Phổ kế gamma của các vật liệu phóng xạ tự nhiên (NORM)

Các vật liệu mà chúng ta gọi là có nguồn gốc “tự nhiên” – như đất đá, nước và những thứ kiểu như vậy – được đo hoặc để xác định mức phóng xạ của phông hoặc để đánh giá mức độ nhiễm bẩn phóng xạ do các hoạt động nhân tạo. Các đồng vị thường được đo bởi các phổ kế gamm là các đồng vị được tạo nên từ các tia vũ trụ: 40K, 235U, 238U, và 232Th. Các đồng vị của uranium và 232Th, sẽ đi kèm với các hạt nhân con trong chuỗi phân rã của nó. Các vật liệu tự nhiên có chứa các đồng vị kể trên thường được gọi là tắt là NORM – viết tắt của Naturally Occuring Radioactive Materials. Trong một số trường hợp cụ thể, NORM còn được hiểu là các đồng vị phát phóng xạ tự nhiên. Dĩ nhiên, một số đồng vị phát phóng xạ sinh ra trong tự nhiên, chẳng hạn như 14C, liên tục được sinh ra do phản ứng giứa các hạt năng lượng cao với oxy và nito trong khí quyển của trái đất. Trong số đó, chỉ có 7Be là có thể đo được bằng các phổ kế gamma. Phổ kế gamma cho các NORM gặp khó khăn vì một số lý do. Trước hết, mức hoạt độ thấp, và do đó để đạt được đủ thống kê, phép đo cần phải kéo dài trong khoảng thời gian rất dài, và hệ phổ kế gamma cần phải được thiết kế đặc biệt và xây dựng ở vị trí tối ưu cho các phép đo hoạt độ thấp. Khó khăn thứ hai là phông của hệ phổ kế. Phụ lục C liệt kê danh sách các đỉnh mà ta có thể thấy trong phổ phông. Nhiều trong số các đỉnh đó là do các đồng vị NORM xung quanh đầu dò phát ra. Thêm nữa, các sự kiện bắt nơtron phát gamma, các đỉnh hủy, và các tia X đặc trưng cũng có thể xảy ra và làm ảnh hưởng đến phổ thu được. Tùy theo môi trường của khu vực đặt phổ kế, sự nhiễm bẩn các đồng vị sản phẩn của quá trình phân hạch hoặc bắt notron cũng có thể có, chẳng hạn như 60Co và 137Cs. Các sự kiện gamma phát ra từ mẫu mà đầu dò ghi được sẽ nằm trên nền phông như đã trình bày ở trên. Trong nhiều trường hợp, ta cần phải hiệu chỉnh sự xuất hiện của các đỉnh trong nền phông khi tiến hành trừ phông, chứ không đơn giản chỉ là đánh giá nền phông là một vùng liên tục phía dưới đỉnh. Một khó khăn tiếp nữa là trong chuỗi phân rã có nhiều đồng vị phát phóng xạ, do đó phổ thu được sẽ là phổ chồng chập phức tạp của nhiều đồng vị.

Phổ kế gamma cho các NORM gặp khó khăn vì một số lý do Trước hết, mức hoạt độthấp, và do đó để đạt được đủ thống kê, phép đo cần phải kéo dài trong khoảng thời gianrất dài, và hệ phổ kế gamma cần phải được thiết kế đặc biệt và xây dựng ở vị trí tối ưucho các phép đo hoạt độ thấp Khó khăn thứ hai là phông của hệ phổ kế Phụ lục C liệt kêdanh sách các đỉnh mà ta có thể thấy trong phổ phông Nhiều trong số các đỉnh đó là docác đồng vị NORM xung quanh đầu dò phát ra Thêm nữa, các sự kiện bắt nơtron phátgamma, các đỉnh hủy, và các tia X đặc trưng cũng có thể xảy ra và làm ảnh hưởng đếnphổ thu được Tùy theo môi trường của khu vực đặt phổ kế, sự nhiễm bẩn các đồng vị sảnphẩn của quá trình phân hạch hoặc bắt notron cũng có thể có, chẳng hạn như 60Co và

