TỔNG QUAN MÔ HÌNH TÍNH TOÁN PHÁT XẠ SÓNG ĐIỀU HÒA BẬC CAO

Quá trình phát xạ HHG: a trường điện của laser ion hoá nguyên tử làm cho điện tử ở vân đạo ngoài cùng HOMO xuyên hầm ra miền liên tục trong thời gian đầu của xung laser, b bó sóng được

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM THÀNH PHỐ HỒ CHÍ MINH

NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC

ThS HOÀNG VĂN HƯNG

Thành phố Hồ Chí Minh – 2016

Tôi xin gửi lời cảm ơn đến các Thầy Cô trong khoa Vật Lý, các Thầy Cô tổ Vật Lý

Lý Thuyết Trường Đại Học Sư Phạm Thành Phố Hồ Chí Minh đã truyền đạt nguồn tri thức quý báu, đó chính là nền tảng quan trọng để tôi thực hiện luận văn này Tôi cũng xin gửi lời cảm ơn đến bạn bè, lòng biết ơn đến gia đình đã tạo điều kiện, động viên, chăm sóc, giúp đỡ cả về vật chất lẫn tinh thần để tôi tập trung nghiên cứu

Xin chân thành cảm ơn!

MỤC LỤC

DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT iii

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ iv

LỜI MỞ ĐẦU 1

CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN CÁC LÝ THUYẾT TÍNH TOÁN PHÁT XẠ SÓNG ĐIỀU HOÀ BẬC CAO 4

1.1 Phổ phát xạ sóng điều hoà bậc cao 4

1.2 Lý thuyết tính toán phổ phát xạ sóng điều hoà bậc cao 5

CHƯƠNG 2: MÔ HÌNH LEWENSTEIN 7

2.1 Tổng quan mô hình 7

2.2 Tư tưởng mô hình 8

2.3 Cơ sở lý thuyết 9

2.3.1 Quá trình ion hoá xuyên hầm 9

2.3.2 Giả thuyết trường mạnh (SFA) 10

2.3.3 Giải phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian (TDSE) 11

2.3.4 Phương pháp điểm yên (saddle-point method) 13

2.3.5 Phổ HHG và vị trí cut-off 14

2.4 Phạm vi áp dụng 16

2.5 Ưu nhược điểm 18

2.5.1 Ưu điểm 18

2.5.2 Nhược điểm 19

2.6 Hiệu chỉnh cut-off 20

CHƯƠNG 3: MÔ HÌNH QRS 22

3.1 Tổng quan mô hình 22

3.2 Tư tưởng mô hình 23

3.3 Cơ sở lý thuyết 25

3.3.1 Lưỡng cực dịch chuyển bằng sóng tán xạ 25

3.3.2 Bó sóng từ SFA 26

3.3.3 Bó sóng từ TDSE 28

3.3.4 Phổ HHG 30

3.4 Phạm vi áp dụng 31

3.5 Ưu nhược điểm 36

3.5.1 Ưu điểm 36

3.5.2 Nhược điểm 37

KẾT LUẬN VÀ HƯỚNG PHÁT TRIỂN 38

TÀI LIỆU THAM KHẢO 39

DANH MỤC CÁC CHỮ VIẾT TẮT

HHG: sóng điều hòa bậc cao (High-order Harmonic Generation)

Laser: khuếch đại ánh sáng bằng bức xạ cưỡng bức (Light Amplification by

Stimulated Emission of Radiation)

SFA: xấp xỉ trường mạnh (Strong-Field Approximation)

TDSE: phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian (Time-Dependent

Schrödinger Equation)

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ

Hình 1.1 Tần số của photon phát ra khi cho nguyên tử, phân tử tương tác với laser

cường độ cao 4

Hình 1.2 Hình dạng phổ HHG 5 Hình 2.1 Mô hình 3 bước của Lewenstein (1) Điện tử bị ion hoá sẽ xuyên hầm từ

trạng thái cơ bản ra miền năng lượng liên tục (2) Điện tử được gia tốc bởi trường điện trong nửa chu kì đầu của trường laser với vận tốc đầu bằng 0, chuyển động như một hạt tự do và được tính toán cổ điển (3) Do tính tuần hoàn của laser, nửa chu kì sau điện tử bị kéo ngược về, kết hợp lại với ion mẹ và phát ra HHG 8

Hình 2.2 Quá trình ion hoá xuyên hầm của nguyên tử trong trường laser có cường

trường laser 9

Hình 2.3 Các hàm số 2 C  ứng với tính toán lượng tử (đường liền nét) vàE kin

ứng với tính toán bằng phương trình Newton (đường nét đứt) là một hàm của thời gian trở lại τ [6] 15

Hình 2.4 Mô hình Lewenstein và TDSE cho nguyên tử hydro [17] 16 Hình 2.5 Sự phụ thuộc HHG vào góc hợp giữa trục phân tử với phương phân cực

laser (a) phân tử O 2 (b) phân tử N 2 [17] 17

Hình 2.6 Phổ HHG tính toán từ mô hình Lewenstein (SFA) và từ factorized SFA

, 0.6 10  W cm/ chu kì 25 fs, bước sóng 1200 nm [21] 18

Hình 2.7 Biểu diễn sự phụ thuộc của hàm F I p /U pvào tỉ số I p/U p [6] 20

Hình 2.8 Vị trí cut-off với I p 30đối với U p10 (đường chứa ô vuông màu trắng)

và U p 20 (đường chứa ô vuông màu đen) [6] 21

Hình 3.1 (a) Phổ HATI của Ar và Xe Sử dụng xung laser 5 chu kì, cường độ 1.10 14

10 14W/cm2, bước sóng lần lượt là 400 nm, 800 nm, 1000 nm [24] 22

Hình 3.2 Cường độ NSDI của nguyên tử Ar Sử dụng laser xung 30 fs, bước sóng

800 nm Dữ liệu thực nghiệm kí hiệu các thập đỏ QRS: các sao xanh có xét đến ảnh hưởng sự suy giảm trạng thái và tương tác e-e, vòng tròn xanh bỏ qua sự suy

giảm trạng thái [25] 23

Hình 3.3 Quá trình phát xạ HHG: (a) trường điện của laser ion hoá nguyên tử làm cho điện tử ở vân đạo ngoài cùng (HOMO) xuyên hầm ra miền liên tục trong thời gian đầu của xung laser, (b) bó sóng được gia tốc trong trường laser và bị kéo ngược trở về khi trường laser đổi chiều, (c) bó sóng kết hợp lại với ion mẹ và phát xạ HHG 24

Hình 3.4 Bó sóng trích xuất từ phổ HHG của Ar và Ne khi sử dụng laser cường độ 2.10 14 W/cm 2 , xung 50 fs, bước sóng 1064 nm từ mô hình SFA [24] 28

Hình 3.5 Bó sóng thu được từ giải TDSE cho Ar, sử dụng nguyên tử hydro hiệu chỉnh (scaled H) và SFA [10] 31

Hình 3.6 Phổ HHG của Ar thu được từ các mô hình khác nhau [10] 32

Hình 3.7 Phổ HHG của Xe thu được từ các mô hình khác nhau [9] 32

Hình 3.8 Phổ HHG của Ne thu được từ các mô hình khác nhau [9] 33

Hình 3.9 Phổ HHG của H2 thu được từ TDSE (màu đỏ), QRS1 (màu xanh dương), QRS2 (mà đen nét liền), SFA (màu đen nét đứt) [26] 33

Hình 3.10 Sự phụ thuộc các bậc điều hoà vào góc định phương khi sử dụng xung laser cường độ đỉnh 2.10 14 W/cm 2 , 30 fs bước sóng 800nm [10] 34

Hình 3.11 Cường độ phổ HHG khi sử dụng xung laser cường độ đỉnh 1.10 14 W/cm 2 , 20 fs bước sóng 1600nm [10] 35

Hình 3.12 Phổ HHG từ mô hình QRS cho phân tử đa nguyên tử [28] 35

Hình 3.13 (a) Tiết diện tán xạ vi phân của quá trình tái kết hợp điện tử (DCS) và (b) pha của lưỡng cực tính theo gần đúng sóng phẳng (PWA) và sóng tán xạ (sử dụng mô hình thế năng Muller hoặc Tong & Lin) đối với Ar [10] 36

LỜI MỞ ĐẦU

Năm 1960 đánh dấu sự ra đời của nguồn laser đầu tiên với độ dài xung 100 nano giây được tạo bởi John L Hall, Theodor W Hansch và Roy J Glauder làm việc tại phòng thí nghiệm Hughes, bang California (giải Nobel Vật Lý năm 2005) Năm 1964, laser có xung cỡ pico giây (10-12

s) được chế tạo ra và khoảng 20 năm sau, rút ngắn xuống cỡ femto giây (10-15 s) Trong những năm gần đây với sự nỗ lực của các nhà khoa học, xung laser đã đạt đến mức 12 atto giây (10-18 s) [1] Những thành tựu trong quá trình chạy đua rút ngắn xung laser có vai trò quan đặc biệt quan trọng và trở thành công cụ lý tưởng trong nghiên cứu các quá trình cực nhanh Một trong những hiệu ứng phi tuyến xảy ra khi nguyên tử, phân tử tương tác với laser cường độ cao và xung cực ngắn đó là phát xạ sóng điều hoà bậc cao –HHG (High-order Harmonic Generation) Dựa vào nguồn dữ liệu mà HHG thu được có thể trích xuất thông tin cấu trúc động của phân tử, phục vụ cho việc nghiên cứu các phản ứng hoá học như sự hình thành, đứt gãy các liên kết, hay sự dao động của các nguyên tử trong phân tử Do đó, HHG là một trong những hiệu ứng được cộng đồng các nhà khoa học quan tâm, nghiên cứu về cả thực nghiệm lẫn lý thuyết

Đối với nguyên tử và phân tử, hình dạng phổ sóng điều hoà bậc cao thu được

có đặc điểm gần như giống nhau: cường độ HHG giảm nhanh ở các bậc ban đầu, một vùng phổ kéo dài có cường độ gần bằng nhau và kết thúc tại vị trí cut-off, sau

đó cường độ giảm rất nhanh Phổ HHG có thể đo được bằng thực nghiệm hay các tính toán lý thuyết Về cách tiếp cận lý thuyết có thể chia thành hai hướng giải quyết (i) giải pháp số ab initio như phương pháp TDSE (giải số phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian) [2], TDHF (Hartree-Fock phụ thuộc thời gian) [4] hay TDDFT (lý thuyết phiếm hàm mật độ phụ thuộc thời gian) [5], (ii) hoặc là phương pháp giải tích dựa trên sử dụng mô hình [6-10] Tuy nhiên, phương pháp số chiếm nhiều tài nguyên máy tính và tốn nhiều thời gian để thu được kết quả Trừ những nguyên tử

và phân tử đơn giản như H H H2, 2, 3[3][11,12], đối với các phân tử phức tạp hơn hầu như không thể thực hiện được Để tính toán HHG, các mô hình cũng được đưa

ra, tuy kết quả không chính xác bằng TDSE so với thực nghiệm, nhưng thời gian tính toán giảm đi rất nhiều Không những vậy việc xây dựng mô hình giúp hiểu những hiện tượng vật lý diễn ra, điều mà phương pháp số không thể làm được

Kể từ sự quan sát đầu tiên vào năm 1987 [13] cho đến nay, có rất nhiều mô hình để tính toán phổ HHG Mỗi mô hình đều có những điểm mạnh, điểm yếu, phạm vi áp dụng khác nhau Do đó chúng tôi chọn đề tài “TỔNG QUAN MÔ HÌNH TÍNH TOÁN PHÁT XẠ SÓNG ĐIỀU HOÀ BẬC CAO” với mục tiêu tìm hiểu tổng quan lý thuyết các mô hình tính phát xạ sóng điều hòa bậc cao đã được chấp nhận, sử dụng rộng rãi trong cộng đồng và làm cơ sở để chúng tôi thực hiện các nghiên cứu sau này Để thực hiện mục tiêu trên, các công việc cụ thể cần tiến hành là:

1 Tìm hiểu bổ sung kiến thức về quá trình tương tác giữa laser xung cực ngắn, cường độ cao

2 Tìm hiểu mô hình Lewenstein và QRS – hai mô hình được chấp nhận rộng rãi trong cộng đồng khoa học – về tính toán phát xạ HHG

Nội dung của luận văn ngoài phần mở đầu và kết luận có ba chương Trong chương đầu tiên, chúng tôi sẽ trình bày tổng quan các lý thuyết tính toán phát xạ HHG, sự tương tác của nguyên tử, phân tử với trường laser Trong chương hai và chương ba, chúng tôi sẽ lần lượt trình bày ý tưởng, phương pháp để tính toán phát

xạ HHG trong mô hình Lewenstein và mô hình QRS Ở mỗi mô hình, chúng tôi chỉ

ra ưu, nhược điểm và các bài toán đã được áp dụng thành công

Trong chương 1, “Tổng quan các lý thuyết tính toán phát xạ sóng điều hoà bậc cao”, chúng tôi sẽ giới thiệu về tính chất và hình dạng phổ của sóng điều hòa bậc cao, sự quan sát HHG lần đầu tiên và các thí nghiệm sau đó cùng với thành tựu chạy đua rút ngắn xung laser Chúng tôi cũng đưa ra cơ sở tính HHG xuất phát từ lưỡng cực theo chiều dài hoặc theo gia tốc lưỡng cực, chỉ ra ưu, nhược điểm của hai hướng lý thuyết tính toán phát xạ HHG là TDSE và sử dụng mô hình, cho thấy sự cần thiết phát triển các mô hình bên cạnh việc cải thiện tốc độ, mở rộng tính toán trong TDSE

Trong chương 2, “Mô hình Lewenstein”, chúng tôi giới thiệu mô hình ba bước

mô tả quá trình phát xạ HHG Mô hình Lewenstein [6] sử dụng lý thuyết gần đúng trường mạnh SFA, đưa ra các giả thuyết để đơn giản hoá quá trình tương tác và chỉ tính toán cho một điện tử duy nhất chuyển động trong trường laser Từ thành phần

mô-men lưỡng cực D t  dọc theo trục phân cực của laser, bằng cách kết hợp với phương pháp điểm yên ngựa, phổ HHG được xác định qua phép biến đổi chuỗi Fourier của D t  vào không gian tần số Mô hình cũng đưa ra được công thức xác định vị trí cut-off

Trong chương 3, “Mô hình QRS” mô hình này được mở rộng tính toán HHG không chỉ cho nguyên tử, phân tử thẳng mà cho cả các phân tử đa nguyên tử phức tạp hơn, với ý tưởng chính sử dụng hàm sóng tán xạ thay vì sóng phẳng trong bước cuối cùng điện tử va chạm với ion mẹ, sự trở lại của điện tử được mô tả bằng bó sóng Chúng tôi chỉ ra cơ sở mà các tác giả sử dụng để có được bó sóng trong QRS bằng cách sử dụng SFA hoặc TDSE, cách tính toán lưỡng cực dịch chuyển bằng hàm sóng tán xạ Kết quả hai phiên bản của QRS: QRS1 và QRS2 cũng được so sánh với mô hình Lewenstein và giải chính xác TDSE

Kết luận và hướng phát triển là phần cuối cùng của luận văn Trong phần này chúng tôi sẽ trình bày tóm tắt các kết quả thu được khi thực hiện luận văn cũng như

đề ra hướng phát triển cho đề tài này

CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN CÁC LÝ THUYẾT TÍNH TOÁN

PHÁT XẠ SÓNG ĐIỀU HOÀ BẬC CAO 1.1 Phổ phát xạ sóng điều hoà bậc cao

Phát xạ sóng điều hoà bậc cao-HHG (High-order Harmonic Generation) là những photon năng lượng cao phát ra khi cho một laser cường độ cao tương tác với nguyên tử, phân tử

Hình 1.1 Tần số của photon phát ra khi cho nguyên tử, phân tử

tương tác với laser cường độ cao

HHG phát ra ứng với các photon có tần số là bội số lẻ nguyên lần tần số của laser   ,3 ,5 nên HHG mang năng lượng lớn HHG được nghiên cứu để tạo ra xung ánh sáng siêu ngắn, cường độ cao, ứng dụng trong nhiều lĩnh vực nghiên cứu nguyên tử, phân tử, quang phổ học plasma, phân tích huỳnh quang Đặc biệt, HHG phát ra ngay tại thời điểm điện tử tái kết hợp với ion mẹ nên nó còn là nguồn thông tin quan trọng để nghiên cứu cấu trúc động của phân tử - một trong những đề tài nghiên cứu sôi động nhất của lĩnh vực quang phi tuyến

Các thí nghiệm trong những năm giữa thập niên 80 khi cho bức xạ laser cường

độ cao tác động lên nguyên tử, các nhà khoa học đã quan sát được phổ sóng điều hoà (bậc thấp) Năm 1987, hình ảnh phổ sóng điều hoà bậc cao lần đầu tiên được

quan sát, lên đến bậc thứ 17 bởi McPherson và đồng nghiệp [13] với nguyên tử được sử dụng là khí neon tương tác với laser hồng ngoại xung cực ngắn (femto giây) và cường độ cao (cỡ 1014

W/cm2)

Hình 1.2 Hình dạng phổ HHG

Phổ HHG của nguyên tử và phân tử khi tương tác với laser cường độ cao, xung cực ngắn đều có đặc điểm như hình 1.2, cường độ HHG giảm nhanh ở các bậc đầu tiên, có giá trị gần như không đổi trong miền phẳng (plateau), kết thúc tại vị trí cut-off, sau vùng cut-off cường độ HHG giảm rất nhanh theo thứ tự bậc Năm 1992, K.Schafer, J.Krause và K.Kulander [14] cũng tiến hành thí nghiệm để quan sát phổ HHG, đồng thời trình bày cách giải phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian (TDSE), đưa ra công thức định lượng để xác định vị trí cut-off nhưng chưa phù hợp với thực nghiệm

1.2 Lý thuyết tính toán phổ phát xạ sóng điều hoà bậc cao

Năm 1990, Sundaram và Milonni chỉ ra rằng phổ HHG có thể thu được từ lưỡng cực theo chiều dài D t L   r,t r  r,t chính là trị trung bình của toán

tử tọa độ theo thời gian, bằng phép biến đổi chuỗi Fourier của D t L  vào không gian tần số dưới dạng 4  2

D

  có thể thu được phổ HHG Đến năm 1992, công trình

[15] chỉ ra đối với cường độ cao, HHG tính toán theo D t L  là chưa phù hợp Thay vào đó, nhờ định lý Ehrenfest, có thể thu được gia tốc lưỡng cực

r r , từ đó phổ HHG thu được chính xác hơn

Các hướng tiếp cận lý thuyết để tính toán HHG đưa ra với nhiều phương pháp khác nhau, nhưng có thể phân thành hai hướng chính

- Một là: phương pháp giải số ab initio như: phương pháp giải chính xác phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian (TDSE), Hartree-Fock phụ thuộc thời gian (TDHF), lí thuyết phiếm hàm mật độ phụ thuộc thời gian (TDDFT) Ưu điểm của phương pháp số ab initio là cho kết quả chính xác có

độ tin cậy cao, tuy nhiên chỉ mới áp dụng cho các nguyên tử vì chiếm rất nhiều tài nguyên của máy tính, đối với phân tử phải lớn, hầu như không thể thực hiện được trừ các trường hợp đơn giản nhất ion H2 [11], phân tử H2[12]

- Hai là: phương pháp giải tích dựa trên mô hình Bằng cách sử dụng các lý thuyết gần đúng, phổ HHG thu được từ các mô hình cho cho kết quả khá phù hợp với thực nghiệm Tuy không chính xác bằng TDSE nhưng với mô hình việc tính toán HHG đơn giản hơn rất nhiều, tiết kiệm thời gian, có thể áp dụng thành tựu của các lý thuyết khác cho việc tính toán HHG dựa trên nền các mô hình đưa ra Quan trọng hơn, nếu như TDSE là không khả thi đối với phân tử, thì việc phát triển các mô hình thử nghiệm cho nguyên tử, mở rộng cho phân

tử đơn giản và phân tử đa nguyên tử là có khả năng thực hiện được Đồng thời, bức tranh tương tác giữa nguyên tử, phân tử với trường laser cũng được mô tả qua các mô hình

Do đó, việc phát triển các mô hình giải tích là cần thiết Trong hai chương tiếp theo, chúng tôi sẽ giới thiệu hai mô hình được xem là thành công nhất trong tính toán HHG đã được áp dụng cho nguyên tử và hiện đang được phát triển, mở rộng cho các phân tử phức tạp hơn

CHƯƠNG 2: MÔ HÌNH LEWENSTEIN

2.1 Tổng quan mô hình

Năm 1993, mô hình đầu tiên mô tả quá trình phát xạ HHG được phát triển bởi Kulander [7] và Corkum [8] Lấy ý tưởng từ phương trình Newton, sau khi bị ion hoá, một điện tử thoát ra khỏi liên kết với hạt nhân, chuyển động trong trường laser với vận tốc ban đầu bằng 0, trong vòng một hoặc vài chu kỳ sau khi ion hóa, điện tử dao động có thể bị kéo lùi trở lại bởi trường laser để lại bắt gặp những ion mẹ, điện

tử kết hợp lại trở về trạng thái liên kết ban đầu và phát xạ HHG Từ đây, một mô hình được đưa ra gọi là mô hình ba bước (three-step model) hay mô hình người đàn ông đơn giải (simple man model) mô tả quá trình phát xạ HHG qua ba bước sau

- Bước 1: cường độ trường laser làm biến dạng thế năng Coulomb, điện tử xuyên hầm qua rào thế và bị ion hoá

- Bước 2: điện tử được xem là hạt tự do, được gia tốc trong trường laser với vận tốc ban đầu bằng không

- Bước 3: điện tử quay trở lại va chạm vào ion mẹ, phát xạ HHG và năng lượng tức thời của điện tử được chuyển cho photon phát ra

Dựa vào bức tranh mô tả quá trình tương tác giữa laser với nguyên tử trong công trình của Kulander và Corkum Năm 1994, M Lewenstein, P.B Corkum và các cộng sự đã phát triển mô hình ba bước dựa trên lý thuyết trường mạnh SFA để đơn giản hoá quá trình tương tác laser-nguyên tử Sau đó, sử dụng công cụ tính toán,

mô tả lại quá trình phát xạ HHG, tính toán phổ HHG, đồng thời, xác định giá trị của cut-off Đây được xem như là phiên bản lượng tử của mô hình ba bước, thường gọi

là mô hình Lewenstein [6]

Ngoại trừ việc giải pháp số ab initio, chưa có một mô hình giải tích nào có thể cho kết quả HHG gần đúng với thực nghiệm tính tới thời điểm mô hình Lewenstein được đưa ra Mô hình này cho kết quả với độ chính xác cao khi so sánh với TDSE, điều đáng quan tâm là nó đơn giản hơn TDSE rất nhiều Từ đây, có thể thấy mô

hình Lewenstein như một khởi đầu lý tưởng thay thế TDSE trong việc tính toán HHG cho nguyên tử

2.2 Tư tưởng mô hình

Xét bài toán chiếu chùm laser cường độ cao cỡ 1014

W/cm2 và xung cực ngắn (cỡ femto giây, chứa vài chu kỳ) phân cực tuyến tính theo trục xvào nguyên tử, xét quá trình ion hoá duy nhất một điện tử (single active electron-SAE) tức chỉ có một điện tử duy nhất chịu tác dụng của trường laser các điện tử còn lại bên trong nguyên

tử được coi là cố định

Quá trình tương tác laser-nguyên tử được mô tả qua ba bước như hình 2.1

Hình 2.1 Mô hình 3 bước của Lewenstein (1) Điện tử bị ion hoá sẽ

xuyên hầm từ trạng thái cơ bản ra miền năng lượng liên tục (2) Điện tử được gia tốc bởi trường điện trong nửa chu kì đầu của trường laser với vận tốc đầu bằng 0, chuyển động như một hạt tự do và được tính toán cổ điển (3) Do tính tuần hoàn của laser, nửa chu kì sau điện tử bị kéo ngược về, kết hợp lại với ion mẹ và phát ra HHG

HHG phát ra là do quá trình kết hợp của hàm sóng điện tử trở về với hàm sóng ở trạng thái cơ bản tạo ra một lưỡng cực, sự dao động của lưỡng cực sẽ phát ra HHG Như vậy, phổ HHG có thể được xác định thông qua lưỡng cực này

2.3 Cơ sở lý thuyết 2.3.1 Quá trình ion hoá xuyên hầm

Để đặc trưng cho sự tương tác giữa laser với nguyên tử, một mô hình ion hoá được phát triển bởi Viện sĩ Keldysh, thường gọi là hệ số Keldysh [16]:



 

là thế trọng động của điện tử, đó là động năng trung bình trong mỗi chu kì dao động

mà một điện tử tự do thu được khi dao động trong trường laser có cường độE và tần số

Hình 2.2 Quá trình ion hoá xuyên hầm của nguyên tử trong trường

(b) thế năng tổng hợp khi có trường laser.

Đối với trường hợp  1 trường laser đủ mạnh gây biến dạng thế năng Coulomb, làm cho hàng rào Coulomb trở nên hẹp hơn, hàm sóng của điện tử có năng lượng bằng  I p chui qua rào thế tới mặt ngoài của rào tại vị trí x trong một 0

phần chu kì dao động của laser Tổng của thế Coulomb và trường điện của laser gọi gọi thế năng chuẩn tĩnh, tốc độ xuyên hầm phụ thuộc vào sự thay đổi của trường laser, có thể xem như là tốc độ ion hoá chuẩn tĩnh tức coi sự thay đổi của điện trường là đủ chậm để điện tử có đủ thời gian để xuyên hầm ra vùng liên tục trước khi trường laser đổi chiều, quá trình này gọi là sự ion hoá xuyên hầm (tunnel ionization) (xem hình 2.2)

Do đó, laser sử dụng trong mô hình thường có cường độ vào cỡ 1014

W/cm2cho phép quá trình ion hoá xuyên hầm xảy ra Trong vùng này lý thuyết nhiễu loạn

bị vi phạm và không thể sử dụng, người ta gọi vùng này là vùng trường mạnh của quang học phi tuyến

2.3.2 Giả thuyết trường mạnh (SFA)

Khi chiếu nguồn laser cường độ đủ lớn vào cỡ 1014 - 1015 W/cm2 và xung cực ngắn cỡ vài femto giây vào nguyên tử, trường laser rất mạnh so với thế năng Coulomb, sự tương tác xảy ra trong vùng trường mạnh chiếm ưu thế Khi đó các giả định được đưa ra

(a) Trong quá trình tương tác với laser, chỉ có trạng thái cơ bản 0 của nguyên

tử, phân tử đóng góp vào HHG là đáng kể, đóng góp của các trạng thái còn lại được bỏ qua

(b) Sự suy giảm của trạng thái cơ bản theo thời gian được bỏ qua

(c) Trong vùng phổ liên tục (năng lượng dương), bỏ qua ảnh hưởng của thế năng Coulomb, điện tử được xem như một hạt tự do chuyển động trong trường

laser

2.3.3 Giải phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian (TDSE)

Hamiltonian cho một nguyên tử trong xấp xỉ một điện tử hoạt động dưới ảnh hưởng của trường laser Ecos t phân cực tuyến tính theo phươngx

2

1

cos 2

Do sự tương tác giữa nguyên, phân tử với trường laser, hàm sóng ban đầu ở trạng thái cơ bản tiến hoá thành trạng thái chồng chất giữa hàm sóng ở trạng thái cơ bản 0 và hàm sóng mô tả các điện tử tự do v trong không gian Hilbert Sử dụng giả định (a) và (c) trong SFA hàm sóng có thể được mở rộng

Theo mô hình công thức (2.10) có thể được hiểu như sau

 Ecos t  d xp A  t  là xác suất điện tử bị ion hoá tại thời điểm t'với động

d p A là xác suất điện tử tái kết hợp với ion mẹ tại thời điểm t

Như vậy, dựa vào lý thuyết trường mạnh SFA xét trong xấp xỉ một điện tử hoạt động, bức tranh mô tả quá trình phát xạ HHG trong mô hình Lewenstein được minh hoạ thông qua công thức (2.10)

2.3.4 Phương pháp điểm yên (saddle-point method)

Sử dụng phương pháp điểm yên để tính toán tích phân trên ptrong phương trình (2.10) và thực hiện phép đổi biến 't  t  với  là khoảng thời gian từ khi điện tử bị ion hóa đến khi tái kết hợp Khi đó mô-men lưỡng cực

, / 2

Hơn nữa, nếu bỏ qua thành phần I p trong công thức (2.16) Khi đó

st t  A t 

p tương ứng với vận tốc ban đầu của điện tử bằng 0 Từ đây có thể thấy ba bước được mô tả trong mô hình Lewenstein là hoàn toàn phù hợp cho một quá trình phát xạ HHG

Sử dụng bất đẳng thức Cauchy, giá trị cực đại 2 

4a  là một hàm theo  với điều kiện 2  2 

a  s  Dễ thấy

       2

với C  được xác định ở công thức (2.19) Như vậy, cực đại của 2 C  tương ứng với giá trị lớn nhất động năng đạt được của điện tử khi quay trở về

Hình 2.3 Các hàm số 2 C  ứng với tính toán lượng tử

Newton (đường nét đứt) là một hàm của thời gian trở lại τ [6]

Cả hai hàm có cực trị cùng tại cùng một giá trị của  Cực đại đầu tiên xuất hiện tại  4.08 với giá cực đại của C   E kin 3.17 ứng với trường hợp khi đó chỉ có một điện tử quay trở về Các cực đại còn lại ứng với quỹ đạo có chứa hai, ba…quỹ đạo điện tử quanh hạt nhân tạo nên hình ảnh giao thoa phức tạp

Khi tái kết hợp tần số tức thời của lưỡng cực dao động giống với động năng của điện tử, suy ra sự tương tác điện tử-hạt nhân và photon phát ra liên hệ qua sự bảo toàn năng lượng Wphoton = Wtái kết hợp điện tử-hạt nhân Vì hàm sóng kết hợp trở về trạng thái ban đầu nên năng lượng cực đại photon phát ra, tức năng lượng tại vị trí cut-off là:



2.4 Phạm vi áp dụng

Mô hình Lewenstein chỉ xét cho nguyên tử hoặc ion với điều kiện chỉ ion hoá một điện tử khi tương tác với laser cường độ mạnh trong không gian một chiều

Hình 2.4 Mô hình Lewenstein và TDSE cho nguyên tử Hydro [17]

Kết quả phổ HHG cho các nguyên tử khác thu được từ mô hình Lewenstein thường kí hiệu là SFA, cũng được thể hiện trong chương ba cùng với mô hình QRS Dựa trên mô hình Lewenstein, vào năm 2005, công trình [17] đã được công

bố bởi các nhà khoa học của đại học bang Kansas, Mỹ về mở rộng tính toán HHG cho phân tử thẳng trong không gian hai chiều, bằng cách giả sử định hướng trục phân tử dọc theo trục x trong một trường laser phân cực tuyến tính trong mặt phẳng x-y với là góc hợp bởi trục phân tử với vectơ phân cực của laser, thường gọi là góc định phương  Thành phần mô-men lưỡng cực song song với trục phân cực của laser

3 2