DSpace at VNU: Xác định độ giàu của nhiên liệu Uran nghèo và Uran được làmgiàu thấp bằng phương pháp phổ Gamma

DSpace at VNU: Xác định độ giàu của nhiên liệu Uran nghèo và Uran được làmgiàu thấp bằng phương pháp phổ Gamma tài liệu,...

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

-

Pham Thị Nghĩa

XÁC ĐỊNH ĐỘ GIÀU CỦA NHIÊN LIỆU URAN NGHÈO VÀ URAN ĐƯỢC LÀM GIÀU TÁP BẰNG PHƯƠNG PHÁP PHỔ GAMMA

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC

Hà Nội - 2015

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

-

Pham Thị Nghĩa

XÁC ĐỊNH ĐỘ GIÀU CỦA NHIÊN LIỆU URAN NGHÈO VÀ URAN ĐƯỢC LÀM GIÀU TÁP BẰNG PHƯƠNG PHÁP PHỔ GAMMA

Chuyên ngành: Vật lí hạt nguyên tử

Mã số: 60440106

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC NGƯỜI HƯỚNG DẪN : PGS.TS BÙI VĂN LOÁT

Hà Nội - 2015

LỜI CẢM ƠN

Trước hết em xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới PGS.TS Bùi Văn Loát, các thầy

cô giáo tại Bộ môn Vật lý hạt nhân, Khoa Vật lý, Phòng Sau đại học - Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc Gia Hà Nội và các cán bộ Trung tâm Vậy lý hạt nhân - Viện Vật lý là người hướng dẫn khoa học đã giúp đỡ, chỉ bảo tận tình cho em trong quá trình học tập, nghiên cứu và hoàn thành bản luận văn này

Cuối cùng, em xin bày tỏ lòng biết ơn tới gia đình và bạn bè đã thường xuyên động viên, khuyến khích và dành mọi điều kiện có thể được để em hoàn thành luận văn này

Hà nội, ngày 02 tháng 11 năm 2014

Học viên

Phạm Thị Nghĩa

MỤC LỤC

MỞ ĐẦU 1

CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN VÀ CÁC PHƯƠNG

PHÁP PHÂN TÍCH 3

1.1 Một số đặc trưng cơ bản của Urani 3

1.2 Nhiên liê ̣u uran đươ ̣c làm giàu và uran nghèo Error! Bookmark not defined.

1.2.1 Quá trình làm giàu Urani Error! Bookmark not defined.

1.2.2.Urani nghèo Error! Bookmark not defined.

1.3 Các phương pháp phân tích nhiên liệu hạt nhân UraniError! Bookmark not defined

1.3.1 Phương pháp phân tích phá hủy mẫu Error! Bookmark not defined.

1.3.2 Phương pháp phân tích không phá hủy mẫu (NDA)Error! Bookmark not defined.

1.3.3 Phương pháp phổ kế gamma và kỹ thuật chuẩn trongError! Bookmark not defined.

CHƯƠNG 2 PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM Error! Bookmark not defined.

2.1 Xác định độ giàu của nhiên liệu hạt nhân thông qua tỉ số hoạt đô ̣ các

đồng vi ̣ Uran Error! Bookmark not defined

2.2 Xác định tỷ số hoạt độ phóng xạ theo phương pháp phổ gamma.Error! Bookmark not defined

2.2.1.Phương pháp xác định hàm lượng urani sử dụng phổ kế gamma.Error! Bookmark not defined 2.2.2 Mẫu phân ti ́ch và thiết bi ̣ đo phổ gamma của nhiên liê ̣u hạt nhân.Error! Bookmark not defined.

2.3 Phương pha ́ p chuẩn nô ̣i xác đi ̣nh tỷ số hoa ̣t đô ̣ Error! Bookmark not defined.

2.3.1 Phương pha ́ p chuẩn nội hiê ̣u suất ghi xác đi ̣nh tỷ số hoạt độ.Error! Bookmark not defined 2.3.2 Xác định tỷ số hoạt độ dựa vào đặc trưng hiê ̣u suất ghi của Detector

Planar Error! Bookmark not defined.

2.4 Mô ̣t số hiê ̣u chỉnh nâng cao độ chính xác kết quả đo.Error! Bookmark not defined.

Hiệu chỉnh chồng chập xung Error! Bookmark not defined.

CHƯƠNG 3 THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ Error! Bookmark not defined.

