Xác định hằng số k0 trong phương pháp k0 INAA bằng kích hoạt neutron nguồn đồng vị am be

Phương pháp phân tích kích hoạt dụng cụ INAA là một phướng pháp rất hiệu quả trong việc phân tích vết các nguyên tố trong mẫu vì : - INAA không hủy mẫu do mẫu không bị hòa tan và khả năn

-

Trong suốt quá trình học tập cũng như thực hiện khóa luận này, em đã nhận được rất nhiều sự giúp đỡ tận tình của các thầy cô, anh chị và các bạn bè trong Bộ môn Vật lý Hạt nhân Em xin được bày tỏ lòng tri ân sâu sắc nhất đến :

ThS Huỳnh Trúc Phương, người thầy đã tận tình hướng dẫn, giúp đỡ,

cung cấp các tài liệu và truyền đạt những kinh nghiệm quý báu nhất cho em hoàn thành tốt khóa luận

PGS TS Châu Văn Tạo, người thầy đã giành thời gian đọc và góp ý

chân thành cho khóa luận của em được hoàn thiện hơn, người thầy luôn động viên và khích lệ em học tập và phấn đấu nhiều hơn

ThS Trần Thiện Thanh, CN Đặng Nguyên Phương đã nhiệt tình giúp

đỡ, động viên, cung cấp các tài liệu và đóng góp ý kiến cho em

Các thầy cô trong Bộ môn Vật lý Hạt nhân đã giảng dạy, truyền đạt những kiến thức và kinh nghiệm trong lĩnh vực hạt nhân

Các bạn trong Bộ môn Vật lý Hạt nhân đã giúp tôi giải quyết các vấn đề

về ngôn ngữ lập trình và luôn động viên, giúp đỡ tôi

Cuối cùng, con xin cảm ơn ba mẹ, anh chị đã sinh thành, dưỡng dạy động viên, khích lệ và tạo điều kiện thuận lợi nhất cho con được học tập

Tp Hồ Chí Minh, tháng 7 năm 2008 Văn Thị Thu Trang

DANH MỤC CÁC BẢNG

Trang

Bảng 1.1 : Những nguồn neutron đồng vị 5

Bảng 1.2 : Sai số ước lượng của phương pháp k0 – INAA 19

Bảng 2.1 : Hệ số tự hấp thụ gamma của lá nhôm 27

Bảng 2.2 : Hệ số tự hấp thụ gamma của tấm tungsten 29

Bảng 2.3 : Hệ số tự hấp thụ gamma của dây tungsten 31

Bảng 2.4 : Hệ số tự hấp thụ gamma của các dây monitor thông lượng Au, Ag, Co 33 Bảng 2.5 : Hệ số tự hấp thụ gamma của dây molybden 34

Bảng 2.6 : Hệ số tự che chắn neutron nhiệt Gth của 98Mo 36

Bảng 2.7 : So sánh kết quả của hệ số Ge của 197Au 42

Bảng 2.8 : Kết quả tính hệ số Ge của 98Mo 43

Bảng 3.1 : Giá trị p đối với 152Eu tại 2,4cm so với mặt đầu dò 45

Bảng 3.2 : Khối lượng của các mẫu cho việc xác định  và f 47

Bảng 3.3 : Hệ số Gth và Ge của các mẫu 49

Bảng 3.4 : Hệ số fa của các mẫu 49

Bảng 3.5 : Các thông số hạt nhân của các mẫu 49

Bảng 3.6 : Các số liệu thực nghiệm của các mẫu 50

Bảng 3.7 : Các số liệu tính toán của các mẫu 50

Bảng 3.8 : Khối lượng của các mẫu cho việc xác định hằng số k0 51

Bảng 3.9 : Các thông số hạt nhân của vàng và các đồng vị 53

Bảng 3.10 : Các số liệu thực nghiệm của vàng và các đồng vị 53

Bảng 3.11 : Các số liệu tính toán của vàng và các đồng vị 54

Bảng 3.12 : Giá trị k0,Au của các nguyên tố 54

Bảng 3.13 : So sánh kết quả hằng số k0,Au của các nguyên tố 55

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ

Trang

Hình 1.1 : Sơ đồ phản ứng hạt nhân với neutron 4

Hình 1.2 : Thông lượng neutron biểu biễn theo năng lượng neutron 9

Hình 2.1 : Hiệu ứng quang điện 20

Hình 2.2 : Tán xạ Compton 23

Hình 2.3 : Hiệu ứng tạo cặp 24

Hình 2.4 : Dạng hình học tấm một chiều cho sự tự hấp thụ gamma 27

Hình 2.5 : Dạng hình học dây cho việc tính hệ số tự hấp thụ 30

Hình 2.6 : Đường cong biểu diễn hệ số Gth của lá Mo theo bề dày t 37

Hình 2.7 : Đường cong biểu diễn hệ số Gth của dây Mo theo bán kính r 37

Hình 2.8 : Đường cong biểu diễn hệ số Ge của lá Mo theo bề dày t 44

Hình 2.9 : Đường cong biểu diễn hệ số Ge của dây Mo theo bán kính r 44 Hình 3.1 : Đường cong hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần của detector HPGe 46

MỤC LỤC

Trang

MỤC LỤC i

DANH MỤC CÁC BẢNG iv

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ v

MỞ ĐẦU 1

Chương 1 - TỔNG QUAN PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON 3

1.1 Giới thiệu 3

1.2 Nguyên lý của phương pháp phân tích kích hoạt 3

1.2.1 Các nguồn neutron dùng trong phân tích kích hoạt neutron 4

1.2.1.1 Nguồn neutron đồng vị 5

1.2.1.2 Máy phát neutron 5

1.2.1.3 Lò phản ứng hạt nhân 6

1.2.2 Tốc độ phản ứng 6

1.2.3 Hàm tiết diện phản ứng 7

1.2.4 Thông lượng neutron 7

1.2.4.1 Đặc điểm của neutron nhanh hay là neutron phân hạch 7

1.2.4.2 Đặc điểm của neutron trung gian hay neutron trên nhiệt 8

1.2.4.3 Đặc điểm của neutron nhiệt 8

1.3 Phương trình kích hoạt 10

1.4 Những phương pháp chuẩn hóa 11

1.4.1 Phương pháp tuyệt đối 11

1.4.2 Phương pháp tương đối 12

1.4.3 Phương pháp so sánh đơn 12

1.4.4 Phương pháp chuẩn hóa k0 13

1.5 Phương pháp chuẩn hóa k0 13

1.5.1 Phương trình cơ bản của k0 – INAA 14 1.5.2 Các hệ số trong phương trình cơ bản của phương pháp k0 – INAA 14

1.5.2.1 Hệ số k0 14

1.5.2.2 Hệ số f 15

1.5.2.3 Hệ số Q ( )0  15

1.5.2.4 Thông số Er 16

1.5.2.5 Hệ số  17

1.5.2.6 Hiệu suất ghi của hệ phổ kế p 17

1.5.2.7 Hệ số tự che chắn neutron nhiệt Gth và trên nhiệt Ge 17

1.5.3 Độ chính xác của phương pháp k0 – INAA 18

Chương 2 - HIỆU CHỈNH CÁC HỆ SỐ TRONG PHƯƠNG PHÁP CHUẨN HÓA k0 20

2.1 Giới thiệu 20

2.2 Hiệu chỉnh sự tự suy giảm tia gamma qua mẫu 20

2.2.1 Sự tương tác của gamma với vật chất 21

2.2.1.1 Hiệu ứng quang điện 21

2.2.1.2 Tán xạ Compton 22

2.2.1.3 Hiệu ứng tạo cặp 24

2.2.2 Sự suy giảm tuyến tính 24

2.2.3 Mẫu có dạng lá 26

2.2.4 Mẫu có dạng tấm 27

2.2.5 Mẫu có dạng hình trụ hoặc hình dây ngắn 29

2.3 Hiệu chỉnh hệ số tự che chắn neutron nhiệt và trên nhiệt 35

2.3.1 Hiệu chỉnh hệ số tự che chắn neutron nhiệt 35

2.3.2 Hiệu chỉnh hệ số tự che chắn neutron trên nhiệt 37

Chương 3 - THỰC NGHIỆM XÁC ĐỊNH HỆ SỐ , TỈ SỐ f, VÀ HẰNG SỐ k0 45

3.1 Xác định đường cong hiệu suất đỉnh năng lượng tòan phần của detector 45

3.2 Thực nghiệm xác định hệ số  và tỉ số f 46

3.2.1 Thiết bị 46

3.2.2 Chuẩn bị mẫu 47

3.2.3 Tính toán lý thuyết cho việc xác định hệ số  và tỉ số f 47

3.2.4 Thực nghiệm xác định hệ số  và tỉ số f 49

3.3 Thực nghiệm xác định hằng số k0 51

3.3.1 Chuẩn bị mẫu 51

3.3.2 Tính toán lý thuyết cho việc xác định hằng số k0 52

3.3.3 Thực nghiệm xác định hằng số k0 của một số nguyên tố 52

KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 57

TÀI LIỆU THAM KHẢO 59

PHỤ LỤC 61

MỞ ĐẦU

Phân tích kích hoạt neutron (NAA) là một trong những kỹ thuật của vật lý hạt nhân được dùng để phân tích hàm lượng nguyên tố trong vật chất Trong kỹ thuật này mẫu được chiếu bằng các neutron để chuyển các hạt nhân bền thành hạt nhân phóng xạ, sau đó hoạt độ phóng xạ của hạt nhân này được đo bằng các detector ghi bức xạ NAA thích hợp cho cả hai yêu cầu định tính và định lượng của phân tích đa nguyên tố trong nhiều mẫu khác nhau

Phương pháp phân tích kích hoạt dụng cụ (INAA) là một phướng pháp rất hiệu quả trong việc phân tích vết các nguyên tố trong mẫu vì :

- INAA không hủy mẫu do mẫu không bị hòa tan và khả năng nhiễm bẩn của mẫu rất thấp Trong một số trường hợp, hoạt độ phóng xạ còn lại trong mẫu rất thấp Vì vậy, chúng ta có thể lấy lại mẫu mà không bị nhiễm phóng xạ

- INAA là một phương pháp phân tích hàm lượng nguyên tố trong mẫu hoàn toàn độc lập đối với tính chất vật lý và hóa học của mẫu

- INAA rất nhạy đối với các nguyên tố vết (những nguyên tố có Z thấp)

- INAA cung cấp dữ liệu đa nguyên tố cùng lúc

Trong INAA thì phương pháp chuẩn hóa k0 ( k0 – INAA) được xem là phương pháp mang tính tối ưu trong việc chuẩn hóa có so sánh mẫu đơn Phương pháp k0 - INAA mang lại sự đánh giá các mẫu một cách độc lập và được xác định bằng thực nghiệm Đặc biệt, sai số phân tích khi dùng k0 – INAA mang tính hệ thống khá ổn định Chính vì vậy mà các phòng thí nghiệm NAA của cơ quan năng lượng nguyên

tử quốc tế (IAEA) và Tổ chức Châu Âu (EEC) đã khuyến cáo dùng k0 – INAA như một phương pháp chuẩn trong nhiều đối tượng nghiên cứu Với vai trò này, phương pháp k0 – INAA ngày càng được nghiên cứu, phát triển và hoàn thiện

Trong phương pháp k0 – INAA, các hằng số k0 được xác định bằng thực nghiệm bằng kích hoạt neutron trong lò phản ứng Thư viện các hằng số k0 đối với vàng (k0,Au) và các số liệu hạt nhân liên quan được xác định gần đây nhất bởi De Corte và cộng sự [8] Mục đích của khóa luận là xác định các hằng số k0 trong

phương pháp k0 –INAA bằng kích hoạt neutron nguồn đồng vị Am – Be để so sánh với kết quả của De Corte và cộng sự [8] Để xác định hệ số anpha () và tỉ số f của nguồn đồng vị Am – Be cho việc xác định các hằng số k0, khóa luận đã thực hiện việc hiệu chỉnh các hệ số trong phương trình cơ bản của k0 – INAA như : hiệu chỉnh

hệ số tự suy giảm tia gamma trong mẫu, hiệu chỉnh các hệ số tự che chắn neutron nhiệt và trên nhiệt Việc hiệu chỉnh các hệ số này đã được nhiều tác giả quan tâm và nghiên cứu Hiệu chỉnh sự tự hấp thụ gamma trong mẫu đã được F.De Corte [7] tính cho mẫu có dạng dây Tuy nhiên, phương pháp hiệu chỉnh này không còn đúng trong vùng năng lượng thấp Hiệu chỉnh hệ số tự che chắn neutron nhiệt và trên nhiệt đã được M.C Frettas [12] xác định bằng thực nghiệm và đã được J Salgado [10] tính lại bằng phương pháp mô phỏng Monte Carlo Tuy nhiên các phương pháp hiệu chỉnh này tốn nhiều thời gian và công sức Vì vậy, trên cơ sở kế thừa các phương pháp hiệu chỉnh của các tác giả này, chúng tôi đã phát triển thành các phương pháp tính toán đơn giản và chính xác hơn

Với mục đích trên khóa luận chia làm 3 chương:

Chương 1 : Tổng quan phân tích kích hoạt neutron : trình bày các nguyên lý

cơ bản của phương pháp phân tích kích hoạt, các phương pháp chuẩn hóa, các hệ số trong phương trình cơ bản của phương pháp chuẩn hóa k0

Chương 2 : Hiệu chỉnh một số hệ số trong phương pháp k0 -INAA bao gồm: hiệu chỉnh hệ số tự suy giảm tia gamma trong mẫu có dạng lá, dạng tấm và dạng dây, hiệu chỉnh các hệ số tự che chắn neutron nhiệt và trên nhiệt có tính đến hiệu ứng Doppler cho các mẫu có dạng lá và dạng dây

Chương 3 : Thực nghiệm xác định hệ số α , tỉ số f và hằng số k0 : trình bày các số liệu thực nghiệm, so sánh và nhận xét kết quả

Cuối cùng là phần kết luận và kiến nghị

Chương 1 TỔNG QUAN PHÂN TÍCH KÍCH HOẠT NEUTRON

1.1 Giới thiệu

Phân tích kích hoạt neutron (NAA) là một phương pháp định tính và định lượng có hiệu quả cao trong việc xác định nguyên tố thành phần và các nguyên tố vết trong các loại mẫu khác nhau

Trong NAA, những mẫu được kích hoạt bởi neutron Trong quá trình chiếu xạ, các đồng vị bền ở dạng tự nhiên của các nguyên tố được chuyển thành những đồng

vị phóng xạ bởi sự bắt neutron Sau đó hạt nhân phóng xạ theo những chu kì khác nhau Khi neutron tương tác với hạt nhân bia qua quá trình tán xạ không đàn hồi, một hạt nhân hợp phần ở trạng thái kích thích được tạo ra Năng lượng kích thích của hạt nhân hợp phần chính là năng luợng liên kết của neutron với hạt nhân Hầu hết các hạt nhân hợp phần đều có khuynh hướng trở về trạng thái cân bằng bằng cách phát tia gamma tức thời đặc trưng Trong nhiều trường hợp, trạng thái cân bằng mới này lại tạo ra một hạt nhân phóng xạ phân rã bằng cách phát ra một hoặc nhiều tia gamma trễ đặc trưng, nhưng ở một tốc độ chậm hơn nhiều so với quá trình phát tia gamma tức thời ở trên Các tia gamma có thể được phát hiện bằng detector bán dẫn có độ phân giải năng lượng cao Trong phổ gamma, năng lượng của đỉnh xác định sự có mặt của nguyên tố có trong mẫu hay còn gọi là phép định tính, và diện tích của đỉnh cho phép ta định lượng nguyên tố đó

1.2 Nguyên lý của phương pháp phân tích kích hoạt

Trong phân tích kích hoạt, những mẫu được kích hoạt bởi neutron Trong quá trình chiếu xạ, các đồng vị bền ở dạng tự nhiên của các nguyên tố được chuyển thành những đồng vị phóng xạ bởi sự bắt neutron Các đồng vị phóng xạ này được phân biệt dựa trên những tính chất bức xạ khác nhau hay dựa vào các hoạt tính phóng xạ đặc trưng của chúng như loại bức xạ, năng lượng bức xạ, thời gian bán rã Đây là cơ sở cho việc nhận diện nguyên tố (định tính) và xác định hàm lượng

nguyên tố dựa trên việc đo lường cường độ của các bức xạ gamma phát ra từ các sản phẩm kích hoạt (định lượng)

Quan trọng nhất trong NAA là phản ứng (n,) trong đó hạt nhân X (hạt nhân bia) hấp thụ một neutron tạo ra một hạt nhân phóng xạ với cùng số nguyên tử Z nhưng có khối lượng nguyên tử A tăng lên một đơn vị và phát tia gamma đặc trưng, quá trình này được biểu diễn bởi phản ứng:

A 1 A 1 * A 1

Z X  0 n  ( Z X)  Z X  

với:

A : số khối nguyên tố bia

Z : số hiệu nguyên tử của hạt nhân bia

Hình 1.1: Sơ đồ phản ứng hạt nhân với neutron

Ký hiệu () trong quá trình biểu diễn cho hạt nhân hợp phần ở giai đoạn trung gian

1.2.1 Các nguồn neutron dùng trong phân tích kích hoạt neutron

Nguồn neutron đóng vai trò rất quan trọng trong phân tích kích hoạt neutron Tùy theo yêu cầu và phương pháp phân tích, người ta dùng các nguồn khác nhau Đặc trưng quan trọng nhất cho nguồn neutron là thông lượng neutron và năng lượng neutron do nó phát ra

Cf phát ra 2,28109 neutron/s

Ưu điểm : dễ vận chuyển, phát ra thông lượng neutron ổn định, tiện lợi, rẻ tiền Nhược điểm : thông lượng neutron phát ra khá thấp (khoảng 106 neutron.cm-2s-1)

so với hạt nhân dùng trong kích hoạt Vì vậy, nguồn neutron đồng vị chỉ có giới hạn xác định cao đối với những nguyên tố có nồng độ cao

1.2.1.2 Máy phát neutron [6]

Nguồn neutron được phát ra từ máy gia tốc Máy gia tốc làm việc dựa trên nguyên tắc: các vật liệu bia bị bắn phá bởi những hạt tích điện được gia tốc và các hạt neutron được sinh ra từ các phản ứng hạt nhân Máy gia tốc thường dùng và có giá trị thương mại thì các hạt deuteron được gia tốc và vật liệu bia là Triti Neutron sinh ra từ phản ứng 3H(d,n)4He Năng lượng của những neutron đơn năng tạo ra là

14 MeV và thông lượng của chúng xấp xỉ 109

neutron.cm-2.s-1

Ưu điểm : tạo ra những neutron đơn năng có năng lượng cao và dòng neutron

có thể điều chỉnh được

Nhược điểm : không tạo được neutron nhiệt, thông lượng neutron không ổn định, phụ thuộc mạnh vào khoảng cách từ máy phát đến bia và dao động theo thời gian do đó ảnh hưởng rất lớn đến các phương pháp phân tích phụ thuộc vào thông lượng neutron Ngoài ra, tuổi thọ bia ngắn và chế tạo máy gia tốc khá đắt tiền

1.2.1.3 Lò phản ứng hạt nhân [2]

Các neutron lò phản ứng được tạo thành từ phản ứng phân hạch Thông lượng của chúng rất cao 1011 -1012 neutron.cm-2s-1 đối với lò phản ứng bé, 1015- 1012 neutron.cm-2s-1 đốivới lò phản ứng lớn Ban đầu là các neutron nhanh hay còn gọi là neutron phân hạch, sau đó chúng mất dần năng lượng do va chạm với các vật liệu xung quanh và cuối cùng bị nhiệt hóa Nói chung, năng lượng của neutron từ 0 đến

20 MeV Trong khoảng năng lượng này tính chất tương tác của neutron với vật chất khác nhau trong các miền năng lượng khác nhau Vì vậy, người ta chia phổ neutron

lò phản ứng làm ba vùng năng lượng sau :

- Các neutron nhiệt có năng lượng En trong miền 0 < En  0,1 eV, tuân theo phân bố Maxwell – Boltzmann

- Các neutron trên nhiệt hay neutron cộng hưởng có năng lượng En trong miền 0,1 eV < En  100 KeV

- Các neutron nhanh hay phân hạch có năng lượng En trong miền 100 KeV <

En 20 MeV, tuân theo phân bố Watt

(v): tiết diện phản ứng (n,) ở vận tốc neutron v, (cm2);

 (E): tiết diện phản ứng (n,) ở năng lượng neutron E, (cm2);

 (v): thông lượng neutron ở vận tốc v;  (v) n(v).v  ;

với n(v): mật độ neutron ở vận tốc neutron v;

(E)

 : thông lượng neutron ở năng lượng E

Theo quy ước Hogdahl tốc độ phản ứng R có thể được viết như sau[2]:

th th 0 e e 0

Trong đó:

th: thông lượng neutron nhiệt, (n.cm-2.s-1);

e: thông luợng neutron trên nhiệt, (n.cm-2.s-1);

0: tiết diện phản ứng (n,) ở vận tốc neutron 2200 m/s, (cm2);

0

I ( ) : tích phân cộng hưởng của phân bố thông lượng neutron trên nhiệt không tuân theo quy luật 1/E, (cm2

có một số đỉnh cộng hưởng xuất hiện Những đỉnh cộng hưởng này được mô tả bằng công thức Breit – Wigner Chỉ có một ít phản ứng (n,) quan tâm trong INAA

ở vùng dưới 1,5eV có hàm tiết diện lệch khỏi quy luật 1/v

1.2.4 Thông lƣợng neutron

Tiết diện bắt và thông lượng neutron phụ thuộc vào năng lượng neutron Trong nghiên cứu hạt nhân thì những phản ứng có thông lượng nguồn neutron lớn bao gồm ba loại neutron có thể phân loại như sau:

1.2.4.1 Đặc điểm của neutron nhanh hay là neutron phân hạch

Các neutron nhanh được phát ra trong phản ứng phân hạch của 235

U Chúng có năng lượng cỡ 20 MeV Phân bố neutron có cực đại ở 0,7MeV và được mô tả bởi

phân bố Watt Các neutron nhanh trong lò phản ứng sau quá trình làm chậm trở

thành neutron trên nhiệt và neutron nhiệt Tuy nhiên, vì quá trình phân hạch vẫn tiếp

diễn nên tồn tại một số neutron nhanh đồng thời với hai loại kia

Biểu thức bán thực nghiệm mô tả phổ neutron nhanh thường có dạng [2]

E

f(E) 0, 484 ef  sinh 2E

Trong đó: E là năng lượng neutron, f và f(E) là thông lượng neutron nhanh

và thông lượng neutron nhanh ở năng lượng E

1.2.4.2 Đặc điểm của neutron trung gian hay neutron trên nhiệt

Tiết diện tương tác của neutron trung gian với vật chất có dạng cộng hưởng

Do đó, các neutron trung gian còn được gọi là các neutron cộng hưởng Một cách lý

tưởng, phân bố thông lượng neutron trên nhiệt tỉ lệ nghịch với năng lượng neutron :

e(E)là thông lượng neutron trên nhiệt ở năng lượng E;

elà thông lượng neutron trên nhiệt quy ước

Nhưng trong thực tế sự phụ thuộc này thường được biểu diễn gần đúng theo

Ở đây,  là hệ số không phụ thuộc vào năng lượng, biểu diễn độ lệch khỏi quy

luật 1/E, có giá trị nằm trong khoảng [-1,1] tùy theo nguồn neutron, vị trí chiếu và

vật liệu xung quanh

1.2.4.3 Đặc điểm của neutron nhiệt

Các neutron nhiệt chuyển động trong trạng thái cân bằng nhiệt với các phân tử

môi trường Mật độ neutron nhiệt phụ thuộc vào năng lượng neutron theo quy luật

Hình 1.2: Thông lượng neutron biểu biễn theo năng lượng neutron

Thông lượng neutron nhiệt trong một phản ứng hạt nhân thường từ 1016

– 1018

m-2s-1 Thông lượng neutron nhiệt cao nhất (xem hình 1.2) Thông lượng neutron nhiệt và neutron nhanh phụ thuộc vào đặc điểm của phản ứng, đặc biệt phụ thuộc vào sự lựa chọn chất làm chậm Những điều kiện thuận lợi cho việc chiếu xạ của nước nhẹ trong phản ứng làm chậm như với phản ứng Hoger Onderwijs (HOR) tại IRI, thông lượng neutron trên nhiệt điển hình là một nhân tố thấp hơn 40 - 50 lần so với thông lượng neutron nhiệt

Đối với lò phản ứng hạt nhân tích phân (1.1) thường được thay thế bởi tổng của hai tích phân thành phần trong vùng nhiệt và trên nhiệt [2]

Trong đó:

th: thông lượng neutron nhiệt;

e: thông lượng neutron trên nhiệt;

0

I : tích phân cộng hưởng đối với phổ trên nhiệt 1/E;

th: tiết diện hấp thụ neutron nhiệt

Np : số đếm trong vùng đỉnh năng lượng toàn phần;

tm : thời gian đo;

ti : thời gian chiếu;

td : thời gian rã;

NA : hằng số Avogadro;

w : khối lượng nguyên tử được chiếu xạ;

 : đổ phổ cập đồng vị;

M : khối lượng nguyên tử của nguyên tố bia;

Gth : hệ số hiệu chỉnh cho việc tự che chắn neutron nhiệt;

Ge : hệ số hiệu chỉnh cho việc tự che chắn neutron trên nhiệt;

S =1-exp(-ti) : hệ số bão hòa, hiệu chỉnh thời gian chiếu;

D = exp(-td) : hệ số phân rã, hiệu chỉnh thời gian phân rã;

C = [1-exp(-tm)]/(tm) : hệ số đo, hiệu chỉnh thời gian đo;

 : xác suất phát tia gamma cần đo

Khi đó, hàm lượng (g) của nguyên tố thu được :

1.4 Những phương pháp chuẩn hóa

Chuẩn hóa NAA là làm cho quy trình thực nghiệm phù hợp với phương trình tính toán đã chọn của NAA

Hai đặc điểm của phản ứng với neutron là : bức xạ gamma và neutron có độ xuyên sâu cao nên bảo đảm việc chuẩn hóa là chính xác và dễ dàng Vì tỉ lệ nồng độ gần như độc lập với matrix nên việc chuẩn bị mẫu dễ dàng hơn, do đó nguy cơ sai

số ngẫu nhiên và sai số hệ thống sẽ giảm Sự phân tích có thể được tiến hành nhanh hơn, tiết kiệm hơn nhờ việc đơn giản của phương pháp chuẩn hóa

1.4.1 Phương pháp tuyệt đối

Nồng độ nguyên tố  (g/g) có thể thu được bằng việc chiếu kèm mẫu với một monitor chuẩn ( kí hiệu ) và áp dụng phương trình:

(t S.D.C) : hoạt độ riêng của nguyên tố chuẩn, (phân rã/gam/giây); (1.12)

w: khối lượng mẫu phân tích, (g);

W: khối lượng mẫu chuẩn, (g);

0

I ( )

Q ( )  

thông lượng neutron trên nhiệt không tuân theo quy luật 1/E, (cm2) (1.15)

 : hệ số lệch phổ;

r

E : năng lượng cộng hưởng hiệu dụng trung bình (eV)

Công thức cơ bản của phương pháp tuyệt đối (1.10) dùng các số liệu hạt nhân (M,0,,) được lấy từ tài liệu tra cứu Đối với nhiều phản ứng quan tâm (n,) các thông số này không được biết một cách chính xác Bởi vì chúng được xác định bằng các phương pháp độc lập – độ chính xác của các thông số này sẽ đóng góp vào khi tính hàm lượng bằng công thức tuyệt đối Điều này dẫn đến sai số tính toán lớn Đây chính là nhược điểm cơ bản của phương pháp tuyệt đối

1.4.2 Phương pháp tương đối

Trong phương pháp tương đối, mẫu cần phân tích được chiếu cùng với mẫu chuẩn mà đã biết trước hàm lượng của nguyên tố quan tâm Mẫu chuẩn và mẫu phân tích phải được đo cùng một điều kiện

Khi đó, hàm lượng của nguyên tố là:

p m

p m

(N / t ) /(w.S.D.C) ( g / g)

chiếu kèm mẫu với một nguyên tố chuẩn đã chọn (do đó gọi là phương pháp chuẩn đơn) và dùng các hệ số k để tính hàm lượng nguyên tố quan tâm theo công thức sau:

Do đó, phương pháp này không có tính linh hoạt cho việc chiếu và đo bức xạ

Để làm cho phương pháp chuẩn đơn có thể áp dụng linh hoạt hơn khi thay đổi điều kiện chiếu và hệ đo và để làm cho phương pháp tuyệt đối chính xác hơn, Simonits và các tác giả khác đã đề nghị sử dụng các hệ số k0 được xác định bằng thực nghiệm giống như hệ số k trong phương pháp chuẩn đơn [2], nhưng khác ở chỗ

là các hệ số k0 chỉ bao gồm các thông số chiếu và điều kiện đo Như vậy, hệ số k0 là

tổ hợp của các thông số hạt nhân và độc lập với thiết bị chiếu và hệ đo

Phương pháp chuẩn hóa k0 là một trong những phát triển đáng kể nhất của NAA

đã xuất hiện vào những năm 70 của thế kỷ trước [2] So với những phương pháp chuẩn hóa khác, phương pháp chuẩn hóa k0 có những ưu điểm sau:

- Đơn giản thực nghiệm so với phương pháp tương đối

- Độ chính xác cao so với phương pháp tuyệt đối

- Linh hoạt khi thay đổi điều kiện chiếu và đo so với phương pháp chuẩn đơn

- Phù hợp cho việc máy tính hóa

Trong phương pháp này các số liệu hạt nhân từ các tài liệu tra cứu được thay bằng một tổ hợp các hằng số hạt nhân được xác định một cách chính xác bằng thực nghiệm được gọi là các hằng số k-zero (k0) Hằng số k0 xuất phát từ hệ số k của phương pháp chuẩn đơn nhưng làm độc lập với thành phần liên quan đến điều kiện chiếu và đo, k0 có dạng:

Au a 0,a a 0,Au

Chỉ số Au biểu diễn cho nguyên tố so sánh hay monitor Au và chỉ số a biểu diễn cho nguyên tố phân tích a

Trong đó:

M : khối lượng nguyên tử;

 : độ phổ cập của đồng vị;

0 : tiết diện của neutron 2200m/s;

 : xác suất phát tia gamma cần đo

Thay hệ số k0,Au(a) theo công thức (1.19) vào phương trình cơ bản của phương pháp tuyệt đối (1.10), ta thu được phương trình cơ bản của phương pháp k0-INAA như sau:

Au, 95Zr, 97Zr có thể được ước lượng

1.5.2.1 Hệ số k 0

Hệ số k0 trong phương trình cơ bản của phương pháp chuẩn hóa k0 được định nghĩa như là một hằng số hạt nhân tổ hợp:

Au a 0,a a 0,Au

Hệ số k0 được xác định bằng thực nghiệm theo công thức sau:

Với :w alà khối lượng của nguyên tố a

Các hệ số k0 được xác định bằng thực nghiệm và các giá trị đuợc cho bảo đảm chúng đồng thời được xác định ở hai lò phản ứng khác nhau và có sai số không quá 2% Thư viện các hệ số k0 đối với vàng (k0,Au) và các số liệu hạt nhân liên quan được xác định gần đây nhất bởi De Corte và cộng sự [8] Các hệ số k0,Au đối với các đỉnh gamma tương ứng của hạt nhân phóng xạ quan tâm được tạo bởi phản ứng (n,) được lập thành bảng để tra cứu Trong thực tế, mẫu được chiếu với monitor m, bằng cách đổi 0,Au

th: thông lượng neutron nhiệt (hay là dưới cadmi);

e: thông lượng neutron trên nhiệt

Ở đây, khái niệm “dưới cadmi” là các neutron với năng lượng lên đến 0,55

I ( ) là tích phân cộng hưởng với phân bố thông lượng neutron nhiệt, được định nghĩa như sau:

i r,i i

r

i i

w ln E E

(g / )w

J là spin của trạng thái cộng hưởng;

I là spin của hạt nhân bia;

Hệ số  biểu diễn cho độ lệch phổ neutron trên nhiệt khỏi quy luật 1/E được

mô tả bằng dạng gần đúng 1/E1+ , có giá trị âm hoặc dương [-1,1] phụ thuộc vào nguồn neutron và cấu hình xung quanh, vị trí chiếu Giá trị  được dùng để tính

Q Q ( ) trong phương trình cơ bản Các phương pháp xác định  có thể dựa trên các phép đo tỉ số Cd, các phép chiếu bọc Cd hoặc chiếu trần Trong trường hợp sau cùng, phương pháp “3 lá dò chiếu trần” có thể được dùng tiện lợi nhất bằng cách chiếu đồng thời các monitor 197Au, 94Zr cho các phản ứng 197Au(n,)198Au,

94Zr(n,)95Zr và 96Zr(n,)97mNb/Zr

1.5.2.6 Hiệu suất ghi của hệ phổ kế p

Việc xác định hiệu suất ghi trong phương pháp k0-INAA như sau : đầu tiên xây dựng một đường cong hiệu suất tham khảo (log p,reftheo logEr) bằng cách đo các nguồn điểm ở khoảng cách 10 – 20 cm từ detector để tránh các hiệu ứng trùng phùng thực Sau đó, đổi p,ref thành p,geohiệu suất ghi cho hình học đếm thực thông qua góc đặc hiệu dụng () Việc đổi p có tính đến các điều kiện liên quan đến bố trí hình học giữa nguồn và detector và thành phần của tất cả các lớp vật chất nằm giữa nguồn và detector [2]

Các hệ số tự che chắn neutron nhiệt và trên nhiệt (Gth và Ge) được xem như là các hệ số hiệu chỉnh được nhân với  th 0 vàe.I ( )0  tương ứng để nhận được tốc

độ phản ứng [2]

 Hệ số che chắn neutron nhiệt

Thông lượng neutron nhiệt th bị suy giảm bên trong mẫu do sự hấp thụ neutron nhiệt thông qua những phản ứng hạt nhân Hiệu ứng này được gọi là sự tự che chắn neutron nhiệt Hệ số tự che chắn neutron nhiệt được xác định như sau[15]:

th,sample th

 : thông lượng neutron không bị xáo trộn

Giá trị của Gth phụ thuộc vào chất liệu và kích thước của mẫu Gth có thể tách

ra làm hai thành phần:

th,sample th,surface th

th,surface



 Hệ số tự che chắn neutron trên nhiệt G e

Hệ số tự che chắn neutron trên nhiệt tính đến sự suy giảm thông lượng neutron trên nhiệt bên trong mẫu chiếu xạ do sự hấp thụ của neutron thông qua những phản ứng hạt nhân

Độ chính xác của phương pháp k0 – INAA phụ thuộc vào các thông số như :

độ lớn của Q0,  và f, hình học đo và hiệu ứng trùng phùng thực Việc đánh giá độ chính xác trung bình dựa trên những đánh giá về sai số tạo bởi nhiều bước trong quy trình và các thông số khác nhau Điều này đã được thực hiện dưới những điều kiện “trung bình” của việc chiếu và đo, và đối với những phản ứng (n,) có giá trị

0

Q ( ) trung bình Bảng 1.2 chỉ sai số ước lượng sau khi phân tích phép truyền sai

số của các thành phần trong k0 – INAA

Chương 2 HIỆU CHỈNH CÁC HỆ SỐ TRONG PHƯƠNG PHÁP

N / wA

t S.D.C

* p

*

m

(N / W) A

(t S.D.C)

Khi tia gamma đi qua một môi trường vật chất, cường độ của gamma bị suy giảm do các quá trình tương tác của chúng với vật chất Vì vậy, chúng ta cần hiệu chỉnh sự suy giảm của gamma qua mẫu Ngoài ra, trong công thức (2.1) người ta thường bỏ qua hệ số tự che chắn neutron nhiệt ( Gth ) và hệ số tự che chắn neutron trên nhiệt ( Ge ) bằng cách cho Gth = 1 và Ge = 1 Việc bỏ qua hai hệ số này là một trong những nguyên nhân dẫn đến sai số của hàm lượng nguyên tố trong mẫu Do

đó, việc hiệu chỉnh hai hệ số này cũng rất cần thiết

2.2 Hiệu chỉnh sự tự suy giảm tia gamma qua mẫu

Diện tích đỉnh năng lượng quan tâm trong phổ gamma (Np) trong phương trình

cơ bản trong phương pháp k0-INAA hay còn gọi là cường độ gamma cho phép ta xác định hàm lượng của nguyên tố quan tâm trong mẫu Tuy nhiên, cường độ gamma ghi nhận được (Np,observed) và cường độ gamma thực sự hay cường độ gamma đã được hiệu chỉnh (Np,corrected) có sự chênh lệch Một trong những nguyên nhân dẫn đến sự chênh lệch này là do hiệu ứng tự hấp thụ gamma trong mẫu gây ra bởi các quá trình tương tác của gamma với vật chất, đặc biệt là đối với các mẫu có kích thước Vì vậy, trong k0-INAA việc hiệu chỉnh cho hiệu ứng này là cần thiết

2.2.1 Sự tương tác của gamma với vật chất

Sự suy giảm của cường độ gamma trong môi trường vật chất chủ yếu do ba quá trình : hấp thụ quang điện, sự tạo cặp trong trường hạt nhân sinh ra cặp electron và positron, tán xạ Compton

2.2.1.1 Hiệu ứng quang điện [1]

Hình 2.1: Hiệu ứng quang điện

Hiệu ứng quang điện là quá trình tương tác của lượng tử gamma với electron liên kết trong nguyên tử Toàn bộ năng lượng của lượng tử gamma mất đi để bứt electron ra khỏi nguyên tử Năng lượng của electron được xác định từ hệ thức:

Trong đó:

e

T : năng lượng của electron;

hv: năng lượng của lượng tử gamma;

i

I : thế ion hóa của electron tầng i của nguyên tử

Tiết diện hiệu ứng quang điện phụ thuộc vào năng lượng của bức xạ gamma và điện tích hạt nhân của môi trường

phot 5

Z / E Đối với E Ik (2.5) phot 5 7 / 2

i

h của lượng tử tới và góc tán xạ 

Định luật bảo toàn năng lượng :

      (2.13) Chia hai vế của phương trình (2.13) cho 2m chv ve i f, ta có:

(c / v ) (c / v)  (h / m c)(1 cos )  (2.14)

    cm là bước sóng Compton của electron

Ở đây bức xạ gamma không có ý nghĩa đối với bức xạ sóng dài Trái lại hiệu ứng này giữ vai trò quan trọng đối với bức xạ sóng ngắn, khi    Giải phương trình (2.14) cho v , ta có:

2 e

hh

2.2.1.3 Hiệu ứng tạo cặp

Lượng tử gamma trong điện trường của electron hoặc hạt nhân có thể tạo ra cặp electron-positron Quá trình này chỉ có thể xảy ra nếu E >1.02MeV Gọi TA là năng lượng của hạt nhân giật lùi, theo định luật bảo toàn năng lượng ta có:

2Mc

Với M là nguyên tử khối của hạt nhân giật lùi

Tiết diện tạo cặp trên electron và hạt nhân nguyên tử tỉ lệ với Z2 và phụ thuộc phức tạp vào năng lượng [1]

2.2.2 Sự suy giảm tuyến tính

Khi tia gamma đi qua một môi trường vật chất, tia gamma sẽ tương tác với electron và nguyên tử của môi trường bởi các quá trình trên Lượng tử gamma hoặc mất tất cả năng lượng hoặc phần lớn năng lượng do quá trình tán xạ Sự suy giảm

của cường độ gamma khi qua một môi trường vật chất có bề dày T được mô tả theo quy luật hàm mũ

T 0

Trong đó:

I0 là cường độ gamma ban đầu;

I là cường độ của gamma khi đi qua vật chất có bề dày T;

 là hệ số suy giảm tuyến tính của vật chất mà tia gamma truyền qua, (cm-1);

T là bề dày chất hấp thụ, (cm);

Ý nghĩa của hệ số  [1] : chùm lượng tử gamma giảm đi e lần sau khi đi được quãng đường 1/, đại lượng 1/ là quãng đường tự do trung bình của lượng tử gamma trong vật chất Điều này nhận được dễ dàng nếu chú ý rằng e-T là xác suất lượng tử gamma đi đoạn T không va chạm, lúc đó đoạn đường trung bình là:

Ở đây phot, com, pair lần lượt là tiết diện của hiệu ứng quang điện, tiết diện tán

xạ Compton, tiết diện của hiệu ứng tạo cặp Nhân tiết diện vi mô với số nguyên tử trong 1 cm3 ta được hệ số suy giảm tuyến tính

phot com pair

phot com pair

N N(     )

Tuy nhiên, tùy thuộc vào năng lượng của lượng tử gamma, hệ số suy giảm tuyến tính sẽ do quá trình nào đóng góp quan trọng nhất

Khi chia hệ số suy giảm tuyến tính cho khối lượng riêng của môi trường vật chất

 (g/cm3) ta được hệ số suy giảm khối, kí hiệu là m (cm2/g)

m



 

Chia phương trình (2.25) cho  ta được:

t 0

a

NN

Bảng 2.1: Hệ số tự hấp thụ gamma của lá nhôm

Năng lượng (Kev) Đồng vị Hệ số suy giảm khối 

S

Hình 2.4: Dạng hình học tấm một chiều cho sự tự hấp

thụ gamma T

Xác suất thoát của tia gamma từ mẫu là e-  (T-x) Giả sử mẫu phát S tia gamma

mỗi giây về hướng x, số tia gamma toàn phần thoát ra khỏi mẫu là:

Khi đó, hệ số tự hấp thụ được tính bằng số tia gamma thoát khỏi mẫu khi tính

đến sự tự hấp thụ chia cho số tia gamma thoát ra khỏi mẫu không tính đến sự tự hấp

S

1 e

1T

1

f 1 et

a

NN

f

Áp dụng công thức (2.33) ta xác định được hệ số fa của tấm tungsten có bề

dày 0,01 cm và 0,025 cm Kết quả được cho ở bảng 2.2

Bảng 2.2: Hệ số tự hấp thụ gamma của tấm tungsten

2.2.4 Mẫu có dạng hình trụ hoặc hình dây ngắn

Mẫu có dạng hình trụ hoặc hình dây ngắn phức tạp hơn dạng tấm do bề dày của

nó thay đổi Một số tác giả đã cố gắng đưa ra phương pháp hữu dụng để hiệu chỉnh cho sự hấp thụ tia gamma đối với mẫu dạng trụ Phương pháp của F De Corte [7] dùng để tính hệ số tự hấp thụ cho mẫu có dạng dây, tuy nhiên chỉ đúng cho trường hợp tia gamma có năng lượng lớn hơn 100 KeV, đối với năng lượng thấp hơn thì phải tính bằng Monte-Carlo

Một phương pháp gần đúng đơn giản hơn được phát triển trong báo cáo này Phương pháp này dựa vào việc mở rộng trong trường hợp mẫu dạng tấm Bằng việc chia nhỏ hình trụ thành nhiều tấm có bề dày xác định và tích phân từ đáy đến đỉnh của trụ Khi đó số tia gamma toàn phần thoát ra khỏi mẫu là:

Năng lượng (Kev) Đồng vị Hệ số suy giảm khối 

(cm2g-1) [9] Hệ số fa Khối lượng riêng W = 19,3 g.cm-3