Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ kế gamma

Để xác định các đặc trưng của nhiên liệu urani, có nhiều những phươngpháp khác nhau được sử dụng như phân tích phá hủy mẫu, thường sử dụng cáckhối phổ kế hấp thụ nguyên tử, khối

LỜI CẢM ƠN

Trước hết em xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới PGS.TS Bùi Văn Loát, các thầy

cô giáo tại Bộ môn Vật lý hạt nhân, Khoa Vật lý, Phòng Sau đại học - Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc Gia Hà Nội và các cán bộ Trung tâm Vậy lý hạt nhân - Viện Vật lý là người hướng dẫn khoa học đã giúp đỡ, chỉ bảo tận tình cho em trong quá trình học tập, nghiên cứu và hoàn thành bản luận văn này.

Cuối cùng, em xin bày tỏ lòng biết ơn tới gia đình và bạn bè đã thường xuyên động viên, khuyến khích và dành mọi điều kiện có thể được để em hoàn thành luận văn này.

Hà nội, ngày 02 tháng 11 năm 2014

Học viên

Phạm Thị Nghĩa

MỤC LỤC

DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT 8

DANH MỤC HÌNH VẼ 9

DANH MỤC BẢNG BIỂU 10

MỞ ĐẦU 1

CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN VÀ CÁC PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH 3

1.1 Một số đặc trưng cơ bản của Urani 3

1.2 Nhiên liệu uran được làm giàu và uran nghèo 11

1.2.1 Quá trình làm giàu Urani 11

1.2.2.Urani nghèo 12

1.3 Các phương pháp phân tích nhiên liệu hạt nhân Urani 13

1.3.1 Phương pháp phân tích phá hủy mẫu 13

1.3.2 Phương pháp phân tích không phá hủy mẫu (NDA) 15

1.3.3 Phương pháp phổ kế gamma và kỹ thuật chuẩn trong 16

CHƯƠNG 2 PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM 17

2.1 Xác định độ giàu của nhiên liệu hạt nhân thông qua tỉ số hoạt độ các đồng vị Uran 17

2.2 Xác định tỷ số hoạt độ phóng xạ theo phương pháp phổ gamma 18

2.2.1.Phương pháp xác định hàm lượng urani sử dụng phổ kế gamma 18

2.2.2 Mẫu phân tích và thiết bị đo phổ gamma của nhiên liệu hạt nhân 19

2.3 Phương pháp chuẩn nội xác định tỷ số hoạt độ 20

2.3.1 Phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi xác định tỷ số hoạt độ 20

2.3.2 Xác định tỷ số hoạt độ dựa vào đặc trưng hiệu suất ghi của Detector Planar 22

2.4 Một số hiệu chỉnh nâng cao độ chính xác kết quả đo 23

Hiệu chỉnh chồng chập xung 23

CHƯƠNG 3 THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ 25

3.1 Xác định độ giàu đồng vị trong nhiên liệu Urani trong mẫu làm giàu cao dựa vào tính chất của hiệu suất ghi Planar 25

3.3 Đánh giá sai số và kết quả thực nghiệm 35

TÀI LIỆU THAM KHẢO 38

DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT

HPGe - High purity Gemanium detector- Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết BEGe - Broad Energy Germanium detector - Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinhkhiết dải rộng

FWHM - Full Width at Half Maximum, độ rộng nửa chiều cao của đỉnh, còn gọi

là độ phân giải năng lượng

EU – Enriched Uranium, Urani đã được làm giàu

DU – Depleted Uranium, Urani nghèo

Iγ - Gamma ray intensity, cường độ bức xạ tia gamma, còn được gọi là xác suất

phát xạ

ICPMS - Inductively coupled plasma mass spectrometry, khối phổ kế cảm ứng

Plasma

NDA – Non Destructive Analysis, phân tích không phá hủy mẫu

ADC – Analog to Digital Converter, bộ biến đổi tương tự số

MCA – Multichannel Analyzer, phân tích biên độ nhiều kênh

DANH MỤC HÌNH VẼ

Hình 1.1: Chuỗi phân rã 238 U - 206 Pb.

Hình 1.2: Chuỗi phân rã 235 U - 207 Pb.

Hình 2.1 Sơ đồ hệ phổ kế gamma.

Hình 2.2 Đường cong hiệu suất ghi của detectorHPGep planar phụ thuộc vào

năng lượng

Hình 3.1: Đồ thị mô tả sự phụ thuốc tốc độ đếm trên một đơn vị khối lượng mẫu

ứng với các đỉnh năng lượng 53,20 keV;

Hình 3.2: Đồ thị mô tả sự phụ thuốc tốc độ đếm trên một đơn vị khối lượng mẫu ứng với các đỉnh năng lượng 58,57 keV

Hình 3.3: Đồ thị mô tả sự phụ thuốc tốc độ đếm trên một đơn vị khối lượng mẫu

ứng với các đỉnh năng lượng 63,29 keV

Hình 3.4: Phổ gamma U4.46 với thời gian đo là 106921 giây

Hình 3.5 Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng năng lượng thấp của phổ

gamma mẫu U4.46.

Hình 3.6 Phổ gamma của 6 gam mẫu nhiên liệu uran nghèo được đo trong

79932 s

Hình 3.7 Đường cong hiệu suất ghi của mẫu uran nghèo

DANH MỤC BẢNG BIỂU

Bảng 1.1: Chuỗi phân rã 238 U - 206 Pb.

Bảng 1.2: Chuỗi phân rã 235 U - 207 Pb.

Bảng 2.1: Các vạch phổ có thể được sử dụng để xác định tỉ lệ hoạt độ.

Bảng 3.1 Kết quả xử lý phổ U 36 với khối lượng mẫu khác nhau

Bảng 3.2 Tốc độ đếm tính trên một đơn vị khối lượng với khối lượng mẫu khác

nhau

Bảng 3.3 Kết quả tính toán hệ số K 0 tại các vạch gamma

Bảng 3.4 Kết quả xác định hàm lượng urani trong mẫu U4.46.

Hình 3.5 Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng năng lượng thấp của phổ

gamma mẫu U4.46.

Hình 3.6 Phổ gamma của 6 gam mẫu nhiên liệu uran nghèo được đo trong

79932 s

MỞ ĐẦU

Nước ta đang tiến hành chuẩn bị cơ sở vật chất và nhân lực để xây dựngnhà máy điện hạt nhân đầu tiên ở Ninh Thuận Nhiên liệu uran được làm giàuchính là nhiên liệu cho lò phản ứng hạt nhân Để có thể sử dụng có hiệu quả, antoàn nhà máy điện hạt nhân tất cả các kiến thức liên quan tới cơ sở vật chất, cũngnhư hoạt động của lò phản ứng cần phải được chuẩn bị, kỹ lưỡng bài bản, nhất làyếu tố con người

Một trong những mục tiêu quan trọng nhất trong việc phát triển nănglượng hạt nhân ở một quốc gia chính là việc phát triển công nghệ nhiên liệu hạtnhân, tập trung vào việc đánh giá các đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân, xa hơnnữa là quá trình làm giàu nhiên liệu

Urani là một loại nhiên liệu quan trọng trong lĩnh vực năng lượng hạtnhân Các thông tin đầy đủ về loại vật liệu này luôn thực sự cần thiết Các số liệu

về thành phần, hàm lượng các đồng vị, các tạp chất hóa học, tuổi nhiên liệu, có

ý nghĩa quan trọng trong quá trình sử dụng cũng như công tác quản lý, an ninh,

an toàn hạt nhân

Để xác định các đặc trưng của nhiên liệu urani, có nhiều những phươngpháp khác nhau được sử dụng như phân tích phá hủy mẫu, thường sử dụng cáckhối phổ kế hấp thụ nguyên tử, khối phổ kế cảm ứng plasma (ICP-MS), phổ kếanpha, và phương pháp không phá hủy mẫu (NDA) chủ yếu sử dụng phổ kếgamma độ phân giải năng lượng cao Mỗi phương pháp trên đều có những lợi thế

và mặt hạn chế riêng, bổ sung lẫn nhau Tùy thuộc vào mục đích và điều kiệnnghiên cứu và đặc điểm của từng loại

Phương pháp xác định các đặc trưng của vật liệu hạt nhân sử dụng phổ kếgamma bán dẫn được ứng dụng phổ biến, với ưu điểm không cần phá mẫu, quytrình thực nghiệm không quá phức tạp,, tuy nhiên đòi hỏi kỹ năng phân tích xử lý

số liệu khá phức tạp và tinh tế

Luận văn với đề tài: “Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhântheo phương pháp phổ kế gamma”

Mục tiêu của luận văn:

