Nghiên cứu tính chất của màng mỏng PZT cấu trúc nanô chế tạo bằng phương pháp dung dịch định hướng ứng dụng cho bộ nhớ sắt điện Nguyễn Huy Tiệp Trường Đại học Công nghệ.. Tiến hành ngh
Trang 1Nghiên cứu tính chất của màng mỏng PZT cấu trúc nanô chế tạo bằng phương pháp dung dịch định hướng ứng dụng cho bộ nhớ sắt điện
Nguyễn Huy Tiệp
Trường Đại học Công nghệ Đại học Quốc gia Hà Nội
Luận văn ThS Vật liệu và linh kiện nano Người hướng dẫn : TS Bùi Nguyên Quốc Trình
Năm bảo vệ: 2013
64 tr
Abstract Tiến hành nghiên cứu và chế tạo màng mỏng PZT sử dụng phương pháp
dung dịch, vì đây là một phương pháp đơn giản, có chi phí đầu tư thấp, tiêu hao ít vật liệu và năng lượng, rất phù hợp với điều kiện nghiên cứu tại Việt Nam Do đó, phần việc chính của luận văn là tiến hành khảo sát ảnh hưởng của
điều kiện ủ lên cấu trúc tinh thể, đặc trưng sắt điện cùng như dòng rò của của màng chế tạo được Màng mỏng PZT đã được chế tạo trên đế Pt/TiO2/SiO2/Si vả được ủ theo hai quy trình: (i) nhiệt độ cao sử dụng lò ủ nhiệt chậm và (ii) ủ nhiệt thấp sử dụng
lò ủ nhiệt nhanh (RTA: Rapid Thermal Annealing) Các kết quả thu được cho thấy màng PZT ủ nhiệt độ cao có pha kết tinh perovskite khi nhiệt độ ủ lớn hơn 550o C Màng
mỏng này cho cấu trúc tinh thể, đặc trưng điện trễ và dòng rò tốt nhất khi nhiệt độ ủ đạt 600oC Trong khi đó, khi sử dụng quy trình ủ nhiệt nhanh (RTA) thì nhiệt độ kết tinh được giảm xuống chỉ còn 450oC Do yêu cầu cần ổn định khi chế tạo bộ nhớ sắt điện, màng mỏng PZT ủ tại 600oC đã được sử dụng để chế tạo bộ nhớ sắt điện thử nghiệm với kênh dẫn là màng mỏng ô-xít bán dẫn ITO (In2O3 pha tạp thiếc) Hoạt động của bộ nhớ thử nghiệm chỉ ra rằng, tỉ số mở/đóng điển hình là oảng 105, cửa số nhớ rộng khoảng 2 V Đặc trưng truyền qua cho thấy khả năng bão hòa và dòng mở lớn hơn so với thiết bị truyền thổng Đây là một trong những nghiên cứu đầu tiên tại Việt Nam thành công trong việc chế tạo màng mỏng PZT có chất lượng cao bằng phương pháp dung dịch, và đặc biệt là thành công trong việc chế tạo và khảo sát bộ nhớ sắt điện Kết quả thu được là cơ sở cho các nghiên cứu tiếp theo nhằm tối ưu hóa quy trình chế tạo, đồng thời mở ra khả năng ứng dụng thực tế cho loại vật liệu đầy tiềm năng này
Trang 2Keywords. Vật liệu Nano; Cấu trúc Nano; Phương pháp dung dịch; Bộ nhớ sắt điện; Màng mỏng PZT
Content
Trong những năm gần đây, những nghiên cứu và phát triển màng mỏng sắt điện đã và đang diễn ra rất mạnh mẽ và đa dạng nhằm định hướng cho những ứng dụng sản xuất
bộ nhớ hay các hệ điều khiển vi cơ điện tử Trong số các vật liệu sắt điện nói chung, các ô-xit có cấu trúc tinh thể perovskite chiếm một số lượng lớn và đã thu hút được nhiều sự quan tâm nghiên cứu của các nhà khoa học trên thế giới Một trong các vật liệu sắt điện điển hình với các tính chất điện và sắt điện lý thú với khả năng ứng dụng rộng rãi trong thực tế là PbZrxTi1-xO3 (ký hiệu PZT), vì có những ưu điểm như độ phân cực điện dư lớn, trường kháng điện nhỏ thích hợp với thiết bị hoạt động ở thế điều khiển thấp và nhiệt độ kết tinh có thể hạ xuống thấp hơn so với một số loại vật liệu sắt điện khác
