Tính tham số mật độ electron và thời gian sống của positron trong kim loại

ĐẠI HỌC QUỐ TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN HUỲNH ĐAN NHI TÍNH THAM SỐ MẬT ĐỘ ELECTRON VÀ THỜI GIAN SỐNG CỦA POSITRON TRONG KIM LOẠI VỚI SỰ HIỆU CHỈNH HÀM TƯƠNG QUAN ELECTRON - POSITR

Trang 1

ĐẠI HỌC QUỐ

TRƯỜNG ĐẠI HỌC KHOA HỌC TỰ NHIÊN

HUỲNH ĐAN NHI

TÍNH THAM SỐ MẬT ĐỘ ELECTRON VÀ THỜI GIAN SỐNG CỦA POSITRON TRONG KIM LOẠI VỚI SỰ HIỆU CHỈNH HÀM TƯƠNG QUAN ELECTRON - POSITRON

Chuyên NGUYÊN TỬ, HẠT NHÂN,

LU Ạ SĨ T LÝ

Ọ

PGS TS CH U V N TẠO

Trang 2

LỜI CẢM ƠN

Trong suốt quá trình thực hiện luận văn tại Bộ Môn Vật Lý Hạt Nhân, Khoa Vật

Lý và Vật Lý Kỹ Thuật, Trường Đại Học Khoa Học Tự Nhiên Tp Hồ Chí Minh, tôi

đã nhận được rất nhiều sự hướng dẫn, giúp đỡ quý báu và chân thành của Thầy Cô, bạn bè và người thân Nhân đây tôi xin gửi lời biết ơn sâu sắc và tri ân đến:

- PGS.TS Châu Văn Tạo, người Thầy đã giảng dạy, gợi ý đưa tôi đến với đề tài, tận tâm hướng dẫn, động viên và giải đáp các thắc mắc trong suốt quá trình thực hiện

đề tài

- ThS Trịnh Hoa Lăng đã giành thời gian hướng dẫn, giải đáp các thắc mắc trong suốt quá trình thực hiện đề tài

- Tôi xin cảm ơn các Thầy Cô đã giảng dạy tôi ở những năm tháng đại học, gia đình

và bạn bè đã luôn động viên và giúp đỡ tôi trong quá trình học tập và thực hiện luận văn

Tp Hồ Chí Minh, tháng 09, năm 2013

HUỲNH ĐAN NHI

Trang 3

MỤC LỤC

Trang

Trang phụ bìa

Lời cảm ơn

Mục lục

DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CÁC ĐƠN VỊ 1

DANH MỤC CÁC BẢNG 3

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ VÀ ĐỒ THỊ 4

LỜI MỞ ĐẦU 6

CHƯƠNG 1 LÝ THUYẾT TỔNG QUAN 7

1.1 Tổng quan về positron trong vật liệu rắn 7

1.1.1 Khái niệm về positron 7

1.1.2 Positron trong vật liệu rắn 7

1.1.3 Sự hủy positron 8

1.2 Hàm sóng đơn hạt 9

1.2.1 Hàm sóng kiểu Gauss 11

1.2.2 Hàm sóng kiểu Slater 12

1.3 Hàm sóng đơn hạt trong hệ nhiều hạt 13

1.3.1 Xấp xỉ Yukawa – Pade 14

1.3.2 Xấp xỉ Ortiz và Ballone 14

1.3.3 Điều kiện chặn (cusp condition) 14

1.4 Phương trình Schrödinger 15

1.4.1 Phép gần đúng Born - Oppenheimer 16

1.4.2 Phép gần đúng Hartree - Fock 16

1.5 Lý thuyết hàm mật độ 19

1.5.1 Năng lượng tương quan trao đổi 19

1.5.2 Tham số mật độ rs 21

Trang 4

1.5.3 Hệ số tăng cường và tốc độ hủy của positron 22

CHƯƠNG 2 BIẾN PHÂN MONTE CARLO LƯỢNG TỬ 25

2.1 Nguyên lý biến phân 25

2.2 Phương pháp biến phân Monte Carlo lượng tử 26

2.2.1 Khái niệm về thuật toán biến phân 26

2.2.2 Thuật toán Metropolis 27

2.2.3 Mô hình thuật toán Monte Carlo lượng tử 28

2.2.4 Thuật toán biến phân Monte Carlo lượng tử 29

CHƯƠNG 3 MÔ HÌNH TÍNH TOÁN CHO MỘT NGUYÊN TỬ NHÔM VÀ HAI NGUYÊN TỬ NHÔM 32

3.1 Mô tả cấu hình của một nguyên tử nhôm và hai nguyên tử nhôm khi có positron 32

3.2 Xây dựng hàm sóng cho hệ electron và positron 34

3.2.1 Khi hệ chưa có positron 34

3.2.2 Khi hệ có positron 34

3.2.2.1 Hàm sóng của electron trong hệ 35

3.2.2.2 Hàm sóng của positron trong hệ 36

3.3 Hàm sóng cụ thể cho một nguyên tử nhôm và hai nguyên tử nhôm……… 35

3.3.1 Hàm sóng cụ thể cho một nguyên tử nhôm 35

3.3.2 Hàm sóng cụ thể cho hai nguyên tử nhôm 36

3.4 Xây dựng hàm Hamilton 36

3.4.1 Khi hệ chưa có positron 37

3.4.2 Khi hệ có positron 37

3.5 Năng lượng của hệ electron và positron 38

CHƯƠNG 4 KẾT QUẢ TÍNH TOÁN 40

4.1 Các kết quả biến phân của các tham số trong hàm sóng electron và positron trong một nguyên tử nhôm và hai nguyên tử nhôm 40

Trang 5

4.1.1 Các kết quả biến phân của các tham số trong hàm sóng electron và positron

trong một nguyên tử nhôm 40

4.1.1.1 Biến phân theo λAl 40

4.1.1.2 Biến phân theo aAl 41

4.1.1.3 Biến phân theo bAl 42

4.1.1.4 Biến phân theo cAl 42

4.1.1.5 Biến phân theo dAl 43

4.1.1.6 Biến phân theo pAl 44

4.1.1.7 Biến phân theo a’Al 44

4.1.1.8 Biến phân theo b’Al 45

4.1.1.9 Biến phân theo c’Al 46

4.1.1.10 Biến phân theo d’Al 46

4.1.2 Các kết quả biến phân của các tham số trong hàm sóng electron và positron trong hai nguyên tử nhôm 47

4.1.2.1 Biến phân theo λ2Al 48

4.1.2.2 Biến phân theo a2Al 48

4.1.2.3 Biến phân theo b2Al 49

4.1.2.4 Biến phân theo c2Al 50

4.1.2.5 Biến phân theo d2Al 50

4.1.2.6 Biến phân theo p2Al 51

4.1.2.7 Biến phân theo a’2Al 52

4.1.2.8 Biến phân theo b’2Al 52

4.1.2.9 Biến phân theo c’2Al 53

4.1.2.10 Biến phân theo d’2Al 54

4.2 Tham số mật độ, hệ số tăng cường, tốc độ hủy và thời gian sống của positron trong một nguyên tử nhôm và hai nguyên tử nhôm 55

KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ 56

Trang 6

TÀI LIỆU THAM KHẢO 59

PHỤ LỤC A PHƯƠNG PHÁP LÀM KHỚP TÌM HỆ SỐ TĂNG CƯỜNG 61

PHỤ LỤC B 66

PHỤ LỤC C 73

PHỤ LỤC D 78

Trang 7

ˆT: toán tử động năng của electron thứ i

VKSi: thế Kohn – Sham của electron thứ

V : thế Hartree của positron đối với các hạt trong hệ

ZA: điện tích hiệu dụng của hạt nhân A đối với electron thứ i

ZpA: điện tích hiệu dụng của hạt nhân A đối với positron

Al 3s

ψ : hàm sóng của electron 3s trong nguyên tử nhôm

x

Al 3p

ψ : hàm sóng của electron 3px trong nguyên tử nhôm

Al J_ee

ψ : hệ số Jastrow electron – electron trong nguyên tử nhôm

Al J_ep

ψ : hệ số Jastrow electron – positron trong nguyên tử nhôm

Al p

ψ : hàm sóng của positron trong nguyên tử nhôm

Al J_pe

ψ : hệ số Jastrow positron - electron trong nguyên tử nhôm

Trang 8

2

Các đơn vị

tử (eV) Hằng số Plank

Trang 9

3

DANH MỤC CÁC BẢNG

STT Chỉ số

1 1.1 Hàm sóng Slater trực giao chuẩn hóa ψ(r, θ, φ) của

electron trong mỗi phân lớp

9

tương quan electron – electron trong một nguyên tử nhôm

47

tương quan electron – positron trong một nguyên tử nhôm

47

tương quan electron – electron trong hai nguyên tử nhôm

54

tương quan electron – positron trong hai nguyên tử nhôm

55

7 4.5 Giá trị tham số mật độ, hệ số tăng cường hủy g0, tốc độ

hủy Γ và thời gian sống τ ứng với một nhôm và hai nhôm được xác định từ phương pháp làm khớp

56

8 1 Thời gian sống trong luận văn và trong phương pháp

Ab-initio

58

Trang 10

4

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ VÀ ĐỒ THỊ

STT Chỉ số

1 1.1 Các trường hợp phát gamma của quá trình hủy positron

trong vật chất

9

6 4.1 Đồ thị biểu diễn sự phụ thuộc của năng lượng hệ electron

– positron trong một nguyên tử nhôm theo tham số λAl

41

– positron trong một nguyên tử nhôm theo tham số aAl

41

– positron trong một nguyên tử nhôm theo tham số bAl

42

– positron trong một nguyên tử nhôm theo tham số cAl

43

– positron trong một nguyên tử nhôm theo tham số dAl

43

– positron trong một nguyên tử nhôm theo tham số pAl

44

– positron trong một nguyên tử nhôm theo tham số a’Al

45

– positron trong một nguyên tử nhôm theo tham số b’Al

45

– positron trong một nguyên tử nhôm theo tham số c’Al

46

– positron trong một nguyên tử nhôm theo tham số d’Al

47

Trang 11

5

15 4.11 Đồ thị biểu diễn sự phụ thuộc của năng lượng hệ

electron – positron trong hai nguyên tử nhôm theo tham

số λ2Al

48

– positron trong hai nguyên tử nhôm theo tham số a2Al

49

– positron trong hai nguyên tử nhôm theo tham số b2Al

49

– positron trong hai nguyên tử nhôm theo tham số c2Al

50

– positron trong hai nguyên tử nhôm theo tham số d2Al

51

– positron trong hai nguyên tử nhôm theo tham số p2Al

51

– positron trong hai nguyên tử nhôm theo tham số a’2Al

52

– positron trong hai nguyên tử nhôm theo tham số b’2Al

53

– positron trong hai nguyên tử nhôm theo tham số c’2Al

53

– positron trong hai nguyên tử nhôm theo tham số d’2Al

54

Trang 12

6

LỜI MỞ ĐẦU

Sự phát triển của kỹ thuật hủy positron hàng mấy thập kỷ qua chứng tỏ đây là phương pháp không thể thiếu để nghiên cứu khuyết tật vật liệu Các kỹ thuật thực nghiệm hủy positron phổ biến hiện nay là kỹ thuật đo thời gian sống của positron,

kỹ thuật đo hiệu ứng giãn nở Dopper, và phương pháp đo tương quan góc của các bức xạ hủy Từ thực tế ứng dụng các kỹ thuật thực nghiệm này người ta thấy rằng cần có các giá trị lý thuyết kèm theo để so sánh, để hỗ trợ các giá trị thực nghiệm hoặc cùng với các giá trị thực nghiệm để giải thích, phân tích các kết quả thực nghiệm đo được Đặc biệt là các vật liệu mới, người ta rất cần các giá trị lý thuyết của các thông số hủy đặc trưng của positron để có định hướng ban đầu, hoặc để điều chỉnh các giá trị thực nghiệm, phương pháp thực nghiệm, v.v…

Kết quả thực nghiệm này sẽ được giải thích chính xác hơn khi xét đến sự tương quan của electron – positron Mô hình khả thi và đơn giản thể hiện điều này là kết hợp lý thuyết hàm mật độ cùng phương pháp biến phân Monte Carlo lượng tử xét cho từng hạt trong hệ Từ mô hình này, hàm sóng của từng hạt trong hệ thể hiện

sự tương quan – trao đổi của các hạt với nhau được xây dựng

Luận văn xây dựng mô hình tổng quát của hệ positron – electron trong vật liệu chứa thế tương tác hút giữa positron – electron Sự tương tác hút giữa positron và electron dẫn đến hệ số tăng cường trong quá trình hủy sẽ được xác định thông qua hàm tương quan cặp hay hàm mật độ tương tác Từ hệ số tăng cường ta sẽ thu được thời gian sống của positron trong vật liệu Từ thời gian sống tính toán được có thể so sánh với các kết quả thực nghiệm để có thể xây dựng mô hình nghiên cứu tính chất cấu trúc của vật liệu ở cấp độ cao hơn

Nội dung luận văn gồm 4 chương

 Chương 1 Lý thuyết tổng quan

 Chương 2 Phương pháp biến phân Monte Carlo lượng tử

 Chương 3 Mô hình tính toán cho một nguyên tử nhôm và hai nguyên tử nhôm

 Chương 4 Kết quả tính toán

Trang 13

7

CHƯƠNG 1

LÝ THUYẾT TỔNG QUAN

1.1 Tổng quan về positron trong vật liệu rắn

1.1.1 Khái niệm về positron

Positron là phản hạt của electron, nó có khối lượng bằng khối lượng electron

(vào khoảng 511,0034 ± 0,0014 KeV2

1.1.2 Positron trong vật liệu rắn

Khi positron có năng lượng khoảng vài eV đến KeV đi vào trong chất rắn, năng lượng của nó mất đi một cách nhanh chóng do các quá trình tương tác khác nhau Đầu tiên, quá trình ion hóa chiếm ưu thế, trong quá trình này năng lượng positron bị giảm xuống, đồng thời các cặp electron và lỗ trống được tạo ra Khi năng lượng của positron còn lại thấp thì tương tác positron và phonon trở nên quan trọng nhất Sau đó, positron đạt trạng thái cân bằng nhiệt với môi trường Ở trạng thái cân bằng nhiệt, quá trình khuếch tán của positron xảy ra, độ dài khuếch tán trung bình ở nhiệt độ phòng của positron là khoảng 1000 0

