Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ kế gamma (luận văn thạc sĩ)

Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ kế gamma (luận văn thạc sĩ) Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ kế gamma (luận văn thạc sĩ) Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ kế gamma (luận văn thạc sĩ) Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ kế gamma (luận văn thạc sĩ) Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ kế gamma (luận văn thạc sĩ) Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ kế gamma (luận văn thạc sĩ) Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ kế gamma (luận văn thạc sĩ) Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ kế gamma (luận văn thạc sĩ) Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ kế gamma (luận văn thạc sĩ) Xác định một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp phổ kế gamma (luận văn thạc sĩ)

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI

TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

- -

PHẠM THỊ NGHĨA

XÁC ĐỊNH MỘT SỐ ĐẶC TRƯNG CỦA NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN THEO PHƯƠNG PHÁP PHỔ

KẾ GAMMA

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC

Hà Nội - 2014

LỜI CẢM ƠN

Trước hết em xin bày tỏ lòng biết ơn sâu sắc tới PGS.TS Bùi Văn Loát, các thầy

cô giáo tại Bộ môn Vật lý hạt nhân, Khoa Vật lý, Phòng Sau đại học - Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc Gia Hà Nội và các cán bộ Trung tâm Vậy lý hạt nhân - Viện Vật lý là người hướng dẫn khoa học đã giúp đỡ, chỉ bảo tận tình cho em trong quá trình học tập, nghiên cứu và hoàn thành bản luận văn này

Cuối cùng, em xin bày tỏ lòng biết ơn tới gia đình và bạn bè đã thường xuyên động viên, khuyến khích và dành mọi điều kiện có thể được để em hoàn thành luận văn này

Hà nội, ngày 02 tháng 11 năm 2014

Học viên

Phạm Thị Nghĩa

MỤC LỤC

MỞ ĐẦU 7

CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN VÀ CÁC PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH 9

1.1 Một số đặc trưng cơ bản của Urani 9

1 N i n i u uran đư c gi u v uran ng 16

1.2.1 Quá trình làm giàu Urani 16

1.2.2.Urani nghèo 17

1.3 Các phương p áp p ân tíc n i n i u ạt n ân Urani 18

1.3.1 Phương pháp phân tích phá hủy mẫu 18

1.3.2 Phương pháp phân tích không phá hủy mẫu (NDA) 20

1.3.3 Phương pháp phổ kế gamma và kỹ thuật chuẩn trong 21

CHƯƠNG PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM 23

1 Xác đ n độ gi u của n i n i u ạt n ân t ng ua t số ạt độ các đ ng v Uran 23

Xác đ n t số ạt độ p ng ạ t e p ương p áp p ga a 24

2.2.1.Phương pháp xác định hàm lượng urani sử dụng phổ kế gamma 24

2.2.2 ẫu phân tích và thiết ị đo phổ gamma của nhi n li u h t nhân 25

P ương p áp c u n nội ác đ n t số ạt độ 27

2.3.1 Phương pháp chuẩn n i hi u su t ghi xác định t s ho t đ 27

2.3.2 ác định t s ho t đ d a vào đ c trưng hi u su t ghi của Detector Planar 28

2.4 t s hi u ch nh nâng cao đ chính xác kết qu đo 30

Hi u ch nh chồng chập xung 30

CHƯƠNG THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ 31

3.1 Xác đ n độ gi u đ ng v tr ng n i n i u Urani tr ng u gi u ca d a v tín c t của i u su t g i P anar 31

3.2 Đán giá sai số và kết quả th c nghi m 42

TÀI LIỆU THAM KHẢO 44

DANH MỤC KÝ HIỆU VÀ TÊN VIẾT TẮT

HPGe - High purity Gemanium detector- Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết BEGe - Broad Energy Germanium detector - Đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết dải rộng

