Đánh giá ảnh hưởng sai số của các thông số trong phân tích kích hoạt dùng phương pháp k0

HỒ CHÍ MINH Phạm Thị Thoa ĐÁNH GIÁ ẢNH HƯỞNG SAI SỐ CỦA CÁC THÔNG SỐ TRONG PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT DÙNG PHƯƠNG PHÁP K0 Chuyên ngành : Vật lý nguyên tử, hạt nhân & năng lượng cao Mã số:

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP HỒ CHÍ MINH

Phạm Thị Thoa

ĐÁNH GIÁ ẢNH HƯỞNG SAI SỐ CỦA CÁC THÔNG SỐ TRONG PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT

DÙNG PHƯƠNG PHÁP K0

LUẬN VĂN THẠC SỸ VẬT LÝ

Thành phố Hồ Chí Minh năm 2012

BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO TRƯỜNG ĐẠI HỌC SƯ PHẠM TP HỒ CHÍ MINH

Phạm Thị Thoa

ĐÁNH GIÁ ẢNH HƯỞNG SAI SỐ CỦA CÁC THÔNG SỐ TRONG PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT

DÙNG PHƯƠNG PHÁP K0

Chuyên ngành : Vật lý nguyên tử, hạt nhân & năng lượng cao

Mã số: 60 44 05

LUẬN VĂN THẠC SỸ VẬT LÝ

Người hướng dẫn khoa học :

TS TRẦN VĂN HÙNG

Thành phố Hồ Chí Minh năm 2012

MỤC LỤC

LỜI CẢM ƠN 5

CÁC KÝ HIỆU 6

MỞ ĐẦU 7

Chương 1 TỔNG QUAN VỀ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NƠTRON 9

1.1 Khái niệm phân tích kích hoạt nơtron 9

1.2 Lịch sử phát triển của phân tích kích hoạt nơtron 9

1.3 Phương trình cơ bản của phân tích kích hoạt 12

1.4 Các phương pháp chuẩn hóa trong phân tích kích hoạt: 13

1.4.1 Phương pháp tuyệt đối: 14

1.4.2 Phương pháp tương đối: 14

1.4.3 Phương pháp chuẩn đơn: 14

1.4.4 Phương pháp chuẩn hóa k0 15

Chương 2 PHƯƠNG PHÁP XÁC ĐỊNH CÁC THÔNG SỐ ĐẶC TRƯNG THÔNG LƯỢNG NƠTRON TRONG CÁC KÊNH CHIẾU XẠ CỦA LÒ PHẢN ỨNG HẠT NHÂN 17

2.1 Xác định thông lượng nơtron nhanh φf, nơtron trên nhiệt φepi và nơtron nhiệt φth 17

2.1.1 Xác định thông lượng nơtron nhiệt φthvà thông lượng nơtron cộng hưởngφ epi 18

2.1.2 Xác định thông lượng nơtron nhanh φf 19

2.1.3 Xác định tỷ số cadmium và tỷ số thông lượng nơtron nhiệt trên thông lượng nơtron trên nhiệt 20

2.2 Các phương pháp xác định hệ số α 20

2.2.1 Xác định hệ số α bằng phương pháp bọc cadmium 23

2.2.2 Phương pháp dùng tỷ số cadmium 25

2.2.3 Phương pháp chiếu 3 monitor trần (tức không bọc cadmium) 28

Chương 3

MỘT SỐ KẾT QUẢ ĐÁNH GIÁ ẢNH HƯỞNG CỦA CÁC THÔNG SỐ ĐẶC TRƯNG THÔNG LƯỢNG NƠTRON TRONG CÁC KÊNH CHIẾU XẠ LÊN

KẾT QUẢ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT 31

3.1 Phân bố thông lượng nơtron trên nhiệt không tuân theo qui luật 1/E 31

3.2 Phương pháp J Op De Beek đánh giá hưởng của E r và α lên kết quả phân tích 32

3.3 Đánh giá phương pháp J Op De Beek 37

3.4 Hiệu chỉnh phương pháp gần đúng J op De Beek 39

Chương 4 THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH HỆ SỐ LỆCH PHỔ 1/E TRONG KÊNH CHIẾU XẠ VÀ ĐÁNH GIÁ ẢNH HƯỞNG CỦA CÁC THÔNG SỐ ĐẶC TRƯNG THÔNG LƯỢNG NƠTRON LÊN KẾT QUẢ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT THEO PHƯƠNG PHÁP HIỆU CHỈNH GẦN ĐÚNG CỦA J OP DE BEEK 41

4.1 Thực nghiệm xác định hệ số lệch phổ 1/E trong kênh chiếu xạ 41

4.2 Đánh giá ảnh hưởng của các thông số đặc trưng thông lượng nơtron lên kết quả phân tích kích hoạt dùng phương pháp hiệu chỉnh gần đúng của J Op De Beek 45

4.2.1 Ảnh hưởng của sai số xác định α và E r vào kết quả phân tích 46

4.2.2 Ảnh hưởng của sai số xác định f vào kết quả phân tích 52

4.2.3 Ảnh hưởng tổng hợp của các sai số xác định α , E r và f vào kết quả phân tích trong kênh 7-1 của lò Đà Lạt 53

4.2.4 Ảnh hưởng của các sai số xác định α , E r vào kết quả phân tích khi chiếu có bọc cadmium 55

4.2.5 Đề xuất hướng nghiên cứu tiếp theo 59

KẾT LUẬN 61

TÀI LIỆU THAM KHẢO 62

PHỤ LỤC 64

LỜI CẢM ƠN

Để hoàn thành bài nghiên cứu này, trước tiên, tôi xin kính chúc sức khỏe và chân thành cảm ơn Thầy TS Trần Văn Hùng đã nhiệt tình chỉ bảo, hướng dẫn tôi trong suốt quá trình thực hiện luận văn tốt nghiệp

Tôi cũng xin kính chúc sức khỏe và chân thành cảm ơn Thầy PGS.TS.Châu Văn Tạo, TS Nguyễn Văn Hoa và TS.Trần Quốc Dũng đã có những ý kiến, góp ý, lời khuyên bổ ích cho đề tài nghiên cứu này trong kỳ bảo vệ đề cương chi tiết ngày 24/12/2011

Tôi cũng xin được kính chúc sức khỏe và chân thành cảm ơn các Quý Thầy, Quý Cô lớp Vật Lý Hạt Nhân Nguyên Tử và Năng Lượng Cao, Phòng Sau đại học Trường Đại học sư phạm TPHCM đã tận tình dạy dỗ và truyền đạt những kiến thức quý báu cho tôi trong suốt hai năm học vừa qua

Tôi xin gửi lời cảm ơn chân thành nhất đến gia đình, người thân đã luôn ở

bên tôi, tạo điều kiện cho tôi tham gia khóa học, khích lệ và động viên tinh thần trong suốt quá trình tôi thực hiện luận văn tốt nghiệp

Cuối cùng, Tôi xin gửi lời kính chúc sức khỏe và chân thành cảm ơn các bạn

bè, đồng nghiệp, các anh chị em lớp Vật Lý Hạt Nhân Nguyên Tử và Năng Lượng Cao K21- Trường đại học sư phạm TPHCM đã giúp đỡ và chia sẻ những thông tin hữu ích cho luận văn này

Thành phố Hồ Chí Minh, ngày 25 tháng 09 năm 2012

Phạm Thị Thoa

CÁC KÝ HIỆU

Gth: Hệ số hiệu chỉnh tự che chắn nơtron nhiệt

Ge: Hệ số hiệu chỉnh tự che chắn nơtron trên nhiệt f: Hệ số nơtron nhiệt trên nơtron trên nhiệt

α : Hệ số lệch phổ 1/E

ET: Nănglượng nơtron nhiệt E: Năng lượng nơtron

En : Năng lượng nơtron nhanh

γ

E : Năng lượng gamma

0

σ : Tiếtdiện nơtron nhiệt M: Khối lượng nguyên tử

θ: Độ phổ cập

γ : Cường độ phát gamma

Np: Diện tích đỉnh phổ gamma W: Trọng lượng mẫu

W*: Trọng lượng mẫu làm comparator tính bằng microgam

tc: Thờigian chiếu

λ: Hằng số phân rã

td: Thời gian đợi

tm: Thời gian đo

p

ε : Hiệu suất ghi của detector

I0:: Tích phân cộng hưởng

I0(α): Tích phân cộng hưởng với hiệu chỉnh lệch phổ 1/E

Rcd: Tỷ số cadmium

epi

φ : Thông lượng nơtron trên nhiệt

th

φ : Thông lượng nơtron nhiệt

Ecd: Năng lượng cadmium

Er:: Nănglượng cộng hưởng

r

E : Năng lượng cộng hưởng trung bình

k0,Au: Hệ số k0 của đồng vị đối với Au

Zy(xi): Hệ số đóng góp vào sai số y của một biến xi

MỞ ĐẦU

Kỹ thuật phân tích kích hoạt nơtron trên lò phản ứng hạt nhân dùng phương pháp chuẩn hóa k0 đã được A Simonits [1] đề xuất từ năm 1975, sau đó F De

