ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN NGUYỄN THỊ MINH NGHIÊN CỨU ĐO HOẠT ĐỘ CÁC ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ TRONG MỘT SỐ LOẠI LƯƠNG THỰC Ở VÙNG VEN BIỂN TỈNH QUẢNG NINH BẰNG HỆ
Trang 1ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
NGUYỄN THỊ MINH
NGHIÊN CỨU ĐO HOẠT ĐỘ CÁC ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ TRONG MỘT SỐ LOẠI LƯƠNG THỰC Ở VÙNG VEN BIỂN TỈNH QUẢNG NINH BẰNG HỆ THỐNG PHỔ KẾ GAMMA
PHÂN GIẢI CAO
LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC
Trang 2ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN
NGUYỄN THỊ MINH
NGHIÊN CỨU ĐO HOẠT ĐỘ CÁC ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ TRONG MỘT SỐ LOẠI LƯƠNG THỰC Ở VÙNG VEN BIỂN TỈNH QUẢNG NINH BẰNG HỆ THỐNG PHỔ KẾ GAMMA
PHÂN GIẢI CAO
Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử
Mã số: 60440106
LUẬN VĂN THẠC SĨ KHOA HỌC
NGƯỜI HƯỚNG DẪN KHOA HỌC: TS LƯU TAM BÁT
Hà Nội – Năm 2015
Trang 3LỜI CẢM ƠNTrong quá trình học tập và nhất là thời gian làm luận văn tốt nghiệp tôi đã nhận được nhiều sự quan tâm, động viên và giúp đỡ Qua đây tôi xin gửi lời cảm ơn tới Ts Lưu Tam Bát, người hướng dẫn và tạo điều kiện cho tôi hoàn thành luận văn này
Tôi xin bày tỏ lòng biết ơn tới các thầy cô trong Hội đồng chấm luận văn đã góp ý cho tôi để luận văn này hoàn thiện hơn
Tôi cũng xin gửi lời cảm ơn đến các thầy cô trong Bộ môn Vật lý Hạt nhân, Khoa Vật lý, trường Đại học Khoa học Tự nhiên – Đại học Quốc gia Hà Nội đã trang bị những kiến thức bổ ích và tạo mọi điều kiện thuận lợi cho tôi trong suốt thời gian học tập tại đây
Cuối cùng tôi xin gửi lời cảm ơn đến gia đình, bạn bè, đồng nghiệp xung quanh tôi đã giúp đỡ, động viên tôi trong suốt khóa học cũng như trong cuộc sống
Học viên Nguyễn Thị Minh
Trang 4MỤC LỤC
DANH MỤC BẢNG BIỂU
DANH MỤC HÌNH VẼ
MỞ ĐẦU 1
CHƯƠNG 1 – TỔNG QUAN VỀ XÁC ĐỊNH HOẠT ĐỘ PHÓNG XẠ TRONG LƯƠNG THỰC 4
1.1 Phóng xạ trong lương thực thực phẩm 4
1.2 Cơ sở vật lý 6
1.2.1 Phân rã gamma 6
1.2.2 Quy luật phân rã phóng xạ 7
1.2.3 Chuỗi phân rã phóng xạ 9
1.2.4 Sự cân bằng phóng xạ của các chuỗi phân rã 10
1.2.5 Tương tác của tia gamma với vật chất 12
1.2.5.1 Hiệu ứng quang điện 12
1.2.5.2 Tán xạ Compton 13
1.2.4.3 Hiệu ứng tạo cặp 16
1.2.6 Xác định hoạt độ phóng xạ theo phương pháp phổ Gamma 17
1.2.6.1 Phương pháp phổ gamma 17
1.2.6.2 Các chuỗi phân rã phóng xạ trong tự nhiên 22
CHƯƠNG 2 – ĐỐI TƯỢNG VÀ PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM 28
2.1 Hệ phổ kế gamma bán dẫn SEGe – Canberra 28
2.1.1 Sơ đồ khối 28
2.1.2 Detector 29
2.1.3 Các thông số của hệ phổ kế gamma SEGe 31
2.1.4 Phần mềm Genie 2000 32
2.1.5 Quy trình vận hành 33
2.2 Chuẩn năng lượng 34
2.3 Khảo sát độ phân giải năng lượng vào năng lượng bức xạ gamma 35
2.4 Xây dựng đường cong hiệu suất ghi 36
Trang 52.5 Lấy mẫu, xử lý mẫu và chuẩn bị mẫu đo 38
2.6 Phương pháp tính hoạt độ 39
2.7 Phương pháp tính MDA 40
CHƯƠNG III – KẾT QUẢ THỰC NGHIỆM 42
3.1 Chuẩn năng lượng 42
3.2 Xác định một số thông số của hệ phổ kế gamma 44
3.2.1 Sự phụ thuộc của độ phân giải năng lượng vào năng lượng của bức xạ gamma 44
3.2.2 Khảo sát phông của hệ đo 46
3.3 Xây dựng đường cong hiệu suất ghi cho mẫu lương thực 48
3.4 Xác định hoạt độ riêng của các mẫu 50
KẾT LUẬN 57
TÀI LIỆU THAM KHẢO 58