FWHM - Full Width at Half Maximum, độ rộng nửa chiều cao của đỉnh, còn gọi

là độ phân giải năng lượng

EU – Enriched Uranium, Urani đã được làm giàu

DU – Depleted Uranium, Urani nghèo

Iγ - Gamma ray intensity, cường độ bức xạ tia gamma, còn được gọi là xác suất

phát xạ

ICPMS - Inductively coupled plasma mass spectrometry, khối phổ kế cảm ứng

Plasma

NDA – Non Destructive Analysis, phân tích không phá hủy mẫu

ADC – Analog to Digital Converter, bộ biến đổi tương tự số

MCA – Multichannel Analyzer, phân tích biên độ nhiều kênh

Hình 3.1: Đ thị m tả sự phụ thuốc tốc độ đếm tr n một đơn vị hối lượng mẫu

ứng với các đỉnh năng lượng 53,20 eV

Hình 3.2: Đ thị m tả sự phụ thuốc tốc độ đếm tr n một đơn vị hối lượng mẫu ứng với các đỉnh năng lượng 58,57 eV

Hình 3.3: Đ thị m tả sự phụ thuốc tốc độ đếm tr n một đơn vị hối lượng mẫu ứng với các đỉnh năng lượng 63,29 eV

Hình 3.4: Ph gamma U4.46 với thời gian đo là 106921 giây

Hình 3.5 Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng năng lượng thấp của ph

gamma mẫu U4.46

H nh 3 Ph gamma của 6 gam mẫu nhi n liệu uran nghèo được đo trong

79932 s

Hình 3.7 Đường cong hiệu suất ghi của mẫu uran nghèo

DANH MỤC BẢNG BIỂU

B ng 1.1: Chuỗi phân rã 238 U - 206 Pb

B ng 1.2: Chuỗi phân rã 235 U - 207 Pb

B ng 2.1: Các vạch ph có thể được sử dụng để xác định tỉ lệ hoạt độ

B ng 3.1 ết quả xử lý ph U 36 với hối lượng mẫu hác nhau

B ng 3.2 Tốc độ đếm tính trên một đơn vị khối lượng với khối lượng mẫu khác

nhau

B ng 3.3 ết quả t nh toán hệ số 0 tại các vạch gamma

B ng 3.4 Kết quả xác định hàm lượng urani trong mẫu U4.46

Hình 3.5 Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng năng lượng thấp của ph

gamma mẫu U4.46

H nh 3 Ph gamma của 6 gam mẫu nhi n liệu uran nghèo được đo trong

79932 s

Một trong những m c tiêu quan trọng nhất trong vi c phát tri n năng lượng hạt nhân một quốc gia chính là vi c phát tri n công ngh nhiên li u hạt nhân, tập trung vào vi c đ nh gi c c đ c trưng của nhi n li u hạt nh n, xa hơn nữa là qu tr nh làm giàu nhiên li u

Urani là một loại nhiên li u quan trọng trong lĩnh vực năng lượng hạt

nh n C c thông tin đầy đủ về loại vật li u này luôn thực sự cần thiết Các số li u

về thành phần, hàm lượng c c đồng v , các tạp chất hóa học, tuổi nhiên li u, có

ý nghĩa quan trọng trong quá trình sử d ng c ng như công t c quản lý, an ninh,

an toàn hạt nhân

Đ x c đ nh c c đ c trưng của nhiên li u urani, có nhiều những phương

ph p h c nhau được sử d ng như ph n t ch ph hủy mẫu, thường sử d ng các khối phổ kế hấp th nguyên tử, khối phổ kế cảm ứng plasma (ICP-MS), phổ kế anpha, và phương ph p hông ph hủy mẫu (NDA) chủ yếu sử d ng phổ kế gamma độ phân giải năng lượng cao Mỗi phương ph p tr n đều có những lợi thế

và m t hạn chế riêng, bổ sung lẫn nhau Tùy thuộc vào m c đ ch và điều ki n nghiên cứu và đ c đi m của từng loại

Phương ph p x c đ nh c c đ c trưng của vật li u hạt nhân sử d ng phổ kế gamma bán dẫn được ứng d ng phổ biến, v i ưu đi m không cần phá mẫu, quy trình thực nghi m không quá phức tạp,, tuy nhi n đòi hỏi k năng ph n t ch xử lý

số li u khá phức tạp và tinh tế

Luận văn v i đề tài: “X c đ nh một số đ c trưng của nhiên li u hạt nhân theo phương ph p phổ kế gamma”