137Cs Các sự kiện gamma phát ra từ mẫu mà đầu dò ghi được sẽ nằm trên nền phông như

đã trình bày ở trên Trong nhiều trường hợp, ta cần phải hiệu chỉnh sự xuất hiện của cácđỉnh trong nền phông khi tiến hành trừ phông, chứ không đơn giản chỉ là đánh giá nềnphông là một vùng liên tục phía dưới đỉnh Một khó khăn tiếp nữa là trong chuỗi phân rã

có nhiều đồng vị phát phóng xạ, do đó phổ thu được sẽ là phổ chồng chập phức tạp củanhiều đồng vị

Trong chương này, tôi sẽ chỉ đề cập tới các phép đo mẫu “tự nhiên” Đo các vật liệu, màtrong đó độ phổ cập tự nhiên hoặc sự cân bằng trong chuỗi phân rã đã bị thay đổi do các

can thiệp hóa học, xử lý lại, tách chiết, hoặc các chất thải công nghiệp, thải y tế, sẽ đượctrình bày trong Chương 17, phần 17.2

16.2 CHUỖI PHÂN RÃ CỦA NORM

Uranium và thorium không bền; chúng phân rã chủ yếu bằng cách phát ra alpha vàchuyển thành các hạt nhân khác, các hạt nhân này tiếp tục phát ra phóng xạ Uranium tựnhiên chứa ba đồng vị sống dài, 238U, một lượng nhỏ 235U, và một lượng nhỏ hơn nữa

234U,và các hạt nhân sản phẩm của 238U phân rã phóng xạ Thorium tự nhiên chỉ có mộtđồng vị đơn, 232Th Các đồng vị trên phân rã thành các hạt nhân con không bền, và tạothành một chuỗi nối tiếp các đồng vị, và chỉ dừng lại khi biến đổi thành đồng vị bền củachì Trong điều kiện bình thường, trong vật liệu tự nhiên, tỷ lệ 235U/238U sẽ được cố định

và tất cả các đồng vị trong mỗi chuỗi sẽ tiến tới trạng thái cân bằng

Phân tích phổ gamma của các vật liệu có chứa các vật liệu kể trên chỉ có thể được thựchiện một cách hoản chỉnh khi đã hiểu chi tiết về các chuỗi phân rã của các hạt nhân đó.Hình 16.1, 16.2, 1.3 là ba chuỗi phân rã tự nhiên Các chuỗi trên không hoàn chỉnh, domột số nhánh có xác suất phân rã nhỏ không được vẽ Tuy nhiên, trong thực nghiệm cácnhảnh nhỏ đó không ảnh hưởng nhiều tới phổ gamma

16.2.1 Chuỗi phân rã của Uranium – 238 U

Các đồng vị trong chuỗi phân rã tự nhiên này được liệt kê trong Hình 16.1 238U chiếm99.25% trong uranium tự nhiên 238U phân rã alpha thành 234Th, 234Th sau đó tiếp tục phân

rã ra 234mPa, và cứ như vậy quá trình tiếp diễn cho tới 206Pb là hạt nhân bền không phátphóng xạ Quan sát thời gian bán rã của các hạt nhân trong chuỗi, ta thấy chúng nhỏ hơnnhiều so với thời gian bán rã của 238U Điều này có nghĩa là theo nguyên lý mà ta đã biếttrong Chương 1, phần 1.8, chuỗi phân rã này có trạng thái cân bằng thế kỷ, điều đó cónghĩa là hoạt độ phóng xạ của các hạt nhân con sẽ bằng với hoạt độ phóng xạ của 238U Cótổng cộng 14 đồng vị phóng xạ trong chuỗi tự nhiên này, và tổng hoạt độ phóng xạ sẽbằng 14 lần hoạt độ phóng xạ của một đồng vị bất kỳ trong chuỗi

Dĩ nhiên, như ta thấy bên trong chuỗi phân rã, một số hạt nhân con có thời gian bán rã dàihơn hạt nhân mẹ, chẳng hạn như trường hợp của 234mPa phân rã thành 234U Nếu chỉ xétriêng lẻ một phần nhỏ này của chuỗi phân rã, trạng thái cân bằng thế kỷ sẽ không đạtđược Tuy nhiên, cần phải lưu ý rằng trong thực tế, với các nguồn già hơn 10 lần thời giansống của hạt nhân mẹ, thì thời gian bán rã của các hạt nhân con, trong trường hợp này là

của 234mPa, thực chất là bằng với 238U Trong thực tế, điều này có nghĩa là khi ta đo hoạt độcủa bất cứ đồng vị nào trong mẫu, ta sẽ thu được thông tin về hoạt độ của 238U và toàn bộcác đồng vị khác trong chuỗi Trong thực nghiệm, ta đo nhiều hơn một một đồng vị chomỗi phép đo

Hình 16.1 Chuỗi phân rã tự nhiên của 238 U

Không phải tất cả các đồng vị trong mẫu đều phát gamma đủ lớn để có thể đo dễ dàng, chỉ

có 6 trong số các đồng vị trong Hình 16.1 phát ra gamma có thể đo được dễ dàng Cách

thường gặp nhất là đo các đồng vị này và sử dụng kết quả đã đạt được để đánh giá hoạt độcủa hạt nhân mẹ Bằng cách như vậy, sự phù hợp giữa các thành phần đầu trong mẫu, 234Th,

234mPa, và 226Ra với các thành phần cuối trong mẫu 214Pb, 214Bi và 210Pb, xác nhận rằngchuỗi phân rã ở trạng thái cân bằng

Sự cân bằng tự nhiên như đã nói ở trên là rất quan trọng Nếu nguồn đã bị xử lý theo cáchnày hay cách khác, một số đồng vị con đã bị loại bỏ, thì quá trình cân bằng của chuỗi sẽ

bị phá hủy

16.2.2 Chuỗi phân rã tự nhiên của 235 U

235U chiếm 0.72% trong Uranium tự nhiên Mặc dù chỉ chiếm một lượng nhỏ trong thànhphần của nguyên tố, nhưng thời gian sống của hạt nhân này ngắn, xét về hoạt độ phóng

xạ, nó tương đương với hoạt độ phóng xạ của 238U Hình 16.2 là sơ đồ chuỗi phân rã của

235U, trong đó có tất cả 12 đồng vị, 11 phân rã, 7 phân rã alpha (bỏ qua một số nhánh phân

rã nhỏ)

Trong chuỗi phân rã này, bản thân 235U có thể dễ dàng đo được 227Th, 223Ra và 219Rn cũng

có thể đo được nhưng khó hơn Mặc dù độ bất định của kết quả có thể cao, phép đo cácđồng vị con có thể cung cấp các thông tin hữu ích để hỗ trợ kiểm chứng lại phép đo 235Utrực tiếp hoặc đưa ra các dấu hiệu về sự mất cân bằng của chuỗi phân rã

Tuy nhiên, tia gamma chính phát ra bởi 235U có năng lượng 185.72 keV Năng lượng nàyhầu như trùng khớp với năng lượng phát ra từ 226Ra – 185.99 keV và do đó gây ra sựchồng chập giữa hai đỉnh trong phổ gamma Việc tách hai đỉnh này rất khó, và sẽ đượcthảo luận chi tiết trong Phần 16.3.5 Tổng hoạt độ của chuỗi bằng 11 lần hoạt độ của 235U

16.2.3 Chuỗi phân rã của Thorium – 232 Th

Thorium tự nhiên chứa 100% 232Th Chuỗi phân rã của thorium được đưa ra trong Hình16.3 Tổng cộng có 10 tầng phân rã, trong đó 4 tầng là phân rã alpha Bốn hạt nhân có thểthể đo được hoạt độ một cách dễ dàng bằng phổ kế gamma là: 228Ac, 212Pb, 212Bi, và 208Tl.Phân rã của 212Bi bị phân nhánh – chỉ có 35.94% phân rã alpha thành hạt nhân 208Tl.Nhánh phân rã beta tạo ra 210Po là hạt nhân không thể đo được bằng phổ kế gamma Nếu

208Tl được chọn đo để xác định hoạt độ của Thorium, thì sau khi đã xác định hoạt độ của

208Tl, ta cần chia kết quả cho 0.3594 (hiệu chỉnh phân nhánh) để thu được hoạt độ củathorium

Hình 16.2 Chuỗi phân rã của 235Th Hình 16.3 Chuỗi phân rã của 232 Th

16.2.4 Sự mất radon

Tất cả các chuỗi phân rã ở trên đều có chứa radon Radon tồn tại ở dạng khí Thôngthường khí này sẽ bị giam giữ lại bên trong mẫu dạng rắn, tuy nhiên trong một số trườnghợp khí có thể bị thoát ra ngoài, chẳng hạn như khi nghiền mẫu, trạng thái cân bằng giữacác đồng vị trước radon, phần lớn trong số chúng có thời gian bán rã ngắn, sẽ bị bất.Trong thực tế, điều này sẽ ảnh hưởng tới tổng hoạt độ của mẫu và tốc độ liều từ mẫu Tuy

nhiên, thời gian bán rã của 219Rn, trong chuỗi 235U, và 220Rn trong chuỗi thorium là rấtngắn, vài ngày cả khi radon thoát ra, trạng thái cân bằng vẫn sẽ được thiết lập lại chỉ trongvòng vài phút Tuy nhiên, trường hợp của chuỗi 238U lại không như vậy

Thành phần thứ bảy trong chuỗi phân rã 238U là 222Rn, với thời gian bán rã là 3.825 ngày.Sau khi bị mất 222Rn, trạng thái cân bằng sẽ không được thiết lập lại ngay lập tức vì thờigian bán rã của hạt nhân mẹ sinh ra 222Rn dài tới 1600 năm Trong trường hợp này, các hạtnhân trước 222Rn trong chuỗi sẽ được đo để xác định hoạt độ của 238U Sự mất radon sẽảnh hưởng tới toàn bộ quá trình đo hoạt độ Giải pháp cho vấn đề này là giam mẫu lại,chờ khoảng 10 chu kỳ bán rã của 222Rn, để mẫu đạt trạng thái cân bằng trở lại Cần phảinói rằng, thực nghiệm đã cho thấy rằng, ta hoàn toàn có thể nghiền các mẫu tự nhiên màkhông bị mất radon Tuy nhiên, phương pháp để thực hiện không đáng tin cậy Các vậtliệu khác nhau có sự thoát radon khác nhau, tùy theo điều kiện độ ẩm và các thông sốkhác

16.2.5 Sự xáo lộn của các chuối phân rã tự nhiên

Thông thường các chuỗi phân rã phóng xạ nằm trong các mẫu tự nhiên sẽ ở trạng thái cânbằng Tuy nhiên, trong một số trường hợp, chuỗi phân rã của mẫu không ở trạng thái cânbằng do một số thành phần trong mẫu bị thay đổi Chẳng hạn như mẫu đất đá bị mạchnước ngầm đi qua, nước sẽ có thể hòa tan một số nguyên tố và vận chuyển chúng tới một

vị trí khác, nơi chúng bị lắng lại Với phần lớn các hạt nhân đây không phải vấn đềnghiêm trọng, do các đồng vị trong nước sẽ phân rã nhanh và thành phần trong đất đá sẽsớm được tạo trở lại để đưa về trạng thái cân bằng Tuy nhiên 210Pb là một trường hợp đặcbiệt Thời gian bán rã kéo dài tới 22.7 năm có nghĩa rằng 210Pb có thể được vận chuyển từnơi này sang nơi khác, để lại sự thâm hụt trong đất đá và tạo ra một lượng dư trong nướcngầm hoặc ở một nơi nào khác mà các điều kiện hóa học cho phép 210Pb bị lắng đọng hoặchấp thụ Vì lý do này, việc chỉ đo 210Pb để đánh giá hoạt độ của 238U là không đủ tin cậy 16.3 PHỔ HỌC GAMMA VỚI CÁC ĐỒNG VỊ NORM

Bảng 16.1 liệt kê tất cả các tia gamma phát ra từ các đồng vị NORM Các đồng vị 7Be và

