Hiện tượng xuyên ngầm SPIN và các tính chất liên quan trong các kiểu cấu trúc MTJ

MỞ ĐẦU Với sự phát triển của công nghệ nano trong thời gian qua, các nghiên cứu về tính chất, hiện tượng lượng tử của các quá trình vận chuyển điện tích trong các linh kiện điện tử có cấu trúc hay kích thước nano đã đạt được những kết quả hết sức nổi bật. Vào đầu thế kỷ 21, trên thế giới đã bắt đầu nghiên cứu thiết lập các cơ sở nền tảng cho công nghệ điện tử nano (nanoelectronics) thay cho công nghệ vi điện tử. Công nghệ chế tạo nano (nano fabrication), một công nghệ mới có trình độ cao hơn thay cho công nghệ vi chế tạo. Các linh kiện điện tử lúc này sẽ sử dụng chủ yếu là các hiện tượng vận chuyển kiểu đơn điện tích (Single Electron Transport - SET) thay cho kiểu vận chuyển tập thể và sẽ là những linh kiện điện tử chủ đạo [3]. Trên cơ sở hiệu ứng từ điện trở khổng lồ (Giant Magneto Resistance - GMR) khám phá vào những năm cuối thập niên 1980 đầu thập niên 90 của thế kỷ trước (1986-1988) đã mở đầu cho một thời kỳ mới của nền công nghệ mới mà ở đó khai thác và sử dụng thuộc tính spin của điện tử, một thuộc tính lượng tử hầu như chưa được chú ý ứng dụng nhiều trong thực tế. Từ sự phát triển hết sức mạnh mẽ của nền công nghệ mới ra đời này trong suốt thập kỷ cuối TK 20 và thập kỷ đầu TK 21, giải thưởng Nobel Vật lý năm 2007 đã được trao cho hai nhà vật lý đã khám phá ra hiệu ứng GMR, là P. Grunberg của Đức và A. Fert của Pháp. Tiếp theo sự khám phá ra hiệu ứng GMR, vào khoảng 1995 hiệu ứng từ điện trở xuyên ngầm (Tunneling Magneto Resistance - TMR) trong các cấu trúc ba lớp được gọi là tiếp xúc xuyên ngầm từ (Magnetic Tunnel Junction - MTJ), tiếp tục được nghiên cứu. Từ đó, cùng với hiệu ứng GMR, một nền công nghệ vật liệu cấu trúc nano và các loại linh kiện khác nhau khai thác thuộc tính spin điện tử - điện tử học spin, hay spintronics, đã trở thành một công nghệ then chốt cho một nền công nghiệp chế tạo các linh kiện và thiết bị điện tử thế hệ mới mà nguyên lý hoạt động dựa trên bậc tự do của spin điện tử: các linh kiện nano spin-electronics (hay ngắn gọn là các linh kiện nanospinics) [43, 85, 135]. Với công nghệ điện tử nano, là công nghệ không chỉ đơn thuần là giảm kích thước từ thang micro xuống đến thang nano, mà còn là vấn đề gắn với bản chất vật lý bị thay đổi một cách căn bản khi giảm kích thước của vật liệu và các linh kiện xuống đến thang nano mét. Những hiện tượng vật lý được quan tâm đối với các loại vật liệu này được tập trung vào các hiệu ứng/hiện tượng lượng tử. Điều đó đã dẫn đến nhu cầu về những vật liệu mới hay những cấu trúc (vật liệu) mới, và các giải pháp công nghệ mới. Từ đó đặt ra tính cấp thiết và tầm quan trọng của việc tìm hiểu, nghiên cứu những tri thức chung về mặt vật lý cơ sở và những tri thức cụ thể đối với các vấn đề có liên quan trong lĩnh vực này. Những xu hướng nghiên cứu đó sẽ gợi mở và hứa hẹn những khả năng ứng dụng hoàn toàn mới và đầy bất ngờ. Đặc biệt hiện nay đang xuất hiện những nhu cầu rất lớn về ứng dụng công nghệ nanoelectronics trong lĩnh vực y-sinh học và chăm sóc sức khoẻ. Bởi vì các linh kiện, thiết bị điện tử thế hệ nanoelectronics sẽ có những đặc trưng không chỉ là rất nhỏ gọn, có thể được thu nhỏ kích thước đến mức tối đa, tiêu thụ năng lượng ở mức rất thấp, có tốc độ thao tác hay chuyển đổi trạng thái cực nhanh, mà còn hứa hẹn có những tính năng vượt trội khác rất nhiều so với các linh kiện điện tử truyền thống hiện nay. Vì vậy trong thời gian gần đây trên thế giới đã bắt đầu tập trung nghiên cứu phát triển công nghệ các linh kiện đơn điện tử (Single Electric Device - SED), các linh kiện xuyên ngầm lượng tử (Quantum Mechanical Tunnel Devices - QMTD), các cấu trúc bit lượng tử sử dụng spin dùng cho máy tính lượng tử, và nhiều loại linh kiện spintronics hay nanospinics khác. Ở các linh kiện này, ngoài việc sử dụng điện tích của điện tử kết hợp với sử dụng các tính chất có được từ cấu trúc hay kích thước nano, người ta còn sử dụng đến thuộc tính spin của điện tử [18, 28, 68, 84, 115]. Trong công nghệ nanospintronics đề cập đến ở trên, ngoài những vấn đề về vật lý cơ bản mới xuất hiện còn là vấn đề về công nghệ mới nảy sinh từ việc kết hợp hay tổ hợp với bán dẫn, oxit và kim loại. Về mặt cấu trúc, những kiểu cấu trúc vật liệu đang được chú ý nhiều nhất là các cấu trúc tiếp xúc kiểu xuyên ngầm từ (Magnetic Tunnel Junction - MTJ) dạng hạt, dạng lớp, dạng lai lớp-hạt và dạng rào thế kép. Trong thời gian gần đây các nhà khoa học đã đặt ra vấn đề về những tính chất/tính năng mới đối với các kiểu cấu trúc MTJ khác nhau này, và chúng đã cho thấy có nhiều khả năng mở ra những ứng dụng mới hết sức lý thú trong thực tế từ những hiện tượng xuyên ngầm phụ thuộc spin [122, 134]. Một cấu trúc MTJ dạng hạt (Grain Magnetic Tunnel Junction - GMTJ) bao gồm các hạt kim loại sắt từ kích thước nano mét phân tán trong nền của một chất điện môi phi từ. Một cấu trúc MTJ dạng lớp truyền thống (Layer Magnetic Tunnel Junction - LMTJ) gồm hai lớp kim loại sắt từ, có chiều dày từ vài đến có thể vài trăm nano mét, được ngăn cách bằng một lớp điện môi phi từ có chiều dày chỉ từ một vài đến vài chục nano mét. Việc kết hợp hai cấu trúc GMTJ và LMTJ để trở thành một cấu trúc MTJ kiểu mới – cấu trúc MTJ dạng lai (Hybrid-type Magnetic Tunnel Junctions - HMTJ) – sẽ mong đợi dẫn đến những tính năng/tính chất và khả năng ứng dụng hoàn toàn mới [43, 60]. Một số vấn đề vật lý tiêu biểu, như là đã phát hiện ra các hiện tượng chắn Coulomb từ (magnetic Coulomb blockage), chắn spin, truyền xoắn spin, và nắn spin, v.v… đã được ghi nhận từ một số kiểu của cấu trúc lai này. Những ứng dụng điển hình nhất bao gồm cảm biến từ có độ nhạy rất cao, các bộ nhớ từ với kích thước vừa nhỏ gọn vừa có mật độ dung lượng nhớ cực lớn (Magnetoresistive Random Access Memory - MRAM). Gần đây các linh kiện xuyên ngầm điện tử dựa trên cấu trúc MTJ có 2 lớp rào thế gọi là các cấu trúc MTJ rào thế kép (Double Barrier Magnetic Tunnel Junction - DBMTJ) có thể tạo ra các linh kiện hoạt động dựa trên hiện tượng truyền spin xoắn (Spin Torque Transfer - STT) và các thiết bị điện tử làm việc trong các vùng tần số cao và siêu cao với mức tiêu thụ năng lượng rất thấp. Đặc biệt là các linh kiện đơn spin điện tử (Single Spin Electron Transport - SSET) đang được nghiên cứu để triển khai ứng dụng trong thực tế.

1.1 Những nghiên cứu liên quan ở nước ngoài và trong nước 15

1.1.1 Những nghiên cứu liên quan ở nước ngoài 15

1.1.2 Những nghiên cứu liên quan ở trong nước 17 1.2 Một số dạng cấu trúc tiếp xúc xuyên ngầm từ (MTJ) điển hình 20

1.2.1 Cấu trúc tiếp xúc xuyên ngầm từ dạng hạt (GMTJ) 20

1.2.2 Cấu trúc tiếp xúc xuyên ngầm từ dạng lớp (LMTJ) 22

1.2.3 Cấu trúc tiếp xúc xuyên ngầm từ dạng lai lớp-hạt (HMTJ) 23

1.2.4 Cấu trúc tiếp xúc xuyên ngầm từ dạng rào thế kép

1.3.3 Xuyên ngầm bậc cao trong chế độ chắn Coulomb

(xuyên ngầm kiểu nhảy cóc)

30

1.3.4 Hiệu ứng tích điện của các hạt nano (Hiệu ứng chắn

Coulomb)

31

1.3.5 Xuyên ngầm đơn điện tử phụ thuộc spin (SD-SET) 33

1.3.7 Các mô hình khác

1.4 Kết luận

36

38

2.1.1 Lắng đọng màng mỏng bằng kỹ thuật phún xạ 39

2.1.2 Hệ phún xạ cao tần Alcatel SCM-400

2.1.3 Chuẩn bị bia, đế và xử lý mẫu

2.1.4 Chế tạo mặt nạ các dạng cấu trúc mẫu

2.2 Thực nghiệm phân tích cấu trúc

CHƯƠNG 4: NGHIÊN CỨU CÁC TÍNH CHẤT CỦA CẤU

71

4.3 Tính chất từ của cấu trúc MTJ dạng lai hạt 74 4.4 Tính chất điện của cấu trúc MTJ dạng lai hạt 77 4.5 Kết luận về cấu trúc MTJ dạng lai hạt (HMTJ) 82

CHƯƠNG 5: NGHIÊN CỨU CÁC TÍNH CHẤT CỦA CẤU

TRÚC MTJ DẠNG RÀO THẾ KÉP (DBMTJ)

(Co/Al2O3/Co/Al2O3/Co)

83

5.3 Tính chất từ của cấu trúc MTJ dạng rào thế kép 85 5.4 Tính chất điện của cấu trúc MTJ dạng rào thế kép 87

5.5 Kết luận về cấu trúc MTJ dạng rào thế kép (DBMTJ) 103

DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH ĐÃ CÔNG BỐ CỦA LUẬN ÁN 118

DANH MỤC CÁC KÍ HIỆU VÀ VIẾT TẮT

25 MTJ Magnetic Tunnel Junction

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ, ĐỒ THỊ Trang

Hình 1.1 Minh họa màng mỏng cấu trúc xuyên ngầm từ dạng hạt (GMTJ) 19

Hình 1.2 Ảnh TEM của màng có tỷ lệ thành phần nguyên tử sắt từ thay đổi 20

Hình 1.3 Minh họa màng mỏng cấu trúc tiếp xúc xuyên ngầm từ dạng lớp

Hình 1.5 a) Đường cong I-V và b) TMR phụ thuộc vào điện áp tại 4,2K 24

Hình 1.6 Dạng bất thường của TMR đo được trong từ trường lên tới 130 kOe 24

Hình 1.7 Minh họa màng mỏng cấu trúc tiếp xúc xuyên ngầm từ rào thế kép

Hình 1.10 Sơ đồ minh họa cấu trúc dạng hạt và quá trình xuyên ngầm bậc

Hình 1.13 Sơ đồ nguyên lý xuyên ngầm đợn Spin điện tử (SSET) 33

Hình 1.14 Sơ đồ chuyển tiếp kép sự dịch thế hóa do sự tích tụ spin trong hạt

Hình 2.2 Bia ghép Al 2 O 3 -Co để tạo ra lớp rào thế dạng hạt 41

Hình 2.3 Mặt nạ 1 được sử dụng để tạo ra dải điện cực Co thứ nhất. 43

Hình 2.4 Mặt nạ 2 được sử dụng để tạo ra lớp Co-Al 2 O 3 43

Hình 2.5 Mặt nạ 3 được sử dụng để tạo ra dải điện cực Co thứ 2 44

Hình 2.6 Ghép mặt nạ dùng để phún xạ tạo mẫu Co/Co-Al 2 O 3 /Co 44

Hình 2.7 Hệ đo phổ tán sắc năng lượng (EDS): JEOL JSM-7600F 45

Hình 2.8 Mối quan hệ và hàm FIT giữa tỷ lệ Co theo diện tích và tỷ lệ

nguyên tử Co

46

Hình 2.9 Mối quan hệ giữa Tỷ phần Co và tốc độ lắng đọng 48

Hình 2.11 a) Hiển vi lực nguyên tử Flex AFM (nano surf)

