nguội:

• Rò rỉ đồng vị từ khoảng cách: Rr, hiệu quả lọc

nước: β,ô nhiễm bề mặt: RS

Trang 46

hư hại

sơ cấp và một thanh nhiên liệu rò rỉ

 F phân suất (phân hạch / s)

 Y Năng suất của sự hình thành đồng vị (nguyên tử / phân hạch)

Trang 47

hư hại

sơ cấp và một thanh nhiên liệu rò rỉ

 F phân suất (phân hạch / s)

 Y Năng suất của sự hình thành đồng vị (nguyên tử / phân hạch)

 λ), rò rỉ đến chất làm mát phân rã liên tục (1 / s)

Trang 48

Phần III: Các kĩ thuật hóa học phóng xạ.

1.Các kỹ thuật phóng xạ so với các kỹ thuật hóa học thông thường.

2 Các hiệu ứng đặc biệt trong kỹ thuật phóng xạ.

3 Các phương pháp tách hóa học phóng xạ.

3.1 Kết tủa.

3.2 Chiết xuất dung môi.

3.3 Trao đổi ion.

3.4 Sắc kí (Chromatography).

47

Trang 49

Phần III: Các kỹ thuật hóa học phóng xạ.

1 Các kỹ thuật phóng xạ so với các kỹ thuật hóa học thông thường.

xạ

luyện đặc biệt

Trang 50

1 Các kỹ thuật phóng xạ so với các kỹ thuật hóa học thông thường.

 Mối quan hệ giữa số nguyên tử và nồng độ dung dịch.

o Ví dụ: 1mCi ^11 _(1/2)= 20 phút] → A = 37 MBq 𝐶^11 [𝑇_(1/2)= 20 phút] → A = 37 MBq [𝑇_(1/2)= 20 phút] → A = 37 MBq

Với công thức A=𝝀.𝑁= [𝑙𝑛2/𝑇_(1/2)] x N = 2 _(1/2)] x N [𝑙𝑛2/𝑇_(1/2)] x N /𝑇_(1/2)= 20 phút] → A = 37 MBq

→ N = 6.4 x 10^10 (nguyên tử)

→ m = 1.17 x 10^(−12) (g)

of a population used to measure certain properties of that population:chất đại diện cho một tập hợp được sử dụng để đo các tính chất của tập hợp đó) có cùng dạng hóa học

 Carrier-free (mẫu đồng vị phóng xạ có hoạt tính riêng cao mà không có chất

vị bền của cùng một nguyên tố) mẫu đồng vị phóng xạ, được sử dụng khi sự hiện

Trang 51

2 Các hiệu ứng đặc biệt trong kỹ thuật phóng xạ.

không phải là dung dịch

khoảng 0,1 đến 500 nm

có độ pH thấp hoặc bằng cách thêm các chất phức tạp

 Sự tương tác của bức xạ ion hoá với không khí có thể dẫn đến tạo ra ozon và các oxit nitơ gây ăn mòn

 Trong các dung dịch nước có hoạt độ phóng xạ cao có sự tồn tại điện tử hòa tan (có thời gian sống

ngắn,khó quan sát), các gốc hydroxyl () và proton hòa tan, H3

 Gốc hydroxyl OH-, là một chất oxy hóa mạnh, trong khi đó electron hòa tan là một chất khử mạnh

 Các dung dịch có hoạt độ cao sẽ thay đổi các tính chất oxi hóa khử của chúng theo thời gian

 Trong các nghiên cứu về chất đánh dấu phóng xạ (radioactive tracer),sự tự phân rã của có thể dẫn đến

sự biến đổi về nồng độ và số lượng các sản phẩm

Định dạng
Số trang	59
Dung lượng	9,93 MB