Dùng phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi để xác định tỉ số hoạt độ, tuổi và độ giàu của mẫu uran và thanh nhiên liệu hạt nhân

Dùng phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi để xác định tỉ số hoạt độ, tuổi và độ giàu của mẫu uran và thanh nhiên liệu hạt nhân

TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIỆN

ĐẠI HỌC QUỐC GIA HÀ NỘI

KHOA: VẬT LÝ

BÀI BÁO CÁO THỰC HÀNH VẬT LÝ HẠT NHÂN

DÙNG PHƯƠNG PHÁP CHUẨN NỘI HIỆU SUẤT GHI ĐỂ XÁC ĐỊNH TỈ SỐ HOẠT ĐỘ,

TUỔI VÀ ĐỘ GIÀU CỦA MẪU URAN VÀ THANH NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN

hướng dẫn: PGS.TS BÙI VĂN LOÁT

Sinh viên thực hiện: NGUYỄN THANH BÌNH

Lớp : CÔNG NGHỆ HẠT NHÂN

Khoá : 57

HÀ NỘI, tháng 11 năm 2015

LỜI CẢM ƠN

Sau một thời gian thực hiện bài thực hành: “DÙNG PHƯƠNG PHÁP CHUẨN NỘI HIỆU SUẤT GHI ĐỂ XÁC ĐỊNH TỈ SỐ HOẠT ĐỘ, TUỔI VÀ ĐỘ GIÀU CỦA MẪU URAN VÀ THANH NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN “ đã hoàn thành

Với tình cảm đặc biệt chân thành, em xin bày tỏ lòng cảm ơn sâu sắc đến

PGS.TS Bùi Văn Loát đã tận tình, trực tiếp hướng dẫn, chỉ bảo em trong suốt quá

trình thực hiện các bài thực hành này

Em cũng chân thành cảm ơn tập thể nhóm năng lượng K57-CNHN, thầy Đinh

Văn Thìn đã giúp đỡ chỉnh sửa nhưng thiếu sót để bài báo cáo này được tốt nhất.

Dù đã có nhiều cố gắng trong quá trình thực hiện, song bài báo cáo không trách khỏi những thiếu sót Rất mong nhận được sự góp ý, chỉ bảo của thầy cô , bạn bè

Hà nội, tháng 11 năm 2015

Sinh viên

1 cơ sở lý thuyết

1 Các chuỗi phóng xạ trong thanh nhiên liệu Uran được làm giàu

Uran tự nhiên gồm ba đồng vị có chu kỳ bán rã lớn là 238U, 235U và 234U Tính theothành phần khối lượng đồng vị 238U chiếm 99,25%, 235U khoảng 0,72% và một lượngrất nhỏ 234U Các đồng vị phóng xạ này phân rã thành các đồng vị con và bản thân cácđồng vị con cũng là phóng xạ lại phân rã thành các đồng vị cháu khác và cứ như vậyquá trình phân rã tạo thành chuỗi cho đến khi đồng vị cuối cùng là đồng vị bền đồng

vị 232U Chính sự có mặt của đồng vị 232U và sản phẩm con cháu của nó là thông tin quan trọng phân biệt thanh nhiên liệu tái xử lý từ chất thải hạt nhân của lò phản ứng hạt nhân với thanh nhiên liệu Uran chưa được sử dụng

Để hiểu được phổ gamma của các đồng vị này, cần phải biết rõ sơ đồ phân rã của chúng theo chuỗi cũng như tính chất của các đồng vị con cháu có mặt trong chuỗi

