Nghiên cứu phép phân tích kích hoạt neutron nhanh trên nguồn neutron am be

DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT Asp Hoạt độ riêng của nguyên tố phân tích, phân rã.s-1.g-1 sp A Hoạt độ riêng của nguyên tố chuẩn, phân rã.s-1.g-1 C Hệ số Hiệu chỉnh th i gian đo

MỤC LỤC

LỜI CẢM ƠN

DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT 1

DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU 3

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ 4

MỞ ĐẦU 5

CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN CƠ SỞ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON 7

1.1 Lịch sử phát triển của phân tích kích hoạt neutron 7

1.2 Neutron 12

1.2.1 Nguồn neutron 12

1.2.1.1 Nguồn neutron đồng vị 12

1.2.1.2 Nguồn neutron từ máy gia tốc 13

1.2.1.3 Nguồn neutron từ lò phản ứng hạt nhân 14

1.2.2 Phổ neutron 15

1.2.2.1 Neutron nhiệt 15

1.2.2.2 Neutron trên nhiệt 16

1.2.2.3 Neutron nhanh 17

1.3 Phương trình cơ bản trong phép phân tích kích hoạt neutron 18

1.3.1 Giới thiệu 18

1.3.2 Nguyên lý cơ bản của phương pháp phân tích kích hoạt neutron 19

1.3.3 Phương trình cơ bản của phép phân tích kích hoạt 20

CHƯƠNG 2 KHẢO SÁT CÁC THÔNG SỐ ĐẶC TRƯNG CỦA HỆ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT 24

2.1 Giới thiệu hệ phân tích kích hoạt neutron 24

2.1.1 Nguồn neutron đồng vị Am-Be 24

2.1.2 Hệ phổ kế gamma 25

2.2 Khảo sát các đặc trưng của phổ neutron nguồn Am-Be 26

2.2.1 Phép đo thông lượng neutron nhanh 26

2.2.1.1 Phương pháp thực nghiệm cho việc xác định thông lượng neutron

nhanh 26

2.2.1.2 Thực nghiệm xác định thông lượng neutron nhanh 27

2.2.2 Phép đo thông lượng neutron nhiệt 29

2.2.2.1 Phương pháp thực nghiệm cho việc xác định thông lượng neutron nhiệt 29

2.2.2.2 Thực nghiệm xác định thông lượng neutron nhiệt 31

2.2.3 Phép đo hệ số lệch phổ neutron trên nhiệt α và tỉ số thông lượng neutron nhiệt và trên nhiệt 32

2.2.3.1 Phương pháp thực nghiệm cho việc xác định hệ số lệch phổ neutron trên nhiệt 33

2.2.3.2 Thực nghiệm xác định hệ số lệch phổ neutron trên nhiệt 34

2.3 Kết luận 37

CHƯƠNG 3 ÁP DỤNG PHÂN TÍCH HÀM LƯỢNG MỘT SỐ NGUYÊN

TỐ TRONG MẪU ĐỊA CHẤT 38

3.1 Phân tích mẫu với hàm lượng biết trước 38

3.1.1 Đặt vấn đề 38

3.1.2 Chuẩn bị mẫu chuẩn 38

3.1.3 Chiếu và đo mẫu 39

3.1.4 Kết quả 39

3.2 Phân tích hàm lượng Fe và Al trong một số mẫu địa chất 40

3.2.1 Chuẩn bị mẫu phân tích 40

3.2.2 Chiếu và đo mẫu 43

3.2.3 Kết quả phân tích hàm lượng nguyên tố 45

3.3 Kết luận 46

KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 47

TÀI LIỆU THAM KHẢO 49

m xin gửi l i cảm ơn đến uý h y ô đang công tác tại ộ môn ật lý

ạt Nhân – rư ng Đại học hoa học ự nhiên đ trang bị cho em những kiến thức và kính nghiệm quý giá trong quá trình học tập và nhiệt tình gi p đ em hoàn thành luận v n này

m xin gửi l i cảm ơn đến th y: P - Nguy n n ng luôn động viên gi p đ cho em trong quá trình thực hiện luận v n

Tôi xin cảm ơn đến toàn thể các anh chị và các bạn trong lớp Cao học K21

đ gi p đ tôi rất nhiều trong suốt th i gian qua

Mặc d em đ có nhiều cố g ng hoàn thiện luận v n nhưng do trình độ k

n ng của bản thân c n nhiều hạn chế nên ch c ch n luận v n này không thể tránh

kh i những thiếu sót, rất mong nhận được những đóng góp chỉ bảo bổ sung thêm của Quý Th y Cô và các bạn

Em xin chân thành cảm ơn

Tp Hồ Chí Minh, tháng 3 năm 2015

L Qu n T n

DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT

Asp Hoạt độ riêng của nguyên tố phân tích, (phân rã.s-1.g-1)

sp

A Hoạt độ riêng của nguyên tố chuẩn, (phân rã.s-1.g-1)

C Hệ số Hiệu chỉnh th i gian đo

E N ng lượng tia gamma

f Tỉ số thông lượng neutron nhiệt trên thông lượng neutron trên nhiệt

FCd Hệ số hiệu chỉnh cho độ truyền qua Cd của neutron trên nhiệt

Ge Hệ số hiệu chỉnh tự che ch n neutron trên nhiệt

Gth Hệ số hiệu chỉnh tự che ch n neutron nhiệt

HPGe Detector germanium siêu tinh khiết

I0 Tiết diện tích phân cộng hưởng của phân bố thông lượng neutron trên

nhiệt trong trư ng hợp lý tưởng 1/E, (cm2)

I0() Tiết diện tích phân cộng hưởng của phân bố thông lượng neutron trên

nhiệt không tuân theo quy luật 1/E, (cm2)

M Khối lượng nguyên tử của nguyên tố bia, (g.mol–1)

Np Số đếm trong v ng đỉnh n ng lượng toàn ph n

Np/tm Tốc độ xung đo được của đỉnh tia  quan tâm đ hiệu chỉnh cho th i

gian chết và các hiệu ứng ngẫu nhiên cũng như tr ng ph ng thật, (s–1) n(v) Mật độ neutron ở vận tốc neutron v

Q0 Tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng trên tiết diện neutron ở vận tốc

2200 m.s–1

Q0(α) Tỉ số tiết diện tích phân cộng hưởng trên tiết diện neutron nhiệt đối với

phổ neutron trên nhiệt không tuân theo luật 1/E

td Th i gian rã (ch ), (s)

ti Th i gian chiếu, (s)

tm Th i gian đo, (s)

T1/2 Chu k bán rã, (s)

w Khối lượng mẫu

W Khối lượng nguyên tố quan tâm

 Hệ số độ lệch phổ neutron trên nhiệt

 Xác suất phát tia gamma c n đo, (%)

p Hiệu suất ghi tại đỉnh n ng lượng tia gamma

 Độ phổ cập đồng vị, (%)

 Hằng số phân rã, (s-1)

0 Tiết diện phản ứng (n, ) của neutron vận tốc 2200 m.s–1, (cm2)

(v) Tiết diện phản ứng (n, ) của neutron ở vận tốc v, (cm2)

(E) Tiết diện phản ứng (n, ) của neutron có n ng lượng E, (cm2)

e Thông luợng neutron trên nhiệt, (n.cm–2.s–1)

(E) hông lượng neutron tại n ng lượng E, (n.cm–2.s–1.eV-1)

f Thông luợng neutron nhanh, (n.cm–2.s–1)

th hông lượng neutron nhiệt, (n.cm–2.s–1)

(v) hông lượng neutron ở vận tốc v, (n.cm–2s–1); (v) = n(v).v

DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU

Bảng 1.1 Những nguồn neutron đồng vị 13

Bảng 1.2 Các nguyên tố tạo phản ứng với neutron nhanh 14

Bảng 2.1 Khối lượng mẫu và các phản ứng hạt nhân quan tâm 27

Bảng 2.2 Dữ liệu phản ứng hạt nhân và diện tích đỉnh n ng lượng 28

Bảng 2.3 Thông số hạt nhân của các đồng vị quan tâm 29

Bảng 2.4 hông lượng neutron nhanh 29

Bảng 2.5 Dữ liệu phản ứng hạt nhân xảy ra và diện tích đỉnh n ng lượng 31

Bảng 2.6 Thông số hạt nhân của đồng vị quan tâm 31

Bảng 2.7 hông lượng neutron nhiệt tại kênh nhanh của nguồn Am-Be 32

Bảng 2.8 Khối lượng các mẫu dùng cho thực nghiệm 35

Bảng 2.9 Phản ứng hạt nhân và các đặc trưng quan tâm 35

Bảng 2.10 Các số liệu thực nghiệm của các monitor 35

Bảng 2.11 Hoạt độ riêng và tỉ số Cadmi của các monitor 36

Bảng 2.12 Thông số cộng hưởng của các monitor 36

Bảng 2.13 Thông số phổ neutron nhiệt tại kênh nhanh của nguồn Am-Be 36

Bảng 3.1 àm lượng các nguyên tố trong mẫu chuẩn 38

Bảng 3.2 Thông số hạt nhân của các đồng vị quan tâm 39

Bảng 3.3 Diện tích đỉnh n ng lượng thu được của mẫu chuẩn 39

Bảng 3.4 Kết quả xác định hàm lượng 40

Bảng 3.5 Khối lượng các mẫu phân tích 43

Bảng 3.6 Diện tích đỉnh n ng lượng thu được 44

Bảng 3.7 Kết quả tính hàm lượng các nguyên tố trong mẫu địa chất 45

Bảng 3.8 Kết quả tính hàm lượng trung bình của mỗi loại mẫu 46

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ

Hình 1.1 Phổ neutron trong lò phản ứng 15

Hình 1.2 ơ đồ minh họa quá trình b t neutron của hạt nhân bia 20

Hình 2.1 Cấu hình nguồn neutron Am-Be tại bộ môn Vật lý hạt nhân 24

Hình 2.2 Hệ chuyển mẫu MTA-1527 nh bơm áp lực 25

Hình 2.3 Hệ phổ kế gamma với detector HPGe 26

Hình 2.4 Phổ n ng lượng tia gamma của mẫu Al-N1 28

Hình 2.5 Phổ n ng lượng tia gamma của mẫu Al-N4 31

Hình 3.1 Mẫu đá A 40

Hình 3.2 Mẫu D 41

Hình 3.3 Quy trình xử lý mẫu 41

Hình 3.4 Chày, cối và ray kích c 0 25μm 41

Hình 3.5 Đèn hồng ngoại và cân điện tử 42

Hình 3.6 Ống đựng mẫu dùng trong kích hoạt neutron 42

MỞ ĐẦU

K thuật phân tích kích hoạt neutron trên lò phản ứng hạt nhân ra đ i từ những n m 1940 Ngày nay hơn 90% l phản ứng trên thế giới đều dùng k thuật phân tích kích hoạt neutron để xác định hàm lượng nguyên tố trong vật liệu, vì k thuật phân tích này có tính vượt trội so với các phương pháp khác như không hủy mẫu phân tích nhanh độ chính xác cao đơn giản trong thực nghiệm K thuật phân tích này dựa trên phản ứng hạt nhân bia với neutron từ lò phản ứng, máy gia tốc hay nguồn neutron đồng vị

ào n m 1994 bộ môn Vật lý hạt nhân - rư ng Đại học Khoa học tự nhiên

p M đ xây dựng và hoàn thiện hệ thống phân tích kích hoạt neutron

MTA-1527 với nguồn neutron đồng vị Am-Be (7Ci) và hoạt độ của mẫu sau khi chiếu neutron được đo trên detector NaI(Tl) hoặc ống đếm Geiger-Muller [6] Cùng với

sự phát triển của bộ môn Vật lý hạt nhân, hệ phân tích kích hoạt này đ được phát triển kết hợp với việc đo hoạt độ phóng xạ của mẫu bằng detector Germanium siêu tinh khiết (HPGe) từ n m 2004 [3]

Hệ thống phân tích kích hoạt neutron của bộ môn Vật lý hạt nhân có hai kênh là: kênh neutron nhiệt và kênh neutron nhanh rong đó kênh neutron nhiệt đ được khai thác nhiều n m nay [3], [6] và đ đạt được những kết quả nhất định, chẳng hạn như phân tích hàm lượng Al Na và Mn trong xi m ng [2] G n đây phương pháp chuẩn hóa k0 cho hệ phân tích kích hoạt này đ được phát triển [12] Tuy nhiên, tất cả các công trình nghiên cứu trước đây đều dựa trên kích hoạt mẫu với neutron nhiệt tại kênh chiếu neutron nhiệt, còn kênh neutron nhanh vẫn chưa được nghiên cứu sử dụng Vì vậy để đưa vào khai thác sử dụng kênh nhanh dùng cho kích hoạt neutron thì việc nghiên cứu phát triển k thuật phân tích kích hoạt neutron trên kênh nhanh này là c n thiết và có ý nghĩa Nếu nghiên cứu thành công các thông số phổ neutron tại kênh nhanh này thì việc phân tích hàm lượng các nguyên tố như Al, Fe i Zn …trong các mẫu đất đá d dàng xác định được

Mục tiêu của đề tài là nghiên cứu phép phân tích kích hoạt neutron nhanh trên nguồn Am-Be dựa vào phản ứng hạt nhân (n, p) và ứng dụng phân tích hàm lượng nguyên tố Fe, Al trong mẫu địa chất

Nội dung luận v n chia thành 3 chương:

- hương 1 Tổng quan cơ sở phân tích kích hoạt neutron

- hương 2 Khảo sát các đặc trưng của hệ phân tích kích hoạt bao gồm đặc trưng của hệ phổ kế gamma với detector P e và đặc trưng của phổ neutron của nguồn Am-Be

- hương 3 Áp dụng phân tích hàm lượng nguyên tố Fe, Al trong mẫu địa chất bằng kích hoạt neutron nhanh

ết luận và kiến nghị

CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN CƠ SỞ PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON

1.1 Lịch sử phát triển của phân tích kích hoạt neutron

Từ khi được Georg von Hevesy và Hilde Levi l n đ u tiên khám phá ra vào

n m 1936 cho đến nay phương pháp phân tích kích hoạt đ có một bề dày lịch sử,

và có đóng góp vào sự phát triển và ứng dụng trong khoa học và đ i sống của chúng

ta Mục đích của ph n này là tóm t t các giai đoạn chính của sự phát triển và ứng dụng phương pháp phân tích kích hoạt neutron từ n m 1936 đến nay hêm vào đó phương hướng của sự phát triển phương pháp phân tích kích hoạt neutron (NAA) trong tương lai cũng được đề cập đến

rước tiên phương pháp phân tích kích hoạt neutron cuốn hút sự quan tâm của các nhà vật lý hạt nhân và hóa phóng xạ có lẽ là do tính khác thư ng của phương pháp này tức là nó chỉ dựa vào tính chất của hạt nhân đồng vị (hơn là dựa vào phản ứng hóa học hoặc phát xạ hay hấp thụ nguyên tử), hạt cơ bản (neutron) và

sự phân rã hạt nhân phóng xạ Phương pháp này cũng khác với các phương pháp phân tích nguyên tố khác là th i gian phân tích mẫu, bởi vì mỗi sản phẩm hạt nhân sau khi chiếu xạ neutron sẽ phân rã với chu k bán hủy đặc trưng của chúng Ban

đ u, phương pháp đ được khảo sát bởi các nhà hóa phân tích chỉ là tính t m hơn

là sự hữu dụng thực sự của nó

Phân tích kích hoạt là gì? Phân tích kích hoạt là một phương pháp phân tích định lượng các nguyên tố dựa vào sự kích hoạt các nguyên tố hiện diện trong mẫu phân tích bằng chùm hạt nhân tới như neutron nhiệt, neutron nhanh, các hạt tích điện hoặc photon n ng lượng cao rong đó kích hoạt với neutron nhiệt được dùng rộng rãi nhất do thông lượng lớn và các hạt nhân có tiết diện lớn trong vùng neutron nhiệt àm lượng của các bức xạ gamma phát ra (hoặc tức th i hoặc tr ) phụ thuộc vào số hạt nhân nguyên tử bị kích hoạt Số hạt nhân nguyên tử bị kích hoạt tỉ lệ với

số nguyên tử trong mẫu, vì vậy hàm lượng nguyên tố trong mẫu sẽ định lượng được Đây là một trong những phương pháp phân tích có độ nhạy cao nhất

Để phát triển thành một phương pháp phân tích thực sự hữu dụng, phân tích kích hoạt neutron phải đợi đến khi khám phá ra nguồn neutron thông lượng cao hơn tức là lò phản ứng hạt nhân và khám phá khả n ng thực hiện phép phân tích kích hoạt thu n túy bởi dụng cụ mà ta gọi là phân tích kích hoạt neutron dụng cụ (INAA) – và trước hết là khám phá ra detector nhấp nháy NaI( l) và sau đó là detector bán dẫn HPGe

Gi i đoạn 1936 - 1944

iai đoạn này, phân tích kích hoạt neutron mang tính chất giới thiệu tổng quan là chủ yếu, b t đ u từ n m 1936 do evesy và Levi giới thiệu Sự phát triển của phương pháp trong suốt giai đoạn này rất chậm chạp do chỉ có nguồn neutron thông lượng thấp, các detectơ ghi bức xạ và các thiết bị điện tử khá thô sơ Nguồn neutron đồng vị (h u hết là loại nguồn (, n)) hoặc máy gia tốc hạt đ được sử dụng cho mục đích phân tích kích hoạt Với các loại nguồn này thông lượng neutron nhiệt chỉ khoảng 5.105 n.cm-2s-1 hưa có hệ phổ kế gamma tại th i k này, vì thế việc tách hóa sau khi chiếu xạ và đếm hạt bêta với ống đếm Geiger-Muller hoặc ống đếm tỉ lệ là c n thiết Vì vậy phương pháp NAA có độ nhạy kém và chỉ có thể phân tích được vài nguyên tố có tiết diện b t neutron lớn hàm lượng nguyên tố cao trong mẫu là chủ yếu

Gi i đoạn 1944 - 1950

ào n m 1944 một sự kiện quan trọng là l n đ u tiên trên thế giới lò phản ứng hạt nhân đ được xây dựng và hoạt động ổn định đó là l phản ứng hạt nhân X-10 tại phòng thí nghiệm Quốc gia Oak Ridge (M ) Lò phản ứng hạt nhân đóng vai trò quan trọng trong nhiều lĩnh vực khoa học k thuật và đ mở ra bước phát triển nhảy vọt trong lĩnh vực phân tích kích hoạt neutron Lò phản ứng tạo ra thông lượng 5.1011

n.cm-2s-1 gấp 106 l n nguồn neutron đồng vị và máy phát hạt trước đây Như vậy hoạt độ riêng của hạt nhân sau khi chiếu xạ neutron cao gấp 106 l n hoạt

độ thu được từ chiếu xạ bởi nguồn neutron đồng vị rong lĩnh vực phân tích kích hoạt neutron điều này có ý nghĩa đối với một số lớn các nguyên tố có thể phát hiện được với hàm lượng microgram (g), nanogram (ng) và thậm chí là picogram (pg)

Đặc biệt tại Oak Ridge, các nguyên tố vết đ được nghiên cứu một cách khá chi tiết Tuy nhiên, các nghiên cứu này vẫn không d dàng do không có hệ phổ kế gamma, vì vậy c n phải được tách hóa và sau đó hoạt độ được đo với ống đếm Geiger-Muller hoặc ống đếm tỉ lệ rong giai đoạn này, các lò phản ứng hạt nhân khác cũng được xây dựng và đi vào hoạt động, không chỉ ở M mà còn ở nhiều quốc gia khác Phương pháp phân tích kích hoạt neutron dùng lò phản ứng hạt nhân

đ được công nhận rộng r i như là một phương pháp phân tích nguyên tố có độ nhạy và độ chính xác cao Vào cuối giai đoạn này số lượng báo cáo cũng như xuất bản về lĩnh vực phân tích kích hoạt neutron đ t ng lên hàng chục l n

có độ phân giải n ng lượng thấp thư ng vào khoảng 50 ke đối với tia gamma

n ng lượng 1000 keV, dẫn đến vài hạn chế cho việc phân tích đa nguyên tố trong mẫu Vì vậy chương trình máy tính khớp bình phương tối thiểu đ được phát triển

để giải quyết một số lớn các đỉnh chồng chập trong phổ Do các ưu điểm cũng như các mặt hạn chế về thiết bị trong giai đoạn này mà số lượng các ứng dụng của INAA đạt con số hàng tr m

Gi i đoạn 1960 - 1970

Vấn đề độ phân giải n ng lượng detector đ được giải quyết vào n m 1960 bằng việc chế tạo thành công detector bán dẫn Ge(Li) Với detector ghi bức xạ gamma loại mới này độ phân giải n ng lượng tốt hơn 10 đến 20 l n so với detector NaI( l) nghĩa là độ phân giải n ng lượng 13 keV, vì vậy vấn đề chồng chập các đỉnh n ng lượng trong phổ gamma đ được giải quyết L c đ u do khó kh n trong việc sản suất tinh thể của detector Ge(Li) mà detector Ge(Li) chỉ có thể tích vùng

hoạt khá nh Vì vậy độ phân giải tốt nhưng hiệu suất ghi của nó kém hơn so với detector NaI( l) uy nhiên trong giai đoạn này, detector Ge(Li) thể tích lớn hơn cũng được sản xuất và kết nối với máy phân tích đa kênh 4096 kênh hiệu suất đạt được khoảng 530%

Với sự thuận lợi về độ phân giải n ng lượng mà các ứng dụng của INAA trong nhiều lĩnh vực khoa học k thuật, y học, công nghiệp t ng lên đáng kể Vào cuối giai đoạn này các báo cáo liên quan đ lên con số hàng ngàn

Gi i đoạn 1970 - 1991

iai đoạn này có lẽ được xem như là giai đoạn triển khai và ứng dụng phương pháp INAA mạnh nhất ũng trong th i gian này, một phương pháp mới được phát triển vào n m 1975 bởi A imonits: phương pháp chuẩn hóa k0 và sau này n m 1987 F De orte đ hoàn thiện phương pháp k0 với việc đo mẫu bằng detector e(Li) ho đến th i điểm này phương pháp INAA đ có một số đóng góp đáng kể cho khoa học và đ i sống Đóng góp quan trọng cho khoa học bao gồm: Phát triển phương pháp INAA đo thông lượng neutron lò phản ứng hạt nhân, phát triển một phương pháp cho việc phân tích các nguyên tố vết mà trước đây không có phương pháp phân tích nào mà có thể phát hiện và đo định lượng một số lớn các nguyên tố hiện diện trong mẫu với hàm lượng cực thấp ác đóng góp quan trọng của INAA gồm:

- Mở ra lĩnh vực phân tích nguyên tố vết và t m quan trọng của chúng

- Phân tích nguyên tố vết trong mẫu sinh học

- Hỗ trợ sự phát triển công nghiệp bán dẫn

- Cung cấp một phương pháp phân tích đa nguyên tố dùng trong nghiên cứu môi trư ng

- Cung cấp một phương pháp phân tích đa nguyên tố dùng trong nghiên cứu

m thuật

- Hỗ trợ trong phân tích nguyên tố trong thiên thể

- Cung cấp một phương pháp có giá trị cho việc chứng nhận các vật liệu chuẩn

- Trong công việc pháp lý, giúp phân tích các nguyên tố vết quan trọng để xác định sự bình thư ng hay khác thư ng nguồn gốc của các mẫu dùng làm chứng

cứ để nhận diện tội phạm

- Địa chất: nghiên cứu quá trình hình thành các loại đất đá th m dò và khai thác d u m

- Nông nghiệp: phân tích các nguyên tố vi lượng trong đất và cây trồng

- óa sinh dinh dư ng và dịch t học

rong giai đoạn này, hàng loạt các phương pháp phân tích kích hoạt dùng neutron hoặc các hạt khác song song phát triển như: phân tích kích hoạt với neutron trên nhiệt, phân tích kích hoạt với gamma tức th i, phân tích kích hoạt với neutron

14 MeV, phân tích kích hoạt với nguồn 252Cf(Californi), phân tích kích hoạt với lò phản ứng xung, phân tích kích hoạt cho phép đo U(Urani) và Th(Thori) qua phân rã neutron phương pháp chuẩn đơn và chuẩn hóa k0 trong phân tích kích hoạt neutron

ai phương pháp kích hoạt không dùng nguồn neutron gồm: phân tích kích hoạt với hạt tích điện, phân tích kích hoạt photon Mặc d có vài phương pháp trên ra đ i sớm hơn 1960 nhưng h u hết chúng phát triển mạnh vào 1960 đến 1970, thậm chí

cả những n m 1980

Gi i đoạn 1991 - 2009

rong giai đoạn này, h u như tất cả các lò phản ứng trên thế giới đều dùng phương pháp INAA để phân tích các nguyên tố trong nhiều loại mẫu khác nhau đặc biệt là phát triển và áp dụng phương pháp chuẩn hóa k0 Phương pháp mới và hiện đại này cho phép ta phân tích được đa nguyên tố trong nhiều loại mẫu mà không

d ng đến mẫu chuẩn như các phương pháp thư ng d ng trước đây Một tổ chức Quốc tế cho ngư i sử dụng phương pháp k0 đ ra đ i và Hội nghị Quốc tế đ u tiên được tổ chức vào n m 1992 tại trư ng Đại học GENT (Bỉ) ho đến nay, hội nghị Quốc tế cho ngư i sử dụng phương pháp k0 đ được tổ chức 5 l n với hàng tr m báo cáo về sự phát triển và ứng dụng của phương pháp này

Điểm nổi bật nhất trong các báo cáo ở các hội nghị này là đề ra phương hướng cho sự phát triển phương pháp chuẩn hóa k0 trong giai đoạn hiện nay như sau:

- Phát triển phương pháp chuẩn hóa k0 cho phân tích tia gamma tức th i

- Phát triển phương pháp chuẩn hóa k0 cho phân tích tia gamma v ng n ng lượng thấp

- Phát triển và ứng dụng các ph n mềm k0-IAEA, k0-Dalat …

1.2 Neutron

rước khi tìm ra neutron ngư i ta chỉ biết sử dụng các hạt mang điện (như alpha, proton, deuteri) trong việc thực hiện các phản ứng hạt nhân Các hạt này mang điện nên chịu lực đẩy oulomb khi đi g n hạt nhân do đó hạn chế khả n ng xuyên sâu vào bên trong hạt nhân nên làm giảm tiết diện phản ứng Với neutron, nhược điểm này đ được kh c phục một cách d dàng Sự b t neutron có thể xảy

ra khi neutron có n ng lượng h u như bất k , va chạm với hạt nhân tùy ý Chính vì thế sau khi phát hiện ra neutron, hàng loạt phản ứng hạt nhân mới đ được thực hiện, làm xuất hiện vô số đồng vị phóng xạ mới và mở ra những hướng nghiên cứu thực nghiệm

1.2.1 Nguồn neutron

Nguồn neutron rất quan trọng trong phân tích kích hoạt neutron Trong thực

tế, có nhiều loại nguồn neutron, vì vậy tùy theo yêu c u và phương pháp phân tích

để lựa chọn loại nguồn phù hợp Đặc trưng quan trọng nhất của một nguồn neutron

là n ng lượng neutron và thông lượng neutron do nó phát ra

1.2.1.1 Nguồn neutron đồng vị

Ph n lớn nguồn neutron đồng vị thư ng sử dụng là những hạt nhân phóng xạ phát alpha như radi poloni, plutoni…trộn với beryli và neutron được sinh ra theo phản ứng (, n) rong đó nguồn 9 e(α n)12C tiện lợi, có tiết diện hiệu dụng lớn, công suất lớn và ổn định theo th i gian (1,2.107 - 1,7.107 neutron/s) nên được dùng tạo ra các nguồn neutron nh dùng trong phòng thí nghiệm hoặc để th m d và phân tích địa chất Phổ n ng lượng neutron tạo bởi nguồn trên là phổ liên tục có giá trị 1 -

13 MeV, n ng lượng trung bình của neutron sinh ra là 4 - 5 MeV

Ngoài ra nguồn phát neutron từ phản ứng (γ n):

A A 1 1

ZX   ZX0nQ

Chiếu lượng tử γ (từ các nhân phóng xạ tự nhiên hoặc nhân tạo) vào nhân bia beryli hoặc deuteri thu được neutron đơn n ng theo phương trình 9 e(γ n)8

Một số nguồn neutron đồng vị thư ng sử dụng được cho trong bảng 1.1

Bảng 1.1 Những nguồn neutron đồng vị [8]

Nguồn phát Chu kỳ bán rã Cườn độ neutron

(n.s -1 )

Năn lượng neutron trung bình (MeV)

1.2.1.2 Nguồn neutron từ máy gia tốc

Neutron cũng có thể được tạo từ các phản ứng b n phá các hạt nhân bia khác nhau bằng các hạt mang điện như proton hay deuteri được t ng tốc bằng các máy gia tốc mạnh:

3 2 4 1

1H 1H2He0nQ

Phản ứng trên sinh ra neutron đơn n ng với n ng lượng 14 Me cư ng độ neutron sinh ra khoảng 1011 - 1012 n.s-1 tương đương với thông thượng neutron nhanh khoảng 109 - 1010 n.cm-2.s-1 Đây là phản ứng được dùng trong máy phát neutron hiện đại

Máy phát neutron thư ng d ng để xác định một số nguyên tố có tiết diện hấp thụ lớn đối với neutron nhanh, các nguyên tố được phân tích kích hoạt theo neutron loại này cho trong bảng 1.2

Bảng 1.2 Các nguyên tố tạo phản ứng với neutron nhanh [8]

1.2.1.3 Nguồn neutron từ lò phản ứng hạt nhân

Các lò phản ứng có khả n ng kích hoạt mạnh nhất, tùy theo cách cấu tạo, chúng có thể cung cấp các neutron với thông lượng không đổi Các lò phản ứng lớn cho ra neutron với thông lượng khoảng 1015 n.cm-2.s-1, c n đối các lò phản ứng thông thư ng thì con số này vào khoảng từ 1011

- 1012 n.cm-2.s-1[8]

Vật liệu hạt nhân chủ yếu là 233U, 235U và 239Pu Trung bình mỗi sự v hạt nhân có 2 5 neutron nhanh phát ra các neutron này được làm chậm trở thành các neutron nhiệt và tiếp tục gây ra các phản ứng phân chia khác Ngoài neutron nhiệt, neutron trên nhiệt thì neutron nhanh cũng được dùng trong phân tích kích hoạt

Lò phản ứng hạt nhân thực nghiệm hoạt động trong v ng n ng lượng nhiệt lớn (100 kW - 10MW) với thông lượng neutron nhiệt khoảng 1012 - 1014 n.cm-2.s-1

Đây là nguồn neutron hiệu quả nhất cho phân tích kích hoạt do tiết diện hấp thụ neutron cao trong vùng nhiệt, đối với đa số các nguyên tố

1.2.2 Phổ neutron

Tiết diện b t và thông lượng neutron phụ thuộc vào n ng lượng neutron Phổ neutron lò phản ứng theo n ng lượng được chia làm ba miền chính như trong hình 1.1 dưới đây [4]

Hình 1.1 Phổ neutron trong lò phản ứng

Trong hình 1.1 ta thấy thông lượng neutron nhiệt là lớn nhất thông lượng neutron trên nhiệt và neutron nhanh bé hơn và phụ thuộc vào đặc điểm của phản ứng đặc biệt là phụ thuộc vào sự lựa chọn chất làm chậm

1.2.2.1 Neutron nhiệt

Như đ biết, các neutron sinh ra từ các loại nguồn neutron đều là các neutron nhanh sau đó các neutron này mất d n n ng lượng do tương tác với môi trư ng chất làm chậm và cuối cùng bị nhiệt hóa Vậy, neutron nhiệt là những neutron ở trạng thái cân bằng nhiệt với môi trư ng chất làm chậm ch ng có n ng lượng trong khoảng từ

Phổ neutron nhiệt tuân theo phân bố Maxwell - Boltzmann [4]

Tn: là nhiệt độ của neutron

Phân bố thông lượng neutron tại nhiệt độ Tn như sau:

 

E k.T '

m: là thông lượng neutron toàn ph n

1.2.2.2 Neutron trên nhiệt

Đây là các neutron đang trong quá trình làm chậm, chúng có n ng lượng trong khoảng từ 0,5eV - 0,5Me ng này được gọi là vùng trung gian hay vùng cộng hưởng Một cách lí tưởng, sự phân bố neutron trên nhiệt tỉ lệ nghịch với n ng

lượng neutron, hay nói cách khác phổ neutron trên nhiệt được mô tả bởi quy luật 1

E

' ee

E



  (1.3) Trong đó:

e

 : là thông lượng neutron trên nhiệt

' e

 : là thông lượng neutron trên nhiệt thực sự cho mỗi khoảng logarit

n ng lượng

Do cấu tr c môi trư ng vật chất trong lò phản ứng, neutron sẽ bị hấp thụ làm

cho phổ neutron trên nhiệt bị lệch kh i quy luật 1

E Trên thực tế, ta có thể biểu di n theo công thức g n đ ng:

' e  

e 1 1eVE







  (1.4) Trong đó:

α: là hằng số đặc trưng cho sự lệch phổ so với phổ lí tưởng, hay còn gọi là độ lệch phổ neutron trên nhiệt, không phụ thuộc vào n ng lượng có giá trị trong đoạn [-1, 1]

1.2.2.3 Neutron nhanh

Neutron nhanh hay neutron phân hạch là những neutron có n ng lượng lớn hơn 0 5 MeV Một số công thức bán thực nghiệm biểu di n phổ neutron nhanh thư ng dùng [4]:

 Phổ phân hạch của Watt

E: là n ng lượng neutron (MeV)

1.3 P ƣơn trìn cơ bản trong phép phân tích kích hoạt neutron

1.3.1 Giới thiệu

Phân tích kích hoạt neutron (Neutron Activation Analysis - NAA) là một k thuật phân tích có độ nhạy cao đáp ứng được cả hai yêu c u định tính và định lượng của phân tích đa nguyên tố trong nhiều loại mẫu khác nhau NAA được giới thiệu bởi Georg von Hevesy và Hilde Levi từ n m 1936 là phương pháp để định lượng

nguyên tố trong đó neutron được d ng để kích hoạt hạt nhân trong mẫu [8]

Mẫu được chiếu bằng neutron thư ng là neutron từ lò phản ứng nghiên cứu Mỗi hạt nhân trong mẫu đều có xác suất b t neutron xác định Xác suất này có thứ nguyên và được mô tả bằng đơn vị diện tích và được gọi là tiết diện b t neutron hông lượng neutron được biểu di n như là số neutron đi qua một đơn vị diện tích trong một đơn vị th i gian (n.cm-2.s-1) Tỉ số hạt nhân giữa các đồng vị của một nguyên tố nào đó là độ phổ cập đồng vị hi neutron có n ng lượng thấp tương tác với hạt nhân bia qua quá trình tán xạ không đàn hồi sẽ tạo ra một hạt nhân hợp ph n

ở trạng thái kích thích N ng lượng kích thích của hạt nhân hợp ph n chính là n ng lượng liên kết của neutron với hạt nhân H u hết các hạt nhân hợp ph n đều có khuynh hướng trở về trạng thái cân bằng hơn bằng cách phát ra tia gamma tức th i đặc trưng rong nhiều trư ng hợp, trạng thái cân bằng mới này lại tạo ra một hạt nhân phóng xạ phân rã bằng cách phát ra một hoặc nhiều gamma tr đặc trưng nhưng có tốc độ chậm hơn nhiều so với quá trình phát gamma tức th i ở trên Tia gamma phát ra với một xác suất riêng được gọi là cư ng độ gamma tuyệt đối Các tia gamma có thể được phát hiện bởi các detector bán dẫn có độ phân giải n ng lượng cao Trong phổ gamma thu được n ng lượng của đỉnh xác định sự có mặt của nguyên tố trong mẫu (định tính) và diện tích của đỉnh cho phép xác định hàm lượng của nguyên tố đó (định lượng)

ó hai cách để phân tích kích hoạt neutron [4], [6] Thứ nhất, phân tích kích hoạt có xử lý hóa hay phân tích hủy mẫu (Radiochemical Neutron Activation Analysis - RNAA) Thứ hai, phân tích kích hoạt dụng cụ hay phân tích kích hoạt

không hủy mẫu (Instrumental Neutron Activation Analysis - INAA) Trong hai phương pháp trên thì INAA được sử dụng rộng r i hơn với các ưu điểm INAA không phá mẫu (không bị biến dạng thành dạng l ng, ít bị thoái hóa và nhi m bẩn), INAA thu n túy hạt nhân (phương pháp này không phụ thuộc vào các trạng thái vật

lý và hóa học) INAA nhạy với các nguyên tố có số Z nh Trong luận v n này sử dụng phương pháp phân tích kích hoạt dụng cụ - INAA

1.3.2 N uy n lý cơ bản củ p ƣơn p áp p ân tíc kíc oạt neutron

Trong NAA, mẫu sẽ được kích hoạt bởi neutron Trong quá trình chiếu xạ, các đồng vị bền ở dạng tự nhiên của các nguyên tố được chuyển thành những đồng

vị phóng xạ bởi sự b t neutron au đó hạt nhân phóng xạ theo những chu kì khác nhau hi neutron tương tác với hạt nhân bia qua quá trình tán xạ không đàn hồi, một hạt nhân hợp ph n ở trạng thái kích thích được tạo ra N ng lượng kích thích của hạt nhân hợp ph n chính là n ng luợng liên kết của neutron với hạt nhân H u hết các hạt nhân hợp ph n đều có khuynh hướng trở về trạng thái cân bằng, bằng cách phát tia gamma tức th i đặc trưng rong nhiều trư ng hợp, trạng thái cân bằng mới này lại tạo ra một hạt nhân phóng xạ phân rã bằng cách phát ra một hoặc nhiều tia gamma tr đặc trưng nhưng ở một tốc độ chậm hơn nhiều so với quá trình phát tia gamma tức th i ở trên Các tia gamma có thể được phát hiện bằng detector bán dẫn có độ phân giải n ng lượng cao Trong phổ gamma n ng lượng của đỉnh xác định sự có mặt của nguyên tố có trong mẫu (định tính), và diện tích của đỉnh cho phép ta xác định hàm lượng nguyên tố đó (định lượng) Đây chính là nguyên lý

cơ bản của phương pháp phân tích kích hoạt neutron [4]

Hình 1.5 mô tả quá trình b t neutron của hạt nhân bia, khi một neutron tương tác với một nhân bia  A

Z X thông qua va chạm không đàn hồi, tạo thành hạt nhân hợp ph n A+1 

Z X ở trạng thái kích thích Nhân hợp ph n này sẽ phát ra tia γ tức th i

có chu k bán rã rất ng n để tạo thành nhân phóng xạ Cuối c ng để tạo ra nhân sản phẩm, nhân phóng xạ sẽ phát ra hạt bêta và tia gamma tr Phản ứng hạt nhân xảy ra là:

A 1 A 1 A 1

ZX0n ZX ZX 

Hình 1.2 ơ đồ minh họa quá trình b t neutron của hạt nhân bia

Phản ứng phổ biến nhất trong NAA là phản ứng (n γ) nhưng cũng có những phản ứng quan trọng khác như (n p), (n, n’) (n 2n) Ngoài ra còn có vài hạt nhân

có khả n ng phân hạch khi b t neutron nhiệt ví dụ 235U, thì xảy ra phản ứng phân hạch hạt nhân (n, f) tạo ra sản phẩm phân hạch và những neutron nhanh Do phản ứng hạt nhân được tạo bởi neutron do đó hoạt độ phóng xạ của đồng vị được khảo sát phụ thuộc vào thông lượng neutron và tiết diện phản ứng của neutron với đồng

vị đó

1.3.3 P ƣơn trìn cơ bản của phép phân tích kích hoạt

Chiếu mẫu có N hạt nhân bằng ch m neutron có thông lượng  (n.cm-2s-1), mỗi nhân bia có tiết diện phản ứng  (cm2), thì tốc độ phản ứng được xác định bởi:

0 0

R N (E) (E).dE



   (1.8) Trong đó:

 (E): tiết diện hấp thụ neutron tại n ng lượng E, (cm2)

( ): thông lượng neutron trên mỗi khoảng n ng lượng, (n.cm-2.s-1.eV-1)

Hạt nhân bia

Tia gamma tức th i

Hạt nhân phóng xạ

Hạt Bêta

Neutron

Hạt nhân hợp ph n

Tia gamma

tr

Hạt nhân sản phẩm

Tốc độ biến đổi của hạt nhân phóng xạ:

dN 0

R.N N

dt    (1.9) với N0 là số hạt nhân bia

Sau khi chiếu mẫu trong th i gian ti thì tốc độ phân rã của hạt nhân con ở th i điểm ngưng chiếu xạ có dạng:

m

.t

m

1 e C

Phương trình (1.14) chính là phương trình cơ bản cho việc xác định tốc

độ xung đo được của đỉnh tia gamma quan tâm của một nguyên tố dùng phản ứng (n, ) và hệ phổ kế gamma theo quy ước Hogdahl

Trong đó:

Np: số đếm trong v ng đỉnh n ng lượng toàn ph n

Gth: hệ số hiệu chỉnh tự che ch n neutron nhiệt

Ge: hệ số hiệu chỉnh tự che ch n neutron trên nhiệt

W: khối lượng nguyên tố được chiếu xạ (g)

M: khối lượng nguyên tử của nguyên tố bia

 : hệ số đo hiệu chỉnh th i gian đo

: xác suất (cư ng độ) phát tia gamma c n đo

e: thông luợng neutron trên nhiệt, (n.cm–2.s–1)

th: thông lượng neutron nhiệt, (n.cm–2.s–1)

E : n ng lượng cộng hưởng hiệu dụng trung bình (eV)

: là hệ số lệch phổ của neutron trên nhiệt, có thể dương hoặc âm phụ thuộc vào cấu hình (vật liệu làm chậm, hình học, vị trí chiếu xạ…) của nguồn neutron

Từ (1.14) ta cũng có thể viết: