Nghiên cứu, áp dụng chương trình k0 IAEA trên lò phản ứng hạt nhân đà lạt

TÓM TẮT Năm 2005, phiên bản đầu tiên của chương trình k0-IAEA được Cơ quan Năng lượng Nguyên tử quốc tế IAEA phát hành rộng rãi trong các nước thành viên nhằm khuyến khích việc sử dụng p

BỘ KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆN NĂNG LƯỢNG NGUYÊN TỬ VIỆT NAM

DANH SÁCH NHỮNG NGƯỜI THAM GIA THỰC HIỆN ĐỀ TÀI

(Sắp theo thứ tự a, b, c, …)

STT Họ và tên Học vị, Ngạch viên chức Đơn vị công tác

1 Hồ Mạnh Dũng TS., NCVC Trung tâm phân tích, Viện Nghiên cứu Hạt nhân

2 Nguyễn Thị Sỹ CN., NCV Trung tâm phân tích, Viện Nghiên cứu Hạt nhân

3 Đặng Thị Minh Tâm ThS., NCV Phòng Vật lý Hạt nhân, Trung tâm Hạt nhân Tp HCM

4 Lê Thị Ngọc Trinh ThS., NCVC Trung tâm phân tích, Viện Nghiên cứu Hạt nhân

5 Cao Đông Vũ ThS., NCV Trung tâm phân tích, Viện Nghiên cứu Hạt nhân

MỤC LỤC

Trang

DANH SÁCH NHỮNG NGƯỜI THAM GIA 2

I Phân tích kích hoạt nơtrôn (NAA)

I.1 Giới thiệu

I.2 Nguyên tắc của phân tích kích hoạt nơtrôn

I.3 Phân tích kích hoạt nơtrôn dùng lò phản ứng

I.4 Các phương pháp chuẩn hóa của NAA

I.4.1 Phương pháp tuyệt đối

I.4.2 Phương pháp tương đối

I.4.3 Phương pháp chuẩn đơn

I.4.4 Phương pháp k-zero (k0)

II Chương trình k 0 -Dalat

II.1 Giới thiệu chương trình k 0 -Dalat

II.2 Sơ lược cấu trúc và cách sử dụng chương trình k 0 -Dalat

II.2.1 Cấu trúc phổ ASCII chuẩn

II.2.2 Lập cơ sở dữ liệu

II.2.3 Xử lý phổ gamma

II.2.4 Hiệu suất ghi

III Chương trình k 0 -IAEA

III.1 Giới thiệu

III.2 Các phiên bản của chương trình k 0 -IAEA

III.3 Sơ lược cấu trúc và cách sử dụng chương trình k 0 -IAEA

III.3.1 Soạn thảo cơ sở dữ liệu cơ bản (Edit permanent Database)

III.3.2 Soạn thảo dữ liệu cho nhóm mẫu (Edit Series database)

III.3.3 Phân tích mẫu và báo cáo kết quả (Analyze samples and

Report the results)

III.3.4 Sự truyền sai số trong chương trình k0-IAEA

IV So sánh chức năng của chương trình k 0 -Dalat và k 0-IAEA

II Chuẩn hiệu suất cho detector

III Đặc trưng hóa thiết bị chiếu xạ

IV Đánh giá qui trình phân tích k 0 -NAA sử dụng chương trình

k 0 -IAEA

IV.1 Phân tích mẫu chuẩn SMELS và mẫu chuẩn tham khảo

IV.2 Các tiêu chuẩn đánh giá sử dụng

I Kết quả tính hiệu suất

I.1 Kết quả tính hiệu suất bằng chương trình k 0 -IAEA

I.2 So sánh kết quả tính hiệu suất bằng chương trình k 0 -IAEA và

phương pháp truyền thống

II Kết quả tính toán các thông số phổ nơtrôn lò phản ứng

II.1 Kết quả tính các thông số phổ nơtrôn từ bộ lá dò Au, Lu, Ni và

Zr

II.2 Kết quả tính các thông số phổ nơtrôn từ các mẫu SMELS

II.3 Kết quả khảo sát sự biến thiên của các thông số phổ nơtrôn

trong container chiếu mẫu 7-1

III Kết quả tính hàm lượng các mẫu SMELS và mẫu chuẩn

III.1 Kết quả tính bằng chương trình k 0 -IAEA

III.2 Kết quả tính bằng chương trình k 0 -Dalat

IV.1 Kết quả đánh giá qui trình k 0 -IAEA

IV.2 Kết quả đánh giá qui trình k 0 -Dalat

DGNAA Delayed Gamma Neutron

Cooperation in Asia

Diễn đàn hợp tác hạt nhân Châu Á

HPGe High Purity Germanium Đầu dò bán dẫn Ge siêu tinh khiết IAEA International Atomic Energy

Phân tích kích hoạt nơtrôn dụng cụ

IRMM Institute for Reference

Materials and Measurements

Viện vật liệu chuẩn và đo lường, thuộc Trung tâm nghiên cứu Hội đồng Châu Âu

k0-NAA k- zero Standardization

Method of Neutron Activation Analysis

Phương pháp chuẩn hóa k- zero trong phân tích kích hoạt nơtrôn

NCHN (Nuclear Research) Nghiên Cứu Hạt Nhân

Standards and Technology Viện Chuẩn và Công nghệ Quốc gia (Hoa Kỳ)

Activation Analysis

Phân tích kích hoạt nơtrôn bằng gamma tức thời

Activation Analysis Phân tích kích hoạt nơtrôn có xử lý hóa

Chữ viết tắt Tiếng Anh Tiếng Việt

Analysis

Phân tích huỳnh quang tia X

Technology

Trường đại học công nghệ Delft

The main purpose of this work is study and application of k0-IAEA program

at INAA lab, Centre for Analytical Techniques, the Nuclear Research Institute The Pneumatic 7-1 and rotary rack are two main irradiation channels for neutron activation analysis at Dalat nuclear reactor The experiments for characterizing these two channels at March, May, June, July and August, 2010 using Au, Lu, Ni and Zr monitors have been done The spectrum parameters include: (1) Thermal neutron flux (φth); (2) The ratio between thermal neutron flux and epi-thermal neutron flux (f); (3) The factor α describing the neutron flux distribution 1/E1+α, and (4) The neutron temperature (Tn)

The gamma spectrometer system at INAA lab is calibrated by Cs-137 and Eu-152 standard sources

Analyzing of the SMELS I, II, III and the reference standard samples such

as NIST-679 (Brick clay), NIST-1633b (Coal fly ash) and NIST-278 (Osidian rock) has been done in order to evaluate the validation of k0-NAA using k0-IAEA program Besides, the results of k0-IAEA program and those of k0-Dalat are compared and evaluated

TÓM TẮT

Năm 2005, phiên bản đầu tiên của chương trình k0-IAEA được Cơ quan Năng lượng Nguyên tử quốc tế IAEA phát hành rộng rãi trong các nước thành viên nhằm khuyến khích việc sử dụng phương pháp chuẩn hóa k-zero trong phân tích kích hoạt nơtrôn (k0-NAA) Chương trình k0-IAEA được xem là công cụ phần mềm thống nhất đầu tiên cho phương pháp k0-NAA được phát miễn phí cho các phòng thí nghiệm phân tích kích hoạt nơtrôn trên toàn thế giới

Đề tài này tập trung vào việc tìm hiểu và triển khai áp dụng chương trình k0IAEA tại phòng thí nghiệm phân tích kích hoạt nơtrôn dụng cụ (INAA), Trung tâm phân tích, Viện nghiên cứu hạt nhân

-Kênh chiếu mẫu khí nén (7-1) và mâm quay lò phản ứng, là hai vị trí chiếu mẫu chính dùng cho phân tích kích hoạt nơtrôn trên lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt Các thí nghiệm mô tả đặc trưng cho hai kênh chiếu này trong năm đợt chạy lò của tháng 3, 5, 6, 7 và 8 năm 2010 đã được tiến hành bằng các lá dò:Au, Lu, Ni

và Zr Các thông số phổ nơtrôn khảo sát bao gồm: (1) Thông lượng nơtrôn nhiệt (φth); (2) tỉ số thông lượng nhiệt trên thông lượng nơtrôn trên nhiệt (f); (3) hệ số

α, biểu diễn độ lệch phân bố phổ nơtrôn trên nhiệt dạng 1/E1+α và (4) nhiệt độ nơtrôn (Tn)

Hiệu chuẩn hệ phổ kế gamma tại PTN INAA đã được thực hiện bằng hai nguồn chuẩn Cs-137 và Eu-152

Tiến hành đánh giá xác định hiệu lực của thủ tục phân tích k0-NAA dùng chương trình k0-IAEA bằng ba mẫu chuẩn tổng hợp SMELS I, II, III và ba mẫu chuẩn tham khảo NIST-679 (Brick clay), NIST-1633b (Coal fly ash) và NIST-

278 (Obsidian rock) Ngoài ra, việc so sánh, đánh giá kết quả của hai chương trình k0-IAEA và chương trình k0-Dalat cũng đã được thực hiện trong đề tài này

MỞ ĐẦU

Phương pháp luận k-zero trong phân tích kích hoạt nơtrôn được giới thiệu lần đầu tiên vào năm 1974 bởi hai tác giả là F De Corte và A Simonits Từ đó cho đến nay, k0-NAA luôn được quan tâm phát triển tại nhiều phòng thí nghiệm NAA và đã được hiệp hội phân tích hạt nhân (Nuclear Analytical Community) công nhận như một phương pháp phân tích chuẩn hóa [1, 2]

Ngày nay, k0-NAA trở nên thân thiện và phổ biến tại hầu hết các PTN NAA trên thế giới Theo một số thống kê không chính thức của IAEA, tính đến năm

2007, hơn một nửa số PTN NAA trên thế giới đang nghiên cứu, phát triển hoặc

sử dụng phương pháp k0-NAA [1, 2] Theo đó, các phần mềm k0-NAA cũng đã được quan tâm phát triển tại nhiều quốc gia như phần mềm KAYZERO/SOLCOI (Hà lan), Quantu-MCA (Brazil), DEIMOS32 (Cộng hòa Séc), Code Hypermet-

PC (Hungari), k0-CIAE (Trung Quốc), k0-DSM (Nhật bản) và k0-Dalat (Việt Nam), v.v Trong số đó phần mềm KAYZEO/SOLCOI (1992) là phần mềm thương mại đầu tiên về phương pháp k0-NAA và được cho là khá đắt tiền đối với các PTN nghiên cứu và bản thân nó cũng còn tồn tại một số hạn chế

Trước thực tế đó, vào năm 2003, ý tưởng xây dựng một công cụ phần mềm mang tính đồng bộ được khởi xướng và bảo trợ bởi IAEA Đến năm 2005, chương trình k0-IAEA chính thức được ra đời k0-IAEA là một phần mềm được thiết kế với các đặc tính: Thân thiện với người sử dụng, có tính linh hoạt và chuyên nghiệp cao, nhằm giúp cho các PTN NAA có 1 công cụ đồng bộ và tin cậy trong nghiên cứu và ứng dụng phương pháp k0-NAA, đồng thời chương trình này được IAEA cấp miễn phí cho các quốc gia thành viên và đã nhận được sự hưởng ứng nhiệt tình từ phía các PTN NAA trên toàn cầu [2]

Phần mềm k0-IAEA được thiết kế và phát triển bởi 2 tác giả chính được đề nghị bởi IAEA là Marcio Bacchi và Menno Blaauw (k0-news-www.k0naa.org)

k0-IAEA có hai đặc trưng mới (so với các phần mềm k0-NAA khác tại cùng thời điểm): (1) Cách tiếp cận Holistic được sử dụng trong thuật toán xử lý phổ gamma, Holistic là 1 thuật toán ma trận khá mới mẻ được chính tác giả Menno

trong chương trình k0-IAEA sử dụng giải thuật Monte Carlo, phương pháp này cho phép biến đổi đường cong hiệu suất từ hình học đo này sang hình học đo khác mà không cần phải đo đạt thực nghiệm trên nhiều khoảng cách khác nhau Cho đến nay một số lượng lớn các báo cáo khoa học liên quan đến phương pháp k0-NAA và chương trình k0-IAEA đã được đăng tải trên các tạp chí uy tín trong lĩnh vực hạt nhân nguyên tử[2] Điều đó cho thấy rằng trên thế giới, k0-NAA được xem là một phương pháp chuẩn hóa hiện đại và chương trình k0-IAEA là một công cụ không thể thiếu trong qui trình phân tích k0-NAA

Ở Việt Nam, phương pháp chuẩn hóa k0-NAA đã được bắt đầu nghiên cứu tại Viện Nghiên cứu Hạt nhân (NCHN) từ những năm 80 của thế kỷ trước Đến năm 2002, chương trình k0-Dalat chính thức ra đời và được áp dụng tại Viện NCHN

Qua thời gian hơn 5 năm từ khi phương pháp k0-NAA và chương trình k0Dalat được đưa vào sử dụng tại Đà Lạt cùng với phương pháp tương đối truyền thống, phương pháp k0-NAA tỏ ra có nhiều ưu thế như: (i) Thuận lợi khi phân tích một số lượng mẫu lớn, không cần sử dụng mẫu chuẩn; (ii) Khi phân tích nghiên cứu trên các đối tượng mẫu cụ thể như mẫu dầu khí, mẫu khảo cổ, mẫu địa chất, v.v kết quả phân tích luôn giữ được mối tương quan đặc thù của đối tượng; (iii) Qui trình phân tích chặt chẽ, nhiều khâu được tự động hóa thích hợp cho xu hướng phát triển QA/QC cho phòng thí nghiệm INAA

-Chương trình k0-Dalat, là chương trình đang được sử dụng tại PTN INAA, viện NCHN, do TS Hồ Mạnh Dũng thiết kế và phát triển, qua thời gian sử dụng

có thể nhận xét tóm lược như sau: Ưu điểm: (i) Cấu trúc chương trình đơn giản,

dễ học tập và sử dụng, phù hợp cho công tác đào tạo sinh viên, học viên thực tập; (ii) Đơn giản trong thực nghiệm, có thể nhập trực tiếp các thông số phổ nơtrôn (f,

α, φth, v.v ) mà không cần phải chiếu kèm các lá dò thông lượng (Au, Zr, v.v ); (iii) Chương trình k0-Dalat ra đời sớm hơn chương trình k0-IAEA; Nhược điểm:

(i) Chương trình được thiết kế khá đơn giản nên một số hiệu chỉnh trong qui trình

k0-NAA chưa được đề cập như: Hiệu chỉnh hiệu ứng trùng phùng thực, hiệu ứng

tự hấp thụ gamma, hiệu ứng hình học mẫu, v.v ; (ii) Thuật toán xử lý phổ

gamma trong một số trường hợp chưa thật sự tối ưu, đặc biệt khi phổ đo có thời gian chết lớn (deadtime>10%), độ phân giải tồi (FWHM >2,5 keV tại 1332 keV của Co-60), chương trình cho kết quả không chính xác mà phải can thiệp bằng tay; (iii) Là chương trình tự thiết kế và chưa được đánh giá hay phê chuẩn bởi bất

cứ một tổ chức nào một cách chính thống, do đó khó được chấp nhận khi PTN INAA được công nhận trong hệ thống quản lý chất lượng QA/QC Tuy nhiên, cho đến thời điểm viết báo cáo này, chương trình k0-Dalat vẫn là chương trình k0-NAA duy nhất đuợc sử dụng tại PTN INAA, Viện NCHN

Đề tài “Nghiên cứu, áp dụng chương trình k 0 -IAEA trên lò phản ứng Hạt nhân Đà Lạt” được đặt ra nhằm:

- Để triển khai ứng dụng một chương trình k0-NAA mang tính chuyên nghiệp và có độ tin cậy cao cho phòng thí nghiệm INAA, Viện NCHN

- Tiến tới chuẩn hóa phần mềm sử dụng trong phân tích kích hoạt nơtrôn trong xu hướng triển khai QA/QC cho PTN INAA

- Tạo cơ sở hội nhập, hợp tác Quốc tế và góp phần đào tạo nhân lực về lĩnh vực phân tích hạt nhân

Với những mục tiêu như trên, đề tài được Viện Năng lượng Nguyên tử Việt Nam cho phép thực hiện trong thời gian 1 năm từ tháng 1-2009 đến tháng 1-2010 với tổng kinh phí là 60 triệu đồng

NHỮNG NỘI DUNG ĐÃ ĐĂNG KÝ

1 Tạo lập cơ sở dữ liệu cho chương trình k0-IAEA

2 Chuẩn hóa hệ phổ kế gamma bằng chương trình k0-IAEA

3 Tiến hành các thí nghiệm vật lý, tính toán các thông số phổ nơtrôn gồm:

Φth, Φf, α , f và Tn và đặc trưng hóa 2 kênh chiếu mẫu trên lò phản ứng hạt nhân Đà Lạt (kênh khí nén 7-1 và mâm quay lò phản ứng)

4 Thiết lập qui trình k0-NAA sử dụng chương trình k0-IAEA

5 Đánh giá qui trình trên 3 loại mẫu chuẩn đại diện: Đất nung (gạch), tro bụi than, và Địa chất cho tất cả các nguyên tố khả dĩ Đồng thời tiến hành đánh giá nội bộ về thủ tục đã được thiết lập qua nhiệm vụ cấp bộ về QA/QC

6 Đánh giá so sánh kết quả thu được từ 02 chương trình k0-Dalat và k0IAEA

-Phần 1 TỔNG QUAN

I Phân tích kích hoạt nơtrôn (NAA)

I.1 Giới thiệu

Phân tích kích hoạt neutron (Neutron Activation Analysis-NAA) là một kỹ thuật phân tích có độ nhạy cao đáp ứng được cả hai yêu cầu định tính (qualitative) và định lượng (quantitative) của phân tích đa nguyên tố trong nhiều loại mẫu khác nhau NAA được giới thiệu bởi Georg von Hevesy và Hilde Levi

từ năm 1936, là phương pháp để định lượng nguyên tố trong đó neutron được dùng để kích hoạt hạt nhân trong mẫu[4]

Mẫu được chiếu bằng neutron, thường là neutron từ lò phản ứng nghiên cứu Mỗi hạt nhân trong mẫu đều có một xác suất bắt neutron xác định Xác suất này có thứ nguyên và được mô tả bằng đơn vị diện tích và được gọi là tiết diện bắt neutron (σ) Thông lượng neutron được biểu diễn như là số neutron đi qua một đơn vị diện tích trong một đơn vị thời gian (n.cm-2.s-1) Các hạt nhân có cùng

số proton nhưng khác số neutron là đồng vị của nhau, có nghĩa là thuộc cùng một nguyên tố Tỉ số hạt nhân giữa các đồng vị của một nguyên tố nào đó có số neutron cụ thể là độ phổ cập đồng vị (θ) Khi neutron có năng lượng thấp tương tác với hạt nhân bia qua quá trình tán xạ không đàn hồi, một hạt nhân hợp phần trung gian ở trạng thái kích thích được tạo ra Năng lượng kích thích của hạt nhân hợp phần chính là năng lượng liên kết của neutron với hạt nhân Hầu hết các hạt nhân hợp phần đều có khuynh hướng trở về trạng thái cân bằng hơn bằng cách phát ra tia gamma tức thời đặc trưng Trong nhiều trường hợp, trạng thái cân bằng mới này lại tạo ra một hạt nhân phóng xạ phân rã bằng cách phát một hoặc nhiều gamma trễ đặc trưng, nhưng ở một tốc độ chậm hơn nhiều so với quá trình phát tia gamma tức thời ở trên Tia gamma phát ra với một xác suất riêng được gọi là cường độ gamma tuyệt đối (γ) Các tia gamma có thể được phát hiện bằng detector bán dẫn có độ phân giải năng lượng cao Trong phổ gamma nhận được,

năng lượng của đỉnh xác định sự có mặt của nguyên tố trong mẫu (định tính), và diện tích của đỉnh cho phép xác định hàm lượng của nguyên tố đó (định lượng)

Có hai cách phân tích kích hoạt neutron[4]: (i) Phân tích kích hoạt có xử lý hoá hay phân tích hủy mẫu (Radiochemical Neutron Activation Analysis_ RNAA), (ii) Phân tích kích hoạt dụng cụ hay phân tích kích hoạt không phá mẫu (Instrumental Neutron Activation Analysis - INAA) INAA có các ưu điểm: INAA không phá mẫu (không bị biến thành dạng lỏng, ít bị thất thoát và nhiễm bẩn); INAA thuần túy hạt nhân (phương pháp này không phụ thuộc vào trạng thái vật lý và hóa học); INAA nhạy với nguyên tố có số Z nhỏ (các nguyên tố trong matrix có số Z nhỏ được xác định với độ nhạy cao)

I.2 Nguyên tắc của phân tích kích hoạt nơtrôn

Cơ sở của phân tích kích hoạt neutron là phản ứng của các neutron với hạt nhân nguyên tử Quan trọng nhất trong NAA là phản ứng bắt neutron (Hình 1) hay còn gọi là phản ứng (n,γ), trong đó hạt nhân X (hạt nhân bia) hấp thụ một neutron, sản phẩm tạo ra là một hạt nhân phóng xạ với cùng số nguyên tử Z nhưng có khối lượng nguyên tử A tăng lên một đơn vị và phát tia gamma đặc trưng, quá trình này được biểu diễn bởi phản ứng

Hình 1 – Sơ đồ biểu diễn quá trình phản ứng bắt neutron tiêu biểu của NAA

A Z

1 1

1

A: số khối của nguyên tố bia

Z: số điện tích nhân bia

Neutron

Hạt nhân bia

Tia gamma tức thời

Hạt nhân hợp phần

Hạt nhân phóng xạ

Tia Beta

Tia gamma trễ

Hạt nhân sản phẩm

Ký hiệu (*) trong quá trình trên biểu diễn hạt nhân hợp phần ở giai đoạn trung gian

I.3 Phân tích kích hoạt neutron dùng lò phản ứng

Về thiết bị chiếu xạ, mặc dù có một số loại nguồn neutron (lò phản ứng, máy gia tốc và nguồn đồng vị) ứng dụng cho NAA, nhưng các lò phản ứng hạt nhân với dòng neutron có thông lượng cao từ sự phân hạch của uranium cho độ nhạy có thể cao nhất cho hầu hết các nguyên tố Các loại lò phản ứng khác nhau

và những vị trí khác nhau trong một lò phản ứng có thể thay đổi đáng kể phân bố năng lượng và thông lượng neutron do các vật liệu được dùng để làm chậm neutron (hay làm giảm năng lượng) từ neutron phân hạch ban đầu

Tuy nhiên, phân bố thông lượng neutron lò phản ứng có thể chia thành 3 vùng dựa vào năng lượng của neutron, bao gồm vùng neutron nhiệt, vùng neutron trên nhiệt và vùng neutron nhanh hay phân hạch[4] (Hình 2)

− Neutron nhiệt: có năng lượng từ 0 < En < 0,5 eV, tuân theo phân bố

) kT (

n )

E (

/

−

= 2 3 2π

π

, trong đó =∫∞

0

dE ) E ( n

neutron toàn phần, k = 8,61 × 10-5 eV/K là hằng số Boltzmann và T là nhiệt

độ môi trường Ở nhiệt độ phòng thí nghiệm T = 293,60K, thì v = 2200 m/s và

năng lượng neutron nhiệt ET = 0,0253 eV

− Neutron trên nhiệt: có năng lượng từ 0,5eV<En< 0,5MeV Tiết diện của neutron trên nhiệt tương tác với vật chất có dạng cộng hưởng Do đó, vùng này còn được gọi là vùng cộng hưởng Phân bố thông lượng neutron trên nhiệt được mô tả một cách lý tưởng theo quy luật 1/E Nhưng trong thực tế, dạng 1/E được thay bởi 1/E1+α, với α là hệ số không phụ thuộc năng lượng, biểu diễn độ lệch phổ khỏi quy luật 1/E, có giá trị nằm trong khoảng [-1,+1]

− Neutron nhanh: có năng lượng trong vùng En > 0,5MeV, cực đại ở 0,7 MeV; được mô tả bởi phân bố Watt Sau quá trình làm chậm, neutron nhanh chuyển thành neutron trên nhiệt và neutron nhiệt Tuy nhiên, quá trình phân hạch vẫn tiếp diễn nên vẫn tồn tại một số neutron nhanh đồng thời với hai loại kia

Hình 2 - Phân bố thông lượng neutron lò phản ứng

Khi kết hợp việc kích hoạt trên lò phản ứng với việc đo phổ gamma sau khi

chiếu bằng hệ phổ kế gamma dùng detector bán dẫn, ta có mối quan hệ giữa tốc

độ phản ứng (R) và số đếm ghi được (Np) của đỉnh gamma quan tâm như sau:

p

c p

N C D S

t N R

ε

γ

tc: thời gian đo

S: hệ số bão hòa, với ti – thời gian chiếu S = 1−e−λt i

T1/2 – chu kỳ bán huỷ, và

2 / 1

2ln

T

=

D: hệ số rã, với td – thời gian rã D=e λt d

C: hệ số hiệu chỉnh thời gian đo, với tc–thời gian đo

c

e

C= ( 1 − −λc) /λ hiệu chỉnh sự phân rã trong quá trình đo

w: khối lượng nguyên tố (g); w = ρ.W, với ρ – hàm lượng nguyên

tố quan tâm trong mẫu (g/g) và W – khối lượng mẫu (g)

θ: độ phổ cập đồng vị (%)

εp: hiệu suất ghi đỉnh (%)

Neutron nhiệt theo phân bố

Mazwell-Boltxmann

Neutron nhanh

theo phân bố Watt Neutron trên nhiệt

γ: cường độ gamma tuyệt đối

M: khối lượng nguyên tử (g.mol-1) Thay N vào phương trình (1.1) ta có:

M N

SDCw

t N R

p A

c p

/

/

γεθ

Trong điều kiện nhân phóng xạ được hình thành trực tiếp bởi phản ứng

(n,γ), và giả sử không có hiệu ứng đốt cháy

Tốc độ phản ứng R, theo qui ước Hogdahl, được mô tả gồm hai thành phần

được kích hoạt bởi các neutron nhiệt và trên nhiệt tương ứng Trong đó Tích

phân thứ nhất biểu diễn cho phần dưới Cadmi (SubCadmium) và tích phân thứ

hai biểu diễn cho phần trên nhiệt

∫

∞+

E

dE E E

0

)()

σ(E): tiết diện phản ứng gây bởi neutron ở năng lượng E

φ(E): thông lượng neutron ở năng lượng E

ECd: năng lượng cắt Cd (ECd = 0,55 eV), cho các hạt nhân có dạng hàm tiết diện

lên đến ~ 1,5 eV được chiếu ở tâm của một hộp Cd (Cadmium) chuẩn có bề dày

1 mm với tỉ số độ cao/ đường kính = 2

Việc thay thế tích phân ∞∫

Cd

E

dE E

E) ( )( φ

σ bằng một biểu thức đơn giản có

dạng φe I0(α), trong đó I0(α)là tích phân cộng hưởng của phân bố thông lượng

neutron trên nhiệt không tuân theo qui luật 1/E Một cách gần đúng,

α

φe(E)~1/E1+ , nghĩa là φe(E)=(1eV)α /E1+α, ở đây 1eV biểu diễn cho năng

lượng tham khảo Hệ số α độc lập với năng lượng neutron – được xem như một

thông số phổ neutron – biểu diễn cho độ lệch phân bố neutron trên nhiệt khỏi qui

luật 1/E I0(α) được viết:

α α

Từ (1.3) và (1.4), tốc độ phản ứng R có thể được viết lại như sau:

)(

.φ σ0 G φ I0 α

G

φth và φe: thông lượng neutron nhiệt và neutron trên nhiệt

σ0 và I0: tiết diện neutron nhiệt và tích phân cộng hưởng

Gth và Ge: hệ số hiệu chính tự che chắn của neutron nhiệt và neutron trên

nhiệt

Kết hợp phương trình (1.2) và (1.5) ta có:

p e

e th

th A

c p

I G G

M

N SDCw

t N

εαφσ

φγθ

)]

([

Từ phương trình (1.6) và (1.7) ta nhận được phương trình kích hoạt theo tốc

độ đếm riêng:

p e

e th

th

M

N sp

Hay là phương trình kích hoạt cho một lượng nguyên tố (g) như sau:

p e

e th

th A

c p

I G G

N

M SDC

t N w

εαφσ

φγ

θ

1.)]

([

1

)

/(

0

0 +

I.4 Các phương pháp chuẩn hóa của NAA

Chuẩn hóa NAA là làm cho quy trình thực nghiệm phù hợp với phương

thức tính toán đã chọn của NAA Có 4 phương pháp chuẩn hoá của NAA: tuyệt

đối, tương đối, chuẩn đơn và k-zero

I.4.1 Phương pháp tuyệt đối

Chiếu mẫu phân tích cùng với monitor thông lượng (ký hiệu *), hàm lượng

nguyên tố trong mẫu ρ (g/g) được tính từ phương trình (1.9) với w = ρ.W:

p

p e

e th

th

e e th

th sp

c p

I G G

I G G

M

M A

SDCW

t N

ε

εαφσ

φ

αφσ

φγ

θ

γθ

0 0

* 0

*

* 0

[ )

(

)

/ (

⋅ +

+

⋅

⋅

Trong thực tế, người ta dùng thông số Q0 = I0/σ0 để tính hàm lượng vì Qo

được xác định bằng thực nghiệm chính xác hơn I0 và σ0 Thế Q0 vào (1.10) và

biến đổi ta có phương trình cơ bản của phương pháp tuyệt đối :

p

p e

th

e th

c p

Q G f G

Q G f G M

M sp

A SDCW

t N

ε

εα

ασ

γθ

σγθ

0

* 0

*

* 0

*

)]

(

[

)]

(

)

/(

429.0429

.0)

E – năng lượng cộng hưởng hiệu dụng (eV);

α – độ lệch phổ khỏi qui luật 1/E của neutron trên nhiệt, phân bố gần

đúng theo 1/E1+α Mặc dù thực nghiệm đơn giản và không cần chuẩn nhưng phương pháp này

cho kết quả ít chính xác do sai số lớn xuất phát từ dữ liệu hạt nhân

I.4.2 Phương pháp tương đối

Chiếu mẫu phân tích cùng với mẫu chuẩn hoặc mẫu tham khảo chứa một

lượng đã biết của nguyên tố quan tâm Do đó, các giá trị như: tiết diện bắt

neutron, thông lượng, hiệu suất ghi, thời gian chiếu, … bị triệt tiêu Dựa vào tỉ số

giữa hai phương trình kích hoạt của mẫu và chuẩn theo phương trình (1.9), hàm

lượng được tính bằng phương pháp tương đối như sau:

s DCW

t N x DCW

Đây là phương pháp cho kết quả chính xác trong các phương pháp chuẩn

hóa của NAA Nhưng phương pháp này có một số nhược điểm sau: khó tạo được

chuẩn có cùng hàm lượng, cùng loại và cùng matrix với mẫu phân tích

I.4.3 Phương pháp chuẩn đơn

Chiếu mẫu cùng lúc với một monitor dùng làm chuẩn Trong phương pháp chuẩn đơn, các thông số trong phương pháp tuyệt đối (1.11) bao gồm thông số hạt nhân, điều kiện chiếu và đo được gộp thành hệ số k:

p

p o

Q e G f th

Q e G f th G M

M k

ε

εα

αθγ

γ

)]

(

[(

)]

(

*

*

*[

*

*

*

⋅+

Ưu điểm của phương pháp này là thuận tiện cho việc phân tích đa nguyên

tố Tuy nhiên vì hệ số k phụ thuộc vào các thông số của thiết bị chiếu và hệ đo, nên phương pháp này không có tính linh hoạt khi thay đổi điều kiện chiếu và đo I.4.4 Phương pháp chuẩn hóa k-zero (k0)

Để làm cho phương pháp chuẩn đơn linh hoạt hơn khi thay đổi điều kiện chiếu và đo, và làm cho phương pháp tuyệt đối chính xác hơn, Simonits đã đề

nghị sử dụng hệ số k 0 được xác định từ thực nghiệm như hệ số k trong phương pháp chuẩn đơn, nhưng không bao gồm các thông số của thiết bị chiếu và hệ đo

Từ đó, một phương pháp chuẩn hóa mới là phương pháp chuẩn hoá k0 trong NAA (k0-NAA), một trong những phát triển đáng kể của NAA, đã xuất hiện vào những năm giữa thập kỷ 70, để khắc phục một số nhược điểm của các phương pháp chuẩn hóa đã trình bày ở trên, phương pháp này thỏa các yêu cầu sau: (i) đơn giản thực nghiệm; (ii) độ chính xác cao; (iii) linh hoạt khi thay đổi điều kiện chiếu và đo; và (iv) thích hợp với việc máy tính hoá (tự động hoá) Phương pháp này được phát triển như là phương pháp chuẩn hoá tuyệt đối, trong đó dữ liệu hạt nhân không tin cậy được thay bởi hằng số hạt nhân tổ hợp được xác định chính xác bằng thực nghiệm, được gọi là hệ số k-zero (k0), hay như là phương pháp chuẩn đơn được làm cho linh hoạt khi thay đổi vị trí chiếu và hệ đo

Xuất phát từ hệ số k của phương pháp chuẩn đơn, người ta định nghĩa k0 sao

cho độc lập với điều kiện chiếu và đo:

m m m a M

a a a m

M a

k m

, 0

, 0 )

( ,

σθγ

Trong đó “a” chỉ nguyên tố cần phân tích và “m” chỉ monitor (tối ưu là Au)

Hệ số k0 được đo bằng thực nghiệm và lập thành bảng Chiếu mẫu cùng lúc

với lá dò (monitor), ta thu được hàm lượng nguyên tố cần phân tích:

a p

m p a

a a

th

m m e m th m

m sp a

c p

Q G f G

Q G f G a k A

SDCW

t N

,

, ,

0 , ,

, 0 , ,

, 0 ,

.)]

(

[

)]

(

[)(1/

ε

εα

αρ

II Chương trình k 0 -Dalat

II.1 Giới thiệu chương trình k0-Dalat

Chương trình k0-Dalat là phần mềm máy tính xử lý số liệu của phương pháp

k0-NAA bằng việc xử lý phổ gamma của mẫu kích hoạt trên LPƯ được TS Hồ

Mạnh Dũng nghiên cứu áp dụng riêng cho LPƯ hạt nhân Đà Lạt (mở rộng cho

LPƯ HANARO – Hàn Quốc và MINT – Malaysia) Về nguyên tắc, chương trình

k0-Dalat cho kết quả hàm lượng, sai số và giới hạn phát hiện (LOD) của tất cả

các nguyên tố có thể đo được trong mẫu sau khi nhập (input) số liệu của mẫu, các

thông số chiếu và điều kiện đo

Chương trình k0-Dalat chạy trong môi trường DOS, có thể xử lý các phổ

gamma thu nhận bởi một số phần mềm thu nhận phổ chẳng hạn như: APTEC

V5.3 (của hãng Aptec), Genie-2K (của hãng Canberra) và GammaVision (của

hãng Ortec) với số kênh trong phổ là 4K hoặc 8K

II.2 Sơ lược cấu trúc và cách sử dụng chương trình k 0 -Dalat

Hệ chương trình k0-Dalat bao gồm các module thực hiện công việc như sau:

- Đổi dạng phổ máy sang dạng ASCII chuẩn đã được định nghĩa trước dành

riêng cho k0-Dalat; hiện nay một số dạng phổ máy có thể đổi là Aptec V5.3(.S0),

Genie-2K(.CNF) và GammaVision(.CHN);

- Thiết lập cơ sở dữ liệu (database) bao gồm các hệ số k-zero và số liệu hạt nhân liên quan, kết nối cơ sở dữ liệu này với chương trình chính để nhận diện hạt nhân và tính toán;

- Xử lý phổ gamma tự động;

- Tính toán các thông số phổ nơtrôn, hiệu suất ghi và các hiệu chính liên quan;

- Tính hàm lượng nguyên tố, sai số và giới hạn phát hiện;

- Quản lý, xem, in hoặc lưu trữ kết quả trên đĩa dưới dạng file văn bản

Hình 3 - Cửa sổ thực đơn chính của hệ chương trình k 0 -Dalat

II.2.1 Cấu trúc phổ ASCII chuẩn

Cấu trúc phổ ASCII chuẩn định nghĩa trước bao gồm phần “header” có 21 dòng và phần “số liệu” từ dòng 22 trở đi Phần “header” với các thông số như sau:

Dòng 1: Thời gian sống (Live time in seconds)

Dòng 2: Thời gian thực (Real time in seconds)

Dòng 3: Ngày kết thúc chiếu (mm/dd/yyyy)

Dòng 4: Thời điểm kết thúc chiếu (hh:mm: ss)

hoặc “hh:mm: ss XX” với XX = “AM”/ “PM”

Dòng 5: Ngày bắt đầu đo (mm/dd/yyyy)

Dòng 6: Thời điểm bắt đầu đo (hh:mm:ss)

Dòng 7, 8: FWHM ở đầu và cuối phổ (keV)

Dòng 9: Khối lượng mẫu

Dòng 10: Đơn vị khối lượng

Dòng 11, 12,13: Các hệ số chuẩn năng lượng (A, B, C) Với phương trình bậc hai: E = A × ch2 + B × ch +C (ch: số kênh; E:năng lượng)

Dòng 14: File hiệu suất (*.EFI)

Dòng 15: Số sigma đánh giá sai số (1σ, 2σ, 3σ)

Dòng 16: Cửa sổ năng lượng để nhận diện hạt nhân (keV)

Dòng 17: Hệ số nhạy cho tìm đỉnh (20 70)

Dòng 18: Số kênh của phổ (4096, 8192, 16384)

Dòng 19: Tên detector đo

Dòng 20, 21: Các giá trị bắt đầu và kết thúc (keV) của vùng năng lượng quan tâm

Từ dòng 22 trở đi đến cuối phổ là số đếm của các kênh tương ứng trong dạng số nguyên

II.2.2 Lập cơ sở dữ liệu

Các số liệu hạt nhân bao gồm một danh sách các hạt nhân quan tâm, nếu chọn một trong số các hạt nhân trong danh sách này, một cửa sổ con xuất hiện bao gồm: tên nhân phóng xạ sau khi kích hoạt, tên nhân bia ban đầu, chu kỳ bán hủy, tỉ số tích phân cộng hưởng trên tiết diện nhiệt (Q0), năng lượng cộng hưởng hiệu dụng (E ), kiểu kích hoạt nhánh và phân rã mẹ - con) r

Hình 4a - Cửa sổ quản lý cơ sở dữ liệu Hình 4b - Cửa sổ hiển thị thông số

được chọn

II.2.3 Xử lý phổ gamma

Hình 5 - Lưu đồ các bước thực hiện của chương trình “SPEDALAT”

Tác giả đã xây dựng một chương trình xử lý phổ gamma bằng ngôn ngữ C –

“SPEDALAT” với các tính năng là: có khả năng hiệu chuẩn năng lượng và độ rộng đỉnh; tìm vị trí đỉnh một cách tự động; tách các đỉnh chập bằng hai cách bóc

vỏ hay fit đỉnh; có khả năng đánh giá hoạt độ phát hiện tối thiểu (MDA) khi đỉnh không được phát hiện; nhận diện hạt nhân tự động; in kết quả phân tích phổ ra file hay chuyển dưới giá trị của biến; kết hợp với các module chương trình khác tính hàm lượng tiếp theo trong bài toán k0-NAA[4]

Lưu đồ các bước thực hiện của chương trình “SPEDALAT” được biểu diễn như trong hình 5

Trong quá trình xử lý phổ gamma, một file tạm được tạo ra để chứa các kết quả tính toán File này sau đó sẽ được dùng bở module khác để nhận diện và gán hạt nhân tự động Kết quả xử lý phổ gamma được in ra/lưu trữ hay sử dụng trong chương trình tính hàm lượng bao gồm một số giá trị cần thiết được chọn bởi người sử dụng

II.2.4 Hiệu suất ghi

Để tính hiệu suất ghi, chương trình k0-Dalat thực hiện các bước sau:

- Chuẩn bị một file thông số của nguồn chuẩn gamma và số liệu thực nghiệm bằng Excel

Chạy chương trình EFFICAL.EXE (một chương trình con độc lập trong hệ

chương trình k0-Dalat) để làm khớp các điểm hiệu suất thực nghiệm với một đa thức và lưu kết quả trong cùng thư mục chứa chương trình k0-Dalat, sau đó khi chạy k0-Dalat sẽ đọc số liệu hiệu suất ghi và sử dụng

III Chương trình k 0 -IAEA

III.1 Giới thiệu

Trên thế giới, vào năm 1992 một gói phần mềm mang tên KAYZERO/SOLCOI® đã được giới thiệu bởi tập đoàn DSM Research (Hà Lan) dưới sự cố vấn khoa học của hai cha đẻ phương pháp k-zero là F De Corte và A Simonits Do phần mềm này được bán với giá khá cao khoảng 15 nghìn USD và

tính toán k-zerocho riêng mình như: Quantu-MCA (Brazil), DEIMOS32 (Cộng hòa Czech), Code Hypermet-PC (Hungary), k0-CIAE (Trung Quốc), k0-DSM (Nhật Bản) và k0-Dalat (Việt Nam)

Ngày nay với sự phát triển rộng rãi của phương pháp k0-NAA dùng cho các bài toán NAA thực tế cùng với sự chưa thống nhất giữa các kết quả nghiên cứu được tính toán bằng các phần mềm hiện có (được biết qua các Hội nghị hợp tác

về lĩnh vực hạt nhân ở Châu Á (Forum for Nuclear Cooperation in Asia - FNCA)), IAEA nhận thấy việc xây dựng một phần mềm chuyên dụng và thống nhất cho bài toán k0-NAA là nhu cầu bức thiết

Do đó, phần mềm k0-IAEA đã được Menno Blaauw và Marcio Bacchi xây dựng theo yêu cầu của IAEA Phần mềm có hai vấn đề mới, đó là: (a) tính hiệu suất ghi của detector bằng phương pháp Monte Carlo; (b) xử lý phổ bằng phương pháp giải tích Holistic Tháng 01/2005, phần mềm được giới thiệu cho các nước thành viên tại diễn đàn FNCA tổ chức tại Thái Lan, và dự kiến sẽ sử dụng chính thức phần mềm k0-IAEA trong tương lai

III.2 Các phiên bản của phần mềm k 0 -IAEA

Chương trình liên tục được cải tiến từ khi đưa vào sử dụng Người sử dụng phần mềm có thể cập nhật các phiên bản mới tại website của Đại học Công nghệ Deft (TU Delft – Deft University of Technology – Hà Lan)

− Phiên bản k0_iaea 1.01 được công bố vào 28/01/2005

− Phiên bản k0_iaea 1.02 được cập nhật vào 12/04/2005, với tập tin k0IAEAhelp.PDF không cần phải cài đặt vào máy tính

− Phiên bản k0_iaea 1.03 được cập nhật vào 27/07/2005, với các file nhận từ Gamma Vission được đọc chính xác và thông số thông lượng alpha được tính đối với các lá dò không có hạt nhân nhạy với nhiệt độ

− Phiên bản k0_iaea 1.04 được cập nhật vào 07/11/2005, với cách tính thông lượng mới

− Phiên bản k0_iaea 2.00 và 2.01 được cập nhật vào 09/01/2006, với tiết diện bắt ngưỡng được bổ sung, có nghĩa là phổ mô tả thông lượng phải được phân tích lại và thông số thông lượng nhanh mới được lưu lại để sử dụng cho các lần phân tích sau và sự hiệu chính thời gian chết, phông, fit đỉnh, …

− Phiên bản k0_iaea 2.02 được cập nhật vào 17/02/2006

− Phiên bản k0_iaea 2.03 và 2.04 được cập nhật vào 05/05/2006, với vị trí đỉnh được biểu diễn theo kênh hoặc năng lượng và tiết diện phản ứng của W186thay đổi, …

− Phiên bản k0_iaea 3.00 được cập nhật vào 16/08/2006, có thể phân tích phổ gamma tức thời (Prompt Gamma Neutron Activation Analysis – PGNAA)

− Phiên bản k0_iaea 3.01 được cập nhật vào 18/09/2006, chương trình sẽ cho thông lượng neutron bằng nhau trong tất cả các lần chiếu và đo đối với các lá

dò và mẫu được chiếu nhiều lần

− Phiên bản k0_iaea 3.10 được cập nhật vào 25/09/2006, với hoạt độ cụ thể được trình bày đối với tất cả các đỉnh, tùy theo việc thiết lập trong

III.3 Sơ lược về cấu trúc và cách sử dụng chương trình k 0 -IAEA

Phần mềm k0-IAEA được chia làm 2 nhóm riêng biệt Nhóm các cơ sở dữ liệu (database) và nhóm chương trình chính bao gồm các module thực hiện việc tính toán Hình 6 mô tả tổng quan về phần mềm này

Trước khi bắt đầu sử dụng chương trình, người sử dụng cần hiểu sơ lược

thông tin liên quan với

nhau và mỗi loại được lưu

trữ theo một cách riêng

Các thông tin như thời

gian bán hủy, sơ đồ phân

rã và hệ số k-zero (k0) là

các dữ liệu không đổi Tất

cả các dữ liệu này đều

được lưu trữ trong

k0_IAEA\inaa_sys\catalog folder Các file này được cập nhật theo định kỳ Các thông tin khác như cấu hình detector, thiết bị chiếu và sự hiệu chuẩn sẽ cụ thể tùy vào từng điều kiện thực nghiệm Tất cả các thông tin này được lưu trữ trong

\k0_IAEA\inaa_sys\permanent_data.k0i Điều này giúp người sử dụng có thể tái tạo các kết quả cũ

Nói chung, việc sử dụng phần mềm k0-IAEA được tiến hành theo 4 bước chính

- Bước đầu tiên khi bắt đầu sử dụng chương trình là soạn thảo dữ liệu cơ bản (permanent database) bao gồm nhập thông tin của detector, thiết bị chiếu, và thành phần vật liệu (material compositions)

- Bước thứ hai là hiệu chuẩn detector

- Bước thứ ba là mô tả điều kiện chiếu

- Bước thứ tư là phân tích mẫu và báo cáo

Các bước thứ hai, thứ ba và thứ tư đều liên quan đến nhóm mẫu (series database)

và phổ của mẫu, sử dụng “Edit/Series database” để tạo một nhóm mẫu

III.3.1 Soạn thảo cơ sở dữ liệu cơ bản (Edit permanent database)

Trong phần này các cơ sở dữ liệu cơ bản của PTN phải được mô tả một cách chính xác bởi người quản lý PTN (Adminstrator) bao gồm:

- Analysts: Khai báo danh sách những phân tích viên của PTN và vị trí của

họ Administrator hoặc Ordinary user

Dữ liệu cơ bản (Permanent database) Nhóm dữ liệu

(Series database)

Trình soạn thảo dữ liệu (Series Editor)

Chương trình chính (K 0 -IAEA main program)

Dữ liệu hạt nhân (Nuclear data)

Trình soạn thảo dữ liệu (Permanent data Editor)

Hình 6 - Tổng quan phần mềm k 0 -IAEA

- Certificates: Khai báo giá trị hàm lượng được chứng nhận (certified

values) của các nguyên tố hóa học trong các dạng chất chuẩn sử dụng trong qui trình bao gồm mẫu chuẩn (SRMs, CRMs), lá dò (comparators), v.v…

- Detectors: Khai báo các thông số liên quan đến detector bao gồm: Loại

det, kích thước tinh thể, kích thước vùng hoạt, kích thước vỏ bọc, vật liệu làm cửa sổ, v.v…

Hình 7 – Kích thước detector trong phần mềm k 0 -IAEA

Phần mềm được áp dụng cho cả 2 loại detector bán dẫn dạng đồng trục và dạng giếng Các kích thước detector sử dụng trong phần mềm được mô tả như trong Hình 7

Bảng 1 – Kích thước detector sử dụng trong phần mềm k 0 -IAEA

Kích thước (mm) Detector dạng đồng trục Detector dạng giếng

A Đường kính của tinh thể Đường kính của tinh thể

B Độ dài của tinh thể Độ dài của tinh thể

D Khoảng cách từ nắp đến tinh thể Không sử dụng

G Đường kính của “lõi” Đường kính của giếng

- Elements: Khai báo các nhóm nguyên tố quan tâm cho từng đối tượng

- Facilities: Khai báo các giá trị khởi tạo cho các kênh chiếu mẫu ban đầu

và lưu trữ, quản lý theo thời gian các thông số đặc trưng của kênh chiếu

về sau

Hình 8 – Các giá trị khởi tạo được khuyến cáo tại kênh khí nén 7-1

- Matrices: Khai báo các chất nền (thành phần đa lượng >0.1%) trong tất

cả các vật liệu sử dụng trong qui trình bao gồm: Các dạng chất chuẩn cho từng đối tượng cụ thể như đất, trầm tích, địa chất, sinh học, v.v , các vật liệu làm chất mang trong thành phần các lá dò (Al, Zr, Ni, v.v ), các vật liệu làm bao bì đóng gói mẫu trong quá trình phân tích (PE, quartz, paper, v.v )

- Recipients: Khai báo, mô tả kích thước, hình dạng, vật liệu của các bì

dựng mẫu

A: Đường kính ngoài

B: Độ cao ngoài

C: Bề dày phía trên (top thickness)

D: Bề dày đáy (bottom thickness)

E: Bề dày mặt bên

F: Khoảng trống ở phía trên (top empty

space)

G: Khoảng trống ở đáy

X: Độ cao của mẫu (xác định khi khai báo

trong “series database”)

Hình 10 – Cửa sổ bảng chọn “Edit/permanent Database/Recipients”

Trong đó, độ cao này là đường kính nếu mẫu có dạng dây (wire), và là bề dày của tấm mẫu nếu mẫu có dạng tấm vật liệu Mẫu ở dạng bột hoặc dạng lỏng được xác định như dạng tấm do mục đích tính toán sự tự che chắn nhiệt Các kích thước này được nhập vào “permanent Database” như Hình 10

Sau khi hoàn thành việc soạn thảo, bấm chuột vào nút công cụ “Exit” để xác nhận việc sửa đổi thông tin trong database và lưu trữ vào C:\k0_IAEA\permanent_data.k0i Các thông tin này có tính chất thường trú, có nghĩa là luôn được nạp vào bộ nhớ mỗi khi chạy chương trình

III.3.2 Soạn thảo dữ liệu cho nhóm mẫu (Edit Series database)

Như đã trình bày ở phần trên, từ bước 2 đến bước 4 người dùng luôn thao tác trên nhóm mẫu (series of samples) Trong phần này trình bày một cách vắn tắt về cách thức tạo ra một ‘New series’ và các thao tác soạn thảo, khai báo thông tin trong nhóm mẫu để mở đầu cho việc thực hiện các công việc theo yêu cầu của người phân tích về sau như: Chuẩn năng lượng, chuẩn độ phân giải, chuẩn hiệu

- Mở một series mới: Chạy chương trình k0-IAEA Æ File Æ New Æchọn thư mục làm việc Æ nhập tên cho series cần mở ‘Newname’ Æ bấm ‘SAVE’, một series mới có tên ‘Newname’ đã được tạo ra

Hình 11 - Cửa sổ giao diện soạn thảo series database

- Soạn thảo, khai báo cho series: Vào menu Edit Æ chọn Series database Æ một cửa sổ soạn thảo như Hình 11 xuất hiện trên màn hình

Trong giao diện này có 5 tùy chọn, bao gồm:

+ Series: Mang những thông tin chung của series đang làm việc

+ Samples: Cho phép người dùng khai báo số mẫu sẽ có trong series, loại

mẫu (Blank, Comparators, Ref material, ordinary, v.v ), matrix của từng mẫu (Paper, sediment, coal, Al-metal, v.v ), dạng mẫu (powder/liquid, foil, wire, v.v ) và ‘Certificates’ nếu là các chất chuẩn hay lá dò

+ Packaging: Cho phép người dùng khai báo loại bao bì đựng mẫu

(Recipient), ngày đóng, mở gói (parckaging time, unpackaging time), chiều cao của mẫu (mm), khối lượng mẫu (mg), v.v…

+ Activation: Tùy chọn này cho phép nhập các thông tin về thời gian bắt

đầu chiếu, kết thúc chiếu, vị trí chiếu của loạt mẫu trong series

+ Measurement: Khai báo thời gian khởi phát đo, kết thúc đo, khoảng

cách từ mẫu đến detector (mm), tên và vị trí tập tin lưu phổ gamma cho từng mẫu trong series

Sau khi đã khai báo xong cho series mẫu, bấm nút công cụ “Exit” để xác nhận kết thúc tác vụ và lưu các thông tin vừa soạn thảo vào C:\k0_IAEA\ \Newname.k0i

III.3.3 Phân tích mẫu và báo cáo kết quả (Analyze samples and Report the

results)

Chọn mẫu và phân tích mẫu bằng “Edit/Interpret selected sample” hoặc bằng “Edit/Interpret all samples” để phân tích tất cả các mẫu có trong nhóm mẫu hiện hành Nếu có mẫu so sánh (lá dò) thì các mẫu này sẽ được phân tích trước Sau đó, bản đồ các thông số thông lượng được tạo ra Cuối cùng, mẫu phân tích, vật liệu tham khảo và mẫu trắng (mẫu blank) được phân tích

Chọn “File/Report” để tạo báo cáo kết quả phân tích nhóm mẫu hiện hành

III.3.4 Sự truyền sai số trong chương trình k0-IAEA

Trong chương trình k0-IAEA, nhiều nguồn sai số được tính toán tích lũy vào sai số của kết quả cuối cùng Có hai loại sai số được phân biệt là sai số ngẫu nhiên (random) và sai số hệ thống (systematic) Độ chụm (precision) của kết quả cuối cùng được tính chỉ từ các sai số ngẫu nhiên, và độ chính xác (accuracy) chứa nguồn sai số hệ thống

Bảng 2 - Các nguồn sai số được tích lũy vào kết quả trong chương trình k 0 -IAEA

Tuy nhiên, một số nguồn sai số đã biết không được truyền cho kết quả cuối cùng trong chương trình k0-IAEA Một số nguồn sai số khác có thể là ngẫu nhiên hay hệ thống, tùy thuộc vào qui trình, thủ tục của người phân tích Chẳng hạn, nếu các hệ số f và alpha được xác định cho mỗi mẫu thì chúng sẽ là nguồn sai số ngẫu nhiên giữa các mẫu, nhưng là sai số hệ thống trong giới hạn một mẫu Nếu các hệ số f và alpha được xác định 1 năm 1 lần, thì sai số ở đây sẽ là sai số hệ thống

Việc tính toán truyền sai số của các hệ số f và alpha trong chương trình k0IAEA được đặc biệt chú ý, do các thông số này có tương quan là số âm

-Hàm lượng trong mẫu được tính 2 lần: Lần thứ nhất với các giá trị f và alpha tốt nhất, và lần thứ hai được tính với giá trị f tăng theo sai số và giá trị alpha giảm theo sai số của nó Sai số của kết quả phụ thuộc vào f và alpha trong hàm lượng bất kỳ là sự sai khác giữa hai kết quả

IV So sánh chức năng của chương trình k 0 -Dalat và k 0 -IAEA

STT Chức năng k 0 -Dalat k 0 -IAEA Ghi chú

1 Thư viện hạt nhân và hệ số k 0 Yes Yes

2 Chuẩn hóa hệ đo

3 Chuẩn hóa thiết bị chiếu

4 Hiệu chỉnh matrix

5 Hiệu chỉnh hình học đo No Yes

6 Khảo sát sự biến thiên trong ống

Phần 2 THỰC NGHIỆM

I Thiết lập, mô tả các điều kiện thí nghiệm tại PTN INAA

Trong phần này các điều kiện thí nghiệm thực tế của PTN được mô tả, khai

báo và lưu trữ vào chương trình k0-IAEA dưới dạng cơ sở dữ liệu thường trú

Công việc này thông thường được thực hiện, quản lý và sửa đổi bởi người phụ

trách PTN (Administrator) hoặc phân tích viên được giao trách nhiệm

I.1 Certificates (Edit\permanent Database\Certificates\Add\)

- Lá dò: Khai báo thành phần nguyên tố, hàm lượng và sai số của các loại lá

dò được sử dụng trong qui trình bao gồm: Al-0.1%Au; Al-0.1%Lu; 99.98%Ni;

99.8%Zr; Combi (là hỗn hợp của cả bốn loại lá dò Au, Lu, Ni và Zr)

- Mẫu chuẩn: Khai báo thành phần, giá trị hàm lượng được chứng nhận, sai

số của tất cả các nguyên tố của tất cả các mẫu chuẩn được sử dụng tại PTN

INAA như: 2711a – Montana II soil, 278 – Obsidian Rock,

NIST-1633b – Coal fly ash, NIST-679 – Brick Clay, SMELS-I, II, III, v.v…

- Nguồn gamma chuẩn: Khai báo thành phần đồng vị, hoạt độ, ngày sản

xuất, v.v… của tất cả các nguồn điểm đơn năng, đa năng sử dụng trong hiệu

chuẩn hệ đo

I.2 Detectors (Edit\permanent Database\Detectors\Add)

Bảng 3 – Hình học detector Ortec GMX-30190

A − Đường kính của tinh thể 57

B − Độ dài của tinh thể 73,6

C − Bề dày của lớp chết 0,05

D − Khoảng cách từ nắp đến tinh thể 3

E − Đường kính nắp trên 67,1

F − Bề dày nắp trên 0,5

G − Đường kính của “lõi” 11

H − Độ cao của “lõi” 66,9

Tại PTN INAA chúng tôi sử dụng detector HPGe, model: GMX-30190, loại đồng trục có kích thước như trong Bảng 3, số liệu này do nhà sản xuất cung cấp

Hình 12 - Giao diện nhập các thông số kích thước detector GMX-30190

I.3 Facilities (Edit\permanent Database\Facilities\Add)

Ngoài hệ đo gamma, thiết bị chiếu xạ (hay kênh chiếu mẫu) là một trong hai thành phần quan trọng cần được đặc trưng hóa (hay chuẩn hóa) trong qui trình phân tích k0-NAA nói chung và chương trình k0-IAEA nói riêng Tại PTN INAA

sử dụng hai kênh chiếu xạ, kênh khí nén 7-1 được dùng cho các phép chiếu ngắn

và trung bình (Tirr: từ 45giây đến 20 phút), mâm quay lò phản ứng sử dụng cho phép chiếu dài (Tirr>20 phút) Trong chương trình k0-IAEA, các thiết bị chiếu được đặc trưng hóa theo thời gian, có nghĩa là để đưa một kênh chiếu xạ vào sử dụng, việc trước tiên là phải mô tả kênh chiếu trong cơ sở dữ liệu của chương trình để xác nhận sự tồn tại của kênh chiếu đó Tiếp theo cần phải chuẩn hóa kênh chiếu bằng cách sử dụng các lá dò, thông thường bộ bốn lá dò Au, Lu, Ni

và Zr là được sử dụng cho mục đích này Kênh chiếu xạ sau khi được chuẩn hóa,

độ nơtrôn (Tn), hệ số alpha (α), hệ số f, v.v được xác định và lưu trữ trong cơ sở

dữ liệu cơ bản của PTN Từ thời điểm đó, kênh chiếu đã sẳn sàng cho việc sử dụng Chi tiết về thí nghiệm đặc trưng hóa cho hai kênh chiếu tại lò phản ứng Hạt nhân (Đà Lạt) sẽ được chúng tôi trình bày trong phần sau

II Chuẩn hiệu suất cho detector (Calibrate the efficiency of a detector)

Để chuẩn detector, cần có 2 nguồn chuẩn: Nguồn thứ nhất là nguồn chuẩn đơn năng, chỉ phát 1 đỉnh gamma dùng để hiệu chuẩn đường cong đỉnh trên tổng (peak-to-total), nguồn Cs-137 thường được sử dụng cho mục đích này hoặc một

số nguồn khác như Mn-54, Sn-113, Sr-85 hoặc Hg-203 cũng có thể sử dụng Nguồn thứ hai là nguồn chuẩn đa năng (multiNuclides) chứa hỗn hợp các hạt nhân phóng xạ như Am-241, Co-57, Cd-109, Co-60, Cs-137 và Y-88 Trong trường hợp không có nguồn chuẩn đa đồng vị có thể sử dụng nguồn Eu-152 để thay thế Đối với nguồn đơn năng chỉ cần đo một lần tại khoảng cách từ nguồn đến detector > 100mm để có thể loại bỏ hiệu ứng trùng phùng thực Đối với nguồn đa hạt nhân phải được đo tại tất cả các vị trị cần khảo sát hiệu suất đủ lâu

để sai số thống kê của diện tích đỉnh quan tâm tốt hơn 0.5%[6]

Bảng 4 - Giá trị được chứng nhận của hai nguồn chuẩn sử dụng

xạ

T 1/2 ( năm)

Cường

độ phát gamma (%)

Hoạt độ ban đầu (Bq)

Sai

số

Ngày sản xuất (12:00)

xạ

T 1/2 ( năm)

Cường

độ phát gamma (%)

Hoạt độ ban đầu (Bq)

Sai

số

Ngày sản xuất (12:00)

Tại PTN INAA chúng tôi đã sử dụng hai nguồn chuẩn, nguồn Cs-137 dùng

để chuẩn đường cong đỉnh trên tổng, được đo một lần duy nhất tại vị trí cách detector 108,6mm (H=6) và nguồn Eu-152 được đo tại 4 vị trí cách detector lần lược là: 21,8mm (H=1), 53,7mm (H=3), 108,6mm (H=6) và 140,4mm (H=8) để hiệu chuẩn hiệu suất

Tiếp theo, tạo “nhóm mẫu” chỉ chứa 2 phổ này được tạo ra như Hình 13

Hình 13 – Cửa sổ bảng chọn “Edit/Series Database/Samples”

Khi phân tích (interprete) phổ nguồn đơn năng, tức là nguồn Cs-137, đường