Nghiên cứu xử lý chất thải phóng xạ dạng lỏng bằng phương pháp xi măng hóa

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN --- ĐỖ THU HÀ NGHIÊN CỨU XỬ LÝ CHẤT THẢI PHÓNG XẠ DẠNG LỎNG BẰNG PHƯƠNG PHÁP XI MĂNG HÓA LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC Hà Nội -

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI

TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

-

ĐỖ THU HÀ

NGHIÊN CỨU XỬ LÝ CHẤT THẢI PHÓNG XẠ DẠNG LỎNG

BẰNG PHƯƠNG PHÁP XI MĂNG HÓA

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC

Hà Nội - 2015

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI

TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

-

ĐỖ THU HÀ

NGHIÊN CỨU XỬ LÝ CHẤT THẢI PHÓNG XẠ DẠNG LỎNG

BẰNG PHƯƠNG PHÁP XI MĂNG HÓA

Chuyên ngành: Khoa học môi trường

Mã số: 60440301

LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC

NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC:

TS Nguyễn Bá Tiến PGS TS Trần Văn Quy

Hà Nội - 2015

LỜI CẢM ƠN

Với sự kính trọng và lòng biết ơn sâu sắc nhất, em xin gửi lời cảm ơn chân thành đến TS Nguyễn Bá Tiến, Viện Công nghệ Xạ hiếm, Viện Năng lượng Nguyên

tử Việt Nam và PGS TS Trần Văn Quy, giảng viên khoa Môi trường, trường Đại học Khoa học Tự nhiên đã tận tình hướng dẫn, quan tâm, giúp đỡ, tạo điều kiện thuận lợi cho em học tập và nghiên cứu trong suốt quá trình thực hiện luận văn

Em xin chân thành cảm ơn các cán bộ Trung tâm Xử lý chất thải phóng xạ

và Môi trường, Viện Công nghệ xạ hiếm, Viện Năng lượng nguyên tử Việt Nam đã hướng dẫn, chia sẻ cho em nhiều kinh nghiệm và những lời khuyên bổ ích để em có thể hoàn thành tốt luận văn này

Em xin chân thành cảm ơn Phòng thí nghiệm Trung tâm Xử lý chất thải phóng xạ và Môi trường, Viện Công nghệ xạ hiếm, Viện Năng lượng nguyên tử Việt Nam đã cung cấp cho em những đồ dùng, thiết bị cần thiết phục vụ trong suốt quá trình nghiên cứu đề tài

Em xin chân thành cám ơn đề tài cấp nhà nước KC 05-2211-15 đã cấp kinh phí cho em thực hiện nghiên cứu

Em xin bày tỏ lòng biết ơn tới các thầy cô giáo và cán bộ khoa Môi trường, trường Đại học Khoa học Tự nhiên đã giảng dạy, truyền đạt cho em nhiều kiến thức quý báu cũng như những kỹ năng bổ ích khác

Cuối cùng, em xin gửi lời cảm ơn tới gia đình, người thân, bạn bè đã luôn ủng hộ, động viên, giúp đỡ em trong thời gian vừa qua

Em xin chân thành cảm ơn!

Hà Nội, tháng 12 năm 2015

Học viên

Đỗ Thu Hà

MỤC LỤC

MỞ ĐẦU 1

CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN 3

1.1 Giới thiệu về chất thải phóng xạ 3

1.1.1 Khái niệm 3

1.1.2 Một số đại lượng phóng xạ 3

1.1.3 Phân loại chất thải phóng xạ 4

1.2 Tác hại của chất thải phóng xạ tới sức khỏe con người 7

1.3 Chất thải phóng xạ dạng lỏng phát sinh từ nhà máy điện hạt nhân 9

1.4 Các phương pháp xử lý chất thải phóng xạ dạng lỏng 12

1.5 Giới thiệu chung về xi măng 20

1.6 Cơ chế của quá trình xi măng hóa 22

CHƯƠNG 2 ĐỐI TƯỢNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU 24

2.1 Đối tượng và phạm vi nghiên cứu 24

2.2 Phương pháp nghiên cứu 25

2.3 Dụng cụ, thiết bị và hóa chất sử dụng 33

CHƯƠNG 3 KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN 34

3.1 Ảnh hưởng của thành phần xi măng đến hiệu quả xi măng hóa 34

3.2 Ảnh hưởng của thành phần chất thải đến hiệu quả xi măng hóa 39

3.3 Ảnh hưởng của tỉ lệ chất thải/xi măng đến hiệu quả xi măng hóa 42

3.4 Ảnh hưởng của chất phụ gia bentonite và tro bay đến hiệu quả xi măng hóa…… 46