Trang 6DANH MỤC BẢNG BIỂU Bảng 1.1: Các đỉnh gamma có cường độ mạnh nhất do các đồng vị phóng xạ tự nhiên phát ra 19Bảng 2.1: Thông tin của các mẫu sử dụng để phân tích trên hệ phổ kế gamma 38Bảng 3.2: Độ phân giải năng lượng của detector SEGe – Canberra 44Bảng 3.3: Số đếm tại các đỉnh năng lượng trong phổ phông của hệ phổ kế gamma SEGe đo trong thời gian 150000 giây 47Bảng 3.4: Kết quả thực nghiệm xác định hiệu suất ghi tại đỉnh năng lượng toàn phần của bức xạ gamma đặc trưng trong mẫu chuẩn 49Bảng 3.5: Kết quả thực nghiệm xác định hoạt độ của một số đồng vị phóng xạ trong mẫu gạo 1 ở Quảng Ninh với thời gian đo đo 150000 giây, khối lượng 175.8 g 52Bảng 3.6: Kết quả thực nghiệm xác định hoạt độ của một số đồng vị phóng xạ trong mẫu ngô 1 ở Quảng Ninh với thời gian đo đo 150000 giây, khối lượng 175.8 g 52Bảng 3.7: Kết quả thực nghiệm xác định hoạt độ của một số đồng vị phóng xạ trong mẫu khoai 1 ở Quảng Ninh với thời gian đo đo 150000 giây, khối lượng 175.8 g 53Bảng 3.8: Hoạt độ riêng của một số đồng vị trong các mẫu gạo đo trên hệ phổ kế gamma bán dẫn siêu tinh khiết 53Bảng 3.9: Hoạt độ riêng của một số đồng vị trong các mẫu ngô đo trên hệ phổ kế gamma bán dẫn siêu tinh khiết 54Bảng 3.10: Hoạt độ riêng của một số đồng vị trong các mẫu khoai đo trên hệ phổ kế gamma bán dẫn siêu tinh khiết 54Bảng 3.11: Hoạt độ riêng trung binh của một số đồng vị trong các mẫu gạo, ngô, khoai 55
Trang 7MỞ ĐẦU Lương thực là những sản phẩm thiết yếu đối với con người, trước hết giúp nuôi sống con người và sử dụng để phát triển chăn nuôi tạo nên các loại thực phẩm quan trọng khác Như chúng ta đã biết trong môi trường luôn tồn tại các chất phóng
xạ có nguồn gốc tự nhiên cùng với các nhân phóng xạ nhân tạo còn sót lại từ các hoạt động thử vũ khí hạt nhận, sự cố nhà máy điện hạt nhân trong lịch sử Cũng như mọi sinh vật khác, lương thực bị nhiễm phóng xạ có trong môi trường, kết quả là con người bị nhiễm xạ khi tiêu thụ các loại thức ăn này Liều hiệu dụng đối với con người được xác định thông qua hoạt độ các đồng vị phóng xạ trong lương thực Chính vì vậy, trên thế giới và ở nước ta luôn coi trọng việc xác định nồng độ các nhân phóng xạ trong lương thực, thực phẩm Nhất là ở những vùng gần với các nhà máy điện hạt nhân, thường phải xây dựng cơ sở dữ liệu về phóng xạ trong lương thực thực phẩm phục vụ cho việc khảo sát, đánh giá và giám sát ảnh hưởng của nhà máy điện hạt nhân khi đi vào hoạt động
Quảng Ninh là tỉnh giáp với nhà máy điện hạt nhân Phòng Thành của Trung Quốc (cách khoảng 60km), sẽ hoàn thành và đưa vào sử dụng tổ máy đầu tiên vào năm 2015, tổ máy thứ hai vào năm 2016 Khi hoàn thành, nhà máy sẽ có 6 tổ máy với công suất 1.080 MW điện Đây là một tỉnh ở địa đầu phía đông bắc Việt Nam,
có biên giới quốc gia và hải phận giáp giới nước Cộng hoà Nhân dân Trung Hoa Trên đất liền, phía bắc của tỉnh (có các huyện Bình Liêu, Hải Hà và thị xã Móng Cái) giáp huyện Phòng Thành và thị trấn Đông Hưng, tỉnh Quảng Tây với 132,8 km đường biên giới; phía đông là vịnh Bắc Bộ; phía tây giáp các tỉnh Lạng Sơn, Bắc Giang, Hải Dương; phía nam giáp Hải Phòng; bờ biển dài 250 km
Dựa vào các dữ liệu khí tượng có thể thấy rằng: Trong trường hợp nhà máy điện hạt nhân Phòng Thành của Trung Quốc xảy ra sự cố thì vùng biên giới và duyên hải Đông Bắc bị nặng nhất, trong đó có tỉnh Quảng Ninh Hình 1.1 trình bày tần suất hướng gió thổi đến Việt Nam Hơn nữa, mỗi năm nước ta có từ 15-17 đợt
Trang 8tốc độ gió có thể trên 15m/s, sự vận chuyển các chất ô nhiễm sẽ nhanh Theo những phân tích ở trên, khu vực nghiên cứu tập trung là tỉnh Quảng Ninh, vùng ven biển Hải Phòng và hai huyện ven biển Thái Bình, tất nhiên cả vùng núi Đông Bắc và Châu thổ Sông Hồng chịu ảnh hưởng ở những mức độ khác nhau khi có tai nạn hạt nhân
Hình 1.1: Tần suất, hướng gió thổi đến Việt Nam từ nhà máy điện hạt nhân
Vì vậy việc tiến hành đề tài “Nghiên cứu đo hoạt độ các đồng vị phóng xạ
trong một số loại lương thực ở vùng ven biển tỉnh Quảng Ninh bằng hệ thống phổ
kế gamma phân giải cao” nhằm khảo sát hoạt độ phóng xạ của một số đồng vị
phóng xạ tự nhiên và đồng vị phóng xạ nhân tạo trong một số loại lương thực ở vùng ven biển tỉnh Quảng Ninh là rất cần thiết
Có nhiều kỹ thuật để khảo sát hàm lượng các nhân phóng xạ trong môi trường Một trong những kỹ thuật được biết đến là kỹ thuật đo phổ tia gamma Trong môi trường có nhiều nguồn phóng xạ tạo ra tia gamma với năng lượng và
Trang 9hiệu suất phát khác nhau, các tia gamma này được thu thập ở dạng phổ và phân tích trên hệ phổ kế gamma Trong khuôn khổ của luận văn tác giả đưa ra phương pháp thực nghiệm xác định hoạt độ trên một hệ phổ kế đại diện, và đó cũng là quy trình phân tích cơ bản trên các hệ phổ kế gamma khác Luận văn sử dụng detector Gecmani siêu tinh khiết SEGe-Canberra của Trung tâm Kiểm định Phóng xạ - Viện
Y học phóng xạ và U bướu quân đội để phân tích xác định hàm lượng của một số đồng vị phóng xạ phân rã gamma trong một số mẫu lượng thực ở tỉnh Quảng Ninh
- Về mặt lý thuyết, luận văn tìm hiểu cơ sở vật lý của kỹ thuật xác định hoạt
độ phóng xạ của các đồng vị phóng xạ bằng phương pháp phổ gamma
- Về mặt thực nghiệm: Xác định một số đặc trưng của hệ phổ kế Gecmani siêu tinh khiết SEGe; Chuẩn năng lượng; Xây dựng đường cong hiệu suất ghi với cấu hình đo hình trụ phục vụ cho việc phân tích mẫu lương thực; Tiến hành phân tích xác định hoạt độ phóng xạ của một số đồng vị trong mẫu lương thực
Luận văn gồm có 3 chương:
Chương 1 Tổng quan về xác định hoạt độ phóng xạ trong lương thực thực phẩm
Chương 2 Đối tượng và phương pháp thực nghiệm
Chương 3 Kết quả thực nghiệm
Trang 10CHƯƠNG 1 – TỔNG QUAN VỀ XÁC ĐỊNH HOẠT ĐỘ PHÓNG XẠ TRONG LƯƠNG THỰC
1.1 Phóng xạ trong lương thực, thực phẩm
Đồng vị phóng xạ xuất hiện tự nhiên trong môi trường, bao gồm các cơ quan của cơ thể, lương thực thực phẩm và nước uống của con người Chúng ta tiếp xúc với nguồn bức xạ này hàng ngày Bức xạ đến từ không gian (các tia vũ trụ) cũng như các nhân phóng xạ tự nhiên có trong đất, nước, và không khí Hoạt độ riêng của các chất phóng xạ tự nhiên trong lương thực thực phẩm và nước thay đổi phụ thuộc vào nhiều yếu tố như điều kiện thổ nhưỡng, phân bón đối với cây trồng (địa chất), thức ăn đối với các loài nuôi thả; điều kiện khí hậu và tình hình sản xuất nông nghiệp của khu vực Ngoài ra, con người cũng có thể tiếp xúc với bức xạ từ những hoạt động tạo ra chất phóng xạ của chính mình như: Tập trung nhân phóng
xạ tự nhiên, vận hành các thiết bị, các vụ vận hành hạt nhân dân sự và quân sự Chất phóng xạ có thể gây ô nhiễm lương thực thực phẩm sau khi được thải ra môi trường
Cho dù có nguồn gốc tự nhiên hay nhân tạo thì chất phóng xạ cũng đi qua chuỗi thức ăn theo cách giống như vật chất không phóng xạ Mức độ nguy hại tới sức khỏe con người phụ thuộc vào loại nhân phóng xạ và khoảng thời gian con người tiếp xúc với nó Lượng bức xạ con người tiếp xúc thay đổi từ nơi này đến nơi khác và giữa các cá nhân
Các mức phông phóng xạ trong thức ăn khác nhau và phụ thuộc vào nhiều yếu tố, bao gồm loại thức ăn và vùng địa lý sản xuất ra loại thức ăn đó Các nhân phóng xạ thường có trong thức ăn là: K40, Ra226, U238 và các đồng vị con cháu liên quan Nhìn chung, K40 thường là đồng vị phóng xạ tự nhiên Các đồng vị phóng xạ khác tồn tại ở nồng độ rất thấp, có nguồn gốc từ chuỗi phân rã của uran và thori Khi xảy ra sự cố hạt nhân, một lượng lớn chất phóng xạ được phát thải vào môi trường, các loại rau và lương thực bị nhiễm xạ chủ yếu do tiếp xúc trực tiếp với không khí nhiễm phóng xạ hoặc hấp thụ các nhân phóng xạ từ đất thông qua hệ thống rễ Trong đó chỉ một lượng nhỏ nhân phóng xạ được vận chuyển lên cây bởi
Trang 11sự hấp thu của rễ Các sản phẩm có nguồn gốc từ động vật như sữa, thịt, trứng và mật ong sẽ chứa các nhân phóng xạ khi những động vật hấp thu phóng xạ từ hệ sinh thái của chúng thông qua việc ăn thức ăn bị nhiễm xạ, uống nước nhiễm xạ và có thể hít phải không khí chứa chất phóng xạ Hình 1.2 mô tả khái quát các con đường
mà chất phóng xạ đi vào cơ thể con người qua lương thực thực phẩm
Hình 1.2: Sơ đồ chất phóng xạ đi vào cơ thể con người thông qua lương