 1.1 Chuỗi phân rã của đồng vị 238 U

Bảng 1.1 Chuỗi phân rã của đồng vị 238U

rã1

13 210Bi β 5,013 ngày

238U là đồng vị phóng xạ phân rã alpha thành 234Th Đồng vị con này cũng là đồng

vị phóng xạ và phân rã thành 234mPa Đồng vị 234mPa phân nhánh thành 234Pa với xácsuất là 0,16 (%) và cả hai đồng vị này đều phân rã β để trở thành đồng vị 234U Chuỗiphân rã này tiếp diễn cho đến đồng vị cuối cùng của chuỗi này là đồng vị bền 206Pb.Các đồng vị phóng xạ trong chuỗi đều có chu kỳ bán rã đều ngắn hơn nhiều so vớichu kỳ bán rã của đồng vị mẹ 238U Điều này có nghĩa rằng hoạt độ của các đồng vịcon cháu của 238U trong khối Uran tụ’ nhiên không bị xáo trộn sẽ cân bằng vĩnh viễnvới 238U Hoạt độ của các đồng vị con cháu này bằng với hoạt độ của 238U Trongchuỗi phân rã có 14 đồng vị phóng xạ nên hoạt độ tống của khối này sẽ lớn hơn hoạt

độ của đồng vị 238U hoặc của bất kỳ đồng vị phóng xạ nào trong chuỗi 14 lần

Trong số các đồng vị con trong chuồi phân rã của 238U không phải đồng vị nào cũng có thể đo được phố gamma một cách dễ dàng Thực tế chỉ có sáu đồng vị trong Bảng 1.1 đã được gạch chân là có thể đo được một cách tương đổi dễ Do vậy, có thể

đo hoạt độ của các đồng vị này và từ đó suy ra hoạt độ của các đồng vị trước đó trong chuỗi phân rã Chú ý cần phải kiểm tra về điều kiện cân bằng

vì phương pháp này chỉ đúng cho mẫu cân bằng Có thể đo hoạt độ của các đồng

vị trong chuỗi như 234Th, 234mPa, 226Ra và 214Pb, 2l4Bi và 210Pb để kiểm tra điều kiện cân bằng này Trong Bảng 1.2 đưa ra một số vạch gamma đặc trưng của sáu đồng vị trên

Bảng 1.2.Một số vạch gamma phát ra của các đồng vị phóng xạ trong chuỗi 238U

Đồng vị Năng lượng gamma (keV) Xác suất phát xạ (%)

Từ Bảng 1.1, có thể nhận thấy rằng nếu đối với thanh nhiên liệu Uran từ đồng vịthứ 4 trở đi có thể coi như là dãy phóng xạ của 234U Ngoài ra bằng cách đo hoạt độphóng xạ của đồng vị 234Th và 234mPa có thể đánh giá được đóng góp của 238U sau khiđược làm giàu phân rã về 234U so với 234U có trong thanh nhiên liệu.

 1.2 Chuỗi phân rã phóng xạ của đồng vị 235 U

Trong tự nhiên, đồng vị phóng xạ 235U chỉ chiếm 0,72% trong tổng số Uran

Tuy là hàm lượng của đồng vị này có trong tự nhiên không nhiều nhưng do nó có chu

kỳ bán rã lớn nên nếu xét về phương diện bức xạ gamma, tầm quan trọng của nó cũng không kém gì so với tầm quan trọng của đồng vị 238U Chuồi phân rã phóng xạ của đồng vị 235U được đưa ra trong Bảng 1.3 Chuỗi phân rã này có 12 đồng vị bao gồm

11 tầng phân rã và có 7 loại hạt alpha có năng lượng khác nhau được phát ra trong chuỗi này nếu bở qua một vài nhánh phân rã có xác suất rất nhỏ

Bảng 1.3Chuỗi phân rã của 235U

dù sai sổ đo đỉnh gamma của các đồng vị con có thế tương đối cao nhưng việc đo hoạt

độ của chúng vẫn cho phép có nhũng đoán nhận về hoạt độ của 235U hoặc kiếm tra về cân bằng phóng xạ của mẫu Trong Bảng 1.4 đưa ra một số vạch gamma đặc trưng của

4 đồng vị trên

Bảng 1.4 Một số vạch gamma phát ra của các đồng vị phóng xạ trong chuỗi 235U

Đồng vị Năng lượng gamma (keV) Xác suất phát xạ (%)