3.5 Đánh giá khả năng phát tán các nguyên tố phóng xạ khỏi khối chất thải đã được xi măng hóa 50

KẾT LUẬN VÀ KHUYẾN NGHỊ 54 TÀI LIỆU THAM KHẢO 56

DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CÁC CHỮ VIỂT TẮT

CTPX Chất thải phóng xạ

HLW Chất thải hoạt độ cao (High Level Waste)

ILW Chất thải hoạt độ trung bình (Intermadiate Level Waste) LLW Chất thải hoạt độ thấp (Low Level Waste)

NPP Nhà máy điện hạt nhân (Nuclear power plant)

DANH MỤC BẢNG

Bảng 1.1 Tổng hợp thành phần các nguyên tố hóa học trong nước thải của nhà máy

điện hạt nhân 10

Bảng 1.2 Thành phần chủ yếu của chất thải phóng xạ dạng lỏng đã được cô đặc 12

Bảng 1.3 Thành phần hóa học của xi măng Portland thông thường 22

Bảng 2.1 Thành phần hóa chất pha mẫu giả M1 24

Bảng 2.2 Thành phần hóa học của xi măng Hoàng Thạch 24

Bảng 2.3 Thành phần hóa học của bentonite Bình Thuận 25

Bảng 2.4 Thành phần hóa học của xỉ tro bay Uông Bí 25

Bảng 2.5 Thành phần hóa chất pha mẫu giả M2 28

Bảng 3.1 Quá trình tạo vữa của chất thải M1 và xi măng XM0 34

Bảng 3.2 Quá trình đóng rắn của mẫu (M1-XM0) trong khuôn 34

Bảng 3.3 Khối mẫu (M1-XM0) đã đóng rắn theo thời gian sau khi lấy ra khỏi khuôn 35

Bảng 3.4 Thành phần hóa học của xi măng XM1 36

Bảng 3.5 Quá trình tạo vữa của chất thải M1 và xi măng XM1 36

Bảng 3.6 Quá trình đóng rắn của mẫu (M1-XM1) khi trong khuôn 36

Bảng 3.7 Khối mẫu (M1-XM1) đã đóng rắn theo thời gian sau khi lấy ra khỏi khuôn 37

Bảng 3.8 Thành phần hóa học của xi măng XM2 37

Bảng 3.9 Quá trình tạo vữa của chất thải M1 và xi măng XM2 38

Bảng 3.10 Quá trình đóng rắn của mẫu (M1-XM2) trong khuôn theo thời gian 38

Bảng 3.11 Khối mẫu (M1-XM2) đã đóng rắn theo thời gian sau khi lấy ra khỏi khuôn 38

Bảng 3.12 Quá trình tạo vữa của chất thải M2 và xi măng XM1 39

Bảng 3.13 Quá trình đóng rắn của mẫu (M2-XM1) khi trong khuôn 40

Bảng 3.14 Khối mẫu (M2-XM1) đã đóng rắn theo thời gian sau khi lấy ra khỏi khuôn 40

Bảng 3.15 Quá trình tạo vữa để đóng rắn 42

Bảng 3.16 Quá trình đóng rắn của mẫu khi trong khuôn 44

Bảng 3.17 Cường độ nén các mẫu xi măng hóa 45

Bảng 3.18 Quá trình tạo vữa của chất thải M1 và xi măng XM1 bổ sung 30% bentonite 46

Bảng 3.19 Quá trình đóng rắn của mẫu (M1-XM1+bentonite) khi trong khuôn 47

Bảng 3.20 Khối mẫu (M1-XM1+bentonite) đã đóng rắn theo thời gian sau khi lấy ra khỏi khuôn 47

Bảng 3.21 Cường độ nén của của khối mẫu (M1-XM1+bentonite) 48

Bảng 3.22 Quá trình tạo vữa của chất thải M1 và xi măng XM1 bổ sung 30% tro bay 48

Bảng 3.23 Quá trình đóng rắn của mẫu (M1-XM1+tro bay) khi trong khuôn 49

Bảng 3.24 Khối mẫu (M1-XM1+tro bay) đã đóng rắn theo thời gian sau khi lấy ra khỏi khuôn 49

Bảng 3.25 Cường độ nén của của khối mẫu (M1-XM1+tro bay) 49

Bảng 3.26 Thông số các khối xi măng 50

Bảng 3.27 Kết quả kiểm tra độ phát tán phóng xạ của mẫu XM0,4 51

Bảng 3.28 Kết quả kiểm tra độ phát tán phóng xạ của mẫu XM0,5 52

Bảng 3.29 Kết quả kiểm tra độ phát tán phóng xạ của mẫu XM0,6 53

DANH MỤC HÌNH

Hình 1.1 Sơ đồ hệ thống xi măng hóa 16

Hình 2.1 Ngâm khối xi măng hóa để kiểm tra độ phát tán Cs 31

Hình 3.1 Các khối mẫu sau khi tách khuôn 35

Hình 3.2 So sánh hai khối mẫu (M1-XM1) và (M2-XM1) ở cùng tỷ lệ khối lƣợng chất thải/xi măng 41

Hình 3.3 Quá trình tạo vữa để đóng rắn với các tỉ lệ khác nhau 43

Hình 3.4 Các khối mẫu xi măng hóa 45

Hình 3.5 Biến thiên Chỉ số LCs theo thời gian phát tán của mẫu XM0,4 51

Hình 3.6 Biến thiên Chỉ số L 137Cs theo thời gian phát tán của XM0,5 52

Hình 3.7 Biến thiên Chỉ số LCs theo thời gian phát tán của XM0,6 53

1

MỞ ĐẦU

Trong bối cảnh các nguồn năng lượng hóa thạch truyền thống như than, dầu

mỏ cũng như các nguồn nhiên liệu khác đang dần cạn kiệt, thì ngành năng lượng nguyên tử đang phát triển mạnh mẽ và được nhiều nước quan tâm Việt Nam là một trong số các quốc gia đang từng bước xây dựng nhà máy điện hạt nhân Năng lượng hạt nhân có ưu thế về kinh tế và môi trường hơn so với hầu hết các hình thức cung cấp năng lượng điện khác Xét về khía cạnh môi trường, khi hoạt động, các lò phản ứng hạt nhân sẽ sản sinh ra một số lượng nhất định chất thải phóng xạ Vậy nhưng

so sánh toàn diện về kinh tế, về công suất, về sự phát thải chất thải, phát thải bụi, phát thải khí CO2 từ các nhà máy điện hạt nhân với các nhà máy phát điện khác (thủy điện, than đá, gió, mặt trời…) sẽ thấy điện hạt nhân có những ưu thế đáng kể [19] Cùng với đó việc kết hợp điện hạt nhân với các dạng cung cấp năng lượng khác sẽ đảm bảo sự an toàn của nguồn cung cấp điện quốc gia Chính vì vậy trong các kế hoạch trung hạn và dài hạn, việc sử dụng năng lượng điện hạt nhân sẽ để thỏa mãn nhu cầu năng lượng của các nước đang phát triển…

Các chất thải phát sinh trong vận hành nhà máy điện hạt nhân thường có hoạt

độ phóng xạ ở mức thấp và trung bình Tuy nhiên, các nhà máy điện hạt nhân vẫn là

cơ sở sản sinh chất thải phóng xạ lớn nhất trong số tất cả các loại hình cơ sở hạt nhân Xử lý, quản lý chất thải phóng xạ là vấn đề vô cùng cấp thiết được đặt ra cho các nhà khoa học và quản lý Những chất thải này nguy hiểm cho con người và môi trường trong khoảng thời gian rất dài từ hàng trăm đến ngàn năm Vì vậy, vấn đề xử

lý và quản lý chất thải phóng xạ là hết sức cần thiết

Nhiệm vụ chính trong quá trình quản lý, xử lý và chôn chất thải phóng xạ là

để đảm bảo an toàn cho con người và môi trường Điều này có nghĩa là cách ly hoặc giảm bớt chất thải sao cho tốc độ hay sự tập trung của một số nhân phóng xạ khi quay trở lại môi trường sẽ ở mức vô hại Để đạt được điều này, về cơ bản tất cả các chất thải phóng xạ phải được thu thập, quản lý và xử lý một cách chặt chẽ

56

TÀI LIỆU THAM KHẢO Tiếng Việt

1 Phùng Văn Duân (2006), “An toàn bức xạ bảo vệ môi trường”, NXB Khoa

học kỹ thuật, Hà Nội

2 Nguyễn Quang Hưng, Nguyễn Phương, Bùi Tất Hợp (2008), “Quặng urani

và khả năng đáp ứng cho phát triển điện hạt nhân ở Việt Nam”, tạp chí Địa

chất, loạt A, số 307, 7-8/2008, tr 11-18

3 Vũ Mạnh Khôi (2006), “Đại cương về An toàn bức xạ và Liều lượng học”,

Trung tâm an toàn bức xạ và môi trường, Viện khoa học và kỹ thuật hạt nhân VAEC

4 Lê Xuân Khuông (1997), Lý thuyết các quá trình luyện kim, thủy luyện, Nhà

xuất bản Giáo Dục, Hà Nội

5 Đỗ Quý Sơn (2006), Bài giảng chuyên đề “Nhiên liệu và chất thải nhà máy

điện hạt nhân”, Viện Công nghệ Xạ Hiếm, Hà Nội, tr 25 – 35

6 Cao Hùng Thái (2006), Giới thiệu chu trình nhiên liệu, quản lý và xử lý chất

thải phóng xạ, Viện Công nghệ Xạ Hiếm

7 TS Nguyễn Bá Tiến (2009), “Bài giảng Các phương pháp xử lý chất thải

phóng xạ”, Trung tâm xử lý chất thải phóng xạ và môi trường, Viện Công

nghệ Xạ Hiếm, Hà Nội

8 Nguyễn Bá Tiến (2014), Bài giảng về Chu trình nhiên liệu hạt nhân và Quản

lý chất thải phóng xạ, Trung tâm đào tạo hạt nhân, VINATOM

9 Nguyễn Bá Tiến (2010), chuyên đề “Vấn đề xử lý và quản lý chất thải phóng

xạ hoạt độ thấp và trung bình trên thế giới và kiến nghị cho Việt Nam”,

Trung tâm Xử lý Chất thải phóng xạ và Môi trường, Viện Công Xạ hiếm, Viện Năng lượng Nguyên tử Việt Nam;

57

Tiếng Anh

10 American National Standard (2003), ANSI-16.1-2003: Measurement of the

Leachability of Solidified Low-level Radioactive Wastes by a Short-Term Test Procedure

11 Boyd A Clark, David G Atteridge, Marisol Avila, Vicki R Baca, Kyle M Bishop,.Gary A Cooke, Richard J Lee, Larry L Lockrem, Teo V Rebagay, Michael R Silsbee, Sandy R Stephens, and Richard A Westberg (2005),

Development of a Cast Stone Formulation for Hanford Tank Wastes

12 S.Goni, M.S.Hernandez, A.Guerrero (2009), Cemented matrices used in the

storage of low and medium radioactive waste, Spanish experience, Madrid,

Spain

13 International Atomic Energy Agency (1993), Bituminization Processes to

Condition Radioactive Waste, Technical Reports Series No 352, IAEA,

Vienna

14 International Atomic Energy Agency (2009), Classification of radioactive

waste, IAEA Safety Standards for protecting people and the environment No

GSG-1, IAEA, Vienna, pp 4-16

15 International Atomic Energy Agency (2001), Handling and Processing of

Radioactive Waste from Nuclear Applications, Technical reports serríe No

402, Vienna

16 International Atomic Energy Agency (2009), Predisposal Management of

low and intermediate level Radioactive Waste, IAEA Safety Standards Series

No WS-G-2.5, IAEA, Vienna

17 M Neji, B Bary, N Burlion & P Le Bescop (2013), Modelling of the

interaction between chemical and mechanical behaviour of ion exchange resins incorporated into a cement-based matrix, EPJ Web of Conferences

56, 02004

58

18 Safety series No 111-G-1.1 (1994), Classification of Radioactive Waste, A

Safety Guide; A Publication within the RADWASS Programme, IAEA, Vienna

19 Sean A Andreou (2003), Intermediate and Low level nuclear waste

stabilisation- carbonation of cement- based wasteform, Canada

20 Syed S (2006), Solid & liquid waste management, Emirates journal for

engineering research, 11(2), p 16-19

21 Wayne S Adaska, Stewart W Tresouthick, Presbury B West (1998),

Solidification and stabilization of wastes using portland cement

22 V M Efremenkov, Radioactive waste management at nuclear power plants,

An overview of the types of low- and intermediate-level wastes and how they are handled, IAEA BULLETIN, 4/1989

23 VUJE Experience with cementation of liquid radioactive waste.-Slovakia

Tài liệu Internet

24 Võ Văn Thuận, Điện hạt nhân – Sự lựa chọn của Việt Nam, http://vietnamnet.vn/vn/khoa-hoc/101750/dien-hat-nhan -su-lua-chon-cua-viet-nam.html

25 So sánh tính kinh tế của các dạng sản xuất điện năng, http://tapchitaichinh.vn/Dien-hat-nhan-tai-Viet-Nam/So-sanh-tinh-kinh-te-cua-cac-dang-san-xuat-dien-nang/59838.tctc

http://tuanvietnam.vietnamnet.vn/dien-hat-nhan-viet-nam-tai-sao-khong