M c ti u của luận văn:

Về m t lý thuyết t m hi u c c đ c trưng của nhi n li u uran và phương

ph p x c đ nh độ giàu theo phương ph p phổ gamma ết hợp v i chu n nội hi u suất ghi

Về thực nghi m t m hi u ưu vi t của phương ph p chu n nội hi u suất ghi, p d ng đ nh gi độ giàu của nhi n li u uran c độ giàu thấp ố c c luận văn, ngoài các phần m đầu, kết luận, tài li u tham khảo và ph l c, luận văn được chia thành 3 chương sau:

Chương 1 tr nh ày tổng quan về c c đ c trưng cơ ản của nhiên li u hạt

nh n và c c phương ph p ph n t ch urani

Chương 2 tr nh ày phương ph p thực nghi m ph n t ch hàm lượng urani

sử d ng phổ kế gamma kết hợp v i các k thuật chu n sử d ng đường cong hi u suất ghi tương đối

Chương 3 tr nh ày ết quả x c đ nh độ giàu của mẫu nhi n li u uran được làm giàu cao dựa vào đ c trưng hi u suất ghi của detector Planar hông đổi trong v ng năng lượng từ 2 eV đến 1 eV và phương ph p chu n nội hi u suất ghi

CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN VỀ NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN VÀ CÁC

PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH 1.1 Một số đặc trưng cơ bản của Urani

Dựa trên cơ s sử d ng năng lượng được giải phóng sau phản ứng phân hạch của một số đồng v n ng, qua quá trình chuy n hóa sẽ thu được đi n năng

ph c v cho nhu cầu của con người Trong các nguyên tố hóa học, không phải đồng v n ng nào c ng c th được sử d ng đ làm nhiên li u hạt nhân Có những nguyên tố rất n ng nhưng lại hông c cơ chế phân hạch tự ph t và ngược lại, có những nguyên tố có khả năng ph n hạch tự phát và giải phóng một lượng năng lượng rất l n, nhưng hàm lượng trong tự nhiên lại quá thấp, dẫn đễn chi phí xử lý rất cao và đòi hỏi công ngh rất phức tạp Urani và Thori là hai nguyên

tố phóng xạ được quan tâm một c ch đ c bi t Hai nguyên tố này là những loại nhiên li u quan trọng của ngành công nghi p năng lượng hạt nhân Tuy nhiên,

hi n nay Urani được lựa chọn là nhiên li u hạt nh n lý tư ng đ ph c v con người Vi c tìm hi u, nghiên cứu, phân tích về nguyên tố urani là một điều hết sức cần thiết trong quá trình sử d ng và khai thác nhiên li u hạt nhân

Đ c đi m h a học, Urani là nguy n tố im loại màu x m ạc, oxit hóa trong hông h tạo thành một l p màu đen thuộc nh m Actini, c số nguy n tử

là 92 trong ảng tuần hoàn, được hi u là U Hi n nay người ta đã ph t hi n được 23 đồng v Urani h c, nhưng phổ iến nhất là c c đồng v 238U và 235U Tất

cả đồng v của urani đều hông ền và c t nh ph ng xạ yếu Urani tự nhiên có 3 đồng v là: 234

U (0.0055% ); 235U (0.720% ) và 238U ( 99 2745%) Urani c m t trong tự nhi n v i nồng độ thấp hoảng 1 ,4 % trong đất, đ và nư c

Về đ c đi m ph ng xạ, urani ph n rã rất chậm ph t ra các hạt anpha Chu

ỳ n rã của 238U là hoảng 4 47 tỉ năm và của 235U là 7 4 tri u năm, do đ n được sử d ng đ x c đ nh tuổi của Tr i Đất

Hi n tại, các ứng d ng của urani chỉ dựa trên các tính chất hạt nhân của

nó 235U là đồng v duy nhất, tồn tại trong tự nhiên, có khả năng ph n hạch một cách tự phát 238U có th phân hạch bằng nơtron nhanh, và có th được chuy n

đổi thành Plutoni-239 (239Pu), một sản ph m có th tự phân hạch được trong lò phản ứng hạt nhân Đồng v có khả năng tự phân hạch khác là 233U có th được tạo ra từ Thori tự nhi n và c ng là vật li u quan trong trong công ngh hạt nhân Trong khi 238U có khả năng phân hạch tự phát thấp, bao gồm cả sự phân hạch b i nơtron nhanh, thì 235U và đồng v 233U có tiết di n hi u d ng tự phân hạch cao hơn nhiều đối v i các neutron chậm Khi nồng độ đủ l n, c c đồng v này duy trì một chuỗi phản ứng hạt nhân ổn đ nh Quá trình này tạo ra nhi t trong các lò phản ứng hạt nhân

Trong lĩnh vực dân d ng, urani chủ yếu được dùng làm nhiên li u cho các nhà m y đi n hạt nhân Ngoài ra, urani còn được dùng làm chất nhuộm màu trong công ngh sản xuất thủy tinh và xử lý hình ảnh

Chuỗi phân rã Urani t nhiên:

- Vi c x c đ nh năng lượng của tia gamma tương đối đơn giản và c th đạt được độ ch nh x c cao

- Sự hấp th c c tia gamma trong mẫu t hơn so v i sự hấp th c c tia  và



- Trong trường hợp c c tia gamma hấp th vẫn c th hi u ch nh được một c ch ch nh x c

Ngày nay sự ph t tri n của thuật đetectơ n dẫn ( cả đetectơ tia X

và đ tectơ gamma) và thuật đi n tử hạt nh n hi n đại đã g p phần quan trọng vào vi c n ng cao chất lượng của phương ph p ph n t ch urani hông ph mẫu dựa tr n thuật đo ức xạ gamma tự nhi n.[1]

Hình 1.1: Chuỗi phân rã 238 U - 206 Pb

Hình 1.2: Chuỗi phân rã 235 U - 207 Pb

75% 4,7 25%4,6 93% 4,8 7%4,6 5,5

6,0

0,7

23% 3,2 77% 1,7 7,7

0,03

4,47 x 109 năm 24,1 ngày

1,18 phút

2,44 x 105 năm 7,7 x 104 năm

16 năm 2,3824 ngày

46% 6,1 54% 5,8 76% 5,7 24% 5,5 84% 6,7 16% 6,3 7,4

7,04 x 108 năm 25,6 giờ

3,25 x 104 năm 21,8 năm 18,72 ngày

11,4 ngày

3,96 giây

1,78 x 10 -3 giây

20% 0,5 80% 6,6 84% 6,6 16% 6,3 1,5

C th nhận thấy rằng, c c dãy ph ng xạ đều ắt đầu từ c c hạt nh n ph n

rã α c chu ỳ rất l n so v i chu ỳ n rã của c c hạt nh n con ch u trong dãy Tuổi của c c mẫu qu ng thực tế rất l n, c tuổi của Tr i Đất, l n hơn rất nhiều chu ỳ ãn rã của c c hạt nh n con, n n cả a dãy ph ng xạ cho đến nay đều xảy

ra hi n tượng c n ằng ph ng xạ Khi hi n tượng c n ằng ph ng xạ xảy ra, hoạt

độ ph ng xạ của nguy n tố trong c ng một dãy đều ằng nhau Ta c phương

tr nh c n ằng ph ng xạ sau đ y:

λ1N1 = λ2N2 = … = λiNi = … = λkNk (1.1) trong đ λi là hằng số ph n rã của đồng v ph ng xạ thứ i (i = 1… ) trong dãy

ph ng xạ li n tiếp; Ni là số hạt nh n ph ng xạ của đồng v ph ng xạ thứ i c trong mẫu; còn là số đồng v ph ng xạ c trong dãy ph ng xạ.[1]