50

Hình 2.12 Sơ đồ nguyên lý và máy đo VSM 51

Hình 2.14 a) Mạch điện, b) đường trở kháng, c) biểu đồ Bode 54

Hình 2.15 Hệ đo phổ trở kháng phức của một cấu trúc MTJ 55

Hình 3.1 a) Ảnh SEM bề mặt mẫu 35% Co-Al 2 O 3 chưa ủ

b) Ảnh AFM bề mặt mẫu 35% Co-Al 2 O 3 ủ ở 250 o C/1 h

58

Hình 3.2 Sơ đồ mình hoạ và thông số kích thước của mẫu MTJ dạng hạt 59

Hình 3.7 Tổng hợp các đường từ trễ Co-Al 2 O 3 khi thay đổi tỷ phần Co 62

Hình 3.8 Đường cong từ hóa của mẫu (CoFe) x -(Al-O) 1-x /Si(100) chưa xử lý

nhiệt và xử lý nhiệt (với x = 0,1 và 0,3)

62

Hình 3.9 Đường cong đặc trưng I-V của mẫu (CoFe)x-(Al-O) 1-x /Si(100)

chưa xử lý nhiệt và xử lý nhiệt tại T a = 350 o C trong 1h (với x = 0,1 )

63

Hình 3.10 Đường cong đặc trưng I-V của mẫu (CoFe)x-(Al-O) 1-x /Si(100)

chưa xử lý nhiệt và xử lý nhiệt tại T a = 350 o C trong 1h (với x= 0,3)

64

Hình 3.11 Đường cong đặc trưng I-V của mẫu (CoFe) 0.1 -(Al-O) 0.9 phún xạ

lắng đọng trên đế thuỷ tinh và ủ ở nhiệt độ T a = 350 o C trong 1h

Hình 3.12 a) Minh hoạ các chuỗi hạt CoFe sắp xếp giữa các điện cực Ag

(b) Các tiếp xúc xuyên ngầm từ nano rào thế kép – nano DBMTJ (trong hộp)

66

68

Hình 4.5- 4.8 Vai trò của lớp xen giữa với liên kết tĩnh từ của hai lớp ngoài 76

Hình 4.9 Phổ đặc trưng CIS của các mẫu đặt trong từ trường có cường độ

Hình 4.12 Phổ đặc trưng CIS của các mẫu đặt trong từ trường có cường độ

khác nhau

80

Hình 5.1 Minh họa và ảnh SEM một cấu trúc MTJ rào thế kép 83

Hình 5.3 Các đường từ trễ đo với phương song song và vuông góc mặt

Hình 5.5 Các đường đặc trưng I-V của mẫu S13 cho thấy đặc trưng răng cưa 88

khác nhau

90

Hình 5.7 Cấu trúc của MTJ 2 lớp rào thế được coi như là hộp đơn điện tử 91

Hình 5.8 Ảnh hưởng của nhiệt độ ủ lên trở kháng ac (CIS) của mẫu DBMTJ 93

Hình 5.9 Đường Nyquist được vẽ từ số liệu CIS của các mẫu được tách ra từ

hình 5.8

93

Hình 5.10 Cấu trúc 5 lớp DBMTJ Co/Al 2 O 3 /Co/Al 2 O 3 /Co được đưa ra như là

một hệ tụ điện kép hoặc một cấu trúc dạng hạt (b) Mạch điện tương đương

95

Hình 5.11 Các mạch điện cơ bản cho EECs trong phân tích CIS 98

Hình 5.12 Các thành phần thực (Z') và ảo (-Z'') như là chức năng của tần số

được đưa ra trong vùng hồi phục khác nhau có liên hệ với các khoảng tần số

102

DANH MỤC BẢNG BIỂU Trang

Bảng 2.1 Quan hệ giữa tỷ phần diện tích Co và tỷ phần nguyên tử Co trong màng 46

Bảng 2.2 Quan hệ giữa tỷ phần diện tích Co và tỷ phần nguyên tử Co trong lớp

dạng hạt của mẫu HMTJ

47

Bảng 2.3 Quan hệ giữa tỷ phần Co trong màng với tốc độ lắng đọng 47

Bảng 2.4 Chiều dày lớp xen giữa dạng hạt của mẫu HMTJ tính theo hàm Fit 48

Bảng 5.1 Các tính chất từ cơ bản của các cấu trúc MTJ hai lớp rào thế được đo

theo hai phương: trong mặt phẳng và vuông góc với mặt phẳng mẫu.

86

Bảng 5.2 Các thông số của EEC phù hợp với dữ liệu CIS do phần mềm

100

Bảng 5.3 Các thông số của mạch điện giả Randles tại T a = 300 0 và 350 0 C 101

MỞ ĐẦU

Với sự phát triển của công nghệ nano trong thời gian qua, các nghiên cứu về tính chất, hiện tượng lượng tử của các quá trình vận chuyển điện tích trong các linh kiện điện tử có cấu trúc hay kích thước nano đã đạt được những kết quả hết sức nổi bật Vào đầu thế kỷ 21, trên thế giới đã bắt đầu nghiên cứu thiết lập các cơ sở nền tảng cho công nghệ điện tử nano (nanoelectronics) thay cho công nghệ vi điện tử Công nghệ chế tạo nano (nano fabrication), một công nghệ mới có trình độ cao hơn thay cho công nghệ vi chế tạo Các linh kiện điện tử lúc này sẽ sử dụng chủ yếu là các hiện tượng vận chuyển kiểu đơn điện tích (Single Electron Transport - SET) thay cho kiểu vận chuyển tập thể và sẽ là những linh kiện điện tử chủ đạo [3]

Trên cơ sở hiệu ứng từ điện trở khổng lồ (Giant Magneto Resistance - GMR) khám phá vào những năm cuối thập niên 1980 đầu thập niên 90 của thế kỷ trước (1986-1988) đã mở đầu cho một thời kỳ mới của nền công nghệ mới mà ở đó khai thác và sử dụng thuộc tính spin của điện tử, một thuộc tính lượng tử hầu như chưa được chú ý ứng dụng nhiều trong thực tế Từ sự phát triển hết sức mạnh mẽ của nền công nghệ mới ra đời này trong suốt thập kỷ cuối TK 20 và thập kỷ đầu TK 21, giải thưởng Nobel Vật lý năm 2007 đã được trao cho hai nhà vật lý đã khám phá ra hiệu

hiệu ứng GMR, vào khoảng 1995 hiệu ứng từ điện trở xuyên ngầm (Tunneling Magneto Resistance - TMR) trong các cấu trúc ba lớp được gọi là tiếp xúc xuyên ngầm từ (Magnetic Tunnel Junction - MTJ), tiếp tục được nghiên cứu Từ đó, cùng với hiệu ứng GMR, một nền công nghệ vật liệu cấu trúc nano và các loại linh kiện khác nhau khai thác thuộc tính spin điện tử - điện tử học spin, hay spintronics, đã trở thành một công nghệ then chốt cho một nền công nghiệp chế tạo các linh kiện và thiết bị điện tử thế hệ mới mà nguyên lý hoạt động dựa trên bậc tự do của spin điện tử: các linh kiện nano spin-electronics (hay ngắn gọn là các linh kiện nanospinics) [43, 85, 135]

Với công nghệ điện tử nano, là công nghệ không chỉ đơn thuần là giảm kích thước từ thang micro xuống đến thang nano, mà còn là vấn đề gắn với bản chất vật

lý bị thay đổi một cách căn bản khi giảm kích thước của vật liệu và các linh kiện xuống đến thang nano mét Những hiện tượng vật lý được quan tâm đối với các loại vật liệu này được tập trung vào các hiệu ứng/hiện tượng lượng tử Điều đó đã dẫn đến nhu cầu về những vật liệu mới hay những cấu trúc (vật liệu) mới, và các giải pháp công nghệ mới Từ đó đặt ra tính cấp thiết và tầm quan trọng của việc tìm hiểu, nghiên cứu những tri thức chung về mặt vật lý cơ sở và những tri thức cụ thể đối với các vấn đề có liên quan trong lĩnh vực này Những xu hướng nghiên cứu đó

sẽ gợi mở và hứa hẹn những khả năng ứng dụng hoàn toàn mới và đầy bất ngờ Đặc biệt hiện nay đang xuất hiện những nhu cầu rất lớn về ứng dụng công nghệ nanoelectronics trong lĩnh vực y-sinh học và chăm sóc sức khoẻ Bởi vì các linh kiện, thiết bị điện tử thế hệ nanoelectronics sẽ có những đặc trưng không chỉ là rất

nhỏ gọn, có thể được thu nhỏ kích thước đến mức tối đa, tiêu thụ năng lượng ở mức rất thấp, có tốc độ thao tác hay chuyển đổi trạng thái cực nhanh, mà còn hứa hẹn có những tính năng vượt trội khác rất nhiều so với các linh kiện điện tử truyền thống hiện nay Vì vậy trong thời gian gần đây trên thế giới đã bắt đầu tập trung nghiên cứu phát triển công nghệ các linh kiện đơn điện tử (Single Electric Device - SED), các linh kiện xuyên ngầm lượng tử (Quantum Mechanical Tunnel Devices - QMTD), các cấu trúc bit lượng tử sử dụng spin dùng cho máy tính lượng tử, và nhiều loại linh kiện spintronics hay nanospinics khác Ở các linh kiện này, ngoài việc sử dụng điện tích của điện tử kết hợp với sử dụng các tính chất có được từ cấu trúc hay kích thước nano, người ta còn sử dụng đến thuộc tính spin của điện tử [18,

28, 68, 84, 115]

Trong công nghệ nanospintronics đề cập đến ở trên, ngoài những vấn đề về vật

lý cơ bản mới xuất hiện còn là vấn đề về công nghệ mới nảy sinh từ việc kết hợp hay tổ hợp với bán dẫn, oxit và kim loại Về mặt cấu trúc, những kiểu cấu trúc vật liệu đang được chú ý nhiều nhất là các cấu trúc tiếp xúc kiểu xuyên ngầm từ (Magnetic Tunnel Junction - MTJ) dạng hạt, dạng lớp, dạng lai lớp-hạt và dạng rào thế kép Trong thời gian gần đây các nhà khoa học đã đặt ra vấn đề về những tính chất/tính năng mới đối với các kiểu cấu trúc MTJ khác nhau này, và chúng đã cho thấy có nhiều khả năng mở ra những ứng dụng mới hết sức lý thú trong thực tế từ những hiện tượng xuyên ngầm phụ thuộc spin [122, 134] Một cấu trúc MTJ dạng hạt (Grain Magnetic Tunnel Junction - GMTJ) bao gồm các hạt kim loại sắt từ kích thước nano mét phân tán trong nền của một chất điện môi phi từ Một cấu trúc MTJ dạng lớp truyền thống (Layer Magnetic Tunnel Junction - LMTJ) gồm hai lớp kim loại sắt từ, có chiều dày từ vài đến có thể vài trăm nano mét, được ngăn cách bằng một lớp điện môi phi từ có chiều dày chỉ từ một vài đến vài chục nano mét Việc kết hợp hai cấu trúc GMTJ và LMTJ để trở thành một cấu trúc MTJ kiểu mới – cấu trúc MTJ dạng lai (Hybrid-type Magnetic Tunnel Junctions - HMTJ) – sẽ mong đợi dẫn đến những tính năng/tính chất và khả năng ứng dụng hoàn toàn mới [43, 60] Một số vấn đề vật lý tiêu biểu, như là đã phát hiện ra các hiện tượng chắn Coulomb từ (magnetic Coulomb blockage), chắn spin, truyền xoắn spin, và nắn spin, v.v… đã được ghi nhận từ một số kiểu của cấu trúc lai này Những ứng dụng điển hình nhất bao gồm cảm biến từ có độ nhạy rất cao, các bộ nhớ từ với kích thước vừa nhỏ gọn vừa có mật độ dung lượng nhớ cực lớn (Magnetoresistive Random Access Memory - MRAM) Gần đây các linh kiện xuyên ngầm điện tử dựa trên cấu trúc MTJ có 2 lớp rào thế gọi là các cấu trúc MTJ rào thế kép (Double Barrier Magnetic Tunnel Junction - DBMTJ) có thể tạo ra các linh kiện hoạt động dựa trên hiện tượng truyền spin xoắn (Spin Torque Transfer - STT) và các thiết bị điện tử làm việc trong các vùng tần số cao và siêu cao với mức tiêu thụ năng lượng rất thấp Đặc biệt là các linh kiện đơn spin điện tử (Single Spin Electron Transport - SSET) đang được nghiên cứu để triển khai ứng dụng trong thực tế

Với những nhận định tình hình chung nêu trên đây, tác giả luận án đã được hướng dẫn quan tâm nghiên cứu cả về mặt công nghệ chế tạo các MTJ có cấu trúc kiểu lai khác nhau cũng như những hiệu ứng, tính chất của các cấu trúc đó, đặc biệt

là những hiệu ứng, tính chất liên quan đến vật lý spin Từ đó đề tài nghiên cứu của

luận án mang tên: “Hiện tượng xuyên ngầm spin và các tính chất liên quan trong

các kiểu cấu trúc MTJ” Đề tài luận án này cho thấy hoàn toàn phù hợp với xu thế

phát triển hiện đại nhất hiện nay trên thế giới trong lĩnh vực khoa học và công nghệ nano nói chung, vật lý và công nghệ của vật liệu điện tử nano nói riêng

Mục tiêu nghiên cứu của luận án là nhằm:

- Tạo ra được các cấu trúc MTJ dạng hạt (GMTJ), dạng lai lớp hạt (HMTJ) và cấu trúc MTJ có rào thế kép (DBMTJ)

- Thấy được các tính chất liên quan trong các kiểu cấu trúc MTJ đã chế tạo, tập trung vào các hiện tượng vật lý spin nổi bật như: chắn Coulomb, chắn spin, chỉnh lưu spin, các hiện tượng xuyên ngầm hay vận chuyển phụ thuộc spin, chuyển động xoắn spin

- Hiểu được bản chất vật lý và các tính chất liên quan đến các hiện tượng vật lý spin trong các cấu trúc MTJ tiêu biểu nêu trên Trên cơ sở đó nhận thấy và tiếp cận gần hơn tới những khả năng ứng dụng của các hiện tượng, tính chất này

trong công nghệ spintronics

Nội dung và phương pháp nghiên cứu

Kế thừa từ những nghiên cứu trước đây và chú trọng hơn vào những vấn đề mới của vật lý spin chưa được nghiên cứu như đã nêu, nhằm thực hiện các mục tiêu đề

ra ở trên, luận án tập trung vào một số nội dung chính như sau:

- Chế tạo các cấu trúc MTJ kiểu dạng hạt, kiểu lai lớp hạt và kiểu rào thế kép với các đối tượng cụ thể là các màng mỏng có cấu trúc tiếp xúc dị thể với những kiểu khác nhau:

- Khảo sát các tính chất chủ yếu liên quan đến các kiểu cấu trúc MTJ chế tạo được trên đây, như vi cấu trúc, các tính chất từ và điện dưới ảnh hưởng của một số yếu tố liên quan đến chiều dày các lớp, tỷ lệ thành phần hay nhiệt độ xử lý, hoặc có yêu tố xoay chiều với tần số cao trong một số trường hợp, và đặc biệt dưới tác dụng của từ trường ngoài

- Phân tích để rút ra những hành vi, những tính chất mang tính đặc thù liên quan đến các hiện tượng do tính phân cực spin ở các cấu trúc MTJ mang lại, như các quá trình xuyên ngầm spin, sự tương tác và vận chuyển cảm ứng bởi spin Qua đó xác lập được sự hiểu biết chung về bản chất vật lý và những tính chất quan trọng nhất với các kiểu cấu trúc MTJ khác nhau Trên cơ sở đó đề xuất những gợi ý về khả

năng ứng dụng của các hiện tượng, tính chất quan sát được cho công nghệ spintronics

Với những nội dung được tập trung quan tâm như vậy, nghiên cứu được triển khai bằng một số phương pháp thực nghiệm tiêu biểu như:

- Chế tạo các màng mỏng MTJ có cấu trúc khác nhau bằng phương pháp phún

xạ catốt tần số cao (RF = 13,56 MHz), với thành phần sắt từ chủ yếu là Co, Fe, NiFe và CoFe, và thành phần cách điện phi từ chủ yếu dựa trên oxit nhôm vô

thích hợp, các bộ mặt nạ (mask) tương ứng sử dụng trong quá trình phún xạ đã được chế tạo

- Khảo sát thành phần vi cấu trúc và các hình thái cấu trúc tương ứng bằng phổ tán sắc năng lượng (EDX), hiển vi điện tử quét (SEM) và hiển vi lực nguyên tử (AFM)

- Đo tính chất từ đặc trưng bằng kỹ thuật từ kế mẫu rung (VSM)

- Thiết lập một số hệ đo phù hợp để khảo sát các đặc trưng I-V, phổ trở kháng phức CIS dưới tác dụng của từ trường ngoài

Tính mới, tính thời sự và ý nghĩa khoa học của luận án

Những nội dung nghiên cứu trên đây đã tiếp cận tới những vấn đề còn rất mới,

cả ở trong nước và trên thế giới Do đó những kết quả nghiên cứu của luận án được

kỳ vọng sẽ góp phần không chỉ làm phong phú thêm các chủng loại, các tính chất và chức năng mới cũng như công nghệ mới của các vật liệu điện tử đối với khoa học

và công nghệ vật liệu nói chung, khoa học và công nghệ nano nói riêng, đặc biệt là công nghệ nano từ và linh kiện spin điện tử, mà còn trên cơ sở đó kỳ vọng đạt được mục đích là nhằm góp phần vào sự hiểu biết chung ở lĩnh vực khoa học và công nghệ nano, làm cơ sở cho việc tiếp nhận tri thức công nghệ cao trong lĩnh vực này

để thúc đẩy sự phát triển hơn nữa những ứng dụng nanoelectronics và

Cấu trúc của luận án:

Mở đầu

Chương 1: Tổng quan về các cấu trúc MTJ và một số vấn đề liên quan

Chương 2: Phương pháp thực nghiệm

Chương 3: Nghiên cứu các tính chất của cấu trúc MTJ dạng hạt (GMTJ)

Chương 4: Nghiên cứu các tính chất của cấu trúc MTJ dạng lai hạt (HMTJ)

Chương 5: Nghiên cứu các tính chất của cấu trúc MTJ dạng rào thế kép (DBMTJ) Kết luận chung

Tài liệu tham khảo

CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN VỀ CÁC CẤU TRÚC MTJ VÀ

MỘT SỐ VẤN ĐỀ LIÊN QUAN

Công nghệ nano là công nghệ đặc trưng của thế kỷ 21, với các tính chất, các hiện tượng lượng tử của các quá trình vận chuyển điện tích trong các linh kiện điện

tử có cấu trúc hay kích thước nano sẽ là những đặc trưng nổi trội Các linh kiện điện

tử lúc này sẽ sử dụng chủ yếu là các hiện tượng vận chuyển kiểu đơn điện tích (SET- single electron transport) thay cho kiểu vận chuyển tập thể và sẽ là những linh kiện điện tử chủ đạo Các cấu trúc tiếp xúc kiểu xuyên ngầm từ (MTJ) với các hiện tượng, tính chất và khả năng ứng dụng của nó trong lĩnh vực này đã được các phòng thí nghiệm và các nhà khoa học trong và ngoài nước quan tâm nghiên cứu

1.1 Những nghiên cứu liên quan ở nước ngoài và trong nước

1.1.1 Nghiên cứu liên quan ở nước ngoài

Trong những năm đầu của thế kỷ 21, các quốc gia tập trung nghiên cứu mạnh nhất về spintronics trong đó bao gồm cấu trúc MTJ và các ứng dụng của nó ở trên thế giới chủ yếu là 3 khu vực: Mỹ, Tây Âu và Nhật Bản, Đài Loan Ngoài ra, Nga đại diện cho khu vực Đông Âu cũng quan tâm nghiên cứu Các nghiên cứu bao trùm tất cả các khía cạnh của khoa học và công nghệ: về vật liệu (chế tạo và đặc trưng của các cấu trúc nano từ), về từ học và điều khiển spin trong các cấu trúc nano từ,

về các tính chất quang-từ của các chất bán dẫn, và về điện tử học từ tính (magnetoelectronics) và các linh kiện Mỗi quốc gia trong các khu vực trên đây lại tập trung nghiên cứu riêng vào những vấn đề cụ thể như sau [19, 85, 114]:

- Mỹ tập trung vào quang điện tử (optoelectronics), như: Phun và ghi nhận/phát hiện spin bằng nguyên lý quang học; Các thiết bị, linh kiện mới (như hiển

vi điện tử xung kích từ tính - BEEM) Mỹ cũng nghiên cứu mạnh nhất về các ứng dụng của spin: Các cảm biến, linh kiện từ và đầu đọc các ổ đĩa ghi từ có mật độ cao

và siêu cao; Các bộ nhớ từ không tự xoá, như MRAM

- Tây Âu chủ yếu quan tâm tới các vấn đề lý thuyết liên quan đến spintronics : Cấu trúc của các linh kiện phun spin và các linh kiện xuyên ngầm; Lý thuyết về cấu trúc dải năng lượng nhằm tiên đoán các tính chất của vật liệu; Phát triển các vật liệu bán dẫn từ và các cấu trúc dị tiếp xúc giữa kim loại từ tính với bán dẫn

- Nhật Bản nghiên cứu chủ yếu các vấn đề về công nghệ để tổng hợp ra các vật liệu mới cho spintronics và nghiên cứu các đặc trưng về mặt cấu trúc của các vật liệu này Trong đó các vật liệu và linh kiện bán dẫn với các tính chất quang-từ được chú trọng đến nhiều nhất

- Đài Loan tập trung nghiên cứu cấu trúc và ứng dụng về linh kiện cảm biến Ngoài ra một số khía cạnh hiện đại của vật lý spin đang được quan tâm:

Vấn đề spintronics trong bán dẫn: Vật lý của các bán dẫn từ và bán dẫn từ pha loãng; Cơ chế kết cặp spin trong siêu dẫn nhiệt độ cao; Spin trong lý thuyết trường lượng tử và các hạt lượng tử mang spin; Spin của hạt nhân

Trong công nghệ nanospintronics, về mặt cấu trúc, những kiểu cấu trúc sau đây được cho là những cấu trúc lõi để chế tạo ra các linh kiện điện tử nano nói chung, đặc biệt là đối với điện tử nano spin, và đang được quan tâm nhiều là:

Các cấu trúc tiếp xúc kiểu xuyên ngầm từ (MTJ) dạng hạt và dạng lớp mà ở đó thực hiện các quá trình vận chuyển xuyên ngầm phụ thuộc spin (SDT), hoặc các cấu trúc MTJ kiểu lai giữa cấu trúc lớp và hạt để có thể thực hiện được sự vận chuyển đơn spin (cấu trúc SSET: single spin electron tunneling) [27, 43, 122]

Các cấu trúc chuyển tiếp dị thể (heterogeneous junctions) dựa trên các tiếp xúc sắt từ/bán dẫn hay bán dẫn/bán dẫn từ (hoặc bán dẫn từ pha loãng),… Các cấu trúc như vậy thường xuất hiện hiện tượng tích tụ spin, nên dưới tác dụng của điện trường

có thể thực hiện các quá trình phun spin, vận chuyển spin, và có thể dùng làm linh kiện để phát hiện/ghi nhận hay chuyển đổi dòng phân cực spin Nghĩa là các linh kiện điện tử dựa trên các cấu trúc này chính là các linh kiện spintronic trên cơ sở vật liệu bán dẫn

Các cấu trúc tiếp xúc sắt từ/phản sắt từ (FM/AFM) mà ở đó bộc lộ các hiện tượng liên quan đến tương tác spin bề mặt, là một trong những vấn đề vật lý cơ bản gần đây đang rất được quan tâm, ngoài những khả năng ứng dụng mới trong các van spin đề cập ở trên cho lĩnh vực lưu trữ trong công nghệ thông tin và điện tử học nano [115, 134]

Các cấu trúc dot từ, dây nano từ và các cấu trúc tiếp xúc giữa chúng với các màng mỏng từ nano Những cấu trúc này cũng đều cho thấy những vấn đề vật lý mới hấp dẫn cả về mặt cơ bản cũng như khả năng ứng dụng mới cho các vật liệu và linh kiện nano-electronics Chẳng hạn như chỉ cần tạo ra một cấu trúc đơn giản gồm một sợi ống nano carbon với 2 đầu của nó là 2 điện cực sắt từ màng mỏng là có thể tạo ra được một linh kiện (nano/submicron) spintronics, vì ở đó có thể điều khiển được sự vận chuyển phụ thuộc spin qua ống nano này [12]

Các cấu trúc van spin phân tử, transistor spin phân tử, transistor spin nguyên tử,… là những phần tử lõi cho một dạng linh kiện điện tử spin mới khác thuộc lĩnh vực điện tử học phân tử hay nguyên tử (molecular electronics (moletronics), atomic electronics (atotronics) mà hiện nay các phòng thí nghiệm trên thế giới đang bắt đầu quan tâm nghiên cứu [25]

Các vật liệu được quan tâm chú ý đáp ứng cho nhu cầu phát triển công nghệ spintronics, các nghiên cứu hiện nay trên thế giới tập trung nhiều vào một số loại vật liệu chức năng điển hình như: các vật liệu sắt từ có độ phân cực spin cao là các hợp chất sắt từ bán kim loại (ferro-magnetic half-metals), các bán dẫn từ (MSC) và bán dẫn từ pha loãng (DMS), các oxit từ, các phân tử hữu cơ pha tạp hay mang các ion từ tính, các vật liệu cách điện làm lớp rào thế cho cấu trúc MTJ, và nhiều vật

liệu nano dạng khác như ống/dây nano carbon, các dot và dây nano là bán dẫn hay kim loại, v.v

Các công nghệ chế tạo vật liệu ở kích thước nanomet trong lĩnh vực này là các

kỹ thuật lắng đọng màng mỏng bằng phương pháp vật lý như phún xạ, bốc bay trong chân không,… là những kỹ thuật được sử dụng phổ biến để tạo ra các cấu trúc nano ở dạng màng mỏng, là kỹ thuật thích hợp cho việc chế tạo các linh kiện điện tử nói chung Ngoài ra các công nghệ màng mỏng, kết hợp cả các kỹ thuật vật lý và hóa học, để tạo ra và sắp xếp các dot từ hay dây từ bằng các phân tử từ tính trong các cấu trúc MTJ hay các cấu trúc phân tử cô lập (là những phần tử lõi của các linh kiện nanoelectronics), các kỹ thuật tự sắp xếp (self-assembly), quang khắc bằng tia laze, tia X và “quang” khắc bằng tia điện tử, các kỹ thuật thao tác, lắp ghép trên từng nguyên tử bằng các kỹ thuật vi mũi dò,… đang rất được quan tâm nhằm làm chủ công nghệ trong việc tạo ra được các cấu trúc vật liệu hay các linh kiện nano-micro mong đợi [11, 114]

Đối với các hiện tượng liên quan đến quá trình vận chuyển spin, hiện tượng xuyên ngầm phụ thuộc spin (SDT) vẫn đang là vấn đề mới trên thế giới vì ngoài việc các cấu trúc tiếp xúc xuyên ngầm từ (MTJ) là cơ sở của nhiều loại linh kiện spintronics trong tương lai, đặc biệt là loại linh kiện vận chuyển đơn spin điện tử (SSET) đang được các nhà khoa học và công nghệ rất chú ý [123], mà ở đây còn có nhiều hiện tượng vật lý spin mới đang đòi hỏi khám phá để hiểu biết và ứng dụng:

- Cơ chế của hiện tượng xuyên ngầm kiểu “nhảy cóc” (hopping) trong các cấu

- Hiện tượng đồng xuyên ngầm từ (magnetic co-tunneling) trong các cấu trúc MTJ kép kiểu lớp (cấu trúc với 2 lớp hay nhiều lớp rào thế), và kiểu lai lớp-hạt (cấu trúc có lớp dạng hạt xen kẽ rào thế kép)

- Hiện tượng xuyên ngầm với hiệu ứng chắn Coulomb từ (magnetic Coulomb blockage), thường xuất hiện ở trong các cấu trúc MTJ kép và lai, đặc biệt là cấu trúc MTJ gồm có một “đảo” nano kim loại xen giữa 2 lớp điện cực sắt từ Đây là hiện tượng cơ bản được sử dụng để điều khiển quá trình xuyên ngầm đơn spin trong các transistor đơn spin (SSET) Điều đáng quan tâm ở đây là làm sao có thể làm chủ được công nghệ để chế tạo thành công cấu trúc MTJ dạng “đảo” này Đây là vấn đề đang được tập trung nghiên cứu ở nhiều phòng thí nghiệm trên thế giới [11, 56]

1.1.2 Những nghiên cứu liên quan ở trong nước

Trong những năm qua khoa học và công nghệ vật liệu nano nói chung, vật liệu

từ nano nói riêng ở trong nước đã được chú ý quan tâm Từ 2004 đến nay, là giai đoạn tập trung phát triển khoa học và công nghệ nano, những nghiên cứu ở trong nước theo hướng này nhìn chung đã thu được những kết quả nghiên cứu rất đáng khích lệ Trong xu thế này, các vật liệu từ nano dạng màng mỏng cũng ngày càng được quan tâm hơn trước Gần đây đã có nhiều cơ sở nghiên cứu khoa học ở trong

nước, đã triển khai nghiên cứu về các vật liệu dùng cho lĩnh vực spintronics Cụ thể là: Viện Khoa học vật liệu (IMS) thuộc Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt nam có nhóm của Nguyễn Xuân Phúc, Nguyễn Văn Hồng và cộng sự [1, 5, 6, 104], trường Đại học Công nghệ Đại học Quốc gia Hà Nội nhóm của Nguyễn Hữu Đức cùng cộng sự [103] Ngoài ra còn có Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Trường Đại học Sư phạm Hà Nội [7] Hiện nay, nhìn chung có thể thấy cơ sở nghiên cứu có truyền thống và khá tập trung vào khu vực màng mỏng từ nano trong đó có các cấu trúc MTJ dùng cho công nghệ spintronics ở trong nước vẫn là ITIMS, IMS và trường Đại học Công nghệ của Đại học Quốc gia Hà Nội Tuy nhiên các nghiên cứu này mới chỉ tập trung nghiên cứu vào kiểu van spin kim loại có ghim, và gần đây đã hướng tới nghiên cứu vật liệu sắt từ bán kim loại (HMF), nhưng chỉ ở dạng khối, và

học Khoa học Tự nhiên và Trường Đại học Công nghệ - Đại học Quốc gia Hà Nội trước đây cũng đã từng nghiên cứu về cấu trúc MTJ Thêm vào đó có khoa Vật lý của trường Đại học Sư phạm Hà Nội đang bắt đầu tiếp cận nghiên cứu các vật liệu bán dẫn từ và bán dẫn từ pha loãng dùng cho công nghệ spintronics ITIMS và trường Đại học Công nghệ - Đại học Quốc gia Hà Nội nghiên cứu các linh kiện van spin có sẵn từ nước ngoài để nghiên cứu ứng dụng Trong xu thế tiếp cận nghiên cứu chung như nêu ở trên, nhóm nghiên cứu ở ITIMS có thời gian nghiên cứu liên tục và có hệ thống trong lĩnh vực này, bắt đầu nghiên cứu đối với dạng màng mỏng

từ nói chung, màng mỏng từ cấu trúc nano và spintronics nói riêng, từ trước đến nay nhóm “Màng mỏng từ và Spintronics” ở ITIMS đã triển khai nghiên cứu theo các hướng chính:

- Nghiên cứu các cấu trúc tiếp xúc xuyên ngầm từ (MTJ) cả ở dạng lớp, dạng hạt nano và dạng lai giữa các cấu trúc lớp và hạt Các cấu trúc lớp chủ yếu là Co/AlO/Co(Py) [101]; các cấu trúc dạng hạt điển hình là Co-AlO [4, 97], Ni-AlO, Fe-AlO, CoFe-AlO, Py-AlO, hay CoNi-AlO; các cấu trúc nhiều lớp rào thế như: Co/AlO/Co/AlO/Co [90, 95], và các cấu trúc lai Co/Co-AlO/Co

những bề mặt tiếp xúc đó xảy ra các hiện tượng vật lý liên quan tới sự tương tác của các spin ở bề mặt phân cách (các hiện tượng từ bề mặt), mà điển hình là hiệu ứng tương tác trao đổi dị hướng đơn hướng (trao đổi dịch) [91-96], nghiên cứu các vật liệu sắt từ nửa kim loại dạng màng mỏng và dạng khối Đây là loại vật liệu sắt từ có

độ phân cực spin cao, thường có cấu trúc tinh thể kiểu giả Heusler (có công thức hoá học là XYZ), như NiMnSb, CoMnX, với X = Sb, Si, Bi, Al; hay kiểu cấu trúc

được quan sát thấy ở các vật liệu nửa kim loại đề cập trên đây được gán cho sự vận chuyển phụ thuộc spin qua biên hạt; hoặc hiện tượng đảo từ độ do cơ chế xoắn spin qua vách đômen, v.v là những hiện tượng vật lý spin mới đang được nghiên cứu trong thời gian gần đây

Những nội dung đề cập ở trên đều là những vấn đề tiêu biểu của vật lý và công nghệ nano nói chung và của công nghệ spintronics nói riêng Các nội dung nghiên cứu này cho thấy các nhóm nghiên cứu đã rất tích cực tập trung nghiên cứu theo cả

bề rộng và chiều sâu Tình hình nghiên cứu cụ thể và các kết quả thu được về việc nghiên cứu màng mỏng từ, cấu trúc MTJ cho công nghệ spintronics đã được phản ánh trong các báo cáo tổng kết của các đề tài nghiên cứu và được công bố trên các tạp chí, diễn đàn khoa học

Do đó, luận án này là sự kế thừa tiếp tục nghiên cứu về cấu trúc MTJ dựa trên

trúc MTJ rào thế kép Trong nghiên cứu các đặc trưng điện, từ, từ điện trở được khảo sát theo một số yếu tố công nghệ như chiều dày màng mỏng, tỉ phần Co trong màng mỏng, công suất phún xạ, nhiệt độ ủ,…Sự xuyên ngầm phụ thuộc spin sẽ được nghiên cứu thông qua việc phân tích các đặc trưng điện, từ, và các yếu tố ảnh hưởng nhằm đem lại cái nhìn tổng quát về sự xuyên ngầm phụ thuộc spin trong các cấu trúc MTJ đã được chế tạo

1.2 Một số dạng cấu trúc tiếp xúc xuyên ngầm từ (MTJ) điển hình

1.2.1 Cấu trúc tiếp xúc xuyên ngầm từ dạng hạt (GMTJ)

Màng mỏng từ dạng hạt có cấu trúc đơn lớp M-Al-O gồm có các hạt được cấu tạo bởi các nguyên tử sắt từ M như Co, Ni, Fe hay hợp kim của chúng, nằm

có sự tách pha giữa các hạt kim loại sắt từ M không hoà tan trong nền cách điện cho nên các hạt kim loại sắt từ có xu hướng kết tụ lại thành các cụm nhỏ cô lập trong nền như minh họa trong hình 1.1

M.Ohnuma và nhóm nghiên cứu ở viện nghiên cứu vật liệu, trường đại học Tohoku Nhật Bản đã nghiên cứu chế tạo hệ màng mỏng dạng hạt Co-Al-O bằng phương pháp phún xạ RF năm 1997 [78] Họ quan sát cấu trúc màng Co-Al-O này bằng kính hiển vi điện tử truyền qua (TEM) như thấy trong hình 1.2 Ảnh TEM này cho biết thông tin về hình thái và các thông số hình học của các hạt Co một cách cụ thể hơn

Hình 1.1 Minh họa màng mỏng cấu trúc xuyên ngầm từ dạng hạt (GMTJ)

Với mẫu màng Co71Al29 như thấy trong hình 1.2a, có thể nhận thấy rằng màng

có cấu trúc dạng hạt rất rõ bao gồm các hạt kim loại sắt từ Co có mật độ dày đặc, đóng thành cục và không tạo ra các biên giữa các hạt với nhau và hình thành nên hạt

có kích thước rất lớn nằm xen lẫn trong nền kim loại Al Vùng có các vết mầu sẫm chính là các hạt Co được kết tụ lại tạo ra hạt có kích thước rất to còn vùng có các vết sáng trắng là các hạt Al được co cụm lại cũng tạo ra kích thước hạt lớn có thể nhìn thấy rất rõ qua ảnh trường sáng TEM Khi tỷ lệ thành phần Co giảm và được thay thế dần bởi tỷ lệ thành phần oxy, trong màng sẽ tạo ra sự thay đổi mạnh về vi cấu trúc của màng Sự có mặt của oxy trong màng này đã tạo ra các vùng biên phân cách giữa các hạt trong đó những hạt kim loại Co được bao quanh bởi vùng có các đốm sáng có kích thước hạt trung bình khoảng 2-3 nm như thấy trong hình 1.2b Quan sát ảnh trường sáng TEM nhận thấy vùng có các đốm đen chính là các hạt kim loại Co và vùng có các đốm sáng là các biên bao quanh các hạt Co được tạo

Với tỷ lệ thành phần nguyên tử oxy cao hơn so với Co dẫn đến vùng có các đốm sáng chiếm nhiều hơn so với vùng có các đốm đen như thấy trên hình 1.2e của

màng dạng hạt có ảnh hưởng rất lớn đến kích thước trung bình và mật độ phân bố

tạo nên mật độ phân bố của các hạt này lớn Kích thước của các hạt này to hơn tạo nên các hạt có cấu trúc vách đômen dẫn đến lực kháng từ Hc và từ độ của màng tăng

Ngay từ đầu những năm 1970, nhóm tác giả Gittleman đã quan sát thấy hiệu ứng tương tự như vậy, nhưng nhỏ, trong hệ màng dạng hạt Ni - Si - O và Co - Si - O chế tạo bằng phương pháp phún xạ và cho rằng sự xuyên ngầm phụ thuộc spin cóthể là nguyên nhân dẫn đến kết quả này [44] Tuy vậy, quan điểm chung trong thời

kỳ này là sự xuyên ngầm phụ thuộc spin chỉ có thể xảy ra trong hệ màng dạng hạt nền kim loại

Hình 1.2 Ảnh TEM của màng có tỷ lệ thành phần nguyên tử sắt từ thay đổi: a) Co 71 Al 29 , b) Co 61 Al 26 O 13 c) Co 56 Al 23 O 21 d) Co 46 Al 19 O 35 và e) Co 38 Al 15 O 47 [78]

Trong các năm từ 1994 đến 1998, nhóm tác giả H Fujimori, S Mitani, S Ohnuma [34] đã thực hiện nhiều nghiên cứu về GMR kiểu xuyên ngầm trong màng mỏng dạng hạt nền điện môi Co-Al-O Ngoài sự phụ thuộc của GMR kiểu xuyên ngầm phụ thuộc vào điện trở suất, các nghiên cứu của họ còn cho thấy thêm mối liên hệ giữa điện trở suất và nhiệt độ có dạng lnρ ∞ T-1/2 [34], GMR tăng theo tỷ phần nguyên tử oxy và đạt cực đại với 8% tại nhiệt độ phòng và nồng độ nguyên tử oxy trong khoảng 25 ÷ 30% [127] Hơn nữa, sự phụ thuộc nhiệt độ của GMR kiểu xuyên ngầm cũng đã được khảo sát kỹ trong nghiên cứu được thực hiện vào năm

1998, theo đó tại nhiệt độ bên dưới 50K tỷ số GMR gia tăng một cách đáng kể khi nhiệt độ giảm đi, cụ thể là tăng lên 16% tại 4,2K [128] trong màng mỏng Co-Al-O Cũng trong thời gian này, sự phụ thuộc một cách dị thường của MR vào nhiệt

độ và điện áp trong màng dạng hạt Co-Al-O đã được tìm thấy bởi nhóm tác giả S Mitani và cộng sự [126], và đã được giải thích bởi lý thuyết về xuyên ngầm bậc cao phụ thuộc spin Còn độ nhạy theo từ trường của TMR trong hệ dạng hạt kim loại-điện môi đã được cải thiện đột biến nhờ ý tưởng về phương pháp tạo cấu trúc “hạt trong khe” (grain-in-gap, GIG) của họ

