1 MỞ ĐẦU Với sự phát triển của công nghệ nano trong thời gian qua, các nghiên cứu về tính chất, hiện tượng lượng tử của các quá trình vận chuyển điện tích trong các linh kiện điện tử có
Trang 11
MỞ ĐẦU
Với sự phát triển của công nghệ nano trong thời gian qua, các nghiên cứu về tính chất, hiện tượng lượng tử của các quá trình vận chuyển điện tích trong các linh kiện điện tử có cấu trúc hay kích thước nano đã đạt được những kết quả hết sức nổi bật Trong công nghệ nanospintronics, các cấu trúc tiếp xúc kiểu xuyên ngầm từ (Magnetic Tunnel Junction - MTJ) dạng hạt, dạng lớp, dạng lai lớp hạt và rào thế kép đã được quan tâm nghiên cứu do có những tính chất vật lý hết sức lý thú (điển hình nhất là với hiện tượng xuyên ngầm phụ thuộc spin) Các cấu trúc này không chỉ có những khả năng ứng dụng mới trong thực tế, như các bộ nhớ từ với kích thước nhỏ, nhưng mật độ dung lượng nhớ rất cao (MRAM), hoặc ứng dụng trong các linh kiện đơn spin điện tử (Single Spin Electron Transport -SSET), các cấu trúc MTJ rào thế kép (Double Barrier Magnetic Tunnel Junction - DBMTJ) có thể tạo ra các linh kiện hoạt động dựa trên hiện tượng truyền spin xoắn (Spin Torque Transfer - STT) và các thiết bị điện tử làm việc trong các vùng tần số cao và siêu cao với mức tiêu thụ năng lượng rất thấp, v.v Với những lý do nêu trên việc
nghiên cứu đề tài: “Hiện tượng xuyên ngầm spin và các tính chất
liên quan trong các kiểu cấu trúc MTJ” của luận án là phù hợp
Mục tiêu nghiên cứu của đề tài
Kế thừa những nghiên cứu trước đây và chú trọng vào những vấn đề mới chưa được nghiên cứu kỹ, đề tài tập trung nghiên cứu các nội dung chính như sau:
- Chế tạo các cấu trúc MTJ dạng hạt (Grain type Magnetic Tunnel Junction-GMTJ), dạng lai lớp hạt (Hybrid type Magnetic Tunnel Junction-HMTJ) và cấu trúc MTJ dạng rào thế kép (DBMTJ)
- Thấy được các tính chất liên quan trong các kiểu cấu trúc MTJ
đã chế tạo, tập trung vào các hiện tượng vật lý spin nổi bật như: chắn Coulomb, chắn spin, chỉnh lưu spin, các hiện tượng xuyên ngầm hay vận chuyển phụ thuộc spin, chuyển động xoắn spin
- Hiểu được bản chất vật lý và các tính chất liên quan đến các hiện tượng vật lý spin trong các cấu trúc MTJ tiêu biểu nêu trên Trên cơ sở đó nhận thấy và tiếp cận gần hơn tới những khả năng ứng dụng của các hiện tượng, tính chất này trong công nghệ spintronics
Phạm vi và phương pháp nghiên cứu
Nội dung nghiên cứu của luận án tập trung vào các hệ mẫu màng mỏng với các vật liệu, cấu trúc sau:
Trang 2- Chế tạo các cấu trúc MTJ với các kiểu khác nhau:
- Đề xuất gợi ý về khả năng ứng dụng của các hiện tượng, tính chất quan sát được cho công nghệ spintronics
Tính mới, tính thời sự và ý nghĩa khoa học của đề tài