40K cũng được đưa vào Trong phần tiếp theo, ta giả sử rằng hoạt độ của các mẫu đo đượcthấp – có thể gọi là ở mức môi trường Hệ quả là mẫu đo sẽ lớn và luôn luôn được đo ởgần đầu dò, tức là ta cần phải chú ý tới nền phông tự nhiên được đầu dò ghi nhận và khảnăng xảy ra trùng phùng thực Nếu hoạt độ cao và các mẫu có thể đo ở xa đầu dò, tất cảcác bình luận dưới đây liên quan tới hiệu ứng trùng phùng thực đều có thể không cần

quan tâm tới Mặc dù vậy, nếu tốc độ đếm đủ cao, hiệu ứng trùng phùng ngẫu nhiên sẽgây ảnh hưởng đáng kể tới kết quả đo

Ta giả sử rằng đầu dò được sử dụng có dải đo từ 30 keV đến 2300 keV Có nhiều phươngpháp đo các đồng vị uranium bằng các đầu dò năng lượng thấp đã được báo cáo trong cáctài liệu Các phương pháp này thường được áp dụng cho các mẫu hoạt độ cao, và nằmtrong khuôn khổ kiến thức mà tôi hy vọng sẽ trình bày được hết trong phần này

16.3.1 Đo 7 Be

7Be liên tục được sinh ra trong khí quyển do phản ứng giữa các hạt mang điện có nguồngốc từ vũ trụ với oxy và nito Đồng vị này được tìm thấy trong phổ gamma của nước tửnhiên và trong các phin lọc khí môi trường Đo đồng vị này đơn giản – chỉ có một gammaphát ra, năng lượng 477.6 keV, và không bị chồng chập với các đỉnh khác trong phông tựnhiên Đồng vị này có thời gian sống ngắn và không được hỗ trợ bởi phân rã của hạt nhânmẹ; do vậy kết quả đo sẽ cần phải được hiệu chỉnh theo thời gian lấy mẫu

16.3.2 Đo 40 K

40K luôn luôn có trong phổ phông Đồng vị này chiếm 0.17% kali tự nhiên và tồn tại trong

gỗ và các vật liệu xây dựng, và ngay trong chính cơ thể của con người Sự xuất hiện của

40K trong phông của đầu dò và trong nhiều mẫu, với một dải Compton kéo dài, đã làmgiảm giới hạn phát hiện của rất nhiều đồng vị có gamma đặc trưng năng lượng thấp Dophông 40K nhiều, khi đo 40K, nền phông không thể được trừ như một nền liên tục mà cầnphải xét tới sự xuất hiện của đỉnh trong nền phông Ngoài ra, năng lượng gamma phát rabởi 40K còn bị chập với gamma 1459.91 keV của 228Ac Chúng ta cần phải lưu ý đến sựchồng chập ngay cả khi hoạt độ của các đồng vị con của 232Th thấp và dạng đỉnh không bịảnh hưởng đáng kể

16.3.3 Phổ học gamma cho các đồng vị trong chuỗi uranium và thorium

Ba chuỗi phân rã đã được thảo luận trong phần 16.2 có rất nhiều đồng vị Không phải tất

cả đều có thể đo được bằng phổ kế gamma Một số phát gamma với sơ đồ phân rã phứctạp, chẳng hạn như với 214Bi phát ra tới vài trăm gamma khác nhau, mặc dù hầu hết có xácsuất phát rất thấp Browne và Firetone đã liệt kê các gamma phát ra bởi 214Bi (xem Phụlục A) Phép đo các đồng vị này thường bị ảnh hưởng bởi hiệu ứng trùng phùng thực và

sự chồng chập giữa các gamma có năng lượng gần nhau của các đồng vị trong chuỗi Việclựa chọn các tia gamma đặc trưng để đo cần phải được thực hiện một cách cẩn thận