Về mặt lý thuyết tìm hiểu các đặc trưng của nhiên liệu uran và phươngpháp xác định độ giàu theo phương pháp phổ gamma kết hợp với chuẩn nội hiệusuất ghi

Về thực nghiệm tìm hiểu ưu việt của phương pháp chuẩn nội hiệu suấtghi, áp dụng đánh giá độ giàu của nhiên liệu uran có độ giàu thấp Bố cục luậnvăn, ngoài các phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo và phụ lục, luận vănđược chia thành 3 chương sau:

Chương 1 trình bày tổng quan về các đặc trưng cơ bản của nhiên liệu hạtnhân và các phương pháp phân tích urani

Chương 2 trình bày phương pháp thực nghiệm phân tích hàm lượng urani

sử dụng phổ kế gamma kết hợp với các kỹ thuật chuẩn sử dụng đường cong hiệusuất ghi tương đối

Chương 3 trình bày kết quả xác định độ giàu của mẫu nhiên liệu uranđược làm giàu cao dựa vào đặc trưng hiệu suất ghi của detector Planar không đổitrong vùng năng lượng từ 20 keV đến 100 keV và phương pháp chuẩn nội hiệusuất ghi

CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN VÀ CÁC

PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH

1.1 Một số đặc trưng cơ bản của Urani

Dựa trên cơ sở sử dụng năng lượng được giải phóng sau phản ứng phânhạch của một số đồng vị nặng, qua quá trình chuyển hóa sẽ thu được điện năngphục vụ cho nhu cầu của con người Trong các nguyên tố hóa học, không phảiđồng vị nặng nào cũng có thể được sử dụng để làm nhiên liệu hạt nhân Cónhững nguyên tố rất nặng nhưng lại không có cơ chế phân hạch tự phát và ngượclại, có những nguyên tố có khả năng phân hạch tự phát và giải phóng một lượngnăng lượng rất lớn, nhưng hàm lượng trong tự nhiên lại quá thấp, dẫn đễn chiphí xử lý rất cao và đòi hỏi công nghệ rất phức tạp Urani và Thori là hai nguyên

tố phóng xạ được quan tâm một cách đặc biệt Hai nguyên tố này là những loạinhiên liệu quan trọng của ngành công nghiệp năng lượng hạt nhân Tuy nhiên,hiện nay Urani được lựa chọn là nhiên liệu hạt nhân lý tưởng để phục vụ conngười Việc tìm hiểu, nghiên cứu, phân tích về nguyên tố urani là một điều hếtsức cần thiết trong quá trình sử dụng và khai thác nhiên liệu hạt nhân

Đặc điểm hóa học, Urani là nguyên tố kim loại màu xám bạc, bị oxit hóatrong không khí tạo thành một lớp màu đen thuộc nhóm Actini, có số nguyên tử

là 92 trong bảng tuần hoàn, được kí hiệu là U Hiện nay người ta đã phát hiệnđược 23 đồng vị Urani khác, nhưng phổ biến nhất là các đồng vị 238U và 235U Tất

cả đồng vị của urani đều không bền và có tính phóng xạ yếu Urani tự nhiên có 3đồng vị là: 234U (0.0055% ); 235U (0.720% ) và 238U ( 99.2745%) Urani có mặttrong tự nhiên với nồng độ thấp khoảng 10,4 % trong đất, đá và nước

Về đặc điểm phóng xạ, urani phân rã rất chậm phát ra các hạt anpha Chu

kỳ bán rã của 238U là khoảng 4.47 tỉ năm và của 235U là 704 triệu năm, do đó nóđược sử dụng để xác định tuổi của Trái Đất

Hiện tại, các ứng dụng của urani chỉ dựa trên các tính chất hạt nhân củanó 235U là đồng vị duy nhất, tồn tại trong tự nhiên, có khả năng phân hạch mộtcách tự phát 238U có thể phân hạch bằng nơtron nhanh, và có thể được chuyển

đổi thành Plutoni-239 (239Pu), một sản phẩm có thể tự phân hạch được trong lòphản ứng hạt nhân Đồng vị có khả năng tự phân hạch khác là 233U có thể đượctạo ra từ Thori tự nhiên và cũng là vật liệu quan trong trong công nghệ hạt nhân.Trong khi 238U có khả năng phân hạch tự phát thấp, bao gồm cả sự phân hạch bởinơtron nhanh, thì 235U và đồng vị 233U có tiết diện hiệu dụng tự phân hạch caohơn nhiều đối với các neutron chậm Khi nồng độ đủ lớn, các đồng vị này duy trìmột chuỗi phản ứng hạt nhân ổn định Quá trình này tạo ra nhiệt trong các lòphản ứng hạt nhân.