Những nội dung nghiên cứu của đề tài hướng tới những vấn đề còn mới cả ở trong nước và trên thế giới Do đó những kết quả nghiên cứu của luận án được kỳ vọng sẽ góp phần không chỉ làm phong phú thêm các chủng loại, các tính chất và chức năng mới cũng như công nghệ mới của các vật liệu điện tử đối với khoa học và công nghệ vật liệu nói chung, khoa học và công nghệ nano nói riêng, đặc biệt là công nghệ từ và linh kiện spin điện tử, trên cơ sở đó kỳ vọng đạt được mục đích là nhằm góp phần vào sự hiểu biết chung ở lĩnh vực khoa học và công nghệ nano, làm cơ sở cho việc tiếp nhận tri thức công nghệ cao trong lĩnh vực này để thúc đảy sự phát triển hơn nữa những ứng dụng nanoelectronic và nano spintronics ở trong nước
Trang 33
CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN VỀ CẤU TRÚC MTJ
1.1 Những nghiên cứu liên quan ở nước ngoài và trong nước
1.1.1 Nghiên cứu liên quan ở nước ngoài
Trong những năm đầu của thế kỷ 21, các quốc gia tập trung
nghiên cứu mạnh về spintronics trong đó bao gồm cấu trúc MTJ và
các ứng dụng của nó Các nghiên cứu bao trùm các khía cạnh của
khoa học và công nghệ: vật liệu, từ học và điều khiển spin…
Các công nghệ chế tạo vật liệu ở kích thước nanomet trong lĩnh
vực này là các kỹ thuật lắng đọng màng mỏng bằng phương pháp vật
lý, như phún xạ, bốc bay trong chân không,… là những kỹ thuật
được sử dụng phổ biến
Có nhiều hiện tượng vật lý spin mới đang đòi hỏi khám phá để
hiểu biết và ứng dụng: hiện tượng xuyên ngầm kiểu “nhảy cóc”
(hopping), hiện tượng đồng xuyên ngầm từ (magnetic co-tunneling),
hiện tượng xuyên ngầm với hiệu ứng chắn Coulomb từ (magnetic Coulomb blockage), chắn spin, truyền xoắn spin
1.1.2 Những nghiên cứu liên quan ở trong nước
Có nhiều cơ sở nghiên cứu khoa học ở trong nước, đã triển khai
nghiên cứu về các vật liệu dùng cho lĩnh vực này Cụ thể là Viện
Khoa học vật liệu (IMS) thuộc Viện Hàn lâm KHCN Việt nam, khoa
Vật lý của trường đại học Khoa học tự nhiên, khoa Vật lý kỹ thuật &
Công nghệ nanô của trường đại học Công nghệ của Đại học Quốc gia
Hà Nội Các nghiên cứu này mới chỉ tập trung nghiên cứu vào kiểu
van spin kim loại có ghim gần đây đã hướng tới nghiên cứu vật liệu
sắt từ nửa kim loại (HMF) nhưng chỉ ở dạng khối và về hiệu ứng
TMR Khoa Vật lý của trường Đại học Khoa học Tự nhiên và trường
đại học Công nghệ - Đại học Quốc gia Hà Nội cũng đã nghiên cứu
về cấu trúc MTJ Trong thời gian vừa qua Viện ITIMS, Đại học Bách
Khoa Hà Nội có nhiều nghiên cứu về vấn đề này
Luận án này sẽ là sự kế thừa tiếp tục nghiên cứu về cấu trúc
MTJ dựa trên trên các hệ màng mỏng dạng hạt Co-Al-O, dạng lai
giữa các cấu trúc lớp và hạt, cấu trúc MTJ dạng rào thế kép
1.2 Một số dạng cấu trúc xuyên ngầm từ (MTJ) điển hình
1.2.1 Cấu trúc tiếp xúc xuyên ngầm từ dạng hạt (GMTJ)
Màng mỏng từ dạng hạt có cấu trúc đơn lớp M-Al-O gồm có
các hạt được cấu tạo bởi các nguyên tử sắt từ M như Co, Ni, Fe hay
Trang 4hợp kim của chúng nằm phân bố ngẫu nhiên trong nền oxit kim loại không dẫn điện như Al2O3, MgO như minh họa trong hình 1.1
Hình 1.1 Minh họa màng mỏng cấu trúc xuyên ngầm từ dạng hạt
(GMTJ).