Nội dung chính của luận văn này là tiến hành nghiên cứu và chế tạo màng mỏng PZT
sử dụng phương pháp dung dịch, vì đây là một phương pháp đơn giản, có chi phí đầu
tư thấp, tiêu hao ít vật liệu và năng lượng, rất phù hợp với điều kiện nghiên cứu tại Việt Nam Do đó, phần việc chính của luận văn là tiến hành khảo sát ảnh hưởng của điều kiện ủ lên cấu trúc tinh thể, đặc trưng sắt điện cũng như dòng rò của của màng chế tạo được Màng mỏng PZT đã được chế tạo trên đế Pt/TiO2/SiO2/Si vả được ủ theo hai quy trình: (i) nhiệt độ cao sử dụng lò ủ nhiệt chậm và (ii) ủ nhiệt thấp sử dụng
lò ủ nhiệt nhanh (RTA: Rapid Thermal Annealing) Các kết quả thu được cho thấy màng PZT ủ nhiệt độ cao có pha kết tinh perovskite khi nhiệt độ ủ lớn hơn 550oC Màng mỏng này cho cấu trúc tinh thể, đặc trưng điện trễ và dòng rò tốt nhất khi nhiệt
độ ủ đạt 600oC Trong khi đó, khi sử dụng quy trình ủ nhiệt nhanh (RTA) thì nhiệt độ kết tinh được giảm xuống chỉ còn 450oC Do yêu cầu cần ổn định khi chế tạo bộ nhớ sắt điện, màng mỏng PZT ủ tại 600oC đã được sử dụng để chế tạo bộ nhớ sắt điện thử nghiệm với kênh dẫn là màng mỏng ô-xít bán dẫn ITO (In2O3 pha tạp thiếc) Hoạt động của bộ nhớ thử nghiệm chỉ ra rằng, tỉ số mở/đóng điển hình là khoảng 105, cửa
số nhớ rộng khoảng 2 V Đặc trưng truyền qua cho thấy khả năng bão hòa và dòng mở lớn hơn so với thiết bị truyền thống Đây là một trong những nghiên cứu đầu tiên tại Việt Nam thành công trong việc chế tạo màng mỏng PZT có chất lượng cao bằng phương pháp dung dịch, và đặc biệt là thành công trong việc chế tạo và khảo sát bộ nhớ sắt điện Kết quả thu được là cơ sở cho các nghiên cứu tiếp theo nhằm tối ưu hóa quy trình chế tạo, đồng thời mở ra khả năng ứng dụng thực tế cho loại vật liệu đầy tiềm năng này
Trang 3TÀI LIỆU THAM KHẢO
Tiếng Việt
[1] Nguyễn Năng Định (2005), Vật lý và kỹ thuật màng mỏng, NXB ĐHQGHN Tiếng Anh
[2] Alexe M (1999), “Nanoelectronics needs new materials”, Physics World 12, 21 [3] Amanuma K., Hase T., Miyasaka Y (1994), “Fatigue Characteristics of Sol-Gel Derived Pb(Zr, Ti)O3 Thin Films”, Jpn J Appl Phys 33, 5211
[4] Ami T., Hironaka K et al (1996), MRS Proc 415, 195
[5] Auciello O., Dat R and Ramesh R (1996), Ferroelectric Thin Films, eds Araujo C., Scott J.F., and Taylor G.W., Gordon & Breach, New York, p.525
[6] Burr G.W., Kurdi B.N., Scott J.C., Lam C.H., Gopalakrishnan K., Shenoy R.S (2008), “Overview of Candidate Device Technologies for Storage-Class
Memory”, IBM J.Res & Dev 52, No 4/5, 449464
[7] Brinker J., Scherer G.W (1990), “Sol-Gel Science”, Academic Press
[8] Chrisey D B and Huber G.K (1994), Pulsed Laser De-position of Thin Films, Wiley, New York
[9] Dong X., Wu X., Sun G., Xie Y., Li H., Chen Y (2008), “Circuit and
microarchitecture evaluation of 3D stacking magnetic RAM (MRAM) as a
universal memory replace-ment”, Proceedings of the 45th annual Design
Automation Conference, June 08-13, Anaheim, California
[10] Das Saptarshi and Appenzeller Joerg (2011), FETRAM- an Organic
Ferroelectric Material Based Novel Random Access Memory Cell, Birck and
NCN Publications, pp 778