Trong lĩnh vực dân dụng, urani chủ yếu được dùng làm nhiên liệu cho cácnhà máy điện hạt nhân Ngoài ra, urani còn được dùng làm chất nhuộm màutrong công nghệ sản xuất thủy tinh và xử lý hình ảnh

Chuỗi phân rã Urani tự nhiên:

235U và 238U đứng đầu hai chuỗi phân rã phóng xạ 235U - 207Pb và 238U

-206Pb Các chuỗi phân rã phóng xạ 235U - 207Pb, 238U - 206Pb được hệ thống trongcác hình 1.1, 1.2 và bảng 1.1, 1.2

Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 235U có số khối được mô tảbằng biểu thức: A = 4n + 3, với n có giá trị biến đổi từ 51 đến 58

Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 238U có số khối được mô tảbằng biểu thức: A = 4n + 2, với n là số nguyên biến đổi từ 51 đến 59

Sự phân rã của các đồng vị phóng xạ tự nhiên phát ra các bức xạ alpha (α), beta (β) và gamma (γ) Năng lượng của bức xạ và chu kỳ bán rã đặc trưng chođồng vị phóng xạ Trong ba loại bức xạ nói trên thì tia gamma được sử dụngnhiều nhất vào mục đích phân tích vì:

- Việc xác định năng lượng của tia gamma tương đối đơn giản và có thể đạtđược độ chính xác cao

- Sự hấp thụ các tia gamma trong mẫu ít hơn so với sự hấp thụ các tia α và

β

- Trong trường hợp các tia gamma bị hấp thụ vẫn có thể hiệu chính đượcmột cách chính xác

Ngày nay sự phát triển của kỹ thuật đetectơ bán dẫn (kể cả đetectơ tia X

và đêtectơ gamma) và kỹ thuật điện tử hạt nhân hiện đại đã góp phần quan trọngvào việc nâng cao chất lượng của phương pháp phân tích urani không phá mẫudựa trên kỹ thuật đo bức xạ gamma tự nhiên.[1]

Hình 1.1: Chuỗi phân rã 238 U - 206 Pb.

Hình 1.2: Chuỗi phân rã 235 U - 207 Pb.

Bảng 1.1: Chuỗi phân rã 238 U - 206 Pb.

Đồng

vị

Ký hiệu Kiểu phân rã Cường độ(%) và

Năng lượng (MeV)của bức xạ

αββαααααββαβ

4,2

56% 0,244% 0,190% 0,510%1,24,8

75% 4,725%4,693% 4,87%4,65,56,00,7

23% 3,277% 1,77,70,03

4,47 x 109 năm24,1 ngày1,18 phút2,44 x 105 năm7,7 x 104 năm

1600 năm2,3824 ngày3,05 phút26,8 phút19,8 phút1,64 x 104 giây22,3 năm

206Pb

RaERaFRaG

βα

Trạng tháibền

1,25,3-

5,01 ngày138,4 ngày-

Bảng 1.2: Chuỗi phân rã 235 U - 207 Pb.

Đồng

vị

Ký hiệu Kiểu phân rã Cường độ(%) và

Năng lượng (MeV)của bức xạ

αβαβαααα

4,50,2

83% 5,016% 4,70,02

46% 6,154% 5,876% 5,724% 5,584% 6,716% 6,37,420% 0,5

7,04 x 108 năm25,6 giờ3,25 x 104 năm21,8 năm18,72 ngày11,4 ngày3,96 giây1,78 x 10 -3 giây36,1 phút

207Tl

207Pb

AcCAcC"

AcD

βαβ

Trạng tháibền

80% 6,684% 6,616% 6,31,5-

2,13 phút4,76 phút-

Có thể nhận thấy rằng, các dãy phóng xạ đều bắt đầu từ các hạt nhân phân

rã α có chu kỳ rất lớn so với chu kỳ bán rã của các hạt nhân con cháu trong dãy.Tuổi của các mẫu quặng thực tế rất lớn, cỡ tuổi của Trái Đất, lớn hơn rất nhiềuchu kỳ bãn rã của các hạt nhân con, nên cả ba dãy phóng xạ cho đến nay đều xảy

ra hiện tượng cân bằng phóng xạ Khi hiện tượng cân bằng phóng xạ xảy ra, hoạt

độ phóng xạ của nguyên tố trong cùng một dãy đều bằng nhau Ta có phươngtrình cân bằng phóng xạ sau đây:

λ1N1 = λ2N2 = … = λiNi = … = λkNk (1.1)trong đó λi là hằng số phân rã của đồng vị phóng xạ thứ i (i = 1…k) trong dãyphóng xạ liên tiếp; Ni là số hạt nhân phóng xạ của đồng vị phóng xạ thứ i cótrong mẫu; còn k là số đồng vị phóng xạ có trong dãy phóng xạ.[1]

Khi hiện tượng phóng xạ xảy ra, nếu biết hoạt độ phóng xạ của hạt nhânnào đó trong dãy sẽ suy ra hoạt độ phóng xạ của hạt nhân khác trong dãy đó và

do đó biết được hàm lượng của các nguyên tố trong dãy Điều này đồng nghĩavới việc đo được hoạt độ phóng xạ của một đồng vị bất kỳ nào trong dãy thì ta cóthể suy ra hàm lượng của nguyên tố uran ở đầu dãy đó Thông thường thì đồng vịđược chọn để xác định hàm lượng nguyên tố mẹ là các đồng vị phát ra bức xạgamma có năng lượng thích hợp, cường độ lớn Các đồng vị phát ra gamma nănglượng cao thường là các đồng vị nằm ở cuối dãy phóng xạ Đối với các bức xạgamma năng lượng thấp, cường độ nhỏ vẫn có thể được sử dụng để xác định hàm

lượng của đồng vị mẹ Trong cả ba dãy phóng xạ tự nhiên, các nguyên tố phóng

xạ ở đầu dãy khi phân rã phóng xạ thì hạt nhân con thường ở trạng thái cơ bảnhoặc trạng thái kích thích thấp, do đó các bức xạ gamma do nguyên tố đầu dãyphát ra thường có năng lượng thấp và cường độ nhỏ

1.2 Nhiên liệu uran được làm giàu và uran nghèo

1.2.1 Quá trình làm giàu Urani

Quá trình làm giàu bắt đầu từ những sản phẩm Urani công nghiệp, đó làcác dạng oxit của Urani chứa các trạng thái oxi hóa từ thấp đến cao của Urani.Trong đó có 2 dạng oxit phổ biến nhất, tồn tại ở thể rắn, ít hòa tan trong nước,tương đối bền trong nhiều điều kiện môi trường, đó là Triuran Octaoxit (U3O8) vàUrani Điôxit (UO2) U3O8 là dạng oxit tự nhiên của Urani, khi đưa vào lò nung sẽtạo ra các trạng thái oxi hóa cao hơn của Urani, còn UO2 chính là nguyên liệu đểlàm giàu Urani

Có nhiều phương pháp để làm giàu Urani như: tách đồng vị điện từ ,

khuyếch tán nhiệt, khuyến tán khí, khí động học, tách đồng vị Lade (Laser Isotope Separation), trao đổi ion và hoá học, tách Plasma và khí ly tâm Trong đó

Ly tâm khí là phương pháp phổ biến hiện nay

Phương pháp ly tâm khí để tách đồng vị 235U ra khỏi 238U dựa trên sự khácnhau về khối lượng của 235U và 238U Lực ly tâm của các phân tử khí nhẹ và nặnghơn Sự tách riêng bằng phương pháp ly tâm được thực hiện trong các xy lanhquay Những phân tử nặng hơn bị gạt ra vùng ngoại biên của máy ly tâm vàchuyển động xuống dưới dọc theo thành ngoài, còn cũng những phân tử ấynhưng nhẹ hơn thì bị đẩy vào phần trung tâm hướng lên trên dọc theo trục củamáy ly tâm Trong thực nghiệm 238U và 235U chỉ đạt được sự tách riêng hoàn toànkhi cho hỗn hợp khí đi qua máy liên tục hàng nghìn lần

Công đoạn tạo các phân tử hỗn hợp khí bắt đầu bằng quá trìnhHydroflorua hóa các Urani dioxit để tạo ra các Urani tetraflorua (UF4) theophương trình phản ứng sau:

UO2 + 4 HF → UF4 + 2 H2O (500°C, thu nhiệt) (1.2)

Tiếp tục florua hóa các Urani tetraflorua ở nhiệt độ cao sẽ tạo ra cácUranium Hexaflorua hay gọi tắt là Halua (UF6):

UF4 + F2 → UF6 (350°C, thu nhiệt) (1.3)UF6 là chất kết tủa màu trắng, có áp suất hơi và hoạt tính cao nên dễ dàngbay hơi ngay cả ở nhiệt độ phòng, và đây cũng là hợp chất dễ bay hơi nhất củaUrani Hỗn hợp này sau đó sẽ được đưa vào hàng nghìn xilanh quay vận tốc caođể chia tách và làm giàu theo các mức độ, tùy vào mục đích sử dụng khác nhau

1.2.2.Urani nghèo

Urani nghèo (Depleted Uranium, viết tắt là DU) để chỉ loại Urani có hàmlượng đồng vị 235U thấp Trong kỹ thuật hạt nhân người ta dùng Urani thiên nhiên(chứa 0.71 % đồng bị 235U) để làm giàu đồng vị này lên mức 3.2% hay 3.6% ,được gọi chung là Urani đã làm giàu (Enriched Uranium) Quá trình tạo ra Uranilàm giàu đồng thời sinh ra một sản phẩm phụ, cũng có thể xem là phế liệu, là DUchỉ còn chứa 0.2 - 0.3 % 235U Với công nghệ hiện nay từ 8.05 tấn Urani thiênnhiên chứa 0.72 % 235U, người ta sản xuất được 1 tấn Urani làm giàu (chứa 3.6 %

235U) đồng thời tạo ra 7.05 tấn DU (chứa 0.3 % 235U) Như vậy, khái niệm giàuhay nghèo ở đây có nghĩa là nhiều hay ít 235U hơn so với Urani thiên nhiên

Ngoài ra, các DU còn có thể là sản phẩm sau phân hạch của lò phản ứng,hàm lượng rất đáng kể do hầu hết các 235U đều đã phân hạch, nên trong lượng

“sỉ” đưa ra không còn 235U nữa Một phần nhỏ các 238U cũng phân hạch trong quátrình thu neutron nhanh, nhưng không đáng kể, vì thế có thể coi sản phẩm của lòphản ứng cũng là hỗn hợp Urani nghèo

Như vậy đối với các nước công nghiệp hạt nhân phát triển cao thì việc xử

lý rác thải càng có nhiều khó khăn Vì thế họ luôn tìm cách ứng dụng vào cácmục đích khác, đặc biệt là trong quân sự Do mật độ của Urani lớn hơn Chì cỡ70%, đồng thời lại là nguyên tố có khối lượng nặng thứ 2 trong các nguyên tố tựnhiên nên hệ số bắt phóng xạ rất cao, đồng thời tính phóng xạ của Urani lại rấtyếu, vậy nên sử dụng DU để che chắn rất hiệu quả (có thể dùng thay thế cho Pb)

chứ không phải ứng dụng của DU sau phản ứng phân hạch trong lò hạt nhân Docác đặc thù như mật độ, trọng lượng lớn, độ cứng cao, động năng di chuyển lớn

và tính dễ bốc cháy, phát nổ của hỗn hợp DU,…

Do tuổi của nhiên liệu lớn nhất cũng không vượt quá 80 năm, tức là vẫnquá nhỏ so với chu kỳ bán rã của 238U(4,47 x 109 năm), cho nên trong thời giansống của thanh nhiên liệu, ta coi số hạt nhân 238U phân rã thành 234U là khôngđáng kể so với lượng 234U có sẵn trong thanh nhiên liệu Do đó trong thanh nhiênliệu, ta chỉ coi các đồng vị phóng xạ đứng sau 234U đều do 234U làm giàu phân rã

về Vì vậy, đối với thanh nhiên liệu chưa qua sử dụng, ta coi trong thanh nhiênliệu có 3 dãy phóng xạ, là các dãy: 234U, 235U và 238U Dãy 238U được coi gồm có