Trong quá trình hoạt động của lò phản ứng hạt nhân, đồng vị 232U hình thành Do

đó, nếu trong mẫu phân tích mà có mặt của 232U, thì mẫu đó là vật liệu tái xử lý từchất thải của lò phản ứng hạt nhân nhưng ta không đề cập trong các bài thực hànhnày

 1.3 Phố gamma của các đồng vị con cháu của Uran

Con cháu của Uran bao gồm rất nhiều đồng vị Không phải tất cả các đồng vị nàyđều phát ra tia gamma Tuy nhiên những đồng vị phát ra tia gamma trong dãy phân

rã phóng xạ Uran thường có sơ đồ phân rã rất phức tạp Chẳng hạn phố gamma củađồng vị 214Bi có thể có tới vài trăm đỉnh mặc dù đa số các đỉnh này có cường độ rấtnhỏ, khi đo phố của các đồng vị này luôn gặp phải sai số gây ra do hiện tượng trùngphùng tổng và chồng chập đỉnh Vì vậy khi đo và phân tích phổ, cần phải chọn lựađỉnh phân tích một cách kỹ lưỡng đế giảm sai sổ xuống mức thấp nhất.Thông thường

2 Cách sử dụng phần mềm origin trong việc tách phổ gamma 2.1 giới thiệu về origin 8.5.1

1 Khái niệm

Origin là phần mềm hỗ trợ cho các kỹ sư và các nhà khoa học để phân tích

dữ liệu bằng cách thế hiện trên các dạng đồ thị

• Các ưu điểm cùa phần mềm:

a Sử dụng một cách dễ dàng với giao diện đồ họa và các kiểu cửa sổ con

b Trao đối dữ liệu dễ dàng với nhiều phần mềm xử lý dữ liệu (Excel,

e Hỗ trợ lập trình trên ngôn ngữ c chuẩn (ANSI C)

f Hỗ trợ truyền thông thông qua cổng COM

• Phạm vi sử dụng phần mềm:

Hiện nay có khoảng 500 công ty trên toàn cầu sử dụng phần mềm Origin trên rất nhiều các lĩnh vục khác nhau

3 Giao diện làm việc trên origin

2.2 Các thao tác tách phổ gamma trên origin 8.5.1

Sử dụng phần mềm origin để tách các đỉnh gamma khi chúng chồng chập nhauhoặc để tính diện tích vùng đỉnh hấp thụ toàn phần một cách chính xác nhất ởtrông các bài thực hành này ta dùng origin kèm với maetro một phần mềmchuyên dụng cho phổ gamma dùng meatro với mục đính xác định các kênhcủa đỉnh mà ta quan tâm.

Muốn dùng origin cho toàn bộ phổ này ta chuyển phổ đo được duối dạng ASCII SPEthì origin mới hỗ trợ cách thực hiện: trên maetro vào file/save as trong mục save as

type chọn ASCII SPE

Sau đó save lại Xác định kênh của đoạn phổ mà ta quan tâm ở phần này là 1163 đến1265

Bước tiếp theo vào origin mở file vừa lưu dưới dang ASCII SPE lên

Ta được một bảng số liệu như hình trên sau đó ta chuyển trục cho 1 cột thành trục ybằng cách như hình dưới: chuột phải vào cột rùi chọn set As Y

Sau đó vẽ lại phổ gamma mà ta cần tách trên origin từ 1163 đến 1265

Bước tiếp theo là ta phải fit hàm (fit đỉnh gamma) ta chọn Analysic/ Peak and Baseline/ Peak Analyzer/ Open Dialog

Xuất hiện cửa sổ Peak Analyzer mục ở phần Recalculate chọn auto Phần

Goalchọn Fit Peaks (Pro) sau đó Next

Tiếp đến ta xác định Baseline mục Baseline Mode chọn User Defined, bỏ chọn Enable Auto Find, mục Num Ber of Points to Find chọn là 2 sau đó chọn Add

Vậy là xong phần Baseline tiếp theo đến phần Find Peak bỏ tích Enable Auto Find sau đó chon Add kích đúp chuột trái vào các đỉnh mà ta xác định đó là đỉnh hấp thụ

to

àn phần , sau đó done ra Next.

Khi xuất hiện bảng trên ta ấn fit rùi kiểm tra xem các đỉnh có được feed đúng hay không Rùi ấn Finish lúc đó trên origin trả về cho ta các kết quả cần quan tâm như sau:

Trong bài này chúng ta chỉ cần quan tâm đến diện tích đỉnh hấp thụ toàn phần Area một cột là N và cột bên cạnh chỉ sai số của Area

Cụ thể với Peak 1 có Area=40011,77087±1774,13239, các đỉnh còn lại tương tự

Hình của phổ khi được fit bằng originNgoài ra nếu trong phổ có các đỉnh không phải dạng đỉnh gauss thì ở phần Fit Peak chúng ta chon fitControl và chỉnh lại các loại đỉnh cho phù hợp nhất

3 Xác định độ giàu của mẫu Uran bằng phương pháp chuẩnnội hiệu

suất ghi.

3.1cơ sở lý thuyết

Để xác định độ giàu, tuổi và độ cháy theo tỉ số hoạt độ, cần phải xác định tỷ số hoạt

độ của các đồng vị phóng xạ trong mẫu phương pháp phổ gamma chính là việc sửdụng các tia gamma đa nhóm, nghĩa là đo hai hay nhiều đỉnh gamma với năng lượngtương tự nhưng từ các đồng vị khác nhau, từ tỷ lệ hoạt độ có thể suy ra được các tínhchất khác nhau như độ giàu, hàm lượng hay “ tuổi” của nhiên liệu hay mẫu Uran.Việc tính tỷ lệ hoạt độ được thể hiện qua công thức sau:

A 1

A 2 =n 1 Brγγ 2.Ω2 ε 2 τ 2 n 2 Brγγ 1.Ω1 ε 1 τ 1 (1.1)

Trong đó A1, A2 là các hoạt độ của 2 đồng vị 1 và 2 tương ứng; n1, n2 là số đếm tại các đỉnh tương ứng với các tia gamma γ 1, γ 2 với một năng lượng cụ thể E1, E2 từ đồng vị 1 và 2 tương ứng; Brγ1 Brγ2 là cường độ của tia γ1 và γ2

Ω1, Ω2 là góc chiếu tới detector của γ1 và γ2

Hai giá trị này thực chất là hoàn toàn giống nhau vì được đo trên cùng 1 mẫu và cùng

1 phép đo, ℰ1 và ℰ2 là hiệu suất ghi ứng với các mức năng lượng E1, E2 của tia γ1 , γ2 từ hai đồng vị tương ứng; τ 1, τ 2 là hệ số truyền dẫn gamma đến detector tương ứng

mô tả sự phụ thuộc tỷ số Brγγ n hay hàm f (E) vào năng lượng , đồ thị này còn được gọi

là đường cong hiệu suất ghi vì nó thể hiện hiệu suất ghi đo của thiết bị theo mức nănglượng trong 1 vùng phổ Phương pháp tính tỉ số hoạt độ dựa trên đường cong hiệu suất ghi này được gọi là kỹ thuật chuẩn trong hay hiệu chỉnh nội

T1 2 1

3.2kết quả xác định độ giàu của mẫu nhiên liệu

hình 3.2: phổ gamma mẫu Uran xác định độ giàu với live time 171650,5s

Bảng số liệu khi xử lý mẫu Uran với phần mềm maetro và được xử lý phổ bằng origin:Thời gian đo mãu là: 171650,5 s

N ∆N n ∆n Br ∆Br n/Br ∆ n/Br

120,9 57705 917

0,33617 7

0,00534

2 0,0034 0,00005

988,756 7

15,712 6 143,76 746978 3750

4,35173 8

0,02184

7 0,1096 0,0014

39,7056 4

0,2069 4 163,33 335877 1404

1,95674 9

0,00817

9 0,0508 0,0006

38,5186 9

0,1626 6 185,71

356801

0 38574

20,7864 8

0,22472

4 0,572 0,008 36,34

0,4887 4 205,31 291758 2736

1,69972 1

0,01593

9 0,0501 0,0007

33,9265 7

0,3190 4 258,22

0,36309 8

0,00379 8

0,0007 6

0,00002 4

477,760 9

4,9979 3

trong đó E là năng lượng bức xạ gamma

nội suy các giá trị:

f (120,9 )=40.36

f (258,227 )=24.02

¿ 100 % ¿ = 0,7758 ±0.0008 (%)

4 đánh giá tỷ số hoạt độ của mẫu Uran với các góc đo khác nhau

4.1 Nguồn US1 G1

hình 4.1: phổ gamma US1 G1 với live time 16053,20s

Bảng số liệu khi xử lý mẫu US1 G1

Thời gian đo mẫu : 16053,2 s

(cps) Δn/Brn/Br

214 Bi 609,31 1075958 67,0245 0,4516 0,0033 148,4157 1,0845

806,17 24134 1,5034 0,01255 0,00011 1,0500

trong đó E là năng lượng bức xạ gamma

nội suy các giá trị:

214 Pb 785,96 43243 0,8162 0,01077 0,00011 75,7876 0,7741

234 Pa 1001,03 30505 0,5758 0,00832 0,0001 69,2063 0,8318

600 800 1000 1200 1400 1600 1800 50

trong đó E là năng lượng bức xạ gamma

nội suy các giá trị:

Ta có kết quả thu được:

4.4 Câu hỏi phụ của phần 4:

nếu biết số đếm ( area) của đỉnh gamma 186 kev thì có tính được tỷ số hoạt độ của

235U/238U không?

Trả lờiHoàn toàn có thể: sau đây là phương pháp làm:

Đỉnh gamma 186keV là đỉnh chập của 2 đồng vị là 235U (E=185,71keV)và 226Ra (E=186,21 keV) vì vậy số đếm của đỉnh 186 keV là tổng số đếm của 2 đồng vị trên

γ (235U) có độ phân nhánh Br(185,71)=0.572

γ(226Ra) có độ phân nhánh Br(186,21)=0.03533

ta có A(226Ra)=A(214Pb) và A(238U)=A(234Pa) do hiện tượng cân bằng phóng xạ

4.4.1 trường hợp 1: biết area của đỉnh chập là x và của đỉnh γ(235U) là y thì số đếm của đỉnh γ(226Ra) là x-y

theo công thức tính hoạt độ ta có:

A=G t Nγγ

L Brγγ εγ

trong đó : Nγ là tổng số đếm của đỉnh gamma, G góc khối tới det,tL thời gian đo mẫu,

εγ hiệu suất ghi của det và nó phụ thuộc vào năng lượng

do 2 đỉnh có năng lượng xấp xỉ nhau nên ta có.hiệu suất ghi ε xấp xỉ bằng nhau do chúng nằm trong 1 mẫu nên G như nhau

biết số đếm của 1 trong 2 đỉnh gamma 185,71 keV với 186,21 keV là rất khó.

Cách thực hiện: chúng ta tính đỉnh 185,71 keV của 235U bằng cách xây dựng hàm nội hiệu suất ghi của 235U là f (E) sau đó thay E=185,71 vào ta tính được

n(185,71)/Br(185,71) ta biết hệ số phân nhánh Br(185,71)=0,572

từ đây => được Nγγ (185,71)

từ đó => Nγγ (186,21)=Nγγ (186)-Nγγ (185,71) biết được số đếm của 2 đỉnh chập

theo công thức tính hoạt độ ta có:

A=G t Nγγ

L Brγγ εγ

trong đó : Nγ là tổng số đếm của đỉnh gamma, G góc khối tới det,tL thời gian đo mẫu,

εγ hiệu suất ghi của det và nó phụ thuộc vào năng lượng

do 2 đỉnh có năng lượng xấp xỉ nhau nên ta có.hiệu suất ghi ε xấp xỉ bằng nhau do chúng nằm trong 1 mẫu nên G như nhau

5 sử dụng phương pháp nội hiệu suất ghi tính độ giàu của một mẫu Uran có khối lượng mẫu khác nhau.

5.1 mẫu U36-2010-10cm-5.55g

Hình 5.1: phổ gamma U36-2010-10cm-5.55g với live time 172751,16 s

Bảng số liệu khi xử lý mẫu U36-2010-10cm-5.55g với phần mềm maetro và được xử

0,00537

8 0,0034 0,00005

198,471 5

3,319 7

235U

143,76 154804

0 4397

8,96109 8

0,02545

3 0,1096 0,0014

81,7618 4

1,069 9 163,33 771225 2594 4,46436

9

0,01501

6 0,0508 0,0006

87,8812 9

1,079 2 202,11 164073

0,95359 1

0,00465

4 0,0108 0,0003

88,2954 9

2,490 2 205,31 771294 4877 4,46476

9

0,02823

1 0,0501 0,0007

89,1171 4

1,366 7 238U

258,22

0,01307 1

0,00262 8

0,0007 6

0,00002 4

17,1984 5 3,500 4

140 150 160 170 180 190 200 210 80

trong đó E là năng lượng bức xạ gamma

nội suy các giá trị:

¿ 100 % ¿ =35,764±0.031 (%)

5.2 mẫu U36-2010-10cm-10,49g

Hình 5.2: phổ gamma U36-2010-10cm-10,49g với live time 261156,4 s

Bảng số liệu khi xử lý mẫu U36-2010-10cm-10,49g với phần mềm maetro và được xử

223 9

9,91905

2 0,008573 0,1096 0,0014 90,5023 1,158695

163,33

132389 6

174 8

141 9

5,47905

4 0,005434 0,0501 0,0007

109,362

4 1,531861 238

140 150 160 170 180 190 200 210 90

trong đó E là năng lượng bức xạ gamma

nội suy các giá trị:

¿ 100 % ¿ =36,395±0.0106 (%)

Từ 2 kết quả trên cho ta thấy phương pháp tính độ giàu mẫu Uran hay thanh nhiên liệuUran không phụ thuộc vào khối lượng của mẫu

Kết luận

BÀI BÁO CÁO THỰC HÀNH VẬT LÝ HẠT NHÂN

ĐỊNH TỈ SỐ HOẠT ĐỘ, ĐỘ GIÀU CỦA MẪU URAN VÀ THANH NHIÊN LIỆU HẠTNHÂN” các kết quả đạt được bao gồm:

1 Nghiên cứu tổng quan lý thuyết về các chuỗi phân rã phóng xạ của các đồng vị Uran và phương pháp phân tích phổ gamma

2 Tìm hiểu các kỹ thuật đo đạc phổ gamma và tiến hành thực nghiệm xử lý phổ gamma, phân tích số liệu cũng như sử dụng một số phép hiệu chỉnh sai số nâng cao kết quả thực nghiệm

3 Tìm hiểu phương pháp không phá hủy mẫu xác định độ giàu của mẫu Uran hoặcthanh nhiên liệu Uran bằng phổ gamma bằng phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi

4 Sử dụng thành thạo các phần mềm xử lý phổ gamma như origin ,

GammaVision, Maestro…

5 Tiến hành xác định độ giàu của các mẫu Uran đã được làm giàu cao

Kết quả bài báo cáo chỉ ra rằng phương pháp phổ gamma và phương pháp chuẩn nội được trình bày trong báo cáo cho phép tính độ giàu của thanh nhiên liệu hay mẫu Uran với độ chính xác tương đương với những phương pháp khác Ưu điểm của

phương pháp phổ gamma trình bày trong báo cáo là phương pháp không phá hủy mẫu,không cần mẫu chuẩn, và đặc biệt áp dụng cho mẫu có khối lượng và hình dạng bất kỳ

Ngoài ra tuổi của thanh nhiên liệu cũng được xác định thông qua tỷ số hoạt độ của các đồng vị trong dãy 234U, 235U, 238U bằng sử dụng phương pháp chuẩn nội