Khi hi n tượng ph ng xạ xảy ra, nếu iết hoạt độ ph ng xạ của hạt nh n nào đ trong dãy sẽ suy ra hoạt độ ph ng xạ của hạt nh n h c trong dãy đ và

do đ iết được hàm lượng của c c nguy n tố trong dãy Điều này đồng nghĩa

v i vi c đo được hoạt độ ph ng xạ của một đồng v ất ỳ nào trong dãy th ta c

th suy ra hàm lượng của nguy n tố uran đầu dãy đ Thông thường th đồng v được chọn đ x c đ nh hàm lượng nguy n tố mẹ là c c đồng v ph t ra ức xạ gamma c năng lượng th ch hợp, cường độ l n C c đồng v ph t ra gamma năng

lượng cao thường là c c đồng v nằm cuối dãy ph ng xạ Đối v i c c ức xạ gamma năng lượng thấp, cường độ nhỏ vẫn c th được sử d ng đ x c đ nh hàm lượng của đồng v mẹ Trong cả a dãy ph ng xạ tự nhi n, c c nguy n tố ph ng

xạ đầu dãy hi ph n rã ph ng xạ th hạt nh n con thường trạng th i cơ ản

ho c trạng th i ch th ch thấp, do đ c c ức xạ gamma do nguy n tố đầu dãy

ph t ra thường c năng lượng thấp và cường độ nhỏ

1.2 Nhiên i u uran đƣ c gi u v uran ng

1.2.1 Quá trình làm giàu Urani

Qu tr nh làm giàu ắt đầu từ những sản ph m Urani công nghi p, đ là

c c dạng oxit của Urani chứa c c trạng th i oxi h a từ thấp đến cao của Urani Trong đ c 2 dạng oxit phổ iến nhất, tồn tại th rắn, t hòa tan trong nư c, tương đối ền trong nhiều điều i n môi trường, đ là Triuran Octaoxit (U3O8) và Urani Điôxit (UO2) U3O8 là dạng oxit tự nhi n của Urani, hi đưa vào lò nung sẽ tạo ra c c trạng th i oxi h a cao hơn của Urani, còn UO2 ch nh là nguy n li u đ làm giàu Urani

C nhiều phương ph p đ làm giàu Urani như: t ch đồng v đi n từ ,

huyếch t n nhi t, huyến t n h , h động học, t ch đồng v Lade (Laser

Isotope Separation), trao đổi ion và ho học, t ch Plasma và h ly tâm Trong đ

Ly t m h là phương ph p phổ iến hi n nay

Phương ph p ly t m h đ t ch đồng v 235U ra hỏi 238U dựa tr n sự h c nhau về hối lượng của 235U và 238U Lực ly t m của c c ph n tử h nhẹ và n ng hơn Sự t ch ri ng ằng phương ph p ly t m được thực hi n trong c c xy lanh quay Những ph n tử n ng hơn gạt ra v ng ngoại i n của m y ly t m và chuy n động xuống dư i dọc theo thành ngoài, còn c ng những ph n tử ấy nhưng nhẹ hơn th đ y vào phần trung t m hư ng l n tr n dọc theo tr c của

m y ly t m Trong thực nghi m 238U và 235U chỉ đạt được sự t ch ri ng hoàn toàn

hi cho hỗn hợp h đi qua m y li n t c hàng ngh n lần

Công đoạn tạo c c ph n tử hỗn hợp h ắt đầu ằng qu tr nh Hydroflorua h a c c Urani dioxit đ tạo ra c c Urani tetraflorua (UF4) theo phương tr nh phản ứng sau:

UO2 + 4 HF → UF4 + 2 H2O (5 °C, thu nhi t) (1.2) Tiếp t c florua h a c c Urani tetraflorua nhi t độ cao sẽ tạo ra c c Uranium Hexaflorua hay gọi tắt là Halua (UF6):

UF4 + F2 → UF6 (350°C, thu nhi t) (1.3)

UF6 là chất ết tủa màu trắng, c p suất hơi và hoạt t nh cao n n dễ dàng

ay hơi ngay cả nhi t độ phòng, và đ y c ng là hợp chất dễ ay hơi nhất của Urani Hỗn hợp này sau đ sẽ được đưa vào hàng ngh n xilanh quay vận tốc cao

đ chia t ch và làm giàu theo c c mức độ, t y vào m c đ ch sử d ng h c nhau

1.2.2.Urani nghèo

Urani nghèo (Depleted Uranium, viết tắt là DU) đ chỉ loại Urani c hàm lượng đồng v 235U thấp Trong thuật hạt nh n người ta d ng Urani thi n nhi n (chứa 71 % đồng 235U) đ làm giàu đồng v này l n mức 3 2% hay

3 6% , được gọi chung là Urani đã làm giàu (Enriched Uranium) Qu tr nh tạo ra Urani làm giàu đồng thời sinh ra một sản ph m ph , c ng c th xem là phế li u,

là DU chỉ còn chứa 2 - 0.3 % 235U V i công ngh hi n nay từ 8 5 tấn Urani thi n nhi n chứa 72 % 235U, người ta sản xuất được 1 tấn Urani làm giàu (chứa 3.6 % 235U) đồng thời tạo ra 7 5 tấn DU (chứa 3 % 235U) Như vậy, h i ni m giàu hay nghèo đ y c nghĩa là nhiều hay t 235U hơn so v i Urani thi n nhi n

Ngoài ra, c c DU còn c th là sản ph m sau ph n hạch của lò phản ứng, hàm lượng rất đ ng do hầu hết c c 235U đều đã ph n hạch, n n trong lượng

“sỉ” đưa ra hông còn 235U nữa Một phần nhỏ c c 238U c ng ph n hạch trong qu trình thu neutron nhanh, nhưng hông đ ng , v thế c th coi sản ph m của lò phản ứng c ng là hỗn hợp Urani nghèo

Như vậy đối v i c c nư c công nghi p hạt nh n ph t tri n cao th vi c xử

lý r c thải càng c nhiều h hăn V thế họ luôn t m c ch ứng d ng vào các

m c đ ch h c, đ c i t là trong qu n sự Do mật độ của Urani l n hơn Ch c

7 %, đồng thời lại là nguy n tố c hối lượng n ng thứ 2 trong c c nguy n tố tự nhi n n n h số ắt ph ng xạ rất cao, đồng thời t nh ph ng xạ của Urani lại rất yếu, vậy n n sử d ng DU đ che chắn rất hi u quả (c th d ng thay thế cho P ) Tuy nhi n đ y chỉ là ứng d ng đối v i DU là sản ph m sau qu tr nh làm giàu chứ hông phải ứng d ng của DU sau phản ứng ph n hạch trong lò hạt nh n Do

c c đ c th như mật độ, trọng lượng l n, độ cứng cao, động năng di chuy n l n

và t nh dễ ốc ch y, ph t nổ của hỗn hợp DU,…

Do tuổi của nhiên li u l n nhất c ng hông vượt qu 8 năm, tức là vẫn quá nhỏ so v i chu kỳ bán rã của 238U(4,47 x 109 năm), cho n n trong thời gian sống của thanh nhiên li u, ta coi số hạt nhân 238U phân rã thành 234U là không

đ ng so v i lượng 234U có sẵn trong thanh nhiên li u Do đ trong thanh nhi n

li u, ta chỉ coi c c đồng v phóng xạ đứng sau 234U đều do 234

U làm giàu phân rã

về Vì vậy, đối v i thanh nhiên li u chưa qua sử d ng, ta coi trong thanh nhiên

li u có 3 dãy phóng xạ, là các dãy: 234U, 235U và 238U Dãy 238U được coi gồm

c 4 đồng v phóng xạ an đầu trong bảng 1.1 Dãy 234

U bao gồm c c đồng v còn lại trong bảng 1.1 bắt đầu từ 234U Dãy phóng xạ 235U đã được đưa ra trong bảng 1.2

Ngoài ra, đối v i thanh nhi n li u t i sử d ng, sẽ c một lượng 235U hấp th 1 nơtron sinh ra 236U Sau đ 236

U phân rã  tạo ra 232Th 232Th chuy n về 232

U theo chuỗi phương tr nh sau:

n U n

U Pa

Th Th

n 23290 23390    23391    23392  23292  2

(1.4)