Tiếp theo đó, nhóm tác giả S Mitani và cộng sự [125] đã sử dụng công nghệ

vi chế tạo (chùm ion tập trung-FIB) để tạo ra các cấu trúc kiểu “cầu nối cỡ nano” bao gồm các điện cực tách biệt nhau qua một khe cỡ nano mét (nanometer-sized gap), bên trong khe này được điền đầy bởi một màng mỏng dạng hạt điện môi

cứu sử dụng hiển vi xuyên ngầm quét (STM) cũng đã được thực hiện nhằm làm cho

rõ hơn các đặc trưng hình thái và hiệu ứng Coulomb Blockade trên bề mặt của màng dạng hạt Co-Al-O

Để nghiên cứu chế tạo màng mỏng có cấu trúc dạng hạt thông thường người ta hay sử dụng một số phương pháp sau: Phương pháp bốc bay nhiệt, phương pháp bốc bay nổ, phương pháp bốc bay bằng chùm tia lazer và phương pháp phún xạ Tuy nhiên, hiện nay phương pháp chế tạo màng mỏng có cấu trúc dạng hạt phổ biến nhất vẫn là phương pháp phún xạ RF

Trong thực tế đối với hệ màng M-Al-O, ở đó M là các kim loại sắt từ, người ta thường dùng kỹ thuật phún xạ RF để chế tạo màng có cấu trúc dạng hạt Vào năm

1995 nhóm tác giả H Fujimorri [34] đã nghiên cứu chế tạo hệ màng mỏng dạng hạt Co-Al-O bằng phương pháp phún xạ RF lắng đọng trên đế thuỷ tinh dùng bia

0 đến 0,66 mTorr để điều chỉnh tỷ lệ thành phần oxy trong màng

Đối với hệ màng dạng hạt Fe-Al-O đã được nghiên cứu chế tạo bằng phương

ghép các miếng Al2O3 lên trên bề mặt bia Fe này, áp suất phún xạ khí Ar khoảng 4 mTorr và đã tạo ra màng có độ dày 200 nm

1.2.2 Cấu trúc tiếp xúc xuyên ngầm từ dạng lớp (LMTJ)

Cấu trúc của một tiếp xúc từ kiểu xuyên ngầm MTJ bao gồm những lớp sắt từ (Ferro Magnetic - FM), như Co, Fe, CoFe, , cách nhau bởi những lớp cách điện

trường hợp đơn giản nhất, cấu trúc MTJ chỉ gồm 2 lớp FM cách nhau bằng một lớp

I có chiều dày khoảng một vài nanomét (FM/I/FM), lớp I được biểu thị như là một lớp rào thế Cấu trúc như vậy tương tự như một tụ điện và được gọi là cấu trúc MTJ đơn dạng lớp như minh họa trong hình 1.3

Julliere [83] phát hiện và công bố hiệu ứng từ điện trở xuyên ngầm (Tunneling Magneto Resistance - TMR) năm 1975, khi nghiên cứu hệ vật liệu ba lớp bao gồm

ngầm từ FM/I/FM ở đó dòng điện xuyên ngầm trong mỗi kênh spin tỉ lệ với tích số của mật độ trạng thái xuyên ngầm hiệu dụng ở mức Fermi của hai điện cực kim loại [83]

thay đổi độ dẫn (G) bằng 14% cho trường hợp không đặt thế giữa hai điện cực ở nhiệt độ 4,2K Trong khi đó giá trị được mong đợi từ mô hình của Julliere tính toán

2 1

2 1

1

2

P P

P P G

G G G

G TMR

P

AP P

Hơn thế nữa, hiệu ứng này còn giảm rất nhanh xuống còn 2% khi có thế một chiều 6mV đặt vào Sự suy giảm nhanh khi có thế đặt vào được cho là do tán xạ spin ở bề mặt tiếp xúc kim loại sắt từ/ bán dẫn

Hình 1.3 Minh họa màng mỏng cấu trúc tiếp xúc xuyên ngầm từ dạng lớp

(LMTJ)-FM/I/FM

Sau phát minh của Julliere, các nhóm thực nghiệm khác trên thế giới đã tiến hành nghiên cứu hiệu ứng xuyên ngầm giữa hai điện cực sắt từ Thí nghiệm đầu tiên của S Maekawa và Gafvert [122] thực hiện vào năm 1982 cho tỉ số TMR xấp xỉ 3%

ở 4,2K trên cấu trúc Ni/NiO/Co Hiệu ứng đó cũng giảm nhanh khi nhiệt độ tăng lên

và tỉ số TMR thu được ở 77K nhỏ hơn rất nhiều lần giá trị đo ở 4,2K Sau 20 năm

kể từ phát hiện của Julliere, năm 1995 nhóm nghiên cứu của H Fujimori [34] thu được thành công giá trị TMR = 10% ở nhiệt độ phòng trên cấu trúc Fe/Al-O/CoFe

Kể từ đó, ưu thế của các cấu trúc TMR so với GMR trở nên nổi trội rõ rệt Đến năm

2000, tỉ số TMR đã đạt đến giá trị 70% Trong thời gian này, với việc thay thế lớp điện môi Al-O bằng MgO, Parkin và đồng sự đã đo giá trị TMR vào khoảng 220%

ở nhiệt độ phòng và 300% ở nhiệt độ thấp hơn [110] Vào năm 2007, nhóm nghiên cứu tại Đại học Tohuku Nhật Bản đã đạt được giá trị kỉ lục TMR = 500% ở nhiệt độ

1.2.3 Cấu trúc tiếp xúc xuyên ngầm từ dạng lai lớp-hạt (HMTJ)

Khi thay thế lớp màng mỏng cách điện (I) ở giữa hai lớp sắt từ (FM) của cấu trúc xuyên ngầm từ dạng lớp (LMTJ) bằng lớp màng mỏng dạng hạt thì có được cấu trúc xuyên ngầm từ dạng lai lớp hạt (HMTJ) như hình minh họa 1.4

Năm 2004, có sự đột phá về mặt công nghệ khi nhóm tác giả K Yamane cùng cộng sự [62] nghiên cứu về hiện tượng xuyên ngầm đơn điện tử phụ thuộc spin (SET) đã sử dụng công nghệ vi chế tạo để tạo ra hệ dạng hạt từ với cấu hình dòng

ngầm ngược được quan sát thấy xung quanh điểm nhảy bậc của hiệu ứng Coulomb Kết quả cụ thể được chỉ ra trên hình 1.5

Năm 2006, nhóm tác giả O Chayka và cộng sự [106] nghiên cứu các tính chất vận chuyển điện và từ của màng mỏng dạng hạt nano Co-Al-O chế tạo bằng phương pháp lắng đọng laser xung Các đặc trưng I-V phụ thuộc vào nồng độ Co khác nhau

đã được quan sát trong màng Đặc trưng từ điện trở xuyên ngầm cho thấy một biểu hiện dị thường trong từ trường lớn tại nhiệt độ thấp Cụ thể sự hiện diện của các nguyên tử từ tính phân tán trong nền điện môi là một cách giải thích cho tính dị thường quan sát được của TMR như hình 1.6

Hình 1.4 Minh họa màng mỏng cấu trúc tiếp xúc xuyên ngầm từ dạng lai lớp hạt

(HMTJ)

Trong cùng năm, nhóm tác giả J.-G Kim và cộng sự [50] đã nghiên cứu về mối quan hệ giữa sự thay đổi vi cấu trúc và từ điện trở khổng lồ của màng mỏng điện môi Co-Al-O như là một hàm của thời gian ủ nhiệt Biên độ của từ điện trở giảm mạnh khi thời gian ủ tăng lên, dù rằng kích thước của hạt Co ước lượng được

từ quan sát hiển vi điện tử truyền qua (TEM) cho thấy chỉ có sự thay đổi nhỏ So sánh giữa kích thước hạt ước tính từ đường cong từ độ và quan sát TEM có thể sử dụng để đánh giá sự khác nhau giữa kích thước hình học và kích thước từ của các hạt Việc làm khớp các tham số của đường cong từ độ theo hàm Lagevin cho thấy

có thể các đám lớn chứa một vài hạt Co nhỏ kết cặp lại với nhau về mặt từ tính là nguyên nhân sự giảm của MR khi thời gian ủ tăng lên Sự cải thiện của MR tại nhiệt

độ thấp trong các hệ dạng hạt điện môi cũng có thể được giải thích bởi hiệu ứng xuyên ngầm ở bậc cao hơn (higher-order tunneling) Điều này ngụ ý rằng sự thay đổi của MR theo nhiệt độ ủ được gắn liền với sự thay đổi trong vi cấu trúc, dẫn đến thay đổi sự đóng góp của xuyên ngầm bậc cao hơn do hiệu ứng chắn Coulomb Thêm vào đó, nhóm tác giả L.F Schelp cũng đã tìm thấy hiệu ứng chắn Coulomb đối với TMR trong mẫu có các đám hạt Co cỡ nano mét [67] Họ chế tạo cấu trúc Co/Al-O/Al-O-Co/Al-O/Co và đã quan sát được TMR tại nhiệt độ 4,2K lớn hơn hai lần so với tại nhiệt độ phòng Nguồn gốc của sự cải thiện TMR đã được cho

Bias Voltage (V) Bias Voltage (V)

Hình 1.5 a) Đường cong I-V và b) TMR phụ thuộc vào điện áp tại nhiệt độ 4,2K, cấu trúc

Co/Al-O(2nm)/Co-Al-O(15nm)/Co/Pt có cấu hình CPP Hình nhỏ trong (a) là hình dạng của cấu trúc Hình nhỏ trong (b) cho đường đặc trưng MR tại điện áp lân cận bước nhảy

Hình 1.6 Dạng bất thường của TMR đo trong từ trường lên tới 130 kOe tại nhiệt độ

4K và 20 K [106]

là do ảnh hưởng của sự chắn Coulomb trong các đám Co Sự quan sát của họ về TMR và sự chắn Coulomb, thậm chí trong mẫu có diện tích tiếp xúc rất lớn, là rất

có ý nghĩa, điều đó cho thấy khả năng nghiên cứu SD-SET trong các cấu trúc lớp

1.2.4 Cấu trúc tiếp xúc xuyên ngầm từ dạng rào thế kép (DBMTJ)

Cấu trúc MTJ có nhiều rào thế, thể hiện qua nhiều lớp I xen kẽ các lớp FM Cấu trúc MTJ nhiều rào thế đơn giản nhất là cấu trúc 5 lớp FM/I/FM/I/FM - hay còn gọi là cấu trúc MTJ kép, được hiểu là cấu trúc có hai rào thế, hay rào thế kép (DBMTJ - double barrier magnetic tunnel junction) (hình 1.7)

Trong lĩnh vực điện tử học bán dẫn, các cấu trúc kiểu tụ điện có rào thế kép, các đi-ốt xuyên ngầm cộng hưởng có cấu trúc rào thế kép hay các linh kiện CMOS

có cấu trúc rào thế kép đã được nghiên cứu và sử dụng từ lâu, đặc biệt là trong lĩnh vực điện tử tần số cao Các cấu trúc tiếp xúc dị thể với rào thế kép (hai rào thế cách nhau liên tiếp) được nghiên cứu lần đầu tiên vào những năm 1970 bởi L.Chang, L.Esaki và R.Tsu là các tiếp xúc dị thể bán dẫn GaAs/AlGaAs và đó cũng là hệ mà lần đầu tiên hiệu ứng xuyên ngầm cộng hưởng qua một cấu trúc có rào thế kép được quan sát thấy [70] Hiệu ứng lượng tử này sau đó đã là cơ sở cho những nghiên cứu phát triển để ứng dụng trong các linh kiện điện tử siêu cao tần [133] Tiếp theo một cấu trúc tiếp xúc dị thể với hai rào thế của một loại bán dẫn khác là HgTe/HgCdTe cũng đã cho thấy xuất hiệu ứng xuyên ngầm cộng hưởng [22] Từ đó hiện tượng xuyên ngầm qua một cấu trúc rào thế kép còn được nghiên cứu nhiều cả về mặt lý thuyết [72, 107] Đối với sự xuyên ngầm liên quan đến spin, các cấu trúc tiếp xúc dị thể sắt từ - điện môi, chính là cấu trúc MTJ đã được sử dụng

Ưu điểm chính của các cấu trúc rào thế kép là tăng cường mật độ dòng xuyên ngầm và giảm nhiễu nền (noise) của các linh kiện [133] Với sự phát triển của công nghệ nano và điện tử học nano (nanoelectronics), các cấu trúc rào thế kép tiếp tục được nghiên cứu mạnh mẽ bởi khả năng ứng dụng hiệu ứng chắn Coulomb cho mục đích tạo ra các linh kiện siêu cao tần, và đặc biệt là các linh kiện vận chuyển đơn điện tử (single electron transport, SET) [22]

Hình 1.7 Minh họa màng mỏng cấu trúc tiếp xúc xuyên ngầm từ dạng rào thế kép

(DBMTJ) - FM/I/FM/I/FM

Vấn đề xuyên ngầm phụ thuộc spin ở các cấu trúc MTJ có rào thế kép được

các nhà khoa học và công nghệ chú ý [14, 136] vì ngoài những ưu điểm nổi bật như

đã nêu trên đối với một cấu trúc rào thế kép trong các linh kiện bán dẫn, người ta

còn thấy có sự tăng cường đáng kể của mật độ dòng xuyên ngầm spin [69], và nhiều

ưu điểm khác nữa, đặc biệt là có thể thực hiện được sự vận chuyển đơn spin điện tử