Với các đồng vị như 214Bi, thư viện số liệu thường chứa rất nhiều gamma Phần lớn cácgamma này có cường độ phát thấp và bị ảnh hưởng bởi trùng phùng tổng khi đo Ngay cảkhi các đỉnh gamma này có thể được phát hiện, thì diện tích đỉnh cũng nhỏ do xác suấtphát thấp, và có nhiều sai số đóng góp vào kết quả thu được (trùng phùng tổng) Các đỉnhnhỏ cũng có thể khiến chương trình phân tích phổ nhận diện sai Trong GammaVision,nếu các gamma có cường độ thấp bị phát hiện không đúng, kết quả cuối cùng sẽ bị ảnhhưởng đáng kể Lời khuyên của tôi là ta cần rà soát danh sách các đỉnh trong thư viện,chọn các đỉnh không bị trùng phùng tổng, và có cường độ phát mạnh để tìm trên phổ.Trong trường hợp phải lựa chọn giữa gamma có cường độ phát yếu nhưng không bị trùngphùng tổng, với gamma có cường độ phát mạnh nhưng bị trùng phùng tổng, sẽ tốt hơnnếu ta chọn gamma không bị ảnh hưởng bởi trùng phùng tổng Ta cũng cần chú ý tớigamma từ các đồng vị khác, để có thể tránh lựa chọn các gamma bị chồng chập, hoặc đểthủ tục tách đỉnh hiệu quả hơn

Sơ đồ phân rã của 235U có xác suất xảy ra trùng phùng tổng rất cao Các đỉnh 143.76 keV

và 163.33 keV là các đỉnh không nên được dùng để đo, vì chúng trùng phùng với gamma19.6 keV Tuy nhiên, xác suất phát của gamma 19.6 keV rất nhỏ, hơn nữa gamma này cónăng lượng thấp nên khả năng bị hấp thụ trong mẫu, lọ chứa mẫu, rất cao Nếu đầu dò loại

p được sử dụng, gamma 19.6 keV sẽ bị hấp thụ hoàn toàn ở cửa sổ đầu dò và lớp chết.Hiệu ứng trùng phùng tổng tác động lên các gamma được dùng để đo 235U nhỏ

Bảng 16.1 liệt kê tất cả các đồng vị trong chuỗi phân rã của uranium và thorium mà ta hyvọng có thể dùng để đo Các bình luận đưa ra trong cột “các yếu tố” cần phải được xemxét cẩn thận khi tiến hành thiết lập phân tích và thư viện số liệu Có rất nhiều gamma cónăng lượng tương đương nhau, và do đó bị chồng chập trên phổ gamma Các gamma nàyđược liệt kê trong Bảng 16.2 và 16.3 và được thảo luận kỹ trong Phần 16.3.5 Phân tách

sự chập giữa gamma của 226Ra và của 235U (186 keV) đủ quan trọng để được trình bàytrong một phần riêng (16.3.5)

16.3.4 Phông tự nhiên

Bây giờ ta giả sử rằng lượng uranium và thorium trong mẫu đủ lớn và thời gian đo đủ dài,tất cả các đồng vị được bôi đậm trong Hình 16.1, 16.2 và 16.3 sẽ xuất hiện trên phổgamma Tuy nhiên, cần nhớ rằng phông của đầu dò có chứa các thành phần của kali,uranium và thorium trong các vật liệu xây dựng như tường và trần nhà Trong phổ phônggamma, hầu hết các gamma mà bạn dự định đo đều xuất hiện Chính vì vậy, trừ phông cần

phải tính tới hiệu ứng phông có đỉnh để hiệu chỉnh Ta cần phải hiểu rõ thuật toán đượcchương trình phân tích phổ sử dụng GammaVision, cung cấp công cụ để xác định tốc độđếm phông của từng đỉnh nhưng không tính tới độ bất định của tốc độ đếm phông.

Hiệu chỉnh phông có đỉnh đối với các đỉnh của các hạt nhân con của uranium và thorium

là việc không dễ như tưởng tượng vì sự thăng giáng của chính nền phông Trong phòngđếm ta sẽ có phông 222Rn Các đồng vị sau 222Rn là 214Bi và 214Pb, là các hạt nhân con cóthời gian bán rã ngắn Nếu hàm lượng radon trong phòng thay đổi, ví dụ, nếu cửa được để

mở, chúng ta có thể dự đoán rằng đóng góp của các đồng vị trên vào các hiệu chỉnh đỉnhtrong phông sẽ bị thay đổi Theo ý kiến của tôi, hiệu chỉnh đỉnh trong phông cần phảiđược xác định từ nhiều phép đo phông diễn ra trong khoảng thời gian dài, ở nhiều thờiđiểm khác nhau trong ngày, sao cho nền phông thu được là một giá trị trung bình Cácphép đo hạn chế nền phông từ các hạt nhân con của radon đã được thảo luận trongChương 13, Phần 13.3.3

16.3.5 Độ phân giải của đỉnh 186 keV

Một trong những vấn đề được quan tâm nhiều trong phổ học gamma là sự chập đỉnh của

226Ra với (186.21 keV) với 235U (185.72 keV) Các đỉnh này quá gần nhau đến mức, việctách đỉnh trong phổ thực thường không đưa ra được kết quả có thể tin cậy Về nguyên lý,

ta có thể thực hiện việc tách đỉnh bằng phương pháp tỷ lệ, sử dụng các đỉnh khác của 235Utrong phổ để đánh giá đóng góp của 235U trong đỉnh 186 keV Không may là, xác suất phátcủa đỉnh 143 keV, là đỉnh có xác suất mạnh nhất trong các đỉnh còn lại của 235U, cũng chỉmới bằng 1/5 của 185.72 keV và chính bản thân đỉnh 143 keV cũng cần phải hiệu chỉnh

do chồng chập Cần phải nhớ rằng các đỉnh trong phổ gamma của mẫu môi trường thường

có độ bất định cao, và việc xác định theo phương pháp tỷ lệ sẽ làm cho kết quả đo có chấtlượng rất thấp

Tuy nhiên, nếu ta có thể chắc chắn rằng 226Ra ở trạng thái cân bằng phóng xạ với hạt nhân

mẹ 238U và tỷ số giữa 238U/235U là tỷ lệ tự nhiên, thì số đếm trong đỉnh 186 keV có thểđược tính toán bằng hàm toán học Từ hoạt độ của riêng của 235U và 238U (lấy từ bảng dữliệu hoặc tính từ thời gian bán rã của đồng vị) và xác suất phát gamma, ta dễ dàng tínhđược tỷ lệ số đếm trong đỉnh 186 keV do đóng góp của 226Ra, 235U Cùng với đó, ta cũng

có thể phải thực hiện một hiệu chỉnh nhỏ do sự chồng chập với 230Th Bảng 16.3 liệt kê cácthông tin cần thiết để thực hiện Hiệu chỉnh chồng chập của 230Th và 223Ra, cũng nên được

áp dụng cho kết quả của 235U tính từ đỉnh 143.76 keV, cũng được tính tới

Khi phân tích phổ, đỉnh 185.72 keV nên được loại bỏ ra khỏi danh sách các đỉnh nên đocủa 235U Phân tích sẽ được thực hiện với giả thiết rằng toàn bộ đỉnh 186 keV là do đónggóp của 226Ra Chúng ta sau đó có thể sử dụng các hệ số hiệu chỉnh dưới dây, để rút ra kếtquả cho 235U:

226Ra được hiệu chỉnh = 0.5709 226Ra đo được

235U ước tính = 0.026602226Ra đo đượcBảng 16.3 cũng cung cấp độ bất định chuẩn tương đối của các hệ số hiệu chỉnh cần phảitính tới khi tính toán độ bất định tổng của kết quả

Nếu, sau khi đã hiệu chỉnh phông có đỉnh, diện tích đỉnh 186 keV không đáng kể (không

có nghĩa theo thống kê) thì ta cần tính giới hạn trên cho 226Ra Giới hạn này có thể đượcnhân với hệ số 0.06224 (tỷ số cường độ phát gamma giữa 235U và 226Ra) để thu được giớihạn trên ước lượng của 235U Giá trị thu được sẽ thấp hơn giá trị đạt được khi sử dụng cácđỉnh nhỏ của 235U

Trừ trường hợp 226Ra ở trạng thái cân bằng với 238U, và tỷ số 235U/238U là tỷ số tự nhiên,cách làm nói trên sẽ đưa ra kết quả sai Các phép đo mẫu ở nơi có thành phần hóa họchoặc đồng vị bị thay đổi cần xem xét riêng Vấn đề này sẽ được trình bày trong Chương