1.3 Các phương p áp p ân tíc n i n i u ạt n ân Urani

1.3.1 Phương pháp phân tích phá hủy mẫu

Phương ph p x c đ nh hàm lượng c t nh ch nh x c và độ tin cậy khá cao, tuy nhiên vi c xử lý mẫu bắt buộc phải phá hủy, nghiền m n mẫu đo th m i có

th áp d ng được C c công đoạn trong qu tr nh đo đạc x c đ nh thường phức tạp dẫn đến các chi phí phát sinh khá l n

Trong c c phương ph p ph n t ch c ph hủy mẫu, phải k đến 4 phương pháp phổ biến nhất là đo ức xạ alpha, sử d ng khối phổ kế, phân tích sắc ký, và

đo ức xạ gamma trong ống khí ly tâm UF6.[5]

Đo ức x alpha:

Trong tất cả c c phương ph p ph n t ch nhi n li u hạt nhân có phá hủy mẫu th phương ph p do ức xạ alpha là cơ ản nhất Ta đã iết rằng c c đồng v Urani đều là đồng v không bền, hoạt độ phóng xạ thấp và đều phát ra tia alpha (α) nhưng c c c mức năng lượng đ c trưng h c nhau Vi c nghiền nhỏ hỗn hợp Urani và đưa vào thiết b đo trực tiếp alpha, đếm và tính tỉ số hoạt độ và tỉ số khối lượng sẽ x c đ nh được hàm lượng và độ giàu của mẫu nhiên li u cần đo

Phương ph p này hông đòi hỏi công ngh cao, vi c che chắn giảm phông

c ng đơn giản, dễ dàng , tính toán và xử lý số li u không phức tạp nhưng ắt buộc phải nghiền mẫu m i có th cho ra số li u ch nh x c được Về nguyên tắc thì có th đo trực tiếp nguyên mẫu nhưng số li u sẽ rất ít và thiếu chính xác (do chính vỏ n ngoài đã đ ng vai trò l p che chắn hầu hết tia alpha), đồng thời cần phải hi u chỉnh h số hấp th , bắt alpha c ng như h số phân bố cho phù hợp v i thực tế mẫu đo Càng nhiều h số hi u chỉnh thì số li u càng sai khác so v i thực

đi n áp l n tạo trạng thái plasma trong buồng ion Sau đ c c ion được gia tốc tiếp và đưa qua ống chu n trực, đi vào ộ phận phân tích khối lượng Bộ phận

này là một từ trường đều, có nhi m v bẻ cong đường đi của các ion Ứng v i mỗi khối lượng của ion (khối lượng đồng v ) sẽ có 1 qu đạo ri ng Sau hi đi qua bộ phận phân tích sẽ đến v i c c nh đo (c c đi n cực cảm ứng) của bộ phận đo, tạo ra 1 xung đi n tương ứng, từ đ y số các ion v i mỗi khối lượng khác nhau sẽ được đếm trên mỗi kênh ra Biết được số đếm ứng v i mỗi mức khối lượng trên khối phổ kế, ta sẽ t nh được hàm lượng chính xác của mỗi nguyên tố trong mẫu đo

1.3.2 Phương pháp phân tích không phá hủy mẫu (NDA)

Phương ph p ph n t ch urani hông ph hủy mẫu chủ yếu sử d ng phổ kế gamma HPGe, đ y phương ph p đo nhanh, trực tiếp trên nguyên mẫu, dựa trên các tính chất đ c trưng của c c đồng v , qua xử lý và hi u chỉnh đ đưa ra ết quả đánh

gi độ giàu của mẫu nhiên li u Trong c c phương ph p đo hông ph hủy mẫu,

có ba k thuật được ứng d ng rộng rãi, đ là: đo đỉnh gamma 186 keV, phân tích

kích hoạt nơtron và phương ph p tỉ l chu n trong

Sự phân rã của c c đồng v phóng xạ tự nhiên phát ra các bức xạ alpha (), beta () và gamma () Năng lượng của bức xạ và chu kỳ n rã đ c trưng cho đồng v phóng xạ Trong ba loại bức xạ n i tr n th tia gamma được sử d ng nhiều nhất vào m c đ ch ph n t ch v :