Trang 4[11] De Keijer M et al (1996), Ferroelectric Thin Films, eds C Paz de Araujo, J.F Scott, and G.W Taylor, Gordon & Breach, New York, p.485
[12] Drexel University textbook, Piezoelectric material., 10
[13] Gao Z., Tsou A.H (1999), “Mechanical properties of polymers containing fillers”, J Polymer Science: Part B: Polymer Physics :37; 155-172
[14] Gutleben C.D.(1996), MRS Proc 433, 109
[15] Gutleben C.D (1997), Appl Phys Lett 71, 3444
[16] Han Hui-Seong (2009), “Electric Properties of PVDF-TrFE (75/25) Thin Films with a Lanthanum Zirconium Oxide Bu er Layer for FeRAM”, Journal of the
Korean Physical Society, Vol 55, No 2, pp 898∼901
[17] Hanold R Cl F (1975), U S Patent # 4,081,857
[18] Horwitz J.S., Grabowski K.S., Chrisey D.B and Leuchtner R.E (1991), “Insitu deposition of epitaxial PbZrxTi1-xO3 thin films by pulsed laser deposition”, Appl Phys Lett 59, 1565
[19] http://en.wikipedia.org/wiki/Phase-change_memory
[20] Ibos L, et al (2000), “Correlation between pyroelectric properties and dielectric behavior in ferroelectric polymers”, Ferroelectrics: 238, 163-170
[21] Ishiwara H., Okuyama M., Arimoto Y (2004), Ferroelectric Random Access Memories Fundamentals and Application, Topics in applied physics, V.93
[22] Isobe C et al (1997), International Symposium of Integrated Ferroelectrics Santa- Fe, New Mexico, March 1997, Integ Ferroelec 14, 95
[23] Kalkur T S et al (1994)., Integ Ferroelec 1, 327 (1992); MRS Proc 230, 315 (1992); Integ Ferroelec 5, 177
[24] Kato K (1998), Integ Ferroelec 22, 13
Trang 5[25] Kawai H (1969), “The Piezoelectricity of PVDF”, Jap J Appl Phys, Vol 8, 975 [26] Kaza S (2006), “Ferroelectric polymer thin films for solid-state non-volatile random access memory applications”, Electronic Doctoral Dissertations for
UMass Amherst, Paper AAI3206210
[27] Kim D.C., Jo W., Lee II M., and Kim K.Y (1997), Integ Ferroelec 18, 137 [28] Kim K.J., Kim G.B., Vanlencia C.L., Rabolt J.F (1994), “Curie transition,
ferroelectric crystal structure, and ferroelectricity of a VDF/TrFE (73/25)
copolymer 1 The effect of the consecutive annealing in the ferroelectric state on
curie transition and ferroelectric crystal structure”, J Polymer Science: Part B:
Polymer Physics:32, 2435-2444
[29] Kingon A.I., Maria J.P and Streiffer S K (2000), Nature (London) 406, 1032 [30] Kryder M.H., Kim C.S (2009), “After Hard Drives - What Comes Next?” IEEE Transactions on Magnetics, Volume 45, Issue 10, pp 3406 - 3413
[31] Lappalainena J., Puustinena J., Hiltunenb J and Lantto V (2010), “Pulsed-laser deposited amorphous-like PZT next term thin-films: Microstructure and optical
properties”, Journal of the European Ceramic Society Volume 30, Issue 2, pp
497-502
[32] Lee B.C., Zhou P., Yang J., Zhang Y., Zhao B., Ipek E., Mutlu O., Burger
D.(2010), “Phase-Change Technology and the Future of Main Memory”, IEEE
Micro, vol 30, no 1, pp 143
[33] Lee J., Ramesh R et al (1994), Integ Ferroelec 5, 145
[34] Lee J.K., Song T.K., and Jung H Y (1997), Integ Ferroelec 15, 115
[35] Li T.K et al (1996), Appl Phys Lett 68, 616, MRS Proc 415, 189
[36] Lin H et al (1994), Integ Ferroelec 5, 197