A Trong quá trình này, nếu vật chất

có khuyết tật thì positron có thể tương tác với chúng, khi đó những khuyết tật này trở thành các bẫy Cũng trong quá trình khuếch tán, với một xác suất nào đó thì positron kết cặp với electron tạo ra positronium (Ps) có năng lượng liên kết vào khoảng 6,8 (eV) (0,250 (Hartree)) Cuối cùng positron hủy với electron, kết quả của

sự hủy này tạo ra các gamma, có thể có một, hai, hoặc ba gamma

Trang 14

1.1.3 Sự hủy positron

Quá trình hủy cặp e+ - e- tuân theo bảo toàn năng lượng, điện tích, spin và mô men động lượng Quá trình hủy cặp luôn luôn kèm theo sự phát bức xạ điện từ, dưới dạng các lượng tử phôtôn Số phôtôn phát xạ phụ thuộc vào trạng thái spin của cặp

e+ - e- và sự hiện diện của các hạt khác ở nơi xảy ra quá trình hủy

 Nếu trong quá trình hủy có sự ảnh hưởng của electron hoặc positron khác thì một gamma được tạo ra Quá trình này cho ít thông tin về cấu trúc electron của môi trường hủy

 Nếu positron và electron có spin đối song thì khi hủy sẽ tạo ra hai gamma có năng lượng khoảng 511 (KeV)

 Nếu positron và electron có spin song song thì ba gamma có năng lượng liên tục nằm trong khoảng từ 0 (KeV) đến 511 (KeV) được tạo ra

Xác suất xảy ra từng trường hợp trên phụ thuộc trực tiếp vào tỉ số giữa tiết diện hủy của chúng Nếu gọi ζ , ζ , ζ1γ 2γ 3γ lần lượt là các tiết diện hủy của từng trường hợp phát một, hai và ba gamma thì ta có các tỉ số như sau

 Tỉ số tiết diện hủy của trường hợp phát ba gamma so với trường hợp phát hai gamma là

3γ 2γ

ζ = α

 Tỉ số tiết diện hủy của trường hợp phát một gamma so với trường hợp phát hai gamma là

Trang 15

9

1γ 3 2γ

ζ = α

Trong đó α = 1

137 là hằng số cấu trúc tinh tế (fine structure constant)

Từ (1.1) và (1.2) ta thấy quá trình hủy tạo ra hai gamma là chiếm ưu thế nhất,

kế đến là phát ba gamma và cuối cùng là phát một gamma Vì vậy ta thường quan tâm đến trường hợp phát hai gamma

Hình 1.1 Các trường hợp phát gamma trong quá trình hủy positron, a) trường hợp

phát 1 gamma, b) trường hợp phát 2 gamma, c) trường hợp phát 3 gamma

1.2 Hàm sóng đơn hạt

Để tìm dạng hàm sóng mô tả trạng thái của electron trong nguyên tử, ta khảo sát phương trình Schrödinger của hạt trong trường xuyên tâm với giả thiết không xét spin của hạt [1]

Trang 16

Ngược lại, phương trình (1.8) có chứa biếu thức thế và dạng của thế phụ thuộc vào từng bài toán cụ thể Vì vậy, nghiệm của phương trình (1.8) sẽ có dạng khác nhau trong các bài toán có thế khác nhau Khi giải phương trình (1.8) sẽ thu được các giá trị năng lượng Enl của hạt và các hàm bán kính Chính vì thế, đối với mọi bài toán về trường xuyên tâm chỉ cần giải phương trình (1.8), từ đó nhân với hàm cầu sẽ thu được hàm sóng mô tả trạng thái của hệ Hàm sóng xuyên tâm Rn,l(r) được xấp xỉ theo dạng Slater, Laguerre hoặc dạng Gauss

Điều kiện chuẩn hóa đối với hàm sóng ψn,l,m(r, θ, φ)

Y (θ, θ) sinθdθdθl  1

Nên hàm sóng xuyên tâm cần thỏa điều kiện chuẩn hóa và điều kiện biên

 2 2n,

Hàm sóng ψ(r, θ, φ) mô tả trạng thái của electron trong nguyên tử nên được gọi

là orbital nguyên tử hay là AO (Atomic Orbital)

Trang 17

11

Trong nguyên tử nhiều electron, ngoài những tương tác giữa các electron và hạt nhân còn có những tương tác giữa các electron với nhau Toàn bộ hệ electron như vậy tạo thành một cấu trúc thống nhất Do đó về nguyên tắc, trong nguyên tử không

có trạng thái cá thể của từng electron mà có những trạng thái chung của toàn bộ nguyên tử Những trạng thái này được mô tả bởi những hàm sóng phụ thuộc vào tọa

độ của tất cả các electron Tuy nhiên, việc giải phương trình Schrödinger với rất nhiếu biến số như vậy hầu như không thể thực hiện được và chính vì vậy người ta phải sử dụng các phương pháp gần đúng hàm sóng dựa trên những mô hình gần đúng thích hợp

n 1 2n

Hàm sóng Slater được Slater và Zener (1930) xây dựng cho hệ nhiều electron

có tính đến sự che chắn hạt nhân, thường dùng tính toán cấu trúc electron trong nguyên tử Dạng của hàm sóng [13]

χ l r,θ,θ =N exp -λr r Yl θ,θ =R r Yl θ,θ (1.16) Trong đó

s là hằng số che chắn điện tích hạt nhân Z tác dụng lên electron cần xét

Trang 18

χ |χ

Bảng 1.1 Hàm sóng Slater trực giao chuẩn hóa ψn,l,m(r, θ, φ) của electron trong mỗi

phân lớp

Phân lớp electron Hàm sóng Slater trực giao chuẩn hóa ψn,l,m(r,θ,φ)

trong hệ tọa độ Descartes 1s

3 ZrZeπ



2Zr –1 e7π



z2p

5 ZrZ

e zπ



x2p

5 ZrZ

e xπ



Trang 19

13

y

e yπ



x3p

5

Zr

Z (2Zr – 3)e x9π

4Z

e (2z πr )8π 8

7 Zr2Z

e xz3π



yz

3d

7 Zr2Z

e yz3π



2 2

x y3d 

7

Zr 2 2Z

e (x y )6π

xy

3d

7 Zr2Z

e xy3π



Z4Z r –18Z r 18Zr – 3 e333π





1.3 Hàm sóng đơn hạt trong hệ nhiều hạt

Trong trường hợp hệ nhiều hạt, hàm sóng của hạt thứ i có dạng [14]

Trang 20

a, b, c, d là các tham số biến phân

1.3.3 Điều kiện chặn (cusp condition)

Đối với hệ nhiều hạt, giá trị thế sẽ phân kỳ khi hai hạt tiến gần nhau nhưng Hamilton vẫn xác định vì phần động năng có thể khử phân kỳ Điều này được biểu hiện trong dạng của hàm sóng, cụ thể là hệ số Jastrow Điều kiện chặn (cusp condition) được Kato (1957), Pack và Brown (1966) xây dựng nhằm xác định giá trị u(rij) tại rij→0 [9], [14]

 Đối với hai electron phản song

Trang 21

 là toán tử động năng của hạt nhân A

rij là khoảng cách giữa electron thứ i và electron thứ j

riA là khoảng cách giữa electron thứ i và hạt nhân A

RAB là khoảng cách giữa hai hạt nhân thứ A và B

A, B

λ λ là điện tích hiệu dụng của hạt nhân nguyên tử thứ A và B

Trong vế phải của (1.29), hai số hạng đầu tiên mô tả động năng của electron và hạt nhân, ba số hạng còn lại biểu diễn tương tác điện từ hút giữa hạt nhân và electron và thế đẩy giữa electron-electron và hạt nhân-hạt nhân

Tuy nhiên việc giải phương trình Schrödinger đối với hệ nhiều hạt vô cùng phức tạp Do đó các nhà vật lý đã đưa ra nhiều mô hình xấp xỉ Hamilton nhằm tìm lời giải gần đúng tương đối chính xác

1.4.1 Phép gần đúng Born - Oppenheimer

Trang 22

16

Để đơn giản hóa lời giải cho phương trình Schro dinger, người ta dựa trên một thực tế là: do khối lượng hạt nhân lớn hơn rất nhiều so với khối lượng của các electron nên các hạt nhân chuyển động chậm hơn rất nhiều so với electron (điều này càng chính xác với các chất rắn, khi mà các ion dương chủ yếu định xứ ở các nút mạng cố định, hoặc di chuyển nhưng rất ít) Như vậy, chúng ta có thể coi như electron được di chuyển trong một trường được tạo từ hạt nhân cố định Phương pháp xấp xỉ như vậy gọi là phương pháp gần đúng Born - Oppenheimer

Trong phương pháp Born - Oppenheimer, khi hạt nhân được giữ cố định thì động năng của các hạt bằng không và thế năng của chúng đơn thuần chỉ là hằng số Như vậy (1.29) có thể được viết lại

Đối với electron

V là thế năng tương tác electron-electron

Nghiệm của phương trình Schro dinger với toán tử ˆH là hàm sóng elec Ψelecvà năng lượng Eelec Năng lượng tổng Etot là tổng của Eelecvà năng lượng đẩy hạt nhân-hạt nhân Enuc

elec elec elec elec

Trang 23

17

phổ nguyên tử Trong phép gần đúng này thì hàm sóng thử được thiết lập nhờ các hàm sóng cơ sở của các electron riêng biệt phụ thuộc cả vào các biến số không gian lẫn các biến số spin Vì electron thuộc các hạt fermion nên theo nguyên lý Pauli hàm sóng hệ N-electron là phản đối xứng và tập hợp các hàm sóng này là hệ các hàm trực chuẩn, do đó hàm sóng phản đối xứng được chọn dưới dạng định thức Slater [9]

Ψ =

N!

x = r ,ζ là tọa độ không gian và spin của electron

Giá trị trung bình của toán tử Hamilton với hàm sóng ΨHF được cho bởi

Trang 24

18

Dựa theo nguyên lý biến phân người ta sẽ tìm các hàm i sao cho giá trị năng lượng E là cực tiểu Để làm việc này cần áp dụng phương pháp Lagrange với điều kiện là các hàm i trực chuẩn sẽ tìm được một hệ phương trình mô tả điều kiện để

có giá trị năng lượng cực tiểu gọi là phương trình Hartree - Fock

i i i

f ψ =ε ψ , i=1,2, ,N



(1.39) Trong đó εi là hệ số Lagrange có ý nghĩa vật lý như là năng lượng của các

orbital phân tử Toán tử Fock f

Trang 25

19

electron hơn là từng electron riêng biệt Dựa vào ý tưởng đó người ta có thể mô tả

và xác định các đặc trưng của hệ thông qua mật độ các electron [7], [8]

Để tính đến những tác động trong trao đổi và tương quan, phương pháp xấp xỉ mật độ địa phương (Local Density Approximation- LDA ) đối với hàm tương quan

và trao đổi đã được đưa ra Nguyên lý của sự xấp xỉ này là tính toán năng lượng tương quan trao đổi trên từng hạt của khí electron đồng nhất như một hàm của mật

độ, trong đó tính chất của hệ các hạt tương tác ở trạng thái cơ bản có thể đạt được bằng cách cực tiểu hóa hàm năng lượng E[n(r)] theo mật độ hạt ở trạng thái cơ bản n(r)

Năng lượng tổng cộng của hệ

    int  ext   

Trong đó

T[n] là động năng của hệ không tương tác

Eint[n] năng lượng thể hiện tương tác giữa các hạt trong hệ

Để khảo sát sự tương tác của hệ positron-electron trong chất rắn, chúng ta có thể xem hệ thống gồm một positron bị bẫy và các electron xung quanh như là một

hệ được tạo ra bởi hai chất lỏng không đồng đều xuyên vào nhau, được đặc trưng bởi các phân bố mật độ của chúng n r và n (r)

1.5.1 Năng lượng tương quan trao đổi

Positron khi đi vào môi trường vật chất sẽ bị nhiệt hóa và hủy với electron của môi trường Giả thiết positron liên kết với electron của nguyên tử môi trường tạo thành trạng thái giả bền trước khi hủy Khi đó theo Boronski và Nieminen[5], năng

Trang 26

20

lượng toàn phần của hệ gồm các electron và positron trong thế tương tác ngoài Vext

có thể được tính theo lý thuyết hàm mật độ hai thành phần như sau

e-p +

c + ,

F n =T n + dr dr' +E n

Với

T[n] là động năng của hệ electron hoặc positron tự do

Exc[n] là năng lượng tương quan – trao đổi của electron – electron, positron – positron hoặc electron-positron

Vext là thế do những hạt nhân nguyên tử và những đám mây điện tích electron gây ra

e-p

c +

E [n (r), n (r)] là hàm năng lượng tương quan electron – positron

Mật độ electron và positron ở trạng thái cơ bản của hệ ứng với năng lượng cực tiểu E[n , n ] + có thể được tính bằng cách sử dụng phương pháp Kohn – Sham, trong đó ta phải giải phương trình Schro dinger một hạt cho electron và positron

e-p

δE [n , n ]1

V , V , V , V là thế hạt nhân và thế Hartree của electron thứ i và positron

Hàm năng lượng tương quan của electron – positron e-p

c

E [n , n ]  được thể hiện qua hệ số Jastrow của hàm sóng đơn hạt trong mô hình hệ nhiều hạt

xc

V (r) là thế tương quan – trao đổi của các electron trong hệ, có dạng

Trang 27

1 3 s

3

r =4πn

 

 

Trang 28

1.5.3 Hệ số tăng cường và tốc độ hủy của positron

Tốc độ hủy electron – positron chính là đại lượng đặc trưng cho xác suất hủy positron trong một đơn vị thời gian, đối với trường hợp cho ra 2γ được xác định [3]

ψ(r , r , , r ; r ) là hàm sóng tổng của hệ electron – positron và positron có tọa

độ trùng với tọa độ electron thứ N

Do positron mang điện tích dương nên khi xuất hiện trong vật liệu làm mật độ electron xung quanh positron tăng lên, điều đó được thể hiện qua hệ số tăng cường hủy positron Ngoài ra, trong lý thuyết hàm mật độ hai thành phần tốc độ hủy còn được viết dưới dạng ma trận gồm mật độ electron n-(r), mật độ positron n+(r) và hệ

số tăng cường mật độ electron tại vị trí electron và positron trùng nhau g(0; n-, n+)

2 eΓ=πr c drn (r)n (r)g(0; n , n )     (1.56) Theo mô hình hạt độc lập (Independent particle model – IPM) cho rằng sự tương quan electron – positron không ảnh hưởng đến tốc độ hủy [7], do đó

IPM

Trong mô hình gần đúng mật độ cục bộ, hệ số tăng cường chỉ là một hàm theo mật độ electron, hệ số được dẫn ra từ việc tính toán cho trường hợp một positron (n+→0) trong khối khí electron đồng nhất Với mô hình này, Arponen và Pajanne (AP) đã dẫn ra biểu thức tính hệ số tăng cường [4]

Trang 29

1c(n)= [k(n) 4g (n)+8g (n) 4g (n)]

Trang 30

12 Γ(r )= g(0; n , n )(10 /s)

Đại lượng nghịch đảo của giá trị này có thứ nguyên thời gian chính là thời gian sống của positron

910η= (s)Γ



(1.70)

Trang 31

25

CHƯƠNG 2

BIẾN PHÂN MONTE CARLO LƯỢNG TỬ

Trong thực tế, không thể giải bài toán cơ học lượng tử một cách chính xác Vì vậy chúng ta có thể giải bài toán này một cách gần đúng bằng phương pháp biến phân Monte Carlo lượng tử

Trong việc sử dụng phương pháp biến phân Monte Carlo lượng tử để tính năng lượng của một hệ nhiều hạt ở trạng thái cơ bản, trước hết phải xây dựng hàm sóng thử ψ R, αT  ứng với một hệ tham số biến phân α nào đó (R = R(r1, r2,…, ri,…, rn)

là tập hợp tọa độ vị trí của các hạt trong hệ), sau đó tính năng lượng của mỗi mẫu ngẫu nhiên cũng như tính năng lượng trung bình của các mẫu này (ứng với từng bộ giá trị ngẫu nhiên của R ta có một mẫu ngẫu nhiên, mẫu này được chọn theo xác

2.1 Nguyên lý biến phân

Xét giá trị năng lượng E của hệ nhiều hạt [9]

Trang 32

Từ giá trị này có thể xây dựng được hàm sóng gần giống với hàm sóng thực của hệ

2.2 Phương pháp biến phân Monte Carlo lượng tử

2.2.1 Khái niệm về thuật toán biến phân

Thuật toán biến phân là thuật toán được sử dụng để tìm giá trị cực tiểu của năng lượng E tính từ bài toán mô phỏng Theo thuật toán này, ta xây dựng hàm E mà nó phụ thuộc vào hệ tham số biến phân α Sau đó, thay đổi giá trị của hệ tham số biến phân để tìm giá trị cực tiểu của E Từ giá trị cực tiểu này ta tìm được năng lượng và hàm sóng (tương ứng với năng lượng) phù hợp với hệ ở trạng thái cơ bản

Tuy nhiên, hàm E không chỉ phụ thuộc vào tham số biến phân α mà còn phụ thuộc vào tập hợp vị trí của các hạt trong hệ (ta ký hiệu tập hợp này là R) Do bộ giá trị của R được chọn ngẫu nhiên nên có những vị trí mà ở đó các hạt trong hệ có xác

Trang 33

27

suất tồn tại thấp cũng được chấp nhận trong quá trình tính E Điều này có thể dẫn đến giá trị của E không chính xác Để khắc phục nhược điểm trên người ta đưa ra thuật toán Metropolis

2.2.2 Thuật toán Metropolis

Trong vùng không gian quan tâm, vô số những điểm được tạo ra theo một quy luật xác suất nào đó Thuật toán Metropolis là thuật toán chọn những điểm có xác suất tồn tại cao từ vô số những điểm nói trên [9], [14]

Thuật toán Metropolis loại bỏ các điểm có xác suất tồn tại thấp bằng các bước chạy theo quy luật

(1) Tại vị trí ngẫu nhiên ban đầu R của hệ, thực hiện một bước chạy ngẫu nhiên

từ R đến R' theo phân bố xác suất Ptrial(RR) Ứng với mỗi vị trí R, R' có một hàm mật độ xác suất P(R) và P(R')

(2) Khi trạng thái cân bằng được thiết lập, giả sử xác suất di chuyển từ R sang R', Ptrial(RR) bằng xác suất di chuyển từ R' sang R, Ptrial(RR)

Trang 34

28

2.2.3 Quy trình thuật toán Monte Carlo lƣợng tử

Có hai phần chính trong thuật toán Monte Carlo lượng tử: phần thứ nhất là thiết lập trạng thái cân bằng Metropolis và phần thứ hai là tính toán Monte Carlo

Thiết lập trạng thái cân bằng Metropolis

 Mục đích của việc thực hiện bước này là đưa các hạt trong hệ đang xét với những vị trí ngẫu nhiên tiến dần về những vị trí mới mà ở đó chúng có xác suất tồn tại cao hơn

 Ban đầu, các hạt được đặt một cách ngẫu nhiên trong vùng không gian quan tâm Khi đó ta ký hiệu tọa độ của các hạt này là R(r1, r2,… rn) Khi ta di chuyển ngẫu nhiên vị trí của một hạt thứ i bất kì nghĩa là ta đã di chuyển ngẫu nhiên toàn hệ đến vị trí mới R(r1, r2,…, rimới, , rn) Sự di chuyển ngẫu nhiên của toàn hệ được chấp nhận hoặc loại bỏ thông qua thuật toán Metropolis Trong bước này ta cần phải thực hiện số bước di chuyển ngẫu nhiên đủ lớn để đảm bảo hệ đã đạt được trạng thái cân bằng

Thực hiện tính toán Monte Carlo

 Khi hệ đạt đến trạng thái cân bằng thì ta bắt đầu tính những đại lượng đặc trưng của hệ Sau mỗi lần di chuyển ngẫu nhiên thì những đại lượng này được tính và cộng dồn vào quá trình tổng Cuối cùng, ta tính giá trị trung bình của các đặc trưng Đặc trưng mà ta quan tâm là năng lượng của hệ ở trạng thái cơ bản và giá trị trung bình của nó được tính như sau

T 2 T

ψ (R, α) ρ(R, α) = = ψ (R, α)

dR ψ (R, α)

 Thay công thức (2.10) vào công thức (2.9) ta được biểu thức năng lượng của

hệ tính theo ρ(R,α) như sau

Trang 35

L 2

T

H ψdRψ ψ

2.2.4 Thuật toán biến phân Monte Carlo lƣợng tử

Đầu tiên, khởi tạo giá trị cho hệ tham số biến phân , chọn một tham số bất kì

để biến phân và thực hiện các bước sau:

1 Khởi tạo: chọn số bước chạy Monte Carlo, chọn giá trị cho các tọa độ vị trí của các hạt có trong hệ, chọn giá trị δ cho bước nhảy từ vị trí R cũ sang R’ mới Thiết lập ψ (R,α) cũng như hàm năng lượng ET 2 L theo ψ (R,α) và phương sai năng Tlượng

2 Thiết lập trạng thái cân bằng Metropolis

3 Tính toán Monte Carlo, ứng với mỗi bước chạy Monte Carlo ta có nhiều bước kiểm tra Metropolis, mỗi bước Metropolis gồm các bước sau:

a) Tìm R, R = R + aδ , trong đó a là giá trị ngẫu nhiên và a 0,1 b) Tính giá trị ρ(R ,α)

r = ρ(R,α)

Nếu không chấp nhận R’ thì quay trở lại bước a) tìm R’khác cho đến khi thỏa mãn điều kiện chấp nhận Sau mỗi bước lặp, giá trị năng lượng ELluôn được cập nhật cho dù giá trị R’ có được chấp nhận hay không

Khi kết thúc N vòng lặp Monte Carlo ta tính được năng lượng E ứng với một

hệ gồm các tham số biến phân  Tiếp tục thay đổi giá trị của tham số biến phân đã

Trang 36

30

chọn và thực hiện lại các bước 1, 2, 3 ở trên, trong quá trình thay đổi như vậy, ta tìm

ra được giá trị cực tiểu E ứng với một giá trị nào đó của tham số và ta chọn giá trị này Đây là quá trình biến phân cho một tham số Lần lượt thực hiện quá trình này đối với từng tham số, cuối cùng ta thu được hệ  để cho E nhận giá trị cực tiểu

Trang 37

Thiết lập các thông số ban đầu cho

hệ

Thực hiện một bước dịch chuyển

Tính năng lượng cục bộ Tăng số vòng lặp (i=i+1)

i > N Đúng

Đúng

Sai

Trang 38

32

CHƯƠNG 3

MÔ HÌNH TÍNH TOÁN CHO MỘT NGUYÊN TỬ NHÔM

VÀ HAI NGUYÊN TỬ NHÔM

Để tính năng lượng tương quan electron – positron trong đơn nguyên tử nhôm

và hai nguyên tử nhôm đạt kết quả chính xác, ta dùng phương pháp biến phân Monte Carlo lượng tử Để áp dụng phương pháp này, ta phải thực hiện lần lượt các vấn đề sau

 Xây dựng hàm sóng cho hệ electron và positron

 Xây dựng hàm Hamilton

 Giải phương trình Schrödinger để tìm năng lượng

 Viết chương trình tính toán

3.1 Mô tả cấu hình của một nguyên tử nhôm và hai nguyên tử nhôm khi có positron

Để quá trình khảo sát hủy positron trong nguyên tử cụ thể và đơn giản ta chỉ xét một positron đi vào Mô hình nguyên tử nhôm có một positron được biểu diễn trong

e

Trang 39

33

Hình 3.2 Mô hình hai nguyên tử nhôm khi có positron

Dựa vào mô hình trên hình 3.1 và hình 3.2, ta xác định

- Tọa độ hạt nhân Al1 là (0, 0, 0), electron thứ i là (xi, yi, zi), positron là (xp, yp,

-e

+ i

e

x

z

y

Trang 40

34

3.2 Xây dựng hàm sóng cho hệ electron và positron

3.2.1 Khi hệ chƣa có positron

Hàm sóng của electron thứ i trong nguyên tử nhôm có dạng

ψ (R) là hệ số Jastrow thể hiện sự tương quan giữa electron thứ i với các

electron còn lại trong hệ, có dạng [9]

3.2.2.1 Hàm sóng của electron trong hệ

Khi hệ có thêm positron, hàm sóng của electron thứ i có dạng

J_ep

i ip

aAl, bAl, cAl, dAl, a’Al, b’Al, c’Al, d’Al là các tham số biến phân

3.2.2.2 Hàm sóng của positron trong hệ

Hệ chỉ có duy nhất một positron đi vào nên hàm sóng của positron có dạng

Định dạng
Số trang	84
Dung lượng	1,75 MB