thực thực phẩm Mặc dù có nhiều loại nhân phóng xạ khác nhau có thể được giải phóng sau khi xảy ra sự cố hạt nhân, nhưng một vài nhân phóng xạ có thời gian sống rất ngắn
và một số nhân phóng xạ khác không vận chuyển vào thức ăn ngay lập tức Các nhân phóng xạ được tạo ra trong các cơ sở hạt nhân có thể ảnh hưởng đáng kể đối với chuỗi thức ăn, nhưng 137Cs được quan tâm nhiều nhất trong khi xác định phông phóng xạ trong thực vật bằng phương pháp phổ gamma do đồng vị này có thời gian
Trang 12(99Tc), sulphur (35S), cobalt (60Co) strontium (89Sr and 90Sr), ruthenium (103Ru và
I131 có thời gian sống tương đối ngắn và sẽ phân rã trong vòng vài tuần Canxi phóng xạ cũng vận chuyển từ thức ăn gia súc vào sữa tương đối nhanh Sự hấp thu Canxi vào trong thức ăn cũng là mối quan tâm lâu dài Một số nhân phóng xạ khác cũng là mối quan tâm lâu dài nếu được giải phóng, đó là strontium và plutonium
Sr90 có chu kỳ bán rã khoảng 29 năm và plutonium có chu kỳ bán rã nhiều hơn thế (Pu-238: 88 năm, Pu-239: 24100 năm, Pu-240: 6564 năm) Tuy nhiên, cả strontium
và plutonium đều có nồng độ rất thấp và tương đối ổn định trong môi trường, nhất
là trong lương thực thực phẩm nên không là vấn đề lớn trong lương thực thực phẩm, trừ khi xảy ra các sự cố hạt nhân có phát thải phóng xạ đáng kể [9]
1.2 Cơ sở vật lý
1.2.1 Phân rã gamma
Phân rã alpha hoặc beta thường kèm theo dịch chuyển gamma vì sau khi phân rã alpha và beta hạt nhân phóng xạ mẹ trở thành hạt nhân con thường nằm ở trạng thái kích thích Khi hạt nhân con chuyển từ trạng thái kích thích về trạng thái
cơ bản có thể phát ra một hoặc nhiều tia gamma, đặc trưng cho sự chênh lệch năng lượng giữa các trạng thái nội tại của hạt nhân
Khi hạt nhân chuyển từ trạng thái kích thích cao về trạng thái kích thích thấp hay về trạng thái cơ bản, ngoài dịch chuyển gamma còn có quá trình biến hóa nội Trong quá trình này hạt nhân truyền năng lượng cho một electron ở lớp vỏ nguyên tử Nếu năng lượng này lớn hơn năng lượng liên kết của electron trong nguyên tử thì electron bị đánh bật ra khỏi nguyên tử Electron này được gọi là electron biến hóa nội Năng lượng của electron biến hóa nội bằng hiệu số giữa
Trang 13năng lượng của mức kớch thớch hạt nhõn và năng lượng liờn kết của electron trong nguyờn tử Cường độ quỏ trỡnh biến húa nội được xỏc định bằng tỷ số giữa số electron biến húa nội Ie so với số photon Iγ phỏt ra:
Trong đú: α là hệ số biến húa nội
Quỏ trỡnh dịch chuyển gamma được đặc trưng bởi hệ số phõn nhỏnh Hệ số phõn nhỏnh ký hiệu Iγ là xỏc suất phỏt ra bức xạ gamma đặc trưng cú năng lượng
Eγ trong mỗi phõn ró của hạt nhõn mẹ Thường hệ số phõn nhỏnh của gamma cú năng lượng đặc trưng Eγ được tớnh theo cụng thức:
Số tia bức xạ gamma có năng lượng E được phát ra
I
1.2.2 Quy luật phõn ró phúng xạ
Cỏc nhõn phúng xạ là những hạt nhõn khụng bền Những hạt nhõn này trở
về trạng thỏi bền bằng cỏch phõn ró alpha, beta, positon, chiếm electron hoặc phõn hạch tự phỏt Mối liờn hệ giữa số nguyờn tử ở thời điểm t (N) và số nguyờn tử ở thời điểm ban đầu (N0) như sau:
= (1.3) Trong đú:
λ là hằng số phõn ró phúng xạ
N là số nguyờn tử phúng xạ ở thời điểm t;
N0 là số nguyờn tử phúng xạ ở thời điểm ban đầu
Hằng số phõn ró phúng xạ được định nghĩa là xỏc suất mà một phần nhất định nhõn phúng xạ trong một mẫu sẽ phõn ró trờn một đơn vị thời gian Hằng số này khỏc nhau đối với cỏc nhõn phúng xạ khỏc nhau và đơn vị của λ tỷ lệ nghịch
Trang 14Hơn nữa, hoạt độ phóng xạ (A) của một mẫu là tốc độ phân rã của mẫu đó Tốc độ phân rã này thường được đo đạc là số phân rã trong một giây Hoạt độ là tích của hằng số phân rã phóng xạ với số nguyên tử có mặt trong mẫu:
= (1.4)
Trong đó:
A là hoạt độ của hạt nhân (phân rã/giây);
λ là hằng số phân rã (giây-1);
N là số nguyên tử của hạt nhân trong mẫu
Do λ là hằng số nên hoạt độ và số nguyên tử luôn luôn tỷ lệ thuận, đơn vị hoạt độ cũ là Ci (Curie), đơn vị trong hệ SI là Bq (Becquerel), trong đó 1 Bq là một phân rã trong 1 giây Từ phương trình (1.4), do hoạt độ và số nguyên tử luôn luôn tỷ
lệ thuận nên ta có thể hoán đổi cho nhau để mô tả cho nhân phóng xạ bất kỳ:
= (1.5)
Trong đó:
A0 là hoạt độ tại thời điểm ban đầu;
A là hoạt độ tại thời điểm t
λ là hằng số phân rã ([thời gian]-1)
t là thời gian
Trang 15Hình 1.3: Quy luật phân rã phóng xạ Hình 1.3 minh họa quy luật phân rã phóng xạ Chu kỳ bán rã là khoảng thời gian mà số nhân phóng xạ ban đầu hoặc hoạt độ của nó giảm đi một nửa Mối quan
hệ giữa chu kỳ bán rã và hằng số phân rã có thể được phát triển từ phương trình (1.5) Chu kỳ bán rã có thể được tính bằng cách giải phương trình (1.5) đối với thời gian khi hoạt độ A bằng A0, ta được:
/ = ( ) (1.6)
Nghịch đảo của hằng số phân rã là thời gian sống trung bình τ của hạt nhân,
là thời gian trung bình mà một nguyên tử có thể tồn tại trước khi hạt nhân của nó phân rã
Trang 16Trong đó N1(t) và N2(t) là số hạt nhân của các đồng vị 1 và 2 tại thời điểm t,
1 và 2 là các hằng số phân rã của các hạt nhân 1 và 2 Từ hai phương trình này ta được hệ hai phương trình vi phân sau:
N1(t) = N10 e 1t
(1.12)
20 t t 2
1.2.4 Sự cân bằng phóng xạ của các chuỗi phân rã
Trong một chuỗi phân rã phóng xạ, hạt nhân mẹ (1) phân rã với hằng số phân rã (λ1), trong khi hạt nhân mẹ phân rã thì nồng độ của hạt nhân con (2) tăng và hạt nhân con này phân rã với hằng số λ2 Quá trình diễn ra liên tục cho đến khi đạt được hạt nhân bền Cân bằng phóng xạ xảy ra khi tốc độ phân rã của mỗi hạt nhân con bằng với tốc độ phân rã của hạt nhân mẹ Do đó:
Trang 17Hoạt độ của mỗi nhân phóng xạ sẽ là:
1 1
A (1.15)
và A2 2N2 (1.16)
trong đó:A1 là hoạt độ của hạt nhân 1 (Bq);
A2 là hoạt độ của hạt nhân 2 (Bq);
N1 là số nguyên tử của hạt nhân 1;
N2 là số nguyên tử của hạt nhân 2
Để đơn giản ta giả sử rằng chuỗi phân rã chỉ có hai bước và hạt nhân 2 cũng là nhân phóng xạ, chu kỳ bán rã của hạt nhân mẹ và hạt nhân con cháu có thể được phân loại như sau:
Khi chu kỳ bán rã của hạt nhân mẹ lớn hơn rất nhiều chu kỳ bán rã của sản phẩm con cháu:
Nhân phóng xạ con cháu tạo ra nhiều bức xạ hơn Sau khoảng bẩy chu kỳ bán rã của hạt nhân con thì hoạt độ của hạt nhân mẹ và hạt nhân con bằng nhau Dạng cân bằng này được gọi là cân bằng thế kỷ Do đó, giả sử rằng có nhiều thế hệ phân rã phóng xạ kế tiếp, chúng ta có phương trình [1]:
n
n N N
Trang 18N2(t) = λt
1 2
1
λλ
1 2 2 1
1
2 2
λλ
λλ
1.2.5 Tương tác của tia gamma với vật chất
Việc nhận diện các đồng vị phóng xạ phát tia gamma dựa trên cơ sở tương tác của gamma với môi trường vật chất Đối với các tia gamma có năng lượng nhỏ hơn 3 MeV thì khi đi vào môi trường vật chất chủ yếu xảy ra các hiệu ứng: Hấp thụ quang điện, tán xạ Compton, tạo cặp Đối với tia gamm có năng lượng bé hơn 1022 keV thì có thể xảy ra hiệu ứng quang điện và tán xạ Compton, với năng lượng trên
1022 KeV cũng có thể xảy ra cả hiệu ứng tạo cặp
1.2.5.1 Hiệu ứng quang điện
Khi năng lượng của bức xạ gamma lớn hơn thế năng ion hóa nguyên tử, xác suất xảy ra hiện tượng hấp thụ quang điện bắt đầu tăng Năng lượng photon tới được truyền toàn bộ cho một electron của nguyên tử Một phần năng lượng để thắng thế năng ion hóa, phần còn lại biến thành động năng của điện tử bị bứt ra khỏi nguyên tử Hấp thụ quang điện ưu tiên xảy ra với các electron liên kết mạnh với hạt nhân (lớp K, L) Xác suất xảy ra hiệu ứng quang điện càng lớn khi Z càng lớn và tỷ
lệ nghịch với năng lượng Hình 1.4 ở dưới mô tả quá trình trên
Trang 19Hình 1.4: Mô hình hiện tượng quang điện Hiệu ứng quang điện là quá trình có lợi nhất cho phổ kế gamma bởi vì tất cả năng lượng của photon được truyền cho electron trong detector Sau khi electron được phóng ra để lại một lỗ trống Lỗ trống này được lấp đầy bởi một electron khác nằm ở mức năng lượng cao hơn Sự dịch chuyển này tạo ra tia X đặc trưng Trong trường hợp của phổ kế gamma, tia X này cũng được hấp thụ bởi detector Hiệu ứng quang điện tăng nhanh theo số khối nguyên tử (Z4-5) của hạt nhân bia