Corte [2] đã nghiên cứu và phát triển Hiện nay, phương pháp chuẩn hóa k0 (k0 -INAA) đã được sử dụng rộng rãi trong các phòng phân tích của các nước có lò phản ứng nghiên cứu Có thể nói, phương pháp k0-INAA là một phương pháp thuận lợi nhất trong phân tích kích hoạt nơtron trên lò phản ứng hạt nhân Vì trong phương pháp này không phải dùng các mẫu chuẩn đa nguyên tố, nó chỉ cần biết các thông

số đặc trưng thông lượng nơtron tại kênh chiếu mẫu; như tỷ số nơtron nhiệt trên nơtron trên nhiệt f, hệ số lệch phổ 1/E của nơtron trên nhiệt α Chính vì vậy, ảnh hưởng của các thông số này lên kết quả phân tích cần phải được nghiên cứu một cách chi tiết Một trong những công trình nghiên cứu về vấn đề này khá đầy đủ và chi tiết là công trình J op De BeeK [6] Trong đó J op De Beek đã sử dụng phương pháp gần đúng để tính tích phân cộng hưởng Q0(α) và dựa trên biểu thức này để đánh giá ảnh hưởng của các thông số đặc trưng thông lượng nơtron tại vị trí chiếu mẫu lên kết quả phân tích Tuy nhiên, theo đánh giá của chúng tôi, biểu thức gần đúng mà J op De Beek sử dụng chỉ áp dụng tốt cho các đồng vị có tích phân cộng hưởng Q0 >5, còn các đồng vị có tích phân cộng hưởng Q0 <5 sẽ không đủ chính xác Chính vì vậy, trong công trình của J.op De Beek có một vài kết quả không chính xác và cần phải xem xét Trong luận văn này, chúng tôi sử dụng một phương pháp gần đúng tính Q0(α) chính xác hơn và áp dụng tốt cho tất cả các đồng vị trong phân tích kích hoạt Phương pháp gần đúng tính Q0(α) này đã được đưa ra trong công trình[7] Các kết quả luận văn hi vọng sẽ là cơ sở cho các nhà phân tích kích hoạt dùng phương pháp k0-INAA áp dụng trong thực tế, đặc biệt trong đánh giá sai

số của kết quả phân tích

Bản luận văn bao gồm bốn chương:

 Chương I: Tổng quan phương pháp phân tích kích hoạt nơtron

 Chương II : Các phương pháp xác định các thông số đặc trưng thông lượng nơtron trong các kênh chiếu xạ của lò phản ứng hạt nhân

 Chương III : Một số kết quả đánh giá ảnh hưởng của các thông số đặc trưng thông lượng nơtron lên kết quả phân tích dùng phương pháp k0

 Chương IV: Thực nghiệm xác định hệ số lệch phổ 1/E trong kênh chiếu xạ

và đánh giá ảnh hưởng của các thông số đặc trưng thông lượng nơtron lên kết quả phân tích kích hoạt theo phương pháp hiệu chỉnh gần đúng của J Op De Beek trong kênh 7-1 của lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt và lò Thetis (Bỉ) Cuối cùng là phần kết luận, nêu các kết quả chính, ý nghĩa khoa học, ý nghĩa thực tiễn của kết quả nghiên cứu

Chương 1

TỔNG QUAN VỀ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NƠTRON 1.1 Khái niệm phân tích kích hoạt nơtron