17, Phần 17.2.1

16.3.6 Các trường hợp chập đỉnh và trùng phùng tổng khác

Bảng 16.3 liệt kê các trường hợp chập đỉnh trong các phổ NORM khi sử dụng các tiagamma được đề xuất trong Bảng 16.1 Tốc độ đếm tương đối được cung cấp để đưa ramột vài “cảm nhận” về mức độ chồng chập Khối lượng mẫu uranium (235 và 238) bằngmẫu thorium và bằng 100 lần 40K Nếu có một sự dư thừa lớn của một trong các đồng vị

kể trên, các đỉnh chồng chập trong Bảng 16.3 sẽ trở nên không đáng kể, tuy nhiên một sốchồng chập khác không được nêu ra ở đây lại có thể trở lên đáng kể

Một số các chồng chập được liệt kê trong Bảng 16.3 có thể được tách bằng phương pháplàm khớp bởi các chương trình phân tích phổ; một số khác cần phải được hiệu chỉnh bởimột số yếu tố riêng Ví dụ, hai đỉnh 242.00 keV của 214Pb và 238.63 keV của 212Pb có thểđược tách với kết quả phù hợp cho cả hai đỉnh bằng phương pháp làm khớp, nhưng nếuđỉnh 240.99 keV được thêm vào, thì kết quả tính cho ba đỉnh lại không tốt

Hiệu chỉnh như thế nào sẽ phụ thuộc vào khả năng của phần mềm phân tích được sửdụng Lời khuyên của tôi, là ta nên cố gắng chọn các đỉnh không bị chập và không bị ảnh

hưởng bởi trùng phùng tổng để đo Ví dụ, để đo 214Bi, kết quả chính xác hơn sẽ đạt đượckhi chỉ sử dụng đỉnh 1764.49 keV, mặc dù gamma 609.31 keV có cường độ phát mạnhhơn rất nhiều, và cũng không bị chồng chập với bất cứ đỉnh nào khác trong phổ Nguyênnhân được lý giải là do đỉnh 1764.49 kev không bị trùng phùng tổng Tương tự, đỉnhkhông bị trùng phùng tổng 238.63 keV cho kết quả tin cậy hơn nhiều so với đỉnh 300.09keV Hay trong trường hợp của 234Th, đỉnh 63.28 keV là đỉnh không chồng chập, khôngtrùng phùng tổng, và là đỉnh nên được sử dụng thay vì sử dụng đỉnh bị chập 92.37keV+92.79 keV

Không may là không có đỉnh nào của 228Ac hoặc của 208Tl là không bị trùng phùng tổng,trong trường hợp đó, đỉnh trùng phùng tổng với ít nhanh nhất được sử dụng để đo.Gamma chính của 208Tl, 2614.51 keV, là hệ quả của chuyển dời cuối cùng về trạng thái cơbản Tất cả các giải kích thích hạt nhân khác đều thông qua mức này, và do đó sai số dotrùng phùng tổng khi sử dụng đỉnh 2614.51 keV là rất lớn Ngoài ra vấn đề còn ở chỗnăng lượng 2614.51 keV cao và có thể ta cần phải mở rộng dải để có thể đo được gammanày Đó là lý do tại sao gamma này không nên được sử dụng dù nó có cường độ phát lớn.Vấn đề khác có thể gặp trong phổ gamma của 208Tl là đỉnh 510.7 keV Đỉnh này cần phảiđược tách do chập với đỉnh hủy 510.0 keV trong phông Do hiệu ứng mở rộng Dopplercủa đỉnh hủy, các chương trình phân tích phổ gamma sẽ không có khả năng thực hiện điềunày, và do đó đỉnh này hay bị bỏ qua

Bảng 16.1 Các gamma chính phát ra từ các hạt nhân NORM

liệu a

Thời gianbán rãb

Năng lượnggamma(keV)c

223Ra, 226Ra

và 230Th, cầnhiệu chỉnh

230Th, cầnhiệu chỉnh

Nhiều chồngchập –khôngkhuyếnkhích sửdụng

227Th, khôngdùng được

228Ac Chồngchập với tiaX

Khôngchồng chậptrùng phùngtổng nhẹ