- Vi c x c đ nh năng lượng của tia gamma tương đối đơn giản và c th đạt được độ ch nh x c cao

- Sự hấp th c c tia gamma trong mẫu t hơn so v i sự hấp th c c tia  và 

- Trong trường hợp c c tia gamma hấp th vẫn c th hi u ch nh được một cách chính xác

Ngày nay sự ph t tri n của thuật đetectơ n dẫn và thuật đi n tử hạt nh n hi n đại đã g p phần quan trọng vào vi c n ng cao chất lượng của phương ph p ph n t ch urani, thori dựa tr n thuật đo ức xạ gamma tự nhi n

Do đ c th của urani và thori là c th c n ằng ho c hông c n ằng v i

c c sản ph m ph n rã ph ng xạ, n n trong ph n t ch thường đề cập t i cả hai trường hợp này

Nếu c sự c n ằng ph ng xạ giữa urani và c c sản ph m ph n rã trong

c ng một chuỗi th hàm lượng của urani c th x c đ nh thông qua cường độ của những tia gamma c th ghi đo được một c ch ch nh x c, v d như tia 1,76 MeV của 214Bi

Đối v i urani hông c n ằng ph ng xạ c th x c đ nh hàm lượng dựa

tr n c c tia gamma 63 eV của 234Th và 1 1,2 eV của 234Pa là c c sản ph m

ph n rã ph ng xạ trực tiếp của 238U sử d ng phổ ế gamma n dẫn Hai đồng v

ph ng xạ 234

Th và 234Pa luôn luôn được coi là c n ằng ph ng xạ v i 238

U Ngoài

ra còn c th lựa chọn tia gamma 185,72 eV của 235U đ ph n t ch urani

1.3.3 Phương pháp phổ kế gamma và kỹ thuật chuẩn trong

Dựa vào đ c đi m bức xạ gamma có khả năng đ m xuy n l n và dựa vào

đ c đi m dãy phóng xạ Uran, phòng thí nghi m Vật lý hạt nhân của Vi n Khoa học Đồng v phóng xạ Hungary đã đưa vào ứng d ng và phát tri n lý thuyết về phương ph p dựa vào phổ kế gamma đ x c đ nh c c đ c trưng của nhiên li u Uran nói riêng và của các dạng vật li u hạt nhân nói chung [7,8] T i năm 2 9

TS Nguyễn Công Tâm, Vi n Khoa học Đồng v phóng xạ Hungary, đề xuất

th m phương ph p ứng d ng tỉ số chu n trong đ x c đ nh thêm tuổi của thanh nhiên li u hạt nhân Lý thuyết này đã được Bộ môn Vật lý Hạt nh n, Đại học Khoa Học Tự nhiên Hà Nội tri n khai, ứng d ng vào thực tế và cho ra kết quả đo

đạc v i độ chính xác cao

Nguyên lý chủ yếu của phương ph p này ch nh là dựa vào đ c đi m về sự cân bằng phóng xạ trong c c dãy c c đồng v phóng xạ tự nhiên của các họ Uran, lập n n đường cong hi u suất ghi của thiết b cho từng v ng năng lượng c th , lựa chọn ra c c đỉnh năng lượng đ c trưng, thông qua di n t ch c c đỉnh năng lượng đ t nh to n ra tỉ số hoạt độ c ng như tỉ l về khối lượng của c c đồng v

có trong mẫu đo Kết quả cho ra sẽ là các đ c trưng về thanh nhiên li u như

thành phần đồng v , cấu trúc hóa học, độ giàu 235U, v i độ ch nh x c tương đương v i c c phương ph p đo phổ alpha hay khối phổ kế

Cho đến nay, tại Bộ môn Vật lý hạt nh n, trường Đại học Khoa Học Tự nhiên Hà Nội đã c một số khóa luận tốt nghi p và luận văn cao học x c đ nh các

đ c trưng của thanh nhiên li u bằng phương ph p phổ gamma, Trong bài luận văn này tiến hành đ nh gi ằng thực nghi m ưu đi m của phương ph p chu n nội và ứng d ng đ x c đ nh hàm lượng 235

U trong một số mẫu nhiên li u hạt nhân