3.1 Xác định độ giàu đồng vị trong nhiên liệu Urani trong mẫu la ̀m giàu cao

dựa vào tính chất của hiê ̣u suất ghi Planar Error! Bookmark not defined.

3.2 Đánh giá sai số và kết quả thực nghiệm Error! Bookmark not defined

TÀI LIỆU THAM KHẢO 4

DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT

HPGe - High purity Gemanium detector- Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết BEGe - Broad Energy Germanium detector - Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết dải rộng

FWHM - Full Width at Half Maximum, độ rộng nửa chiều cao của đỉnh, còn gọi

là độ phân giải năng lượng

EU – Enriched Uranium, Urani đã được làm giàu

DU – Depleted Uranium, Urani nghèo

Iγ - Gamma ray intensity, cường độ bức xạ tia gamma, còn được gọi là xác suất

phát xạ

ICPMS - Inductively coupled plasma mass spectrometry, khối phổ kế cảm ứng

Plasma

NDA – Non Destructive Analysis, phân tích không phá hủy mẫu

ADC – Analog to Digital Converter, bộ biến đổi tương tự số

MCA – Multichannel Analyzer, phân tích biên độ nhiều kênh

DANH MỤC HÌNH VẼ

Hình 1.1: Chuỗi phân rã 238

U - 206 Pb

Hình 1.2: Chuỗi phân rã 235

U - 207 Pb

Hình 2.1 Sơ đồ hê ̣ phổ kế gamma

Hình 2.2 Đường cong hiệu suất ghi của detectorHPGep planar phụ thuộc vào

năng lượng

Hình 3.1: Đồ thị mô tả sự phụ thuốc tốc độ đếm trên một đơn vị khối lượng mẫu

ứng với các đỉnh năng lượng 53,20 keV;

Hình 3.2: Đồ thị mô tả sự phụ thuốc tốc độ đếm trên một đơn vị khối lượng mẫu

ứng với các đỉnh năng lượng 58,57 keV

Hình 3.3: Đồ thị mô tả sự phụ thuốc tốc độ đếm trên một đơn vị khối lượng mẫu

ứng với các đỉnh năng lượng 63,29 keV

Hình 3.4: Phổ gamma U4.46 với thời gian đo là 106921 giây

Hình 3.5 Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng năng lượng thấp của phổ

gamma mẫu U4.46

Hình 3.6 Phổ gamma của 6 gam mẫu nhiên liê ̣u uran nghèo được đo trong

79932 s

Hình 3.7 Đường cong hiệu suất ghi của mẫu uran nghèo

DANH MỤC BẢNG BIỂU

Bảng 1.1: Chuỗi phân rã 238 U - 206 Pb

Bảng 1.2: Chuỗi phân rã 235 U - 207 Pb

Bảng 2.1: Các vạch phổ có thể được sử dụng để xác định tỉ lệ hoạt độ

Bảng 3.1 Kết qua ̉ xử lý phổ U 36 với khối lượng mẫu khác nhau

Bảng 3.2 Tốc độ đếm tính trên một đơn vị khối lượng với khối lượng mẫu khác

nhau

Bảng 3.3 Kết qua ̉ tính toán hê ̣ số K 0 tại các vạch gamma

Bảng 3.4 Kết quả xác định hàm lượng urani trong mẫu U4.46

Hình 3.5 Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng năng lượng thấp của phổ

gamma mẫu U4.46

Hình 3.6 Phổ gamma của 6 gam mẫu nhiên liê ̣u uran nghèo được đo trong

79932 s

1

MỞ ĐẦU

Nước ta đang tiến hành chuẩn bi ̣ cơ sở vâ ̣t chất và nhân lực để xây dựng nhà máy điện hạt nhân đầu tiên ở Ninh Thuận Nhiên liệu uran đươ ̣c làm giàu chính là nhiên liệu cho lò phản ứng hạt nhân Để có thể sử du ̣ng có hiê ̣u quả , an toàn nhà máy điện hạt nhân tất cả các kiến thức liên quan tới cơ sở vật chất , cũng như hoa ̣t đô ̣ng của lò phản ứng cần phải được chuẩn bi ̣, kỹ lưỡng bài bản, nhất là yếu tố con người