Phương pháp phân tích kích hoạt là một phương pháp phân tích kích hoạt định tính và định lượng các nguyên tố dựa vào sự kích hoạt các hạt nhân của các nguyên tố có mặt trong mẫu bằng chùm hạt nơtron, hoặc các hạt tích điện hoặc photon có năng lượng cao Trong đó phương pháp phân tích kích hoạt dùng nơtron được sử dụng rộng rãi nhất do thông lượng lớn và tiết diện kích hoạt cao Trong phương pháp này, cường độ bức xạ phát ra phụ thuộc vào số hạt nhân nguyên tử bị kích hoạt Số hạt nhân nguyên tử bị kích hoạt tỷ lệ với số hạt nhân nguyên tử có trong mẫu; tức là hàm lượng của nguyên tố có trong mẫu Vì vậy dựa vào cường độ bức xạ của hạt nhân phát ra, hàm lượng của nguyên tố có trong mẫu sẽ được xác định Đây là một phương pháp có độ nhạy rất cao

Phương pháp phân tích này chỉ dựa vào tính chất của hạt nhân đồng vị (không dựa vào tính chất hóa học, không dựa vào tính chất phát xạ hay hấp thụ nguyên tử), hạt cơ bản (nơtron) và sự phân rã hạt nhân phóng xạ Ban đầu, phương pháp được các nhà phân tích chú ý bởi tính tò mò hơn là tính hữu dụng của nó Tuy nhiên, với sự phát triển nguồn nơtron có thông lượng cao như lò phản ứng hạt nhân, phương pháp phân tích này đã thể hiện tính hữu dụng của nó về độ nhạy và độ chính xác cao, thời gian phân tích nhanh và không phải phá mẫu

Từ đó nó đã được ứng dụng trong hầu hết các lĩnh vực trong đời sống

1.2 Lịch sử phát triển của phân tích kích hoạt nơtron

Phương pháp phân tích kích hoạt ra đời do Geoge de Hevesy và Hilde Levi vào năm 1936, đã được các nhà phân tích; đặc biệt các nhà vật lý hạt nhân và

hóa phóng xạ quan tâm đặc biệt, do tính ưu việt của nó

Tuy nhiên, phương pháp này cũng phụ thuộc rất nhiều yếu tố, như thông lượng nơtron và các thiết bị ghi nhận bức xạ của chúng Ở đây, để làm sáng tỏ điều này, chúng ta cũng có thể liệt kê các giai đoạn phát triển của phương pháp Giai đoạn đầu có thể nói là từ khi xuất hiện phương pháp 1936 cho đến 1944: trong giai đoạn này phương pháp có tính chất giới thiệu, phương pháp phát triển rất chậm chạp và ít được sử dụng, do chỉ có nguồn nơtron thông lượng thấp, các detector ghi nhận bức xạ và hệ thống ghi nhận điện tử quá thô

sơ Các nguồn nơtron trong thời kỳ này là các nguồn nơtron đồng vị hoặc từ máy phát nơtron nhưng thông lượng chỉ cỡ 105 n.cm-2s-1 Trong thời kỳ này chưa có các đềtéctơ có độ phân giải tốt, nên phương pháp chủ yếu là phương pháp tách hóa sau khi chiếu xạ và đo trên hệ ghi nhận bằng ống đếm Geiger-Muller Vì vậy, phương pháp chỉ áp dụng cho một vài đồng vị có tiết diện bắt nơtron cao, hàm lượng lớn ở trong mẫu, nên độ nhạy thấp

Giai đoạn thứ hai là từ 1944-1950, trong giai đoạn này xuất hiện lò phản ứng hạt nhân, với thông lượng nơtron lên tới 1011 n.cm-2s-1, mở ra một bước nhảy vọt trong phân tích kích hoạt về độ nhạy và số nguyên tố được phân tích Tuy nhiên, trong thời gian này vẫn chưa có các loại detector hiện đại, nên phương pháp tách hóa vẫn là chủ yếu Song cuối giai đoạn này xuất hiện một

số lò phản ứng, nên số lượng các công trình về phân tích kích hoạt xuất hiện nhiều hơn và phương pháp phân tích này đã được công nhận rộng rãi như là một phương pháp phân tích có độ nhạy và độ chính xác cao

Giai đoạn 3: từ năm 1950 đến 1960, trong giai đoạn này xuất hiện detector nhấp nháy NaI(Tl) và máy phân tích biên độ đa kênh (MCA) đã đóng góp rất lớn trong sự phát triển của phân tích kích hoạt Detector nhấp nháy NaI(Tl) mặc dù có độ phân giải thấp cỡ 50 keV ở vùng năng lượng 1000 keV, nhưng đã đóng góp rất lớn vào sự hình thành một phương pháp phân tích kích hoạt không cần tách hóa; đó là phương pháp phân tích kích hoạt dụng cụ (INAA)