(single spin electron transport, SSET) bằng sử dụng hiệu ứng chắn Coulomb từ

(magnetic Coulomb blockage, MCB) [161]

1.3 Một số mô hình của hiện tƣợng xuyên ngầm

Dựa trên giả thiết về điện tử tự do, mô hình Zhang [143] đã tính toán được

mật độ dòng xuyên ngầm qua cấu trúc lớp rào thế như trình bày trong hình 1.8 Mô

hình đã giả thiết các điện tử tự do không tương tác với nhau và không tương tác với

mạng tinh thể Trong gần đúng bậc nhất, tính chất của các điện tử này có thể được

xem như là chất khí lý tưởng và chuyển động hỗn loạn trong mạng tinh thể nhưng

lại bị giữ lại trong thể tích tinh thể bởi các lực điện Theo cơ học lượng tử, các hạt

điện tử đã bị lượng tử hoá, nghĩa là các hạt không có các trạng thái chuyển động tuỳ

ý, chúng chỉ có các trạng thái lượng tử với các mức năng lượng bị gián đoạn tức

năng lượng không có tính liên tục

Năng lượng này có thể tính được bằng việc áp dụng phương trình Schrodinger

2 2

2

k k k m

k m

Một điện tử ngoài việc có một điện tích còn có spin Trong các vật liệu phi từ

không có sự khác nhau về thế năng của các điện tử có spin-up và spin-down trong

khi đó với các vật liệu sắt từ dải năng lượng có sự phân tách rõ nét

Để mô tả trạng thái các điện tử xuyên ngầm trong cấu trúc tiếp xúc có lớp rào

thế, một điện tử tự do có năng lượng xác định đã được thừa nhận và giả thiết sự

dịch chuyển thế năng chỉ phụ thuộc vào x, còn theo hai phương khác y, z sự xuyên

ngầm được giả thiết có bề rộng lớn vô hạn Thế năng V(x) đã vẽ trong hình 1.8

Theo mô tả năng lượng trên hình 1.8, thế năng này chia làm ba phần: phần

điện cực bên trái (điện cực 1), phần cách điện ở giữa hay còn gọi là lớp rào thế và

phần điện cực bên phải (điện cực 2) Các mức thế năng này chỉ bằng không trong

trường hợp các điện cực bên trái, bên phải tương ứng với đáy vùng dẫn của dải dẫn

Lớp rào thế có thể thay đổi như một hàm của x và độ cao rào thế bao giờ cũng ở vị

trí cao hơn mức fermi trong mỗi lớp điện cực Để tính được mật độ dòng xuyên

ngầm theo cấu trúc đã mô tả trong hình 1.8 phải áp dụng phương trình Shrodinger

không phụ thuộc vào thời gian như phương trình (1.3)

V   x x y z E x y z

m

, , ,

, 2

2 2

ψ là hàm sóng của điện tử và E là năng lượng

Đơn giản bài toán, ta xét điện tử chuyển động một chiều theo phương x, chiều

V E m

Để có sự xuyên ngầm xảy ra giữa các điện tử, cần phải cấp một điện áp vào

hai điện cực 1 và điện cực 2 như mô tả trong hình 1.8 thoả mãn điều kiện thế năng

này phải có giá trị lớn hơn thế năng của lớp rào thế Vì vậy đã tạo ra độ dốc giữa hai

điện cực này Độ nghiêng của rào thế có thể được biểu diễn như một hàm bậc nhất

lượng còn b là một hệ số tỷ lệ

Để sự xuyên ngầm xảy ra giữa các điện tử qua lớp rào thế được dễ ràng hơn,

vật liệu làm điện cực cần phải đồng nhất với nhau và rào thế có dạng hình chữ nhật

có thể biểu diễn bởi hệ số truyền qua T theo phương trình (1.5)

K k  Kd   kK  Kd 

kK T

2 2 2

2 2 2

2

cosh 2



Để tăng năng lượng trên đỉnh của lớp rào thế, hàm sóng của điện tử trong rào thế

nhau của điện tử cũng như thế năng thế năng của rào thế

Hình 1.8 Mô hình năng lượng cho sự xuyên ngầm của các điện tử qua lớp rào thế.

Khi mà độ dày và chiều cao rào thế thoả mãn điều kiện Kd  1 hệ số truyền qua có thể tính thông qua phương trình (1.6)

 

  exp  2 )

4

2 2 2

2

Kd k

với mật độ trạng thái của các điện tử xuyên ngầm của hai điện cực, bởi vì trong mô

hình điện tử tự do, mật độ trạng thái tỷ lệ với k

Một phương pháp hay được sử dụng là phương pháp xấp xỉ Brillouin (WKB), xấp xỉ này chỉ tốt với thế năng có sự thay đổi nhỏ tỷ lệ với chiều dài bước sóng điện tử Sự xuyên ngầm có thể viết lại như sau:

d

0 2 2

2 exp



(1.7)

trong hình 1.8

hưởng của điện áp là làm cho thế năng của điện cực bên thứ hai cùng với mức

quan tới điện cực thứ nhất (xem hình 1.8)

x

k m dk

dE dk

tỷ lệ với hệ số truyền qua T theo phương trình (1.8) ở đây các điện tử được xem

như là các điện tử tự do, chúng không tương tác với nhau

1.3.2 Cơ chế xuyên ngầm phụ thuộc spin trong cấu trúc MTJ - (mô hình Julliere)

Năm 1975 mô hình của Julliere nghiên cứu về cấu trúc màng mỏng từ với hệ FM/I/FM trong trong đó FM là các lớp sắt từ và I là hàng rào điện môi chỉ dày vài nano mét TMR có nguồn gốc từ xuyên ngầm phụ thuộc spin trong cấu trúc MTJ - cấu trúc gồm có ba lớp FM/I/FM [83]

Trong mô hình này để xảy ra dòng xuyên ngầm phụ thuộc vào chiều của mômen từ của hai điện cực sắt từ (hình 1.9) Julliere đã nghiên cứu với hệ Fe/Ge/Co

và đã quan sát thấy tỷ số từ điện trở xuyên ngầm TMR khá lớn vào khoảng 14% ở nhiệt độ 4,2K Để giải thích cho kết quả trên về TMR, tác giả đã đưa ra hai giả thiết:

Thứ nhất: Các điện tử có spin luôn được bảo toàn trong quá trình xuyên ngầm, sau

trình độc lập nhau, vì vậy mà độ dẫn G sẽ xảy ra theo hai kênh điện tử với spin-up

và spin-down độc lập này Như thế mô hình hai dòng cũng được áp dụng để giải thích cho hiệu ứng liên quan tới từ điện trở Theo giả thiết này, bản chất của các điện tử là khi hai điện cực sắt từ có mômen từ sắp xếp phản song song với nhau thì các điện tử có spin-up của điện cực thứ nhất có thể nhảy sang lớp điện cực sắt từ thứ hai có điện tử spin-up còn trống, tương tự đối với điện tử có spin-down từ lớp sắt từ của lớp điện cực thứ nhất sẽ nhảy tới lớp sắt từ của điện cực thứ hai có spin-down còn trống Do vậy mà sự xuyên ngầm phụ thuộc spin trong hai kênh điện tử

có spin-down và spin-up đều giống nhau làm cho điện trở phụ thuộc spin của hai kênh có spin-down và spin-up bằng nhau, dẫn đến điện trở của hệ trong trường hợp

này là lớn nhất và thường ký hiệu là R(0) Trong trường hợp thứ hai, đặt hệ mẫu vào

một từ trường sao cho hai lớp điện cực sắt từ có mômen từ sắp xếp song song với nhau, lúc này các điện tử có spin-down xuyên ngầm tới trạng thái có spin-down còn điện tử có spin-up xuyên ngầm tới trạng thái có spin-up Nhưng trong trường hợp này, giả thiết rằng sẽ xảy ra một kênh điện tử có spin-up cùng chiều với từ độ của mẫu sẽ làm cho các điện tử xuyên ngầm phụ thuộc spin dễ dàng hơn qua lớp điện cực thứ hai tức là điện trở xuyên ngầm nhỏ, còn đối với kênh điện tử có spin-down ngược phương từ độ của mẫu sẽ làm cho các điện tử xuyên ngầm phụ thuộc spin bị cản trở rất mạnh qua lớp điện cực thứ hai tức là điện trở xuyên ngầm lớn và làm cho điện trở xuyên ngầm phụ thuộc spin của hai kênh điện tử này khác nhau rất lớn, tuy

nhiên điện trở xuyên ngầm của mẫu R(H) lại thấp hơn so với R(0) và điều này đã dẫn đến giả thiết thứ hai liên quan đến độ dẫn G cũng đặc trưng cho phương spin

của điện tử

Thứ hai: Giả thiết rằng độ dẫn đặc trưng cho phương spin, và nó tỷ lệ với hiệu ứng

xuyên ngầm của hai điện cực sắt từ, theo giả thiết này sẽ có hai loại độ dẫn đó là độ dẫn có các phương spin sắp xếp song song và phản song song

Sự khác nhau trong độ dẫn giữa cấu hình song song và phản song song trong

song song (Paralell) và phản song song (Anti-Paralell) G là tổng độ dẫn của các

Hình 1.9 Mô tả cơ chế xuyên ngầm phụ thuộc spin

và trong định hướng phản song song (AP):

G AP = GAP + GAPD M1 D m2 + Dm1DM2, (1.11)

trong điện cực sắt từ FM thứ i Độ phân cực spin của điện cự thứ i được xác định

bởi: pi = (DMi – Dmi)/(DMi + Dmi), (1.12)

Khi đó phương trình (1.9) có thể được viết lại như sau:

TMR = R/RP = (GP – GAP)/GAP = 2P1P2/(1- P1P2) (1.13) Theo phương trình (1.9) đã được tính toán bởi Julliere, TMR cỡ 28% được

mong đợi khi giả thiết rằng cả hai điện cực là Co với P ≈ 0,35 Sự dự đoán của

Julliere đã được phản hồi gần như chính xác bởi các kết quả thực nghiệm đối với

cấu trúc MTJ có hàng rào điện môi là vô định hình

Trong trường hợp của hệ dạng hạt điện môi, một định nghĩa bình thường cho

trị trên cấu trúc MTJ bởi vì sự định hướng ngẫu nhiên của từ độ (M) tại từ trường

bằng 0 gây ra cấu hình phản sắt từ không hoàn toàn J Inoue và Maekawa [55] đã

bão hòa, và dẫn ra TMR như sau:

Giả sử rằng các hạt nano Co có độ phân cực là P, tỷ số TMR bão hòa

1.3.3 Xuyên ngầm bậc cao trong chế độ chắn Coulomb (xuyên ngầm kiểu

nhảy cóc)

Trong hệ màng mỏng dạng hạt, kích thước của các hạt có ảnh hưởng rất lớn đến

tính chất của màng cũng như cơ chế xuyên ngầm có thể xảy ra Một mô hình đã

được các nhóm tác giả K Yakushiji [61] và S Mitani [129, 130] sử dụng để giải

thích cho cơ chế vận chuyển spin theo kiểu “nhảy cóc” Trong màng có cấu trúc

dạng hạt, kích thước của các hạt trong màng không đồng nhất, luôn có các hạt nhỏ

được xen giữa các hạt lớn như mô tả trong hình 1.10 Mô hình cấu trúc này gồm có

hệ các hạt được giả thiết các hạt có kích thước trung bình d với năng lượng điện tích

E c như chỉ ra trong hình 1.10b

Hình 1.10 (a) Sơ đồ minh họa cấu trúc dạng hạt và quá trình xuyên ngầm bậc cao

Theo đó các hạt tải được chuyển từ hạt lớn (bên trái), qua hai hạt nhỏ hơn, tới hạt lớn

hơn bên phải (b) Mô hình cấu trúc được sử dụng để tính toán độ dẫn [61]

Độ dẫn phụ thuộc vào nhiệt độ được tính toán như sau: Bản chất xuyên ngầm của một điện tử từ hạt có kích thước lớn hơn sang hạt nhỏ hơn, điều này đã dẫn đến làm tăng năng lượng điện tích như chỉ ra trong biểu thức (1.15) do bị chặn bởi hiệu

spin cao ở đó các hạt tải đã được vận chuyển từ điện tích của hạt lớn nhảy xuyên qua một dãy các hạt nhỏ sang các hạt lớn hơn trung hoà về điện tích và quá trình này gọi là quá trình xuyên ngầm đơn điện tử Hình 1.10a chỉ ra ví dụ minh hoạ Họ

đã đưa ra phương trình tính tỷ số từ điện trở xuyên ngầm phụ thuộc vào độ phân cực spin của các hạt kim loại sắt từ như sau:

  o  P2m21  C T  (1.16)

điện trở suất giảm

1.3.4 Hiệu ứng tích điện của các hạt nano (Hiệu ứng chắn Coulomb)

Hiệu ứng tích điện lên các hạt nano dẫn đến hiệu ứng chắn Coulomb xuất hiện trong hiệu ứng xuyên ngầm từ là một hiện tượng dựa trên sự thay đổi năng lượng của tụ điện nhỏ của các hạt kim loại hay các chấm lượng tử nằm trong nền cách

điện đối với từng đơn điện tử sẽ tạo ra cơ chế vận chyển đơn điện tử Một mô hình đơn giản về cơ chế như vậy được cho ở trong hình 1.11

A

R 1 R 2

e Điện cực Đảo Điện cực

-Hình 1.11 Mô hình một mạch kín bao gồm một chuyển tiếp kép xuyên ngầm đơn

điện tử [61].