Một trong những mục tiêu quan trọng nhất trong việc phát triển năng lượng hạt nhân ở một quốc gia chính là việc phát triển công nghệ nhiên liệu hạt nhân, tập trung vào việc đánh giá các đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân , xa hơn nữa là quá trình làm giàu nhiên liệu

Urani là một loại nhiên liệu quan trọng trong lĩnh vực năng lượng hạt nhân Các thông tin đầy đủ về loại vật liệu này luôn thực sự cần thiết Các số liệu

về thành phần, hàm lượng các đồng vị, các tạp chất hóa học, tuổi nhiên liệu, có

ý nghĩa quan trọng trong quá trình sử dụng cũng như công tác quản lý, an ninh,

an toàn hạt nhân

Để xác định các đặc trưng của nhiên liệu urani, có nhiều những phương pháp khác nhau được sử dụng như phân tích phá hủy mẫu, thường sử dụng các khối phổ kế hấp thụ nguyên tử, khối phổ kế cảm ứng plasma (ICP-MS), phổ kế anpha, và phương pháp không phá hủy mẫu (NDA) chủ yếu sử dụng phổ kế gamma độ phân giải năng lượng cao Mỗi phương pháp trên đều có những lợi thế

và mặt hạn chế riêng, bổ sung lẫn nhau Tùy thuộc vào mục đích và điều kiện nghiên cứu và đặc điểm của từng loại

Phương pháp xác định các đặc trưng của vật liệu hạt nhân sử dụng phổ kế gamma bán dẫn được ứng dụng phổ biến, với ưu điểm không cần phá mẫu, quy trình thực nghiệm không quá phức tạp,, tuy nhiên đòi hỏi kỹ năng phân tích xử lý

số liệu khá phức tạp và tinh tế

Luận văn với đề tài: “Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ kế gamma”

2

Mục tiêu của luận văn:

Về mă ̣t lý thuyết tìm hiểu các đă ̣c trưng của nhiên liê ̣u uran và phương pháp xác định độ giàu theo phương pháp phổ gamma kết hợp với chuẩn nội hiệu suất ghi

Về thực nghiê ̣m tìm hiểu ưu viê ̣t của phươn g pháp chuẩn n ội hiệu suất ghi, áp dụng đánh giá đô ̣ giàu của nhiên liê ̣u uran có đô ̣ giàu thấp Bố cục luâ ̣n văn, ngoài các phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo và phụ lục, luận văn được chia thành 3 chương sau:

Chương 1 trình bày tổng quan về các đặc trưng cơ bản của nhiên liệu hạt nhân và các phương pháp phân tích urani

Chương 2 trình bày phương pháp thực nghiệm phân tích hàm lượng urani

sử dụng phổ kế gamma kết hợp với các kỹ thuật chuẩn sử dụng đường cong hiệu suất ghi tương đối

Chương 3 trình bày kết quả xác định độ giàu của mẫu nhiên liệu uran đươ ̣c làm giàu cao dựa vào đă ̣c trưng hiê ̣u suất ghi của detector Planar không đổi trong vùng năng lượng từ 20 keV đến 100 keV và phương pháp chuẩn nô ̣i hiê ̣u suất ghi

3

CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN VÀ CÁC

PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH

1.1 Một số đặc trưng cơ bản của Urani

Dựa trên cơ sở sử dụng năng lượng được giải phóng sau phản ứng phân hạch của một số đồng vị nặng, qua quá trình chuyển hóa sẽ thu được điện năng phục vụ cho nhu cầu của con người Trong các nguyên tố hóa học, không phải đồng vị nặng nào cũng có thể được sử dụng để làm nhiên liệu hạt nhân Có những nguyên tố rất nặng nhưng lại không có cơ chế phân hạch tự phát và ngược lại, có những nguyên tố có khả năng phân hạch tự phát và giải phóng một lượng năng lượng rất lớn, nhưng hàm lượng trong tự nhiên lại quá thấp, dẫn đễn chi phí xử lý rất cao và đòi hỏi công nghệ rất phức tạp Urani và Thori là hai nguyên

tố phóng xạ được quan tâm một cách đặc biệt Hai nguyên tố này là những loại nhiên liệu quan trọng của ngành công nghiệp năng lượng hạt nhân Tuy nhiên, hiện nay Urani được lựa chọn là nhiên liệu hạt nhân lý tưởng để phục vụ con người Việc tìm hiểu, nghiên cứu, phân tích về nguyên tố urani là một điều hết sức cần thiết trong quá trình sử dụng và khai thác nhiên liệu hạt nhân

Đặc điểm hóa học, Urani là nguyên tố kim loại màu xám bạc, bị oxit hóa trong không khí tạo thành một lớp màu đen thuộc nhóm Actini, có số nguyên tử

là 92 trong bảng tuần hoàn, được kí hiệu là U Hiện nay người ta đã phát hiện được 23 đồng vị Urani khác, nhưng phổ biến nhất là các đồng vị 238U và 235U Tất

cả đồng vị của urani đều không bền và có tính phóng xạ yếu Urani tự nhiên có 3 đồng vị là: 234

U (0.0055% ); 235U (0.720% ) và 238U ( 99.2745%) Urani có mặt trong tự nhiên với nồng độ thấp khoảng 10,4 % trong đất, đá và nước

Về đặc điểm phóng xạ, urani phân rã rất chậm phát ra các hạt anpha Chu

kỳ bán rã của 238U là khoảng 4.47 tỉ năm và của 235U là 704 triệu năm, do đó nó được sử dụng để xác định tuổi của Trái Đất

Hiện tại, các ứng dụng của urani chỉ dựa trên các tính chất hạt nhân của

nó 235U là đồng vị duy nhất, tồn tại trong tự nhiên, có khả năng phân hạch một cách tự phát 238U có thể phân hạch bằng nơtron nhanh, và có thể được chuyển

4

TÀI LIỆU THAM KHẢO Tài liệu tiếng Việt

[1] Nguyễn Văn Đỗ, “Phương pháp phân tích hạt nhân”, NXB Đại học

Quốc Gia Hà Nội - 2005

[2] PGS.TS Ngô Quang Huy, Cơ sở vật lý hạt nhân – NXB Khoa học và Kỹ thuật Hà Nội (2006)

[3] Bùi Văn Loát, “Địa vật lý hạt nhân”, NXB Khoa học và Kỹ thuật, Hà Nội -

2009

[4] TS Cao Đình Thanh, Nhiên liệu hạt nhân, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, ĐHQGHN Tập bài giảng nhiên liệu hạt nhân- Lưu hành nội bộ

Tài liệu tiếng Anh

[5] A Luca, “Experimental Determination of the Uranium Enrichment Ratio”,

Rom Journ Phys, Vol 53, No 1-2, P35 -39, Bucharest, 2008

[6] B.V.Loat, L.T.Anh, Ng.V.Quan, Ng.C.Tam,“The measurement of uranium

enrichment by using X - rays and gamma rays below 100keV”, VNU Journal

of Science, Mathematics- Physics,Vol 28, No 2 (2012) 77-8

[7] Bui Van Loat, Nguyen Van Quan, Le Tuan An, Nguyen Van Bay, Nguyen

Cong Tam, “Enrichment determination of low – enriched uranium material

by gamma spectroscopic method ”, to be published

[8] C.T Nguyen, J Zsigrai, “Gamma-spectrometric uranium age-dating using

intrisic efficiency calibration”, Nucl Instr And Meth B 243 (2006) 187

[9] Delynn Clark, “U235:A gamma ray analysis code for uranium isotopic

determination”, Lawrence Livermore National Laboratory, 1996

[10] Haluk YÜcel, “The applicability of MGA method for depleted and natural

uranium isotopic analysis in the presence of actinides”, Applied Radiation

and Isotopies 65 (2007) 1269-1280

[11] H Yucel, H.Dikmen, “Uranium enrichment measurements using the

intensity ratios of self- fluresence X-ray-92 * keV gamma ray in UXK α spectral region”, Talanta 78 (2009) pp 410-417

5

[12] Kwang – June park, Junee- Sik Ju, “Determination of burn up and Pu /U

ratio of PỬ Spent fuel by gamma –Ray Spectrometry” Nuclear Engineering

and Technology, Vol 41 No 10, December 2009, T 1307-1314

[13] M.H Nassef, W.EL Mowafi, and M.S.EL Tahawy, “Non destructive assay

for 235U determination in reference material of uranium oxide”, Journal of

Nuclear and Radiation Physics, Vol.4 No.2, 2009, pp 65-73

[14] Thomas E Sampson, Thomas A Kelley,Duc T Vo “Application Guide to

gamma Ray isotopic analysis using the FRAM sofltware” Los Alamos

National Laboratory, Repeort LA-14018 (September 2003)