Giai đoạn 4: từ năm 1960 đến 1970, vấn đề độ phân giải đã được giải quyết nhờ chế tạo thành công các loại đềtéctơ bán dẫn như Ge(Li) và GeHP

Với những detecctor loại này, độ phân giải có thể 1-3 keV ở vùng 1000 keV, nên việc tách các đỉnh chồng chập là rất rõ ràng Phân tích kích hoạt trong giai đoạn này đã được ứng dụng trong nhiều lĩnh vực; như ứng dụng trong khoa học

kỹ thuật, y học, thăm dò địa chất và công nghiệp

Giai đoạn 5: từ năm 1970 đến 1991, giai đoạn này có thể nói là những năm bước đầu cho sự phát triển và ứng dụng phương pháp INAA cực thịnh Cũng trong giai đoạn này, các phương pháp chuẩn hóa ra đời; đặc biệt là phương pháp chuẩn hóa k0 Năm 1975, A Simonits đã đưa ra phương pháp chuẩn hóa k0 và sau đó đã được nhóm phân tích kích hoạt của F De Corte phát triển và hoàn thiện Phương pháp INAA trong giai đoạn này được sử dụng rầm

rộ trong các phòng phân tích bên cạnh lò phản ứng nghiên cứu và đã được áp dụng trong hầu hết các lĩnh vực khoa học đời sống với độ tin cậy và độ chính xác cao Nó phát hiện hầu hết các nguyên tố hiện diện trong mẫu phân tích, đặc biệt trong lĩnh vực phân tích các nguyên tố vết

Giai đoạn 6: từ năm 1991 đến nay Trong giai đoạn này, hầu hết các lò phản ứng hạt nhân nghiên cứu đều ứng dụng phương pháp INAA để phân tích nhiều loại mẫu khác nhau, đặc biệt triển khai phương pháp chuẩn hóa k0 trong các phòng phân tích Ưu điểm của phương pháp k0 là cho phép phân tích đa nguyên tố trong mẫu mà không dùng mẫu chuẩn, nó cho phép xử lý, tính toán hàm lượng nguyên tố một cách tự động Một số phần mềm ứng dụng xử lý phổ

tự động cho phương pháp này đã được ra đời và đang được sử dụng trong các phòng phân tích kích hoạt trên thế giới, như phần mềm k0-IAEA, phần mềm Kayzero for Window

Vậy sự phát triển phương pháp phân tích kích hoạt trong tương lai sẽ là gì? Trong bài báo mang tiêu đề” Opportunnities for innovation in neutron activation analysis” [5] Tác giả này đã khẳng định với sự phát triển của khoa học và kỹ thuật cơ hội phát triển của phân tích kích hoạt sẽ phát triển theo xu

hướng làm tăng độ nhạy của phương pháp Cụ thể tác giả đưa ra một số hướng phát triển như: phân tích từng phần của mẫu lớn; dùng tính toán Monte Carlo

thay thế cho các mẫu chuẩn; dùng các detector tinh thể nhấp nháy có độ phân giải cao như LaBr3 hay CeBr3 và các kỹ thuật giải cuộn (deconvolution techniques) để tăng độ nhạy của phép phân tích

1.3 Phương trình cơ bản của phân tích kích hoạt

Như đã biết, cơ sở của phân tích kích hoạt là dựa vào phản ứng hạt nhân của các đồng vị bia với nơtron từ lò phản ứng hạt nhân Trong phương trình 1.1 là mô tả tổng quát của phương pháp phân tích kích hoạt đối với một hạt nhân cho trước Phản ứng hạt nhân thường sử dụng nhất là phản ứng (n,γ) với một hạt nhân X (nhân bia) hấp thụ một nơtron sẽ tạo ra một nhân phóng xạ có cùng số Z, nhưng khối lượng nguyên tử tăng lên một đơn vị và phát gamma tức thời:

Dựa vào năng lượng và cường độ của bức xạ đặc trưng của hạt nhân A+1X xác định được hàm lượng của nguyên tố X trong mẫu Phương trình cơ bản trong phân tích kích hoạt theo qui ước HOGDAHL là:

p m

th th 0 e epi

N t SDCW

N

A

= φ σ + φ α = θε γ (1.2)

Trong đó :

m

θ

Khi đó hàm lượng của nguyên tố phân tích (kí hiệu a) ρ ađược tính: