Xác định tiết diện phản ứng fe54(n,p)mn54 dựa trên kích hoạt neutron nguồn đồng vị am be

Xác định tiết diện phản ứng fe54(n,p)mn54 dựa trên kích hoạt neutron nguồn đồng vị am be Xác định tiết diện phản ứng fe54(n,p)mn54 dựa trên kích hoạt neutron nguồn đồng vị am be Xác định tiết diện phản ứng fe54(n,p)mn54 dựa trên kích hoạt neutron nguồn đồng vị am be Xác định tiết diện phản ứng fe54(n,p)mn54 dựa trên kích hoạt neutron nguồn đồng vị am be Xác định tiết diện phản ứng fe54(n,p)mn54 dựa trên kích hoạt neutron nguồn đồng vị am be Xác định tiết diện phản ứng fe54(n,p)mn54 dựa trên kích hoạt neutron nguồn đồng vị am be Xác định tiết diện phản ứng fe54(n,p)mn54 dựa trên kích hoạt neutron nguồn đồng vị am be Xác định tiết diện phản ứng fe54(n,p)mn54 dựa trên kích hoạt neutron nguồn đồng vị am be Xác định tiết diện phản ứng fe54(n,p)mn54 dựa trên kích hoạt neutron nguồn đồng vị am be Xác định tiết diện phản ứng fe54(n,p)mn54 dựa trên kích hoạt neutron nguồn đồng vị am be Xác định tiết diện phản ứng fe54(n,p)mn54 dựa trên kích hoạt neutron nguồn đồng vị am be

NGUYỄN VŨ MINH

PHÉP ĐO TIẾT DIỆN TRUNG BÌNH PHẢN ỨNG

54

NEUTRON NGUỒN ĐỒNG VỊ Am-Be

LUẬN VĂN THẠC SĨ VẬT LÝ

TP HỒ CHÍ MINH - 2013

NGUYỄN VŨ MINH

PHÉP ĐO TIẾT DIỆN TRUNG BÌNH PHẢN ỨNG

54

NEUTRON NGUỒN ĐỒNG VỊ Am-Be

CHUYÊN NGÀNH: VẬT LÝ NGUYÊN TỬ, HẠT NHÂN VÀ NĂNG LƯỢNG CAO

lý – Vật lý Kỹ thuật Trường Đại học Khoa học Tự nhiên Với sự tận tình chỉ dạy và hướng dẫn của quí Thầy Cô, cùng sự động viên, giúp đỡ của gia đình, bạn bè và đồng nghiệp Bên cạnh những nỗ lực và cố gắng của bản thân đến nay tôi đã hoàn thành luận văn tốt nghiệp thạc sĩ của mình

Để đạt được thành quả như hôm nay trước hết tôi xin chân thành cảm ơn đến quí thầy cô trường Đại học Khoa học Tự nhiên Thành phố Hồ Chí Minh, đặc biệt là những thầy cô đã tận tình dạy bảo cho tôi suốt thời gian học tập tại trường

Đặc biệt tôi xin gửi lời biết ơn sâu sắc đến Tiến sĩ Huỳnh Trúc Phương, người

đã dành rất nhiều thời gian và tâm huyết tận tình hướng dẫn nghiên cứu và giúp đỡ tôi trong suốt quá tình hoàn thành luận văn tốt nghiệp

Cảm ơn Ông Bà Nội đã luôn động viên, ủng hộ và bên cạnh tôi trong suốt quá trình học tập từ lúc mới bước vào giảng đường đại học đến ngày hôm nay

Nhân đây, tôi cũng xin cảm ơn gia đình, bạn Nguyễn Anh Khoa và Lưu Đặng Hoàng Oanh đặc biệt là các bạn học viên cao học khóa 21 đã luôn ủng hộ, động viên, giúp đỡ tôi trong quá trình học tập và thực hiện luận văn này

Mặc dù tôi đã có nhiều cố gắng hoàn thiện luận văn bằng tất cả sự nhiệt tình và năng lực của mình, tuy nhiên không thể tránh khỏi những thiếu sót, rất mong nhận được những đóng góp quí báu của quí thầy cô và các bạn

TP Hồ Chí Minh, tháng 9 năm 2013

Học viên

Nguyễn Vũ Minh

DANH MỤC BẢNG BIỂU iv

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ v

MỞ ĐẦU 1

CHƯƠNG 1 - LÝ THUYẾT VỀ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON (NAA) 3

1.1 Giới thiệu phương pháp phân tích kích hoạt neutron 3

1.2 Nguyên tắc của phương pháp NAA 4

1.3 Các phản ứng gây bởi neutron 5

1.3.1 Phản ứng (n, ) 6

1.3.2 Phản ứng (n, p ), (n, ), (n, 2n) 6

1.3.3 Ngưỡng phản ứng 6

1.4 Thiết bị chiếu xạ 7

1.4.1 Nguồn neutron đồng vị 7

1.4.2 Máy phát neutron 9

1.4.3 Lò phản ứng hạt nhân 9

1.4.4 Các đơn vị hoạt độ của nguồn 10

1.5 Tốc độ phản ứng 11

1.6 Thông lượng neutron 12

1.7 Phương trình kích hoạt 15

1.8 Các phương pháp chuẩn hóa NAA 17

1.8.1 Phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối 18

1.8.2 Phương pháp chuẩn hóa tương đối 19

1.8.3 Phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố 19

1.8.4 Phương pháp chuẩn hóa k0 20

1.9 Các kĩ thuật được sử dụng trong NAA 22

1.9.4 Kích hoạt đo neutron trễ 23

1.10 Tổng kết chương 1 24

CHƯƠNG 2 - TIẾT DIỆN PHẢN ỨNG VỚI NEUTRON 25

2.1 Tiết diện phản ứng của neutron 25

2.2 Các tiết diện phản ứng của neutron nhiệt 26

2.2.1 Tiết diện phản ứng 27

2.2.2 Tiết diện tán xạ 27

2.2.3 Tiết diện toàn phần 28

2.2.4 Tiết diện vĩ mô Σ 28

2.3 Các thông số cộng hưởng 28

2.4 Đường cong tiết diện phản ứng  E 29

2.5 Tốc độ phản ứng đối với chiếu xạ bằng lò phản ứng và máy gia tốc 30

2.5.1 Các neutron nhiệt và trên nhiệt trong lò phản ứng 30

2.5.1.1 Khảo sát chung 30

2.5.1.2 Tính toán kích hoạt nhiệt (“ quy luật 1/v”) 30

2.5.1.3 Sự hấp thu nhiệt 31

2.5.2 Neutron có năng lượng trung bình trong lò phản ứng 33

2.5.2.1 Khảo sát chung 33

2.5.2.2 Tiết diện tích phân cộng hưởng 33

2.5.2.3 Tính toán tốc độ phản ứng cho việc chiếu xạ lò phản ứng 35

2.5.3 Neutron nhanh (có năng lượng > 1MeV) 37

2.5.3.1 Tiết diện toàn phần σT 37

2.5.3.2 Tiết diện phản ứng σ(n, γ) 38

2.5.3.3 Tiết diện phản ứng σ(n, 2n) 39

2.5.4 Phân hạch neutron trong lò phản ứng 41

2.5.4.1 Định nghĩa tiết diện trung bình cho thông lượng neutron phân hạch 41

2.5.4.2 Các phản ứng (n, p) và (n, α) 42

2.5.4.3 Các phản ứng (n, 2n) 44

2.5.4.4 Các phản ứng tán xạ không đàn hồi (n, n’) 44

2.5.5 Hàm phản ứng của các ngưỡng phản ứng trong phân hạch phổ neutron 45

2.5.6 Tính toán tốc độ phản ứng trong phổ neutron 45

2.6 Sai số 45

2.6.1 Sai số hệ thống 46

2.6.1.1 Các phản ứng nhiễu 46

2.6.1.2 Sai số do độ phổ cập hoặc do thông lượng neutron 46

2.6.2 Sai số thống kê 47

2.7 Tổng kết chương 2 47

CHƯƠNG 3 - THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH TIẾT DIỆN PHẢN ỨNG

54 Fe(n, p) 54 Mn VÀ 56 Fe(n, p) 56 Mn 48

3.1 Các bước chuẩn bị mẫu dùng cho thực nghiệm 48

3.2 Giới thiệu các thiết bị dùng cho thực nghiệm 48

3.2.1 Các thiết bị chiếu mẫu 49

3.2.1.1 Hệ vận chuyển mẫu MTA – 1527 49

3.2.1.2 Nguồn neutron đồng vị Am – Be 49

3.2.1.3 Máy vi tính điều khiển thiết bị chiếu 50

3.2.1.4 Máy vi tính điều khiển thiết bị đo 51

3.2.2 Các thiết bị chuẩn bị mẫu 52

3.3 Thực nghiệm xác định tiết diện phản ứng 54 Fe(n, p)54Mn và 56Fe(n, p)56Mn 53

3.3.4 Phổ của mẫu Fe2O3 sau khi chiếu xạ 57

3.3.5 Phép đo tiết diện phản ứng 54 Fe(n, p)54Mn và 56Fe(n, p)56Mn 59

3.3.5.1 Phương pháp tuyệt đối 59

3.3.5.2 Phương pháp tương đối 62

3.3.6 So sánh và nhận xét 63

3.4 Tổng kết chương 3 66

KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 67

DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH 68

TÀI LIỆU THAM KHẢO 69

LIỆT KÊ CÁC KÝ HIỆU

Asp : Hoạt độ riêng của nguyên tố phân tích, (phân rã.s–1.g–1)

Asp* : Hoạt độ riêng của nguyên tố chuẩn, (phân rã.s–1.g–1)

b : Đơn vị tiết diện hạt nhân

C : Hệ số hiệu chỉnh thời gian đo đếm

D : Hệ số hiệu chỉnh thời gian phân rã

E : Năng lượng neutron

ECd : Năng lượng ngưỡng cadmi, (ECd = 0,55 eV)

Eγ : Năng lượng tia gamma

r

E : Năng lượng cộng hưởng hiệu dụng trung bình

f : Tỉ số thông lượng neutron nhiệt trên thông lượng neutron trên nhiệt

FCd : Hệ số hiệu chỉnh cho độ truyền qua Cd của neutron nhiệt

Ge : Hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron trên nhiệt

Gth : Hệ số hiệu chỉnh tự che chắn neutron nhiệt

HPGe : Detector germanium siêu tinh khuyết

I0 : Tiết diện tích phân cộng hưởng của phân bố thông lượng neutron trên nhiệt Tuân theo quy luật 1/E

I0() : Tiết diện tích phân cộng hưởng của phân bố thông lượng neutron trên nhiệt không tuân theo quy luật 1/E, (cm2)

M : Khối lượng nguyên tử của nguyên tố bia, (g.mol–1)

Np : Số đếm trong vùng đỉnh năng lượng toàn phần

Np/tm : Tốc độ xung đo được của đỉnh tia  quan tâm đã hiệu chỉnh cho thời gian chết

và các hiệu ứng ngẫu nhiên cũng như trùng phùng thật, (s–1)

n(v) : Mật độ neutron ở vận tốc neutron v

Q0 : Tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng trên tiết diện ở vận tốc neutron 2200 m.s–1

Q0(α) : Tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng trên tiết diện với phổ neutron trên nhiệt

ti : Thời gian chiếu, (s)

tm : Thời gian đo, (s)

T1/2 : Chu kỳ bán rã, (s)

w : Khối lượng mẫu, (g)

W : Khối lượng nguyên tố, (g)

 : Hệ số độ lệch phổ neutron trên nhiệt

I : Xác suất phát tia gamma cần đo

p : Hiệu suất ghi tại đỉnh năng lượng tia gamma

 : Độ phổ cập đồng vị (%)

 : Hằng số phân rã

(E) : Tiết diện phản ứng (n, ) ở năng lượng neutron E, (cm2)

th : Thông lượng neutron nhiệt, (n.cm–2.s–1)

(v) : Thông lượng neutron ở vận tốc v, (n.cm–2s–1); (v) = n(v).v

f(E) : Thông lượng neutron ở năng lượng E, (n.cm–2s–1)

(v) : Tiết diện phản ứng (n, ) ở vận tốc neutron v, (cm2

)

(E) : Tiết diện phản ứng (n, ) ở năng lượng neutron E, (cm2)

Sa : Spin của hạt nhân tới

Sb : Spin của hạt nhân bia

J : Spin ở trạng thái kích thích

 : Bề rộng mức năng lượng toàn phần

Σ : Tiết diện vĩ mô.

DANH MỤC CHỮ VIẾT TẮT Chữ viết tắt Tiếng Anh Tiếng Việt

INAA Instrumental Neutron Activation

Analysis

Phân tích kích hoạt neutron dụng

cụ

MCA Multi Channel Analyzer Máy phân tích đa kênh

NAA Neutron Activation Analysis Phân tích kích hoạt neutron

EANDC European American Nuclear Data

Committee Ủy ban dữ liệu hạt nhân Âu – Mỹ

HPGe High Purity Germanium Đầu dò bán dẫn Ge siêu tinh khiết

DANH MỤC BẢNG BIỂU

Số thứ

tự

Chỉ số

1 1.1 Nguồn neutron đồng vị và các đặc trưng của chúng 8

2 1.2 Những nguyên tố được xác định bởi máy phát neutron 9

3 1.3 Sai số ước lượng của phương pháp k0 – INAA 21

4 2.1 Năng lượng cộng hưởng và bề rộng mức năng lượng 29

5 2.2 Năng lượng ngưỡng hiệu dụng ECd theo quy luật 1/v (eV) 34

6 3.1 Khối lượng của các mẫu Fe2O3 55

8 3.3 Các thông số cần thiết cho phép đo 58

9 3.4 Số liệu đo diện tích đỉnh của mẫu Fe2O3 ứng với các mức

năng lượng

61

10 3.5 Tiết diện trung bình phản ứng 54

Fe(n, p)54Mn và 56

Fe(n, p)56Mn

62

11 3.6 Các số liệu về khối lượng, thời gian chiếu, thời gian rã, thời

gian đo của nguyên tố nhôm

64

12 3.7 Các dữ liệu hạt nhân của phản ứng 27Al(n, p)27Mg 64

13 3.8 Bảng so sánh giữa kết quả theo phương pháp tuyệt đối và

kết quả tham khảo

65

14 3.9 Bảng so sánh giữa kết quả theo phương pháp tương đối và

kết quả tham khảo

65

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ

Số thứ

tự

Chỉ số

1 1.1 Sơ đồ phản ứng hạt nhân với neutron 5

2 1.2 Thông lượng neutron biểu biễn theo năng lượng neutron 13

3 1.3 Phổ neutron trên nhiệt e ~ 1/E1+ 14

4 2.1 Tiết diện phản ứng của neutron 25

6 3.2 Sơ đồ cấu tạo nguồn neutron đồng vị Am – Be 51

7 3.3 Hệ phổ kế gamma và detector HPGe 52

13 3.9 Phổ của mẫu Fe2O3 sau khi chiếu xạ và được đo ở vị trí 0 59

14 3.10 Phổ của mẫu Fe2O3 sau khi chiếu xạ và được đo ở vị trí 1 59

15 3.11 Biểu đồ tiết diện phản ứng (n, p) thực nghiệm, tham khảo

[11] và so với nhôm

66

TÓM TẮT NỘI DUNG

Trong luận văn này, chúng tôi tiến hành đo đạc tiết diện phản ứng (n, p) của hai phản ứng 54Fe(n, p)54Mn và 56Fe(n, p)56Mn Có 8 mẫu Fe2O3 dùng làm thí nghiệm Các mẫu được chiếu tại kênh nhanh của nguồn neutron đồng vị Am – Be tai bộ môn Vật lý Hạt nhân Trường Đại học Khoa học Tự nhiên Thành phố Hồ Chí Minh với thông lượng trung bình 1,3.106 2 1

n.cm s  , năng lượng trung bình neutron khoảng 5,7 MeV

và được đo bằng hệ phổ kế gamma với detector bán dẫn HPGe Các dữ liệu hạt nhân được thu thập qua máy tình bằng chương trình GENT 2000 của hãng CANBERRA Sau đó, các kết quả được mang so sánh với tài liệu tham khảo thấy khá phù hợp

MỞ ĐẦU

Phân tích kích hoạt neutron dụng cụ (INAA) là một trong những kỹ thuật phân tích hạt nhân được dùng để phân tích hàm lượng nguyên tố trong vật chất Trong kỹ thuật này mẫu được chiếu bằng các neutron để chuyển các hạt nhân bền thành hạt nhân phóng xạ, sau đó hoạt độ phóng xạ của hạt nhân này được đo bằng các detector ghi bức

xạ Kỹ thuật INAA thích hợp cho cả hai yêu cầu định tính và định lượng của phân tích

đa nguyên tố trong nhiều mẫu khác nhau [2]

Sự ra đời và phát triển của các phương pháp phân tích hạt nhân gắn liền với những thành tựu của vật lý và kỹ thuật hạt nhân hiện đại, thật sự đã khẳng định được vị trí cao của mình trong lĩnh vực phân tích Với những ưu điểm như độ nhạy và độ chính xác cao, tốc độ phân tích nhanh, mẫu phân tích không bị phá hủy và có thể tiến hành phân tích đồng thời nhiều nguyên tố, phương pháp phân tích kích hoạt neutron đã trở nên phổ biến

Vào năm 1994, bộ môn Vật lý Hạt nhân – Trường Đại học Khoa học Tự nhiên

Tp Hồ Chí Minh đã xây dựng và hoàn thiện hệ thống phân tích kích hoạt neutron MTA 1527 với nguồn đồng vị 241

Am – Be và hoạt độ của mẫu sau khi chiếu neutron được đo trên detector NaI(Tl) hoặc ống đếm Geiger – Muller Cùng với sự phát triển của bộ môn Vật lý Hạt nhân, hệ phân tích kích hoạt này đã được phát triển kết hợp với việc đo hoạt độ phóng xạ của mẫu bằng detector Germanium siêu tinh khiết (HPGe) từ năm 2004

Trong phân tích kích hoạt neutron hiện nay, nguồn neutron có một vai trò quan trọng Có nhiều loại nguồn phát neutron như: lò phản ứng hạt nhân, máy phát neutron, nguồn neutron đồng vị phóng xạ…Tùy vào yêu cầu và mục đích sử dụng mà người ta dùng các loại nguồn phát neutron khác nhau Ở các trường đại học, nguồn neutron đồng vị phóng xạ được xem là một giải pháp tốt do các ưu điểm của nó mang lại như: nhỏ, chặt, dễ vận chuyển, ít nguy hiểm đến sức khỏe, ít tốn kém… Ban đầu, nguồn

đồng vị neutron thường được chế ra từ các nguồn phóng xạ tự nhiên như 210Po – Be, 226

Ra – Be, 241Am – Be

Tiết diện phản ứng của các nguyên tố có một vị thế quan trọng trong phân tích kích hoạt neutron Các tiết diện thường được tra từ các bảng số liệu hạt nhân đo bằng thực nghiệm tại lò phản ứng hạt nhân Tuy nhiên, để kích hoạt neutron bằng nguồn đồng vị Am – Be thì việc xác định tiết diện phản ứng neutron của các nguyên tố là cần

thiết Trong khuôn khổ luận văn này chúng tôi tiến hành “Phép đo tiết diện trung

bình phản ứng 54 Fe(n, p) 54 Mn và 56 Fe(n, p) 56 Mn bằng kích họat neutron trên nguồn Am – Be”

Với mục đích trên luận văn được thực hiện trong 3 chương:

Chương 1: Lý thuyết về phân tích kích hoạt neutron

Chương 2: Cơ sở tiến hành thí nghiệm

Chương 3: Thực nghiệm xác định tiết diện phản ứng 54

Fe(n, p)54Mn và

56Fe(n, p)56Mn

CHƯƠNG 1

LÝ THUYẾT VỀ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON (NAA) 1.1 Giới thiệu phương pháp phân tích kích hoạt neutron [3]

Phân tích kích hoạt neutron (NAA) là một phương pháp định tính và định lượng

có hiệu quả cao trong việc xác định nguyên tố thành phần và các nguyên tố trong các loại mẫu khác nhau

Trong phân tích kích hoạt mẫu được kích hoạt bởi neutron Trong quá trình chiếu xạ, các đồng vị bền ở trạng thái tự nhiên của nguyên tố được chuyển thành những đồng vị phóng xạ bằng việc bắt neutron, sau đó hạt nhân phóng xạ phân rã theo những chu kỳ bán hủy khác nhau Khi neutron tương tác với hạt nhân bia qua quá trình tán xạ không đàn hồi tạo ra một hạt nhân hợp phần ở trạng thái kích thích Năng lượng kích thích của nhân hợp phần chính là năng lượng liên kết của neutron với hạt nhân Hầu hết các hạt nhân hợp phần đều có khuynh hướng trở về trạng thái cân bằng bằng cách phát

ra tia gamma tức thời đặc trưng Trong nhiều trường hợp, trạng thái cân bằng này lại tạo ra một hạt nhân phóng xạ phân rã bằng cách phát ra một hoặc nhiều tia gamma trễ đặc trưng, nhưng ở một tốc độ chậm hơn nhiều so với quá trình phát tia gamma tức thời ở trên Tia gamma phát ra với một xác suất riêng được gọi là cường độ tia gamma tuyệt đối Các tia gamma có thể được phát hiện bằng detector bán dẫn có độ phân giải năng lượng cao

Trong phổ tia gamma, năng lượng của đỉnh được phát hiện chỉ thị cho nguyên tố hiện diện trong mẫu hay còn gọi là phép định tính

Ưu điểm nổi bật của NAA là độ nhạy và độ chính xác cao đối với những nguyên

tố vết Đặc điểm của NAA là phân tích đa nguyên tố, nó có thể xác định đồng thời nhiều nguyên tố và các nguyên tố vết của các mẫu địa chất, môi trường, sinh học có thể đạt đến mức ppb (10-9g/g) mà không cần sự phân tích hóa học Đa số trường hợp dùng phương pháp NAA để giảm sự nhiễm bẩn trong toàn bộ quá trình phân tích mẫu

nếu sự xác định của một nguyên tố đặc biệt hoặc nhóm những nguyên tố đươc tiến hành chỉ qua sự phân tích hóa học, nó được thực hiện sau khi chiếu xạ Do đó sự nhiễm bẩn do việc xử lý hóa học không ảnh hưởng nhiều đến kết quả thực nghiệm Trong quá trình phân tích kích hoạt, neutron đi vào tương tác với hạt nhân do đó hỗn hợp hóa học

và cấu trúc tinh thể của khối phân tích sẽ ảnh hưởng đến kết quả chỉ trong trường hợp ngoại lệ

Tuy nhiên sự ứng dụng rộng rãi của phương pháp NAA bị trở ngại bởi một số điều kiện:

 Với những lĩnh vực ứng dụng khác nhau, phân tích kích hoạt neutron dụng cụ đòi hỏi phải có một lò phản ứng kèm theo

 Theo quan điểm hạn chế sự gia tăng năng lượng hạt nhân, một số lò phản ứng hạt nhân thực nghiệm đã bị đóng cửa do đó khả năng chiếu xạ bị giới hạn ở nhiều nước

 Thiết bị cần thiết cho phân tích kích hoạt đắt hơn và đòi hỏi những phòng thí nghiệm đặc biệt cùng với đội ngũ nhân viên có chuyên môn

1.2 Nguyên tắc của phương pháp NAA

Cơ chế tổng quát của kích hoạt neutron như sau: Đồng vị tự nhiên A

ZX được tạo thành bia rồi đem chiếu neutron Tại lò chiếu neutron, hạt nhân A

ZX sẽ va chạm không đàn hồi với neutron có vận tốc v rồi tạo thành nhân hợp phần A+1

ZX Nhân hợp phần này sẽ ở trạng thái kích thích do có năng lượng liên kết giữa neutron và hạt nhân bia

Vì vậy nó sẽ nhanh chóng phát ra tia gamma tức thời để giải phóng năng lượng trở về trạng thái cơ bản và hình thành đồng vị phóng xạ A+1

ZX ở trạng thái cân bằng Ta có thể hình dung quá trình này cách đơn giản qua phản ứng sau:

AZX 01n(A 1ZX)* A 1ZX  (1.1) Với: A: số khối nguyên tố bia

Z: số hiệu nguyên tử của hạt nhân bia

Hình 1.1: Sơ đồ phản ứng hạt nhân với neutron [1]

Đồng vị phóng xạ A+1

ZX sau khi hình thành sẽ mang những đặc trưng riêng của một đồng vị phóng xạ như phát các loại bức xạ đặc trưng, phát các mức năng lượng đặc trưng, có chu kỳ bán rã riêng

1.3 Các phản ứng gây bởi neutron

Trong va chạm đàn hồi của một hạt nhân tới với hạt nhân nguyên tử có thể sinh

ra các hiện tượng:

 Hạt nhân được kích thích đến một mức năng lượng cao hơn, từ đó nó trở

về trạng thái căn bản bằng cách phát một hay nhiều photon

 Hạt neutron tới bị bắt và một “hợp chất hạt nhân” được hình thành

Tùy theo năng lượng neutron tới mà các phản ứng sẽ xảy ra khác nhau

Nhân phóng

xạ

Gamma trễ

Nhân bền

1.3.1 Phản ứng (n, )

Phát bức xạ gamma và xuất hiện đồng vị của hạt nhân ban đầu nặng hơn một đơn vị khối lượng, phản ứng này chủ yếu xảy ra với neutron nhiệt và neutron trên nhiệt Với neutron trên nhiệt, tiết diện tác dụng của phản ứng (n, ) phụ thuộc vào năng lượng nhưng có những chỗ bị gián đoạn do các đại lượng cộng hưởng Người ta lợi dụng tính chất này của tiết diện để nâng cao tính lọc lựa trong phân tích kích hoạt

1.3.2 Phản ứng (n, p ), (n, ), (n, 2n)

Sản phẩm phản ứng (n, p) là một hạt nhân với Z thấp hơn một đơn vị

Sản phẩm phản ứng (n, ) là một hạt nhân mới với Z nhỏ hơn 2 đơn vị Số khối nhỏ hơn 3 đơn vị

Phản ứng (n, 2n) số khối ban đầu của hạt nhân giảm đi 1 đơn vị và xuất hiện một đồng vị mới của nguyên tố ban đầu

Phần lớn các phản ứng này là phản ứng thu nhiệt tức là các phản ứng này chỉ xảy ra khi neutron có mức năng lượng tối thiểu xác định nào đó gọi là năng lượng ngưỡng

M eV(

+ Phản ứng tỏa nhiệt nếu Q > 0

+ Phản úng thu nhiệt nếu Q < 0

 Năng lƣợng ngƣỡng:

Nếu Q < 0 thì phản ứng thu nhiệt Do đó, neutron tới phải có năng lượng đủ lớn

để phản ứng xảy ra Với phản ứng thu nhiệt thì có một năng lượng tối thiểu để phản ứng xảy ra, tức là ngưỡng phản ứng, ET Năng lượng ngưỡng được xác định:

Theo cơ học lượng tử thì tồn tại một xác suất phản ứng xảy ra đối với các hạt tới

có năng lượng nhỏ hơn rào cản Culoumb, trong cơ lượng tử gọi là “đường hầm” Tuy nhiên trong thực tế xác suất này giảm nhanh theo năng lượng của hạt tới Rào Coulomb

có thể tính được bằng cách dùng phương trình:

2

A a b

s

Z Z eE

R

Với RS = RA + Ra và RA = 1,5 x 10-13 A1/3 (cm)

Trên thực tế sau va chạm của neutron nhiệt với hạt nhân thì phản ứng có thể xảy

ra, tuy nhiên với p và α thì phản ứng không thể xảy ra Thật vậy phản ứng (n, p) hay (n, α) sẽ xảy ra chỉ với neutron nhanh Rõ ràng, việc tính năng lượng từ ngưỡng thì:

ET(MeV)  Q(MeV) (1.6)

Ví dụ :

Phản ứng 54 Fe (n, p) 54 Mn có năng lượng ngưỡng là ET = 2,45 MeV

Phản ứng 56 Mn (n, p) 56 Mn năng lượng ngưỡng là ET = 0,6 MeV

1.4 Thiết bị chiếu xạ

1.4.1 Nguồn neutron đồng vị

Trong phân tích kích hoạt nguồn neutron có vai trò rất quan trọng tùy theo yêu cầu và phương pháp phân tích, người ta dùng các nguồn khác nhau đặc trưng quan

trọng nhất cho nguồn neutron là thông lượng neutron và năng lượng do nguồn neutron phát ra

Trong trường hợp thông thường, nguồn neutron đồng vị được tạo ra bằng cách cho một chất phóng xạ phát  trộn với Be và phản ứng (, n) tạo ra neutron Ngoài ra

sự phân hạch tự phát của một số đồng vị nhân tạo có thể xem như một nguồn neutron

nhỏ Ví dụ: nguồn 252Cf (thời gian bán rã là 2,6 năm) phân hạch tạo ra 3,67 neutron có năng lượng 1,5 MeV trong mỗi phân hạch Cứ 1mg 252Cf phát 2,28.109 neutron/s Lợi ích lớn nhất của nguồn đồng vị neutron là cơ động và tạo ra thông lượng neutron ổn định Tuy nhiên thông lượng của nó lại thấp nên chỉ có thể xác định được những

nguyên tố có tiết diện tích kích hoạt lớn và có nồng độ cao Bảng 1.1 dưới đây trình

bày một số đồng vị phóng xạ  dùng tạo ra nguồn neutron với bia là Be

Bảng 1.1: Nguồn neutron đồng vị và các đặc trưng của chúng [9]

 Ƣu điểm: Nguồn neutron đồng vị nhỏ, dễ vận chuyển ít tốn kém, hạn chế ảnh

hưởng đến sức khỏe và có thông lượng ổn định, thích hợp cho việc huấn luyện thực hành cho sinh viên ở các trường đại học

 Khuyết điểm: Thông lượng neutron thấp (107 109 n.s-1) nên chỉ giới hạn trong xác định nguyên tố có độ phổ cập tự nhiên, tiết diện neutron cao thích hợp với các hạt nhân có chu kỳ bán hủy ngắn

Nguồn phát Chu kỳ bán rã Cường độ neutron

1.4.2 Máy phát neutron

Những nguồn này là máy gia tốc mà vật liệu bia bị bắn phá bởi những hạt tích điện được gia tốc và những hạt neutron được sinh ra từ phản ứng hạt nhân Trong các máy gia tốc thường dùng thì những hạt deuteron được gia tốc và vật liệu bia là tritium, phản ứng hạt nhân 3H(d, n)4He Năng lượng của những neutron đơn năng được tạo ra là

14 MeV Hiệu suất neutron khoảng 1011n.s-1/mA, nghĩa là thông lượng neutron gần bằng 109

n.cm-2s-1 Do những neutron nhanh được phát ra nên những máy gia tốc neutron được dùng để xác định những nguyên tố có tiết diện cao trong vùng năng lượng này Máy phát neutron có ưu điểm là tạo được nguồn neutron đơn năng rất lớn nhưng có một số hạn chế là không tạo được neutron nhiệt, thông lượng không ổn định

Ở bảng 1.2 trình bày các nguyên tố có thể phân tích được bằng máy phát neutron dưới

mức năng lượng 14 MeV

Bảng 1.2 Những nguyên tố được xác định bởi máy phát neutron

Tên nguyên tố Phản ứng hạt nhân Chu kỳ bán rã

Niken 60Ni(n, p)60mCo 10,5 phút

1.4.3 Lò phản ứng hạt nhân

Một số nguồn neutron dùng trong NAA như lò phản ứng hạt nhân, máy gia tốc, nguồn neutron đồng vị Trong đó, lò phản ứng hạt nhân có khả năng kích hoạt mạnh nhất Phần lớn lò phản ứng hạt nhân cho thông lượng neutron có thông lượng từ 1011 –

1012 n.cm-2.s-1 [6] Đối với lò phản ứng lớn hơn thì thông lượng đạt đến 1015 n.cm-2.s-1 Một lò phản ứng hạt nhân có nhiều bộ phận khác nhau, nhưng quan trọng nhất là “vùng hoạt động” – vùng trung tâm của lò Vùng này chứa các thanh nhiên liệu, chất làm chậm, chất phản xạ, chất tải nhiệt,

Nguyên liệu thường được sử dụng trong lò phản ứng hạt nhân là 235

U, 238U, 239Pu,

232Th Chất làm chậm có tác dụng làm giảm năng lượng của các neutron phân hạch hình thành trong phản ứng dây chuyền thành neutron nhiệt, neutron trên nhiệt và có tiết diện bắt neutron nhỏ để ta thu được hiệu suất neutron tối ưu Chất làm chậm thường được sử dụng là nước thường H2O, nước nặng D2O, than chì Graphite, Be Xét về mặt kinh tế, nước thường là lựa chọn tốt nhất vì nước nặng D2O, than chì Graphite hay Be đều có giá thành khá đắt Chất phản xạ có nhiệm vụ làm tăng số lượng các neutron trong vùng phản ứng, không cho các hạt neutron bắn ra ngoài Trong lò phản ứng hạt nhân năng lượng được giải phóng qua phản ứng dây chuyền Dưới tác dụng của neutron, hạt nhân nặng được phân chia thành hai mảnh có khối lượng gần bằng nhau Trong một lần phân chia, trung bình có 2,5 neutron được phát ra, các neutron này lại tiếp tục phản ứng phân chia với các hạt nhân khác Cứ thế, quá trình tiếp tục và càng về sau số lượng neutron càng nhiều [6]

Lò phản ứng hạt nhân có ưu điểm là có khả năng kích hoạt mạnh nhất, dòng neutron có thông lượng cao, tiết diện hấp thụ neutron cao trong vùng nhiệt đối với đa

số các nguyên tố nên phép phân tích có độ nhạy rất cao Lò phản ứng có nhiều kênh chiếu với thông lượng và năng lượng neutron khác nhau phù hợp cho nhiều loại mẫu phân tích Tuy nhiên, việc xây dựng và vận hành lò phản ứng hạt nhân rất tốn kém, lò lại ở vị trí cố định, phải chịu các luật lệ an toàn phóng xạ nghiêm ngặt đối với công việc thực hiện trong lò

1.4.4 Các đơn vị hoạt độ của nguồn [1]

Hoạt độ phóng xạ hay cường độ của nguồn phóng xạ được định nghĩa như là số phân rã trung bình trên đơn vị thời gian Ta cần chú ý rằng hoạt độ nguồn không đồng

nghĩa với lượng bức xạ do nguồn phát ra trong một đơn vị thời gian, mặc dù hoạt độ luôn liên quan đến lượng bức xạ phát ra Ví dụ một số chuyển mức hạt nhân con không

ổn định và nó cũng phân rã Bức xạ do hạt nhân con cũng có thể phân rã cùng với bức

xạ của hạt nhân gốc, nhưng nó không thể được bao gồm trong hoạt độ

Hoạt độ được đo truyền thống bằng đơn vị Curie (Ci) Đơn vị hoạt độ được định nghĩa gốc là hoạt độ của một gam hạt nhân 226Ra nguyên chất, đơn vị này tương đương với 1 Ci = 3,71010 phân rã/s

Một đơn vị mới Bequerel được định nghĩa như là 1 Becquerel (Bq) = 1 phân rã/s

đã được đưa ra trong hội nghị chung về trọng lượng và đo lường để thay thế cho đơn vị Curie Nguồn phóng xạ trong phòng thí nghiệm thường được đo trong kilobecquerel (kBq) hay megabecquerel (MBq)

Ta cũng cần phân biệt đơn vị hoạt độ với đơn vị liều như rad và rem Những đơn vị này chủ yếu để đo bức xạ hiệu dụng mà một đối tượng hoặc người nhận được, trong khi đó Curie hoặc Becquerel liên quan đến phân rã trong bản thân nguồn phóng

(v): tiết diện phản ứng (n, ) ở vận tốc neutron v, (cm2)

 (E): tiết diện phản ứng (n, ) ở năng lượng neutron E, (cm2)

 (v): thông lượng neutron ở vận tốc v; (v) n(v).v

với n(v): mật độ neutron ở vận tốc neutron v

(E)

 : thông lượng neutron ở năng lượng E

Theo quy ước Hogdahl tốc độ phản ứng R có thể được viết như sau [3]:

th th 0 e e 0

Trong đó,

th: thông lượng neutron nhiệt, (n.cm-2.s-1)

e: thông luợng neutron trên nhiệt, (n.cm-2.s-1)

0: tiết diện phản ứng (n, ) ở vận tốc neutron 2200 m/s, (cm2

)



0

I ( ): tích phân cộng hưởng của phân bố thông lượng neutron trên nhiệt

không tuân theo quy luật 1/E, (cm2)

Neutron phân hạch (neutron nhanh): vùng năng lượng của neutron phân hạch

nằm trong khoảng 100 keV < En  25 MeV Các neutron được sinh ra trong quá trình phân hạch, sau quá trình làm chậm chúng trở thành các neutron nhiệt và neutron trên nhiệt Vì quá trình phân hạch vẫn tiếp diễn nên một số neutron nhanh tồn tại đồng thời với neutron nhiệt và trên nhiệt Phổ neutron nhanh thường có dạng [11]

 

f E

 : thông lượng neutron nhanh ở năng lượng E

Hình 1.2: Thông lượng neutron biểu biễn theo năng lượng neutron

Neutron trung gian hay neutron cộng hưởng (neutron trên nhiệt): vùng

năng lượng của neutron trên nhiệt nằm trong khoảng 1eV < En  100keV Trong miền năng lượng này, tiết diện tương tác của neutron với vật chất có dạng cộng hưởng Phân

bố năng lượng của neutron trên nhiệt được biểu diễn gần đúng theo dạng [11]:

 : thông lượng neutron trên nhiệt quy ước

: biểu diễn độ lệch khỏi quy luật 1/E, không phụ thuộc năng lượng, có giá trị tùy thuộc cấu hình lò phản ứng, vị trí chiếu trong lò, vật liệu xung quanh, có giá trị nằm trong khoảng [-1, 1] tùy theo nguồn neutron, vị trí chiếu và vật liệu xung quanh

Neutron trên nhiệt Neutron nhiệt

Trên hình 1.3 cho thấy sự phân bố phổ neutron theo năng lượng trong vùng neutron trên nhiệt

Hình 1.3 : Phổ neutron trên nhiệt e ~ 1/E1+

Neutron nhiệt: vùng năng lượng của neutron nhiệt nằm trong khoảng 0 < En 

1eV Neutron nhiệt chuyển động trong trạng thái cân bằng nhiệt với các phân tích môi trường Mật độ neutron nhiệt phụ thuộc vào mật độ neutron theo quy luật Maxwell – Boltzmann [6]:

 

E k.T 3

π.nπ.k.T

T : nhiệt độ môi trường, (ở nhiệt độ đối với phòng thí nghiệm thì T0 = 293,6 0K thì v0 = 2200m/s và năng lượng neutron nhiệt bằng E0 = 0,025eV)

Nếu phản ứng hạt nhân xảy ra bởi neutron thì hoạt độ phóng xạ của đồng vị được khảo sát phụ thuộc vào thông lượng neutron và tiết diện phản ứng

Chiếu mẫu có N hạt nhân bằng chùm neutron có thông lượng (n.cm s-2 -1), mỗi nhân bia có tiết diện phản ứng σ ( 2

E: năng lượng neutron, (eV)

 (E): tiết diện phản ứng tại năng lượng neutron E, (cm2

T1/2 : chu kỳ bán rã của hạt nhân có đơn vị là s

Tốc độ phân rã của hạt nhân con ở thời điểm cuối thời gian chiếu xạ ti:

D(t ) N(t )N R 1 exp  λ.t  (1.14) Khi đó, tốc độ phân rã sau thời gian chiếu ti và thời gian rã td là:

Np : số đếm trong vùng đỉnh năng lượng toàn phần, (số đếm)

tm : thời gian đo

ti : thời gian chiếu

td : thời gian rã

NA : hằng số Avogadro

W: khối lượng nguyên tử được chiếu xạ, (g)

 : đổ phổ cập đồng vị, (%)

M : khối lượng nguyên tử của nguyên tố bia

Gth : hệ số hiệu chỉnh cho việc tự che chắn neutron nhiệt

Ge : hệ số hiệu chỉnh cho việc tự che chắn neutron trên nhiệt

S =1exp(ti): hệ số bão hòa, hiệu chỉnh thời gian chiếu

D = exp(td): hệ số phân rã, hiệu chỉnh thời gian phân rã

C = [1exp(tm)]/(tm): hệ số đo, hiệu chỉnh thời gian đo

1.8 Các phương pháp chuẩn hóa NAA

Chuẩn hóa NAA là làm cho quy trình thực nghiệm phù hợp với phương trình tính toán đã chọn của NAA

Hai đặc điểm của phản ứng với neutron là: bức xạ gamma và neutron có độ xuyên sâu cao nên bảo đảm việc chuẩn hóa là chính xác và dễ dàng Vì tỉ lệ hàm lượng gần như độc lập với matrix nên việc chuẩn bị mẫu dễ dàng hơn, do đó nguy cơ sai số ngẫu nhiên và sai số hệ thống sẽ giảm Sự phân tích có thể được tiến hành nhanh hơn, tiết kiệm hơn nhờ việc đơn giản của phương pháp chuẩn hóa

Có 4 phương pháp chuẩn hóa: Phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối, phương pháp chuẩn hóa tương đối, phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố và phương pháp chuẩn hóa k0

1.8.1 Phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối

Hàm lượng nguyên tố  (g/g) có thể thu được bằng việc chiếu kèm mẫu với một monitor chuẩn, kí hiệu () và áp dụng phương trình:

t S.D.C : hoạt độ riêng của nguyên tố phân tích, (phân rã/giây/gam)



* p

(t S.D.C) : hoạt độ riêng của nguyên tố chuẩn, (phân rã/gam/giây)

w : khối lượng mẫu phân tích, (g)

W : khối lượng mẫu chuẩn, (g)

E : năng lượng cộng hưởng hiệu dụng trung bình (eV)

Công thức cơ bản của phương pháp tuyệt đối (1.21) dùng các số liệu hạt nhân

(M, 0, , ) được lấy từ tài liệu tra cứu Đối với nhiều phản ứng quan tâm (n, ) các thông số này không được biết một cách chính xác Bởi vì chúng được xác định bằng các phương pháp độc lập – độ chính xác của các thông số này sẽ đóng góp vào khi tính

hàm lượng bằng công thức tuyệt đối Điều này dẫn đến sai số tính toán lớn Đây chính

là nhược điểm cơ bản của phương pháp tuyệt đối

1.8.2 Phương pháp chuẩn hóa tương đối

Mẫu chuẩn chứa một lượng đã biết của nguyên tố quan tâm được chiếu cùng với mẫu phân tích Đem mẫu chuẩn đo dưới cùng một điều kiện như mẫu phân tích (cấu hình đo đồng nhất) Trong phương pháp chuẩn hóa tương đối, hiệu ứng suy giảm gamma khi đo và hiệu ứng tự che chắn neutron khi chiếu của mẫu chuẩn và mẫu phân tích không có sự hiệu chỉnh Với các điều kiện này, ta có được công thức tính hàm lượng như sau [4]:

w : khối lượng mẫu phân tích (g)

W : khối lượng nguyên tố quan tâm trong mẫu chuẩn (g)

Khi phân tích đa nguyên tố thì phương pháp chuẩn hóa tương đối ít khi đáp ứng được vì không phải dễ dàng tìm ra mọi loại mẫu chuẩn đa nguyên tố giống như mẫu cần phân tích

1.8.3 Phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố

Trong NAA, việc phân tích đa nguyên tố là rất phổ biến và cần thiết Vì vậy, vào năm 1965, Girardi đã đưa ra một phương pháp mới – đó là phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố Trong phương pháp này, các dữ liệu hạt nhân, điều kiện chiếu và đo được gộp chung vào một hệ số k như sau [3]:

bất kì chiếu kèm với mẫu phân tích Khi đó hàm lượng nguyên tố quan tâm được tính theo công thức sau:

* sp

đó, phương pháp này không có tính linh hoạt cho việc chiếu mẫu và đo bức xạ hạt nhân

1.8.4 Phương pháp chuẩn hóa k 0

Năm 1975, Simonits [10] đưa ra phương pháp khắc phục được tất cả các hạn chế của phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối, chuẩn hóa tương đối, chuẩn hóa đơn nguyên

tố đó là phương pháp chuẩn hóa k0 Trong phương pháp này hệ số k0 cũng được xác định bằng thực nghiệm giống như hệ số k trong phương pháp chuẩn đơn nguyên tố nhưng khác nhau ở chỗ hệ số k0 chỉ bao gồm các số liệu hạt nhân mà không bao gồm các thông số của thiết bị chiếu và đo Phương pháp chuẩn hóa k0 là một bước tiến quan trọng trong NAA, với hệ số k0 độc lập với thiết bị chiếu và đo thì phương pháp chuẩn hóa tuyệt đối trở nên chính xác hơn

Việc đánh giá độ chính xác trung bình dựa trên đánh giá về sai số tạo bởi nhiều bước trong quy trình và các thông số khác nhau Bảng 1.3 chỉ ra sai số ước lượng sau khi phân tích phép truyền sai số của các thành phần trong k0 – NAA

Phương pháp chuẩn hóa k0 cũng có thể được xem là phương pháp chuẩn hóa đơn nguyên tố được làm linh hoạt và vẫn áp dụng được khi thay đổi thiết bị chiếu và hệ

đo So với phương pháp chuẩn hóa tương đối thì phương pháp chuẩn hóa k0 đơn giản hơn về mặt thực nghiệm và có độ chính xác cao hơn Chất so sánh là 197Au, nguyên tố phân tích là “a” thì hệ số k0 được định nghĩa như sau:

  Au a a 0,a 0,Au

Chất so sánh không phải là 197Au mà là một nguyên tố “m” khác thì hệ số k0được định nghĩa như sau [3]:

1.9 Các kĩ thuật đƣợc sử dụng trong NAA

1.9.1 Kích hoạt nhanh do nhân sống ngắn

Đối với các đồng vị phóng xạ có chu kì bán hủy nhỏ hơn vài phút cần phải tiến hành kĩ thuật kích hoạt nhanh vì các lí do sau [11]:

 Nhân sống ngắn được tạo thành sau khi kích hoạt nhanh là duy nhất

 Nhân sống dài được tạo thành sau khi kích hoạt với thời gian chiếu dài có thể ảnh hưởng lên việc đo các nhân sống ngắn, vì vậy kích hoạt nhanh là cần thiết

 Trong một số trường hợp, độ nhạy nhận được khi đo nhân sống ngắn cao hơn độ nhạy đo nhân sống dài của cùng một nguyên tố, thậm chí ngay khi tiết diện phản ứng hạt nhân của nhân sống dài cao hơn nhân sống ngắn

Nguyên tắc đối với một hệ kích hoạt nhanh là thời gian chiếu ngắn, chuyển mẫu nhanh, thời gian đo ngắn nên hệ thống phải được tự động hóa, thông thường mẫu sau khi kích hoạt có hoạt độ khá cao, do đó cần phải có khối điện tử hiệu chỉnh khoảng thời gian chết và sự chồng chập xung

1.9.2 Kích thích lặp vòng

Phân tích kích hoạt lặp vòng [11] nhằm nâng cao cấp độ nhạy của phương pháp phân tích kích hoạt để xác định các nguyên tố có thời gian sống ngắn bằng nhiều cách chiếu lặp lại – đo tuần hoàn và thu được phổ gamma tổng Khi chiếu với thời gian ngắn, hoạt độ của các nhân sống ngắn có thể đạt trạng thái bão hòa, trong khi đó hoạt

độ của các nhân sống dài chỉ tăng lên chút ít, kết quả là số đếm đỉnh phổ gamma của nhân sống ngắn xác định bằng kích hoạt lặp vòng sẽ tăng lên đáng kể

Đối với loại kích hoạt một lần chiếu, thì hệ số bão hòa gần bằng một khi thời gian chiếu bằng vài lần chu kì bán hủy của nhân sống ngắn quan tâm, nếu tăng thời gian chiếu thì chỉ làm cho hoạt độ của nhân sống dài ảnh hưởng tăng lên Do đó, trong thực nghiệm chiếu và đo với thời gian càng ngắn càng tốt Tuy nhiên, cũng có nhược điểm của nó là khi thời gian chiếu và đo ngắn sẽ làm cho số đếm thống kê nghèo, vì

vậy kích hoạt lặp vòng cho phép tăng số đếm thống kê đối với nhân sống ngắn trong khi vẫn giữ được tỉ số tín hiệu phông thấp

1.9.3 Kích hoạt neutron trên nhiệt

Phương pháp NAA sử dụng neutron trên nhiệt [11] vì có nhiều ưu điểm về độ nhạy đối với một số nguyên tố mà phương pháp NAA bình thường không thể giải quyết trong một số vật liệu Phương pháp này nhằm làm giảm hoạt độ của các nguyên

tố ảnh hưởng có tiết diện bắt neutron trên nhiệt thấp, đồng thời làm tăng hoạt độ của các nguyên tố quan tâm có tiết diện bắt neutron trên nhiệt cao

Khi kích hoạt neutron trên nhiệt bằng lò phản ứng người ta thường dùng vật liệu

Cd hay B để làm vỏ bọc mẫu kích hoạt Đặc điểm của Cd hay B là có tiết diện hấp thụ neutron nhiệt rất cao nên hầu như nó chỉ cho các neutron trên nhiệt đi qua Tuy nhiên, trên thực tế việc chiếu mẫu có vỏ bọc Cd gặp nhiều khó khăn cho việc vận hành lò phản ứng, cho nên một số lò phản ứng nghiên cứu xây dựng hẳn một hốc chiếu bọc Cd trong lò

1.9.4 Kích hoạt đo neutron trễ

Sau khi kích hoạt, hầu hết các nhân phóng xạ được tạo thành đều phân rã beta

và phát ra tia gamma, tuy nhiên có một số trường hợp phát neutron [11] Trong phản ứng hạt nhân, các neutron được phát ra tức thời nhưng cũng có vài trường hợp các nhân phát neutron được tạo thành không phải bằng kích hoạt trực tiếp mà từ quá trình phân rã beta của một nhân phóng xạ được hình thành trực tiếp từ kích hoạt, sau đó mới phát neutron trễ

Hiện tượng phát neutron trễ chủ yếu xảy ra ở các vật liệu phân hạch như 235

U,

238U, 232Th, 239Pu Kỹ thuật NAA đo neutron trễ thường được dùng để xác định hàm lượng của hỗn hợp đồng vị phân hạch và đồng vị giàu trong một nguyên tố, ví dụ như 235

U và 238U trong uranium hoặc hỗn hợp hai nguyên tố phân hạch Uranium và Plutonium

1.10 Tổng kết chương 1

Trong chương 1 luận văn đã trình bày các vấn đề cơ bản trong phân tích kích hoạt neutron như các loại neutron, nguồn phát neutron, phương trình cơ bản trong phân tích hàm lượng nguyên tố, các phương pháp chuẩn hóa trong phân tích kích hoạt neutron và các hệ số liên quan, các kĩ thuật sử dụng trong kích hoạt neutron

CHƯƠNG 2 TIẾT DIỆN PHẢN ỨNG VỚI NEUTRON 2.1 Tiết diện phản ứng của neutron [3], [11]

Tiết diện phản ứng của neutron là độ (“xác suất”) của phản ứng hạt nhân xảy ra giữa một neutron tới với một hạt nhân

Nếu một bia với N hạt trong mỗi cm3, mỗi hạt có một vùng hiệu dụng và có bán kính RA

2 A

được bắn vào một chùm neutron có thông lượng  (n.cm−2 s−1 ), thì số va chạm sẽ cho bởi:

số va chạm.cm−1.s−1 = .σ.N.(cm−1.s−1) (2.2)

Hình 2.1: tiết diện phản ứng của neutron

Giả sử rằng, sự chồng lấn các vùng hiệu dụng không đáng kể và bia phải rất mỏng để cho số neutron va chạm hết số nguyên tử trong bia

Số va chạm tỉ lệ với thông lượng neutron  và số hạt bia N trong mỗi cm3 Hằng số tỉ lệ được xem như là tiết diện của hạt nhân Tiết diện hạt nhân được xác định như sau

cm scm

hoặc barn (1b = 10−24 cm2 ) Ngoài ra, người ta còn dùng mb = 10−3 b hay µb = 10−6 b

Nếu neutron được phát theo nhiều hướng thì thông lượng neutron được định nghĩa là tích của mật độ và vận tốc neutron [11]

lệ tương ứng với mỗi thành phần phóng xạ x (x = γ, p, n, α ) là Γx/Γ

Ở đó, Γ = Γn + Γp + Γα + Γγ + Khi đó, tiết diện phản ứng σ(n, x) [3] được tính:

Với σC là xác suất hình thành hạt nhân hợp phần

2.2 Các tiết diện phản ứng của neutron nhiệt

Các neutron nhiệt là các neutron có vận tốc v0 = 2200 m/s trong phân bố Maxwell tại 200C và có năng lượng 0,025 eV tức là neutron nhiệt có vận tốc với xác suất lớn nhất trong sự cân bằng nhiệt với môi trường ở nhiệt độ phòng [5]

2.2.1 Tiết diện phản ứng

Là tiết diện mà neutron sau phản ứng, neutron không tham gia quá trình tái phát

xạ [3] Nghĩa là chỉ có ở các phản ứng (n, γ), (n, p) và (n, α) và (n, f) Thực tế là tất cả tiết diện phản ứng đối với nhân có Z < 88 là phản ứng (n, γ) Tốc độ phản ứng ở thông lượng neutron nhiệt có thể tính từ tiết diện σ0 ở vận tốc v0với quy luật điều kiện

làσ v  ~ 1/v

Tiết diện hấp thụ σabs là những phần của các tiết diện phản ứng, được đo bằng cách theo dõi phản ứng của riêng nó khi neutron được nó hấp thụ Các phương pháp chủ yếu được sử dụng để xác định được Hughes [11] mô tả: sự khác biệt σT − σave, một

số phương pháp ngoại suy Đối với mục đích phân tích kích hoạt, tiết diện hấp thụ là rất quan trọng cho việc tính toán hiệu ứng che chắn neutron

Các tiết diện kích hoạt σact , đối với neutron nhiệt chủ yếu là σ(n, γ), đôi khi cũng có thể là σ(n, p), σ(n, f), σ(n, α) được xác định từ sản phẩm của quá trình phóng

xạ – đồng vị phóng xạ Thông thường, σact đặc trưng cho một đồng vị, do đó nó là tiết diện phản ứng của đồng vị đó Các nguyên tố có một đồng vị, nó là tiết diện phản ứng của nguyên tử Đối với phân tích kích hoạt, giá trị của σact cho phép tính toán kích hoạt được gây ra bởi một phản ứng hạt nhân

2.2.2 Tiết diện tán xạ

Thường là hằng số đối với năng lượng nằm trong vùng nhiệt Điều này quan trọng đối với các hạt nhân nhẹ và năng lượng cao hơn neutron Có vài loại tán xạ trong vật lí với các điều kiện tương ứng: tiết diện tán xạ kết hợp σcoh, tiết diện nguyên tử tự

do σfa, tiết diện tán xạ trung bình σave, tiết diện tán xạ vi phân dσ/dΩ cho tán xạ với góc khối (, θ) [11]