1.2.2 Cấu trúc tiếp xúc xuyên ngầm từ dạng lớp (LMTJ)
Cấu trúc của một tiếp xúc từ kiểu xuyên ngầm MTJ bao gồm những lớp sắt từ (FM - Ferro Magnetic) như Co, Fe, CoFe, cách nhau bởi những lớp cách điện (I - Isolator) như Al2O3, MgO, có chiều dày nằm trong phạm vi nanomét Cấu trúc như vậy tương tự như một tụ điện và được gọi là cấu trúc MTJ đơn dạng lớp như minh họa trong hình 1.3
Hình 1.3 Minh họa màng mỏng cấu trúc tiếp xúc xuyên ngầm từ
dạng lớp (LMTJ)-FM/I/FM
1.2.3 Cấu trúc tiếp xúc xuyên ngầm từ dạng lai lớp hạt (HMTJ)
Khi thay thế lớp màng mỏng cách điện (I) ở giữa hai lớp sắt từ (FM) của cấu trúc xuyên ngầm từ dạng lớp (LMTJ) bằng lớp màng mỏng dạng hạt thì có được cấu trúc xuyên ngầm từ dạng lai lớp hạt (HMTJ) như hình minh họa 1.4
Hình 1.4 Minh họa màng mỏng cấu trúc tiếp xúc xuyên ngầm từ
Trang 51.3 Một số mô hình xuyên ngầm - khái niệm
1.3.1 Hiện tượng xuyên ngầm lượng tử trong cấu trúc MTJ- (Mô hình Zhang)
Dựa trên giả thiết về điện tử tự do, mô hình Zhang [143] đã tính
toán được mật độ dòng xuyên ngầm qua cấu trúc lớp rào thế như trong công thức 1.8
k m dk
dE dk
Mô hình của Julliere nghiên cứu về cấu trúc màng mỏng từ với
hệ FM/I/FM trong trong đó FM là các lớp sắt từ và I là hàng rào điện môi mà chỉ dày vài nanô mét TMR có nguồn gốc từ xuyên ngầm phụ thuộc spin trong cấu trúc MTJ [83]
Sự khác nhau trong độ dẫn giữa cấu hình song song và phản song trong hai điện cực sắt từ, FM1 và FM2
Trang 6Bản chất xuyên ngầm của một điện tử từ hạt có kích thước lớn hơn sang hạt nhỏ hơn, điều này đã dẫn đến làm tăng năng lượng điện tích như chỉ ra trong biểu thức (1.15)
1.3.5 Xuyên ngầm đơn điện tử phụ thuộc spin (SD-SET)
Trong chuyển tiếp xuyên ngầm từ, dòng xuyên ngầm phụ thuộc định hướng tương đối về từ độ trong các điện cực sắt từ Giả thuyết rằng một mô hình chuyển tiếp kép với các hạt nanô sắt từ được đặt vào giữa hai điện cực sắt từ, điều được mong đợi là tác động hỗ trợ lẫn nhau giữa SDT và SET, hay SD-SET, có thể khiến hiện tượng TMR tăng lên đáng kể, sự thay đổi của sự xuyên ngầm phụ thuộc spin có thể liên quan đến “bước nhảy” Coulomb
1.3.6 Tích tụ spin trong các hạt nanô
Hiệu ứng mất cân bằng của spin tích tụ được phát sinh bởi dòng spin phân cực từ một điện cực FM vào trong lớp không từ Trong đó lớp không từ mỏng hơn chiều dài khuếch tán spin, tín hiệu phun spin đóng góp vào sự tích tụ spin trong lớp NM được phát hiện trong một lớp FM khác theo định hướng tương đối của hai lớp FM
1.4 Kết luận
Các nghiên cứu về công nghệ spintronics đặc biệt là về cấu trúc MTJ đã được nghiên cứu ở trong và ngoài nước vào cuối thế kỷ 20 đầu thế kỷ 21, những nghiên cứu này đặt nền móng cho những hiểu biết về mặt lý thuyết và thực nghiệm trong lĩnh vực spintronics nói chung và cấu trúc MTJ nói riêng Các nghiên cứu góp phần vào việc khai thác ứng dụng các loại vật liệu, các cấu trúc vật liệu kèm theo các hiện tượng, tính chất của nó như: hiện tượng xuyên ngầm, xuyên ngầm phụ thuộc spin, đồng xuyên ngầm, xuyên ngầm đơn điện tử, hiện tượng chắn Coulomb, chắn spin điện tử, tích tụ spin vào những
Trang 77
ứng dụng trong lĩnh vực này Trên cơ sở đó đề tài tiếp tục nghiên cứu
về vấn đề này góp phần hiểu biết thêm về mặt tri thức, đồng thời nghiên cứu thực nghiệm nhằm tìm hiểu và phát hiện ra những kết quả mới, luận giải hiện tượng và đề xuất các hướng ứng dụng trên các cấu trúc MTJ này
CHƯƠNG 2: PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM
2.1 Các thực nghiệm chế tạo mẫu
2.1.1 Lắng đọng màng mỏng bằng kỹ thuật phún xạ
Một trong những phương pháp chế tạo màng mỏng từ có cấu trúc MTJ phù hợp với điều kiện hiện nay ở Việt Nam là phún xạ cao tần Ưu điểm của hệ phún xạ cao tần RF là có thể sử dụng được chất điện môi làm các loại bia và đế
2.1.2 Hệ phún xạ cao tần Alcatel SCM-400
Để chế tạo các mẫu MTJ chúng tôi đã sử dụng hệ phún xạ Alcatel SCM-400, là hệ phún xạ xoay chiều cao tần RF, nguồn RF có công suất phát tối đa 600 W Máy phát xoay chiều RF dùng tần số 13,56 MHz
2.1.3 Chuẩn bị bia, đế và xử lý mẫu
Các bia Co và Al2O3 được làm sạch sơ bộ bằng dung môi aceton Riêng các mảnh Co có diện tích xác định, được đánh bóng bề mặt bằng giấy nhám trước khi được làm sạch bằng dung môi aceton,
đế được sử dụng trong nghiên cứu là thủy tinh lamen kích thước 2020 mm2, dày khoảng 0,5÷1 mm Các mẫu sau khi phún xạ được
ủ trong môi trường chân không từ 10-3
đến 10-5 với các nhiệt độ khác nhau trong khoảng thời gian từ 1 đến 2 giờ sau đó để nguội cùng với
lò ủ nhiệt
2.1.4 Chế tạo mặt nạ các dạng cấu trúc mẫu
Mặt nạ được được thiết kế và làm bằng vật liệu thép không gỉ có
bề mặt tương đối phẳng, kích thước đường kính d = 100 mm và bề
dày 0.5 mm Để tạo màng mỏng hỗn hợp sử dụng bia ghép Al2O3-Co được tạo thành bằng cách ghép các mảnh Co lên trên một bia Al2O3
và bố trí sao cho phần diện tích có Co và Al2O3 xen kẽ nhau
Trang 899,97 20,00
2.2 Các thực nghiệm phân tích cấu trúc mẫu
2.2.1 Phân tích thành phần cấu tạo (EDS)
Tỷ lệ thành phần của các nguyên tố Co, Al, O đã được xác định bằng chế độ phân tích thành phần EDS trên hệ hiển vi điện tử quét JMS 7600 LV của hãng JEOL
2.2.2 Quan sát hình thái bề mặt và cấu trúc lớp (SEM, AFM)
Các ảnh quan sát hình thái bề mặt và cấu trúc lớp của các MTJ
được thực hiện trên hệ đo HITACHI S-4800, Nano surf Flex AFM 2.3 Các thực nghiệm khảo sát tính chất mẫu
2.3.1 Khảo sát tính chất từ (VSM)
Sử dụng hệ đo từ DMS 880 của hãng Digital Measurements System Inc với từ trường tối đa là 13,5 kOe và MicroMag 2900/390 với từ trường tối đa là 30 kOe
2.3.2 Khảo sát các tính chất điện
2.3.2.1 Đo đặc trưng phổ trở kháng phức (CIS)
Các mẫu màng mỏng MTJ sử dụng trong nghiên cứu được khảo sát phổ trở kháng phức theo ảnh hưởng của tỷ phần Co trên hệ HP 4192A với tần số thay đổi trong dải từ 5 Hz đến 13,5 MHz, điện áp