1.2.5.2 Tán xạ Compton
Theo sự tăng năng lượng của bức xạ gamma, tiết diện xảy ra hấp thụ quang điện giảm và tiết diện tán xạ Compton tăng lên, đây là quá trình chủ yếu làm suy giảm năng lượng của bức xạ gamma đi trong môi trường vật chất
Tán xạ Compton là quá trình tán xạ không đàn hồi của photon gamma với các electron tự do hoặc electron liên kết yếu trong nguyên tử của môi trường Trong quá trình tán xạ Compton, photon gamma tới truyền một phần năng lượng của mình cho electron làm bứt electron khỏi nguyên tử Nguyên tử và photon sau tán xạ bị lệch khỏi phương chuyển động ban đầu như minh họa dưới hình 1.5
Trang 20Hình 1.5: Mô hình Tán xạ Compton Khác với hiệu ứng quang điện, tia gamma bị lệch một góc θ so với hướng ban đầu Photon tán xạ có năng lượng thấp hơn và sự chênh lệch năng lượng giữa photon tới và photon tán xạ được truyền cho electron Năng lượng này có thể biến thiên từ 0 đến một phần đáng kể năng lượng của tia gamma ban đầu, tùy thuộc vào góc lệch θ
Sự truyền năng lượng và góc lệch đối với mọi tương tác kể trên có thể xác định bằng cách giải các phương trình với giả định rằng tổng năng lượng và xung lượng tuyến tính được bảo toàn [1]:
2 e
h h
hν là năng lượng photon tới;
hν’ là năng lượng photon tán xạ;
θ là góc tán xạ;
moc2 là năng lượng nghỉ của electron bị dịch chuyển (0,511 MeV)
Trang 21Động năng của electron bị dịch chuyển được xác định bởi phương trình sau[1]:
(1.21)
2 o e
2 o
h (1 cos )
xạ ngược về hướng ban đầu thì năng lượng truyền cho electron trong tán xạ Compton có giá trị cực đại, dẫn tới một đặc trưng quang phổ được gọi là “rìa Compton”, tia gamma tán xạ ngược lại hướng ban đầu tương tác với vật chất của detector tạo lên đỉnh tán xạ ngược trong phổ gamma Trong những trường hợp thông thường, tất cả các góc tán xạ có thể xảy ra trong một detector có kích thước giới hạn Do đó, năng lượng có thể được truyền cho electron Compton dưới dạng một miền liên tục, biến thiên từ 0 cho tới giá trị cực đại được dự đoán bởi phương trình (1.22) khi θ = π
Sự khác biệt năng lượng hay “khoảng cách” giữa năng lượng cực đại của electron Compton và năng lượng của tia gamma tới được xác định bởi phương trình [1]:
2 o
m c
2 , giá trị khác biệt này là một hằng số
e
E h h
Trang 22o c
Hình 1.6: Hiện tượng tạo cặp trong trường Coulomb hạt nhân
Hiện tượng tạo cặp xảy ra mạnh trong trường Coulomb của hạt nhân khi môi trường có nguyên tử số càng lớn và khi năng lượng của lượng tử gamma càng tăng Năng lượng cần để tạo ra một cặp electron-positron là 2moc2, do đó năng lượng tối thiểu của tia gamma phải là 1,022 MeV để mọi photon tới đều trải qua quá trình này Toàn bộ năng lượng dư thừa chuyển thành động năng của cặp electron-position Tổng động năng của cặp electron-positron sẽ là:
2 o
E E h 2m c (1.25)
Electron và positron thường di chuyển vài milimet trong vật liệu trước khi
bị môi trường hấp thụ năng lượng Khi các positron bị chậm lại do va chạm với môi trường, các position sẽ kết hợp với electron của môi trường tạo thành hai bức
Trang 23xạ gamma có năng lượng 0,511 MeV bay ngược chiều nhau (để bảo toàn xung lượng) Hai photon này có thể bị hấp thụ hoặc thoát ra khỏi detector và hình thành lên các đỉnh thoát trong phổ gamma Nếu một photon thoát ra khỏi detector thì đỉnh quan sát được có năng lượng hν – moc2, nhưng nếu cả hai tia đều thoát ra ngoài thì xuất hiện đỉnh thoát có năng lượng hν – 2moc2 trong phổ
1.2.6 Xác định hoạt độ phóng xạ theo phương pháp phổ Gamma
1.2.6.1 Phương pháp phổ gamma
Đa số các hạt nhân phóng xạ con được hình thành ở trạng thái kích thích, chúng phát ra bức xạ gamma để trở về trạng thái kích thích có năng lượng thấp và cuối cùng về trạng thái cơ bản Phổ bức xạ gamma do đồng vị phóng xạ phát ra là phổ gián đoạn, có năng lượng hoàn toàn đặc trưng cho nguyên tố đó Cường độ bức
xạ gamma đặc trưng của mỗi nguyên tố phóng xạ tỷ lệ thuận với hàm lượng của nguyên tố đó
Trong thực tế, để xác định hàm lượng của các đồng vị phóng xạ theo phương pháp phổ gamma đều dựa vào diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần của các vạch bức xạ gamma đặc trưng có cường độ lớn và ở xa các vạch khác Với các thiết
bị phổ kế gamma bán dẫn có độ phân giải cao, cho phép tách được hầu hết các đỉnh hấp thụ toàn phần của các vạch bức xạ gamma đặc trưng do các nguyên tố phóng xạ phát ra Với việc trợ giúp của máy tính, các chương trình xử lý phổ ngày càng hoàn thiện, diện tích của các đỉnh hấp thụ toàn phần được xác định một cách nhanh chóng với độ chính xác cao Như vậy, với hệ phổ kế gamma bán dẫn có độ phân giải năng lượng cao có thể xác định được hàm lượng của các nguyên tố phóng xạ phát ra bức xạ gamma có trong mẫu
Xét trường hợp hạt nhân con tạo thành ở trạng thái kích thích, khi đó chúng
sẽ giải phóng năng lượng dưới dạng bức xạ gamma đặc trưng, để về trạng thái kích thích thấp hơn hoặc trạng thái cơ bản Từ phổ gamma thu được khi đo mẫu trên hệ phổ kế ta sẽ tính được hoạt độ của các nhân phóng xạ có trong mẫu
Trang 24Trong phương pháp phân tích hoạt độ phóng xạ theo phổ gamma ta quan tâm đến hệ số phân nhánh Iγ của bức xạ gamma Hệ số phân nhánh của bức xạ gamma đặc trưng cho số gamma phát ra trong một phân rã Như vậy hệ số phân nhánh 0< Iγ<1 Theo định nghĩa:
Iγ=số phân rã gamma đặc trưng có năng lượng Eγ/số phân rã phóng xạ Nếu gọi nγ là số bức xạ gamma đặc trưng có năng lượng Eγ phát ra từ mẫu trong một đơn vị thời gian thì nó được xác định theo công thức:
nγ= Iγ A (1.26)
Trong đó: A là hoạt độ phóng xạ có trong mẫu
Iγ là cường độ tia gamma (hệ số phân nhánh) có năng lượng Eγ
Với tia gamma có năng lượng xác định, Iγ biết, xác định số tia gamma năng lượng Eγ phát ra từ mẫu trong một đơn vị thời gian sẽ biết hoạt độ phóng xạ
A của đồng vị có trong mẫu Để xác định nγ dựa vào diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần của bức xạ gamma đặc trưng
Gọi n0 là tốc độ đếm tại đỉnh hấp thụ toàn phần đã trừ phông trong một đơn vị thời gian, ε là hiệu suất ghi tuyệt đối tại đỉnh hấp thụ toàn phần của vạch gamma đặc trưng, ta có:
n0 = ε nγ (1.27)
Thực nghiệm đo phổ gamma của mẫu cần phân tích trong thời gian t, sử dụng chương trình phân tích phổ mẫu phân tích và mẫu phông Xác định được diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần đã trừ phông trong thời gian t là s
Tốc độ đếm đã trừ phông là n0 được xác định theo công thức:
0
sn
Trang 25Từ công thức (1.29) nhận thấy với mỗi vạch gamma có năng lượng Eγ xác định, Iγ đã biết, nếu biết hiệu suất ghi tuyệt đối tại đỉnh hấp thụ toàn phần và thực nghiệm, xác định được n0 ta sẽ tính được hoạt độ A của đồng vị có trong mẫu
Hiệu suất ghi tại đỉnh hấp thụ toàn phần được xác định dựa vào đường cong hiệu suất ghi Hệ số phân nhánh sẽ được tra cứu trong các bảng số liệu hạt nhân Trong bảng 1.1 đưa ra các đặc trưng năng lượng và hệ số phân nhánh của bức xạ gamma đặc trưng của các đồng vị phóng xạ trong tự nhiên
Bảng 1.1: Các đỉnh gamma có cường độ mạnh nhất do các đồng vị phóng xạ tự
nhiên phát raĐồng
vị
Chu kỳ bán
rã
Năng lượng gamma (keV)
Cường độ tương đối (%)
chập đỉnh của230Th
Không nên sử dụng đỉnh này
227
Trang 26để lưu mẫu dài ngày (để đạt cân bằng)
đỉnh khác 92,79 2,77 Can nhiễu rất mạnh từ
228
Ac Can nhiễu từ
tia-X
234m
Pa 1,17 phút 1001,03 1,021 Không bị can nhiễu,
nhưng khó xuất hiện ở hoạt độ thấp
214
295,22 18,414 Can nhiễu từ 212Bi
Trang 27242,00 7,258 Can nhiễu từ 224Ra và
ảnh hưởng của đỉnh 238,63 keV của 212Pb
