MỞ ĐẦU Phương pháp phân tích kích hoạt neutron Neutron Activation Analysis-NAA là một trong những kỹ thuật của vật lý hạt nhân được dùng để phân tích định tính và định lượng các nguyên t
Trang 1- -
KHÓA LUẬN TỐT NGHIỆP
Đề tài:
XÁC ĐỊNH CÁC THÔNG SỐ PHỔ NEUTRON TRÊN LÒ PHẢN ỨNG HẠT NHÂN ĐÀ LẠT
SVTH: PHẠM MINH TIẾN CBHD: TS HỒ MẠNH DŨNG
CN TRẦN QUANG THIỆN CBPB: TS HUỲNH TRÚC PHƯƠNG
-
Trang 2SVTH: PHẠM MINH TIẾN CBHD: TS HỒ MẠNH DŨNG
CN TRẦN QUANG THIỆN CBPB: TS HUỲNH TRÚC PHƯƠNG
-
TP HỒ CHÍ MINH - 2015
Trang 3Trong suốt quá trình học tập cũng như thực hiện khóa luận này, em đã nhận được rất nhiều sự giúp đỡ tận tình của các thầy cô, anh chị và các bạn bè trong Bộ môn Vật lý Hạt nhân Em xin được bày tỏ lòng tri ân sâu sắc nhất đến:
TS Hồ Mạnh Dũng, người thầy đã tận tình hướng dẫn, giúp đỡ, cung cấp các
tài liệu và truyền đạt những kinh nghiệm quý báu nhất cho em hoàn thành khóa luận
TS Huỳnh Trúc Phương, người thầy đã tận tình giúp đỡ, dành thời gian đọc
và góp ý chân thành cho khóa luận
CN Trần Quang Thiện, Th.S Hồ văn Doanh là người đàn anh đã tận tình
giúp đỡ, cung cấp tài liệu, truyền đạt những kinh nghiệm trong quá trình làm khóa luận
Anh Trịnh Minh Thành và cô Nguyễn Thị Sỹ đã truyền đạt kinh nghiệm
trong suốt quá trình làm khóa luận
Các anh, chị, cô, chú trong Trung Tâm Phân tích Viện Nghiên Cứu Hạt Nhân
Đà Lạt đã tạo điều kiện cho em hoàn thành khóa luận
Các thầy cô trong Bộ môn Vật lý Hạt nhân đã giảng dạy, truyền đạt những kiến thức và kinh nghiệm trong lĩnh vực hạt nhân
Các bạn trong Bộ môn Vật lý Hạt nhân đã luôn động viên, giúp đỡ tôi
Cuối cùng, con xin cảm ơn ba mẹ, anh chị đã sinh thành, dưỡng dạy động viên, khích lệ và tạo điều kiện thuận lợi nhất cho con được học tập
Tp Hồ Chí Minh, tháng 7 năm 2015 Phạm Minh Tiến
Trang 4MỤC LỤC
MỞ ĐẦU 1
Chương 1-TỔNG QUAN LÝ THUYẾT 3
1.1 Giới thiệu phương pháp phân tích kích hoạt neutron 3
1.1.1 Nguyên lý của phương pháp kích hoạt neutron 3
1.1.2 Phương trình kích hoạt neutron 4
1.1.3 Các phương pháp chuẩn hóa 6
1.1.4 Các thông số trường neutron lò phản ứng 8
1.1.5 Thông lượng neutron 9
1.2 Các phương pháp xác định các thông số phổ neutron 10
1.2.1 Phương pháp xác định hệ số α 10
1.2.2 Phương pháp xác định hệ số f 14
1.2.3 Phương pháp xác định nhiệt độ neutron (Tn) 15
1.2.4 Phương pháp xác định thông lượng neutron nhiệt, neutron trên nhiệt và neutron nhanh 17
1.3 Các vị trí chiếu mẫu trong lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt 17
1.4 Các phần mềm tính toán thông số phổ neutron 18
Chương 2 - THỰC NGHIỆM 22
2.1 Hiệu chuẩn hệ phổ kế gamma dùng detector HPGe 22
2.1.1 Hiệu chuẩn năng lượng và FWHM 22
2.1.2 Chuẩn hiệu suất detector 23
2.2 Chuẩn bị lá dò và mẫu chuẩn 26
2.3 Chiếu và đo mẫu 26
2.4 Xử lý phổ gamma 28
2.5 Tính thông số trường neutron 29
2.5.1 Phần mềm k0-IAEA 29
2.5.2 Phần mềm Ko-DALAT 31
2.5.3 Phần mềm Excel 31
2.5.4 Phần mềm SANDII 33
Trang 52.6 Tiêu chuẩn đánh giá 34
Chương 3 - KẾT QUẢ VÀ BÌNH LUẬN 36
3.1 Kết quả tính thông số phổ neutron tại mâm quay 36
3.2 Kết quả tính thông số phổ neutron tại kênh 7-1 38
3.3 Kết quả tính thông số phổ neutron tại kênh 13-2 39
3.4 Kết quả tính thông số phổ neutron tại kênh Cột nhiệt 40
3.5 Kết quả phân tích bằng phương pháp k0-NAA dùng các thông số neutron cho một số mẫu chuẩn 41
KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 47
TÀI LIỆU THAM KHẢO 48
PHỤ LỤC 50
Trang 6DANH MỤC CÁC BẢNG
Bảng 1.1: Số liệu hạt nhân dùng để tính hệ số anpha [6] 12
Bảng 1.2: Số liệu hạt nhân dùng để tính chỉ số thay đổi phổ r( ) T / T [6] 15 n 0 Bảng 1.3: Số liệu hạt nhân dùng để tính nhiệt độ neutron Tn [6] 16
Bảng 2.1: Giá trị hàm fit đường chuẩn năng lượng và FWHM tính bới GENIE-2K 23
Bảng 2.2: Giá trị hiệu suất εp đối với 152Eu tại các vị trí đo so với mặt đầu dò 24
Bảng 2.3: Các hệ số của đường cong hiệu xuất tương ứng với các vị trí đo 25
Bảng 2.4: Các chế độ chiếu – rã – đo cho các lá dò và mẫu chuẩn 28
Bảng 2.5: Số liệu hạt nhân dùng để tính thông số phổ bằng phương pháp “ba lá dò chiếu trần trên Excel 32
Bảng 3.1: Kết quả tính thông số phổ neutron tại Mâm quay bằng các phần mềm k0-IAEA, Ko-DALAT, Excel, SANDII 36
Bảng 3.2: Kết quả tính thông số phổ kênh 7-1 bằng k0-IAEA, Excel, SANDII 38
Bảng 3.3: Kết quả tính thông số phổ kênh 13-2 bằng k0-IAEA, Excel, SANDII 39
Bảng 3.4: Kết quả tính thông số phổ kênh Cột nhiệt bằng k0-IAEA, Excel, SANDII 40
Bảng 3.5: Kết quả phân tích mẫu chuẩn SRM – NIST 1633b bằng phần mềm K0-IAEA, ko-DALAT, Excel 42
Bảng 3.6: Kết quả phân tích mẫu chuẩn NIES-Sargasso tại kênh 7-1 bằng phần mềm K0-IAEA, Excel 43
Bảng 3.7: Kết quả phân tích mẫu chuẩn SRM 2711a (Montana Soil II) tại kênh 13-2 bằng phần mềm K0-IAEA, Excel 44
Bảng 3.8: Kết quả phân tích mẫu chuẩn SRM 2711a (Montana Soil II) tại kênh Cột nhiệt bằng phần mềm K0-IAEA, Excel 45
Trang 7DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ
Hình 1.1: Sơ đồ phản ứng hạt nhân với neutron 4
Hình 1.2: Đồ thị biểu diễn thông lượng neutron trong lò phản ứng hạt nhân 10
Hình 1.3: Vị trí các kênh chiếu mẫu 18
Hình 1.4: Tổng quan phần mềm k0-IAEA 19
Hình 1.5: Cửa sổ thực đơn chính của hệ chương trình Ko-DALAT 20
Hình 2.1: Chuẩn năng lượng cho hệ phổ kế gamma, dùng phần mềm GENIE-2K. 23
Hình 2.2: Đường cong hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần của detector HPGe tại các vị trí đo 25
Hình 2.3: Lá dò và mẫu chuẩn sau khi được đóng gói 26
Quá trình chuẩn bị lá dò và mẫu chuẩn đều được tiến hành tại phòng xử lý mẫu INAA, Trung tâm phân tích, Viện nghiên Cứu Hạt Nhân Đà Lạt 26
Hình 2.4: Khai báo các thông số phổ neutron vào chương trình k0-IAEA 29
Hình 2.5: Giá trị các hệ số của đường cong hiệu suất ở vị trí 137,8mm 30
Hình 2.6: Các thông tin liên quan đến việc chuẩn bị mẫu 30
Hình 2.7: Kết quả phân tích phổ 31
Hình 2.8: Bảng tính thông số phổ neutron bằng Excel 32
Hình 2.9: Hệ số anpha được tính bằng phương pháp đồ thị 33
Hình 2.10: File input trong chương trình SANDII 34
Trang 8MỞ ĐẦU
Phương pháp phân tích kích hoạt neutron (Neutron Activation Analysis-NAA)
là một trong những kỹ thuật của vật lý hạt nhân được dùng để phân tích định tính và định lượng các nguyên tố với độ chính xác cao được áp dụng rộng rãi trong nhiều lĩnh vực nghiên cứu khoa học như địa chất, khảo cổ, nông - y - sinh học, nông nghiệp, môi trường, v.v…
Ngày nay, có nhiều phương pháp phân tích nguyên tố hóa lý như: ICP-MS, AAS, v.v Tuy nhiên phương pháp phân tích nguyên tố bằng NAA có nhiều ưu điểm và trong một số trường hợp, NAA là phương pháp phân tích duy nhất (VD: xác định tạp chất trong vật liệu bán dẫn) Hơn nữa, NAA có độ nhạy và độ chính xác rất cao
Phương pháp NAA có thể phân tích đa nguyên tố trong nhiều dạng mẫu khác nhau dựa vào sự biến đổi của hạt nhân bền thành hạt nhân phóng xạ bằng cách đặt mẫu vào trường neutron Các hạt nhân của các nguyên tố trong mẫu sẽ bắt các neutron để trở thành các đồng vị phóng xạ, sau đó phát ra những bức xạ gamma đặc trưng, dựa vào phổ gamma thu được ta có thể định tính hoặc định lượng các nguyên
tố hiện diện trong mẫu phân tích
Trong phương pháp chuẩn hóa k-zero của NAA, việc xác định thông số phổ neutron là một yếu tố quan trọng, cùng với việc hiệu chuẩn hiệu suất ghi detector là hai quá trình thực nghiệm phải được tiến hành trước khi xử lý số liệu Hiện nay, tại phòng thí nghiệm NAA của Viện nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt sử dụng hai phần mềm k0-IAEA và Ko-DALAT, hai phần mềm này sử dụng hai phương pháp tính khác nhau để tính các thông số phổ neutron là phương giải tích Holistic của k0-IAEA và phương pháp lặp Newton Raphson của Ko-DALAT Vì vậy, đề tài này đặt
ra nhằm áp dụng các phương pháp xác định các thông số phổ neutron bằng hai phần mềm k0-IAEA và Ko-DALAT hiện đang được sử dụng tại phòng thí nghiệm NAA
Trang 9của Viện nguyên cứu hạt nhân Đà Lạt Hơn nữa, phương pháp lặp mà chương trình Ko-DALAT sử dụng là phương pháp tính số nhưng cũng có thể minh họa bằng phần mềm Excel Ngoài ra, các kết quả xác định thông lượng neutron của hai phương pháp này cũng được so sánh với kết quả dùng chương trình SANDII là chương trình được các Trung tâm lò phản ứng sử dụng để tính phổ neutron
Cấu trúc khóa luận được trình bày với hai phần mở đầu và kết luận cùng với ba chương chính, trong đó:
Chương 1 - Tổng quan: Trình bày tổng quan về phương pháp kích hoạt neutron,
các phương pháp chuẩn hóa và trình bày các phương pháp xác định thông số phổ neutron
Chương 2 - Thực nghiệm: Trình bày hiệu chuẩn hệ phổ kế gamma, các bước tiến
hành thực nghiệm và các bước tính thông số phổ neutron bằng các phần mềm IAEA, Ko-DALAT, Excel và SANDII
k0-Chương 3 - Kết quả và bình luận: Trình bày kết quả tính thông số phổ neutron của
Mâm quay, kênh 7-1, kênh 13-2, Cột nhiệt và kết quả phân tích hàm lượng mẫu chuẩn bằng các thông số phổ neutron đã được xác định
Trang 10Chương 1-TỔNG QUAN LÝ THUYẾT
Trong chương này sẽ trình bày khái quát về phương pháp kích hoạt neutron, các phương pháp chuẩn hóa dùng trong phân tích kích hoạt neutron, các phương pháp tính thông số phổ neutron, giới thiệu các hệ chiếu neutron và một số phần mềm dùng trong khóa luận
1.1 Giới thiệu phương pháp phân tích kích hoạt neutron
Phân tích kích hoạt neutron (NAA – Neutron Activation Analysis) được ra đời
và áp dụng đầu tiên bởi Von Hevesy và Hilde Levi từ năm 1936 Cho đến nay phân tích kích hoạt là một phương pháp phân tích hàm lượng các nguyên tố trong mẫu chính xác nhất và tiện lợi nhất so với các phép phân tích khác Từ 1938 đến 1940, người ta phân tích kích hoạt bằng các hạt mang điện như: proton(p), alpha(), deuteron(d),… Với sự phát triển của lò phản ứng hạt nhân cho phép tạo ra những neutron có thông lượng lên đến 1012 – 1015 n.cm-2.s-1 thì khi đó phân tích kích hoạt bằng neutron được xem như là một kĩ thuật phân tích thông dụng nhất với độ tin cậy rất cao so với phương pháp phân tích khác
Ngày nay, cùng với sự pháp triển của khoa học kĩ thuật, phương pháp kích hoạt neutron ngày càng hoàn thiện hơn có thể phân tích nguyên tố đạt mức ppb (10-9g/g) nếu được chiếu xạ trong lò phản ứng có thông lượng neutron lớn, vì vậy giúp cho việc phân tích có kết quả tin cậy và chính xác hơn [3]
1.1.1 Nguyên lý của phương pháp kích hoạt neutron
Cơ sở của NAA là phản ứng (n,) trong đó hạt nhân X (hạt nhân bia) hấp thụ một neutron tạo ra một hạt nhân phóng xạ với cùng số nguyên tử Z nhưng có khối lượng nguyên tử A tăng lên một đơn vị và phát tia gamma đặc trưng, quá trình này được biểu diễn bởi phản ứng [4]:
A 1 A 1 * A 1
với:
A : Số khối nguyên tố bia;
Z : Số hiệu nguyên tử của hạt nhân bia;
Trang 11Ký hiệu () trong quá trình biểu diễn cho hạt nhân hợp phần ở giai đoạn trung gian
Hình 1.1: Sơ đồ phản ứng hạt nhân với neutron
1.1.2 Phương trình kích hoạt neutron
Mối liên hệ giữa tốc độ phản ứng (R) (của một hạt nhân) và số đếm (Np) thu được tại đỉnh năng lượng toàn phần có thể được viết như sau:
p A
th th 0 e e 0 p m
[G G I ( )].S.D.C
Trang 12
M: khối lượng nguyên tử của nguyên tố bia;
Gth: hệ số hiệu chỉnh cho việc tự che chắn neutron nhiệt;
Ge: hệ số hiệu chỉnh cho việc tự che chắn neutron trên nhiệt;
S =1-exp(-ti) : hệ số bão hòa, hiệu chỉnh thời gian chiếu, với ti là thời gian chiếu;
D = exp(-td) : hệ số phân rã, hiệu chỉnh thời gian phân rã, với td là thời gian rã;
C = [1-exp(-tm)]/(tm) : hệ số đo, hiệu chỉnh thời gian đo, với tm là thời gian đo;
: xác suất phát tia gamma cần đo;
: hệ số lệch phổ neutron trên nhiệt (được trình bày ở phần sau)
Khi đó, hàm lượng (g) của nguyên tố thu được:
Trang 131.1.3 Các phương pháp chuẩn hóa
a) Phương pháp tuyệt đối
Theo công thức (1.4) hàm lượng nguyên tố (g/g) có thể thu được bằng việc
chiếu kèm mẫu với một monitor chuẩn ( kí hiệu ) ta được công thức (1.5) như sau:
G f G Q ( )
M
N / tW.S.D.C
(1.5)
Trong đó:
w: khối lượng mẫu phân tích, (g)
W: khối lượng mẫu chuẩn, (g)
σ ; 0là tiết diện bắt neutron nhiệt;
Phương pháp này có độ chính xác không cao, nhiều sai số vì sử dụng nhiều số
liệu hạt nhân nên ít được sử dụng trong thực tế
b) Phương pháp tương đối
Trong phương pháp tương đối, mẫu cần phân tích được chiếu cùng với mẫu
chuẩn mà đã biết trước hàm lượng của nguyên tố quan tâm Mẫu chuẩn và mẫu
phân tích phải được đo cùng một điều kiện Khi đó, hàm lượng của nguyên tố là:
Phương pháp này là không thể phân tích đa nguyên tố vì tạo ra mẫu chuẩn có
đầy đủ nguyên tố rất khó khăn
c) Phương pháp so sánh đơn nguyên tố
Theo phương pháp này, mẫu và một chất so sánh bất kì (đã biết hàm lượng)
được chiếu đồng thời, khi đó hàm lượng nguyên tố được tính bởi công thức sau:
Trang 14d) Phương pháp chuẩn hóa k 0
Để làm cho phương pháp chuẩn đơn có thể áp dụng linh hoạt hơn khi thay đổi điều kiện chiếu và hệ đo và để làm cho phương pháp tuyệt đối chính xác hơn, Simonits và các tác giả khác [6] đã đề nghị sử dụng các hệ số k0 được xác định trước bằng thực nghiệm, nó bao gồm các hằng số hạt nhân độc lập với phổ neutron
và hiệu suất ghi detector
Hệ số k0 được xác định bằng thực nghiệm theo công thức sau:
p,Au
a 0,Au
Với : wa là khối lượng của nguyên tố a;
W là khối lượng của nguyên tố Au;
Thay hệ số k0,Au(a) theo công thức (1.9) vào phương trình cơ bản của phương pháp tuyệt đối (1.5), ta thu được phương trình cơ bản của phương pháp k0-INAA như sau:
Trang 151.1.4 Các thông số trường neutron lò phản ứng
Mỗi vị trí chiếu xạ trong lò phản ứng đặc trưng bởi các thông số phổ neutron tại vị trí đó như hệ số lệch phổ neutron trên nhiệt, tỉ số thông lượng neutron nhiệt và neutron trên nhiệt, nhiệt độ neutron Các hệ số này sẽ được giới thiệu ở các mục tiếp theo
a) Hệ số
Hệ số biểu diễn cho độ lệch phổ neutron trên nhiệt khỏi quy luật 1/E được
mô tả bằng dạng gần đúng 1/E1+ , có giá trị âm hoặc dương [-1,1] phụ thuộc vào từng loại lò phản ứng, vật liệu và cấu hình xung quanh vị trí chiếu Giá trị được dùng để tính Q0 Q ( )0 trong phương trình cơ bản Các phương pháp xác định
có thể dựa trên các phép đo tỉ số Cd, các phép chiếu bọc Cd hoặc chiếu trần [4] Các phương pháp này sẽ được trình bày ở mục 1.2.1
th: thông lượng neutron nhiệt (hay là dưới cadmi);
e: thông lượng neutron trên nhiệt;
Ở đây, khái niệm “dưới cadmi” là các neutron với năng lượng lên đến 0,55
eV (ECd) Các phương pháp xác định tỉ số f sẽ được trình bày ở các mục 1.2.2
c) Chỉ số thay đổi phổ r(α) T /Tn 0 và nhiệt độ neutron
Chỉ số thay đổi phổ r(α) T /Tn 0 là một phép đo tỉ số mật độ neutron trên nhiệt đối với mật độ neutron toàn phần Xác định được chỉ số này ta có thể tính được nhiệt độ neutron Tn Các phương pháp xác định chỉ số này sẽ được trình bày ở các mục 1.2.3
Trang 161.1.5 Thông lượng neutron
Neutron trong lò phản ứng chủ yếu là neutron nhanh (hoặc neutron phân hạch) được tạo ra từ phản ứng phân hạch hạt nhân Các neutron này mất đi trong khoảng
10-15 s do va chạm với vật liệu xung quanh và cuối cùng bị nhiệt hóa Neutron sinh
ra trong lò phản ứng có năng lượng trong khoảng 0 đến 20 MeV Trong khoảng năng lượng này neutron tương tác với vật chất khác nhau trong các miền năng lượng khác nhau Vì vậy, người ta chia phổ neutron trong lò phản ứng ra làm 3 vùng năng lượng
+ Đặc điểm của các neutron nhiệt: có năng lương En trong khoảng 0 < En < 0,55
eV, các neutron chuyển động ở trạng thái cân bằng nhiệt với các phân tử môi
trường Trong vùng này mật độ neutron phụ thuộc vào năng lượng theo phân bố Maxwell-Boltzmann:
-E/kT 3/2
k = 8,61x10-5 eV/K là hằng số Boltzmann và T là nhiệt độ môi trường Ở nhiệt
độ phòng thí nghiệm T=293,6oK thì v=2200 m/s và năng lượng neutron nhiệt bằng ET=0,0253 eV
+ Đặc điểm của các neutron trung gian (neutron trên nhiệt): có năng lượng Entrong khoảng 0,55 eV < En < 100 keV, các neutron trong vùng năng lượng này được gọi là neutron trên nhiệt, ở vùng này tiết diện tương tác của neutron với vật chất có dạng cộng hưởng Do đó, miền năng lượng này còn gọi là miền cộng hưởng.
Một cách lý tưởng, phân bố thông lượng neutron trên nhiệt tỉ lệ nghịch với năng lượng neutron E
Trang 17Trong đó, e(E) - thông lượng neutron trên nhiệt ở năng lượng E, và e thông lượng neutron trên nhiệt theo quy ước Nhưng trong thực tế sự phụ thuộc này thường được biểu diễn theo dạng:
α e
e (E)= 1+α (1eV) E
+ Đặc điểm của các neutron nhanh: là các neutron sinh ra trong phản ứng phân
hạch, có năng lượng khoảng 100 keV-20 MeV, phân bố cực đại trong khoảng 0,7 MeV Neutron này tồn tại đồng thời với neutron nhanh và neutron nhiệt Phổ phân hạch thường dùng là phổ phân hạch của Watt được biểu diễn theo công thức:
Trang 181.2.1.1 Phương pháp bọc cadmi đa lá dò
Phương pháp này chủ yếu thích hợp cho việc xác định α trong kích hoạt neutron trên nhiệt Theo phương pháp này một bộ monitor được chiếu bọc Cadmium, α chính là độ dốc của đường thẳng sau khi làm khớp [1]:
k (i): hằng số k0 của monitor i so với vàng (Au);
Vế trái của phương trình (1.15) là một hàm log chính bản thân nó là một hàm theo α Vì vậy để tìm α ta sẽ áp dụng phép tính lặp bằng cách cho α = 0, sau đó vẽ
đồ thị bằng phương trình (1.15) ta sẽ được hệ số góc α= α1, vẽ đồ thị với phương trình như trên nhưng với hệ số góc α=α1, tiếp tục làm như vậy cho tới khi αn-1=αnthì αn chính là hệ số lệch phổ neutron trên nhiệt cần tìm
Ngoài ra, nghiệm α có thể tìm được bằng các giải phương trình [2]:
r,i N
Khi chọn monitor ta nên chọn những monitor có năng lượng E phân bố từ r,i
thấp đến cao để đảm bảo sự tuyến tính trong phương trình (1.15) và giá trị α không
Trang 19đổi trong vùng năng lượng neutron trên nhiệt tại vị trí chiếu mẫu Trong thực nghiệm xác định hệ số α ta thường dùng các monitor 197Au-238U-98Mo-64Zn có bọc lớp cadmi và bộ ba monitor 197Au-96Zr-94Zr
1.2.1.2 Phương pháp tỉ số Cadmi cho đa lá dò
Phương pháp này sử dụng một bộ gồm N monitor được chiếu trần và bọc cadmium Mỗi monitor đặc trưng bởi một năng lượng cộng hưởng hiệu dụng trung bình E r,i Khi đó ứng với mỗi monitor, ta tính được tỉ số Cadmi, RCd như sau [2]:
sp,i
th 0,i Cd,i epiCd
e 0,i sp,i
A.σ
A : hoạt độ riêng đối với từng monitor ứng với chiếu trần
và chiếu bọc Cadmi (phân rã/giây/gam);
Cũng như phương pháp “đa lá dò bọc Cd”, α là độ dốc của đường thẳng sau khi làm khớp [2]:
-α r,i
Elog
F R -1 Q (α).G /G theo logE r,i (1.18) Trong thực nghiệm xác định hệ số α ta thường dùng các monitor được cho trong bảng 1.1
Bảng 1.1: Số liệu hạt nhân dùng để tính hệ số anpha [6]
1,993 ± 0,054 53,1 ± 3,3
3,19 ± 0,045 1,908 ± 0,093 5,05 ± 0,10
2,695 ngày 22,3 phút
27 ngày 5,271 năm 66,02 giờ 6,02 giờ 13,76 giờ
244 ngày 64,03 ngày
Trang 20Ngoài ra, nghiệm α cũng có thể tìm được bằng cách giải phương trình (1.19)
như sau:
-α N
th,i -α
r,i N
i r,i
2 N
r,i N
i r,i i
1.2.1.3 Phương pháp đa lá dò chiếu trần
Phương pháp này thường được dùng trong lò phản ứng để xác định hệ số
Theo phương pháp này, một bộ các monitor được đem chiếu trần với một monitor
tham khảo “reference” [3]:
-α
r,i i
Cách vẽ để tìm hệ số αcũng giống như hai phương pháp trên, ngoài ra nghiệm
có thể tìm được bằng cách giải phương trình sau:
r,i N
i r,i i
Trong công thức (1.21) không tính đến monitor “ref” tức là nếu số monitor là
N+1 thì nó gồm có N monitor cộng với một monitor “ref” Trong phương pháp này
người ta thường dùng “ba lá dò” để tính hệ số α tức là gồm N = 2 monitor và 1
monitor “ref” khi đó ta được phương pháp “ba lá dò chiếu trần” [3]
Trang 21Thật vậy, từ công thức (1.15) khi có tính đến hệ số tự che chắn neutron nhiệt
và trên nhiệt, f có thể xác định từ phép đo tỉ số Cd đối với một monitor như sau:
Từ việc xác định hệ số α theo phương pháp “ba lá dò chiếu trần”, ta có thể rút
ra biểu thức xác định tỉ số thông lượng neutron f như sau [3]:
p,1 sp,1 0,Au
e,1 0,1 e,2 0,2
0,Au p,2 sp,2 sp,1 0,Au p,1 th,2 e,1 0,1
Trang 22p m sp,2
1.2.3.1 Xác định chỉ số thay đổi phổ neutron
Các monitor thích hợp dùng để tính chỉ số thay đổi phổ neutron theo công thức
(1.26) là 55Mn, 59Co và 197Au Trong phương trình (1.24), W’(α) là hàm gần đúng
của hệ số α, được cho bởi:
W'( ) W'.E (1eV) r (1.27)
Với W’ – số hạng hiệu chỉnh cho tiết diện không theo luật 1/v nằm giữa µkTn
và ECd Đối với lá dò có tiết diện tuân theo qui luật 1/v thì W’=0 Đối với lá dò có
tiết diện không theo luật 1/v thì nó có thể được xem như hằng số cho dù giá trị
chính xác của nó phụ thuộc vào loại lò phản ứng và vị trí chiếu xạ; tuy nhiên sai số
có thể bỏ qua khi s0 rất lớn so với W’ (ví dụ, đối với Au, xem bảng 1.2)
Bảng 1.2: Số liệu hạt nhân dùng để tính chỉ số thay đổi phổ r( ) T / T [6] n 0
17,24 1,765
Trang 23b) Phương pháp chiếu trần
Phương pháp này sử dụng hai monitor chiếu trần, hai monitor được chọn tốt nhất là một monitor nhạy với neutron nhiệt và một monitor nhạy với neutron trên nhiệt Thông thường người ta sử dụng hai monitor 96Zr và 94Zr, khi đó chỉ số thay đổi phổ được tính như sau [2]:
6,71 ngày 2,696 ngày
4,16.10-27,14.10-2
1
1,67 17,24
0,158 5,65±0,40
Trang 241.2.4 Phương pháp xác định thông lượng neutron nhiệt, neutron trên nhiệt và neutron nhanh
Sau khi tính toán hệ số f và ta có thể tính thông lượng neutron bằng phương trình kích hoạt neutron cơ bản
Dựa vào phương trình (1.3) thông lượng neutron nhiệt được xác định như sau:
σ : tiết diện bắt neutron nhanh của nhân bia;
Để tính thông lượng neutron nhanh ta cần lựa chọn những lá dò có tiết diện bắt neutron nhanh cao như các lá dò sau: Fe54, Ni58,…
1.3 Các vị trí chiếu mẫu trong lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt
Lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt được xây dựng vào những năm 1960 trải qua nhiều lần nâng cấp hiện nay lò đang hoạt động với công suất danh định là 500kWt bằng nhiên liệu loại VVR-M2 với độ làm giàu thấp 19,75% U-235 Chất làm chậm
và chất tải nhiệt bằng nước thường (H2O) với cơ chế làm nguội vùng hoạt bằng đối lưu tự nhiên Chất phản xạ quanh vùng hoạt là beryllium và graphite Hiện nay, lò phản ứng có 9 kênh chiếu mẫu: Bẫy neutron tại trung tâm hoặc vùng hoạt, Mâm quay, Cột nhiệt, kênh 1-4, kênh 7-1, kênh 13-2, kênh ngang hướng tâm, kênh ngang tiết tuyến và kênh ngang xuyên tâm Trong đó, Mâm quay, kênh 7-1, kênh 13-2, Cột
Trang 25nhiệt được sử dụng cho mục đích kích hoạt neutron và được giới thiệu ở phần dưới
đây
+ Mâm quay: Nằm ở vành phản xạ, có 40 hốc chiếu, là vị trí chiếu ướt dùng cho
các phép chiếu dài (>1 giờ) Vì là kênh ướt nên mẫu được chiếu phải được bao gói thích hợp vào container chuyên dụng cho việc chiếu mẫu tại Mâm quay
+ Kênh 7-1 và Kênh 13-2: Là hai kênh khô được nối với hệ chuyển mẫu tự động
khí nén thích hợp cho việc chiếu mẫu trong thời gian từ vài giây đến vài chục phút
+ Cột nhiệt: là vị trí có độ nhiệt hóa neutron rất lớn, hệ số f trên 200, được kết nối
với hệ chuyển mẫu khí nén dùng cho các phép chiếu dài (>1 giờ)
Hình 1.3: Vị trí các kênh chiếu mẫu
1.4 Các phần mềm tính toán thông số phổ neutron
+ k0-IAEA: Là phần mềm phân tích kích hoạt neutron dựa trên phương pháp chuẩn
hóa k-zero (NAA) Phần mềm có thể xử lý tất cả các số liệu được yêu cầu trong bài toán k0-NAA, chẳng hạn như: Tính toán các thông số phổ neutron, hiệu chuẩn hiệu suất ghi detetcor, hiệu chính hình học mẫu và cấu hình đo, và tính hàm lượng cùng
Trang 26Ngoài ra, phần mềm k0-IAEA còn có khả năng xử lý phổ gamma bằng phương pháp Holistic dựa trên phương pháp tính số bình phương tối thiểu
Phần mềm được chia làm hai nhóm riêng biệt Nhóm các cơ sở dữ liệu (database) và nhóm chương trình chính bao gồm các module thực hiện việc tính toán Tổng quan chương trình này được mô tả ở hình bên dưới [5]
Hình 1.4: Tổng quan phần mềm k0-IAEA
+ Ko-DaLat: Là phần mềm xử lý số liệu của phân tích kích hoạt neutron dựa trên
phương pháp chuẩn hóa k-zero (k0-NAA) Phần mềm được phát triển bởi TS Hồ Mạnh Dũng, có khả năng xử lý tất cả các yêu cầu trong bài toán k0-NAA: Hiệu chuẩn hiệu suất ghi detector, tính các thông số phổ neutron, xử lý phổ gamma và tính hàm lượng, sai số và giới hạn phát hiện (LOD) của các nguyên tố có thể đo được trong mẫu sau khi nhập số liệu của mẫu, các thông số chiếu và điều kiện đo Đặc biệt, phần mềm Ko-DALAT cho phép tính các thông số phổ neutron, trong đó hệ số lệch phổ neutron trên nhiệt (α) được tính bằng phương pháp Newton-Raphson mà trong khóa luận này đã áp dụng và được minh họa bằng Excel
Đồng thời, phần mềm cũng có thể xử lý phổ gamma, khi thực hiện chương trình một file tạm được tạo ra để chứa các kết quả tính toán File này sau đó sẽ được dùng bởi module khác để nhận diện và gán hạt nhân tự động thông qua một thư viện
số liệu hạt nhân tích hợp trong phần mềm Kết quả xử lý phổ gamma được in ra/lưu trữ hay sử dụng trong chương trình tính hàm lượng bao gồm một số giá trị cần thiết được chọn bởi người sử dụng Chương trình được chạy trong môi trường DOS có
Trang 27thể xử lý phổ gamma thu nhận từ các phần mềm thu nhận phổ như: Genie-2K (Canberra), GammaVision (Ortec), APTEC V53 (Aptec),…
Hình 1.5: Cửa sổ thực đơn chính của hệ chương trình Ko-DALAT
Giao diện của chương trình Ko-DALAT được minh họa ở hình 1.5 và các thực đơn của chương trình Ko-DALAT được trình bày bên dưới
1 Help: Trợ giúp
2 Exit: Thoát khỏi chương trình
3 View result: In trên màng ảnh lần tính gần nhất
4 Reformat Spect: Chuyển đổi phổ từ *.chn sang *.txt
5 Bare irradiate: Thực hiện modul chương trình chiếu trần
6 Cd-cover Irrad: Thực hiện modul chương trình chiếu bọc Cd
+ Excel: Là một ứng dụng bảng tính được phát triển bởi Microsolf cho Microsoft
Windows, Mac OS X và IOS được giới thiệu lần đầu tiên vào năm 1985 và tiếp tục phát triển năm 1980 Cùng với sự ra đời của Window 3.0, Excel được đưa vào bộ Office 95 và được sử dụng rộng rãi, trở thành công cụ bảng tính hàng đầu và có mặt
ở hầu hết các máy tính cá nhân Hiện nay, phiên bản mới nhất là Office 2013 Excel
có những tính năng đặc biệt như: Macro phục vụ cho việc tính toán tự động, thiết
Trang 28trao đổi dữ liệu với các ứng dụng khác… Trong khóa luận này, chúng tôi sử dụng bảng tính excel được thiết kế để tính toán thông số phổ neutron
+ SANDII: Là phần mềm được phát triển bởi phòng thí nghiệm quốc gia Oak
Ridge mục đích để khảo sát thông lượng phổ neutron Về mặt toán học, chương trình thực hiện việc sủa đổi phổ bằng hiệu chỉnh lặp Trong mỗi bước lặp sự sửa đổi phổ tương ứng với phương pháp bình phương tối thiểu thông qua tốc độ phản ứng.Về cấu trúc chương trình gồm bốn phần chính:
CSTAPE: Chức năng chính của phần này là tạo thư viện dữ liệu tiết diện cho việc tính toán hoạt độ lá dò
SLACTS: Chức năng tạo dữ liệu phổ neutron và dữ liệu hoạt độ cho SLTAPE SLTAPE: Sử dụng dữ liệu đầu ra của SLACTS để tạo thư viện phổ tham khảo SANDII: Sử dụng tốc độ phản ứng nhập vào để xác định phổ thông lượng neutron
Trang 29Chương 2 - THỰC NGHIỆM
Trong chương này sẽ trình bày các công đoạn hiệu chuẩn hệ phổ kế trước khi tiến hành làm thực nghiệm, các bước tiến hành thực nghiệm và trình bày các bước
tính thông số phổ của các phần mềm k0-IAEA, Ko-DALAT, Excel, SANDII
2.1 Hiệu chuẩn hệ phổ kế gamma dùng detector HPGe
Trong khóa luận này sử dụng nguồn Eu152 có hoạt độ ban đầu 304 Bq sản xuất ngày 15/5/2002 để chuẩn năng lượng, FWHM và hiệu suất
2.1.1 Hiệu chuẩn năng lượng và FWHM
Chuẩn năng lượng và độ rộng đỉnh nhằm mục đích tìm mối quan hệ giữa vị trí đỉnh trên phổ (số kênh) và năng lượng gamma tương ứng Công đoạn này được thực hiện trước phép đo phổ gamma Chuẩn năng lượng được tiến hành bằng cách đo phổ của một nguồn phát gamma đã biết chính xác năng lượng Sau đó so sánh vị trí đỉnh đo với nguồn năng lượng đã biết Quy trình chuẩn là tiến hành đánh dấu vị trí đỉnh và năng lượng tương ứng đã biết sau của nó Tính theo hàm biểu diễn sự phụ thuộc của năng lượng và kênh, bởi mối quan hệ sau:
Trong đó: A, B là hệ số của hàm chuẩn năng lượng; Ch là vị trí kênh
Độ rộng đỉnh được định nghĩa là bề rộng của một nữa chiều cao đỉnh năng lượng đó (FWHM) là một hàm của năng lượng Mối quan hệ giữa độ rộng đỉnh và năng lượng được biểu diễn bởi:
Trong đó: a, b, c là các hằng số thực nghiệm