Trang 99
xoay chiều đặt lên hai điện cực Co là 0,1V, việc đo đặc trưng phổ trở kháng phức đã được tiến hành khi mẫu đặt trong từ trường không đổi của một nam châm điện, với cường độ từ trường là 0,2 kOe đến 8 kOe Hướng từ trường được đặt nằm trong mặt phẳng của các lớp
Co
2.3.2.2 Đo đặc trưng I-V
Thực nghiệm đo các đặc trưng I-V được tiến hành trên máy Autolab PGS TAT 12 như sau: một điện áp DC thay đổi (quét) từ -1V đến +1V được cấp lên hai đầu điện cực bạc bên trên 2 lớp Co ngoài cùng của các mẫu màng mỏng, Co/Al2O3/Co, Co/Al2O3-Co/Co, Co/Al2O3/Co/ Al2O3/Co Sự thay đổi của dòng qua cấu trúc 3
và 5 lớp được ghi nhận và cũng được lấy ra tại hai lối ra này
2.4 Xác định tỷ lệ thành phần, hình thái cấu trúc
Nguyên lý cơ bản của phép phân tích tỷ lệ thành phần các nguyên tố và hình thái bề mặt màng mỏng bằng phương pháp EDS, SEM, AFM
2.5 Xác định thành phần sắt từ và chiều dày màng mỏng
Việc xác định thành phần và chiều dày màng mỏng sắt từ có thể thực hiện bằng nhiều phương pháp khác nhau như nhiễu xạ tia X, EDS Trong các thực nghiệm của nhóm nghiên cứu đã xác định chiều dày qua tốc độ lắng đọng của màng mỏng
2.6 Kết luận
Các phương pháp thực nghiệm sử dụng trong nghiên cứu đều được lựa chọn sử dụng một cách phù hợp với việc chế tạo cấu trúc mẫu MTJ (phún xạ RF, chế tạo mặt nạ), khảo sát các tính chất của MTJ như: cấu trúc (SEM, AFM), tính chất từ (VSM), tính chất điện
và từ điện kết hợp khảo sát và tính toán từ các thiết bị khác nhau (HP, Autolab, nam châm điện, từ kế ) là các thiết bị thường được sử dụng trong nghiên cứu cơ bản và ứng dụng Các thiết bị dùng làm công cụ khảo sát sử dụng theo đúng qui trình hướng dẫn sử dụng có tham khảo về lý thuyết ứng dụng và phần mềm tính toán đi kèm cùng với tính toán thực nghiệm sẽ cho các kết quả đáng tin cậy khi nghiên cứu thực nghiệm
Trang 10CHƯƠNG 3: NGHIÊN CỨU CÁC TÍNH CHẤT CỦA CẤU TRÚC MTJ DẠNG HẠT (GMTJ) FeCo-Al-O và Co-Al-O 3.1 Cấu trúc MTJ dạng hạt (GMTJ) FeCo-Al-O và Co-Al-O
Hệ màng mỏng từ dạng hạt kim loại - phi kimCo-AlO và CoFe- Al-O là cấu trúc xuyên ngầm từ dạng hạt Màng mỏng từ dạng hạt có thể xem như một số lượng lớn của các xuyên ngầm dạng lớp nano có liên kết với nhau [126] Tính chất xuyên ngầm phục thuộc spin trong GMTJs đã được kết hợp với hiện tượng chắn Coulomb từ cả các hạt nano sắt từ [55,75, 126] Những tính chất này rất quan trọng và hứa hẹn cho sự vận chuyển đơn spin điện tử trong thiết bị nano điện tử thông qua kiểu cấu trúc hạt trong khe hở (GIG)
Hình 3.1 Hình thái bề mặt của cấu trúc GMTJ , ảnh SEM và AFM
a) Ảnh SEM bề mặt mẫu 35% Co-Al
3.2 Vật liệu và phương pháp thực nghiệm
Nghiên cứu này sử dụng màng mỏng nền dạng hạt Co-Al2O3, tỷ
lệ Co đã được đưa vào nền Al2O3 thay đổi từ 8 đến 35 % nguyên tử, màng mỏng (Co70Fe30)x(Al-O)x (với x = 0,1 và 0,3) đã được xác định bằng thực nghiệm Màng mỏng được lắng đọng bằng phương pháp phún xạ catốt trên đế thủy tinh và đế Si(100) Sau đó, mẫu được xử
lý nhiệt tại nhiệt độ Ta = 350oC trong 1h ở buồng chân không
a)
b)
Trang 1111
Hình 3.2 Sơ đồ minh hoạ và các thông số kích thước hình học của
mẫu màng mỏng CoFe-Al 2 O 3 nhìn từ trên xuống (a) và nhìn từ bên cạnh (b) với hình dạng điện cực dạng dải song song với nhau nằm ngang trên bề mặt mẫu
3.3 Tính chất từ của cấu trúc MTJ dạng hạt (GMTJ)
Kết quả thu được cho thấy đường từ trễ thay đổi rất rõ rệt khi lượng Co tăng dần từ 8 % đến 35 % nguyên tử Các khảo sát tính chất từ đã minh chứng rằng Co có mặt trong màng mỏng dưới dạng
từ các nguyên tử, chùm nguyên tử đến dạng hạt siêu mịn phân tán trong nền của Al2O3 Khi khảo sát tính chất từ điển hình của màng mỏng (CoFe)x-(Al-O)1-x (với x = 0,1 và 0,3) chưa xử lý nhiệt và xử lý nhiệt ở nhiệt độ Ta = 350oC được giới thiệu trong Hình 3.8 đường giống như siêu thuận từ được tạo bởi những đám CoFe nhỏ với sự từ hoá yếu được quan sát ở mẫu có thành phần CoFe thấp (x=0,1) tại nhiệt độ phòng và kiểu siêu thuận từ rõ rệt hơn được tạo bởi mẫu có thành phần CoFe cao hơn (x=0,3)
3.5 Tính chất điện của cấu trúc MTJ dạng hạt (GMTJ)
Khi nghiên cứu tính chất điện của 2 hệ mẫu Co-AlO và CoFe (Al-O) Cho thấy kết quả nổi bật là đường đặc trưng I-V giống điốt của màng mỏng (CoFe)x-(Al-O)1-xcó sự bất đối xứng cao tương tự
chưa xử lý nhiệt và xử lý nhiệt (với x = 0,1 và 0,3)
-5 -4 -3 -2 -1 0 1 2 3 4 5 -0,4
-0,3 -0,2 -0,1 0,0 0,1 0,2 0,3 0,4
Trang 12Hình 3.9 (a) Đường cong đặc trưng I-V của mẫu (CoFe)0,1 -(Al-O) 0,9 /Si(100) chưa xử lý nhiệt và xử lý nhiệt tại T a =350 o C trong 1h (b) Đường đặc trưng I-V của mẫu chưa xử lý nhiệt, (c) đường đặc trưng I-V của mẫu được xử lý nhiệt
như tính năng chỉnh lưu của điốt bán dẫn được thể hiện ở Hình 3.9 Đường đặc trưng I-V giống điốt có thể là do ảnh hưởng của đế bán dẫn Si(100)
Tuy nhiên, chúng tôi chế tạo mẫu màng mỏng (CoFe)0.1 -(Al-O)0.9 trên đế thuỷ tinh với cùng các thông số kích thước và điều kiện phún xạ tương tự như trên đế Si(100) để kiểm tra Kết quả cho thấy biểu hiện giống điốt của đường cong I-V được đo trong dải điện áp
từ -1V đến +20V cho kết quả tương tự như đế bán dẫn (Hình 3.10)
Hình 3.10 Đường đặc trưng I-V của mẫu (CoFe)0.1 -(Al-O) 0.9 phún xạ lắng đọng trên đế thuỷ tinh và ủ ở nhiệt độ T a = 350 o C -6 -4 -2 0 2 4 6 8 10 12 14 16 18 20 -0.6 -0.4 -0.2 0.0 0.2 0.4 0.6 0.8 1.0 T a = 350oC/1h I ) V (volt) ~ 3.7 V x = 0.1/glass substrate (a)
(b)
(c)
(c)
(c)
-8 -6 -4 -2 0 2 4 6 8
-100
-80
-60
-40
-20
0
20
40
60
80
100
As-deposited
Ta = 350 o
C/1h
(Co
70 Fe
30 )
0.1(Al
2 O
3 ) 0.9
V (Volt)
-1 0 1 2 3 4 5 6 7 8 -1.0
-0.5
0.0
V (volt)
T a = 350 o
C/1 h
V
th+
-3 -2 -1 0 1 2 3 4 -1.0
-0.5 0.0 0.5 1.0
V (Volt)
Ch?a x? lý
V th+
Chưa xử lý nhiệt