Giả sử có một hạt nano riêng lẻ, bị cô lập trong một hàng rào điện môi giữa hai điện cực nguồn và máng gọi là “đảo” nano, điện tử sẽ có thể xuyên ngầm từ nguồn tới máng thông qua hạt nano này Các điện tử xuyên ngầm có thể bị cấm và dòng không thể đi qua với một điện áp phân cực nhỏ sao cho năng lượng tĩnh điện

dòng điện tăng đơn điệu theo điện áp (hình 1.12a) Mặt khác, nếu sự khác biệt về điện trở giữa hai điện cực là rất lớn (R1 << R2 hoặc R1 >> R2), dòng sẽ tăng từng bước rộng theo điện áp phân cực tùy thuộc vào số điện tử tích tụ trên đảo (hình 1.12b)

Dạng đường như bậc thang trong đặc trưng I-V được gọi là bước nhảy Coulomb (Coulomb staircase) Hiệu ứng chắn Coulomb và bước nhảy Coulomb là hai biểu hiện đại diện cho SET Trong thực nghiệm, thậm chí trong cấu trúc đa chuyển tiếp mà bao gồm không chỉ một mà vài “đảo” giữa các điện cực, hiện tượng SET vẫn có thể quan sát được

Để có thể quan sát được hiện tượng SET cần đảm bảo hai điều kiện:

tích lên trên đảo buộc phải lớn hơn rất nhiều so với năng lượng nhiệt, nghĩa là:

Điều này đảm bảo cho việc hàm sóng của một electron khi được đưa lên đảo

sẽ định xứ ở đó Không có điều kiện này, điện tử có thể sẽ không định xứ được trên đảo và do đó không thể được vận chuyển tiếp qua cấu trúc thông qua cầu nối là các “đảo”

Hình 1.12 Đặc trưng I-V của chuyển tiếp kép SET, (a) với điện trở xuyên ngầm đối xứng

(b) với điện trở xuyên ngầm có tính bất đối xứng cao [61]

Hiện tượng SET trong hệ không từ, trong đó cả “đảo” và điện cực đều là chất phi từ, đã được nghiên cứu mở rộng, bằng cả lý thuyết và thực nghiệm Các “đảo”

Ec = e2/4πd, (1.19)

quanh và điện cực trong một hệ thực, người ta vẫn có thể cân nhắc việc lấy xấp xỉ

cả hai điện cực gây ra bởi sự tăng của năng lượng tích điện và bị ngăn cản bởi sự chắn Coulomb

Tuy nhiên, xuyên ngầm đồng thời xảy ra khi mà điện trở xuyên ngầm không

trình xuyên ngầm đồng thời, hai điện tử xuyên ngầm trong một mối tương quan với nhau, nghĩa là một điện tử xuyên ngầm đến “đảo” trong khi một điện tử khác rời khỏi “đảo” một cách đồng thời thông qua một chuyển tiếp khác; “đảo” chỉ bị thay đổi ảo trong quá trình xuyên ngầm đồng thời, và do vậy không có sự tăng năng lượng tích điện trong quá trình xuyên ngầm tổng thể Bởi vậy quá trình xuyên ngầm đồng thời đóng góp một dòng xác định, ngay cả trong chế độ chắn Coulomb

1.3.5 Xuyên ngầm đơn điện tử phụ thuộc spin (SD-SET)

Trong chuyển tiếp xuyên ngầm từ, dòng xuyên ngầm phụ thuộc định hướng tương đối về từ độ trong các điện cực sắt từ (hình 1.13) Giả thuyết rằng một mô hình chuyển tiếp kép với các hạt nano sắt từ được đặt vào giữa hai điện cực sắt từ, điều được mong đợi là tác động hỗ trợ lẫn nhau giữa SDT và SET, hay SD-SET, có thể khiến hiện tượng TMR tăng lên đáng kể

Hình 1.13 Sơ đồ nguyên lý xuyên ngầm đơn Spin điện tử (SSET)

Tính chất vận chuyển từ đã được nghiên cứu trong cả hai chế độ xuyên ngầm đồng thời và xuyên ngầm liên tiếp Trong giới hạn của xuyên ngầm liên tiếp, các hiện tượng đã được thảo luận trong phạm vi của lý thuyết truyền thống về SET Những nghiên cứu lý thuyết từ khá sớm về vấn đề này đã được thực hiện bởi K Majumdar và cộng sự vào năm 1998 [57] Họ đã chỉ ra biểu hiện lạ thường của TMR, chẳng hạn như sự thay đổi của sự xuyên ngầm phụ thuộc spin có thể liên quan đến “bước nhảy” Coulomb gây ra sự tăng của một đỉnh TMR lân cận điểm

“bước nhảy” Coulomb Sự xuất hiện đỉnh tại mỗi điểm hình thành nên dao động của TMR như là một hàm của điện áp Đi theo những nghiên cứu của họ, những tính toán xa hơn đã được thực hiện bởi một vài nhóm Trong đó một số nghiên cứu [56, 62] đã quan tâm đến SD-SET với các hiệu ứng phụ như tích tụ spin và phổ năng lượng tán xạ bên trong đảo Hành vi kiểu TMR là do hiệu ứng tích tụ spin đã được chỉ ra: sự khác biệt trong thế hóa phân tách spin giữa hai định hướng song song và phản song của véctơ từ độ làm tăng tín hiệu của TMR Hiệu ứng tích tụ spin đã được quan tâm chính trong mô hình linh kiện SET với các đảo nano không từ được đặt giữa hai điện cực sắt từ Mặc dù TMR có thể không xuất hiện trong mô hình của Julliere, độ phân cực từ không cân bằng do tích tụ spin sẽ dẫn đến TMR khác không với đặc trưng là các dao động có chu kỳ Những nghiên cứu liên quan đến sự tích tụ spin cũng đã được kiểm tra thông qua các tính chất vận chuyển từ đối với các thời gian hồi phục spin khác nhau bên trong “đảo” bởi sự tích tụ spin xảy ra khi spin của

Mặt khác, trong trường hợp của xuyên ngầm đồng thời, hiện tượng vận chuyển

từ đã được phân tích trong phạm vi vùng chắn Coulomb Ngược với trường hợp xuyên ngầm liên tiếp, điều mà xảy ra bên ngoài chế độ chắn Coulomb và cùng với giới hạn điện trở xuyên ngầm cao, xuyên ngầm đồng thời có đóng góp nổi trội khi

mà điện trở xuyên ngầm lớn hơn không quá 1 đến 2 bậc so với điện trở lượng tử Giả sử trong một chuyển tiếp kép, điện trở xuyên ngầm tổng cộng đối với xuyên ngầm liên tiếp tỷ lệ với tổng của các điện trở, trong khi với xuyên ngầm đồng thời lại tỷ lệ với tích của chúng Người ta đã cho thấy rằng sự không đồng nhất này có thể dẫn đến việc cải thiện TMR trong chế độ xuyên ngầm đồng thời

Thực nghiệm về hiện tượng SD-SET đã được quan sát [116] Trong các thực nghiệm họ đã đo đạc các đặc tính vận chuyển từ bằng cách thay đổi điện áp cực cổng tại giá trị nhiệt độ thấp, bên dưới 1K Trong vùng chắn Coulomb, kết quả đã tìm thấy TMR vượt quá 40% trong trạng thái tắt, nhưng lại không đạt đến 4% trong trạng thái bật Sự cải thiện này đã được giải thích bằng lý thuyết bởi mô hình xuyên ngầm mạnh trong cấu trúc mà điện trở xuyên ngầm gần với điện trở lượng tử Mặc

dù các tác giả của những nghiên cứu này đã quan sát thấy sự cải thiện TMR, nhưng nhiệt độ làm việc vẫn cần phải thấp hơn 100 mK vì kích thước của các đảo là lớn hơn 100 nm Thêm vào đó, nhóm nghiên cứu khác cũng đã tìm thấy hiệu ứng chắn Coulomb đối với TMR trong mẫu có các đám hạt Co cỡ nano mét [36, 61] Họ chế

tạo cấu trúc Co/Al-O/Co-AlO/Al-O/Co và đã quan sát được TMR tại nhiệt độ 4,2K lớn hơn hai lần so với tại nhiệt độ phòng Nguồn gốc của sự cải thiện TMR đã được cho là do ảnh hưởng của sự chắn Coulomb trong các đám Co Sự quan sát của họ về TMR và sự chắn Coulomb, thậm chí trong mẫu có diện tích tiếp xúc rất lớn, là rất

có ý nghĩa, bởi vì điều đó cho thấy khả năng nghiên cứu SD-SET trong các cấu trúc lớp Để hiểu được cơ chế của SD-SET, như đã đề cập bên trên, cần thiết phải phân chia các tính chất của SD-SET thành hai loại theo cơ chế vận chuyển; xuyên ngầm đồng thời và xuyên ngầm liên tiếp Tại các thực nghiệm trên, mặc dù đã có một số thông báo về sự cải thiện TMR được gán cho mục đích để giới hạn sự vận chuyển phụ thuộc spin trong khuôn khổ của cơ chế xuyên ngầm đồng thời, nhưng lại không

có thực nghiệm chứng thực nào trong chế độ xuyên ngầm liên tiếp được thông báo

1.3.6 Tích tụ spin trong các hạt nano

Sự phun và tích tụ spin đã được nghiên cứu trong cấu trúc lớp trong đó lớp kim loại phi từ (NM) được kẹp bởi hai lớp kim loại sắt từ (FM) [61-63] Hiệu ứng mất cân bằng của spin tích tụ được phát sinh bởi dòng spin phân cực từ một điện cực FM vào trong lớp không từ Trong đó lớp không từ mỏng hơn chiều dài khuếch tán spin, tín hiệu phun spin đóng góp vào sự tích tụ spin trong lớp NM được phát hiện trong một lớp FM khác theo định hướng tương đối của hai lớp FM Sự tích tụ spin cũng đã được nghiên cứu trong các cấu trúc biên (lateral structure) kích thước dưới micron Hiệu ứng tích tụ spin trong một hạt nano bị cô lập, trong đó dòng phân cực spin được phun vào thông qua một hàng rào xuyên ngầm Trong hệ này, sự tích

tụ spin trong hạt nano xảy ra khi mà thời gian hồi phục spin vượt quá thời gian xuyên ngầm hiệu dụng của điện tử Mô hình FM/I/ hạt-nano-FM/I/NM được giới thiệu để quan sát hiệu ứng tích tụ spin như trong hình 1.14

sự khác biệt nhiều giữa số spin đến và đi tại một trạng thái spin xác định bởi vì

Hình 1.14 Sơ đồ chuyển tiếp kép để giải thích sự dịch thế hóa do sự tích tụ spin trong hạt

nano FM

làm tăng thêm (hoặc giảm đi) đối với số lượng spin dẫn đến sự dịch của thế hóa EF

trì điều kiện bảo toàn spin, biểu thức sau đã được ứng dụng:

(I1, - I2, )/e = D   F / SF, (1.20)

hạt, DF/SF là thời gian hồi phục spin trung bình trong một hạt nano được định nghĩa như sau: SF-1

= (-1

+-2

Khi ta quan tâm đến hiệu ứng tích tụ spin trong chế độ SET, sự phụ thuộc thế phân

nhảy Coulomb Trong trường hợp của hạt nano Co, đặc tính dao động làm tăng sự

thay đổi trong đường cong I-V gây ra TMR có biểu hiện mới lạ

1.3.7 Các mô hình khác

Ngoài ra một số mô hình khác được đưa ra nhằm tiếp cận thực tế hơn các cấu trúc tiếp xúc kim loại–điện môi–kim loại nói chung Trên cơ sở đó việc mô tả và xác định các thông số rào thế chính xác hơn Điển hình nhất là các mô hình Brinkman-Dynes-Rowell (BDR) [142] và Simmons và Brinkman (SB) [51, 142]

- Mô hình Brinkman-Dynes-Rowell (BDR)

miền tiếp giáp với lớp rào thế, để có sự xuyên ngầm xảy ra với các điện cực được làm từ những vật liệu khác nhau, cần phải có sự khác nhau về độ cao rào thế trong một môi trường có sự tương tác giữa bề mặt kim loại với bề mặt lớp cách điện làm cho chênh lệch về năng lượng của rào thế, kết quả dẫn dến sự bất đối xứng về

đường đặc trưng I-V Để xác định sự khác nhau về độ cao rào thế từ việc đo được,

cũng như chiều cao và độ rộng rào thế Brinkman đã đưa ra biểu thức về mật độ dòng điện, nó gần giống với biểu thức của Simmons đã đưa ra trong phương trình (1.23), ở đó:    right  left

right , left lần lượt là độ cao rào thế bên phải và bên phải của lớp rào thế như mô tả trong hình 1.15

Mật độ dòng xuyên ngầm được BDR khai triển bằng biểu thức Taylor đến số hạng thứ ba

2 24

2

b b

b o

V J

9 7



m d d

- Mô hình Simmons-Brinkman (SB)

Simmons đã đưa ra một lý thuyết tính toán cho mật độ dòng điện xuyên qua một lớp cách điện và theo đó để quan sát được dòng xuyên ngầm, cần phải cấp một điện áp vào để làm cho năng lượng ở mức fermi của một điện cực này phải thấp hơn mức fermi của điện cực kia, hơn nữa chiều dày của lớp cách điện này phải nhỏ hơn quãng đường tự do trung bình của các điện tử cỡ chỉ một vài nano mét, do đó mới làm cho các điện tử đi xuyên qua rào thế để tới được điện cực bên kia Dòng điện phải là một hàm của điện áp, sự biến thiên của dòng điện phụ thuộc vào độ dày và chiều cao của rào thế