Trang 28Bảng 1.1 liệt kê tất cả các đồng vị có thể phát hiện được bằng phổ kế gamma trong chuỗi phân rã của uran và thori và 40K, 7Be Bên cạnh đó có đưa ra một số can nhiễu chính của các đỉnh Dựa vào đây ta có thể lựa chọn các đỉnh thích hợp nhất để phân tích sao cho sai số là nhỏ nhất Các đỉnh gamma được chọn để phân tích là các đỉnh hấp thụ toàn phần có cường độ mạnh, ở xa các vạch khác và ít
bị ảnh hưởng của can nhiễu Trong một số trường hợp bắt buộc phải sử dụng các đỉnh bị can nhiễu thì ta cần phải có những hiệu chỉnh đặc biệt để giảm thiểu sai số
1.2.6.2 Các chuỗi phân rã phóng xạ trong tự nhiên
Uran và thori không bền, chúng phân rã alpha trở thành các hạt nhân phóng
xạ con cháu Uran tự nhiên gồm ba đồng vị 238U, 235U, 234U Thori trong tự nhiên có một đồng vị duy nhất là 232Th Các nhân phóng xạ này đều phân rã thành các nhân phóng xạ nhẹ hơn và nhân phóng xạ nhẹ nhất ở trạng thái bền là chì
Trang 29Chuỗi phân rã của 238 U
Các nhân phóng xạ trong chuỗi được liệt kê trong hình 1.6 238U chiếm 99.25 % uran tự nhiên, 238U là đồng vị phóng xạ phân rã alpha thành 234Th Đồng vị này cũng là đồng vị phóng xạ và phân rã thành 234mPa Chuỗi phân rã này tiếp diễn cho đến đồng vị cuối cùng của chuỗi này là đồng vị bền 206Pb
Hình 1.7: Chuỗi phân rã phóng xạ của 238U Nếu nhìn vào chu kỳ bán rã của các đồng vị phóng xạ trong chuỗi, ta thấy chu kỳ bán rã của tất cả các đồng vị này đều ngắn hơn nhiều so với chu kỳ bán rã
Trang 30khối uran tự nhiên không bị xáo trộn sẽ cân bằng với 238U Hoạt độ của mỗi đồng vị con cháu này sẽ bằng với hoạt độ của 238U Tổng số trong chuỗi phân rã có 14 đồng
vị phóng xạ nên hoạt độ tổng của nguồn này sẽ gấp 14 lần hoạt độ của đồng vị 238U hoặc của bất kỳ đồng vị phóng xạ con cháu nào trong chuỗi
Cũng có trường hợp đồng vị con có chu kỳ bán rã dài hơn so với đồng vị
mẹ Chẳng hạn như trường hợp 234mPa/234U Nếu chỉ quan tâm đến 234mPa thì hiện tượng cân bằng phóng xạ sẽ không xảy ra Tuy nhiên, cần nhớ rằng đối với những nguồn có thời gian kể từ khi nó được chế tạo lớn hơn 10 lần chu kỳ bán rã của đồng
vị mẹ trước đó có thời gian sống dài nhất, trong ví dụ này là của 234mPa, thực chất cũng gần như của đồng vị 238U Trong thực tế, điều này có nghĩa rằng hoạt độ đo được trong mẫu của bất kỳ đồng vị con cháu nào cũng gần như là hoạt độ của đồng
vị mẹ 238U và của tất cả các đồng vị phóng xạ khác có trong chuỗi phân rã Có thể
đo hoạt độ của vài đồng vị trong chuỗi để có đoán nhận chính xác hơn
Trong số các đồng vị con trong chuỗi phân rã của 238U không phải đồng vị nào cũng có thể đo gamma một cách dễ dàng Thực tế chỉ có 6 đồng vị trong bảng 1.1 đã được gạch chân là có thể đo được một cách tương đối dễ Do vậy, có thể đo hoạt độ của các đồng vị này và từ đó suy ra hoạt độ của các đồng vị trước đó trong chuỗi phân rã Chú ý cần phải kiểm tra về điều kiện cân bằng vì phương pháp này chỉ đúng cho mẫu cân bằng Có thể đo hoạt độ của các đồng vị trong chuỗi như
234
Th, 234mPa, 226Ra và 214Pb, 214Bi và 210Pb để kiểm tra điều kiện cân bằng này
Chuỗi phân rã của 235 U
Trong tự nhiên, đồng vị phóng xạ 235U chỉ chiếm 0.72% trong tổng số uran Chuỗi phân rã phóng xạ của đồng vị 235U được đưa ra trong Hình 1.8 Chuỗi phân rã này có 12 đồng vị bao gồm 11 tầng phân rã và có 7 loại hạt alpha có năng lượng khác nhau được phát ra trong chuỗi này
Trang 31Hình 1.8: Chuỗi phân rã phóng xạ của 235U Trong chuỗi phân rã này, chỉ có đỉnh gamma của đồng vị 235U là có thể dễ dàng đo được Đỉnh của một số đồng vị khác như 227Th, 223Ra và 219Rn đo khó khăn
Trang 32việc đo hoạt độ của chúng cũng vẫn cho phép có những đoán nhận về hoạt độ của
235
U hoặc kiểm tra về cân bằng phóng xạ của mẫu
Chuỗi phân rã phóng xạ của 232 Th
Đồng vị 232Th chiếm 100% trong tự nhiên.Chuỗi phân rã của đồng vị phóng
xạ này được trình bày trong hình vẽ 1.9
Hình 1.9: Chuỗi phân rã phóng xạ của 232Th Chuỗi phân rã này bao gồm 10 tầng và phát ra 6 loại hạt alpha Có thể dùng