Trang 6[37] Maher G.H (1979), US Patent #4,266, 265
[38] Matsubara M et al (1992), MRS Proc 200, 243, 281
[39] Meier A.R., Niu F and Wessels B.W (2006), “Integration of BaTiO3 on Si(001) using MgO/STO buffer layers by molecular beam epitaxy”, Journal of crystal
growth 294, 401
[40] Merz W J., Phys Rev 91, 1953, 513
[41] Moulson A.J., Herbert J.M (2003), Electroceramics, Material, Properties and Applications, Wiley & Sons, pp 73 - 92, 411 - 430
[42] Noguchi T., Hase T., Miyasaga Y (1996), Jpn J Appl Phys 35, 4900
[43] Pack S.H., Park C.S., Won J.H., and Lee K.S (1996), MRS Proc 443, 33
[44] Paz de Araujo C.A., McMillan L.D., and Scott J F (1991), MRS Proc 230, 277 [45] Pierre C (1998), Introduction to Sol-gel Processing, Kluwer Academic Publisher,
pp 1-25
[46] Polla D.L and Fraancis L.F., Annu (2000), Rev Mater Sci 28, 1998, 563., [47] Rabe K.M., Ahn C.H and Triscone J.M (Eds.) (2007), Physics of
Ferroelectrics: A modern perspective, Springer Publisher
[48] Ramesh R., Auciello O., Keramidas V.G and Dat R (1994), “Pulsed laser
ablation-deposition andcharacterisation of ferroelectric metal oxide
heterostructures”, Science and Technology of Electroceramic Thin films, Eds O Auciello and R Waser
[49] Ramesh R et al (1991), Science 252, 944
[50] Raoux S., Burr G.W., Breitwisch M.J., Rettner C.T., Chen Y.C., Shelby R.M., Salinga M (2008) “Phase-Change Random Access Memory: A Scalable
Trang 7Technology” , IBM J Res & Dev 52, No 4/5, 465479
[51] Roy D., Krupanidhi S.B and Dougherty J.P (1991), “Excimer laser ablated lead zirconate titanate thin films”, J Appl Phys 69, 7930
[52] Scott J.F., Kammerdiner L., Paris M., Traynor S., Ottenbacher V., Shawabkeh A., and Oliver W.F.(1988), J Appl Phys., 64, 787
[53] Setter N (2002), Piezoelectric materials in devices, Ceramics Laboratory, EPFL, Swizertlands
[54] Shintaro Yokoyama, Yoshihisa Honda, Hitoshi Morioka, Gouji Asano, Takahiro Oikawa, Takashi Iijima, Hirofumi Matsuda and Hiroshi Funakubo(2003), Jpn J
Appl Phys 42, , pp 5922 – 5926
[55] Solomon H Kolagani (2009), “Plasma Energetic in Pulsed Laser Deposition and Pulsed Electron Deposition”, American Physical Society, APS March Meeting,
March 16-20
[56] Tao W., Desu S B., and Li T K (1995), Mater Lett 23, 177
[57] Thang P.D., Pham M.T.N., Rijnders G., Blank D.H.A., Duc N.H., Klaasse J.C.P and Brück E (2008), “Multiferroic CoFe2O4-Pb(Zr,Ti)O3 nanostructures”, J
Korean Phys Soc 52, 1406
[58] Turova N Ya and Yanovskaya M.I (1996), Ferroelectric Thin Films, eds Paz
de Araujo C., Scoot J.F and Taylor G.W., Gordon @ Breach, New York, p.233
[59] U.S Patent 6, 531, 371
[60] U.S Patent 7, 292, 469
[61] Verardi P., Dinescu M and Craciun F (2000), “Pulsed laser deposition and characterisation of PZT thin films”, Appl Surf Sci 154-155, 514
[62] Wang T.T., Herbert J.M , Glass A.M (1998), The Applications of Ferroelectric
Trang 8Polymers, Blackie, Glascow and London
[63] Yamamichi S et al (1995), IEEE IEDM p.119
[64] Yang Zhang et al (2013), J Phys D: Appl Phys 46 145101
[65] Yang C.H., Park S.S., and Yoon S.G (1997), Integ Ferroelec 18 377