4 đồng vị phóng xạ ban đầu trong bảng 1.1 Dãy 234U bao gồm các đồng vị còn lạitrong bảng 1.1 bắt đầu từ 234U Dãy phóng xạ 235U đã được đưa ra trong bảng 1.2 Ngoài ra, đối với thanh nhiên liệu tái sử dụng, sẽ có một lượng 235U hấp thụ 1nơtron sinh ra 236U Sau đó 236U phân rã α tạo ra 232Th 232Th chuyển về 232U theochuỗi phương trình sau:

n U n

U Pa

Th Th

92

233 92

233 91

233 90

232

1.3 Các phương pháp phân tích nhiên liệu hạt nhân Urani

1.3.1 Phương pháp phân tích phá hủy mẫu

Phương pháp xác định hàm lượng có tính chính xác và độ tin cậy khá cao,tuy nhiên việc xử lý mẫu bắt buộc phải phá hủy, nghiền mịn mẫu đo thì mới cóthể áp dụng được Các công đoạn trong quá trình đo đạc xác định thường phứctạp dẫn đến các chi phí phát sinh khá lớn

Trong các phương pháp phân tích có phá hủy mẫu, phải kể đến 4 phươngpháp phổ biến nhất là đo bức xạ alpha, sử dụng khối phổ kế, phân tích sắc ký, và

đo bức xạ gamma trong ống khí ly tâm UF6.[5]

Đo bức xạ alpha:

Trong tất cả các phương pháp phân tích nhiên liệu hạt nhân có phá hủymẫu thì phương pháp do bức xạ alpha là cơ bản nhất Ta đã biết rằng các đồng vịUrani đều là đồng vị không bền, hoạt độ phóng xạ thấp và đều phát ra tia alpha

(α) nhưng có các mức năng lượng đặc trưng khác nhau Việc nghiền nhỏ hỗn hợpUrani và đưa vào thiết bị đo trực tiếp alpha, đếm và tính tỉ số hoạt độ và tỉ sốkhối lượng sẽ xác định được hàm lượng và độ giàu của mẫu nhiên liệu cần đo.

Phương pháp này không đòi hỏi công nghệ cao, việc che chắn giảm phôngcũng đơn giản, dễ dàng , tính toán và xử lý số liệu không phức tạp nhưng bắtbuộc phải nghiền mẫu mới có thể cho ra số liệu chính xác được Về nguyên tắcthì có thể đo trực tiếp nguyên mẫu nhưng số liệu sẽ rất ít và thiếu chính xác (dochính vỏ bên ngoài đã đóng vai trò lớp che chắn hầu hết tia alpha), đồng thời cầnphải hiệu chỉnh hệ số hấp thụ, bắt alpha cũng như hệ số phân bố cho phù hợp vớithực tế mẫu đo Càng nhiều hệ số hiệu chỉnh thì số liệu càng sai khác so với thựctế

Khối phổ kế:

Là phương pháp phức tạp nhưng có độ chính xác cao nhất, dựa trênnguyên lý phụ thuộc của lực quán tính ly tâm vào khối lượng để xác định hàmlượng đồng vị Urani có trong mẫu đo Khối phổ kế thường được kết hợp vớinhững phương pháp khác nhưng cơ bản và phổ biến nhất là phương pháp Khốiphổ kế cảm ứng plasma (ICPMS) Về cấu tạo khối phổ kế thông thường có 3 bộphận chính là: nguồn ion, phân tích khối lượng và bộ phận đo đạc Hỗn hợp Uranđược đưa vào buồng đốt áp suất cao, bị bắn phá bởi luồng electron gia tốc quađiện áp lớn tạo trạng thái plasma trong buồng ion Sau đó các ion được gia tốctiếp và đưa qua ống chuẩn trực, đi vào bộ phận phân tích khối lượng Bộ phậnnày là một từ trường đều, có nhiệm vụ bẻ cong đường đi của các ion Ứng vớimỗi khối lượng của ion (khối lượng đồng vị) sẽ có 1 quỹ đạo riêng Sau khi điqua bộ phận phân tích sẽ đến với các kênh đo (các điện cực cảm ứng) của bộphận đo, tạo ra 1 xung điện tương ứng, từ đây số các ion với mỗi khối lượng khácnhau sẽ được đếm trên mỗi kênh ra Biết được số đếm ứng với mỗi mức khốilượng trên khối phổ kế, ta sẽ tính được hàm lượng chính xác của mỗi nguyên tốtrong mẫu đo

1.3.2 Phương pháp phân tích không phá hủy mẫu (NDA)

Phương pháp phân tích urani không phá hủy mẫu chủ yếu sử dụng phổ kế gammaHPGe, đây phương pháp đo nhanh, trực tiếp trên nguyên mẫu, dựa trên các tínhchất đặc trưng của các đồng vị, qua xử lý và hiệu chỉnh để đưa ra kết quả đánhgiá độ giàu của mẫu nhiên liệu Trong các phương pháp đo không phá hủy mẫu,có ba kỹ thuật được ứng dụng rộng rãi, đó là: đo đỉnh gamma 186 keV, phân tíchkích hoạt nơtron và phương pháp tỉ lệ chuẩn trong

Sự phân rã của các đồng vị phóng xạ tự nhiên phát ra các bức xạ alpha (α), beta(β) và gamma (γ) Năng lượng của bức xạ và chu kỳ bán rã đặc trưng cho đồng vịphóng xạ Trong ba loại bức xạ nói trên thì tia gamma được sử dụng nhiều nhấtvào mục đích phân tích vì:

- Việc xác định năng lượng của tia gamma tương đối đơn giản và có thể đạtđược độ chính xác cao

- Sự hấp thụ các tia gamma trong mẫu ít hơn so với sự hấp thụ các tia α và

Do đặc thù của urani và thori là có thể cân bằng hoặc không cân bằng vớicác sản phẩm phân rã phóng xạ, nên trong phân tích thường đề cập tới cả haitrường hợp này

Nếu có sự cân bằng phóng xạ giữa urani và các sản phẩm phân rã ở trongcùng một chuỗi thì hàm lượng của urani có thể xác định thông qua cường độ củanhững tia gamma có thể ghi đo được một cách chính xác, ví dụ như tia 1,76 MeVcủa 214Bi

Đối với urani không cân bằng phóng xạ có thể xác định hàm lượng dựatrên các tia gamma 63 keV của 234Th và 1001,2 keV của 234Pa là các sản phẩm

phân rã phóng xạ trực tiếp của 238U sử dụng phổ kế gamma bán dẫn Hai đồng vịphóng xạ 234Th và 234Pa luôn luôn được coi là cân bằng phóng xạ với 238U Ngoài

ra còn có thể lựa chọn tia gamma 185,72 keV của 235U để phân tích urani

1.3.3 Phương pháp phổ kế gamma và kỹ thuật chuẩn trong

Dựa vào đặc điểm bức xạ gamma có khả năng đâm xuyên lớn và dựa vàođặc điểm dãy phóng xạ Uran, phòng thí nghiệm Vật lý hạt nhân của Viện Khoahọc Đồng vị phóng xạ Hungary đã đưa vào ứng dụng và phát triển lý thuyết vềphương pháp dựa vào phổ kế gamma để xác định các đặc trưng của nhiên liệuUran nói riêng và của các dạng vật liệu hạt nhân nói chung [7,8] Tới năm 2009

TS Nguyễn Công Tâm, Viện Khoa học Đồng vị phóng xạ Hungary, đề xuấtthêm phương pháp ứng dụng tỉ số chuẩn trong để xác định thêm tuổi của thanhnhiên liệu hạt nhân Lý thuyết này đã được Bộ môn Vật lý Hạt nhân, Đại họcKhoa Học Tự nhiên Hà Nội triển khai, ứng dụng vào thực tế và cho ra kết quả đođạc với độ chính xác cao

Nguyên lý chủ yếu của phương pháp này chính là dựa vào đặc điểm về sựcân bằng phóng xạ trong các dãy các đồng vị phóng xạ tự nhiên của các họ Uran,lập nên đường cong hiệu suất ghi của thiết bị cho từng vùng năng lượng cụ thể,lựa chọn ra các đỉnh năng lượng đặc trưng, thông qua diện tích các đỉnh nănglượng đó tính toán ra tỉ số hoạt độ cũng như tỉ lệ về khối lượng của các đồng vịcó trong mẫu đo Kết quả cho ra sẽ là các đặc trưng về thanh nhiên liệu nhưthành phần đồng vị, cấu trúc hóa học, độ giàu 235U, với độ chính xác tươngđương với các phương pháp đo phổ alpha hay khối phổ kế

Cho đến nay, tại Bộ môn Vật lý hạt nhân, trường Đại học Khoa Học Tựnhiên Hà Nội đã có một số khóa luận tốt nghiệp và luận văn cao học xác định cácđặc trưng của thanh nhiên liệu bằng phương pháp phổ gamma, Trong bài luậnvăn này tiến hành đánh giá bằng thực nghiệm ưu điểm của phương pháp chuẩnnội và ứng dụng để xác định hàm lượng 235U trong một số mẫu nhiên liệu hạtnhân