Mô hình SB [51, 142] đã áp dụng mô hình đơn giản về các điện tử tự do để phù hợp với đặc trưng thực nghiệm của đường cong I-V Để hiện tượng dòng xuyên ngầm xảy ra cần phải có ba điều kiện cơ bản:

Thứ 1: Thế năng của điện cực thứ hai hạ thấp xuống để làm tăng dải năng lượng

vào bên trong điện tử như mô tả trên hình 1.8, điều này đã góp phần làm cho dòng xuyên của các điện tử từ điện cực thứ nhất truyền qua lớp rào thế đến điện cực thứ hai dễ dàng hơn

Thứ 2: Thay đổi độ nghiêng của lớp rào thế làm cho sự xuyên ngầm của điện tử có

khả năng được hình thành từ điện cực thứ nhất

Thứ 3: Dòng xuyên ngầm từ điện cực thứ hai sang điện cực thứ nhất giảm rất nhanh

khi điện áp trở nên cao hơn

e

T k

V b  b Hiệu ứng thứ nhất rất rõ ràng từ phương trình (1.8), ở đó sự khác nhau về hàm mật độ trạng thái được xác định bởi giá trị năng lượng có tính không liên tục mà các điện tử có thể xuyên ngầm Năng lượng không liên tục này tỷ lệ với điện áp cấp vào

không thay đổi nhiều lắm vì dòng xuyên ngầm tỷ lệ với điện áp cấp vào Tăng điện

áp đến mức tối đa cũng như sự xuyên ngầm có thể trở nên quan trọng, dẫn đến dòng xuyên ngầm tăng theo hàm mũ

Do sự phụ thuộc không tuyến tính của mật độ dòng điện vào điện áp và các thông số liên quan đến lớp rào thế, nên chỉ có thể đưa ra được các thông số mang

tính tương đối liên quan tới lớp của rào thế bằng việc gắn các đường đặc trưng I-V

đã đo được từ thực nghiệm với việc tính toán theo lý thuyết về mật độ dòng điện theo mô hình điện tử tự do

Kết quả Simmons đưa ra cho mật độ dòng xuyên ngầm cũng được phát triển theo dạng đơn giản của mô hình là coi các điện tử là tự do Dòng xuyên ngầm mà

xuyên ngầm Sau khi tính toán và biến đổi từ phương trình (1.8), Simmons đã tìm ra được một phương trình đơn giản cho mật độ dòng (1.21)

2

2 2 exp 2 2

2

2

2 2

b b

b b

b

eV m

d eV

eV m

d eV

d

e V

Phương trình này thường được sử dụng để tính toán cho độ cao rào thế và độ dày để

1.4 Kết luận

Các nghiên cứu về công nghệ spintronics đặc biệt là về hiện tượng xuyên ngầm trong các cấu trúc MTJ đã được nghiên cứu ở trong và ngoài nước vào cuối thế kỷ 20 đầu thế kỷ 21, những nghiên cứu này đặt nền móng cho những hiểu biết

về mặt lý thuyết và thực nghiệm trong lĩnh vực spintronics nói chung và cấu trúc MTJ nói riêng Các nghiên cứu góp phần vào việc khai thác ứng dụng các loại vật liệu, các cấu trúc vật liệu kèm theo các hiện tượng, tính chất của nó như: hiện tượng xuyên ngầm, xuyên ngầm phụ thuộc spin, đồng xuyên ngầm, xuyên ngầm đơn điện

tử, hiện tượng chắn Coulomb, chắn spin điện tử, tích tụ spin vào những ứng dụng trong lĩnh vực này Trên cơ sở đó đề tài tiếp tục nghiên cứu về vấn đề này góp phần hiểu biết thêm về mặt tri thức, đồng thời nghiên cứu thực nghiệm nhằm tìm hiểu và phát hiện ra những kết quả mới, luận giải hiện tượng và đề xuất các hướng ứng dụng trên các cấu trúc MTJ này

CHƯƠNG 2: PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM

Chương này trình bày những phương pháp, kỹ thuật thực nghiệm chủ yếu sử dụng trong luận án Đây là những phương pháp chung sử dụng cho hầu hết các mẫu nghiên cứu Các điều kiện, thông số kỹ thuật thực nghiệm cụ thể cho từng hệ, loại mẫu được trình bày chi tiết trong các mục thực nghiệm tương ứng ở mỗi chương Các phương pháp, kỹ thuật thực nghiệm trong luận án được chia làm 3 nhóm chính: i) Các thực nghiệm chế tạo và xử lý mẫu; ii) Các thực nghiệm phân tích cấu trúc mẫu; iii) Các thực nghiệm khảo sát tính chất vật lý của mẫu (chủ yếu là tính chất từ, tính chất điện và từ - điện)

2.1 Các thực nghiệm chế tạo mẫu

2.1.1 Lắng đọng màng mỏng bằng kỹ thuật phún xạ

Màng mỏng được chế tạo bằng cách phủ từng nguyên tử hoặc phân tử lên đế Trong khi đó việc chế tạo màng dày có liên quan đến việc phủ các hạt, bao gồm cỡ

các yếu tố như: cách thức màng được lắng đọng và hình thành, các điều kiện được

sử dụng, mức độ hoàn hảo của tinh thể, mật độ sai hỏng điện tử và cấu trúc, mật độ biến dạng, hình thái hạt, thành phần hóa học và tỉ lệ hợp phần, mật độ bẫy electron v.v Thông thường, các màng mỏng để có thể sử dụng đều được chế tạo trên các lớp đế, là các khối vật liệu đơn tinh thể (ví dụ Si, MgO, Ge, GaAs, )

Các phương pháp chế tạo màng mỏng đã được nghiên cứu và phát triển dựa trên các nguyên lý vật lý và hóa học khác nhau, tuy nhiên các phương pháp được dùng tùy theo mục đích và điều kiện cụ thể như: kỹ thuật mạ điện, kỹ thuật phun tĩnh điện, bốc bay nhiệt trong chân không, phún xạ ca tốt, Epitaxy chùm phân tử, lắng đọng hơi hóa học (CVD), lắng đọng chùm laser, phương pháp sol-gel

Một trong những phương pháp chế tạo màng mỏng từ có cấu trúc MTJ phù hợp với điều kiện hiện nay ở Việt Nam là phún xạ cao tần Ưu điểm của hệ phún xạ cao tần RF là có thể sử dụng được chất điện môi làm các loại bia và đế Vì vậy với mục đích nghiên cứu chế tạo màng mỏng tiếp xúc xuyên ngầm từ với các cấu trúc

thành dạng các tấm bia (target) và được đặt tại điện cực, trong buồng được hút chân

trường, các nguyên tử khí trơ bị ion hóa, tăng tốc và chuyển động về phía bia với tốc độ lớn và bắn phá bề mặt bia, truyền động năng cho các nguyên tử vật liệu tại bề mặt bia Các nguyên tử được truyền động năng sẽ bay về phía đế và lắng đọng trên

đế Các nguyên tử này được gọi là các nguyên tử bị phún xạ Như vậy, cơ chế của quá trình phún xạ là va chạm và trao đổi xung lượng

Quá trình hình thành màng mỏng: các nguyên tử tập hợp lại thành từng cụm trên đế khi các cụm đủ lớn sẽ liên kết lại hình thành màng (gồm một số lớp nguyên tử) Từ các lớp ban đầu này màng sẽ tiếp tục phát triển, nhưng không phải phát triển đồng đều cho cả bề mặt, mà phát triển theo các hướng có năng lượng tự do thấp nhất Có thể hình thành các cột hay các cụm và cứ thế phát triển, hình thái và tính chất của màng sẽ khác nhau

Hình thái (morphology) của màng mỏng: tuỳ theo nhiệt độ của đế, năng lượng của ion Ar (hay áp suất), màng mỏng hình thành có các hình thái khác nhau

mBar và có hai catốt riêng biệt để đặt bia Hai giá đỡ đế mẫu nằm trên cùng một mâm tròn có thể xoay được, trước khi phún xạ phải đặt vị trí giá đỡ đế mẫu song song với bề mặt bia cần phún xạ và có thể thay đổi được khoảng cách giữa bia và đế mẫu Trong thực nghiệm chế tạo hệ màng mỏng cấu trúc MTJ, khoảng cách giữa đế mẫu và bia là 80 mm Đường kính của bia tối đa có thể đặt lên hai catốt này là 100

mm Loại khí dùng để bắn phá bề mặt bia là khí Ar công nghiệp có độ sạch 4N Lưu lượng khí Ar vào buồng chân không được điều chỉnh bằng van vi chỉnh, van này có thể điều khiển được lưu lượng khí Ar trong buồng thông qua đồng hồ đo áp suất của bình khí Ar và đồng hồ đo chân không của buồng phún xạ

Hình 2.1 Hệ phún xạ RF Alcatel SCM-400 a) Máy phún xạ Alcatel, b) Nguồn RF

2.1.3 Chuẩn bị bia, đế và xử lý mẫu

Yêu cầu chế tạo các mẫu MTJ có cấu trúc dạng hạt, cấu trúc lớp lai hạt có 3

lắng đọng tạo cấu trúc lai sẽ gồm 3 đến 5 bước lắng đọng bằng phún xạ: lắng đọng

cuối cùng lắng đọng lớp Co trên cùng Hai lớp Co dưới cùng và trên cùng đều có chiều dày thay đổi cho các mẫu nghiên cứu Riêng với lớp dạng hạt xen giữa tỷ lệ

này có chiều dày khác nhau từ vài nano mét đến vài chục nano mét Vì vậy để tạo được cấu trúc MTJ dạng hạt và lai hạt, trong nghiên cứu sử dụng 2 bia lắp trên hai

giữa Co và Al2O3

mảnh Co, có diện tích xác định, được đánh bóng bề mặt bằng giấy nhám trước khi được làm sạch bằng dung môi aceton Sau đó các tạp kim loại khó tẩy trên bề mặt

được làm sạch bằng cách bắn phá bề mặt bằng chùm ion Ar trong môi trường chân không Đế được sử dụng trong nghiên cứu là thủy tinh lamen kích thước 20×20

cách ngâm trong dung dịch aceton và rung siêu âm trong khoảng 10 phút

Mối quan hệ giữa tỷ lệ thành phần danh định và diện tích của mỗi loại vật liệu trong bia ghép có thể được tính toán như sau:

Phần trăm theo diện tích Co:

Trong đó:

Stg: diện tích của bia Al2O3 bằng:

đến

nguội cùng với lò ủ nhiệt

Quá trình nung ủ nhiệt có ảnh hưởng đến kích thước hạt, cấu trúc tinh thể của hạt hình thành trên màng Quá trình ủ nhiệt có ảnh hưởng rất lớn đến cấu trúc màng, đặc biệt làm thay đổi rất nhiều về các thông số hình học của các hạt kim loại cũng như bề mặt màng Biết rằng, sự ủ nhiệt đã tạo điều kiện thuận lợi cho quá trình tách pha tiếp tục xảy ra trong các màng mỏng dạng hạt, khi được ủ ở nhiệt độ cao làm cho các nguyên tử sắt từ cụm lại thành các hạt có kích thước lớn hơn và do đó đã làm tăng lực kháng từ của mẫu màng Như vậy, nhiệt độ ủ có tác dụng làm cho vị trí giữa các hạt trong nền trở nên có trật tự hơn, mật độ phân bố các hạt trong nền được hoàn thiện hơn và độ đồng nhất về kích thước trung bình của các hạt tăng

- Sự hình thành ứng suất của màng:

và làm nguội Thông số quan trọng nhất cần quan tâm trong quá trình nung là ứng suất màng Ứng suất màng được hình thành trong suốt quá trình nung, nó là nguồn gốc gây nên hiện tượng rạn nứt trên màng, và ảnh hưởng nhiều đến các đặc tính của màng Trong giai đoạn nung và ủ nhiệt, cấu trúc và tính chất hóa học của màng thay đổi đáng kể, đây là nguyên nhân chính dẫn đến sự hình thành ứng suất của màng Trong giai đoạn làm nguội, không có sự thay đổi nhiều về cấu trúc cũng như tính chất hóa học nên ứng suất hình thành trong giai đoạn này chủ yếu là ứng suất nhiệt Tổng hợp của ứng suất trong và ứng suất nhiệt trong suốt quá trình xử lý nhiệt của màng là ứng suất còn dư

- Hiện tượng nứt vĩ mô và nứt vi mô:

Nguyên nhân chính dẫn đến hiện tượng nứt của màng là do sự hình thành ứng suất của màng trong quá trình xử lý nhiệt Hình ảnh nứt vi mô được quan sát qua ảnh chụp từ kính hiển vi SEM, nó là các vết dài dọc theo đường biên của màng, hiện tượng này xảy ra khi có sự khác biệt lớn về hệ số nở vì nhiệt giữa màng và đế

Do đó các vết nứt này được ngăn chặn bằng cách việc lựa chọn tương xứng cho hệ

số nở vì nhiệt của màng và đế Vấn đề nghiêm trọng hơn là các vết nứt vĩ mô có thể quan sát bằng mắt thường, hoặc thỉnh thoảng xuất hiện dưới dạng tách lớp, và không thể ngăn chặn chúng bằng việc lựa chọn sự tương xứng giữa hệ số nở vì nhiệt giữa màng và đế, các vết nứt này được hình thành trong suốt quá trình nung màng